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DE4233198A1 - Substituted thiophenecarboxamides - Google Patents

Substituted thiophenecarboxamides

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Publication number
DE4233198A1
DE4233198A1 DE4233198A DE4233198A DE4233198A1 DE 4233198 A1 DE4233198 A1 DE 4233198A1 DE 4233198 A DE4233198 A DE 4233198A DE 4233198 A DE4233198 A DE 4233198A DE 4233198 A1 DE4233198 A1 DE 4233198A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
methoxy
carboxylic acid
amide
dibromothiophene
formula
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
DE4233198A
Other languages
German (de)
Inventor
Hans-Ludwig Dr Elbe
Ralf Dr Tiemann
Gerd Haensler
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Bayer AG
Original Assignee
Bayer AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Bayer AG filed Critical Bayer AG
Priority to DE4233198A priority Critical patent/DE4233198A1/en
Priority to TW082107192A priority patent/TW239061B/zh
Priority to EP93115087A priority patent/EP0590458B1/en
Priority to DE59309389T priority patent/DE59309389D1/en
Priority to US08/126,821 priority patent/US5369124A/en
Priority to JP5260423A priority patent/JPH06220043A/en
Priority to KR1019930019970A priority patent/KR940009171A/en
Priority to BR9304104A priority patent/BR9304104A/en
Priority to CN93118199A priority patent/CN1035254C/en
Publication of DE4233198A1 publication Critical patent/DE4233198A1/en
Withdrawn legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D333/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one sulfur atom as the only ring hetero atom
    • C07D333/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one sulfur atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings
    • C07D333/04Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one sulfur atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings not substituted on the ring sulphur atom
    • C07D333/26Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one sulfur atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings not substituted on the ring sulphur atom with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D333/38Carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A01AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
    • A01NPRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
    • A01N43/00Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds
    • A01N43/02Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds having rings with one or more oxygen or sulfur atoms as the only ring hetero atoms
    • A01N43/04Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds having rings with one or more oxygen or sulfur atoms as the only ring hetero atoms with one hetero atom
    • A01N43/06Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds having rings with one or more oxygen or sulfur atoms as the only ring hetero atoms with one hetero atom five-membered rings
    • A01N43/10Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds having rings with one or more oxygen or sulfur atoms as the only ring hetero atoms with one hetero atom five-membered rings with sulfur as the ring hetero atom

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Description

Die Erfindung betrifft neue substituierte Thiophencarbonsäureamide, ein Verfahren zu ihrer Herstellung und ihre Verwendung in Schädlingsbekämpfungsmitteln.The invention relates to new substituted thiophenecarboxamides, a process for their manufacture and their use in pesticides.

Es ist bekannt, daß bestimmte Thiophencarbonsäureamid-Derivate wie beispielsweise die Verbindung 3-Chlor-N-(1 -phenylethyl)-benzothiophen-2-carbox­ amid-S,S-dioxid fungizide Eigenschaften besitzen (vergl. z. B. DE-OS 38 32 848).It is known that certain thiophenecarboxamide derivatives such as for example the compound 3-chloro-N- (1-phenylethyl) benzothiophene-2-carbox amide-S, S-dioxide have fungicidal properties (see, for example, DE-OS 38 32 848).

Die Wirksamkeit dieser vorbekannten Verbindungen ist jedoch insbesondere bei niedrigen Aufwandmengen und Konzentrationen nicht in allen Anwendungsgebieten völlig zufriedenstellend.The effectiveness of these previously known compounds is, however, in particular low application rates and concentrations not in all areas of application completely satisfactory.

Weiterhin sind bestimmte substituierte Thiophencarbonsäureamide, wie beispielweise die Verbindungen 4,5-Dibrom-thiophen-2-carbonsäure-N-(4-bromphe­ nyl)-amid (CA-Reg. No. 15686-72-3), 4,5-Dibrom-thiophen-2-carbonsäure-N-(2,3- dichlorphenyl)-amid (CA-Reg. No. 15950-37-5) und 4,5-Dibrom-thiophen-2- carbonsäure-N-[2-(3,4-dimethoxyphenyl)-ethyl]-amid (CA-Reg. No. 98215-50-0) bekannt (vergl. z. B. US-PS 3.303.201; OB 10 85 974; J. Chem. Soc. Perkin Trans. I, 275-281 [1985]). Über eine fungizide Wirksamkeit dieser Verbindungen ist bisher nichts bekannt. Furthermore, certain substituted thiophenecarboxamides, such as for example the compounds 4,5-dibromothiophene-2-carboxylic acid N- (4-bromophe nyl) -amide (CA-Reg. No. 15686-72-3), 4,5-dibromothiophene-2-carboxylic acid N- (2,3- dichlorophenyl) -amide (CA-Reg. No. 15950-37-5) and 4,5-dibromo-thiophene-2- carboxylic acid N- [2- (3,4-dimethoxyphenyl) ethyl] amide (CA Reg. No. 98215-50-0) known (see, for example, US Pat. No. 3,303,201; OB 10 85 974; J. Chem. Soc. Perkin Trans. I, 275-281 [1985]). So far there has been no fungicidal activity of these compounds nothing known.  

