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DE4438447A1 - Recovering polyarylene:sulphide from materials - Google Patents

Recovering polyarylene:sulphide from materials

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Publication number
DE4438447A1
DE4438447A1 DE4438447A DE4438447A DE4438447A1 DE 4438447 A1 DE4438447 A1 DE 4438447A1 DE 4438447 A DE4438447 A DE 4438447A DE 4438447 A DE4438447 A DE 4438447A DE 4438447 A1 DE4438447 A1 DE 4438447A1
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DE
Germany
Prior art keywords
polyarylene sulfide
specific surface
pps
surface area
polyarylene
Prior art date
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Withdrawn
Application number
DE4438447A
Other languages
German (de)
Inventor
Martin Dipl Ing Brueck
Andreas Dr Schleicher
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Hoechst AG
Original Assignee
Hoechst AG
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Publication date
Application filed by Hoechst AG filed Critical Hoechst AG
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Priority to PCT/EP1995/003900 priority patent/WO1996011968A1/en
Priority to US08/817,150 priority patent/US5994416A/en
Priority to JP51289196A priority patent/JPH10507223A/en
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Abstract

Recovering polyarylene-sulphide (I) from materials contg. it, comprises treating the (I)-contg. material with solvent that dissolves the (I), and subsequently precipitating the (I) from soln.

Description

Polyarylensulfid-Teilchen mit großer spezifischer Oberfläche werden für die Verwendung als Filtermaterial benötigt.Polyarylene sulfide particles with a high specific surface area are used for the Use as filter material needed.

Die Aufgabe wurde dadurch gelöst, daß Polyarylensulfid (PAS) aus Polyarylensulfid-haltigem Material in einem organischen Lösemittel bei Temperaturen im Bereich von etwa 70 bis 360°C unter Normaldruck oder Druck gelöst und die Lösung in diesem Temperaturbereich oder darunter mit einer Flüssigkeit, in der sich Polyarylensulfid wenig bis nicht löst, vermischt wird, wobei Polyarylensulfid ausfällt. Man erhält nach Entfernung von Lösemittel und organischer Flüssigkeit ein festes Polyarylensulfid mit poröser Struktur und sehr großer spezifischer Oberfläche.The object has been achieved in that polyarylene sulfide (PAS) from Polyarylene sulfide-containing material in an organic solvent at Temperatures in the range of about 70 to 360 ° C under atmospheric pressure or Pressure dissolved and the solution in this temperature range or below with a liquid in which polyarylene sulfide dissolves little to not mixed becomes, wherein polyarylene sulfide precipitates. Obtained after removal of solvent and organic liquid, a solid polyarylene sulfide having a porous structure and very large specific surface.

Die Erfindung betrifft festes, poröses Polyarylensulfid mit großer spezifischer Oberfläche.The invention relates to solid, porous polyarylene sulfide with a high specificity Surface.

Ein weiterer Gegenstand der Erfindung ist die Erhöhung der amorphen Anteile bei teilkristallinem Polyarylensulfid.Another object of the invention is the increase of the amorphous shares in semicrystalline polyarylene sulfide.

Ein weiterer Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von porösem Polyarylensulfid mit großer spezifischer Oberfläche.Another object of the invention is a process for the preparation of porous polyarylene sulfide with a high specific surface area.

PAS wird im allgemeinen entweder als unverschnittenes Material eingesetzt oder wird mit Füllstoffen wie Glasfasern und Mineralstoffen versetzt, um günstigere Eigenschaftswerte zu erhalten. Wird bei dem Verfahren gemäß der Erfindung mit Füllstoffen versetztes PAS-Material eingesetzt, werden diese nichtlöslichen anorganischen Bestandteile nach dem Löseprozeß durch Filtration abgeschieden. Als Filtereinrichtung können beispielsweise Glasfritten eingesetzt werden. Wenn sich in dem PAS-Material noch andere Stoffe befinden, die bei dem Lösevorgang nicht gelöst werden, können diese ebenfalls durch Filtration entfernt werden.PAS is generally used either as uncut material or is mixed with fillers such as glass fibers and minerals to more favorable Get property values. Is in the method according to the invention with Fillers added PAS material, these are non-soluble  inorganic components deposited by filtration after the dissolution process. As a filter device, for example, glass frits can be used. If There are other substances in the PAS material that are in the dissolution process can not be solved, they can also be removed by filtration.

