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EP1175705A1 - High-temperature fuel cell - Google Patents

High-temperature fuel cell

Info

Publication number
EP1175705A1
EP1175705A1 EP00925032A EP00925032A EP1175705A1 EP 1175705 A1 EP1175705 A1 EP 1175705A1 EP 00925032 A EP00925032 A EP 00925032A EP 00925032 A EP00925032 A EP 00925032A EP 1175705 A1 EP1175705 A1 EP 1175705A1
Authority
EP
European Patent Office
Prior art keywords
interconnector
fuel cell
functional layer
temperature fuel
nickel
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Ceased
Application number
EP00925032A
Other languages
German (de)
French (fr)
Inventor
Robert Fleck
Wolfram Kaiser
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Siemens AG
Siemens Corp
Original Assignee
Siemens AG
Siemens Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Siemens AG, Siemens Corp filed Critical Siemens AG
Publication of EP1175705A1 publication Critical patent/EP1175705A1/en
Ceased legal-status Critical Current

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    • H01M8/0217—Complex oxides, optionally doped, of the type AMO3, A being an alkaline earth metal or rare earth metal and M being a metal, e.g. perovskites
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Definitions

  • the invention relates to a high-temperature fuel cell in which an electrical conductor electrically connects an interconnector to the anode of an electrolyte electrode unit.
  • a fuel cell stack is referred to as an “Stack * genanr: 'is below an upper one Interconnector which the high-temperature fuel cell stack covers the order NaCN at least one contact ⁇ layer, an electrolyte electrode Emheit, a further contact layer, another interconnector, etc.
  • the electrical connection between two high-temperature fuel cells is established by an interconnector, via which the anode of one high-temperature fuel cell is connected to the cathode of the other high-temperature fuel cell.
  • the interconnector is accordingly with an anode of one high-temperature fuel cell and the cathode of the other high-temperature fuel cell connected.
  • the electrical connection between the anode and the interconnector designed as a plate is established by an electrical conductor, which can be designed as a nickel network (see for example DE 196 49 457 Cl). It has been shown that a high electrical series resistance arises between the anode and the connector when the high-temperature fuel cell is operated. This adversely affects the electrical performance of the high-temperature fuel cell stack.
  • a high-temperature fuel cell of the type mentioned at the outset with at least two metallic functional layers applied one above the other on the fuel gas side of the interconnector, one functional layer containing nickel and the functional layer below containing copper.

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Abstract

During operation of a high-temperature fuel cell (1) corrosion to the interconnector on the anode side is a problem. The inventive method substantially avoids this problem by using at least two metallic functional layers (8, 9) which are applied one on top of the other to the interconnector (2). The lower functional layer (9) contains copper and the upper functional layer (8) contains nickel. Functional layers (8, 9) of this type establish a potential barrier for oxygen ions with respect to the interconnector (2).

Description

Beschreibungdescription

Hochtemperatur-BrennstoffzelleHigh temperature fuel cell

Die Erfindung bezieht sich auf eine Hochtemperatur-Brennstoffzelle, bei der ein elektrischer Leiter einen Interconnector mit der Anode einer Elektrolyt-Elektroden-Emheit e- lektrisch verbindet.The invention relates to a high-temperature fuel cell in which an electrical conductor electrically connects an interconnector to the anode of an electrolyte electrode unit.

Es ist bekannt, daß bei der Elektrolyse von Wasser die Was- sermolekule durch elektrischen Strom m Wasserstoff (H- und Sauerstoff (02) zerlegt werden. In einer Brennstoffzelle lauft dieser Vorgang m umgekehrter Richtung ab. Durch die elektrocnemische Verbindung von Wasserstoff (H?) und Sauer- stoff (02) zu Wasser entsteht elektrischer Strom mit hohemIt is known that in the electrolysis of water, the water molecules are broken down by an electric current m hydrogen (H and oxygen (0 2 ). In a fuel cell, this process takes place in the opposite direction. The electro-chemical combination of hydrogen (H ?) and oxygen (0 2 ) to water creates a high electrical current

Wirkungsgrad. Wenn als Brenngas reiner Wasserstoff ( UJ eingesetzt wird, geschieht dies ohne Emission von Schadstoffen und Kohlendioxid. Auch mit einem technischen Brenngas, beispielsweise Erdgas oder Kohlegas, und mit Luft (die zusatz- lieh mit Sauerstoff (02) angereichert sein kann) anstelle von reinem Sauerstoff (02) erzeugt eine Brennstoffzelle deutlich weniger Schadstoffe und weniger Kohlendioxid als andere Energieerzeuger, αie mit verscniedenen Energieträgern arbeiten. Die technische Umsetzung αes Prinzips der Brennstoffzelle hat zu unterschiedlichen Losungen, und zwar mit verschiedenartigen Elektrolyten und mit Betriebstemperaturen zwischen 80°C und 1000°C gefuhrt.Efficiency. If pure hydrogen (UJ) is used as the fuel gas, this happens without emission of pollutants and carbon dioxide. Also with a technical fuel gas, for example natural gas or coal gas, and with air (which can also be enriched with oxygen (0 2 )) instead of Pure oxygen (0 2 ) produces a fuel cell significantly less pollutants and less carbon dioxide than other energy producers, which work with different energy sources 1000 ° C.

In Abnangigkeit von inrer Betriebstemperatur werden die Brennstoffzellen m Nieder-, Mittel- und Hochtemperatur- BrennstcffZeilen eingeteilt, die sich wiederum αurch ver- scmedeπe technische Ausfunrungsformen unterscheiden.Depending on their operating temperature, the fuel cells are divided into low, medium and high temperature fuel lines, which in turn differ by different technical embodiments.

