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ES2237487T3 - Determinacion del indice kappa en pulpas quimicas por espectrometria raman. - Google Patents

Determinacion del indice kappa en pulpas quimicas por espectrometria raman.

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ES2237487T3
ES2237487T3 ES00988530T ES00988530T ES2237487T3 ES 2237487 T3 ES2237487 T3 ES 2237487T3 ES 00988530 T ES00988530 T ES 00988530T ES 00988530 T ES00988530 T ES 00988530T ES 2237487 T3 ES2237487 T3 ES 2237487T3
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ES
Spain
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scattered light
samples
raman
lignin
intensity
Prior art date
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ES00988530T
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English (en)
Inventor
Thanh P. Trung
Denys Francois Leclerc
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PULP PAPER RES INST
Pulp and Paper Research Institute of Canada
Original Assignee
PULP PAPER RES INST
Pulp and Paper Research Institute of Canada
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    • G01MEASURING; TESTING
    • G01NINVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
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    • G01N33/34Paper
    • G01N33/343Paper pulp
    • GPHYSICS
    • G01MEASURING; TESTING
    • G01NINVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N21/00Investigating or analysing materials by the use of optical means, i.e. using sub-millimetre waves, infrared, visible or ultraviolet light
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Abstract

Un procedimiento para determinar el contenido en lignina y/o el índice kappa en una muestra (12) de pasta de madera durante las operaciones de obtención y blanqueado de la pulpa en un proceso químico de fabricación de pasta, que comprende las etapas de: a) tomar una pluralidad de muestras (12) de pasta de madera de consistencia elevada procedentes de un proceso químico de fabricación de la pasta; b) someter la mencionada pluralidad de muestras a una fuente (10) de luz visible monocromática, y dejar que las muestras (12) dispersen la mencionada luz visible; c) determinar el espectro Raman de la luz visible dispersa en un intervalo predeterminado de números de onda para producir medidas de intensidad de la luz dispersada Raman; y d) comparar las medidas de intensidad de la luz dispersada Raman de la pluralidad de muestras mencionada (12) con las medidas de intensidad de la luz dispersada Raman que muestran combinaciones conocidas de contenido en lignina, contenido en celulosa y consistencia,y evaluando el contenido de lignina y/o índice kappa de la mencionada pasta de madera de las mismas.

Description

Determinación del índice kappa en pulpas químicas por espectrometría Raman.
Campo técnico
La presente invención se refiere de forma general a un procedimiento en línea para determinar el contenido en lignina y/o índice kappa en muestras de pasta de madera durante las operaciones de fabricación y blanqueo de pasta en un molino. La invención se refiere de forma específica a la aplicación de la espectrometría Raman de luz visible para medir la intensidad de la luz dispersada Raman en muestras de pasta que contienen cantidades variables de lignina y celulosa.
Técnica anterior
En un proceso químico de fabricación de pasta, la producción de productos de pasta y/o papel a partir de virutas de madera se lleva a cabo de forma parcial o total eliminando la lignina de la madera antes de al fabricación de la pasta/ hojas de papel. La lignina es un compuesto químico polimérico que enlaza las fibras de madera entre sí. El procedimiento más habitual para eliminar lignina es la vía química, en la que las virutas de madera y los reactivos químicos se combinan y calientan a la vez a una temperatura y presesión controlada en un recipiente denominado digestor. En el proceso kraft, la eliminación de lignina se realiza calentando virutas de madera en un licor muy alcalino denominado licor blanco, que disuelve la lignina de forma selectiva y libera las fibras de celulosa de su matriz de madera. El licor blanco contiene habitualmente sosa cáustica, sulfito de sodio y carbonato de sodio. La extensión de la eliminación de la lignina se mide en términos del índice kappa en la línea de soplado ["G-18-Kappa Number of Pulp", Standard Methods of the Technical Section of the CPPA, Montreal; "T-236-Kappa Number of Pulp", TAPPI Standard Methods, TAPPI PRESS, Atlanta]. Este procedimiento se lleva a cabo en el laboratorio, y se tardan aproximadamente treinta minutos. El índice kappa en la línea de soplado se usa seguidamente para controlar la operación de fabricación de pasta y para estimar la carga de reactivos a usar en el blanqueo sin producir residuos. Además, el personal del molino necesita valores fiables del índice kappa para evitar una excesiva deslignificación y degradación de la fibra durante la etapa de deslignificación con oxígeno. Las estrategias de control de los digestores discontinuos usan control de alimentación hacia delante, y se basan en mantener las alimentaciones de viruta y licor blanco en niveles predeterminados por la velocidad de producción global. Los números Kappa objetivo se calculan con el uso del factor H [VROOM, K. E., Pulp Paper Mag.Can., 58 (3) : 228-231 (1957)]. El perfil de temperatura de la cocción se ajusta de forma aproximada a medio camino del lote tras determinar el índice kappa en la línea de soplado por el procedimiento del laboratorio, que introduce un retraso de 30 minutos, produciendo de esta forma una variabilidad en el proceso significativa. Este retraso es incompatible con estrategias de control que requieren análisis periódico de las propiedades de la pasta. Los digestores continuos pueden controlarse de forma más precisa añadiendo un bucle de control hacia atrás alrededor de la zona inferior de la digestión, pero la estrategia de control debe seguir teniendo en cuenta el tiempo muerto que introduce el procedimiento de laboratorio [WELLS, C."VII Chemical Pulping Area", in Pulp and Paper Manufacture (3rd Ed.) Vol. 10 Mill-wide Process Control & Information Systems, TAPPI/CPPA, Atlanta/Montreal, 1983, pp. 79-123]. El continuo desarrollo de los procedimientos modernos de obtención y blanqueo de la pasta por tanto han subrayado la necesidad de tener un sensor del índice kappa en tiempo real que proporcionaría información periódica para permitir un mejor control de las operaciones de obtención y blanqueo de la pasta y un uso más eficiente de los reactivos implicados en el proceso.