Im Anschluß an den Lösevorgang und gegebenenfalls nach einer zusätzlichen Filtration wird das in der Lösung befindliche PAS durch Aus- bzw. Umfällung in einem flüssigen Medium erhalten. Das flüssige Medium wird im Verhältnis von 1 : 1 bis 1 : 100, vorzugsweise 1 : 10 bis 1 : 15 als Überschuß, bezogen auf PAS, vorgelegt. Die Umfällung erfolgt sowohl bei Raumtemperatur, d. h. bei 20 bis 30°C, oder auch bei der Lösetemperatur (Bereich von 70 bis 360°C), in dem beispielsweise die Polymerlösung in das flüssige Medium unter starkem Rühren eingetropft wird und dabei das Polymer ausfällt. Das flüssige Medium wird im folgenden auch als Umfällmittel bezeichnet. Im Anschluß an die Ausfällung erfolgen ein oder mehrere Waschprozesse mit frischem flüssigen Medium und anschließendem Trocknen.Following the dissolution process and optionally after an additional Filtration is the in-solution PAS by precipitation or in obtained a liquid medium. The liquid medium is in the ratio of 1: 1 to 1: 100, preferably 1:10 to 1:15 in excess, based on PAS, submitted. The reprecipitation occurs both at room temperature, d. H. at 20 to 30 ° C, or at the dissolution temperature (range of 70 to 360 ° C), in the For example, the polymer solution in the liquid medium with vigorous stirring is dropped and thereby the polymer precipitates. The liquid medium is in the the following also referred to as Umschlagmittel. Following the precipitation one or more washing processes with fresh liquid medium and then drying.

Lösemittel, die im Verfahren gemäß der Erfindung eingesetzt werden, weisen im allgemeinen Siedepunkte bis 400°C auf. Beispielsweise sind dies ein- oder mehrkernige organische Verbindungen mit 6 bis 25 C-Atomen, die unsubstituiert oder mit Halogen, vorzugsweise Chlor oder Brom, Alkoxygruppen mit 1 bis 4 C- Atomen im Alkylrest oder Arylgruppen substituiert sind. Diese Verbindungen können auch phenolische OH-Gruppen tragen. Geeignete Lösemittel sind beispielsweise Triphenylmethan, Tetraphenylmethan, die verschiedenen Mono-, Di- und Trichlorbenzole, 1,2,3-Triphenylbenzol, 2- und 4-Phenylphenol, 2,6- Diphenylphenol, 2,4,6-Trichlorphenol, 1-Chlornaphthalin, 1-Bromnaphthalin, 1- und 2-Methoxynaphthalin, 1-Ethoxynaphthalin, 2,6- und 2,7-Dimethoxynaphthalin, 1-Phenylnaphthalin, Benzophenon, 4,4′- Dimethoxybenzophenon, 4,4′-Diphenylbenzophenon, ferner Isochinolin und 1- Cyclohexyl-2-pyrrolidon. Das Polyarylensulfid enthaltende Material wird bei Temperaturen von 70°C bis 360°C, vorzugsweise 180°C bis 260°C gelöst. Die erhaltene Lösung ist niederviskos. Im allgemeinen wird bei Normaldruck gearbeitet. Das Lösen des PAS-Materials kann jedoch auch unter erhöhtem Druck stattfinden.Solvents which are used in the process according to the invention have in the general boiling points up to 400 ° C. For example, these are on or polynuclear organic compounds with 6 to 25 carbon atoms, which are unsubstituted or with halogen, preferably chlorine or bromine, alkoxy groups having 1 to 4 C Atoms in the alkyl radical or aryl groups are substituted. These connections can also carry phenolic OH groups. Suitable solvents are for example, triphenylmethane, tetraphenylmethane, the various mono-, Di- and trichlorobenzenes, 1,2,3-triphenylbenzene, 2- and 4-phenylphenol, 2,6- Diphenylphenol, 2,4,6-trichlorophenol, 1-chloronaphthalene, 1-bromonaphthalene, 1- and 2-methoxynaphthalene, 1-ethoxynaphthalene, 2,6- and 2,7-dimethoxynaphthalene, 1-phenylnaphthalene, benzophenone, 4,4'- Dimethoxybenzophenone, 4,4'-diphenylbenzophenone, also isoquinoline and 1- Cyclohexyl-2-pyrrolidone. The polyarylene sulfide-containing material is at Temperatures of 70 ° C to 360 ° C, preferably 180 ° C to 260 ° C dissolved. The resulting solution is low in viscosity. In general, at atmospheric pressure  worked. However, the release of the PAS material can also under increased Pressure take place.

