DE60031914T2

DE60031914T2 - Magnetpulver und isotroper Verbundmagnet

Info

Publication number: DE60031914T2
Application number: DE2000631914
Authority: DE
Inventors: c/o Seiko Epson Corporation Akira Suwa-shi Arai; c/o Seiko Epson Corporation Hiroshi Suwa-shi Kato
Original assignee: Seiko Epson Corp
Current assignee: Seiko Epson Corp
Priority date: 1999-06-11
Filing date: 2000-06-09
Publication date: 2007-05-24
Also published as: DE60031914D1; EP1061532B1; EP1061532A1; DE60031914T8

Description

HINTERGRUND DER ERFINDUNG
Gebiet der Erfindung
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Magnetpulver und einen unter Verwendung des Magnetpulvers hergestellten isotropen Verbundmagneten.
Beschreibung des Stands der Technik
Zur Verringerung der Größe von Motoren ist es erstrebenswert, dass ein Magnet eine hohe Magnetflussdichte (bei gegebenem magnetischen Leitwert) aufweist, wenn er im Motor verwendet wird. Faktoren zur Festlegung der Magnetflussdichte eines Verbundmagneten umfassen die magnetische Leistung (d.h. Magnetisierung) des Magnetpulvers und den Anteil (d.h. Zusammensetzungsverhältnis) des im Verbundmagneten enthaltenen Magnetpulvers. Demzufolge lässt sich dann, wenn die magnetische Leistung (Magnetisierung) des Magnetpulvers selbst nicht ausreichend hoch ist, eine angestrebte Magnetflussdichte nicht erreichen, es sei denn, der Anteil des Magnetpulvers im Verbundmagneten wird auf einen äußerst hohen Wert erhöht.
Derzeit verwenden die meisten der im praktischen Einsatz befindlichen Hochleistungs-Seltenerd-Verbundmagneten isotrope Verbundmagneten, die unter Verwendung von MQP-B-Pulver der Firma MQI Corp. als Seltenerd-Magnetpulver hergestellt werden. Die isotropen Verbundmagneten sind den anisotropen Verbundmagneten in folgenden Punkten überlegen: bei der Herstellung des Verbundmagneten lässt sich das Herstellungsverfahren vereinfachen, da keine Magnetfeldorientierung erforderlich ist, und infolgedessen lässt sich der Anstieg der Herstellungskosten einschränken. Andererseits weisen die herkömmlichen isotropen Verbundmagneten, für die die Produkte unter Verwendung von MQP-B-Pulver repräsentativ sind, die nachstehend aufgeführten Nachteile auf.

(1) Die herkömmlichen isotropen Verbundmagneten weisen keine ausreichend hohe Magnetflussdichte auf. Aufgrund der geringen magnetischen Leistung (d.h. der unzureichenden Magnetisierung) des verwendeten Magnetpulvers muss der Anteil des Magnetpulvers im Verbundmagneten erhöht werden. Jedoch führt der Anstieg des Anteils des Magnetpulvers zu einer Beeinträchtigung der Verformbarkeit des Verbundmagneten, so dass diesbezüglich bestimmte Grenzen bestehen. Wenn es in irgendeiner Weise gelingt, den Anteil des Magnetpulvers durch Veränderung der Formgebungsbedingungen oder dergleichen zu erhöhen, besteht immer noch eine Grenze bezüglich der erzielbaren Magnetflussdichte. Aus diesen Gründen ist es nicht möglich, die Motorengröße unter Verwendung der herkömmlichen isotropen Verbundmagneten zu verringern.
(2) Da der herkömmliche Verbundmagnet eine hohe Koerzivität (Koerzitivkraft) aufweist, ist seine Magnetisierbarkeit gering, so dass für die Magnetisierung ein relativ starkes Magnetfeld erforderlich ist.
(3) Obgleich es Berichte über Nanoverbundmagneten mit hoher permanenter Magnetflussdichte gibt, sind andererseits die Koerzitivkräfte so klein, dass die Magnetflussdichten (für den magnetischen Leitwert bei der tatsächlichen Verwendung), die für praxisgerechte Motoren erzielbar sind, sehr nieder sind. Außerdem weisen diese Magneten eine geringe Wärmestabilität auf, was auf ihre geringen Koerzitivkräfte zurückzuführen ist.
(4) Die herkömmlichen Verbundmagneten weisen eine geringe Korrosionsbeständigkeit und eine geringe Wärmebeständigkeit auf. Bei diesen Magneten ist es nämlich erforderlich, den Anteil des Magnetpulvers im Verbundmagneten zu erhöhen, um die geringe magnetische Leistung des Magnetpulvers auszugleichen. Dies bedeutet, dass die Dichte des Verbundmagneten äußerst hoch wird. Infolgedessen werden die Korrosionsbeständigkeit und die Wärmebeständigkeit des Verbundmagneten beeinträchtigt, was zu einer geringen Zuverlässigkeit führt.