Bei einem aus einer Vielzahl von Hochtemperatur-Brennstoff- zellen 5_---ch zusammensetzenden Hochtemperatur-Brennstoffze_- ienstape.- (in der Fachliteratur wird ein Brennstoffzellensta- pe-L aucπ „Stack* genanr:' liegen unter einem oberen Interconnector, welcher den Hochtemperatur-Brennstoffzellen- stapel abdeckt, der Reihenfolge nacn wenigstens eine Kontakt¬ schicht, eine Elektrolyt-Elektroden-Emheit , eine weitere Kontaktschicht, ein weiterer Interconnector, usw.In the case of a high-temperature fuel cell which is composed of a large number of high-temperature fuel cells 5 _--- ch (in the specialist literature, a fuel cell stack is referred to as an “Stack * genanr: 'is below an upper one Interconnector which the high-temperature fuel cell stack covers the order NaCN at least one contact ¬ layer, an electrolyte electrode Emheit, a further contact layer, another interconnector, etc.

Die Elektrolyt-Elektroden-Emheit umfaßt dabei zwei Elektroden - eine Anode und eine Kathode - und einen zwischen Anode und Kathode angeordneten, als Membran ausgeführten Festkor- perelektrolyten . Dabei bildet jeweils eine zwischen zwei be- nachbarten Interconnectoren liegende Elektrolyt-Elektroden- Emheit mit den beidseitig an der Elektrolyt-Elektroden-Emheit unmittelbar anliegenden Kontaktschichten eine Hochtemperatur-Brennstoffzelle, zu der auch noch die an den Kontaktschichten anliegenden Seiten jeder der beiden Interconnectoren gehören. Dieser Typ und weitere Brennstoffzellen-Typen sind beispielsweise aus dem „Fuel Cell Handbook* von A. J. Appleby und F. R. Foulkes, 1989, Seiten 440 bis 454, bekannt.The electrolyte electrode unit comprises two electrodes - an anode and a cathode - and a solid electrolyte arranged between the anode and cathode and designed as a membrane. In each case, an electrolyte electrode unit located between two adjacent interconnectors forms a high-temperature fuel cell with the contact layers directly adjacent to the electrolyte electrode unit on both sides, which also includes the sides of each of the two interconnectors located on the contact layers. This type and other fuel cell types are known, for example, from the “Fuel Cell Handbook * by AJ Appleby and FR Foulkes, 1989, pages 440 to 454.

Eine Hochtemperatur-Brennstoffzelle alleme liefert eine Betriebsspannung von unter einem Volt. Durch das In-Reihe- Schalten einer Vielzahl benachbarter Hochtemperatur-Brennstoffzellen kann die Betriebsspannung einer Brennstoffzellen- anlage einige 100 Volt betragen. Bedingt durch den hohen Strom, den eine Hochtemperatur-Brennstoffzelle liefert, - bis zu 1000 -Ampere bei großen Hochtemperatur-Brennstoffzellen - ist eine elektrische Verbindung zwischen den einzelnen Zellen zu bevorzugen, die bei den obengenannten Bedingungen einen Desonders niedrigen elektrischen Serienwiderstand verursacht.An alleme high-temperature fuel cell supplies an operating voltage of less than one volt. By connecting a large number of adjacent high-temperature fuel cells in series, the operating voltage of a fuel cell system can be a few 100 volts. Due to the high current that a high-temperature fuel cell supplies - up to 1000 amperes for large high-temperature fuel cells - an electrical connection between the individual cells is preferred, which causes a particularly low electrical series resistance under the above-mentioned conditions.

Die elektrische Verbindung zwischen zwei Hochtemperatur- Brennstoffzellen wird durcn einen Interconnector hergestellt, uoer den die Anode der einen Hocntemperatur-Brennstoffzelle mit der Kathode der anderen Hochtemperatur-Brennstoffzelle verbunden wird. Der Interconnector ist dementsprechend mit αer Anode der einen Hochtemperatur-Brennstoffzelle und der Katnode der anderen Hochtemperatur-Brennstoffzelle elekt iscn verbunden. Die elektrische Verbindung zwischen der Anode und dem als Platte ausgeführten Interconnector wird durch einen elektrischen Leiter hergestellt, der als ein Nickelnetz ausgebildet sein kann (siehe beispielsweise DE 196 49 457 Cl) . Dabei hat sich gezeigt, daß sich bei Betrieb der Hochtemperatur-Brennstoffzelle zwischen Anode und Interconnector ein hoher elektrischer Serienwiderstand einstellt. Dadurch wird nachteiligerweise die elektrische Leistung des Hochtemperatur-BrennstoffZellenstapels negativ beeinflußt.The electrical connection between two high-temperature fuel cells is established by an interconnector, via which the anode of one high-temperature fuel cell is connected to the cathode of the other high-temperature fuel cell. The interconnector is accordingly with an anode of one high-temperature fuel cell and the cathode of the other high-temperature fuel cell connected. The electrical connection between the anode and the interconnector designed as a plate is established by an electrical conductor, which can be designed as a nickel network (see for example DE 196 49 457 Cl). It has been shown that a high electrical series resistance arises between the anode and the connector when the high-temperature fuel cell is operated. This adversely affects the electrical performance of the high-temperature fuel cell stack.

Aufgabe der Erfindung ist es, eine Hochtemperatur-Brennstoffzelle dahingehend zu verbessern, daß auch bei Einsatz bei hohen Temperaturen ein erhöhter elektrischer Serienwiderstand vermieden und eine hohe Leitfähigkeit auch über längere Zeit sichergestellt ist.The object of the invention is to improve a high-temperature fuel cell in such a way that an increased electrical series resistance is avoided even when used at high temperatures and a high conductivity is ensured even over a long period of time.