Wurde das PAS beispielsweise in Chlorbenzol (unter Druck) gelöst, kann auf die Umfällung verzichtet werden, wenn die Lösung über eine Düse, beispielsweise in einen beheizten Sprühturm entspannt wird, wobei ein feinkörniges PAS-Pulver anfällt. Enthält die Lösung feste Bestandteile, können diese durch eine Filtration in einer Rührdrucknutsche vor der Sprühtrocknung entfernt werden. Wird unter Druck gearbeitet und die Lösung in einen beheizten Sprühturm eingegeben, kann das Lösungsmittel über Kopf entnommen und kondensiert werden. Die Wärme der Lösung ist ausreichend, um beispielsweise Chlorbenzol vollständig zu ver­ dampfen, so daß eine zusätzliche Trocknung nur noch bedingt erforderlich ist.For example, if the PAS was dissolved in chlorobenzene (under pressure), it can be applied to the Reprecipitation be dispensed with, if the solution via a nozzle, for example is relaxed in a heated spray tower, wherein a fine-grained PAS powder accrues. If the solution contains solid components, they can be filtered be removed in a Rührdrucknutsche before spray drying. Will be under Pressure worked and the solution entered into a heated spray tower, can the solvent is taken overhead and condensed. The heat the solution is sufficient, for example, to completely disperse chlorobenzene evaporate, so that additional drying is only conditionally required.

Eine Versprühung in ein flüssiges Medium z. B. Wasser, hat einen zusätzlichen Reinigungseffekt und einen Einfluß auf die Morphologie des gewonnenen PAS- Materials. Dies umfaßt sowohl die Anteile an amorphen und kristallinen Bezirken als auch die Porosität des Materials.A spray into a liquid medium z. As water, has an additional Cleaning effect and an influence on the morphology of the recovered PAS Material. This includes both the proportions of amorphous and crystalline districts as well as the porosity of the material.

Das bei dem Verfahren gemäß der Erfindung gewonnene PAS-Produkt entspricht chemisch dem Ausgangsmaterial. Eine Verschlechterung der Eigenschaften des gewonnenen PAS tritt nicht ein. Beispielsweise wurde eine thermisch induzierte Fragmentierung von PAS nicht festgestellt. Andererseits können Eigenschaften, die auf einer Anordnung der Moleküle zueinander beruhen, gezielt verändert werden. So kann durch Abstimmung der Verfahrensparameter wie Umfällungstemperatur, Umfällungsmittel, Lösemittel, Konzentration der Polymer- Lösung die Morphologie (z. B. Oberflächengröße und Oberflächenbeschaffenheit), Kristallinität bzw. Amorphizität des festen Polymer gezielt beeinflußt werden.The PAS product obtained in the process according to the invention corresponds chemically the starting material. A deterioration of the properties of the gained PAS does not occur. For example, a thermally induced Fragmentation of PAS not detected. On the other hand, properties, which are based on an arrangement of the molecules to each other, specifically changed become. So can by tuning the process parameters such as Reprecipitation temperature, reprecipitation agent, solvent, concentration of polymer Solve the morphology (eg surface size and surface texture), Crystallinity or amorphicity of the solid polymer can be influenced in a targeted manner.

PAS-Teilchen mit einer großen spezifischen Oberfläche können durch das erfindungsgemäße Verfahren hergestellt werden. Eine große spezifische Oberfläche von PAS-Teilchen ist besonders vorteilhaft bei der Verwendung als Filtermaterial oder als Adsorbens, beispielsweise bei der Ozon-Entfernung. PAS particles with a large specific surface area can be affected by the Processes according to the invention are produced. A big specific Surface of PAS particles is particularly advantageous in use as Filter material or as adsorbent, for example in the ozone removal.  

Entsprechendes gilt für die erhöhte Amorphizität, die zu einer verbesserten Diffusionsgeschwindigkeit der zu entfernenden Stoffe führt. Die Verwendung von PAS als Ozon-Filtermaterial wird in der deutschen Anmeldung mit dem Aktenzeichen P 43 14 734.8 vom 4. Mai 1993 mit dem Titel "Filtermaterial und Verfahren zur Entfernung von Ozon aus Gasen und Flüssigkeiten" beschrieben, auf die hiermit Bezug genommen wird.The same applies to the increased amorphicity, which leads to an improved Diffusion rate of the substances to be removed leads. The usage of PAS as ozone filter material is in the German application with the Reference No P 43 14 734.8 of 4 May 1993 entitled "Filtermaterial und Process for the removal of ozone from gases and liquids ", to which reference is hereby made.

Eine besonders große spezifische Oberfläche von Polyarylensulfid-Teilchen ist durch Auflösen des Polymers bei Normal- oder Überdruck bei Temperaturen im Bereich von 70 bis 360° C in einem Lösemittel, Abkühlen der Polymerlösung auf Raumtemperatur und Behandlung der abgekühlten Lösung mit einer Flüssigkeit von Raumtemperatur, in der sich das Polymer schwer löst. Nach Waschen mit der Flüssigkeit und thermisch schonendem Trocknen erhält man Polyarylensulfid-Teilchen mit einer spezifischen Oberfläche von mindestens 80 m²/g.A particularly large specific surface area of polyarylene sulfide particles is by dissolving the polymer at normal or overpressure at temperatures in the Range from 70 to 360 ° C in a solvent, cooling the polymer solution to room temperature and treatment of the cooled solution with a Room temperature liquid in which the polymer is difficult to dissolve. To Washing with the liquid and thermally gentle drying is obtained Polyarylene sulfide particles with a specific surface area of at least 80 m² / g.

