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ES2347617B1 - Dispositivo sensor interdigitado perfeccionado basado en anticuerpos marcados con nanoparticulas conductoras. - Google Patents

Dispositivo sensor interdigitado perfeccionado basado en anticuerpos marcados con nanoparticulas conductoras. Download PDF

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ES2347617B1
ES2347617B1 ES200700282A ES200700282A ES2347617B1 ES 2347617 B1 ES2347617 B1 ES 2347617B1 ES 200700282 A ES200700282 A ES 200700282A ES 200700282 A ES200700282 A ES 200700282A ES 2347617 B1 ES2347617 B1 ES 2347617B1
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interdigitated
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electrodes
antibodies
interdigitated electrodes
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Enrique Valera Cano
Pilar Marco Colas
Francisco Sanchez Baeza
Luis Castañer Muñoz
Juan Ramon Rodriguez
Angel Rodriguez Martinez
Javier Ramon Azcon
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Universitat Politecnica de Catalunya UPC
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Universitat Politecnica de Catalunya UPC
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    • G01MEASURING; TESTING
    • G01NINVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N33/00Investigating or analysing materials by specific methods not covered by groups G01N1/00 - G01N31/00
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    • G01N33/53Immunoassay; Biospecific binding assay; Materials therefor
    • G01N33/543Immunoassay; Biospecific binding assay; Materials therefor with an insoluble carrier for immobilising immunochemicals

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Abstract

Dispositivo sensor interdigitado basado en anticuerpos
marcados con nanopartículas conductoras y procedimiento para la detección y cuantificación de sustancias presentes en líquidos.
Comprende una matriz de electrodos (4.1.1) interdigitados tapizados con antígeno para reaccionar con unos anticuerpos marcados con nanopartículas conductoras que se aportan después de unas sustancias a detectar y cuantificar, al sensor, siendo una parte de anticuerpos capturada por los electrodos y otra parte es capturada por las moléculas a detectar y cuantificar reaccionando competitivamente respecto al antígeno, con dichos anticuerpos marcados, incluyendo unos medios de detección de la variación en las propiedades eléctricas de la matriz de electrodos, provocada por los anticuerpos marcados capturados por dicha capa de antígeno.
El método comprende realizar una primera medida de las propiedades eléctricas de los electrodos interdigitados con antígeno, aplicar una solución de anticuerpos marcados y de una sustancia a detectar, realizar una segunda medida y comparar las medidas.

Description

Dispositivo sensor interdigitado basado en anticuerpos marcados con nanopartículas conductoras y procedimiento para la detección y cuantificación de sustancias presentes en líquidos.
La presente solicitud de Patente de Invención consiste conforme indica su enunciado, en un dispositivo sensor interdigitado perfeccionado basado en anticuerpos marcados con nanopartículas conductoras para la detección y cuantificación de sustancias presentes en líquidos, cuyas nuevas características de construcción, conformación y diseño cumplen lo proyectado con una seguridad y eficacia máximas.
Más concretamente, la presente invención se refiere a un dispositivo sensor para la detección de compuestos o moléculas en líquidos, con aplicación en la detección de contaminantes en suelos, aguas, al control de calidad de diversos alimentos, y similares.
El dispositivo sensor permite realizar la medida en seco (medida de impedancia) una vez evacuado del dispositivo sensor el liquido conteniendo la sustancia a detectar y cuantificar, o bien en liquido (medida de conductividad) sumergiendo el dispositivo en una solución PBS (tampón).
Otro de los fines de la invención es la fabricación de dispositivos sensores de bajo coste que permitan la detección y/o cuantificación altamente selectiva de especies químicas en bajas concentraciones. Además puede ser actuado y leído automáticamente por medios electrónicos y automáticos.
El dispositivo sensor de la invención brinda la posibilidad de realizar las medidas en corriente continua lo que permite una fuerte reducción de costes en la circuitería de control. Así mismo, también podemos realizar las medidas a una única frecuencia o en un espectro de frecuencias.