ZUSAMMENFASSENDE DARSTELLUNG DER ERFINDUNG
Daher ist es eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Magnetpulver bereitzustellen, das zu einem Magneten mit einer hohen Magnetflussdichte und einer hervorragenden Beschaffenheit in Bezug auf Magnetisierbarkeit und Zuverlässigkeit, insbesondere in Bezug auf Temperatureigenschaften (d.h. Wärmebeständigkeit und Wärmestabilität) führt, sowie einen aus dem Magnetpulver geformten isotropen Verbundmagneten bereitzustellen.
Um das vorstehende Ziel zu erreichen, ist die vorliegende Erfindung auf ein Magnetpulver abgestellt, das aus einer durch die Formel R_x(Fe_1-yCo_y)_100-x-z-wB_zAl_w (wobei R mindestens eine Art eines Seltenerdelements bedeutet, x einen Wert von 8,1–9,4 at-% bedeutet, y einen Wert von 0–0,30 bedeutet, z einen Wert von 4,6–6,8 at-% bedeutet, und w einen Wert von 0,02–1,5 at-% bedeutet) wiedergegebenen Legierungszusammensetzung zusammengesetzt ist, wobei das Magnetpulver aus einer Verbundstruktur mit einer weichen magnetischen Phase und einer harten magnetischen Phase aufgebaut ist, wobei das Magnetpulver solche Eigenschaften aufweist, dass dann, wenn das Magnetpulver durch Vermischen mit einem Bindemittelharz und anschließende Formgebung zu einem isotropen Verbundmagneten geformt worden ist, die irreversible Suszeptibilität (χ_irr), die unter Verwendung eines Schnittpunkts einer Demagnetisierungskurve im J-H-Diagramm, das die magnetischen Eigenschaften bei Raumtemperatur wiedergibt, und einer Geraden, die durch den Ursprung im J-Η-Diagramm geht und einen Gradienten (J/H) von –3,8 × 10^–6 H/m aufweist, als Startpunkt gemessen wird, weniger als 5,0 × 10^–7 H/m beträgt und die Eigenkoerzitivkraft (H_CJ) des Magneten bei Raumtemperatur im Bereich von 406–717 kA/m liegt.
Wie vorstehend beschrieben, lassen sich erfindungsgemäß die folgenden Wirkungen erzielen.
Da die einzelnen Magnetpulver eine Verbundstruktur mit einer weichen magnetischen Phase und einer harten magnetischen Phase aufweisen, und sie eine vorbestimmte Menge an Al enthalten, weisen sie eine hohe Magnetisierbarkeit und hervorragende magnetische Eigenschaften auf, so dass ihre Eigenkoerzitivkraft und Rechteckigkeit in besonderer Weise verbessert sind.
Der absolute Wert für den irreversiblen Flussverlust ist gering und es lässt sich eine hervorragende Wärmebeständigkeit (Wärmestabilität) erreichen.
Aufgrund der hohen Magnetflussdichte, die erfindungsgemäß gewährleistet werden kann, ist es möglich, einen Verbundmagneten mit hoher magnetischer Leistung zu erhalten, selbst wenn dieser isotrop ist. Da sich insbesondere eine magnetische Leistung, die gleichwertig oder besser als beim herkömmlichen isotropen Verbundmagneten ist, mit einem Magneten, der im Vergleich zum herkömmlichen isotropen Verbundmagneten ein geringeres Volumen aufweist, erreichen lässt, ist es möglich, einen Hochleistungsmotor von geringerer Größe bereitzustellen.
Da eine höhere Magnetflussdichte gewährleistet werden kann, ist ferner bei der Herstellung eines Verbundmagneten eine ausreichend hohe magnetische Leistung erzielbar, ohne dass irgendwelche Maßnahmen zur Erhöhung der Dichte des Verbundmagneten ergriffen werden. Infolgedessen lassen sich die Maßgenauigkeit, die mechanische Festigkeit, die Korrosionsbeständigkeit, die Wärmebeständigkeit (Wärmestabilität) und dergleichen weiter verbessern, und zwar zusätzlich zur Verbesserung der Verformbarkeit, so dass sich leicht ein Verbundmagnet von hoher Zuverlässigkeit herstellen lässt. Insbesondere wenn Si enthalten ist, lässt sich eine weitere Verbesserung der Korrosionsbeständigkeit erzielen.
Da die Magnetisierbarkeit des erfindungsgemäßen Magneten hervorragend ist, ist es möglich, einen Magneten mit einem geringeren Magnetisierungsfeld zu magnetisieren. Insbesondere lässt sich eine multipolare Magnetisierung oder dergleichen leicht und sicher erreichen und ferner lässt sich eine hohe Magnetflussdichte erzielen.
Da für den Verbundmagneten eine hohe Dichte nicht erforderlich ist, eignet sich die vorliegende Erfindung für Herstellungsverfahren, wie die Extrusionsformgebung oder die Spritzgießformgebung, bei denen die Formgebung bei hoher Dichte im Vergleich zur Pressformgebung schwierig ist. Die vorstehend beschriebenen Wirkungen lassen sich in den durch diese Formgebungsverfahren hergestellten Verbundmagneten ebenfalls realisieren. Demzufolge können verschiedene Formgebungsverfahren selektiv eingesetzt werden, wodurch die Wahlmöglichkeiten für die Gestalten des Verbundmagneten erweitert werden können.
Diesbezüglich ist es bevorzugt, dass es sich bei der Verbundstruktur um eine Nanoverbundstruktur handelt.
Ferner ist es erfindungsgemäß bevorzugt, dass R Seltenerdelemente umfasst, die vorwiegend Nd und/oder Pr enthalten. In diesem Fall umfasst R Pr und dessen Anteil in Bezug auf die Gesamt masse von R beträgt 5–75%. Wenn der Anteil in diesem Bereich liegt, ist es möglich, die Koerzivität und die Rechteckigkeit zu verbessern, wobei kaum ein Abfall der remanenten Magnetflussdichte hervorgerufen wird.
Ferner ist es erfindungsgemäß bevorzugt, dass R Dy umfasst und dessen Anteil in Bezug auf die Gesamtmasse von R 14% oder weniger beträgt. Wenn der Anteil in diesem Bereich liegt, lässt sich die Koerzivität verbessern, ohne dass ein ausgeprägter Abfall der remanenten Magnetflussdichte hervorgerufen wird, und ferner ist auch eine Verbesserung der Wärmebeständigkeit möglich.
Außerdem ist es bevorzugt, dass das Magnetpulver durch Abschrecken der im geschmolzenen Zustand befindlichen Legierung erhalten wird.
Ferner ist es bevorzugt, dass das Magnetpulver durch Pulverisieren eines abgeschreckten Bandes der Legierung, die unter Verwendung einer Kühlwalze hergestellt worden ist, erhalten wird.
Ferner ist es bevorzugt, dass das Magnetpulver mindestens einmal während des Herstellungsverfahrens oder nach seiner Herstellung einer Wärmebehandlung unterworfen wird.
Ferner ist es bevorzugt, dass die durchschnittliche Korngröße des Magnetpulvers im Bereich von 0,5–150 μm liegt.
Die vorliegende Erfindung ist auch auf einen isotropen Seltenerd-Verbundmagneten abgestellt, der durch Binden des Magnetpulvers gemäß den vorstehenden Ausführungen mit einem Bindemittelharz gebildet wird.
Die vorliegende Erfindung ist ferner auf einen isotropen Seltenerd-Verbundmagneten abgestellt, der durch Binden eines Magnetpulvers mit einem Gehalt an Al mit einem Bindemittelharz gebildet wird, wobei der isotrope Seltenerd-Verbundmagnet dadurch gekennzeichnet ist, dass die irreversible Suszeptibilität (χ_irr), die unter Verwendung eines Schnittpunkts einer Demagnetisierungskurve im J-H-Diagramm, das die magnetischen Eigenschaften bei Raumtemperatur wiedergibt, und einer Geraden, die durch den Ursprung im J-H-Diagramm geht und einen Gradienten (J/H) von –3,8 × 10^–6 H/m aufweist, als Startpunkt gemessen wird, weniger als 5,0 × 10^–7 H/m beträgt und die Eigenkoerzitivkraft (H_CJ) des Magneten bei Raumtemperatur im Bereich von 406–717 kA/m liegt.
Erfindungsgemäß ist es bevorzugt, dass dieses Magnetpulver aus einer Legierung auf der Basis von R-TM-B-Al gebildet wird (wobei R mindestens ein Seltenerdelement bedeutet und TM ein Übergangsmetall bedeutet, das Eisen als eine Hauptkomponente enthält).
Ferner ist es bevorzugt, dass das Magnetpulver mindestens ein Element umfasst, das aus der Gruppe, die Cu, Si, Ga, Ti, V, Ta, Zr, Nb, Mo, Hf, Ag, Zn, P, Ge und Cr umfasst, ausgewählt ist.
Ferner ist es bevorzugt, dass der Anteil dieses Elements 3 at-% oder weniger beträgt.
Außerdem ist es bevorzugt, dass das Magnetpulver aus einer Verbundstruktur aufgebaut ist, die eine weiche magnetische Phase und eine harte magnetische Phase aufweist.
Außerdem ist es bevorzugt, dass der isotrope Verbundmagnet einer multipolaren Magnetisierung zu unterwerten ist, oder bereits einer multipolaren Magnetisierung unterworfen worden ist. Für diesen Fall ist es ferner bevorzugt, dass der isotrope Verbundmagnet für einen Motor verwendet wird.
Diese und andere Ziele, Strukturen und Vorteile der vorliegenden Erfindung ergeben sich aus der folgenden ausführlichen Beschreibung der Erfindung und den Beispielen in Verbindung mit den beigefügten Zeichnungen.
KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
1 ist eine Darstellung, die in schematischer Weise ein Beispiel für eine Verbundstruktur (Nanoverbundstruktur) eines erfindungsgemäßen Magnetpulvers zeigt.
2 ist eine Darstellung, die in schematischer Weise ein Beispiel für eine Verbundstruktur (Nanoverbundstruktur) eines erfindungsgemäßen Magnetpulvers zeigt.
3 ist eine Darstellung, die in schematischer Weise ein Beispiel für eine Verbundstruktur (Nanoverbundstruktur) eines erfindungsgemäßen Magnetpulvers zeigt.
4 ist eine perspektivische Ansicht, die ein Beispiel für den Aufbau einer Vorrichtung (Vorrichtung zur Herstellung eines abgeschreckten Bandes) zur Herstellung eines Magnetmaterials zeigt.
5 ist eine seitliche Schnittansicht zur Darstellung der Situation in der Nähe des Kollisionsabschnitts, in dem in der in 4 dargestellten Vorrichtung das geschmolzene Metall mit einer Kühlwalze kollidiert.
6 ist J-H-Diagramm (Koordinatendiagramm), das die irreversible Susszeptibilität erläutert.
7 ist J-H-Diagramm (Koordinatendiagramm), das die Entmagnetisierungskurven und die Rückstoßkurven darstellt.
AUSFÜHRLICHE BESCHREIBUNG DER ERFINDUNG
Nachstehend werden das erfindungsgemäße Magnetpulver und die aus den Magnetpulvern gebildeten isotropen Seltenerd-Verbundmagneten ausführlich beschrieben.
Zusammenfassende Darstellung der Erfindung
Derzeit besteht in der Praxis ein Bedarf nach einem Magneten mit einer hohen Magnetflussdichte, um die Größe von Motoren oder anderen elektrischen Vorrichtungen zu verringern. In einem Verbundmagneten handelt es sich bei Faktoren, die die Magnetflussdichte festlegen, um die magnetische Leistung (insbesondere Magnetisierung) des Magnetpulvers und um den Anteil (Zusammensetzungsverhältnis) des Magnetpulvers, das im Verbundmagneten enthalten ist. Wenn die magnetische Leistung (Magnetisierung) des Magnetpulvers selbst nicht so hoch ist, lässt sich eine angestrebte Magnetflussdichte nicht erreichen, es sei denn, der Anteil des Magnetpulvers im Verbundmagneten wird auf einen äußerst hohen Wert erhöht.
Wie vorstehend erwähnt, kann MQP-B-Pulver, das von der MQI Corp. hergestellt wird und derzeit in breitem Umfang eingesetzt wird, möglicherweise keine ausreichende Magnetflussdichte gewährleisten, und zwar in Abhängigkeit von der Verwendung. Infolgedessen ist es bei der Herstellung der Verbundmagneten erforderlich, den Anteil des Magnetpulvers im Verbundmagneten zu erhöhen, d.h. es ist erforderlich, die Magnetflussdichte zu steigern. Jedoch führt dies wiederum zu einem Mangel an Zuverlässigkeit in Bezug auf die Korrosionsbeständigkeit, die Wärmebeständigkeit und die mechanische Festigkeit und dergleichen. Ferner besteht ein Problem dahingehend, dass der erhaltene Magnet aufgrund seiner hohen Koerzivität eine geringe Magnetisierbarkeit aufweist.
Dagegen können das Magnetpulver und der isotrope Verbundmagnet (isotroper Seltenerd-Verbundmagnet) gemäß der Erfindung eine ausreichende Magnetflussdichte und eine angemessene Koerzitivkraft erreichen. Infolgedessen ist es ohne eine extreme Erhöhung des Anteils des Magnetpulvers im Verbundmagneten möglich, einen Verbundmagneten mit hoher Festigkeit und hervorragender Verformbarkeit, Korrosionsbeständigkeit und Magnetisierbarkeit bereitzustellen. Dies ermöglicht es, die Größe des Verbundmagneten zu verringern und seine Leistung zu erhöhen, was zur Verringerung der Größe von Motoren und anderer Vorrichtungen, in denen Magneten eingesetzt werden, beiträgt.
Ferner kann das erfindungsgemäße Magnetpulver so gebildet werden, dass es eine Verbundstruktur mit einer harten magnetischen Phase und einer weichen magnetischen Phase bildet.
Während das von MQI Corp. hergestellte MQP-B-Pulver eine einphasige Struktur aus einer harten magnetischen Phase aufweist, besitzt das erfindungsgemäße Magnetpulver eine Nanoverbundstruktur, die auch eine weiche magnetische Phase mit hoher Magnetisierung umfasst. Demzufolge besitzt es den Vorteil, dass die Gesamtmagnetisierung des Systems insgesamt hoch ist. Da sich ferner eine hohe Rückstoßpermeabilität des Verbundmagneten ergibt, entsteht ein Vorteil insofern, dass auch nach Anlegen eines umgekehrten Magnetfelds der Demagnetisierungsfaktor klein bleibt.
Legierungszusammensetzung des Magnetpulvers
Das erfindungsgemäße Magnetpulver weist Legierungszusammensetzungen auf, die durch die folgende Formel wiedergegeben werden: R_x(Fe_1-yCo_y)_100-x-z-wB_zAl_w (R bedeutet mindestens eine Art von Seltenerdelementen, x hat einen Wert von 8,1–9,4 at-%, y hat einen Wert von 0–0,30, z hat einen Wert von 4,6–6,8 at-%, und w hat einen Wert von 0,02–1,5 at-%).
Zu Beispielen für Seltenerdmetalle im Rahmen von R gehören Y, La, Ce, Pr, Nd, Pm, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Lu und Mischmetall. Diesbezüglich kann R eine Art oder zwei oder mehr Arten dieser Elemente umfassen.
Der Anteil von R wird auf 8,1–9,4 at-% eingestellt. Wenn der Anteil von R weniger als 8,1 at-% beträgt, so lässt sich keine ausreichende Koerzitivkraft erreichen und durch Zugabe von Al wird die Koerzitivkraft nur in geringem Umfang erhöht. Wenn andererseits der Anteil von R 9,4 at-% übersteigt, so lässt sich keine ausreichende Magnetflussdichte erreichen, was auf das Absinken des Magnetisierungspotentials zurückzuführen ist.
Dabei ist es bevorzugt, dass R die Seltenerdelemente Nd und/oder Pr als Hauptbestandteile umfasst. Der Grund hierfür ist, dass diese Seltenerdelemente die Sättigungsmagnetisierung der harten magnetischen Phase erhöhen, die die Verbundstruktur (insbesondere die Nanoverbundstruktur) des Magnetpulvers aufbauen und in Bezug auf die Realisierung einer zufriedenstellenden Koerzitivkraft für einen Magneten wirksam sind.
Ferner ist es bevorzugt, dass R Pr umfasst und dessen Anteil, bezogen auf die Gesamtmenge von R, 5–75% und insbesondere 10–60% beträgt. Dies ist darauf zurückzuführen, dass dann, wenn das Verhältnis in diesem Bereich liegt, es möglich wird, die Koerzivität und die Rechteckigkeit zu verbessern, wobei kaum ein Absinken der remanenten Magnetflussdichte hervorgerufen wird.
Ferner ist es bevorzugt, dass R Dy umfasst und dessen Anteil zur Gesamtmenge von R 14% oder weniger beträgt. Wenn der Anteil in diesem Bereich liegt, lässt sich die Koerzivität verbessern, ohne dass ein ausgeprägtes Absinken der remanenten Magnetflussdichte hervorgerufen wird. Ferner wird auch die Wärmebeständigkeit verbessert.
Kobalt (Co) ist ein Übergangsmetallelement mit ähnlichen Eigenschaften wie Fe. Durch Zugabe von Co, d.h. durch Ersetzen eines Teils von Fe durch Co, wird die Curie-Temperatur erhöht und die Temperaturcharakteristik des Pulvers wird verbessert. Wenn jedoch der Substitutionsanteil von Fe durch Co 0,30 übersteigt, so fallen sowohl die Koerzitivkraft als auch die Magnetflussdichte tendenziell ab. Ein Bereich von 0,05–0,20 für den Substitutionsanteil von Fe durch Co ist besonders bevorzugt, da in diesem Bereich nicht nur die Temperaturcharakteristik (Wärmebeständigkeit und Wärmestabilität) des Magnetpulvers, sondern auch dessen Magnetflussdichte verbessert werden. Diesbezüglich ist darauf hinzuweisen, dass ein Teil von Fe oder Co durch Ni ersetzt werden kann.
Bor (B) ist ein Element, das zur Erzielung hochwertiger magnetischer Eigenschaften wichtig ist. Dessen Anteil wird auf 4,6–6,8 at-% eingestellt. Wenn der Anteil von B weniger als 4,6 at-% beträgt, so wird die Rechteckigkeit des Magnetpulvers beeinträchtigt. Wenn andererseits der Anteil von B 6,8 at-% übersteigt, nimmt die nicht-magnetische Phase zu und die Magnetflussdichte fällt scharf ab.
Aluminium (Al) ist ein Element, das zur Verbesserung der Koerzitivkraft von Vorteil ist. Der Einfluss auf die Verbesserung der Koerzitivkraft ist erheblich, wenn dessen Anteil im Bereich von 0,02–1,5 at-% liegt. Ferner werden die Rechteckigkeit und das maximale magnetische Energieprodukt in diesem Bereich verbessert, und zwar neben der Verbesserung der Koerzitivkraft. Ferner ergibt sich auch eine zufriedenstellende Korrosionsbeständigkeit. Wenn jedoch der Anteil von R weniger als 8,1 at-% beträgt, sind diese Einflüsse aufgrund der Zugabe von Al sehr gering, wie vorstehend erwähnt wurde. Wenn ferner der Anteil von Al 1,5 at-% übersteigt, ergibt sich ein erheblicher Abfall der Magnetisierung, was es schwierig macht, eine hohe Magnetflussdichte zu erreichen, wodurch die Koerzitivkraft gesenkt wird.
Eine weitere wichtige Wirkung, die durch einen Gehalt an 0,02–1,5 at-% Al erzielt wird, besteht darin, dass die nachstehend beschriebene irreversible Suszeptibilität (χ_irr) gering gehalten werden kann und der irreversible Flussverlust verbessert werden kann, so dass die Wärmebeständigkeit (Wärmestabilität) des Magneten verbessert wird. Diesbezüglich ist darauf hinzuweisen, dass dann, wenn der Anteil an Al weniger als 0,02 at-% beträgt, sich eine derartige Wirkung kaum realisieren lässt und der Einfluss auf die vorstehend beschriebene Verbesserung der Koerzitivkraft gering ist.
Selbstverständlich handelt es sich bei Al um eine bekannte Substanz. Jedoch wurde erfindungsgemäß durch wiederholt durchgeführte Experimente und Forschungsarbeiten festgestellt, dass bei einem Al-Gehalt von 0,02–1,5 at-% im Magnetpulver, das aus einer Verbundstruktur mit einer weichen magnetischen Phase und einer harten magnetischen Phase aufgebaut ist, die folgenden vier Wirkungen realisiert werden, wobei diese vier Wirkungen insbesondere gleichzeitig realisiert werden. Darin ist die Bedeutung der vorliegenden Erfindung zu sehen.