Con el fin de cubrir esta necesidad, están disponibles diferentes analizadores automáticos. Estos analizadores miden las propiedades ópticas de las suspensiones de pasta por diferentes procedimientos que emplean diferentes regiones del espectro electromagnético. Los analizadores de la generación actual usan la fuerte absorción de la lignina en la región ultravioleta del espectro como base para la determinación del índice kappa. Por ejemplo, muchos analizadores modernos del índice kappa usan la luz UV con una combinación de medidas de reflectancia, dispersión y transmitancia [YEAGER, R., Pulp and Paper, Septiembre de 1998, 87-88, 91-92 : BTG KNA 5100 (reflexión); Kubulnieks y col., Tappi J. 70 (11) 38-42 (1987) : STFIOptiKappa ABB Analyzer (absorpción)]. Aunque el principio es simple, la medida real es compleja por ambos procedimientos porque la absorción de la lignina no se puede medir de forma precisa sin tener en cuenta las interferencias de los artefactos de dispersión de la luz y reflectancia producidos por las variaciones en la consistencia de la pasta, así como en las características físicas de las fibras. Este problema se puede solventar mediante calibraciones que son válidas durante un intervalo relativamente estrecho de condiciones de muestreo y fibras. Estas calibraciones fallan de forma invariable en los periodos de perturbaciones y con cambios rápidos en la fibra. La calibración se lleva a cabo caracterizando la relación entre los tres tipos de medidas a una consistencia dada. Estos tipos de dispositivos sensibles son muy sensibles a las variaciones de consistencias. No se pueden obtener muestras fiables de los puntos de muestreo en la mitad del digestor y en la línea de soplado debido a que la consistencia de más muestras está fuera de rango permitido para el procedimiento de calibración de dos puntos en el UV. Aunque la calibración funciona bien en las muestras de la planta de blanqueado [YEAGER, R., Pulp and Paper, September 1998, 87-88, 91-92], y para fibras de una solo clase y fibras mixtas de composición constante, los sensores no proporcionan resultados precisos para fibras de composición desconocida o rápidamente variable. [BENTLEY, R. G., SPIE Proceedings, Vol. 665, p. 265-279 (1986)]. Más aun, el mantenimiento del procedimiento de calibración en dos puntos y el sistema de muestreo requiere una atención constante por parte del personal del molino. Por ejemplo, el instrumento debe recalibrarse cada vez que la fuente o la electrónica se sustituyen, usando una amplia variedad de muestras de pasta con índice kappa. Esto implica ensayos prueba y error que tardan tiempo, y el ajuste óptimo del proceso, durante este periodo el molino debe confiar en el análisis manual. Además, cuando la composición de las virutas cambia constantemente, los instrumentos deben recalibrarse constantemente para seguir los cambios en la fibra, lo que es un ejercicio que tarda un tiempo considerable. Igualmente, la complejidad del sistema de muestreo hace que los analizadores actuales sean muy sensibles a las variaciones en la calidad del agua y en la consistencia de la muestra. Además, el rendimiento del muestreo es relativamente bajo, consiguiendo aproximadamente dos muestras por hora en cada punto.
Puesto que la lignina presenta también bandas bien definidas de absorción en el infrarrojo, se ha propuesto el uso de la región del infrarrojo medio para superar este problema. Por ejemplo, se determinó el índice kappa de pastas usando el pico de la lignina a 1510 cm^{-1} y el pico de la celulosa como patrón interno MARTON, J., SPARKS, H. E., Tappi J., 50 (7), 363-368 (1967)]. Se encontró que la relación entre pico /área de lignina / celulosa era insensible a las variaciones en base peso. Igualmente, se desarrolló otro procedimiento con el uso de DERIVAS para estimar la lignina en la pasta no blanqueada [BERBEN, S. A., RADEMACHER, J. P., SELL, L.O., EASTY, D. B., Tappi J., 70(11), 129-133 (1987)]. Se usó borra de algodón sin lignina como material de referencia. Se obtuvo de esta forma un espectro de lignina tras resta del espectro de contribución de la celulosa. Se encontró una relación entre el área de la banda a 1510 cm^{-1} y el índice kappa para una amplia variedad de especies. La relación permite un intervalo de pasta de madera dura y madera blanda con intervalos en el índice kappa comprendidos entre 10 y 120. Sin embargo, estros procedimientos usan muestras de pasta seca, Los procedimientos del infrarrojo medio no se pueden llevar a las determinaciones índice kappa en línea debido a la presencia de grandes y variables cantidades de agua en las muestras del molino, que interfieren con la determinación de lignina.
El uso de la región del infrarrojo cercano también se ha propuesto como vía para eliminar esta limitación. Las ventajas sobre las técnicas anteriores incluyen: no preparación de las muestras, periodos de medida cortos, caminos ópticos relativamente largos y la posibilidad de usar tecnología de fibra óptica para medidas en tiempo real in situ. Los picos del agua en esta región son más pequeños y no afectan a las medidas kappa. Los procedimientos de calibración multivariante tales como PCA o PLS se usan para tener en cuenta la variabilidad de las especies. Igualmente, se pueden modelar en esta región espectral las interferencias de otros aniones y cationes mediante el empleo de las técnicas de calibración multicomponente de mínimos cuadrados parcial (PLS). PLS es un procedimiento de calibración multicomponente que se bien conocido en la técnica [HAALAND, D. M. and THOMAS, E. V., Anal.Chem., 60 (10): 1193-1202 (1988); Anal.Chem., 60 (10): 1202-1208 (1988)]. Este procedimiento permite construir un modelo espectral, que asume que la absorbancia producida por una especie es directamente proporcional a su concentración. Sin embargo, este procedimiento solo funciona bien con viruta seca, y los intentos de adaptación a viruta deshidratada no han tenido éxito debido a los artefactos en la línea bases producidas por las variaciones en el contenido de agua [YUSAK, E., LOHRKE, C., Proc. 1993 TAPPI Pulp. Conf., 663-671]. Sin embargo, están disponibles instrumentos comerciales basados en medidas de reflectancia NIR de Honeywell-Measurex (PulpStarTM) [web site: www. iac.honeywell. com] y de Asea Brown Boveri (ABB) [Proceedings of the10th Biennial ISWPC Vol. 3 266-69 Yokohama, June 7-10 1999]. Jeffers y col [Patente de los estados Unidos 5.486.915] describen un procedimiento para la medida en línea de lignina de madera en pasta por variación de color en la fluorescencia. Aunque el sistema de muestreo es simple, el procedimiento es sensible a la variabilidad de las especies, y por tanto resulta inadecuado para el análisis de pastas de fibra variable.