Es wurden neue substituierte Thiophencarbonsäureamide der allgemeinen Formel (I),New substituted thiophenecarboxamides of the general formula (I)

in welcher
R für Wasserstoff oder Alkyl steht,
A für zweifach verknüpftes Alkandiyl steht,
Ar für gegebenenfalls substituiertes Aryl steht und
n für eine Zahl 0 oder 1 steht,
mit Ausnahme der Verbindungen 4,5-Dibrom-thiophen-2-carbonsäure-N-(4-brom­ phenyl)-amid, 4,5-Dibrom-thiophen-2-carbonsäure-N-(2,3-dichlorphenyl)-ainid und 4,5-Dibrom-thiophen-2-carbonsäure-N-[2-(3,4-dimethoxyphenyl)ethyl]-a-mid, gefunden.
in which
R represents hydrogen or alkyl,
A represents double-linked alkanediyl,
Ar represents optionally substituted aryl and
n stands for a number 0 or 1,
with the exception of the compounds 4,5-dibromo-thiophene-2-carboxylic acid-N- (4-bromophenyl) -amide, 4,5-dibromothiophene-2-carboxylic acid-N- (2,3-dichlorophenyl) -ainide and 4,5-dibromothiophene-2-carboxylic acid N- [2- (3,4-dimethoxyphenyl) ethyl] -a-mid.

Die Verbindungen der Formel (I) können gegebenenfalls in Abhängigkeit von der Art der Substituenten als geometrische und/oder optische Isomere oder Isomerenge­ mische unterschiedlicher Zusammensetzung vorliegen. Sowohl die reinen Isomeren als auch die Isomerengemische werden erfindungsgemäß beansprucht.The compounds of formula (I) may optionally, depending on the Type of the substituents as geometric and / or optical isomers or isomer set Mixtures of different compositions are present. Both the pure isomers as well as the isomer mixtures are claimed according to the invention.

Weiterhin wurde gefunden daß man die neuen substituierten Thiophencarbonsäure­ amide der allgemeinen Formel (I),It was also found that the new substituted thiophene carboxylic acid amides of the general formula (I),

in welcher
R für Wasserstoff oder Alkyl steht,
A für zweifach verknüpftes Alkandiyl steht,
Ar für gegebenenfalls substituiertes Aryl steht und
n für eine Zahl 0 oder 1 steht,
mit Ausnahme der Verbindungen 4,5-Dibrom-thiophen-2-carbonsäure-N-(4-brom­ phenyl)-amid, 4,5-Dibrom-thiophen-2-carbonsäure-N-(2,3-dichlorphenyl)-amid und 4,5-Dibrom-thiophen-2-carbonsäure-N-[2-(3,4-dimethoxyphenyl)-ethyl]--amid erhält, wenn man Thiophencarbonsäurehalogenide der Formel (II),
in which
R represents hydrogen or alkyl,
A represents double-linked alkanediyl,
Ar represents optionally substituted aryl and
n stands for a number 0 or 1,
with the exception of the compounds 4,5-dibromo-thiophene-2-carboxylic acid-N- (4-bromophenyl) -amide, 4,5-dibromo-thiophene-2-carboxylic acid-N- (2,3-dichlorophenyl) -amide and 4,5-dibromothiophene-2-carboxylic acid N- [2- (3,4-dimethoxyphenyl) ethyl] amide, if thiophenecarboxylic acid halides of the formula (II) are obtained,

in welcher
Hal für Halogen steht,
mit Aminen der Formel (III),
in which
Hal stands for halogen,
with amines of the formula (III),

R-NH-(A)n-Ar (III)R-NH- (A) n -Ar (III)

in welcher
R, A, Ar und n die oben angegebene Bedeutung haben,
gegebenenfalls in Gegenwart eines Verdünnungsmittels und gegebenenfalls in Ge­ genwart eines Reaktionshilfsmittels umsetzt.
in which
R, A, Ar and n have the meaning given above,
if appropriate in the presence of a diluent and if appropriate in the presence of a reaction auxiliary.