(1) Die Koerzitivkraft des Magnetpulvers lässt sich verbessern, wobei eine hervorragende Beschaffenheit in Bezug auf Rechteckigkeit und maximales magnetisches Energieprodukt aufrecht erhalten wird.
(2) Die nachstehend beschriebene irreversible Suszeptibilität (χ_irr) kann gering gehalten werden.
(3) Der irreversible Flussverlust lässt sich verbessern, d.h. sein absoluter Wert lässt sich senken.
(4) Es lässt sich eine bessere Korrosionsbeständigkeit aufrecht erhalten.

Wie vorstehend ausgeführt, besteht ein wesentliches Merkmal der Erfindung in der Einverleibung einer winzigen Menge oder einer Spurenmenge an Al, wobei die Zugabe von Al in einer Menge von mehr als 1,5 at-% eher eine umgekehrte Wirkung ergibt und daher nicht unter die Erfindung fällt.
Dabei beträgt der bevorzugte Bereich des Al-Anteils 0,02–1,5 at-%, wie vorstehend ausgeführt wurde. Dabei ist es insbesondere bevorzugt, dass die Obergrenze des Bereichs 1,2 at-% beträgt. Ganz besonders bevorzugt ist eine Obergrenze von 0,8 at-%.
Um ferner die magnetischen Eigenschaften weiter zu verbessern, kann je nach Bedarf mindestens ein weiteres Element enthalten sein, das aus der Gruppe ausgewählt ist, die Cu, Si, Ga, Ti, V, Ta, Zr, Mb, Mo, Hf, Ag, Zn, P, Ge und Cr umfasst (nachstehend als "Q" bezeichnet). Wenn das unter Q fallende Element enthalten ist, ist es bevorzugt, dass sein Anteil weniger als 3 at-% beträgt. Insbesondere ist es bevorzugt, dass sein Anteil im Bereich von 0,2–3 at-% liegt. Der besonders bevorzugte Bereich für diesen Anteil beträgt 0,5–2 at-%.
Die Zugabe des Elements, das unter Q fällt, ermöglicht es, dass der naturgegebene Einfluss der Art dieses Elements sich entfaltet. Beispielsweise ergibt sich bei Zugabe von Cu, Si, Ga, V, Ta, Zr, Cr oder Nb ein Einfluss in Bezug auf eine Verbesserung der Korrosionsbeständigkeit. Unter diesen Elementen führt die Zugabe von Si zu den vorstehend beschriebenen Wirkungen (1) bis (3) neben der Wirkung einer Verbesserung der Korrosionsbeständigkeit.
Verbundstruktur
Wie vorstehend ausgeführt, weist das erfindungsgemäße magnetische Material eine Verbundstruktur mit einer weichen magnetischen Phase und einer harten magnetischen Phase auf.
In dieser Verbundstruktur (Nanoverbundstruktur) liegen eine weiche magnetische Phase 10 und eine harte magnetische Phase 11 in einem Muster (Modell) vor, wie es beispielsweise in den 1, 2 oder 3 dargestellt ist, wobei die Dicke oder der Korndurchmesser der jeweiligen Phasen in der Größenordnung von Nanometern (z.B. 1–100 nm) liegen. Ferner sind die weiche magnetische Phase 10 und die harte magnetische Phase 11 nebeneinander angeordnet (dies umfasst auch den Fall, bei dem diese Phasen über intergranuläre Phasen einander benachbart sind), was es ermöglicht, zwischen den Phasen eine magnetische Austauschwechselwirkung vorzunehmen.
Dabei ist es bevorzugt, dass die durchschnittliche Korngröße 5 bis 50 nm und insbesondere 10 bis 40 nm beträgt. Liegt die durchschnittliche Kristallkorngröße (Durchmesser) unter der Untergrenze, so ergibt sich ein zu starker Einfluss der magnetischen Austauschwechselwirkung und es kommt leicht zu einer Umkehrung der Magnetisierung, was dazu führt, dass die Koerzitivkraft beeinträchtigt wird.
Wenn andererseits die durchschnitte Kristallkorngröße die vorstehende Obergrenze übersteigt, kommt es dazu, dass die Kristallkorngröße grob wird, während der Einfluss der magnetischen Austauschwechselwirkung zwischen Kristallkörnern geschwächt wird, was zu der Situation führt, dass die Magnetflussdichte, die Koerzitivkraft, die Rechteckigkeit und das maximale Energieprodukt möglicherweise beeinträchtigt werden.
Bei den in den 1 bis 3 dargestellten Mustern handelt es sich nur um spezielle Beispiele, die keine Beschränkung darstellen. Beispielsweise können die weiche magnetische Phase 10 und die harte magnetische Phase 11 gegeneinander ausgetauscht sein.
Die Magnetisierung der weichen magnetischen Phase ändert durch Einwirkung eines äußeren Magnetfeldes leicht ihre Orientierung. Wenn daher die weiche magnetische Phase zusammen mit der harten magnetischen Phase vorliegt, zeigt die Magnetisierungskurve für das gesamte System im zweiten Quadranten des J-H-Diagramms eine abgestufte "Serpentinenkurve". Wenn jedoch die weiche magnetische Phase eine ausreichend geringe Größe von weniger als einigen 10 nm aufweist, wird die Magnetisierung des weichen magnetischen Körpers ausreichend stark durch die Kupplung mit der Magnetisierung des umgebenden harten magnetischen Körpers in Schranken gehalten, so dass das gesamte System als harter magnetischer Körper wirkt.
Ein Magnet mit einer derartigen Verbundstruktur (Nanoverbundstruktur) weist hauptsächlich die folgenden fünf Merkmale auf.

(1) Im zweiten Quadranten des J-H-Diagramms (d.h. das Koordinatensystem, in dem die Längsachse die Magnetisierung (J) wiedergibt und die horizontale Achse das Magnetfeld (H) wiedergibt) springt die Magnetisierung in umgekehrter Richtung zurück (diesbezüglich wird ein derartiger Magnet auch als "Sprungmagnet" bezeichnet).
(2) Er weist eine zufriedenstellende Magnetisierbarkeit auf und kann mit einem relativ geringen Magnetfeld magnetisiert werden.
(3) Die Temperaturabhängigkeit der magnetischen Eigenschaften ist im Vergleich zu dem Fall, bei dem das System nur aus einer harten magnetischen Phase aufgebaut ist, gering.
(4) Die Veränderungen der magnetischen Eigenschaften im Laufe der Zeit sind gering.
(5) Eine Beeinträchtigung der magnetischen Eigenschaften ist auch dann, wenn der Magnet fein pulverisiert ist, nicht festzustellen.