La espectroscopia Raman es una técnica que mide la intensidad de la luz producida por la dispersión inelástica de fotones originados en una fuente de luz monocromática tal como un láser de luz visible. La dispersión inelástica se produce con un pequeño desplazamiento de frecuencias respecto de la frecuencia de la fuente de luz. El efecto Raman genera un espectro que es similar al de un espectro infrarrojo, pero en el que únicamente están presentes las bandas de absorción producidas por las vibraciones de modo simétrico. La banda del agua en el infrarrojo medio que interfiere normalmente con las medidas de lignina ya no esta activa. A diferencia de la región ultravioleta, que es sensible a la luz dispersada y reflejada por las fibras de la pasta, la señal Raman no debería afectarse por las propiedades físicas de estas fibras, tal como su grosor. Atalla y col., ha descrito los desafíos aparecidos en las primeras aplicaciones de la espectroscopia Raman convencional en las muestras que contienen lignina [ATALLA, R. H., AGARWAL, U. P., BOND, J. S., 4. 6 Raman Spectroscopy, en LIN, S. Y., DENCE, C. W. eds., Methods in Lignin Chemistry, Springer-Verlag, Berlin, 162-176 (1992)]. Es bien conocido en la técnica que la lignina produce un fuerte fondo de fluorescencia, oscureciendo por tanto su espectro Raman. Se obtienen espectros Raman muy ruidosos, incluso después de muchas horas de adquisición de datos, y por tanto no resulta adecuado para aplicaciones en línea. El estado de la técnica en relación con las aplicaciones de la espectrometría Raman a la pasta y papel se revisó hace unos pocos años por Agarwal y Atalla [AGARWAL, U. P.,ATALLA, R. H., 8-Raman Spectroscopy, en CONNERS, T. E., BANERJEE, S. eds., Surface Analvsis of Paper, CRC Press, Inc., Boca Raton FL, 152-181 (1995)], y más recientemente en Agarwal [AGARWAL,U. P., Chapter 9 : An Overview of Raman Spectroscopy as Applied to Lignocellulosic Materials, en ARGYROPOULOS, D. S., Advances inLignocellulosics Characterization, Tappi Press, Atlanta GA, 201-225 (1999)]. De acuerdo con Agarwal y Atalla, usando la excitación en el rojo o en casi infrarrojo y midiendo la luz contra dispersada, se pude analizar las muestras que contienen lignina minimizando la fluorescencia de la muestra inducida por el láser y el calentamiento, pero a expensas de la señal Raman. La señal Raman mucho más débil puede seguir mejorándose mediante el uso de un espectrómetro de transformadas de Fourier, pero con un tiempo de adquisición mucho más largo que el apropiado para lo que se necesita para un análisis en línea. Incrementar la energía del láser mejora la señal Raman, pero incrementa la posibilidad de blanqueo de la muestra, especialmente con tiempos de adquisición lardos. Los investigadores no obstante, han usado la FT-NIR Raman para caracterizar muestras de madera KENTON, R. C., RUBINOVITZ, R. L., Appl. Spectrosc. 44 (8), 1377-1380 (1990) ; EVANS, P. A., Spectrochemica Acta, 47A (9/10), 1441-1447 (1991) ; LEWIS,1. R., DANIEL, N. W.,jr., CHAFFIN, N. C., GRIFFITHS, P. R., Spectrochemica Acta, 50A (11), 1943-1958 (1994); TAKAYAMA, M., JOHJIMA, T., YAMANAKA, T.,WARIISHI, H., TANAKA, H., Spectrochemica Acta, 53A, 1621-1628 (1997) ; AGARWAL, U. P. RALPH, S. A., Appl. Spectrosc., 51(11)'' 1648-1655 (1997)]. Incluso así, para muestras de madera, la fluorescencia es muy significativa y se sigue superponiendo a las bandas Raman. Las investigaciones con FT-NIR Raman se ha realizado también sobre la pasta: las muestras se molieron, se diluyeron con bromuro de potasio (KBr) e incluso se convirtieron en briquetas de KBr [AGARWAL, U. P., WEINSTOCK, I. A., Proceedings of the 1996 International Pulp Bleaching Conference, 531-535], o se sumergieron en alcohol antes del análisis [SUKHOV, D. A., EVSTIGNEYEV, E. I., DERKACHEVA, O. YU, NABIEV, I. R., KUPTSOV, A. H., Proceedings of the 7^{th} International Symposium on Wood and Pulping Chemistry, Volumen 2, 969-974 (1993)] de forma que se reduzca la fluorescencia, especialmente para muestras con elevado contenido en lignina. Ibrahim y col. han realizo análisis directos de las muestras de pasta húmedas de diversas especies de madera blanda occidental [IBRAHIM, A., OLDHAM, P. B., CONNERS, T. E., SHULTZ, T. P., Microchemical Journal, 56, 393-402 (1997)]. La adquisición de datos para cada muestra tardó aproximadamente 15 minutos, un tiempo demasiado largo para una aplicación en línea realística con múltiples puntos de muestreo. El tiempo de adquisición podría acortarse si los datos obtenidos fueran de alta calidad, con menor dispersión, y sin sesgo sistemático. En el resumen de dicho artículo, Ibrahim y col. reivindican que se obtiene una relación linear en un intervalo de números Kappa entre 10 y 38. Sin embargo, los datos que se muestran en la Figura 4 de Ibrahim y col. padecen un "error sistemático tipo sigmoidal", y está muy lejos de una línea, especialmente entre los números Kappa comprendidos entre 10 y 15. Esto evita una determinación precisa del contenido en lignina por debajo de números Kappa por debajo de 15. Igualmente, la señal Raman está afectada por el ruido del detector para pulpas con números Kappa por debajo de 10, evitando por tanto cualquier aplicación significativa de esta técnica tanto a la deslignificación de O_{2} o el control de la planta de blanqueo. Sun et al. [SUN, Z., IBRAHIM, A., OLDHAM, P. B., J.Agric. Food Chem. 45, 3088-91 (1997)] obtuvieron resultados similares en muestras de Madera dura seca en un intervalo de números Kappa comprendido entre 4 y 20, de esta forma se ha encontrado que la desviación estándar relativa era de aproximadamente el 10% para muestras con números Kappa por debajo de 10. Finalmente, los datos están muy dispersos para maderas blandas con un índice kappa por debajo de 15, probablemente debido a una interferencia significativa de fluorescencia y/o blanqueo de la muestra, por tanto haciendo que la técnica de FT-NIR Raman sea inútil para el control de la digestión, Por tanto, la presencia de una fluorescencia incluso más intensa producida por los cromóforos de la lignina cuando se usa excitación con luz visible aparentemente crea un obstáculo que no se puede remontar: un fondo de fluorescencia grande dependiente de las especies que anegaría la señal Raman, volviéndolo por tanto inútil para la aplicación en línea en fibras mixtas. Además, se necesitan tiempos de adquisición que requieren varias horas para reducirle ruido de la porción Raman del espectro. No se proporciona indicación alguna por parte de los investigadores anteriormente mencionados acerca de cómo reducir el fondo de fluorescencia o como realizar medidas adecuadas del contenido en lignina con números Kappa bajos a moderados. Argawal y Atall han establecido [AGARWAL, U. P., ATALLA, R. H., 8-Raman Spectroscopy in CONNERS, T. E., BANERJEE, S. eds., Surface Analsvsis of Paper, CRC Press, Inc., Boca Raton FL, 152-181 (1995)] que no se puede usar la excitación mediante luz visible para llevar a cabo medidas cuantitativas del contenido de lignina con espectroscopia Raman debido a la fluorescencia inducida por láser (LIF) en muestras de pasta, así como por efectos preresonantes producidos por una pequeña minoría de los cromóforos de lignina que distorsionan la señal de lignina mejorando la contribución de solo parte de la lignina disponible. Argawal ha descrito estos efectos con detalle [AGARWAL, U. P., Chapter 9 : An Overview of Raman Spectroscopy as Applied to Lignocellulosic Materials, in ARGYROPOULOS, D. S., Advances in Lignocellulosics Characterization, Tappi Press, Atlanta GA, 201- 225 (1999)]. Por tanto, una persona experta en la técnica podría desilusionarse acerca de analizar muestras de pasta respecto del contenido en lignina con excitación con luz visible, debido a la presencia de efectos no resonantes y un fondo de fluorescencia mucho más fuerte que el que se encuentra en la región del infrarrojo cercano.