Schließlich wurde gefunden, daß die neuen substituierten Thiophencarbon­ säureamide der allgemeinen Formel (I) gute Wirksamkeit gegenüber Schädlingen besitzen.Finally, it was found that the new substituted thiophene carbon Acid amides of the general formula (I) have good activity against pests have.

Überraschenderweise zeigen die erfindungsgemäßen substituierten Thiophencarbon­ säureamide der allgemeinen Formel (I) eine erheblich bessere Wirksamkeit gegenüber pflanzenschädigenden Mikroorganismen im Vergleich zu den aus dem Stand der Technik bekannten Thiophencarbonsäureamid-Derivaten, wie beispiels­ weise die Verbindung 3-Chlor-N-(1-phenylethyl)-benzothiophen-2-carboxamid-S,S- dioxid, welches chemisch und/oder wirkungsmäßig naheliegende Verbindungen sind.The substituted thiophene carbon according to the invention surprisingly show acid amides of the general formula (I) have a considerably better activity against plant-damaging microorganisms compared to those from the State of the art thiophenecarboxamide derivatives, such as the compound 3-chloro-N- (1-phenylethyl) -benzothiophene-2-carboxamide-S, S- dioxide, which are chemically and / or functionally obvious compounds.

R steht für geradkettiges oder verzweigtes Alkyl; vorzugsweise für geradkettiges oder verzweigtes Alkyl mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen; besonders bevorzugt mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen.R represents straight-chain or branched alkyl; preferably for straight chain or branched alkyl having 1 to 8 carbon atoms; particularly preferred with 1 to 4 carbon atoms.

A steht für zweifach verknüpftes Alkandiyl; vorzugsweise für geradkettiges oder verzweigtes, zweifach verknüpftes Alkandiyl mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen; besonders bevorzugt für geradkettiges oder verzweigtes, zweifach verknüpftes Alkandiyl mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen.A stands for double linked alkanediyl; preferably for straight chain or branched, double-linked alkanediyl having 1 to 8 carbon atoms; particularly preferred for straight-chain or branched, double-linked Alkanediyl with 1 to 4 carbon atoms.

Ar steht für gegebenenfalls ein- bis mehrfach, gleich oder verschieden substi­ tuiertes Phenyl, vorzugsweise für unsubstituiertes oder ein- bis fünffach, gleich oder verschieden substituiertes Phenyl; besonders bevorzugt für unsubsti­ tuiertes oder ein- bis dreifach, gleich oder verschieden substituiertes Phenyl.Ar stands for one or more, optionally, the same or different substances tuated phenyl, preferably for unsubstituted or one to five times the same or differently substituted phenyl; particularly preferred for unsubsti tuated or mono- to trisubstituted, identically or differently substituted phenyl.

Ar steht auch für Naphthyl.Ar also stands for naphthyl.