In der vorstehend beschriebenen Legierungszusammensetzung sind die harte magnetische Phase und die weiche magnetische Phase beispielsweise aus den nachstehend angegebenen Bestandteilen zusammengesetzt.
Harte magnetische Phase: R₂TM₁₄B-System (wobei TM die Bedeutung Fe oder Fe und Co hat) oder R₂TM₁₄BAl-System (oder R₂TM₁₄BQ-System oder R₂TM₁₄BAlQ-System).
Weiche magnetische Phase: TM (insbesondere α-Fe oder α-(Fe, Co)) oder eine Legierung von TM und Al (oder eine Legierung von TM und Q oder eine Legierung von TM, Al und Q).
Herstellung von Magnetpulvern
Für die erfindungsgemäßen Magnetpulver ist es bevorzugt, dass sie durch Abschrecken einer geschmolzenen Legierung hergestellt werden. In diesem Fall ist es besonders bevorzugt, dass sie durch Pulverisieren eines abgeschreckten Bandes, das durch Abschrecken und Verfestigen des geschmolzenen Metalls der Legierung erhalten worden ist, hergestellt werden. Ein Beispiel für ein derartiges Verfahren wird nachstehend beschrieben.
4 ist eine perspektivische Ansicht zur Darstellung eines Beispiels der Bauweise einer Vorrichtung (Vorrichtung zur Herstellung eines abgeschreckten Bandes) zur Herstellung eines magnetischen Materials durch das Abschreckverfahren unter Verwendung einer einzelnen Walze. 5 ist eine Schnittseitenansicht zur Darstellung der Situation in der Nähe des Abschnitts, in der das geschmolzene Metall mit einer Kühlwalze in der in 4 dargestellten Vorrichtung kollidiert.
Wie in 4 dargestellt, ist die Vorrichtung 1 zur Herstellung eines abgeschreckten Bandes mit einem zylindrischen Körper 2, der zur Aufbewahrung des magnetischen Materials befähigt ist, und einer Kühlwalze 5 versehen, die sich in der Figur relativ zum zylindrischen Körper 2 in Richtung des Pfeils 9A dreht. Eine Düse (Öffnung) 3, die das geschmolzene Metall aus dem magnetischen Legierungsmaterial injiziert, ist am unteren Ende des zylindrischen Körpers 2 ausgebildet.
Ferner ist eine Heizwendel 4 am äußeren Umfang des zylindrischen Körpers 2 in Nachbarschaft zur Düse 3 angeordnet. Das magnetische Material im zylindrischen Körper 2 wird durch induktive Heizung des Innenraums des zylindrischen Körpers 2 geschmolzen, indem man beispielsweise eine Hochfrequenzwelle an die Wendel 4 anlegt.
Die Kühlwalze 5 ist aus einem Grundteil 51 und einer Oberflächenschicht 52, die eine Umfangsoberfläche 53 der Kühlwalze 5 bildet, aufgebaut.
Das Grundteil 51 kann entweder einstückig mit der Oberflächenschicht unter Verwendung des gleichen Materials gebildet werden, oder es kann unter Verwendung eines Materials gebildet werden, das sich vom Material der Oberflächenschicht 52 unterscheidet.
Obgleich bezüglich des Materials für das Grundteil 51 keine speziellen Beschränkungen bestehen, ist es bevorzugt, dass es aus einem metallischen Material mit hoher Wärmeleitfähigkeit, wie Kupfer oder eine Kupferlegierung, besteht, um die Abführung von Wärme von der Oberflächenschicht 52 so rasch wie möglich zu gewährleisten.
Ferner ist es bevorzugt, dass die Oberflächenschicht 52 aus einem Material besteht, dessen Wärmeleitfähigkeit der Leitfähigkeit des Grundteils 51 entspricht oder geringer als diese ist.
Die Vorrichtung 1 zur Herstellung des abgeschreckten Bandes wird in einer Kammer (nicht dargestellt) installiert und vorzugsweise unter solchen Bedingungen betrieben, dass der Innenraum der Kammer mit einem inerten Gas oder einem andersartigen Gas gefüllt ist. Insbesondere ist es zur Verhinderung einer Oxidation eines abgeschreckten Bandes 8 bevorzugt, dass es sich beim Gas um ein Inertgas, wie Argon, Helium, Stickstoff oder dergleichen, handelt.
In der Vorrichtung 1 zur Herstellung des abgeschreckten Bandes wird das magnetische Material (Legierung) in den zylindrischen Körper 2 gegeben und anschließend durch Erwärmen mit der Wendel 4 geschmolzen. Das geschmolzene Metall 6 wird aus der Düse 3 abgegeben. Anschließend kommt es, wie in 5 dargestellt, zu einer Kollision des geschmolzenen Metalls 6 mit der Umfangsoberfläche 53 der Kühlwalze 5. Nach Bildung eines flüssigen Materials ("puddle") 7 wird das geschmolzene Metall 6 rasch abgekühlt, um es zu verfestigen, während es entlang der Umfangsoberfläche 53 der sich drehenden Kühlwalze 5 gezogen wird, wodurch kontinuierlich oder intermittierend das abgeschreckte Band 8 gebildet wird. Die Walzenoberfläche 81 des auf diese Weise gebildeten abgeschreckten Bandes 8 wird bald von der Umfangsoberfläche 53 abgelöst und das Band bewegt sich in Richtung des Pfeils 9B von 4. Die Verfestigungsgrenzfläche 71 des geschmolzenen Metalls ist in 5 mit einer gestrichelten Linie dargestellt.
Der optimale Bereich der Umfangsgeschwindigkeit der Kühlwalze 5 hängt von der Zusammensetzung der geschmolzenen Legierung, der Benetzbarkeit der Umfangsoberfläche 53 mit dem geschmolzenen Metall 6 und dergleichen ab. Jedoch wird zur Verstärkung der magnetischen Eigenschaften normalerweise eine Umfangsgeschwindigkeit im Bereich von 1–60 m/s und insbesondere von 5–40 m/s bevorzugt. Ist die Umfangsgeschwindigkeit der Kühlwalze 5 zu gering, so wird die Dicke t des abgeschreckten Bandes 8 zu groß, und zwar in Abhängigkeit von der Volumenströmungsgeschwindigkeit (Volumen des geschmolzenen Metalls, das pro Zeiteinheit abgegeben wird) und der Durchmesser der kristallinen Körner nimmt tendenziell zu. Wenn dagegen die Umfangsgeschwindigkeit zu groß wird, wird eine amorphe Struktur dominant. Ferner lässt sich eine Verbesserung der magnetischen Eigenschaften in keinem der Fälle erreichen, selbst wenn in einem späteren Stadium eine Wärmebehandlung vorgenommen wird.
Das auf diese Weise erhaltene abgeschreckte Band 8 kann einer Wärmebehandlung unterzogen werden, um beispielsweise die Rekristallisation der amorphen Struktur und die Homogenisierung der Struktur zu beschleunigen. Als Bedingungen für diese Behandlung kommt beispielsweise eine Erwärmung auf eine Temperatur im Bereich von 400–900°C für eine Zeitspanne von 0,5 bis 300 Minuten in Frage.
Um ferner eine Oxidation zu verhindern, ist es bevorzugt, dass diese Wärmebehandlung unter Vakuum oder unter einem verminderten Druck (beispielsweise im Bereich von 1 × 10^–1 bis 1 × 10^–6 Torr) oder in einer nicht-oxidierenden Atmosphäre eines Inertgases, wie Stickstoff, Argon, Helium oder dergleichen, durchgeführt wird.
Das abgeschreckte Band (dünnes, bandartiges magnetisches Material) 8, das auf die vorstehend beschriebene Weise erhalten worden ist, weist eine mikrokristalline Struktur oder eine Struktur auf, in der Mikrokristalle in einer amorphen Struktur eingeschlossen sind, und besitzt hervorragende magnetische Eigenschaften. Das erfindungsgemäße Magnetpulver wird durch Pulverisieren des abgeschreckten Bandes 8 erhalten.
Das Verfahren zum Pulverisieren des abgeschreckten Bandes unterliegt keinen speziellen Beschränkungen. Verschiedene Arten von Pulverisier- und Zerkleinerungsvorrichtungen können verwendet werden, z.B. eine Kugelmühle, eine Vibrationsmühle, eine Strahlmühle und eine Stiftmühle. Um dabei eine Oxidation zu verhindern, kann der Pulverisiervorgang unter Vakuum oder unter vermindertem Druck (z.B. unter einem geringen Druck von 1 × 10^–1 bis 1 × 10^–6 Torr) oder in einer nicht-oxidierenden Atmosphäre eines Inertgases, wie Stickstoff, Argon, Helium oder dergleichen, durchgeführt werden.
Hinsichtlich der durchschnittlichen Korngröße des Magnetpulvers gibt es keine speziellen Beschränkungen. Jedoch ist es für den Fall, dass das Magnetpulver zur Herstellung der nachstehend beschriebenen isotropen Verbundmagneten zu verwenden ist, im Hinblick auf eine Verhinderung der Oxidation des Magnetpulvers und auf eine Beeinträchtigung der magnetischen Eigenschaften aufgrund der Pulverisierung bevorzugt, einen Bereich von 0,5 bis 150 μm, vorzugsweise von 1,0 bis 65 μm und insbesondere von 5 bis 55 μm zu wählen.
Um eine bessere Verformbarkeit des Verbundmagneten zu erzielen, ist es bevorzugt, für einen bestimmten Streuungsgrad der Teilchengrößenverteilung des Magnetpulvers zu sorgen. Dadurch wird es möglich, die Porosität des erhaltenen Verbundmagneten zu verringern. Infolgedessen wird es möglich, die Dichte und die mechanische Festigkeit des Verbundmagneten unter der Annahme, dass das Magnetpulver im Verbundmagneten in einem gleichen Anteil enthalten ist, zu erhöhen, wodurch man in die Lage versetzt wird, die magnetischen Eigenschaften weiter zu verbessern.
Das erhaltene Magnetpulver kann einer Wärmebehandlung mit dem Ziel unterworfen werden, beispielsweise den Einfluss der Beanspruchung, die durch die Pulverisierung entsteht, zu beseitigen und die Kristallkorngröße zu steuern. Die Bedingungen für die Wärmebehandlung bestehen beispielsweise in einer Erwärmung auf eine Temperatur von 350 bis 850°C für eine Zeitspanne von 0,5 bis 300 Minuten.
Um eine Oxidation des Magnetpulvers zu verhindern, ist es bevorzugt, die Wärmebehandlung unter Vakuum oder unter vermindertem Druck (beispielsweise im Bereich von 1 × 10^–1 bis 1 × 10^–6 Torr) oder in einer nicht-oxidierenden Atmosphäre eines Inertgases, wie Stickstoff, Argon und Helium, durchzuführen.
Bei der Herstellung eines Verbundmagneten unter Verwendung des vorstehend beschriebenen Magnetpulvers weist das erhaltene Magnetpulver eine zufriedenstellende Fähigkeit zur Bindung mit dem Bindemittelharz (Benetzbarkeit des Bindemittelharzes) auf, so dass der Verbundmagnet eine hohe Festigkeit und eine hervorragende Beschaffenheit in Bezug auf Wärmestabilität (Wärmebeständigkeit) und Korrosionsbeständigkeit aufweist. Infolgedessen kann der Schluss gezogen werden, dass sich das Magnetpulver für die Herstellung von Verbundmagneten eignet.
Vorstehend wurde das Abschreckverfahren unter Bezugnahme auf ein Einwalzenverfahren beschrieben; es kann jedoch auch ein Zwillingswalzenverfahren herangezogen werden. Daneben können weitere Verfahren, z.B. ein Zerstäubungsverfahren, bei dem man sich einer Gaszerstäubung bedient, ein Verfahren mit einer rotierenden Scheibe, ein Schmelzextraktionsverfahren und ein mechanisches Legierungsverfahren (MA), eingesetzt werden. Da ein derartiges Abschreckverfahren die Metallstruktur (Kristallkörner) verfeinern kann, bewirkt es eine Verstärkung der magnetischen Eigenschaften, insbesondere der Koerzitivkraft oder dergleichen, des Verbundmagneten.
Verbundmagneten und deren Herstellung
Nachstehend findet sich eine Beschreibung der erfindungsgemäßen isotropen Seltenerd-Verbundmagneten (nachstehend einfach auch als "Verbundmagneten" bezeichnet).