Más ejemplos de los procedimientos anteriores para determinar el contenido en lignina en muestras de pasta se describen en la Patente de los estados Unidos 5842150, en la solicitud de patente Internacional número WO 95/26438, en la solicitud de patente alemana de número DE 19653530, y en un artículo titulado "Fourier Transform Raman Spectroscopic Studies of a Novel Word Pulp Bleaching System" de Weinstock IA y col. (Spectrochemica Acta, part A: Mollecular Spectroscopy; 1 de mayo de 1993).
El Documento US-A- 5 842150 muestra un procedimiento para determinar el contenido orgánico en efluentes de molino de pasta y papel basados en espectros ultravioleta, visible, infrarrojo cercano y/o infrarrojo para la determinación cualitativa y cuantitativa de parámetros de calidad en pasta y papel aplicando procedimientos quimiométricos.
A continuación se describe un procedimiento que constituye un procedimiento en línea sencillo y fiable capaz de medir de forma precisa la lignina residual en pastas de madera sin relación con las especies de madera o variaciones en la consistencia, en números Kappa por debajo de 15. El procedimiento presenta una calibración estable que no deriva y no es sensible a las especies de madera o variaciones en la consistencia de la pasta.
Descripción de la invención
Esta invención busca proporcionar un procedimiento para determinar la lignina y/o el índice kappa en pasta de madera durante las operaciones de obtención y blanqueo de la pasta en un proceso de fabricación de pasta.
De forma específica, esta invención busca proporcionar dicho procedimiento empleando el espectro Raman de la pasta.
De acuerdo con la invención, se proporciona un procedimiento para determinar el contenido en lignina y/o el índice kappa en una muestra de pasta de madera durante las operaciones de obtención y blanqueo de la pasta de un proceso químico de fabricación de la plasta, que comprende las etapas de: a) tomar varias muestras de pasta de madera de consistencia elevada procedentes de un proceso químico de fabricación de la plasta; b) someter las mencionadas varias muestras a una fuente de luz visible monocromática, y dejar que las muestras dispersen la mencionada luz visible; c) determinar el espectro Raman de la luz visible dispersa en un intervalo predeterminado de números de onda para producir medidas de intensidad de la luz dispersada Raman; y d) comparar las medidas de intensidad de la luz dispersada Raman que muestran combinaciones conocidas de contenido en lignina, contenido en celulosa y consistencia, y evaluando el contenido de lignina y/o índice kappa de la mencionada pasta de madera anterior.
Descripción de las formas de realización preferidas
La presente invención proporciona un procedimiento rápido para determinar la lignina o el índice kappa en pastas de madera. El procedimiento supera las desventajas anteriormente descritas. El procedimiento permite medir el contenido en lignina y/o el índice kappa independiente de las variaciones en las especies de madera o consistencia de la pasta.
El procedimiento tiene aplicación en la determinación del índice kappa en pasta de madera en un intervalo de 5 a 110 kappa, de forma preferible 5 a 15 kappa.
El procedimiento se emplea de forma adecuada a suspensiones de pasta con una consistencia comprendida entre 15 a 30%.
La etapa de comparación d) comprende de forma adecuada la evaluación, mediante calibración univariante o multivariante, de las relaciones entre las medidas de intensidad de la luz dispersada Raman en la variedad de las muestras y las medidas de intensidad de la luz dispersada Raman mostrada por combinaciones conocidas de contenido en lignina, contenido en celulosa y consistencia.
Las medidas de intensidad de la luz dispersada Raman de las combinaciones conocidas de contenido en lignina, contenido en celulosa y consistencia pueden determinarse de forma adecuada como intensidad de luz dispersada Raman no corregida, corregida en línea base o integrada, en un intervalo predeterminado de números de onda.
De forma adecuada, las medidas de intensidad de la luz dispersada Raman se llevan a cabo en un intervalo de desplazamiento de números de onda comprendidos entre 1.00 a 2.000 cm^{-1}, con respecto a la frecuencia de excitación.
La excitación láser de las medidas se lleva a cabo de forma adecuada en el intervalo de longitudes de onda en el visible situado entre 700 y 850 nm.
La espectrofotometría para las medidas se lleva a cabo de forma adecuada con medidas de dispersión de luz visible; y en la espectrofotometría se usa una sonde de excitación / recogida de fibra óptica. La espectrofotometría se puede llevar a cabo en una celda del flujo pistón para medidas continuas.
Las relaciones entre las medidas de dispersión Raman de las muestras bajo investigación y las medidas correspondientes de las muestras conocidas empleadas en la etapa de comparación d) del procedimiento pueden obtenerse de forma conveniente con el uso de calibraciones multivariantes de mínimos cuadrados parciales (PLS).