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß durch eine Hochtemperatur- Brennstoffzelle der eingangs genannten Art gelost mit mindestens zwei übereinander auf der Brenngasseite des Interconnec- tors aufgebrachten metallischen Funktionsschichten, wobei die eine Funktionsschicht Nickel enthalt, und wobei die darunter liegende Funktionsschicht Kupfer enthalt.This object is achieved according to the invention by a high-temperature fuel cell of the type mentioned at the outset with at least two metallic functional layers applied one above the other on the fuel gas side of the interconnector, one functional layer containing nickel and the functional layer below containing copper.

Versuche mit einem Hochtemperatur-Brennstoff ellenstapel und entsprechende Modellversuche haben ergeben, daß sich eine Erhöhung des elektrische Widerstands zwischen dem elektrischen Leiter und einem aus CrFe5Y203l bestehenden Interconnector einstellt, und das schon nach kurzer Betπeösdauer bei Betriebstemperaturen zwischen 850°C und 950°C. Die Bezeichnung CrFe5Y203l steht für eine Chrom-Legierung, die 5 Gewichts-* Fe und 1 Gewichts-0-, Y_Ch enthalt. Die Erhöhung des elektrischen Widerstands wird durch eine Chromoxid umfassende Oxid- schicht verursacht, die sich auf der Oberflacne derjenigen Seite des Interconnectors ausoildet, die dem Brenngas fuhren- den Raum zugewandt ist. Sie bildet sich auch dort, wo der e- lektrische Leiter, beispielsweise das Nickelnetz, auf dem Interconnector aufliegt oder zum Beispiel durcn einen Schweiß- punkt oder eine Lotstelle mit dem Interconnector verbunden ist. Ist das Nickelnetz mittels Punktschweißen an dem Interconnector angepunktet, so werden diese als Schweißpunkte ausgebildeten Kontaktstellen wahrend des Betriebs vom Chromoxid erstaunlicherweise sogar unterwandert. Chromoxid hat einen höheren elektrischen Widerstand als die unoxidierten Metalle des Interconnectors . Es liegt somit eine schlecht leitende Oxidschicht zwischen dem elektrischen Leiter und dem Interconnector vor, die den Serienwiderstand von in Reihe geschal- teten Hochtemperatur-Brennstoffzellen ungunstig beeinflußt. Die Bildung von Chromoxid erfolgt bereits bei Sauerstoffpar- tialdrucken von weniger als I N18 bar. Diese Sauerstoffparti- aldrucke sind auch im Brenngas fuhrenden Raum - kurz: Brenngasraum - wahrend des Betriebs der Hochtemperatur-Brennstoff- zelle m der Regel vorhanden.Tests with a high-temperature fuel cell stack and corresponding model tests have shown that there is an increase in the electrical resistance between the electrical conductor and an interconnector consisting of CrFe5Y 2 0 3 l, and this after a short operating time at operating temperatures between 850 ° C. and 950 ° C. The designation CrFe5Y 2 0 3 l stands for a chromium alloy that contains 5 weight * Fe and 1 weight 0 -, Y_Ch. The increase in the electrical resistance is caused by an oxide layer comprising chromium oxide which forms on the upper surface of the side of the interconnector which faces the space carrying the fuel gas. It also forms where the electrical conductor, for example the nickel network, rests on the interconnector or, for example, by a welding point or a solder point is connected to the interconnector. If the nickel network is spot-welded to the interconnector, these contact points designed as welding spots are surprisingly infiltrated by the chromium oxide during operation. Chromium oxide has a higher electrical resistance than the unoxidized metals of the interconnector. There is therefore a poorly conductive oxide layer between the electrical conductor and the interconnector, which adversely affects the series resistance of high-temperature fuel cells connected in series. Chromium oxide is formed at oxygen partial pressures of less than IN 18 bar. These oxygen partial pressures are also generally present in the fuel gas-carrying room - in short: fuel gas room - during the operation of the high-temperature fuel cell.

In einem ersten Schritt geht die Erfindung von der Überlegung aus, daß em erhöhter elektrischer Serienwiderstand vermieden und eine hohe Leitfähigkeit auch über längere Zeit sicherge- stellt wird, wenn die Bildung der Oxidschicht anodenseitig auf dem Interconnector unterounden wird. Dies wird wahrend des Betriebs der Hochtemperatur-Brennstoffzelle dadurch zuverlässig erreicht, daß der Interconnector durch eine Funkti- onsschicnt vor einer Oxidation geschützt wird. Eine solche Funktionsschicht darf selbstverständlich unter Betriebsbedingungen nicht für Sauerstoff durchlassig sein. Sie darf die elektrische Verbindung zwischen Leiter und Interconnector nicht negativ beeinflussen. Ferner sollte sie preiswert und leicht handhabbar sein.In a first step, the invention is based on the consideration that an increased electrical series resistance is avoided and a high conductivity is ensured even over a long period of time if the formation of the oxide layer on the anode side is prevented on the interconnector. This is reliably achieved during the operation of the high-temperature fuel cell in that the interconnector is protected against oxidation by a functional layer. Of course, such a functional layer must not be permeable to oxygen under operating conditions. It must not adversely affect the electrical connection between the conductor and the interconnector. It should also be inexpensive and easy to use.