El dispositivo sensor presentado combina una alta sensibilidad con una alta especificidad. El dispositivo sensor es altamente sensible pues se basa en la reacción competitiva entre un antígeno inmovilizado en la superficie del dispositivo sensor y unas moléculas a detectar, por la captura por dicho antígeno y por dichas moléculas de unos anticuerpos marcados con nanopartículas conductoras que se aportan después de dichas moléculas a detectar. Como resultado de esta reacción competitiva, una cantidad de anticuerpo marcado con nanopartículas conductoras es capturado por el antígeno inmovilizado en la superficie del dispositivo y es medida, y otra parte, restante es evacuada del dispositivo por acción de las moléculas a detectar. En efecto, la cantidad de anticuerpo marcado capturado por el antígeno está en relación con la concentración de moléculas a detectar presentes en la solución de testeo. El dispositivo sensor es altamente selectivo gracias a la especificidad de los anticuerpos. Es un dispositivo de sencilla fabricación y por tanto de bajo coste. Es un dispositivo en el que la medida, al ser en corriente continua, es muy fácil de realizar, siendo muy sencillo automatizarla. Es un dispositivo sensor muy adecuado para detección y cuantificación en campo y cuando se requiere bajo coste del sistema.
La invención también comprende un procedimiento para la detección y cuantificación de sustancias presentes en líquidos en el que se utiliza dicho dispositivo sensor.
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Estado de la técnica
Existen en el estado de la técnica variedad de diseños propuestos en la literatura de sensores de moléculas en líquidos. Muchos de estos sensores se basan en procesos electroquímicos sobre células de detección. Estos sensores usualmente se basan en configuraciones de 3 electrodos, con uno de referencia y otro que lleva una capa sensible que aporta selectividad al sensor, en recipientes con soluciones líquidas. En estos sensores las medidas se basan frecuentemente en la interpretación de las curvas de histéresis de corriente en función de la tensión aplicada en ciclos periódicos. La obtención de las concentraciones de las moléculas objetivo es un proceso relativamente complicado donde se requiere personal entrenado y/o software de cierta complejidad. Las células de detección se pueden reducir en tamaño, pero existen límites a esta miniaturización.
El dispositivo sensor objeto de esta invención tiene su base en tres características principales:
1.
En la reacción competitiva entre el antígeno inmovilizado en la superficie del dispositivo y las sustancias a detectar respecto a unos anticuerpos marcados con nanopartículas conductoras que se aportan después de la solución de la muestra (sustancia(s) a detectar), una cantidad de estos anticuerpos marcados, capturada por las moléculas a detectar, es evacuada del dispositivo juntamente con estas moléculas. Por lo tanto la cantidad de anticuerpos marcados capturada por el antígeno inmovilizado en la superficie del dispositivo está en relación con la concentración de moléculas a detectar presentes en la solución de testeo.
2.
El uso de nanopartículas conductoras (Ej.: nanopartículas de oro). Estas nanopartículas están unidas a los anticuerpos por lo que ofrecen 3 ventajas relevantes: i) la señal de respuesta de impedancia de los dispositivos sensores es mucho mayor que en el caso de usar anticuerpos sin marcadores; ii) permiten diseñar sensores que puedan excitarse simplemente mediante tensiones continuas y medirse con corrientes continuas. Esto simplifica fuertemente la circuitería asociada al control, y a la toma de señal de los dispositivos sensores. Además de la posibilidad de realizar las medidas en continua, también podemos realizar las medidas en un espectro de frecuencias o inclusive a una única frecuencia. En estos casos la variación se realizará mediante el análisis de la variación de la impedancia del sistema; iii) permiten realizar medidas en seco, sin la necesidad de incluir una solución buffer (tampón) en el momento de la medida, aunque si se desea, también se puede incluir una solución buffer, Ej.: phosphate buffered saline (PBS).
3.
El uso de electrodos interdigitados (IDE's) como transductores. Estos electrodos brindan importantes mejoras en sensibilidad gracias a la posibilidad de obtener separaciones micrométricas, o incluso nanométricas, entre sus dedos, con lo que se obtiene una gran relación de aspecto (w/l) en el diseño.
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Los sensores presentados en la literatura muestran generalmente mayor complejidad, tanto para la realización de la medida como para la interpretación. A continuación mostramos algunos ejemplos de sensores potenciométricos y amperométricos:
Entre los sensores potenciométricos encontramos el Light-addressable potentiometric sensor (LAPS), el cual es un sensor químico basado en un semiconductor con una estructura electrolyte-insulator-semiconductor (EIS). Si bien el uso de este sensor ha sido muy recurrente en la literatura para la detección de diferentes especies, el sistema de detección implica inicialmente aplicar un voltaje de corriente continua lo largo de la estructura EIS para conseguir un cambio en la capacidad en la interfaz aislante-semiconductor. Esta capacidad cambia con el potencial de la superficie, el cual es una función de la concentración de iones en la solución electrolito. Entonces, para que esta capacidad pueda ser leída hará falta iluminar el substrato semiconductor con una luz modulada y lo que se medirá será la fotocorriente alterna, ac, generada. Finalmente, la medida se deberá realizar mediante un circuito externo.