Als Charakterisierungsmethoden werden Differential Scanning Calorimetrie (DSC), Time Sweep (Time Swp.), Frequenz Sweep (Freq. Swp.), Thermografimetrie (TG), Auslagerungstemperatur, BET-Oberfläche und Röntgendiffraktometrie (XRD) eingesetzt.As characterization methods are differential scanning calorimetry (DSC), Time Sweep (Time Swp.), Frequency Sweep (Freq. Swp.), Thermografimetry (TG), aging temperature, BET surface area and X-ray diffractometry (XRD) used.

Polyarylensulfide sind lineare oder verzweigte Polymere, die mindestens eine Arylenthioethergruppe enthalten. Polyarylensulfide können beispielsweise Einheiten der Formel (I) enthalten,Polyarylene sulfides are linear or branched polymers containing at least one Arylene thioether group included. For example, polyarylene sulfides can be used Contain units of the formula (I),

-[(Ar¹)n-X]m-[(Ar²)i-Y]j-[(Ar³)k -Z]l-[(Ar⁴)o-W]p- (I)- [(Ar 1) n -X] m - [(Ar 2) i -Y] j - [(Ar 3) k -Z] 1 - [(Ar⁴) o -W] p - (I)

wobei Ar¹, Ar², Ar³, Ar⁴, W, X, Y und Z unabhängig voneinander gleich oder verschieden sind. Die Indizes n, m, i, j, k, l, o und p sind ganze Zahlen von 0 bis 4 wobei ihre Summe mindestens 2 ergeben muß. Ar¹, Ar² Ar³ und Ar⁴ stehen in der Formel (I) für einfache oder direkt über para-, meta- oder orthoverknüpfte Arylensysteme mit 6 bis 18 C-Atomen. W, X, Y und Z stellen Verknüpfungsgruppen dar, ausgewählt aus -SO₂-, -S-, -SO-, -O-, -CO-, -CO₂-, Alkylen- oder Alkylidengruppen mit 1-6 C-Atomen und -NR¹-Gruppen, wobei R¹ für Alkylen- oder Alkyiden-Gruppen mit 1-6 C-Atomen steht. Die Arylsysteme der Formel (I) können im Sinne der Erfindung entsprechend ihrer chemischen Struktur noch zusätzlich unabhängig voneinander ein oder mehrere gängige funktionelle Gruppen, z. B. Alkylreste, Halogene, Sulfonsäure-, Amino-, Nitro-, Cyano-, Hydroxy- oder Carboxygruppen enthalten. Ferner sind auch Blockcopolymere aus Einheiten der Formel (1) einsetzbar.wherein Ar¹, Ar², Ar³, Ar⁴, W, X, Y and Z are independently the same or are different. The indices n, m, i, j, k, l, o and p are integers from 0 to 4 where their sum must be at least 2. Ar¹, Ar² Ar³ and Ar⁴ are in of the formula (I) for simple or directly via para, meta or ortho-linked Arylene systems with 6 to 18 C atoms. Set W, X, Y and Z  Linking groups selected from -SO₂-, -S-, -SO-, -O-, -CO-, -CO₂-, Alkylene or alkylidene groups having 1-6 C atoms and -NR¹ groups, wherein R¹ represents alkylene or Alkyiden groups with 1-6 C-atoms. The aryl systems of the formula (I) can be used according to the invention according to their chemical Structure additionally in addition one or more common functional groups, e.g. B. alkyl radicals, halogens, sulfonic acid, amino, nitro, Cyano, hydroxy or carboxy groups. Further, too Block copolymers of units of the formula (1) can be used.

Polyarylenthioether, insbesondere Polyphenylensulfid, lassen sich auf Grundlage der Reaktion von dihalogenierten Aromaten mit Natriumsulfid nach EDMONDS und HILL (US 3 354 129; US 4 016 145; siehe auch "Ullmann′s Encyclopedia of Industrial Chemistry, Volume A21, B. Elvers, S. Hawkins und G. Schulz (Eds.), VCH, Weinheim-New York 1992, S. 463-472) herstellen. Die Synthese von sulfongruppenhaltigen Polyarylenthioethern ist in Chimia 28(9), (1974) 567 beschrieben.Polyarylene thioethers, in particular polyphenylene sulfide, can be based on the reaction of dihalogenated aromatics with sodium sulfide according to EDMONDS and HILL (US 3,354,129; US 4,016,145; see also "Ullmann's Encyclopedia of Industrial Chemistry, Volume A21, B. Elvers, S. Hawkins and G. Schulz (Eds.), VCH, Weinheim-New York 1992, pp. 463-472). The synthesis of sulfonic group-containing polyarylene thioethers is described in Chimia 28 (9), (1974) 567 described.