Die erfindungsgemäßen Verbundmagneten werden gebildet, indem man das vorstehend beschriebene Magnetpulver unter Verwendung eines Bindemittelharzes bindet.
Als Bindemittel können entweder ein thermoplastisches Harz oder ein hitzehärtendes Harz verwendet werden.
Zu Beispielen für das thermoplastische Harz gehören Polyamid (wie Nylon 6, Nylon 46, Nylon 66, Nylon 610, Nylon 612, Nylon 11, Nylon 12, Nylon 6-12, Nylon 6-66, Nylon 6T und Nylon 9T); ein thermoplastisches Polyimid; ein flüssigkristallines Polymeres, wie ein aromatischer Polyester; ein Polyphenylenoxid; ein Polyphenylensulfid; ein Polyolefin, wie ein Polyethylen, ein Polypropylen und ein Ethylen-Vinylacetat-Copolymeres; ein modifiziertes Polyolefin; ein Polycarbonat; ein Polymethylmethacrylat; ein Polyester, wie ein Polyethylenterephthalat und ein Polybutylenterephthalat; ein Polyether; ein Polyetheretherketon; ein Polyetherimid; ein Polyacetal oder dergleichen; und ein Copolymeres, ein Mischkörper und eine Polymerlegierung mit diesen Materialien als Hauptbestandteilen oder dergleichen. Dabei können eine Art oder ein Gemisch von zwei oder mehr Arten dieser Produkte verwendet werden.
Unter diesen Harzen wird ein Harz mit einem Gehalt an Polyamid als Hauptbestandteil besonders bevorzugt, und zwar im Hinblick auf die hervorragende Verformbarkeit und hohe mechanische Festigkeit. Ferner wird auch ein Harz mit einem Gehalt an einem flüssigkristallinen Polymeren und/oder einem Polyphenylensulfid als Hauptbestandteil bevorzugt, und zwar im Hinblick auf eine Erhöhung der Wärmebeständigkeit. Diese thermoplastischen Harze weisen ferner eine hervorragende Verknetbarkeit mit dem Magnetpulver auf.
Diese thermoplastischen Harze bieten den Vorteil, dass breite Wahlmöglichkeiten bestehen. Beispielsweise ist es möglich, ein thermosplastisches Harz mit guter Verformbarkeit bereitzustellen oder ein thermoplastisches Harz mit guter Wärmebeständigkeit und guter mechanischer Festigkeit bereitzustellen, indem man die entsprechenden Arten, die Copolymerisation oder dergleichen in entsprechender Weise wählt.
Andererseits können als hitzehärtendes Harz verschiedenartige Epoxyharze vom Bisphenoltyp, Novolaktyp und Harz auf der Basis von Naphthalin, ein Phenolharz, ein Harnstoffharz, ein Melaminharz, ein Polyesterharz (oder ein ungesättigtes Polyesterharz), ein Polyimidharz, ein Siliconharz, ein Polyurethanharz oder dergleichen verwendet werden. Dabei können eine Art oder ein Gemisch aus zwei oder mehr Arten dieser Harze verwendet werden.
Unter diesen Harzen werden ein Epoxyharz, ein Phenolharz, ein Polyimidharz oder ein Siliconharz bevorzugt, und zwar im Hinblick auf ihre besonders günstige Beschaffenheit in Bezug auf Verform barkeit, hohe mechanische Festigkeit und hohe Wärmbeständigkeit. Ein Epoxyharz wird insbesondere bevorzugt. Diese hitzehärtenden Harze weisen ferner eine hervorragende Verknetbarkeit mit dem Magnetpulver und eine homogene Beschaffenheit beim Verkneten auf.
Das zu verwendende ungehärtete hitzehärtende Harz kann bei Raumtemperatur entweder in flüssigem Zustand oder in festem Zustand (pulverförmig) vorliegen.
Ein vorstehend beschriebener erfindungsgemäßer Verbundmagnet lässt sich beispielsweise folgendermaßen herstellen. Zunächst wird eine Verbundmagnet-Zusammensetzung (Masse) hergestellt, die das Magnetpulver, ein Bindemittelharz und je nach Bedarf ein Additiv (Antioxidationsmittel, Gleitmittel oder dergleichen) enthält. Anschließend wird die auf diese Weise erhaltene Masse an einem Ort, der frei von Magnetfeldern ist, durch ein Formgebungsverfahren, z.B. durch Pressformgebung, Extrusionsformgebung oder Spritzgießformgebung, zu der gewünschten Magnetform geformt. Wenn es sich beim verwendeten Bindemittelharz um einen hitzehärtenden Typ handelt, wird der erhaltene rohe Pressformkörper nach der Formgebung durch Erwärmen oder dergleichen gehärtet.
Bei den drei Typen von Formgebungsverfahren weisen die Extrusionsformgebung und die Spritzgießformgebung (insbesondere die Spritzgießformgebung) Vorteile insofern auf, als sich eine große Breite bei der Wahl der Gestalt, sowie eine hohe Produktivität und dergleichen ergeben. Jedoch ist es bei diesen Formgebungsverfahren erforderlich, eine ausreichend hohe Fließfähigkeit der Masse in der Formgebungsmaschine zu gewährleisten, um eine zufriedenstellende Verformbarkeit zu erreichen. Aus diesem Grund ist es bei diesem Verfahren nicht möglich, den Anteil des Magnetpulvers zu erhöhen, d.h. es ist nicht möglich, einen Verbundmagneten mit hoher Dichte herzustellen, verglichen mit der Situation beim Pressformgebungsverfahren. Erfindungsgemäß ist es jedoch möglich, eine hohe Magnetflussdichte zu erreichen, wie nachstehend ausgeführt wird, so dass sich hervorragende magnetische Eigenschaften erreichen lassen, und zwar auch ohne Herstellung eines Verbundmagneten von hoher Dichte. Dieser erfindungsgemäße Vorteil kann auch auf den Fall ausgedehnt werden, bei dem Verbundmagneten durch Extrusionsformgebung oder durch Spritzgießformgebung hergestellt werden.
Hinsichtlich des Anteils des Magnetpulvers im Verbundmagneten gibt es keine speziellen Beschränkungen. Der Anteil wird normalerweise unter Berücksichtigung der Verträglichkeit zwischen Formgebungsverfahren und Verformbarkeit und hochwertiger magnetischer Eigenschaften festgelegt. Speziell liegt der Anteil vorzugsweise im Bereich von 75–99 Gew.-% und insbesondere im Bereich von 85–97,5 Gew.-%.
Speziell ist es im Fall eines Verbundmagneten, der durch das Pressformgebungsverfahren herzustellen ist, bevorzugt, dass der Anteil des Magnetpulvers im Bereich von 90–99 Gew.-% und insbesondere im Bereich von 93–98,5 Gew.-% liegt.
Im Fall eines Verbundmagneten, der durch Extrusionsformgebung oder Spritzgießformgebung herzustellen ist, liegt der Anteil des Magnetpulvers vorzugsweise im Bereich von 75–98 Gew.-% und insbesondere im Bereich von 85–97 Gew.-%.
Die Dichte ρ des Verbundmagneten wird durch Faktoren, wie spezifisches Gewicht des im Magneten enthaltenen Magnetpulvers und Anteil des Magnetpulvers sowie Porosität des Verbundmagneten und dergleichen, festgelegt. In dem erfindungsgemäßen Verbundmagneten ist die Dichte ρ nicht speziell beschränkt, sie liegt jedoch vorzugsweise im Bereich von 5,3–6,6 g/cm³ und insbesondere im Bereich von 5,5–6,4 g/cm³.
Da erfindungsgemäß die Magnetflussdichte und die Koerzitivkraft des Magnetpulvers hoch sind, und das Magnetpulver eine relativ größere Koerzitivkraft aufweist, bietet der geformte Verbundmagnet selbst dann hervorragende magnetische Eigenschaften (insbesondere ein hohes maximales magnetisches Energieprodukt), wenn der Anteil des Magnetpulvers relativ gering ist. Diesbezüglich braucht nicht erwähnt zu werden, dass sich hervorragende magnetische Eigenschaften ergeben, wenn der Anteil des Magnetpulvers hoch ist.
Die Gestalt, die Abmessungen und dergleichen der erfindungsgemäß hergestellten Verbundmagneten unterliegen keinen speziellen Beschränkungen. Was die Gestalt betrifft, so sind beispielsweise alle Gestalten, wie Säulen, prismenartige Gestalten, Zylinder (ringförmige), kreisförmige Gestalten, plattenartige Gestalten, Gestalten in Form einer gekrümmten Platte und dergleichen akzeptabel. Was die Abmessungen betrifft, so sind sämtliche Größen, beginnend mit großen Abmessungen bis zu ultraminiaturisierten Produkten akzeptabel. Wie jedoch wiederholt in der Beschreibung ausgeführt, erweist sich die vorliegende Erfindung als besonders vorteilhaft bei der Miniaturisierung und Ultraminiaturisierung des Verbundmagneten.
Der vorstehend beschriebene erfindungsgemäße Verbundmagnet weist magnetische Eigenschaften auf, bei denen die irreversible Suszeptibilität (χ_irr), die unter Verwendung eines Schnittpunkts einer Entmagnetisierungskurve im J-H-Diagramm (d.h. ein Koordinatensystem, in dem die Längsachse die Magnetisierung (J) wiedergibt und die horizontale Achse das Magnetfeld (H) wiedergibt), das die magnetischen Eigenschaften bei Raumtemperatur wiedergibt, und einer Geraden, die durch den Ursprung im J-H-Diagramm geht und einen Gradienten (J/H) von –3,8 × 10^–6 H/m aufweist, als Startpunkt gemessen wird, weniger als 5,0 × 10^–7 H/m beträgt und die Eigenkoerzitivkraft (H_CJ) des Magneten bei Raumtemperatur im Bereich von 406–717 kA/m liegt. Nachstehend werden die irreversible Suszeptibilität (χ_irr) und die Eigenkoerzitivkraft (H_CJ) erläutert.
Irreversible Suszeptibilität (χ_irr)
Wie in 6 dargestellt, handelt es sich bei der irreversiblen Suszeptibilität (χ_irr) um einen Parameter, der durch die nachstehend angegebene Formel wiedergegeben wird (die Einheit ist Henry/m, die in dieser Beschreibung als H/m angegeben wird), wobei ein Gradient einer Tangente der Entmagnetisierungskurve an einem bestimmten Punkt P auf der Entmagnetisierungskurve im J-H-Diagramm durch die differenzielle Suszeptibilität (χ_dif) definiert ist und ein Gradient einer Rückstoßkurve, wenn die Rückstoßkurve vom Punkt P aus gezogen wird, wobei das Entmagnetisierungsfeld einmal verringert wird (d.h. ein Gradient, der die beiden Enden der Rückstoßkurve verbindet), durch die reversible Suszeptibilität (χ_rev) definiert ist.
Irreversible Suszeptibilität (χ_irr) = differenzielle Suszeptibilität (χ_dif) – reversible Suszeptibilität (χ_rev).
Diesbezüglich ist darauf hinzuweisen, dass erfindungsgemäß der Punkt P als ein Schnittpunkt der Entmagnetisierungskurve und der Geraden y, die durch den Ursprung im J-H-Diagramm läuft und einen Gradienten (J/H) von –3,8 × 10^–6 H/m aufweist, definiert ist.
Nachstehend wird der Grund angegeben, warum die Obergrenze der irreversiblen Suszeptibilität (χ_irr) bei Raumtemperatur auf 5,0 × 10^–7 H/m festgelegt wird.
Wie vorstehend ausgeführt, gibt die irreversible Suszeptibilität (χ_irr) den Veränderungsanteil der Magnetisierung wieder, der in Bezug auf das Magnetfeld nicht zurückkehrt, selbst wenn sein absoluter Wert nach durchgeführter Entmagnetisierung einmal verringert wird. Demzufolge ist es durch Beschränkung der irreversiblen Suszeptibilität (χ_irr) auf einen relativ kleinen Wert möglich, die Wärmestabilität des Verbundmagneten zu verbessern und insbesondere den absoluten Wert des irreversiblen Flussverlustes zu verringern. Tatsächlich beträgt dann, wenn erfindungsgemäß der Bereich der irreversiblen Suszeptibilität (χ_irr) eingehalten wird, der irreversible Flussverlust, der sich ergibt, wenn der Verbundmagnet 1 Stunde in einer Atmosphäre von 100°C belassen wird, und anschließend die Temperatur auf Raumtemperatur gesenkt wird, 5%, angegeben als absoluter Wert, oder weniger, was bedeutet, dass eine für die Praxis zufriedenstellende Wärmebeständigkeit (insbesondere bei Verwendung in Motoren oder dergleichen), d.h. Wärmestabilität, erzielbar ist.