Como vemos, este sistema, a diferencia del que presentamos en esta patente implica una estructura compleja y con miniaturización limitada.
Entre los sensores amperométricos encontramos el Microsens Amperometric Sensor, de la firma MICROSENS S.A., el cual es un dispositivo electroquímico miniaturizado mediante tecnología microelectrónica. Este sensor puede ser usado para determinar la concentración de una amplia gama de especies químicas activas redox. Si bien este es un sensor de pequeño tamaño, bajo consumo de analito y bajo coste, utiliza un diseño de tres electrodos.
El principio de amperometría está basado en la medida de la corriente entre el electrodo de trabajo y el electrodo auxiliar, la cual es inducida por una reacción redox en el electrodo de trabajo. Las condiciones son escogidas de tal forma que la corriente es directamente proporcional a la concentración de una especie activa redox en la solución de analito. El potencial eléctrico del electrodo de trabajo hacia la solución medida es alcanzado por un electrodo de referencia separado y es controlado por un sistema potenciostato electrónico. El electrodo de trabajo y el electrodo auxiliar se fabrican mediante capas de película delgadas de platino sobre una oblea de Si mediante un proceso de depósito especifico. Además el electrodo de referencia integra una capa delgada de Ag/AgCl el cual se fabrica por un proceso similar. Adicionalmente, se fotopolimerizan membranas orgánicas sobre el área de electrodo de trabajo para separar la superficie de electrodo de la solución medida. La selectividad para una especie química activa redox se obtiene mediante un potencial de polarización conveniente y una membrana bien definida fotopolimerizada.
Vemos que este sistema consigue buenas prestaciones, sin embargo, a diferencia del sistema que presentamos en esta patente el proceso de fabricación del dispositivo sensor requiere elevada complejidad.
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Exposición de la invención
La presente invención está basada en una matriz de electrodos interdigitados (IDE's) y en anticuerpos marcados con nanopartículas conductoras.
Para la fabricación de estos electrodos podemos utilizar diferentes metales conductores (Ej.: oro, platino), así como diferentes substratos (Ej.: pirex, plástico). Así mismo, la geometría (Ej.: barra, zig-zag), las dimensiones de los electrodos (Ej.: mm, sub-mm) y el grosor entre dedos así como el gap (Ej.: \mum, nm) también pueden ser escogidos.
Los IDE's serán funcionalizados previamente con una capa de antígeno tapizado (Ej.: AT-BSA). Sobre esta capa se realizará el ensayo competitivo (en relación con las moléculas a detectar) para la captura del anticuerpo especifico (Ej.: IgG), el cual está previamente etiquetado con nanopartículas conductoras (ej.: partículas de oro de 40 nm). La unión de la capa de antígeno tapizado a la superficie del dispositivo puede realizarse mediante diferentes tipos de absorción (Ej.: pasiva, covalente).
Al aportar las moléculas a detectar sobre el dispositivo sensor y después el anticuerpo específico marcado con nanopartículas conductoras,una fracción del anticuerpo marcado es capturada por dichas moléculas a detectar y no será capturada por el antígeno. Está fracción tanto menor de anticuerpo marcado sobre el dispositivo sensor cuanto mayor sea la concentración de moléculas a detectar implica directamente una menor cantidad de nanopartículas conductoras capturadas por el dispositivo sensor y por lo tanto una menor variación de las propiedades de la capa funcionalizada con antígeno entre los electrodos con respecto a la situación anterior a la puesta en contacto con la solución a medir. Tal como se indicará en los ejemplos que se incluyen al final, en primer lugar se aporta la sustancia a detectar, seguida de la solución de anticuerpo marcado con nanopartículas, para que tanto las moléculas de dicha sustancia como el antígeno inmovilizado sobre los electrodos compitan para capturar dichos anticuerpos.
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Las moléculas a detectar estarán presentes en la solución de testeo. La reacción entre los anticuerpos marcados con nanopartículas conductoras y las moléculas a detectar se produce al depositar ambas soluciones sobre los electrodos, los cuales disponen previamente de una capa de antígeno inmovilizado sobre su superficie. Tras esperar un tiempo para la fijación de anticuerpos marcados a la capa de antígeno, la solución depositada sobre el dispositivo se limpia con agua Milli-Q y esta se seca. Tras este pre-tratamiento se procede a realizar la medida.