Alle diese Bedingungen werden von einer dünnen metallischen Funktionsschicht erfüllt, die den Interconnector um die Kon- taktste_le herum gasdicht abschließt. Bei einer solchen Funktionsschicht besteht allerdings das Problem, daß sie beim er- sten Aufheizen einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle auf ihre Betriebstemperatur oxiαiert. Bei diesem sogenannten ersten „Anfahren* befindet sich m der Regel auch im Brenngasrauir der Hochtemperatur-Brennstoffzelle Luft m ausreichender Menge, um eine preiswerte metallische Funktionsscmcht zu oxi- dieren. Hierbei gelangt der Sauerstoff auch an den Interconnector. Dieser Sauerstoff bildet dann auf dem Interconnector die oben beschriebene, störende Chromoxidschicht.All of these conditions are met by a thin metallic functional layer that seals the interconnector around the contact points in a gas-tight manner. However, the problem with such a functional layer is that when a high-temperature fuel cell is heated up for the first time, it oxiαises to its operating temperature. In this so-called first "start * is m usually in Brenngasrauir the high-temperature fuel cell air in sufficient quantity to oxidize an inexpensive metallic function. Here, the oxygen also reaches the interconnector. This oxygen then forms the disruptive chromium oxide layer described above on the interconnector.

In einem zweiten Schritt geht die Erfindung von der Überlegung aus, daß eine Oxidation des Interconnectors verhindert werden kann, wenn der Übertritt des Sauerstoffs aus einer me- tallischen Funktionsschicht m den Interconnector unterbunden wird. Dies wird erreicht, wenn eine Funktionsschicht em Metall umfaßt, das folgender Bedingung genügt: Die Oxidbildung eines Metalls der Funktionsschicht ist mit einem kleineren chemischen Potential μ verbunden als die Oxidbildung eines Metalls, das sich direkt unter der Funktionsschicht befindet. Befindet sich unmittelbar unter der Funktionsschicht eine Legierung oder Verbindung verschiedener Metalle, so müssen alle diese Metalle obiger Bedingung genügen.In a second step, the invention is based on the consideration that oxidation of the connector can be prevented if the transfer of oxygen from a metallic functional layer is prevented in the connector. This is achieved if a functional layer comprises a metal which satisfies the following condition: the oxide formation of a metal of the functional layer is associated with a smaller chemical potential μ than the oxide formation of a metal which is located directly below the functional layer. If there is an alloy or compound of different metals immediately below the functional layer, all of these metals must meet the above condition.

Unter einem chemischen Potential μ wird die Änderung der freien Enthalpie G eines Stoffsystems im Gefolge der Zufuhr oder Aonahme der Komponente B des Systems verstanden:A chemical potential μ is understood to mean the change in the free enthalpy G of a material system as a result of the addition or intake of component B of the system:

Dabei ist T die thermodynamische Temperatur, p der Druck, na,, n=, n ... die Stoffmengen der Substanzen A, B, C, ... Diese Definition ist aus Rompps Chemielexikon, Franckhsche Verlagsbuchhandlung, 8. Auflage, Stuttgart 1981 entnommen.T is the thermodynamic temperature, p is the pressure, na ,, n =, n ... the amounts of substances of substances A, B, C, ... This definition is from Rompps Chemielexikon, Franckhsche Verlagsbuchhandlung, 8th edition, Stuttgart 1981 taken.

Ist die Oxidbildung eines ersten Metalls A mit einem kleineren (negativeren) chemischen Potential μ_ verbunden als die OxιdDi.-.dung eines zweiten Metalls B, so bedeutet dies, daß die freie Bildungsenthalpie ΔG„ des Oxids des ersten Metalls A kleiner 'negativer) ist, als die des Oxids des zweiten Metalls 3: ΔG < ΔG^ . Dem zufolge ist ein Sauerstoffion dem ersten Metall A fester, also energetisch tiefer eingebunden als m dem zweiten Metall B. Für den Übertritt des Sauer- stoffions aus dem Oxid des ersten Metalls A in das zweite Metall B wird also Energie benotigt.If the oxide formation of a first metal A is associated with a smaller (more negative) chemical potential μ_ than the oxide formation of a second metal B, this means that the free enthalpy of formation ΔG "of the oxide of the first metal A is smaller" more negative) than that of the oxide of the second metal 3: ΔG <ΔG ^ . According to this, an oxygen ion is that the first metal A is more firmly, ie more deeply integrated, than the second metal B. Energy is therefore required for the transfer of the oxygen ion from the oxide of the first metal A to the second metal B.

Mindestens zwei auf die Brenngasseite des Interconnectors u- beremander aufgebrachten metallische Funktionsschichten, wobei eine Funktionsschicht Nickel enthalt und eine darunter liegende Funktionsschicht Kupfer enthalt, erfüllen die oben beschriebenen Bedingungen. Denn durch diese Mateπalko bma- tion wird die oben beschriebene große Potentialschwelle zwischen den Schichten aufgebaut, die den Übertritt von Sau- erstoffionen von der äußeren Nickelschicht m die darunter liegende Kupferschicht stärkt behindert. Fernerhin sind beide Metalle preiswert und einfach auf den Interconnector aufzubringen.At least two metallic functional layers applied to the combustion gas side of the interconnector, one functional layer containing nickel and one functional layer containing copper, meet the conditions described above. This is because the material potential described above builds up the large potential threshold between the layers which impedes the transfer of oxygen ions from the outer nickel layer to the copper layer underneath. Furthermore, both metals are inexpensive and easy to apply to the interconnector.