Bevorzugt als Polyarylenthioether ist Polyphenylensulfid (PPS) mit der wiederkehrenden Einheit -C₆H₄-S-.Preferred as Polyarylenthioether is polyphenylene sulfide (PPS) with the recurring unit -C₆H₄-S-.

Polyphenylensulfid enthält im allgemeinen 1,4-verknüpfte aromatische Einheiten. Bis zu einem Anteil von 50 Mol-% können auch 1,2- und/oder 1,3- Verknüpfungen der aromatischen Einheiten in Polyphenylensulfid enthalten sein.Polyphenylene sulfide generally contains 1,4-linked aromatic units. Up to a proportion of 50 mol%, 1,2- and / or 1,3- Be contained links of the aromatic units in polyphenylene sulfide.

Im allgemeinen sind Polyarylenthioether geeignet, die ein mittleres Molekulargewicht von 4000 bis 200 000, vorzugsweise von 10 000 bis 150 000, insbesondere 25 000 bis 100 000 aufweisen.In general, polyarylene thioethers are suitable which have a middle Molecular weight of 4000 to 200,000, preferably from 10,000 to 150,000, in particular 25,000 to 100,000.

BeispieleExamples

1) 30 g Polyphenylensulfid-Pulver, abgekürzt PPS, mit einer mittleren Korngröße von 1 mm, hergestellt nach US-A-3,354,129, wird in 300 ml 1- Chlornaphthalin eingebracht und in einer Apparatur mit Rührer, Thermometer, und Kühler auf 235°C erhitzt, wobei sich das PPS-Material vollständig löst. Die Lösung wird für weitere 45 Minuten bei der Lösetemperatur erhitzt.1) 30 g of polyphenylene sulfide powder, abbreviated PPS, with a middle Grain size of 1 mm, prepared according to US-A-3,354,129, is mixed in 300 ml Chloronaphthalene and in an apparatus with stirrer, thermometer, and cooler heated to 235 ° C, with the PPS material completely dissolves. The Solution is heated for a further 45 minutes at the dissolution temperature.

1a) Die heiße Polymerlösung wird unter starkem Rühren in 3 l gekühltes (ca. 0°C) Aceton getropft (heiße Umfällung).1a) The hot polymer solution is cooled with vigorous stirring in 3 l (about 0 ° C) Acetone dripped (hot reprecipitation).

1b) Die Polymerlösung läßt man auf Raumtemperatur (ca. 25°C) abkühlen. Es bildet sich eine gelartige Polymerlösung. Die Polymerlösung wird in 3 l Aceton von Raumtemperatur aufgenommen, dabei wird stark gerührt. Das Polymer fällt aus (kalte Umfällung).1b) The polymer solution is allowed to cool to room temperature (about 25 ° C). It a gelatinous polymer solution forms. The polymer solution is dissolved in 3 liters of acetone taken from room temperature, while stirring vigorously. The polymer falls off (cold reprecipitation).

Das umgefällte Produkt aus 1a) oder 1b) wird über eine Nutsche mit Seidenfilter abgesaugt und anschließend mit Aceton und Wasser intensiv gewaschen. Eine nochmalige Aufschwämmung in Aceton und wiederholtes Absaugen und Waschen beendet den Reinigungsvorgang. Die Trocknung erfolgt bei 70°C unter vermindertem Druck bis zur Gewichtskonstanz.The precipitated product from 1a) or 1b) is carried over with a suction filter Silk filter sucked off and then intensively with acetone and water washed. A repeated boost in acetone and repeated Vacuuming and washing ends the cleaning process. The drying takes place at 70 ° C under reduced pressure to constant weight.

Ausbeuten und Eigenschaften der Produkte im Vergleich zu dem unbehandelten, eingesetzten PPS-Material werden in Tabelle 1 aufgeführt.Yields and properties of the products compared to the untreated, used PPS material are listed in Table 1.

2) Analog zu Beispiel 1 wurde mit 1-Methoxynaphthalin als Lösemittel gearbeitet. Ausbeuten und Eigenschaften der Produkte werden in Tabelle 1 aufgeführt. 2) Analogously to Example 1 was with 1-methoxynaphthalene as a solvent worked. Yields and properties of the products are shown in Table 1 listed.  