A mayor concentración de moléculas a detectar en la solución, la cantidad de de moléculas a detectar con nanopartículas conductoras evacuado del dispositivo sensor será mayor, como consecuencia, la cantidad de nanopartículas conductoras sobre el dispositivo sensor será menor que en el caso en que no se hubieran incluido moléculas a detectar. Debido a estas variaciones en la concentración de anticuerpo sobre el dispositivo sensor la impedancia total de la capa será diferente según la concentración presente de anticuerpo marcado.
Dado el tamaño relativo de los anticuerpos y de las moléculas a detectar, este sistema ofrece sensibilidades muy superiores a otros que se basan en la captura de las moléculas mediante anticuerpos prefijados en el dispositivo sensor, gracias a que en el dispositivo sensor presentado en esta patente, una cantidad de los anticuerpos marcados con nanopartículas conductoras, que está en relación con la concentración de moléculas a detectar, es evacuada del dispositivo.
Los terminales de los IDE's de los dispositivos sensores estarán conectados al equipo de medida. Un sistema de conexión fácilmente acoplable a los dispositivos sensores presentados son los contactos conocidos como clip-on. Este es un sistema muy sencillo que permite contactar y dirigir las salidas de cada IDE, aunque existen otros sistemas que también pueden ser utilizados consiguiendo iguales prestaciones.
Los contactos de clip-on son sencillos de fabricar y sobretodo de usar. Consisten en 2 piezas: i) la matriz de IDE's que incluyen unas salidas simétricas y externas; y ii) el "espejo" de estas salidas externas las cuales contactan los IDE's con el instrumento de medida. Este sistema permite realizar fácilmente el cambio de las matrices de electrodos interdigitados.
Estos dispositivos sensores tienen la ventaja adicional de que pueden ser reutilizados. Tras cada proceso de detección es posible limpiar completamente los electrodos de todo agente biológico así como de las nanopartículas conductoras. Entonces se vuelve a inmovilizar el antígeno sobre la superficie de los electrodos, para luego repetir el ensayo competitivo con nuevas moléculas a detectar.
Para el depósito de las soluciones de funcionalización sobre la matriz de electrodos, así como para el depósito de la solución a analizar se podrá disponer de un sencillo sistema de micro-jeringas, denotado \mu-jeringas o bien de un sistema fluídico que puede estar integrado o no, a la matriz de electrodos interdigitados.
En el caso del sistema de \mu-jeringas, en una matriz de electrodos interdigitados, cada electrodo contará con su propio grupo de \mu-jeringas, de esta forma es posible inyectar diferentes soluciones a cada electrodo, o diferentes réplicas de la misma solución y mostrar el promedio de detección.
En el caso del sistema fluídico se dispondrá de un único canal de entrada (inlet) y de un único canal de salida (outlet) para todos los electrodos interdigitados de la matriz. En este caso es posible introducir una solución compleja que contenga diferentes moléculas a detectar, lo que permitirá la detección simultánea de diferentes sustancias. En esta solución podrán haber tantas moléculas a detectar como electrodos en la matriz.
Ya sea entre las \mu-jeringas o en el sistema fluídico se incluirá el paso de flujo de un gas de secado (por Ej.: N_{2}) para el secado de los IDE's entre cada paso de la funcionalización. Alternativamente, el depósito de las muestras y soluciones, el secado y el lavado de los electrodos pueden realizarse de forma manual usando jeringas u otros elementos convencionales de manipulación de líquidos en laboratorio.
Gracias a que la detección se realiza por medidas de conducción en corriente continua dc, el equipamiento de medida es tan sencillo como un amperímetro midiendo corriente en el orden de centenas de pA. De esta forma podemos ser capaces de detectar la presencia o no presencia de un nivel mínimo de la(s) sustancia(s) de interés, o si se desea, podremos también cuantificar con precisión la concentración de dicha(s) sustancia (s).
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Breve descripción de las figuras
La figura nº 1 muestra el esquema de un electrodo interdigitado (IDE).
La figura nº 2 ilustra esquemáticamente el funcionamiento del dispositivo de la invención.
La figura nº 3 muestra el esquema de un electrodo interdigitado con contactos de tipo "clip-on".
La figura nº 4 es un esquema de la disposición de medida del dispositivo, para medidas en corriente continua.
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Descripción detallada de la invención
La figura nº 1 muestra el esquema de un electrodo interdigitados (IDE), en si conocido, utilizado en el dispositivo de esta invención.