Es ist hierbei nicht zwingend erforderlich, daß die beiden Funktionsschichten direkt aufeinander aufgebracht sind. Es kann sich durchaus auch eine weitere Funktionsschicht zwischen der Nickel enthaltenden Funktionsschicht und der Kupfer enthaltenden Funktionsschicht befinden. Es kann sich auch zwischen dem Interconnector und den beiden Funktionsschichten oder über den beiden Funktionsschichten eine weitere Funkti- onsschicht befinden, ohne daß der Effekt der Potentialschwelle wesentlich beeinträchtigt ist.It is not absolutely necessary that the two functional layers are applied directly to one another. There may also be another functional layer between the functional layer containing nickel and the functional layer containing copper. There may also be another functional layer between the interconnector and the two functional layers or above the two functional layers without the effect of the potential threshold being significantly impaired.

Durch diese Erfindung wird erreicht, daß eine Potentialschwelle für Sauerstoffionen zwischen der Funktionsschicht und dem darunterliegenden Metall besteht. Dies bewirkt, daß der Funktionsschicht befindlicher Sauerstoff nicht, oder nur äußerst geringem Umfang, m das darunter liegende Me¬ tall gelangt. Als Folge davon wird die Oxidation des Interconnectors sowohl wanrend des Anfahrens als auch wahrend des Betrieos der Hochtemperatur-Brennstoffzelle unterbunden.It is achieved by this invention that there is a potential threshold for oxygen ions between the functional layer and the underlying metal. This has the effect that the functional layer does not, or only to an extremely small extent, reach the underlying metal . As a result, the oxidation of the connector is prevented both during start-up and during operation of the high-temperature fuel cell.

Hierdurch wird em erhöhter elektrischer Serienwiderstand der Hochtemperatur-Brennstoffzelle vermieden und eine hohe Leitfähigkeit auch über längere Zeit sichergestellt.This increases the electrical series resistance High-temperature fuel cells avoided and high conductivity ensured even over long periods.

Zweckmaßigerweise ist die Kupfer enthaltende Funktionsschicht auf den Interconnector aufgebracht und auf diese Funktionsschicht ist die Nickel enthaltende Funktionsschicht aufgebracht. Diese Ausgestaltung ist besonders einfach und preiswert herzustellen.The functional layer containing copper is expediently applied to the interconnector and the functional layer containing nickel is applied to this functional layer. This configuration is particularly simple and inexpensive to manufacture.

Mit Vorteil besteht die Nickel enthaltende Funktionsschicht im wesentlichen aus Nickel und die Kupfer enthaltende Funkti- ons≤chicht besteht im wesentlichen aus Kupfer. Die beiden Metalle erfüllen ihrer reinen Form die Bedingungen, um den Interconnector wirksam vor Oxidation zu schützen.The functional layer containing nickel advantageously consists essentially of nickel and the functional layer containing copper essentially consists of copper. In their pure form, the two metals meet the conditions for effectively protecting the interconnector from oxidation.

In einer vorteilhaften Ausgestaltung der Erfindung ist der elektrische Leiter direkt mit dem Interconnector elektrisch verbunden. Eine direkte elektrische Verbindung zwischen dem elektrischen Leiter und dem Interconnector wird dadurch her- gestellt, daß der elektrische Leiter an den Interconnector beispielsweise angeschweißt ist. Hierbei reicht die Schweißstelle vom elektrischen Leiter, durch beide Schichten hindurch, bis zum Interconnector. Bei einem auf diese Weise mit dem Interconnector verbundenen elektrischen Leiter ist die Verbindung mechanisch stabil und mit einem geringen elektrischen Widerstand verbunden.In an advantageous embodiment of the invention, the electrical conductor is electrically connected directly to the interconnector. A direct electrical connection between the electrical conductor and the interconnector is established in that the electrical conductor is welded to the interconnector, for example. The welding point extends from the electrical conductor through both layers to the interconnector. In the case of an electrical conductor connected to the interconnector in this way, the connection is mechanically stable and is connected with a low electrical resistance.

In einer alternativen Ausgestaltung der Erfindung ist der e- lektπsche Leiter über mindestens eine Funktionsschicht m t dem Interconnector elektrisch verbunden. Eine solche elektrische Verbindung zwischen elektrischem Leiter und Interconnector wird dadurch erreicht, d der elektrische Leiter beispielsweise mittels einer Schweißstelle mit der oberen Funktionsschicht, zum Beispiel einer Nickelschicht, verounden ist. Eine alternative Möglichkeit einer solchen elektrischen Verbindung besteht in einem aj-f der oberen Funktionsschicht einfach aufliegenden oder angelöteten elektrischen Leiter. Hierbei müssen alle Funktionsschichten elektrisch leitfahig sein. Diese Ausgestaltung der Erfindung ist oesonαers einfach auszufuhren.In an alternative embodiment of the invention, the electrical conductor is electrically connected to the interconnector via at least one functional layer. Such an electrical connection between the electrical conductor and the interconnector is achieved in that the electrical conductor is connected to the upper functional layer, for example a nickel layer, for example by means of a welding point. An alternative possibility of such an electrical connection consists in an aj-f electrical conductor which is simply placed on or soldered to the upper functional layer. All functional layers must be electrically conductive. This embodiment of the invention is simple to carry out.

Zweckmaßigerweise betragt die Dicke der obersten Funktionsschicht 2 μm bis 10 μ . Eine solche Funktionsschicht ist sehr dünn und dennoch geeignet, um eine Potentialschwelle zwischen ihr und dem darunterliegenden Metall aufzubauen und den Übertritt der Sauerstoffionen m den Interconnector wirksam zu verhindern.The thickness of the top functional layer is expediently 2 μm to 10 μm. Such a functional layer is very thin and nevertheless suitable for establishing a potential threshold between it and the underlying metal and for effectively preventing the oxygen ions from passing through the interconnector.