El procedimiento puede llevarse a cabo usando un ajuste de la energía del láser que es lo suficientemente baja para evitar el blanqueo de la muestra. Se puede proporcionar un sencillo ciclo de lavado bien con agua o de forma preferible una solución acuosa alcalina suave. Puesto que la adquisición de datos solo tarda unos pocos segundos, el elevado rendimiento de la muestra permitirá que varias corrientes de proceso se multiplexen a un único analizador bien mediante el uso de fibras ópticas o un sistema de muestreo multicorriente.
El procedimiento de análisis descrito a continuación emplea las medidas de intensidad de la luz dispersada Raman obtenidas a partir del espectro Raman de las muestras de pasta iluminadas con luz monocromática emitida por un láser de luz visible. La intensidad de la luz dispersada Raman integrada de la pulpa se mide junto a lo largo de regiones espectrales predeterminadas alrededor de 1600 cm^{-1} para la lignina y de 1100 cm^{-1} para la celulosa. De forma alternativa, el espectro de intensidad de la luz dispersada Raman puede normalizarse al valor de la intensidad de la luz dispersada Raman alrededor de 1100 cm^{-1} de forma que se emule la relación de intensidades lignina / celulosa. Con la ayuda de la calibración de mínimos cuadrados parciales (PLS), la relación de intensidad normalizada lignina / celulosa para cada muestra se correlaciona directamente con la concentración de lignina obtenida con el procedimiento normalizado de análisis de laboratorio descrito anteriormente. Esta correlación se genera suministrando espectros de muestras de pastas conocidas para entrenar el software, que a continuación desarrolla un modelo para la región espectral en uso. Aunque no es necesario, se prefiere por lo general que la concentración de todos los componentes de la pulpa se contabilicen en la calibración PLS de forma que las medidas de lignina son precisas y sin sesgo, creando de esta forma un modelo libre de ruido que se puede caracterizar por un pequeño número de vectores base. El modelo a continuación usa estos vectores base para caracterizar los componentes de las muestras desconocidas. El contenido en lignina y/o índice kappa de la muestra de pasta se calcula seguidamente con el modelo PLS. Algunas muestras seleccionadas de pasta de proceso se analizaron también con procedimientos analíticos normalizados (CPPA G.18) de forma que se establezca un conjunto de calibración más fiable con los datos del molino obtenido mediante espectrofotometría Raman. Las medidas de lignina con luz visible Raman podrían usarse a continuación para reducir la variabilidad del proceso de obtención y blanqueo de la pasta. La aplicación de la invención de los licores de pasta y papel proporciona un procedimiento para determinar el contenido en lignina y/o índice kappa que es más rápida, más fiable, y requiere menos mantenimiento que los procedimientos existentes. En resumen, este nuevo procedimiento sustituye los sensores UV o NIR actuales, y resuelve los inconvenientes descritos de estos dispositivos.
En una forma particular de la presente invención proporciona un procedimiento para la determinación espectroscópica en línea del contenido en lignina y/o índice kappa en pastas de madera. A diferencia de la instrumentación actualmente disponibles, el procedimiento permite medir el contenido en lignina de forma independiente al contenido en lignina, contenido en celulosa y consistencia. El procedimiento comprende las etapas de: 1) tomar muestras de pasta de madera de consistencia elevada procedentes de un proceso químico de fabricación de la plasta; 2) someter las mencionadas varias muestras a una fuente de luz visible monocromática; 3) registrar la luz dispersa y su espectro Raman en un intervalo predeterminado de números de onda de forma que se produzcan medidas de intensidad de la luz dispersada Raman; y 4) determinar cualquiera de las intensidades de luz dispersada Raman no corregida, corregida en la línea base y/o integrada de las muestras en un intervalo predeterminado de longitudes de onda mostrando diferencias combinaciones de contenido en lignina, contenido en celulosa y consistencia; (5) correlacionar mediante calibración tanto invariante como multivariante las relaciones entre la intensidad de la luz dispersada Raman de muestras desconocidas con la intensidad de la luz dispersada Raman mostradas combinaciones conocidas de contenido en lignina, contenido en celulosa y consistencia, de forma que el contenido de lignina y/o índice kappa de las pastas de madera puedan determinarse de forma precisa en un intervalo Kappa de 5 a 110, de forma preferible de 5 a 20 y de forma más preferible de 5 a 15, para cualquier nivel de contenido de celulosa o consistencia de la pasta en la muestra.
Breve descripción de los dibujos
En los dibujos que ilustran las formas de realización de la presente invención:
La Fig. 1 es la vista de un diagrama de un aparato sensor para llevar a cabo el procedimiento de acuerdo con una forma de realización de la invención.
La Fig. 2 es la vista de un diagrama de un sistema de obtención de pulpa / deslignificación con O_{2} completo con el aparato sensor.
La Fig. 3 es la vista de un diagrama de un sistema de blanqueo, completo con el aparato sensor.
La Fig. 4 es un gráfico de la intensidad de la luz dispersada Raman con corrección de la línea base frente a los números de onda que muestran la variación en la intensidad de la luz dispersada Raman con corrección de la línea base para cuatro pulpas a medida que aumentan los factores H durante la digestión, y con diferentes concentraciones de celulosa y lignina.
La Fig. 5 es un gráfico de calibración de la relación de la intensidad integrada de la luz dispersada Raman con corrección de la línea base alrededor de 1600 cm^{-1} sobre la intensidad integrada de la luz dispersada Raman con corrección de la línea base alrededor de 1100 cm^{-1} frente al índice kappa de concentración para cuarenta y ocho pastas de madera blanda.
La Fig. 6 es un gráfico de calibración de la relación de la intensidad integrada de la luz dispersada Raman con corrección de la línea base alrededor de 1600 cm^{-1} sobre la intensidad integrada de la luz dispersada Raman con corrección de la línea base alrededor de 1100 cm^{-1} frente al índice kappa de concentración para cinco pastas de madera dura.
La Fig. 7 es 7 un gráfico de calibración PLS del índice kappa real frente al predicho para el modelo de calibración PLS para los componentes de lignina.
La Fig. 8 es un gráfico de la intensidad no corregida de la luz dispersada Raman frente al número de onda mostrando la variación en el nivel de fluorescencia con la disminución en el contenido de lignina para cuatro pastas aumentando los factores H durante la digestión, y con diferentes concentraciones de lignina y celulosa..