Im Gegensatz dazu nimmt dann, wenn die irreversible Suszeptibilität (χ_irr) den Wert von 5,0 × 10^–7 H/m übersteigt, der absolute Wert des irreversiblen Flussverlustes zu, so dass es nicht möglich ist, eine zufriedenstellende Wärmestabilität zu erreichen. Da ferner die Eigenkoerzitivkraft (H_CJ) abnimmt und sich eine schlechte Rechteckigkeit ergibt, ist die Verwendung des erhaltenen Verbundmagneten auf den Fall beschränkt, bei dem der magnetische Leitwertkoeffizient (Pc) groß wird (z.B. Pc ≥ 5). Ferner verringert die gesenkte Koerzitivkraft die Wärmestabilität.
Der Grund, warum die irreversible Suszeptibilität (χ_irr) bei Raumtemperatur auf 5,0 × 10^–7 H/m begrenzt wird, ist vorstehend angegeben. Es ist jedoch bevorzugt, dass der Wert der irreversiblen Suszeptibilität (χ_irr) so klein wie möglich ist. Daher ist es erfindungsgemäß bevorzugt, dass die irreversible Suszeptibilität (χ_irr) 4,5 × 10^–7 H/m oder weniger und insbesondere 4,0 × 10⁷ H/m oder weniger beträgt.
Eigenkoerzitivkraft (H_CJ)
Es ist bevorzugt, dass die Eigenkoerzitivkraft (H_CJ) des Verbundmagneten bei Raumtemperatur 406–717 kA/m und insbesondere 435–677 kA/m beträgt.
Wenn die Eigenkoerzitivkraft (H_CJ) die vorstehende Obergrenze übersteigt, wird die Magnetisierbarkeit beeinträchtigt. Wenn andererseits die Eigenkoerzitivkraft (H_CJ) unter der Untergrenze liegt, kommt es zu einer erheblichen Entmagnetisierung, wenn nach Verwendung des Motors ein umgekehrtes Magnetfeld angelegt wird, und die Wärmebeständigkeit bei hohen Temperaturen wird beeinträchtigt. Daher lässt sich durch Einstellen der Eigenkoerzitivkraft (H_CJ) auf den vorstehenden Bereich für den Fall, dass der Verbundmagnet (insbesondere ein zylindrischer Magnet) einer multipolaren Magnetisierung unterworfen wird, eine zufriedenstellende Magnetisierung selbst dann erreichen, wenn ein ausreichend hohes Magnetfeld nicht gewährleistet werden kann, was es ermöglicht, eine ausreichende Magnetflussdichte zu erzielen und einen Hochleistungs-Verbundmagneten, insbesondere einen Verbundmagneten für einen Motor, bereitzustellen.
Das maximale magnetische Energieprodukt (BH)_max des erfindungsgemäßen Verbundmagneten ist nicht auf einen speziellen Wert beschränkt. Jedoch ist erfindungsgemäß ein Wert von 87 bis 125 kJ/m³ und insbesondere von 100 bis 125 kJ/m³ bevorzugt.
Beispiele
Beispiel 1
Magnetpulver mit den Legierungszusammensetzungen Nd_8,7Fe_77,2-wCo_8,5B_5,6Al_w (d.h. verschiedene Typen von Magnetpulvern, bei denen der Anteil w von Al variiert) wurden gemäß dem nachstehend beschriebenen Verfahren erhalten.
Zunächst wurden die einzelnen Materialien Nd, Fe, Co, B und Al zum Gießen eines Mutterlegierungsblocks ausgewogen und eine Probe von etwa 15 g wurde aus dem Block ausgeschnitten.
Eine Vorrichtung 1 zum Herstellen eines abgeschreckten Bandes gemäß der Darstellung in den 4 und 5 wurde hergestellt. Die Probe wurde in ein Quarzrohr 2 mit einer Düse (kreisförmige Öffnung) 3 am Boden gebracht. Nach Evakuieren des Innenraums einer Kammer, in der sich die Vorrichtung 1 zur Herstellung eines abgeschreckten Bandes befand, wurde ein Inertgas (Ar-Gas und Heliumgas) eingeleitet, um eine Atmosphäre mit den erwünschten Temperatur- und Druckbedingungen zu erhalten.
Anschließend wurde die Blockprobe im Quarzrohr 2 durch Hochfrequenz-Induktionsheizung geschmolzen, wobei die Umfangsgeschwindigkeit und der Strahldruck (Unterschied zwischen dem Innendruck des Quarzrohrs 2 und dem Atmosphärendruck) auf 20 m/s bzw. 40 kPa eingestellt wurden. In diesem Zustand wurde das geschmolzene Metall als Strahl gegen die Umfangsoberfläche 53 der Kühlwalze 5 gerichtet, wodurch man ein abgeschrecktes Band erhielt (durchschnittliche Dicke etwa 30 μm und durchschnitte Breite etwa 1,6 mm).
Das abgeschreckte Band wurde sodann grob zerkleinert und das Pulver wurde 300 Sekunden einer Wärmebehandlung in einer Argonatmosphäre von 680°C unterzogen. Auf diese Weise wurden verschiedene Typen von Magnetpulvern mit unterschiedlichen Anteilen w von Al erhalten.
Um die Phasenstruktur der erhaltenen Magnetpulver zu analysieren, wurden die jeweiligen Magnetpulver der Röntgenbeugung unter Verwendung der Cu-Kα-Linie bei Beugungswinkeln von 20°–60° unterzogen. Aus dem auf diese Weise erhaltenen Beugungsmuster wurde die Anwesenheit von Beugungspeaks einer harten magnetischen Phase, der Nd₂(Fe, Co)₁₄B₁-Phase, und einer weichen magnetischen Phase, der α-(Fe, Co)-Phase, bestätigt. Ferner wurde aufgrund des Beobachtungsergebnisses unter Verwendung eines Transmissionselektronenmikroskops (TEM) die Bildung einer Nanoverbundstruktur bei jedem Magnetpulver bestätigt.
Anschließend wurden zur Einstellung der Korngröße die jeweiligen Magnetpulver mit einem Granulator in einer Argongas-Atmosphäre gemahlen, um Magnetpulver mit einer durchschnittlichen Korngröße von 60 μm zu erhalten.
Ein Verbundstoff (Masse) für einen Verbundmagneten wurde durch Vermischen des entsprechenden Magnetpulvers mit einem Epoxyharz und einer geringen Menge eines Hydrazin-Antioxidationsmittels und durch anschließendes Verkneten der Bestandteile hergestellt.
Anschließend wurden die auf diese Weise erhaltenen einzelnen Massen zu einer granulatartigen Beschaffenheit zerkleinert. Sodann wurde die granulatartige Substanz abgewogen und in ein Werkzeug einer Pressmaschine gefüllt. Durch Pressformgebung (in Abwesenheit eines Magnetfeldes) der Probe bei einem Druck von 7 Tonnen/cm² wurde ein Formkörper erhalten.
Nach Entnehmen aus der Form wurde das Epoxyharz durch Erwärmen auf eine Temperatur von 150°C (d.h. Durchführung einer Härtungsbehandlung) gehärtet. Man erhielt einen säulenförmigen isotropen Verbundmagneten mit einem Durchmesser von 10 mm und einer Höhe von 7 mm. Der Anteil des Magnetpulvers in den entsprechenden Verbundmagneten betrug 97,0 Gew.-%. Die Magnetdichte der jeweiligen Verbundmagneten betrug etwa 6,21 Mg/m³.
Bewertung der magnetischen Eigenschaften und der irreversiblen Suszeptibilität (χ_irr)
Anschließend wurde eine Pulsmagnetisierung der entsprechenden Verbundmagneten unter einer Magnetfeldstärke von 3,2 MA/m durchgeführt. Die magnetischen Eigenschaften (remanente Magnetflussdichte Br, Eigenkoerzitivkraft (H_CJ) und maximales magnetisches Energieprodukt (BH)_max) wurden unter Verwendung eines Gleichstrom-Aufzeichnungsflussmessgeräts unter einem maximal angelegten Magnetfeld von 2,0 MA/m gemessen. Die Temperatur bei der Messung betrug 23°C (d.h. Raumtemperatur).
Gemäß Darstellung in 7 wurden an der gemessenen Entmagnetisierungskurve des J-H-Diagramms eine Rückstoßkurve mit einem Ausgangspunkt P an einem Schnittpunkt P zwischen der Entmagnetisierungskurve und einer Geraden, die durch den Ursprung geht und einen Gradienten von –3,8 × 10^–6 H/m aufweist, erzeugt, wobei das Magnetfeld einmal auf Null abgeändert und dann in den ursprünglichen Zustand zurückgeführt wurde. Anschließend wurde der Gradient der Rückstoßkurve (d.h. der Gradient der Geraden, die beide Enden der Rückstoßkurve verbindet) erhalten. Dieser Wert wurde als die reversible Suszeptibilität (χ_rev) definiert. Ferner wurde der Gradient einer Tangente der Entmagnetisierungskurve am Schnittpunkt P erhalten und als differenzielle Suszeptibi lität (χ_dif) definiert. Die irreversible Suszeptibilität (χ_irr) wurde durch die Formel χ_irr = χ_dif – χ_rev erhalten. Die Ergebnisse sind in der beigefügten Tabelle 1 aufgeführt.
Bewertung der Wärmebeständigkeit
Anschließend wurde die Wärmebeständigkeit (Wärmestabilität) der jeweiligen Verbundmagneten (mit säulenförmiger Gestalt mit einem Durchmesser von 10 mm und einer Höhe von 7 mm) geprüft. Die Wärmebeständigkeit wurde erhalten, indem der irreversible Flussverlust (Anteil des Flussverlustes) gemessen wurde, der sich ergab, wenn der Verbundmagnet 1 Stunde in einer Atmosphäre von 100°C belassen wurde und anschließend die Temperatur auf Raumtemperatur gesenkt wurde. Hierauf wurde die Bewertung vorgenommen. Die Ergebnisse sind in der beigefügten Tabelle 1 aufgeführt. Diesbezüglich ist darauf hinzuweisen, dass die Wärmebeständigkeit (Wärmestabilität) um so besser ist, je geringer der absolute Wert des irreversiblen Flussverlustes (Anteil des Flussverlustes) ist.
Bewertung der Magnetisierung
Sodann wurde zur Bewertung der Magnetisierbarkeit der jeweiligen Verbundmagneten (jeweils mit säulenförmiger Gestalt mit einem Durchmesser von 10 mm und einer Höhe von 7 mm) die Magnetisierbarkeit gemessen, indem das Magnetfeld variiert wurde. Dabei wurde das Magnetisierungsverhältnis unter Verwendung des Verhältnisses in Bezug auf den remanenten Magnetfluss unter einem Magnetfeld von 4,8 MA/m angegeben, wobei der remanente Magnetfluss mit 100% angesetzt wird. Die Größe des magnetisierten Magnetfeldes von jedem der Verbundmagneten bei einem Magnetisierungsverhältnis von 90% ist in der beigefügten Tabelle 1 aufgeführt. Je kleiner der Wert ist, desto besser ist die Magnetisierbarkeit.
Gesamtbewertung
Wie aus der beigefügten Tabelle 1 ersichtlich ist, weisen isotrope Verbundmagneten, die aus Magnetpulvern gebildet worden sind, bei denen der Anteil w von Al 0,02 bis 1,5 at-% beträgt und die irreversible Suszeptibilität (χ_irr) 5,0 × 10^–7 H/m oder weniger beträgt, hervorragende magnetische Eigenschaften (remanente Magnetflussdichte, Eigenkoerzitivkraft und maximales magnetisches Energieprodukt) auf und besitzen einen geringen absoluten Wert der irreversiblen Suszeptibilität (χ_irr), so dass die Wärmebeständigkeit dieser Magneten hoch ist und sie eine hervorragende Magnetisierbarkeit besitzen.
Im Gegensatz dazu weisen die isotropen Verbundmagneten der Vergleichsbeispiele, die aus Magnetpulvern ohne einen Gehalt an Al oder mit einem Gehalt an 2,0 at-% Al (über der erfindungsgemäßen Obergrenze) aufgebaut sind, schlechte magnetische Eigenschaften auf. Ferner ist der absolute Wert des irreversiblen Flussverlustes groß und die Wärmestabilität gering.
Wie vorstehend ausgeführt, ist es erfindungsgemäß möglich, Verbundmagneten mit hoher Leistungsfähigkeit und hoher Zuverlässigkeit (insbesondere in Bezug auf die Wärmebeständigkeit) zu erhalten. Insbesondere ergeben sich diese Eigenschaften, wenn die Verbundmagneten in Motoren verwendet werden.