Zweckmaßigerweise betragt die Dicke der unteren Funktionsschicht 2 μm bis 10 μm. Eine Schicht dieser Dicke ist sehr dünn und dennoch geeignet, um eine Potentialschwelle zwischen ihr und der Funktionsschicht aufzubauen und den Übertritt der Sauerstoffionen m den Interconnector wirksam zu verhindern.The thickness of the lower functional layer is expediently 2 μm to 10 μm. A layer of this thickness is very thin and is nevertheless suitable for establishing a potential threshold between it and the functional layer and for effectively preventing the transfer of the oxygen ions in the interconnector.

Mit Vorteil ist mindestens eine der beiden Funktionsschichten chemisch, galvanisch, durch em PVD- oder em CVD-Verfahren aufgebracht. Diese Verfahren sind kostengünstig und leicht durchzufuhren. Durch diese Verfahren kann der Interconnector einseitig beschichtet werden. Die Brenngasseite des Intercon- nectors sollte im Bereich um eine Kontaktstelle vollflachig bedeckt sein. Bei einer Beschichtung durch em PVD-Verfahren (Physical Vapour Deposition) wird das Material der jeweiligen Schicht aus der Dampfphase aufgebracht. Dies geschieht beispielsweise durch Sputtern, Elektronenstrahlverdampfung oder Laserstrahlverdampfung. Die Beschichtungstemperatur liegt unter 500 °C.At least one of the two functional layers is advantageously applied chemically, galvanically, by means of a PVD or a CVD method. These procedures are inexpensive and easy to perform. With these methods, the interconnector can be coated on one side. The fuel gas side of the Interconnector should be completely covered in the area around a contact point. In the case of a coating by means of a PVD process (physical vapor deposition), the material of the respective layer is applied from the vapor phase. This is done for example by sputtering, electron beam evaporation or laser beam evaporation. The coating temperature is below 500 ° C.

Eine Alternative zum PVD-Verfahren besteht m einem CVD-Ver- fahren Chemical Vapour Deposition) . Bei diesem thermischen Beschicr.tungsverfahren wird die zu oeschichtende Substanz in der Gaspnase durch Zersetzung von Ausgangsmatenalien che- misch erzeugt und auf das zu beschichtende Bauteil aufgebracht . In einer weiteren vorteilhaften Ausgestaltung der Erfindung oesteht der Interconnector aus CrFeSY ON , d.h aus 9Δ Gew.- Chrom, 5 Gew.-! Fe und 1 Gew.-% Y20^ . Em solcher Interconnector hat sich zahlreichen Versuchen als geeignet für den Betrieb m einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle erwiesen. Er ist ferner problemlos mit einer metallischen Funktionsschicht zu beschichten.An alternative to the PVD process is a chemical vapor deposition (CVD) process. In this thermal coating process, the substance to be coated is chemically generated in the gas phase by decomposing starting materials and applied to the component to be coated. In a further advantageous embodiment of the invention, the interconnector consists of CrFeSY ON, ie 9 Δ chromium weight, 5 weight chromium! Fe and 1 wt% Y 2 0 ^. Such an interconnector has proven numerous attempts to operate in a high temperature fuel cell. It can also be easily coated with a metallic functional layer.

In weiterer vorteilhafter Ausgestaltung der Erfindung ist der elektrische Leiter em Nickelnetz. Das Nickelnetz kann auch als Nickelnetzpaket ausgeführt sein, das em dünneres Kontaktnetz und em dickeres Tragnetz umfaßt. Der elektrische Kontakt zwischen dem Nickelnetz (oder Nickelnetzpaket) und dem Interconnector wird durch eine Kontaktstelle hergestellt. Diese Kontaktstelle kann beispielsweise als em Schweißpunkt ausgebildet sein, der das Nickelnetz (oder beispielsweise das Tragnetz eines Nickelnetzpakets) mit dem Interconnector auch mechanisch verbindet. Die Kontaktstelle kann jedoch auch dadurch zustande kommen, daß das Nickelnetz auf dem Intercon- nector lediglich aufliegt. Der Werkstoff Nickel ist besonders g nstig, da er bei den üblicherweise wanrend des Betriebs der Hochtemperatur-Brennstoffzelle auf der Brenngasseite herrschenden Sauerstoffpartialdrucken von etwa 10" 8 bar nicht o- xidiert. Ferner ist Nickel preiswert und leicht handhabbar. Ein aus Nickel gefertigtes Netz ist elastisch und gewährleistet auch bei oloßem Aufliegen auf dem Interconnector eine ausreichende elektrische Kontaktierung zwischen Interconnector und Nickelnetz. Diese Kontaktierung oleibt auch bei Temperaturschwankungen innerhalb der Hochtemperatur-Brennstoff- zelle erhalten.In a further advantageous embodiment of the invention, the electrical conductor is a nickel network. The nickel network can also be designed as a nickel network package which comprises a thinner contact network and a thicker support network. The electrical contact between the nickel network (or nickel network package) and the interconnector is established by a contact point. This contact point can be designed, for example, as a welding spot, which also mechanically connects the nickel network (or, for example, the support network of a nickel network package) to the interconnector. However, the contact point can also come about by the fact that the nickel network only rests on the interconnector. The material nickel is particularly favorable, as it operation of the high-temperature fuel cell bar not xidiert at the usually wanrend on the fuel gas side prevailing oxygen partial pressures of about 10 "8 o. Furthermore, nickel is inexpensive and is easy to handle. A nickel-made mesh Elastic and ensures that there is sufficient electrical contact between the connector and the nickel network even if the connector is placed on top of it. This contacting is maintained even in the event of temperature fluctuations within the high-temperature fuel cell.