Descripción detallada de la invención, formas de realización preferidas y mejores formas con referencia a los dibujos
La Fig. 1 es la vista de un diagrama de un aparato sensor para llevar a cabo el procedimiento de acuerdo con una forma de realización de la invención. Haciendo referencia a la Fig. 1, la luz de excitación procedente de una fuente de luz visible (10) se libera a una muestra de pasta de alta consistencia (12) de interés mediante un sistema combinado de óptica de excitación recogida (14), generando de esta forma luz dispersada que se recoge mediante las ópticas combinadas de excitación-recogida (14). Una parte de la luz dispersada se reúne mediante las ópticas combinadas de excitación-recogida (14) y se llevan hasta un detector/ analizador (16) controlado por un ordenador (18).
La Fig. 2 es la vista de un diagrama de un sistema de obtención de pulpa / deslignificación con O_{2} completo con el aparato sensor anteriormente descrito en la Fig. 1. Haciendo referencia a la Fig. 2, la muestra de pulpa (12) fluye típicamente a través de una red de tanques, tuberías o conducciones (20) formando parte del sistema de obtención de pulpa / deslignificación con O_{2} que incluye un digestor (11), que tiene una entrada de virutas 9, un difusor a presión (13), un tanque de soplado (15), anudadoras (17), un primer depósito de almacenamiento de alta densidad (19), un elevador (21), un tubo de oxígeno (O_{2}) (23) y un segundo depósito de almacenamiento de alta densidad (25) con una salida (27) hacia la planta de blanqueo (29); de forma alternativa, la muestra de pasta (12) puede comprender una línea de derivación que transporta parte de la pasta total tomada en diferentes puntos. En una forma de realización de la invención, estos puntos pueden ser la línea de soplado del digestor (22), la línea afluente al elevador (24) o la salida de la deslignificación con O_{2}. El número exacto y localización de los puntos de muestreo a lo largo de la red de tuberías/ conductos (20) puede variar de molino a molino. Haciendo referencia de nuevo a la Figura 1, una parte de la luz dispersa se reúne en ambos casos por las ópticas combinadas de excitación-recogida (14) y llevada hasta un detector/ analizador (16) controlado mediante ordenador. Con el uso tanto de un calculo pico-ratio como un modelo de calibración PLS multicomponente, el ordenador (18) usa y procesa la salida del detector/ analizador (16) para producir un cálculo en el índice kappa (28) representativo de la concentración calculada de lignina en la muestra de pasta 12. Las variaciones en la consistencia de la muestra de pulpa (12) se han tenido en cuenta en el modelo de calibración PLS, y por tanto no interferirán con las medidas del índice kappa.
La Fig. 3 es la vista de un diagrama de un sistema de blanqueo 31, completo con el mismo sensor descrito en la Fig. 1. El sistema de blanqueo 31 incluye una torre D_{o} 34, una torre E_{0}P 38, una torre D_{1} 33, una torre Ep 35, una torre D_{2} 37, y un tanque de almacenamiento de alta densidad 39. En la presente forma de realización, la muestra de pulpa (12) fluye típicamente a través de una red de tanques, tuberías o conducciones (30) formando parte del sistema de blanqueo; de forma alternativa, la muestra de pasta (12) puede comprender una línea de derivación que transporta parte de la pasta total tomada en diferentes puntos. Estas localizaciones pueden ser la línea de entrada (32) de la torre D_{0} (34), y la línea de salida (36) de la etapa de blanqueo E_{0}P (38). El número exacto y localización de los puntos de muestreo a lo largo de la red de tuberías/ conductos (20) puede variar de molino a molino. Haciendo referencia de nuevo a la Figura 1, una parte de la luz dispersa se reúne en ambos casos por las ópticas combinadas de excitación-recogida (14) y llevada hasta un detector/ analizador (16) controlado mediante ordenador (18). Con el uso tanto de un calculo pico-ratio como un modelo de calibración PLS multicomponente, el ordenador (18) usa y procesa la salida del detector/ analizador (16) para producir un cálculo en el índice kappa (28) representativo de la concentración calculada de lignina en la muestra de pasta 12. Las variaciones en la consistencia de la muestra de pulpa (12) se han tenido en cuenta en el modelo de calibración PLS, y por tanto no interferirán con las medidas del índice kappa.
Como medida alternativa de la concentración de lignina, la presente invención utiliza la relación R, de la intensidad de la luz dispersada Raman (I) (\nu) integrada a lo largo de dos intervalos de número de onda, uno que comprende los números de onda más altos y el otro comprende los números de onda más bajos. De forma específica para los datos mostrados en la Fig. 5 y en la Fig. 6, esto se determina mediante:
1
Donde los límites de las integrales se dan en cm^{-1}. En la Fig. 5 y en la Fig. 6, se muestra que la relación R proporciona esencialmente la misma medida que la calibración PLS (ver la Fig. 7).
Se usa un sistema combinado de tuberías, guías de luz o cables de fibra óptica para infrarrojo como sensor remoto en el sistema de recuperación, de forma que el licor puede muestrearse en múltiples localizaciones, minimizando de esta forma los costes del sistema permitiendo que varias corrientes se analicen con un único equipo Raman. A continuación, el ordenador puede programarse de forma que ajuste las variables operativas tanto para el sistema de obtención de la pasta / deslignificación con O_{2} y/o sistema de blanqueo de forma que se reduzca la variabilidad en el índice kappa. De forma alternativa, la información recibida del ordenador puede comunicarse directamente a un operador que realizará los ajustes manuales.
Parte experimental
Se prepararon cincuenta y cinco muestras de pulpa kraft de diferentes especies mediante lotes de laboratorio digeridos, dando diferentes números kappa. Los detalles se proporcionan en la Tabla I (maderas blandas) y Tabla II (maderas duras). Las muestras se equilibraron con aire exponiéndolas a temperatura y humedad ambiente durante varios días. Las muestras se almacenaron a continuación en contenedores de plástico para su transporte.