Beispiel 2
Abgeschreckte Bänder mit den Legierungszusammensetzungen der Formel (Nd_1-yPr_y)_8,8Fe_RestCo_7,5B_5,8Al_0,7 (d.h. verschiedene Typen von abgeschreckten Bändern, bei denen der Substitutionsgrad y von Pr verschiedenartig verändert wurde) wurden auf die gleiche Weise wie in Beispiel 1 hergestellt. Anschließend wurden die hergestellten abgeschreckten Bänder einer 10-minütigen Wärmebehandlung in einer Argon-Gasatmosphäre bei einer Temperatur von 680°C ausgesetzt. Unter Anwendung des gleichen Analysenverfahrens wie in Beispiel 1 wurde bestätigt, dass die Struktur der einzelnen abgeschreckten Bänder eine Nanoverbundstruktur war.
Sodann wurden auf die gleiche Weise wie in Beispiel 1 Magnetpulver aus den jeweiligen abgeschreckten Bändern erhalten und sodann zylindrische (ringförmige) isotrope Verbundmagneten mit einem Außendurchmesser von 20 mm, einem Innendurchmesser von 18 mm und einer Höhe von 7 mm hergestellt. Der Anteil des Magnetpulvers in den einzelnen Verbundmagneten betrug etwa 96,8 Gew.-%. Ferner betrug die Dichte der einzelnen Verbundmagneten etwa 6,18 Mg/m³.
An diesen Magnetpulvern wurden die magnetischen Eigenschaften (remanente Magnetflussdichte Br, Eigenkoerzitivkraft (H_CJ) und maximales magnetisches Energieprodukt (BH)_max)) und die irreversible Suszeptibilität (χ_irr) gemessen. Eine Bewertung wurde durchgeführt. Die Ergebnisse sind in der beigefügten Tabelle 2 aufgeführt.
Ferner wurden diese Verbundmagneten jeweils einer Mehrpolmagnetisierung mit 12 Polen unterzogen. Unter Verwendung dieser Verbundmagneten wurde ein Magnet für einen Rotor eines Motors ohne Gleichstrombürste zusammengebaut. Anschließend wurde jeder der Gleichstrommotoren mit 4000 U/min gedreht, um die gegenelektromotorische Kraft, die in den Spulenwindungen erzeugt wurde, zu messen. Dabei wurde bestätigt, dass in jedem der Motoren eine ausreichend hohe Spannung erzielt werden konnte und diese Motoren eine hohe Leistung besitzen.
Sodann wurden Verbundmagneten auf die gleiche Weise wie in Beispiel 1 hergestellt, mit der Ausnahme, dass die verschiedenen Typen des Magnetpulvers mit einem unterschiedlichen Substitutionsverhältnis y von Pr gemäß den vorstehenden Ausführungen verwendet wurden.
Die Wärmebeständigkeit (Wärmestabilität) und die Magnetisierbarkeit der auf diese Weise hergestellten einzelnen Verbundmagneten wurde auf die gleiche Weise wie in Beispiel 1 gemessen. Die Messergebnisse wurden einer Bewertung unterzogen. Die Ergebnisse sind in der beigefügten Tabelle 2 aufgeführt.
Wie aus der beigefügten Tabelle 2 ersichtlich ist, besitzen die einzelnen isotropen Verbundmagneten hervorragende magnetische Eigenschaften (remanente Magnetflussdichte Br, Eigenkoerzitivkraft (H_CJ) und maximales magnetisches Energieprodukt (BH)_max)) und der absolute Wert ihres irreversiblen Flussverlustes ist gering, so dass die Wärmebeständigkeit (Wärmestabilität) hoch ist und ihre Magnetisierbarkeit hervorragend ist. Insbesondere ist darauf hinzuweisen, dass die Eigenkoerzitivkraft und das maximale magnetische Energieprodukt (Rechteckigkeit) verbessert sind, wobei eine hervorragende Beschaffenheit in Bezug auf Wärmebeständigkeit und Magnetisierbarkeit erhalten bleibt, indem man einen Teil von Nd durch eine vorgegebene Menge an Pr ersetzt (d.h. eine Menge, die 75% oder weniger, bezogen auf die Gesamtmenge an R, entspricht).
Wie vorstehend ausgeführt, ist es erfindungsgemäß möglich, Verbundmagneten mit hoher Leistung und hoher Zuverlässigkeit (insbesondere in Bezug auf die Wärmebeständigkeit) bereitzustellen. Insbesondere ergeben sich diese Eigenschaften, wenn diese Verbundmagneten in Motoren verwendet werden.
Beispiel 3
Abgeschreckte Bänder aus Legierungszusammensetzungen der Formel ((Nd_0,5Pr_0,5))_zDy_1-z)_9,0Fe_RestCo_7,7B_5,6Al_0,5 (d.h. verschiedene Typen von abgeschreckten Bändern, bei denen der Substitutionsbetrag (1 – z) von Dy variiert wurde) wurden auf die gleiche Weise wie in Beispiel 1 hergestellt. Anschließend wurden die auf diese Weise hergestellten abgeschreckten Bänder einer 12-minütigen Wärmebehandlung in einer Argon-Gasatmosphäre bei einer Temperatur von 680°C unterzogen. Unter Anwendung des gleichen Analysenverfahrens wie in Beispiel 1 wurde bestätigt, dass die Struktur der einzelnen abgeschreckten Bänder aus einer Nanoverbundstruktur bestand.
Sodann wurden auf die gleiche Weise wie in Beispiel 1 Magnetpulver aus den jeweiligen abgeschreckten Bändern erhalten und sodann zylindrische (ringförmige) isotrope Verbundmagneten mit einem Außendurchmesser von 20 mm, einem Innendurchmesser von 18 mm und einer Höhe von 7 mm hergestellt. Der Anteil des Magnetpulvers in den einzelnen Verbundmagneten betrug etwa 96,8 Gew.-%. Ferner betrug die Dichte der einzelnen Verbundmagneten etwa 6,20 Mg/m³.
Für diese Magnetpulver wurden die magnetischen Eigenschaften (remanente Magnetflussdichte Br, Eigenkoerzitivkraft (H_CJ) und maximales magnetisches Energieprodukt (BH)_max)) und die irreversible Suszeptibilität (χ_irr) gemessen. Sodann wurde eine Bewertung vorgenommen. Die Ergebnisse sind in der beigefügten Tabelle 3 aufgeführt.
Ferner wurden diese Verbundmagneten jeweils einer Multipolmagnetisierung mit 12 Polen unterworfen. Unter Verwendung der einzelnen Verbundmagneten als Magneten für einen Rotor wurde ein Motor ohne Gleichstrombürste zusammengebaut. Anschließend wurden die einzelnen Gleichstrommotoren mit 4000 U/min gedreht, um die in ihren Spulenbindungen erzeugte gegenelektromotorische Kraft zu messen. Dabei wurde bestätigt, dass eine ausreichend hohe Spannung in den einzelnen Motoren erzielt werden kann und diese Motoren eine hohe Leistung besitzen.
Sodann wurden Verbundmagneten wie in Beispiel 1 hergestellt, mit der Ausnahme, dass die vorstehend beschriebenen verschiedenen Typen von Magnetpulvern mit unterschiedlichen Substitutionsverhältnissen 1 – z von Dy verwendet wurden.
Die Wärmebeständigkeit (Wärmestabilität) und die Magnetisierbarkeit der auf diese Weise hergestellten einzelnen Verbundmagneten wurden auf die gleiche Weise wie in Beispiel 1 gemessen. Die Messergebnisse wurden bewertet. Die Ergebnisse sind in der beigefügten Tabelle 3 aufgeführt.
Wie aus der beigefügten Tabelle 3 ersichtlich ist, weisen die einzelnen isotropen Verbundmagneten hervorragende magnetische Eigenschaften (remanente Magnetflussdichte Br, Eigenkoerzitivkraft (H_CJ) und maximales magnetisches Energieprodukt (BH)_max)) auf und ihr absoluter Wert des irreversiblen Flussverlustes ist gering, so dass die Wärmebeständigkeit (Wärmestabilität) hoch ist und ihre Magnetisierbarkeit hervorragend ist. Insbesondere ist darauf hinzuweisen, dass die Eigenkoerzitivkraft und das maximale magnetische Energieprodukt (Rechteckigkeit) verbessert werden, wobei eine hervorragende Beschaffenheit in Bezug auf Wärmebeständigkeit und Magnetisierbarkeit erhalten bleibt, indem man eine vorgegebene Menge an Dy (14% oder weniger, bezogen auf die Gesamtmenge an R) zusetzt.
Wie vorstehend ausgeführt, ist es erfindungsgemäß möglich, Verbundmagneten mit hoher Leistung und hoher Zuverlässigkeit (insbesondere in Bezug auf die Wärmebeständigkeit) bereitzustellen. Insbesondere ergeben sich diese Eigenschaften, wenn die Verbundmagneten in Motoren verwendet werden.
Beispiel 4
Abgeschreckte Bänder aus Legierungszusammensetzungen der Formel Nd_5,3Pr_2,8Dy_0,6Fe_76,8-yCo_8,5B_5,6Al_0,4Si_v (d.h. verschiedene Typen von abgeschreckten Bändern, in denen der Gehalt v von Si variiert wurde) wurden auf die gleiche Weise wie in Beispiel 1 hergestellt. Anschließend wurden die hergestellten abgeschreckten Bänder einer 8-minütigen Wärmebehandlung in einer Argon-Gasatmosphäre bei einer Temperatur von 670°C unterzogen. Unter Anwendung des gleichen Analyseverfahren wie in Beispiel 1 wurde bestätigt, dass die Struktur der einzelnen abgeschreckten Bänder aus einer Nanoverbundstruktur bestand.
Sodann wurden auf die gleiche Weise wie in Beispiel 1 Magnetpulver aus den jeweiligen abgeschreckten Bändern erhalten. Sodann wurden unter Verwendung der Magnetpulver zylindrische (ringförmige) isotrope Verbundmagneten mit einem Außendurchmesser von 20 mm, einem Innendurchmesser von 18 mm und einer Höhe von 7 mm hergestellt. Der Gehalt des Magnetpulvers in den einzelnen Verbundmagneten betrug etwa 96,9 Gew.-%. Ferner betrug die Dichte der einzelnen Verbundmagneten etwa 6,19 Mg/m³.
Für diese Magnetpulver wurden die magnetischen Eigenschaften (remanente Magnetflussdichte Br, Eigenkoerzitivkraft (H_CJ) und maximales magnetisches Energieprodukt (BH)_max)) und die irreversible Suszeptibilität (χ_irr) gemessen. Sodann wurde eine Bewertung vorgenommen. Die Ergebnisse sind in der beigefügten Tabelle 4 aufgeführt.
Ferner wurden diese Verbundmagneten jeweils einer Multipolmagnetisierung mit 12 Polen unterzogen. Unter Verwendung der einzelnen Verbundmagneten als Magneten für einen Rotor wurde ein Motor ohne Gleichstrombürste zusammengebaut. Sodann wurden die einzelnen Gleichstrommotoren mit 4000 U/min gedreht, um die in den Spulenwindungen erzeugte gegenelektromotorische Kraft zu messen. Dabei wurde bestätigt, dass in jedem der Motoren eine ausreichend hohe Spannung erhalten werden kann. Diese Motoren zeigen eine hohe Leistung.
Sodann wurden Verbundmagneten wie in Beispiel 1 hergestellt, mit der Ausnahme, dass verschiedene Typen der Magnetpulver mit unterschiedlichem Gehalt v an Si verwendet wurden.
Die Wärmebeständigkeit (Wärmestabilität) und die Magnetisierbarkeit der einzelnen Verbundmagneten wurden auf die gleiche Weise wie in Beispiel 1 gemessen. Ferner wurden unter Anwendung des nachstehend beschriebenen Verfahrens die Wärmebeständigkeit (Wärmestabilität) und die Magnetisierbarkeit gemessen und bewertet. Die Ergebnisse sind in der beigefügten Tabelle 4 aufgeführt.
Korrosionsbeständigkeit
Die Korrosionsbeständigkeit der jeweiligen Verbundmagneten wurde unter Anwendung eines Taukorrosionstests (Taubildungstest) bewertet. Diese Rostprüfung wurde durchgeführt, indem man die einzelnen Magnetpulver abwechselnd 15 Minuten in eine Atmosphäre von 30°C und einer relativen Feuchtigkeit von 50% oder 15 Minuten in eine Atmosphäre mit einer Temperatur von 80°C und einer relativen Feuchtigkeit von 95% brachte. Dieser Vorgang wurde 24 mal wiederholt. Anschließend wurde die Oberfläche der einzelnen Magneten mit einem Mikroskop betrachtet. Der Grad der Rostbildung wurde anhand der folgenden vierstufigen Skala bewertet:

A: keine Rosterzeugung
B: sehr geringe Rosterzeugung
C: Rosterzeugung
D: erhebliche Rosterzeugung

Korrosionsbeständigkeit der jeweiligen Verbundmagneten
Die Verbundmagneten (jeweils 10 Verbundmagneten) wurden in ein Bad mit einem Gehalt an Wasser mit einer Temperatur von 60°C bei einer relativen Feuchtigkeit von 95% getaucht. Anschließend wurde die durchschnittliche Zeitspanne bestimmt, bis auf den einzelnen Verbundmagneten Rost entstanden war. Die Ergebnisse wurden gemäß der folgenden vierstufigen Skala bewertet:

A: keine Rostbildung nach Ablauf von 500 Stunden
B: Rostbildung zwischen 400 und 500 Stunden
C: Rostbildung zwischen 300 und 400 Stunden
D: Rostbildung innerhalb von 300 Stunden

Gesamtbewertung
Wie aus der beigefügten Tabelle 4 ersichtlich ist, weisen die isotropen Verbundmagneten eine hervorragende Beschaffenheit in Bezug auf magnetische Eigenschaften (remanente Magnetflussdichte, Eigenkoerzitivkraft und maximales magnetisches Energieprodukt) und Wärmebeständigkeit (Wärmestabilität) auf und ihre Magnetisierbarkeit ist gut.
Insbesondere weisen Verbundmagneten, die aus einem Magnetpulver aufgebaut sind, in denen eine vorgegebene Menge an Si (0,1 bis 3 at-%) enthalten ist, eine verbesserte Korrosionsbeständigkeit im Magnetpulver selbst sowie im daraus gebildeten Verbundmagneten auf, verglichen mit Verbundmagneten ohne einen Gehalt an Si. Daher ist es möglich, eine Behandlung zur Korrosionsverhinderung, z.B. das Auftragen einer Antikorrosionsbeschichtung auf die Oberflächen des Verbundmagneten, bei ihrer tatsächlichen Verwendung wegzulassen oder zu vereinfachen.
Wie vorstehend ausgeführt, ist es erfindungsgemäß möglich, Verbundmagneten mit hoher Leistung und hoher Zuverlässigkeit (insbesondere hoher Wärmebeständigkeit und Korrosionsbeständigkeit) bereitzustellen. Insbesondere bei Verwendung dieser Verbundmagneten in Motoren ergibt sich eine hohe Leistung.
Beispiel 5
Isotrope Verbundmagneten wurden auf die gleiche Weise wie in den Beispielen 1–4 hergestellt, mit der Ausnahme, dass die Verbundmagneten unter Extrusionsformgebung erzeugt wurden. Diesbezüglich ist darauf hinzuweisen, dass Polyamid (Nylon 610) in den entsprechenden Verbundmagneten als Bindemittel verwendet wurde. Ferner betrug der Anteil des Magnetpulvers in den jeweiligen Verbundmagneten etwa 95,5 Gew.-% und ihre magnetische Dichte betrug etwa 5,85 Mg/m³.
Für jeden dieser Verbundmagneten wurden die vorstehenden Messungen und Bewertungen durchgeführt (einschließlich der Bewertung auf Korrosionsbeständigkeit). Dabei wurde bestätigt, dass die gleichen Ergebnisse wie in den Beispielen 1–4 erhalten wurden. Insbesondere erwies sich die Korrosionsbeständigkeit als hervorragend.
Beispiel 6
Erfindungsgemäße isotrope Verbundmagneten wurden auf die gleiche Weise wie in den Beispielen 1–4 hergestellt, mit der Ausnahme, dass die Verbundmagneten unter Anwendung der Spritzgießformgebung hergestellt wurden. Diesbezüglich ist darauf hinzuweisen, dass Polyphenylensulfid in den jeweiligen Verbundmagneten als Bindemittel verwendet wurde. Ferner betrug der Anteil des Magnetpulvers in den jeweiligen Verbundmagneten etwa 94,1 Gew.-% und ihre magnetische Dichte betrug etwa 5,63 Mg/m³.
Bei jedem dieser Verbundmagneten wurden die vorstehenden Messungen und Bewertungen vorgenommen (einschließlich Bewertung der Korrosionsbeständigkeit). Als Ergebnis wurde bestätigt, dass die gleichen Ergebnisse wie in den Beispielen 1–4 erhalten wurden. Insbesondere ergab sich eine hervorragende Korrosionsbeständigkeit.
Wie vorstehend ausgeführt, lassen sich erfindungsgemäß die folgenden Wirkungen erzielen.
Da jedes der Magnetpulver eine Verbundstruktur mit einer weichen magnetischen Phase und einer harten magnetischen Phase aufweist und eine vorgegebene Menge an Al enthält, weisen sie eine hohe Magnetisierbarkeit und hervorragende magnetische Eigenschaften auf, so dass sich die Eigenkoerzitivkraft und die Rechteckigkeit in besonderer Weise verbessern lassen.
Der absolute Wert des irreversiblen Flussverlustes ist gering und es lässt sich eine hervorragende Wärmebeständigkeit (Wärmestabilität) erzielen.
Aufgrund der hohen Magnetflussdichte, die erfindungsgemäß gewährleistet werden kann, ist es möglich, einen Verbundmagneten mit hoher magnetischer Leistung auch bei isotroper Beschaffenheit zu erhalten. Da insbesondere eine magnetische Leistung, die gleichwertig oder besser als bei einem herkömmlichen isotropen Verbundmagneten ist, mit einem Magneten von geringerem Volumen, verglichen mit dem herkömmlichen isotropen Verbundmagneten, erzielt werden kann, ist es möglich, einen Hochleistungsmotor von geringerer Größe bereitzustellen.
Da außerdem eine höhere Magnetflussdichte gewährleistet werden kann, ist bei der Herstellung eines Verbundmagneten eine ausreichend hohe magnetische Leistung erzielbar, ohne dass man irgendwelche Maßnahmen zur Erhöhung der Dichte des Verbundmagneten ergreift. Infolgedessen lassen sich die Maßgenauigkeit, die mechanische Festigkeit, die Korrosionsbeständigkeit, die Wärmebeständigkeit (Wärmestabilität) und dergleichen zusätzlich zur Verbesserung der Verformbarkeit verbessern, so dass es möglich ist, leicht einen Verbundmagneten von hoher Zuverlässigkeit herzustellen. Insbesondere wenn Si darin enthalten ist, lässt sich eine zusätzlich verbesserte Korrosionsbeständigkeit erreichen.
Da die Magnetisierbarkeit des erfindungsgemäßen Magneten hervorragend ist, ist es möglich, einen Magneten bei einem geringeren Magnetisierungsfeld zu magnetisieren. Insbesondere lässt sich eine multipolare Magnetisierung oder dergleichen leicht und sicher erreichen. Ferner lässt sich eine hohe Magnetflussdichte erzielen.
Da für den Verbundmagneten eine hohe Dichte nicht erforderlich ist, eignet sich die vorliegende Erfindung für ein Herstellungsverfahren, z.B. die Extrusionsformgebung oder die Spritzgießformgebung, bei dem es schwierig ist, eine hohe Dichte zu erzielen, verglichen mit dem Pressformgebungsverfahren. Die vorstehend beschriebenen Wirkungen lassen sich auch in Verbundmagneten, die durch diese Formgebungsverfahren hergestellt worden sind, realisieren. Demzufolge können verschiedene Formgebungsverfahren selektiv eingesetzt werden. Dadurch lassen sich die Wahlmöglichkeiten für die Gestalt des Verbundmagneten erweitern.
Schließlich ist darauf hinzuweisen, dass die vorliegende Erfindung nicht auf die vorstehend beschriebenen Beispiele beschränkt ist. Vielmehr können zahlreiche Abänderungen oder Ergänzungen vorgenommen werden, ohne dass der Schutzumfang der Erfindung, der durch die folgenden Ansprüche festgelegt wird, verlassen wird.
Tabelle 1
Tabelle 2
Tabelle 3
Tabelle 4

Claims

Magnetpulver, zusammengesetzt aus einer Legierungszusammensetzung, die durch die Formel R_x(Fe_1-yCo_y)_100-x-z-wB_zAl_w (wobei R mindestens eine Art eines Seltenerdelements bedeutet, x einen Wert von 8,1–9,4 at-% bedeutet, y einen Wert von 0–0,30 bedeutet, z einen Wert von 4,6–6,8 at-% bedeutet und w einen Wert von 0,02–1,5 at-% bedeutet) wiedergegeben wird, wobei das Magnetpulver aus einer Verbundstruktur mit einer weichen magnetischen Phase und einer harten magnetischen Phase aufgebaut ist, und das Magnetpulver derartige Eigenschaften aufweist, dass dann, wenn das Magnetpulver durch Vermischen mit einem Bindemittelharz und anschließende Formgebung zu einem isotropen Verbundmagneten geformt worden ist, die irreversible Suszeptibilität (χ_irr), die unter Verwendung eines Schnittpunkts einer Demagnetisierungskurve im J-H-Diagramm, das die magnetischen Eigenschaften bei Raumtemperatur wiedergibt, und einer Geraden, die durch den Ursprung im J-H-Diagramm geht und einen Gradienten (J/H) von –3,8 × 10^–6 H/m aufweist, als Startpunkt gemessen wird, weniger als 5,0 × 10^–7 H/m beträgt und die Eigenkoerzitivkraft (H_CJ) des Magneten bei Raumtemperatur im Bereich von 406–717 kA/m liegt.
Magnetpulver nach Anspruch 1, bei dem es sich bei der Verbundstruktur um eine Nanoverbundstruktur handelt.
Magnetpulver nach Anspruch 1 oder 2, bei dem R Seltenerdelemente umfasst, die vorwiegend Nd und/oder Pr enthalten.
Magnetpulver nach einem der Ansprüche 1 bis 3, bei dem R Pr umfasst und dessen Anteil, bezogen auf die Gesamtmasse von R, 5–75% beträgt.
Magnetpulver nach einem der Ansprüche 1 bis 4, bei dem R Dy umfasst und dessen Anteil, bezogen auf die Gesamtmasse von R, 14% oder weniger beträgt.
Magnetpulver nach einem der Ansprüche 1 bis 5, bei dem das Magnetpulver durch Abschrecken der Legierung in einem geschmolzenen Zustand erhalten worden ist.
Magnetpulver nach einem der Ansprüche 1 bis 6, bei dem das Magnetpulver durch Pulverisieren eines abgeschreckten Bandes der Legierung, das unter Verwendung einer Kühlwalze hergestellt worden ist, erhalten worden ist.
Magnetpulver nach einem der Ansprüche 1 bis 7, bei dem das Magnetpulver einer mindestens einmaligen Wärmebehandlung während des Herstellungsverfahrens oder nach seiner Herstellung unterworfen wird.
Magnetpulver nach einem der Ansprüche 1 bis 8, bei dem die durchschnittliche Korngröße des Magnetpulvers im Bereich von 0,5–150 μm liegt.
Isotroper Seltenerd-Verbundmagnet, der durch Binden des Magnetpulvers nach einem der Ansprüche 1 bis 9 mit einem Bindemittelharz gebildet worden ist.
Isotroper Verbundmagnet nach Anspruch 10, bei dem das Magnetpulver mindestens ein Element umfasst, das aus der Gruppe Cu, Si, Ga, Ti, V, Ta, Zr, Nb, Mo, Hf, Ag, Zn, P, Ge und Cr ausgewählt ist.
Isotroper Verbundmagnet nach Anspruch 11, bei dem der Anteil des Elementes 3 at-% oder weniger beträgt.
Isotroper Verbundmagnet nach einem der Ansprüche 10 bis 12, bei dem der isotrope Verbundmagnet einer multipolaren Magnetisierung unterworfen worden ist.
Verwendung des isotropen Verbundmagneten nach einem der Ansprüche 10 bis 13 für einen Motor.