Tabelle 1 Table 1

Aus der Tabelle 1 geht hervor, daß die Schmelztemperaturen der Produkte gegenüber dem Ausgangsmaterial erhöht sind, was auf eine Erhöhung des Reinheitsgrades zurückzuführen ist. Auffallend ist die Änderung der spezifischen Oberfläche der wiedergewonnenen Produkte. Das Verhältnis von amorphem zu kristallinem Anteil in den Produkten wurde mit einem Röntgendiffraktometer qualitativ bestimmt. Die Auswertung zeigte eine Erhöhung des amorphen Anteils zum Vergleich zum eingesetzten Ausgangsmaterial, besonders wenn die Umfällung bei maximaler Lösetemperatur vorgenommen wird. Bei Raumtemperatur ist das Verhältnis von amorphem zu kristallinem Anteil vergleichbar mit dem des Ausgangsmaterials. Viskositätsuntersuchungen des ungefällten Materials zeigten keine zusätzliche Vernetzung durch die Temperaturbehandlung beim Lösen des PPS. Das mittlere Molekulargewicht ist konstant geblieben, bzw. es hat eine geringe Abnahme stattgefunden. Die Reduzierung des mittleren Molekulargewichts beruht vermutlich auf einer Abtrennung oligomerer Anteile im eingesetzten PPS während des Prozesses. From Table 1 shows that the melting temperatures of the products are increased compared to the starting material, indicating an increase in the Purity is due. Striking is the change of the specific Surface of the recovered products. The ratio of amorphous to crystalline content in the products was determined using an X-ray diffractometer qualitatively determined. The evaluation showed an increase of the amorphous portion for comparison to the starting material used, especially when the Reprecipitation is carried out at maximum dissolution temperature. at Room temperature is the ratio of amorphous to crystalline content comparable to that of the starting material. Viscosity studies of unfolded material showed no additional crosslinking by the Temperature treatment when releasing the PPS. The average molecular weight is remained constant, or there has been a slight decrease. The Reduction in the average molecular weight is probably due to a Separation of oligomeric shares in the PPS used during the process.  

3) 2 g eines Recyclats eines faserverstärkten PPS mit einem Glasfaseranteil von 40 Gew.-% wurde mit 50 ml 1-Chlornaphthalin in eine Apparatur, wie in Beispiel 1 (1b) beschrieben, eingebracht und auf 240°C erwärmt. Die Abtrennung der Glasfasern erfolgte mit einer Glasfritte (Porengröße 3), die während dem Absaugvorgang mit einem Heißluftgebläse erwärmt wurde, um der Gefahr des Zusetzens der Fritte durch das ausfallende PPS-Material entgegenzutreten. Die Umfällung erfolgte in Aceton bei 25°C. Die Aufarbeitung und Charakterisierung des Produktes erfolgte wie in Beispiel 1 beschrieben. Es wurden Werte erhalten, die mit denen der in Tabelle 1 beschriebenen Werte übereinstimmten.3) 2 g of a recyclate of a fiber-reinforced PPS with a glass fiber content of 40% by weight was charged with 50 ml of 1-chloronaphthalene in an apparatus as in Example 1 (1b), introduced and heated to 240 ° C. The Separation of the glass fibers was carried out with a glass frit (pore size 3), the was heated during the suction with a hot air blower to the risk of clogging of the frit by the precipitated PPS material counter. The reprecipitation was carried out in acetone at 25 ° C. The workup and characterization of the product was as described in Example 1. It values were obtained which correspond to those of the values described in Table 1 coincided.

4) Das aus Beispiel 1 bei Raumtemperatur umgefällte PPS-Material wurde gemäß Beispiel 1 erneut behandelt. Die Eigenschaften des Produktes unterschieden sich nicht von den Produkten aus Beispiel 1 (Einmal-Behandlung).4) The PPS material reprecipitated from Example 1 at room temperature treated again according to Example 1. The properties of the product did not differ from the products of Example 1 (one-time treatment).