En la figura nº 1 se muestra un esquema de la vista frontal (1.1), así como un esquema de la vista en alzado lateral (1.2) de los electrodos interdigitados en una de las realizaciones preferidas de la invención. Tal y como puede verse en esta figura, los IDE's se fabricarán con forma de barra sobre un substrato de pirex (2.3), se fabricarán en oro (2.4) como metal principal, aunque se utilizará además cromo (2.5) como metal de adhesión entre el oro y el substrato.
La figura nº 2, además de ilustrar acerca de la funcionalización de los electrodos interdigitados y del ensayo o proceso competitivo que ocurre sobre el dispositivo sensor, permite apreciar de forma esquemática el substrato del dispositivo sensor (2.3), el metal principal de los electrodos (2.4), el metal de adhesión de los electrodos (2.5), el antígeno tapizado (2.6), el anticuerpo (2.7), la molécula a detectar (2.8), así como la nanopartícula conductora (2.9).
La figura nº 2, ilustra sobre la funcionalización de los electrodos interdigitados, y muestra:
\circ
la inmovilización de la capa de antígeno sobre la superficie de los electrodos;
\circ
la captura (2.1) por el antígeno de la capa de anticuerpo específico marcado con nanopartículas conductoras; y
\circ
la evacuación (2.2) de una fracción de estos anticuerpos marcados por acción de las moléculas a detectar que reaccionan competitivamente con la capa de antígeno para capturar dichos anticuerpos marcados.
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La figura nº 3 nos muestra el esquema de un electrodo interdigitado (3.1) con contactos clip-on (3.2).
La figura nº 4 es un esquema de la disposición o set-up de medida para medidas de conducción en de. El set-up se compone principalmente de dos bloques: i) "bloque de alimentación y detección química" (4.1); ii) "bloque de captura y procesado de datos" (4.2).
En el "bloque de alimentación y detección química" (4.1) que se muestra en la figura nº 4 se encuentra, además de la matriz de electrodos interdigitados (4.1.1) con contactos clip-on (que pueden ser sustituidos por otro tipo de contactos), el "espejo" de los contactos (4.1.2) para la salida de la señal eléctrica, así como la serie de \mu-jeringas (4.1.3), que pueden ser sustituidas por un sistema fluídico, para la inyección de los sistemas biológicos, las sustancias a detectar y la entrada de N_{2} para el secado de los IDE's. También existe una fuente de alimentación de corriente continua, de (4.1.4) que excita el sistema mediante un voltaje de de moderada amplitud (4.1.5). Esta fuente, para otras aplicaciones que se detallarán en los ejemplos, puede ser de corriente alterna (ac).
En el "bloque de captura y procesado de datos" que se muestra en la figura nº 4 puede verse un sencillo sistema compuesto primeramente de un amperímetro (4.2.1) para la lectura de la corriente que pasa por los electrodos interdigitados. Posteriormente, estos datos de conductividad son comparados en una tabla guardada por Ej.: en un \mu-controlador, incluido en una circuitería de control (4.2.2), para determinar la concentración de la(s) sustancia(s) a detectar y finalmente estos datos son presentados o transmitidos mediante un ordenador portátil, PDA, y similares (4.2.3).
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Modos de aplicación de la invención
La presente invención se completa adicionalmente mediante los siguientes ejemplos, los cuales no pretenden ser limitativos de su alcance.
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Ejemplo 1
Procedimiento para la funcionalización de los dispositivos sensores y la detección de residuos de pesticida en vino mediante medidas de conducción en de, sin utilizar solución buffer y en el caso en que la capa de antígeno ha sido inmovilizada sobre la superficie del dispositivo mediante absorción pasiva.
1.
Lavado de los electrodos interdigitados. Lavamos los IDE's mediante una solución de etanol absoluto 70% y agua Milli-Q 30%. A continuación, los dispositivos son sumergidos en una solución de NaOH 2.5% en agua Milli-Q. Después de 12 horas las muestras son aclaradas en agua Milli-Q para neutralizar la acción del NaOH. Secamos los electrodos con etanol y N_{2}.
2.
Inmovilización del antígeno. Incubamos la solución de antígeno durante toda una noche a 25ºC. Después eliminamos el líquido sobrante en los electrodos interdigitados y los secamos con N_{2}.
3.
Medidas de conductividad del estado inicial. Excitamos el sistema con un voltaje de de moderada amplitud (Ej.: 1 V). Realizamos las medidas de conductividad a temperatura ambiente y los datos de corriente se guardan en la tabla 1 generada por la circuitería de control.