Aasfuhrungsbeispiele der Erfindung werden im folgenden anhand zwei Figuren naher erläutert. Dabei zeigen:Carrying out examples of the invention are explained in more detail below with reference to two figures. Show:

Fig 1: einen Ausschnitt aus einer Hochtemperatur- Brennstoffzelle, Fig 2 : eine Ansicht auf einen mit dem Interconnector verbundenen Leiter.1: a section of a high-temperature fuel cell, 2: a view of a conductor connected to the interconnector.

Nach Figur 1 ist em als Platte ausgeführter Interconnector 2 aus CrFe5Y203l mit einer -Anzahl von Stegen 4 versehen, zwischen denen Betriebsmittel-Kanäle ausgebildet sind, die senkrecht zur Papierebene verlaufen. Diese Kanäle werden mit einem Brenngas, wie Wasserstoff, Erdgas oder Methan, beschickt. Der untere Teil der Hochtemperatur-Brennstoffzelle 1 stellt die -Anodenseite dar. Die Oberflache 6 des Interconnectors 2 ist mit einer dünnen Funktionsschicht 9 versehen, die im wesentlichen aus Kupfer besteht. Die Dicke der Funktionsschicht 9 betragt etwa 5 μm. Auf der Funktionsschicht 9 ist eine etwa 5 μm dicke Funktionsschicht 8 aufgebracht, die im wesentli- chen aus Nickel besteht. Auf dieser Funktionsschicht 8 ist em elektrischer Leiter 10 durch Punktschweißen befestigt. Der elektrische Leiter 10 ist als Nickelnetz ausgestaltet. Die Schweißpunkte bilden die Kontaktstellen, die den elektrischen Leiter 10 mit dem Interconnector 2 elektrisch verbm- den. Sie sind der Übersichtlichkeit halber nicht dargestellt. Das Nickelnetz ist hier em Nickelnetzpaket, bestehend aus einem groben, dickeren Nickel-Tragnetz 10a und einem feinen, dünneren Nickel-Kontaktnetz 10b. An dieses Nickelnetz grenzt über eine dünne Anode 11 em Festkorperelektrolyt 12 an. Die- ser Festkorperelektrolyt 12 wird nach oben von einer Kathode 14 begrenzt. An die Kathode 14 schließt sich über eine Kontaktschicht 15 em weiterer Interconnector 16 an, der nach oben hin nur zum Teil dargestellt ist. In den Interconnector 16 sind eine -Anzahl von Betriebsmittel-Kanälen 18 em- gearbeitet, von denen nur einer gezeigt ist. Die Betriebsmit- tel-Kanale 18 verlaufen parallel zur Papierebene. Sie fuhren im Betrieb Sauerstoff oder Luft.According to FIG. 1, an interconnector 2 made of CrFe5Y 2 0 3 l, which is designed as a plate, is provided with a number of webs 4, between which operating device channels are formed which run perpendicular to the paper plane. These channels are fed with a fuel gas such as hydrogen, natural gas or methane. The lower part of the high-temperature fuel cell 1 represents the anode side. The surface 6 of the interconnector 2 is provided with a thin functional layer 9, which essentially consists of copper. The thickness of the functional layer 9 is approximately 5 μm. An approximately 5 μm thick functional layer 8, which essentially consists of nickel, is applied to the functional layer 9. An electrical conductor 10 is attached to this functional layer 8 by spot welding. The electrical conductor 10 is designed as a nickel network. The welding points form the contact points which electrically connect the electrical conductor 10 to the interconnector 2. For the sake of clarity, they are not shown. The nickel network is here a nickel network package consisting of a coarse, thicker nickel support network 10a and a fine, thinner nickel contact network 10b. A solid electrolyte 12 is adjacent to this nickel network via a thin anode 11. This solid electrolyte 12 is delimited at the top by a cathode 14. A further layer 16 is connected to the cathode 14 via a contact layer 15, which is only partially shown towards the top. A number of device channels 18 are worked into the interconnector 16, only one of which is shown. The operating medium channels 18 run parallel to the paper plane. They ran oxygen or air during operation.

Die Einheit bestehend aus Kathode 14, Festkorperelektrolyt 12 und Anode 11 wird als Elektrolyt-Ele «ctroden-Emheit bezeichnet . Die m der Figur gezeigte Funktionsschicht 8 aus Nickel bildet mit der darunterliegenden Funktionsschicht 9 aus Kupfer eine Potentialschwelle zwischen den Schichten. Hierdurch wird der Übertritt von Sauerstoffionen aus der Funktionsschicht 8 in die Funktionsschicht 9 so stark behindert, daß im wesentlichen keine Sauerstoffionen aus der Funktionsschicht 8 m die Funktionsschicht 9 übertreten. Als Folge davon wird die Bildung von Chromoxid zwischen dem Interconnector 2 und dem Nickelnetz verhindert. Insbesondere wird die Unterkorrosion der Schweißpunkte unterbunden. Dies gewährleistet eine gleichbleibend gute elektrische Leitfähigkeit der Kontakte. Die Hochtemperatur-Brennstoffzelle 1 besitzt also einen geringen Serienwiderstand, der sich im Laufe der Betriebsdauer nicht oder nur unwesentlich erhöht.The unit consisting of cathode 14, solid electrolyte 12 and anode 11 is referred to as an electrolyte electrode unit. The functional layer 8 made of nickel shown in the figure forms a potential threshold between the layers with the underlying functional layer 9 made of copper. As a result, the passage of oxygen ions from the functional layer 8 into the functional layer 9 is hindered to such an extent that essentially no oxygen ions from the functional layer 8 m pass over the functional layer 9. As a result, the formation of chromium oxide between the interconnector 2 and the nickel network is prevented. In particular, the under-corrosion of the welding spots is prevented. This ensures a consistently good electrical conductivity of the contacts. The high-temperature fuel cell 1 thus has a low series resistance, which does not increase or increases only insignificantly in the course of the operating time.