Las medidas de la intensidad de la luz dispersada Raman se realizaron con un sistema Kaiser Optical Systems integrated Holoprobe® de 785 nm, que comprende un espectrógrafo f/1,8, un diodo láser de 100 mW en cavidad externa estabilizada, un dispositivo detector acoplado termoeléctricamente enfriado (-40º), y una sonda de fibra óptica. El sistema Raman se equipó con un filtro de rechazo holográfico en la línea láser, y una red de difracción de la transmisión holográfica en volumen. Se cubrió un desplazamiento espectral de -50 a 3400 cm^{-1}. La resolución espectral fue de 4 cm^{-1}. La fuente de luz fue un diodo láser de onda continua con una longitud de onda de excitación de 785 nm. Un cable de fibra óptica transporta la luz a una sonda de microscopio. La sonda consiste de un haz de nueve fibras colectoras (diámetro del núcleo de 200 \mum) rodeando una única fibra de excitación de 400 \mu de diámetro. El haz láser viaja a través de una serie de espejos y filtros entallados antes de focalizarse hacia las lentes objetivo, y hacia la muestra. Con este modo de adquisición, la muestra de pulpa seca se coloca en un porta de microscopio bajo las lentes objetivo. El ajuste del microscopio permite enfocar la luz láser sobre una macro superficie de las muestras de pasta. El tiempo típico de adquisición está comprendido aproximadamente entre 5 y 10 minutos. Los tiempos de exposición pueden ajustarse para llenar aproximadamente del 60 al 70 por ciento del detector (cámara CCD con una resolución de 1024 x 256 píxeles). Una vez hechos los ajustes deseados se ajusta el tiempo de exposición del láser junto con el número de acumulaciones. Los análisis de las muestras se llevan a cabo con la muestra de pulpa humedecida, sacudida a mano para eliminar parte del agua absorbida.
La instalación PLS proporcionada con el paquete de software para proceso de datos Grams/32^{TM} (Galactic Industry Corp., Salem NH) se usó para la etapa de la calibración multicomponente. La composición de las muestras de pulpa se proporciona en las Tablas I y II. Todas las concentraciones de lignina se verificaron mediante procedimientos normalizados ["T236-Kappa Number of Pulp", TAPPI Standard Methods, TAPPI PRESS, Atlanta; "G. 18-Kappa Number of Pulp", Standard Methods of the Technical Section of the CPPA, Montreal]. Para el modelo de calibración, el espectro del licor mezcla sintético se repartió entre dos conjuntos, un conjunto de calibración y un conjunto de validación. Dos tercios de las muestras, incluyendo todas las muestras que mostraban concentraciones extremas, se incorporaron en el conjunto de calibración usado para construir el modelo espectral, minimizando de esta forma la posibilidad de valores extremos. Los resultados obtenidos con el uso de estos dos modelos de calibración para el molino y las muestras de validación se proporcionan en la Tabla III, respectivamente. Estos resultados se discuten en los siguientes ejemplos.
Ejemplos Ejemplo 1
Este ejemplo discute los resultados obtenidos con las muestras de madera blanda. La Fig. 4 muestra un gráfico de la intensidad de la luz dispersada Raman con corrección de la línea base frente al número de onda mostrando la variación en la intensidad de la luz dispersada Raman con corrección de la línea base para cuatro pulpas de la misma mezcla picea - pino - abeto (SPF) muestreada a medida que aumentan los factores H, y con diferentes concentraciones de celulosa y lignina. Con una corrección multipunto de la línea base, se recalculó el espectro original para obtener el espectro Raman corregido de la Fig. 4. Para las cuarenta y ocho muestras listadas en la Tabla I, los picos corregidos de la línea base para la celulosa y la lignina se integraron a continuación para obtener sus áreas. La relación de las áreas para el pico de 1600 cm^{-1} respecto del de 1100 cm^{-1} se dibuja en la Fig. 5 frente a los números Kappa mostrados en la Tabla I para estas muestras de madera blanda. El área del pico de la celulosa actúa como patrón interno que corrige automáticamente las variaciones en la consistencia de la pulpa que se encuentran en cada muestra. Se obtuvo una buena correlación con un valor de R^{2} de 0,99 para todos los tipos de especies de madera blanda. Cuando se compara con los resultados obtenidos por Ibrahim y col., tanto el aumento en la energía como la mejora en la relación señal a ruido permiten analizar la pasta hasta números kappa bajos, a pesar de fuerte fondo de fluorescencia. Se obtiene buena precisión para muestras con índice kappa comprendido en el intervalo de interés industrial, es decir, por debajo de 25 para maderas blandas. Dado que el contenido en lignina es más elevado en las maderas blandas que en las duras, se esperaría que la interferencia en el visible procedente de la fluorescencia generada por la lignina fuera mayor que para los resultados que se muestran en Sun y col., para las especies de madera blanda. De forma sorprendente, prevalece la situación exactamente opuesta: la desviación estándar del procedimiento con luz visible es del orden de \pm 2,5 unidades kappa para cinco repeticiones. Esto represente una mejora considerable cuando se compara con los resultados mostrados por Ibrahim y col y por Sun y col., en los que se encontró que la desviación estándar era \pm 10 unidades kappa. La mejora en la medida de lignina no se predijo ni por Ibrahim y col ni por Sun y col.
Ejemplo 2
Este ejemplo discute los resultados obtenidos con muestras de madera dura. Para cinco (números 1, 2, 3, 5 y 6) de ocho muestras de madera dura relacionadas en la Tabla II se realizó una corrección multipunto, y el espectro original se recalculó para obtener un espectro Raman corregido. Los picos corregidos en la línea base de celulosa y lignina se integraron para obtener las áreas de pico. En la Fig. 5 se dibuja la relación de áreas para el pico a 1600 cm^{-1} respecto del de 1100 cm^{-1} frente a los números kappa dados en la Tabla II para estas cinco muestras de madera dura. No fue posible obtener áreas de pico fiables para tres de las muestras de chopo híbrido con un contenido de lignina elevado (números 5, 7 y 8, Tabla II) debido a la fuerte señal de fluorescencia. Esto no es un grave problema porque los valores de los números kappa de estas muestras quedan fuera del intervalo de interés industrial, es decir, por debajo de 15 para maderas duras. En general, se obtuvo la interferencia de fluorescencia más fuerte con las maderas duras que con las blandas, un resultado bastante sorprendente dada la baja cantidad de lignina en las maderas duras. Este resultado no se anticipó por Sun y col.