4.
Ensayo competitivo. Añadimos la muestra de vino sobre los IDE's seguida de la solución de anticuerpo marcado con nanopartículas de oro. Después de 30 min de incubación a temperatura ambiente lavamos los electrodos con PBST y con agua Milli-Q.
5.
Medidas de conductividad del estado final. Excitamos el sistema con un voltaje de de moderada amplitud (Ej.: IV). Realizamos las medidas de conductividad a temperatura ambiente y los datos de corriente se guardan en la tabla 2 generada por la circuitería de control.
6.
Detección de pesticida. El sistema de control calcula la variación de conductividad existente entre las tablas 1 y 2 para cada dispositivo y las compara con los datos almacenados en las tablas de referencia para cada uno de los pesticidas que se incluyen.
7.
Muestra de resultados. El sistema de control muestra los resultados mediante gráficas y tabla de resultados en el equipo de display (Ej.: ordenador portátil, PDA).
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Ejemplo 2
Procedimiento para la funcionalización de los dispositivos sensores y la detección de residuos de pesticida en vino mediante medidas impedancia a una única frecuencia, utilizando PBS como solución buffer y en el caso en que la capa de antígeno ha sido inmovilizada sobre la superficie del dispositivo mediante absorción pasiva.
1.
Lavado de los electrodos interdigitados. Lavamos los IDE's mediante una solución de etanol absoluto 70% y agua Milli-Q 30%. A continuación, los dispositivos son sumergidos en una solución de NaOH 2.5% en agua Milli-Q. Después de 12 horas las muestras son aclaradas en agua Milli-Q para neutralizar la acción del NaOH. Secamos los electrodos con etanol y N_{2}.
2.
Inmovilización del antígeno. Incubamos la solución de antígeno durante toda una noche a 25ºC. Después eliminamos el liquido sobrante en los electrodos interdigitados y los secamos con N_{2}.
3.
Medidas de impedancia del estado inicial. Sumergimos los electrodos en una solución de PBS. Excitamos el sistema con una señal de voltaje ac de baja amplitud (Ej.: 25 mV). Realizamos las medidas de impedancia a la frecuencia escogida (Ej.: 1 MHz) a temperatura ambiente y los datos (Ej.: parte real, parte imaginaria) se guardan en la tabla 1 generada por la circuitería de control.
4.
Ensayo competitivo. Añadimos la muestra de vino sobre los IDE's seguida de la solución de anticuerpo marcado con nanopartículas de oro. Después de 30 min de incubación a temperatura ambiente lavamos los electrodos con PBST y con agua Milli-Q.
5.
Medidas de impedancia del estado final. Sumergimos los electrodos en una solución de PBS. Excitamos el sistema con una señal de voltaje ac de baja amplitud (Ej.: 25 mV). Realizamos las medidas de impedancia a la frecuencia escogida (Ej.: 1 MHz) a temperatura ambiente y los datos (Ej.: parte real, parte imaginaria) se guardan en la tabla 2 generada por la circuitería de control.
6.
Detección de pesticida. El sistema de control calcula la variación de conductividad existente entre las tablas 1 y 2 para cada dispositivo y las compara con los datos almacenados en las tablas de referencia para cada uno de los pesticidas que se incluyen.
7.
Muestra de resultados. El sistema de control muestra los resultados mediante gráficas y tabla de resultados en el equipo de display (Ej.: ordenador portátil, PDA).
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Ejemplo 3
Procedimiento para la funcionalización de los dispositivos sensores y la detección de residuos de pesticida en vino mediante medidas impedancia en un espectro de frecuencias, utilizando PBS como solución buffer y en el caso en que la capa de antígeno ha sido inmovilizada sobre la superficie del dispositivo mediante absorción pasiva.
1.
Lavado de los electrodos interdigitados. Lavamos los IDE's mediante una solución de etanol absoluto 70% y agua Milli-Q 30%. A continuación, los dispositivos son sumergidos en una solución de NaOH 2.5% en agua Milli-Q. Después de 12 horas las muestras son aclaradas en agua Milli-Q para neutralizar la acción del NaOH. Secamos los electrodos con etanol y N_{2}.
\newpage
2.
Inmovilización del antígeno. Incubamos la solución de antígeno durante toda una noche a 25ºC. Después eliminamos el liquido sobrante en los electrodos interdigitados y los secamos con N_{2}.
3.