5) Recyclat aus Füllstoff-freiem PPS wurde mit Chlorbenzol in einem Autoklaven behandelt. Der sich bei den in Tabelle 2 angegebenen Temperaturen aufbauende Dampfdruck des Chlorbenzols lag im Bereich von 9×10⁵ bis 1,4×10⁶ Pa. Bei einer Verweilzeit bei den angegebenen Lösetemperaturen von 20 Minuten wurden die in der Tabelle 2 angegebenen Konzentrationen erzielt. Die anschließende spontane Entspannung der genannten höchsten Konzentration über eine Düse in einen beheizten Sprühturm ergab ein feinkörniges PPS-Pulver. Das Lösungsmittel wurde über Kopf entnommen und kondensiert. Die Untersuchungsergebnisse von DSC, Time Swp. und Frequenz Swp. zeigten bezüglich der Lösetemperaturen im Vergleich zum Ausgangsmaterial keine Unterschiede auf. 5) Recyclate from filler-free PPS was mixed with chlorobenzene in one Autoclave treated. The at the temperatures indicated in Table 2 Upgrading vapor pressure of the chlorobenzene was in the range of 9 × 10⁵ to 1.4 × 10⁶ Pa. At a residence time at the specified dissolution temperatures of 20 Minutes, the concentrations given in Table 2 were achieved. The subsequent spontaneous relaxation of the stated highest concentration via a nozzle in a heated spray tower resulted in a fine-grained PPS powder. The solvent was taken overhead and condensed. The Test results from DSC, Time Swp. and frequency swp. showed none with respect to the dissolution temperatures compared to the starting material Differences.  

Temperatur [°C]Temperature [° C] PPS-Konzentration [Gew.-%]PPS concentration [% by weight] 235235 1010 239239 2020 242242 3030 245245 4040 250250 5050 260260 6060

6) PPS-Pulver mit großer Oberfläche als Ozonfiltermaterial.6) High surface area PPS powder as ozone filter material.

Polyphenylensulfid-Teilchen (PPS) mit großer Oberfläche wurden nach Beispiel 1b hergestellt. Eine Filterpatrone wurde mit diesen Teilchen gefüllt. Ozonhaltiges Gas wurde durch die Filterpatrone geleitet und die Ozonkonzentration im Gas vor und nach der Filterpatrone gemessen. Die Versuchsbedingungen sind in Tabelle 3 aufgeführt. Zusätzlich enthält Tabelle 3 Versuchsergebnisse mit Polyphenylensulfidteilchen oder -teilen mit unterschiedlich großer spezifischer Oberfläche.High surface area polyphenylene sulfide (PPS) particles were prepared as per Example 1b produced. A filter cartridge was filled with these particles. ozone-containing Gas was passed through the filter cartridge and the ozone concentration in the gas measured before and after the filter cartridge. The experimental conditions are in Table 3 listed. In addition, Table 3 contains experimental results Polyphenylene sulfide particles or parts of different specific size Surface.

Beispiel 6.1 (Tabelle 3) zeigt Ergebnisse mit einer PPS-Probe mit einer sehr kleinen spezifischen Oberfläche. Die Filterwirkung ist sehr gering.Example 6.1 (Table 3) shows results with a very PPS sample small specific surface. The filter effect is very low.

Beispiel 6.3 (Tabelle 3) wurde heißumgefällt. Da die Heißumfällung mit einem Abschrecken des Polymers verbunden ist, weist das Material einen höheren amorphen Anteil auf, wie durch Röntgendiffraktion ermittelt wurde.Example 6.3 (Table 3) was hot-precipitated. Because the hot reprecipitation with a Quenching of the polymer is connected, the material has a higher amorphous portion, as determined by X-ray diffraction.

Beispiel 6.4 (Tabelle 3) wurde kaltumgefällt. Hier wurde die Polymerlösung langsam auf Raumtemperatur abgekühlt und dann mit einer Flüssigkeit gemischt. Die Probe weist einen höheren kristallinen Anteil als die PPS-Probe von Beispiel 6.3 auf. Example 6.4 (Table 3) was cold-re-precipitated. Here was the polymer solution slowly cooled to room temperature and then with a liquid mixed. The sample has a higher crystalline content than the PPS sample from Example 6.3.  

Tabelle 3 Table 3

Einfluß der spezifischen Oberfläche auf die Ozon-Filterwirkung von Polyphenylensulfid (PPS) Influence of the specific surface area on the ozone filter effect of polyphenylene sulfide (PPS)

7) Eigenschaften von PPS (Mw 90 000).7) Properties of PPS (Mw 90,000).

Von verschiedenen PPS-Proben mit unterschiedlich großer spezifischer Oberfläche wurde das Porenvolumen und die Filtereigenschaft gegenüber Ozon bestimmt.From different PPS samples with different sized specific Surface was the pore volume and the filter property to ozone certainly.

Die Bestimmung der spezifischen Oberfläche erfolgte nach BET durch Stickstoffadsorption mit einem Meßgerät der Firma Fisons Inst.The determination of the specific surface was carried out by BET Nitrogen adsorption with a measuring instrument from Fisons Inst.