Ejemplo 3
Se realizó una calibración PLS de un componente con doce espectros obtenidos a partir de las muestras relacionadas en la Tabla I con el objetivo de construir una calibración que fuera capaz de predecir el índice kappa y/o el porcentaje de lignina en las pastas durante la obtención de la pulpa y deslignificación con O_{2}. Para compensar las variaciones de consistencia, la intensidad de la luz dispersada Raman se normalizó respecto de la intensidad del pico de la celulosa a 1095 cm^{-1}. La desviación espectral elegida para construir el modelo fue de 1566 a 1656 cm^{-1}. El número de factores usados para la predicción fue tres. El procedimiento PLS se basa en medidas normalizadas pico - altura, y por tanto se automatiza más fácilmente que el procedimiento pico/ área descrito en el ejemplo 1. Aunque la correlación parece más dispersa que la descrita en el ejemplo I, el pequeño número de factores necesarios para la predicción indica que el modelo elegido es muy robusto y puede identificar/ rechazar valores extremos. Los resultados que se muestran en la Tabla III para cinco muestras de validación muestran concordancia de buena a clara entre los valores predichos y los valores del procedimiento normalizado para el índice kappa de cada muestra. La precisión y exactitud de los resultados es comparable a la del ejemplo I.
Ejemplo 4
La diferencia en la intensidad de la fluorescencia de fondo puede observarse claramente cuando se examina el espectro Raman de la pulpa blanqueada. La Fig. 8 muestra cinco espectros de intensidad de la luz Raman dispersa de muestras de pasta con números kappa descendentes. El fondo de fluorescencia disminuye con el contenido en lignina. En la pulpa blanqueada, la línea base es plana, y las áreas del pico de la celulosa y del pico de la lignina pueden cuantificarse de forma sencilla. El área se obtiene integrando a lo largo de una región fija del espectro.
De los anteriores ejemplos puede verse que tanto las pulpas de madera blanda como de madera dura manufacturadas durante un proceso químico de obtención de la plasta pueden analizarse, y que el índice kappa, y de forma opcional el contenido residual en lignina, pueden medirse con el uso de varios tipos de calibración multivariante de mínimos cuadrados parcial (PLS). Dicho procedimiento correlaciona el comportamiento espectral para diferentes concentraciones de lignina en una muestra de calibración con una concentración real en cada muestra. El conjunto de correlaciones representa un modelo que se puede usar para predecir el índice kappa y/o el contenido en lignina en una muestra desconocida. En consecuencia, variando al menos una variable de proceso, el proceso puede controlarse de forma que se obtengan valores óptimos para los parámetros anteriormente mencionados.
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(Tabla pasa a página siguiente)
TABLA I Muestras de madera blanda y números kappa
2
3
TABLA II Muestras de madera dura y números kappa
4
TABLA III Resultados predichos mediante mínimos cuadrados parciales del conjunto de validación
5

Claims (12)

1. Un procedimiento para determinar el contenido en lignina y/o el índice kappa en una muestra (12) de pasta de madera durante las operaciones de obtención y blanqueado de la pulpa en un proceso químico de fabricación de pasta, que comprende las etapas de:
a)
tomar una pluralidad de muestras (12) de pasta de madera de consistencia elevada procedentes de un proceso químico de fabricación de la pasta;
b)
someter la mencionada pluralidad de muestras a una fuente (10) de luz visible monocromática, y dejar que las muestras (12) dispersen la mencionada luz visible;
c)
determinar el espectro Raman de la luz visible dispersa en un intervalo predeterminado de números de onda para producir medidas de intensidad de la luz dispersada Raman; y
d)
comparar las medidas de intensidad de la luz dispersada Raman de la pluralidad de muestras mencionada (12) con las medidas de intensidad de la luz dispersada Raman que muestran combinaciones conocidas de contenido en lignina, contenido en celulosa y consistencia, y evaluando el contenido de lignina y/o índice kappa de la mencionada pasta de madera de las mismas.
2. Un procedimiento de acuerdo con la reivindicación 1, en el que se determina el índice kappa de la pasta de madera en un intervalo de 5 a 110 kappa.
3. Un procedimiento de acuerdo con la reivindicación 2, en el que el mencionado intervalo es de 5 a 15 kappa.
4. Un procedimiento de acuerdo con la reivindicación 1, 2 ó 3, en el que la etapa d) comprende correlacionar mediante calibración univariante las relaciones entra las mencionadas medidas de intensidad de la luz dispersada Raman de la pluralidad de muestras mencionadas (12) y las mencionadas medidas de intensidad de la luz dispersada Raman mostradas por las mencionadas combinaciones conocidas, para su comparación.
5. Un procedimiento de acuerdo con la reivindicación 1, 2 ó 3, en el que la etapa d) comprende correlacionar mediante calibración multivariante las relaciones entra las mencionadas medidas de intensidad de la luz dispersada Raman de la pluralidad de muestras mencionada (12) y las mencionadas medidas de intensidad de la luz dispersada Raman mostradas por las mencionadas combinaciones conocidas, para su comparación.
6. Un procedimiento de acuerdo con la reivindicación 1, 2, 3, 4 ó 5 que incluye una etapa para determinar al menos uno de entre una intensidad de la luz dispersada Raman sin corregir, y una línea base corregida e integrada, a lo largo de un intervalo predeterminado de números de onda, mostradas por las mencionadas combinaciones conocidas, para su comparación.
7. Un procedimiento de acuerdo con una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 6, en el que las medidas de intensidad de la luz dispersada Raman de la etapa c) se llevan a cabo en un intervalo de desplazamiento de números de onda entre 1000 y 2000 cm^{-1} con respecto a la frecuencia de excitación.
8. Un procedimiento de acuerdo con una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 7, en el que la excitación láser para las mencionadas medidas de intensidad de la luz dispersada Raman se lleva a cabo en un intervalo de longitud de onda en el visible comprendido entre 700 y 850 nm.
9. Un procedimiento de acuerdo con una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 7 en el que las medidas de intensidad de la luz dispersada Raman se llevan a cabo mediante espectrofotometría realizada con medidas de dispersión en el visible.
10. Un procedimiento de acuerdo con una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 7, en el que se usa una sonda (14) de fibra óptica para excitación / recogida en el mencionado espectrofotómetro.
11. Un procedimiento de acuerdo con una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 7, en el que las medidas de intensidad de la luz dispersada Raman se llevan a cabo mediante espectrofotometría realizada en una celda de flujo continuo para medidas continuas.
12. Un procedimiento de acuerdo con una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 11, en el que las relaciones entre las medidas de intensidad de la luz dispersada Raman de las muestras y las medidas de dispersión Raman para diferentes concentraciones conocidas de lignina en la pasta se obtienen con el uso de la calibración multivariante de mínimos cuadrados parciales (PLS).
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