Medidas de impedancia del estado inicial. Sumergimos los electrodos en una solución de PBS. Excitamos el sistema con una señal de voltaje ac de baja amplitud (Ej.: 25 mV). Realizamos las medidas de impedancia en el espectro de frecuencia escogido (Ej.: 40 Hz-1 MHz) a temperatura ambiente y enviamos los datos (módulo y fase) a la circuitería de control. A partir de estos datos la circuitería de control obtiene los elementos del circuito (resistencias, capacidades) que modelan el sistema y se guardan en la tabla 1 generada para este fin.
4.
Ensayo competitivo. Añadimos la muestra de vino sobre los IDE's seguida de la solución de anticuerpo marcado con nanopartículas de oro. Después de 30 min de incubación a temperatura ambiente lavamos los electrodos con PBST y con agua Milli-Q.
5.
Medidas de impedancia del estado final. Sumergimos los electrodos en una solución de PBS. Excitamos el sistema con una señal de voltaje ac de baja amplitud (ej.: 25 mV). Realizamos las medidas de impedancia en el espectro de frecuencia escogido (ej.: 40 Hz-1 MHz) a temperatura ambiente y enviamos los datos (módulo y fase) a la circuitería de control. A partir de estos datos la circuitería de control obtiene los elementos del circuito (resistencias, capacidades) que modelan el sistema y se guardan en la tabla 2 generada para este fin.
6.
Detección de pesticida. El sistema de control calcula la variación de conductividad existente entre las tablas 1 y 2 para cada dispositivo y las compara con los datos almacenados en las tablas de referencia para cada uno de los pesticidas que se incluyen.
7.
Muestra de resultados. El sistema de control muestra los resultados mediante gráficas y tabla de resultados en el equipo de display (Ej.: ordenador portátil, PDA).
Descrita suficientemente la presente invención en correspondencia con las figuras anexas, es fácil comprender que podrán realizarse en la misma, cualesquiera modificaciones de detalle que se estimen convenientes siempre y cuando no se altere la esencia de la invención que queda resumida en las siguientes reivindicaciones.

Claims (20)

1. Un dispositivo sensor interdigitado basado en anticuerpos marcados con nanopartículas conductoras, aplicable a la detección y cuantificación de sustancias presentes en líquidos, que comprende:
- una matriz de electrodos interdigitados funcionalizados previamente con una capa de antígeno tapizado en la superficie de los electrodos, mediante una técnica de inmovilizado por absorción, estando dicha capa de antígeno prevista para reaccionar con unos anticuerpos marcados con nanopartículas conductoras que se aportan después de dichas sustancias a detectar y cuantificar, contenidas en un líquido, al dispositivo sensor, de manera que una parte de dichos anticuerpos es capturada por dicha superficie de los electrodos funcionalizada y otra parte es capturada por las moléculas de la sustancia a detectar y cuantificar, las cuales reaccionan competitivamente respecto a la reacción de dicha capa de antígeno, con dichos anticuerpos marcados con nanopartículas conductoras; y
- unos medios de detección previstos para detectar la variación en las propiedades eléctricas de dicha matriz de electrodos interdigitados, provocada por dicha parte de anticuerpos marcados capturados por dicha capa de antígeno.
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2. Dispositivo según la reivindicación 1, caracterizado porque comprende una fuente de alimentación (4.1.4) prevista para excitar a dicha matriz de electrodos interdigitados con una tensión continua de amplitud moderada.
3. Dispositivo según la reivindicación 2, caracterizado porque dichos medios de detección comprenden un amperímetro (4.2.1) previsto para la lectura de la corriente que pasa por los electrodos interdigitados antes y después de la captura, por parte de dicha capa de antígeno, de dicha parte de anticuerpos marcados.
4. Dispositivo según la reivindicación 1, caracterizado porque comprende una fuente de alimentación prevista para excitar a dicha matriz de electrodos interdigitados con una tensión alterna de baja amplitud.
5. Dispositivo según la reivindicación 4, caracterizado porque dichos medios de detección se aplican a medir la impedancia de dicha matriz de electrodos interdigitados, estando éstos sumergidos en una solución tampón, para al menos una frecuencia eléctrica, antes y después de la captura, por parte de dicha capa de antígeno, de dicha parte de anticuerpos marcados.
6. Dispositivo según la reivindicación 5, caracterizado porque dichos medios de detección se aplican a medir la impedancia de dicha matriz de electrodos interdigitados, estando éstos sumergidos en una solución buffer, para un espectro de frecuencias eléctricas, antes y después de la captura, por parte de dicha capa de antígeno, de dicha parte de anticuerpos marcados.