Mehrere solcher Brennstoffzellen können zu einem "Stack" oder Brennstoffzellen-Stapel zusammengefaßt werden.Several such fuel cells can be combined into a "stack" or fuel cell stack.

Figur 2 zeigt einen elektrischen Leiter 21, der durch zwei Funktionsschichten 22, 23 hindurch direkt mit dem Interconnector 24 einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle elektrisch verbunden ist. Der Leiter 21 wurde mit dem Interconnector 24 dadurch verbunden, daß er durch die Funktionsschichten 22, 23 hindurch mit dem Interconnector 24 mittels eines Schweiß- punkts 25 verschweißt wurde. FIG. 2 shows an electrical conductor 21, which is electrically connected through two functional layers 22, 23 directly to the interconnector 24 of a high-temperature fuel cell. The conductor 21 was connected to the interconnector 24 in that it was welded through the functional layers 22, 23 to the interconnector 24 by means of a welding point 25.

Claims

Patentansprüche claims 1. Hochtemperatur-Brennstoffzelle (1), bei der em Interconnector (2) über einen elektrischen Leiter (10) mit der Anode (11) einer Elektrolyt-Elektroden-Emheit elektrisch verbunden ist, g e k e n n z e i c h n e t d u r c h mindestens zwei übereinander auf der Brenngasseite des Interconnectors (2) aufgebrachte metallische Funktionsschichten (8,9), wobei die eine Funktionsschicht (8) Nickel enthalt, und wobei die darunter liegende Funktionsschicht (9) Kupfer enthalt.1. High-temperature fuel cell (1), in which the interconnector (2) is electrically connected to the anode (11) of an electrolyte electrode unit via an electrical conductor (10), characterized by at least two superimposed on the fuel gas side of the interconnector (2 ) applied metallic functional layers (8,9), one functional layer (8) containing nickel, and the functional layer (9) underneath containing copper. 2. Hochtemperatur-Brennstoffzelle (1) nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß die Kupfer enthaltende Funktionsschicht (9) auf dem Interconnector (2) aufgebracht ist, und daß darauf die Nickel enthaltende Funktionsschicht (8) aufgebracht ist.2. High-temperature fuel cell (1) according to claim 1, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t that the copper-containing functional layer (9) is applied to the interconnector (2), and that the nickel-containing functional layer (8) is applied. 3. Hochtemperatur-Brennstoffzelle (1) nach Anspruch 1 oder 2, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß die Nickel enthaltende Funktionsschicht (8) im wesentlichen aus Nickel besteht, und daß die Kupfer enthaltende Funktionsschicht (9) im wesentlichen aus Kupfer besteht.3. High-temperature fuel cell (1) according to claim 1 or 2, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t that the nickel-containing functional layer (8) consists essentially of nickel, and that the copper-containing functional layer (9) consists essentially of copper. 4. Hochtemperatur-Brennstoffzelle (1) nach einem der Anspru- ehe 1 bis 3, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß der elektrische Leiter (10) direkt mit dem Interconnector (2) elektrisch verbunden ist.4. High-temperature fuel cell (1) according to one of claims 1 to 3, so that the electrical conductor (10) is electrically connected directly to the interconnector (2). 5. Hochtemperatur-Brennstoffzelle (1) nach einem der Anspru- ehe 1 bis 3, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß der elektrische Leiter (10) über mindestens eine der Funktionsschichten (8,9) mit dem Interconnector (2) elektrisch verbunden ist.5. High-temperature fuel cell (1) according to one of claims 1 to 3, so that the electrical conductor (10) is electrically connected to the interconnector (2) via at least one of the functional layers (8, 9). 6. Hochtemperatur-Brennstoffzelle (1) nach einem der Ansprüche 1 b s 5, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß die Dicke der Nickel enthaltenden Funktionsschicht (8) 2 μm bis 10 μm betragt.6. High-temperature fuel cell (1) according to one of claims 1 to 5, characterized in that that the thickness of the nickel-containing functional layer (8) is 2 μm to 10 μm. 7. Hochtemperatur-Brennstoffzelle (1) nach einem der Anspru- ehe 1 bis 6, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß die Dicke der Kupfer enthaltenden Funktionsschicht (9) 2 μm bis 10 μm betragt.7. High-temperature fuel cell (1) according to one of claims 1 to 6, so that the thickness of the functional layer (9) containing copper is 2 μm to 10 μm. 8. Hochtemperatur-Brennstoffzelle (1) nach einem der Anspru- ehe 1 bis 7, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß mindestens einer der Funktionsschichten (8,9) chemisch, galvanisch, durch e PVD-Verfahren oder em CVD-Verfahren aufgebracht ist.8. High-temperature fuel cell (1) according to one of claims 1 to 7, ie that at least one of the functional layers (8, 9) is applied chemically, galvanically, by e PVD process or by CVD process. 9. Hochtemperatur-Brennstoffzelle (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 8, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß der Interconnector (2) aus CrFe5Y203l besteht.9. High-temperature fuel cell (1) according to one of claims 1 to 8, characterized in that the interconnector (2) consists of CrFe5Y 2 0 3 l. 10. Hochtemperatur-Brennstoffzelle (1) nach einem der Anspru- ehe 1 bis 9, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t , daß der elektrische Leiter (10) em Nickelnetz ist. 10. High-temperature fuel cell (1) according to one of claims 1 to 9, so that the electrical conductor (10) is a nickel network.
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