Begasungsparameter für Ozon-Kapazitätsuntersuchungen von PPS:
Ozonkonzentration: 10 g/m³
Sauerstoffstrom: 100 l/h
Verweilzeit: 0,5-1 Sekunde
Massenstrom O₃: 1 g/h
Einwaage von PPS: 6,2 g
Fumigation parameters for ozone capacity studies of PPS:
Ozone concentration: 10 g / m³
Oxygen flow: 100 l / h
Residence time: 0.5-1 second
Mass flow O₃: 1 g / h
Weight of PPS: 6.2 g

PPS-Probe 7.1 (Tabelle 4) besteht aus PPS-Pulver (Probe 7.2), das 2 Stunden bei 250°C gelagert wurde.PPS Sample 7.1 (Table 4) consists of PPS powder (Sample 7.2) operating for 2 hours stored at 250 ° C.

PPS-Probe 7.2 (Tabelle 4) ist unbehandeltes PPS-Pulver (Mw 90 000) mit einer Korngröße 0,2 bis 1 mm.PPS sample 7.2 (Table 4) is untreated PPS powder (Mw 90,000) with a Grain size 0.2 to 1 mm.

PPS-Probe 7.3 (Tabelle 4) besteht aus PPS, das in 1-Chlornaphthalin heiß umgefällt wurde.PPS Sample 7.3 (Table 4) consists of PPS which is hot in 1-chloronaphthalene was overturned.

PPS-Probe 7.4 (Tabelle 4) besteht aus PPS, das in Methoxynaphthalin kalt umgefällt wurde. PPS Sample 7.4 (Table 4) consists of PPS that is cold in methoxynaphthalene was overturned.  

Tabelle 4 Table 4

Claims (10)

1. Verfahren zur Rezyklierung von Polyarylensulfid, bei dem Polyarylensulfid enthaltendes Material mit einem Lösemittel behandelt wird, das Polyarylensulfid dabei gelöst und anschließend das Polyarylensulfid ausgefällt wird durch Vermischung mit einer Flüssigkeit, in der sich das Polyarylensulfid schwer oder gar nicht löst.A process for recycling polyarylene sulfide, wherein the polyarylene sulfide containing material is treated with a solvent, the polyarylene sulfide thereby dissolved and then the polyarylene sulfide is precipitated by Mixing with a liquid in which the polyarylene sulfide difficult or does not solve. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Lösemittel eine ein- oder mehrkernige organische Verbindung mit 6 bis 25 C-Atomen ist, die unsubstituiert oder substituiert ist.2. The method according to claim 1, characterized in that the solvent is a mononuclear or polynuclear organic compound having 6 to 25 carbon atoms, which is unsubstituted or substituted. 3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Verbindung mit Halogen, vorzugsweise Chlor und Brom, Alkoxygruppen mit 1 bis 4 C- Atomen im Alkylrest und Arylgruppen substituiert ist.3. The method according to claim 2, characterized in that the compound with halogen, preferably chlorine and bromine, alkoxy groups having 1 to 4 C Atoms in the alkyl radical and aryl groups is substituted. 4. Verfahren nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Flüssigkeit zur Ausfällung Aceton, Wasser oder Toluol ist.4. The method according to one or more of claims 1 to 3, characterized characterized in that the liquid for precipitation acetone, water or toluene is. 5. Verfahren nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß Polyphenylensulfid mit der wiederkehrenden Einheit -C₆H₄-S- eingesetzt wird.5. The method according to one or more of claims 1 to 4, characterized characterized in that polyphenylene sulfide with the repeating unit -C₆H₄-S- is used. 6. Polyarylensulfidteilchen mit einer spezifischen Oberfläche von mindestens 80 m²/g.6. Polyarylene sulfide particles having a specific surface area of at least 80 m² / g. 7. Polyphenylensulfidteilchen mit einer spezifischen Oberfläche von mindestens 80 m²/g.7. Polyphenylene sulfide particles having a specific surface area of at least 80 m² / g. 8. Polyarylensulfidteilchen mit einer spezifischen Oberfläche von mindestens 80 m²/g und einem erhöhten amorphen Anteil. 8. Polyarylene sulfide particles having a specific surface area of at least 80 m² / g and an increased amorphous content.   9. Polyphenylensulfidteilchen mit einer spezifischen Oberfläche von mindestens 80 m²/g und einem erhöhten amorphen Anteil.9. polyphenylene sulfide particles having a specific surface area of at least 80 m² / g and an increased amorphous content. 10. Verwendung von Polyarylensulfidteilchen nach Anspruch 6 als Adsorbens oder Filtermaterial.10. Use of Polyarylensulfidteilchen according to claim 6 as an adsorbent or filter material.
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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE19732673A1 (en) * 1997-07-29 1999-02-04 Fraunhofer Ges Forschung Process for the recovery of soluble polymers or polymer mixtures from plastic-containing materials
EP2258750A4 (en) * 2008-03-28 2012-12-05 Toray Industries Process for producing fine particles of polyphenylene sulfide resin, fine particles of polyphenylene sulfide resin, and dispersion thereof

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