7. Dispositivo según la reivindicación 1, caracterizado porque comprende un sistema de micro-jeringas previsto para realizar el depósito sobre los electrodos interdigitados de unas soluciones de dicha capa de antígeno de funcionalización, y de una solución de una sustancia a analizar.
8. Dispositivo según la reivindicación 7, caracterizado porque cada electrodo de dicha matriz de electrodos interdigitados integra un grupo propio de micro jeringas permitiendo inyectar diferentes soluciones a cada electrodo, o diferentes réplicas de la misma solución para mostrar un promedio de detección.
9. Dispositivo según la reivindicación 1, caracterizado porque comprende un sistema fluídico previsto para realizar el depósito de unas soluciones de funcionalización de dicha capa de antígeno sobre los electrodos interdigitados, y de una solución de una sustancia a analizar.
10. Dispositivo según la reivindicación 9, caracterizado porque dicho sistema fluídico dispone de un único canal de entrada y un único canal de salida para todos los electrodos interdigitados de la matriz, permitiendo introducir a través de dicho canal de entrada una solución contenedora de una o más moléculas a detectar.
11. Dispositivo según la reivindicación 1, caracterizado porque dichos electrodos interdigitados tienen forma de barra y están dispuestos sobre un substrato de pirex.
12. Dispositivo según la reivindicación 11, caracterizado porque dichos electrodos interdigitados son de oro.
13. Dispositivo según la reivindicación 12, caracterizado porque comprende una capa de cromo como metal de adhesión entre los electrodos de oro y dichos substrato de pirex.
14. Dispositivo según una cualquiera de las reivindicaciones 7 a 10, caracterizado por incorporar medios para aportación de un gas de secado para el secado de los electrodos interdigitados entre cada paso de su funcionalización.
\newpage
15. Dispositivo según la reivindicación 1, caracterizado porque los terminales de los electrodos interdigitados se encuentran conectados a un equipo de medida mediante un sistema de conexión con contactos clip-on formado por dos piezas:
i)
una matriz de electrodos interdigitados que incluyen unas salidas simétricas y externas, y
ii)
un "espejo" de estas salidas externas, las cuales conectan dichos IDE's con dicho equipo de medida).
\vskip1.000000\baselineskip
16. Dispositivo según la reivindicación 3, 5 ó 6, caracterizado por comprender un bloque de procesado de datos que incluye una tabla almacenada en un microcontrolador y una circuitería de control para determinar la concentración de la(s) sustancia(s) a detectar.
17. Procedimiento para la detección y cuantificación de sustancias presentes en líquidos, que comprende:
a) funcionalizar con una capa de antígeno la superficie de unos electrodos interdigitados, tapizando dicha superficie;
b) realizar una primera medida de las propiedades eléctricas de dichos electrodos interdigitados,
c) aplicar una solución con unas moléculas a detectar seguida de una solución con anticuerpos marcados con nanopartículas conductoras sobre dichos electrodos interdigitados, para que dichos antígenos y dichas moléculas de la sustancia a detectar, que luego es evacuada, reaccionen competitivamente con dichos anticuerpos marcados con nanopartículas conductoras;
d) realizar una segunda medida de las propiedades eléctricas de dichos electrodos interdigitados, una vez que una parte de los anticuerpos marcados con nanopartículas conductoras han sido capturados por dicha capa de antígeno;
e) comparar dichas segundas medidas con dichas primeras medidas; y
f) detectar, en función de la variación detectada en dicha comparación, a qué sustancia pertenecen dichas moléculas, por comparación con unas tablas de referencia para cada sustancia.
\vskip1.000000\baselineskip
18. Procedimiento según la reivindicación 17, caracterizado porque dicha etapa f) comprende además cuantificar el número de moléculas incluidas en dicha solución de moléculas a detectar.
19. Procedimiento según la reivindicación 17 ó 18, caracterizado porque dicha etapa f) comprende detectar simultáneamente varias sustancias mediante la aplicación, en dicha etapa c), de varias soluciones con anticuerpos específicos al antígeno inmovilizado en dicha etapa a), y el uso de matrices de electrodos integrables.
20. Procedimiento según la reivindicación 17, caracterizado porque comprende, tras dicha etapa f), limpiar a los electrodos de todo agente biológico, así como de las nanopartículas conductoras, y reutilizar a dichos electrodos interdigitados realizando de nuevo dichas etapas a) a f).
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