Die erfindungsgemäßen substituierten Thiophencarbonsäureamide sind durch die Formel (I) allgemein definiert. Bevorzugt sind Verbindungen der Formel (I), bei welchen
R für Wasserstoff oder für geradkettiges oder verzweigtes Alkyl mit 1 bis 8 Koh­ lenstoffatomen steht,
A für geradkettiges oder verzweigtes, zweifach verknüpftes Alkandiyl mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen steht,
Ar für gegebenenfalls einfach bis mehrfach, gleich oder verschieden substituiertes Phenyl steht, wobei als Substituenten in Frage kommen:
Halogen, Cyano, Nitro, jeweils geradkettiges oder verzweigtes Alkyl, Alkoxy, Alkylthio, Alkylsulfinyl oder Alkylsulfonyl mit jeweils 1 bis 4 Kohlenstoffato­ men, jeweils geradkettiges oder verzweigtes Halogenalkyl, Halogenalkoxy, Halogenalkylthio, Halogenalkylsulfinyl oder Halogenalkylsulfonyl mit jeweils 1 bis 4 Kohlenstoffatomen und 1 bis 9 gleichen oder verschiedenen Halogen­ atomen, jeweils geradkettiges oder verzweigtes Alkoxycarbonyl oder Alkox­ iminoalkyl mit jeweils 1 bis 4 Kohlenstoffatomen in den einzelnen Alkylteilen Halogen, geradkettiges oder verzweigtes Alkyl, geradkettiges oder verzweigtes Alkoxy, geradkettiges oder verzweigtes Halogenalkyl und geradkettiges oder verzweigtes Halogenalkoxy mit jeweils 1 bis 4 Kohlenstoffatomen und gegebe­ nenfalls 1 bis 9 gleichen oder verschiedenen Halogenatomen substituiertes Phenyl und
n für eine Zahl 0 oder 1 steht,
mit Ausnahme der Verbindungen 4,5-Dibrom-thiophen-2-carbonsäure-N-(4-brom­ phenyl)-amid, 4,5-Dibrom-thiophen-2-carbonsäure-N-(2,3-dichlorphenyl)-amid und 4,5-Dibrom-thiophen-2-carbonsäure-N-[2-(3,4dimethoxyphenyl)ethyl]-am-id.
The substituted thiophenecarboxamides according to the invention are generally defined by the formula (I). Compounds of formula (I) are preferred in which
R represents hydrogen or straight-chain or branched alkyl having 1 to 8 carbon atoms,
A represents straight-chain or branched, double-linked alkanediyl having 1 to 8 carbon atoms,
Ar represents phenyl which is monosubstituted to polysubstituted by identical or different substituents, the following being suitable as substituents:
Halogen, cyano, nitro, each straight-chain or branched alkyl, alkoxy, alkylthio, alkylsulfinyl or alkylsulfonyl each having 1 to 4 carbon atoms, each straight-chain or branched haloalkyl, haloalkoxy, haloalkylthio, haloalkylsulfinyl or haloalkylsulfonyl each having 1 to 4 carbon atoms and 1 to 9 same or different halogen atoms, each straight-chain or branched alkoxycarbonyl or alkoximinoalkyl each having 1 to 4 carbon atoms in the individual alkyl parts halogen, straight-chain or branched alkyl, straight-chain or branched alkoxy, straight-chain or branched haloalkyl and straight-chain or branched haloalkoxy, each with 1 to 4 Carbon atoms and optionally 1 to 9 identical or different halogen atoms substituted phenyl and
n stands for a number 0 or 1,
with the exception of the compounds 4,5-dibromo-thiophene-2-carboxylic acid-N- (4-bromophenyl) -amide, 4,5-dibromo-thiophene-2-carboxylic acid-N- (2,3-dichlorophenyl) -amide and 4,5-dibromothiophene-2-carboxylic acid N- [2- (3,4dimethoxyphenyl) ethyl] amid.

Besonders bevorzugt sind Verbindungen der Formel (I), bei welchen
R für Wasserstoff oder für geradkettiges oder verzweigtes Alkyl mit 1 bis 4 Koh­ lenstoffatomen steht,
A für geradkettiges oder verzweigtes, zweifach verknüpftes Alkandiyl mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen steht,
Ar für gegebenenfalls einfach bis fünffach oder ein- bis dreifach, gleich oder verschieden substituiertes Phenyl steht, wobei als Substituenten in Frage kommen:
Fluor, Chlor, Brom, Cyano, Nitro, Methyl, Ethyl, n- oder i-Propyl, n-, i-, s- oder t-Butyl, Methoxy, Ethoxy, n- oder i-Propoxy, n-, i-, s- oder t-Butoxy, Me­ thylthio, Ethylthio, Methylsulflnyl, Ethylsulfinyl, Methylsulfonyl, Ethyl­ sulfonyl, Trifluormethyl, Difluormethyl, Trifluormethoxy, Difluormethoxy, Trifluormethylthio, Trifluormethylsulfinyl, Trifluormethylsulfonyl, Methoxy­ carbonyl, Ethoxycarbonyl, Methoximinomethyl, Methoximinoethyl, Ethoximi­ nomethyl, Ethoximinoethyl oder gegebenenfalls ein- bis dreifach, gleich oder verschieden durch Fluor, Chlor, Brom, Methyl, Ethyl, n- oder i-Propyl, Methoxy, Ethoxy, Trifluormethyl und/oder Trifluormethoxy substituiertes Phe­ nyl und
n für eine Zahl 0 oder 1 steht,
mit Ausnahme der Verbindungen 4,5-Dibrom-thiophen-2-carbonsäure-N-(4-brom­ phenyl)-amid, 4,5-Dibrom-thiophen-2-carbonsäure-N-(2,3-dichlorphenyl)-amid und 4,5-Dibrom-thiophen-2-carbonsäure-N-[2-(3,4-dimethoxyphenyl)-ethyl]--amid.
Compounds of the formula (I) in which
R represents hydrogen or straight-chain or branched alkyl having 1 to 4 carbon atoms,
A represents straight-chain or branched, double-linked alkanediyl having 1 to 4 carbon atoms,
Ar represents phenyl which is monosubstituted to pentasupon or monosubstituted to trisubstituted by identical or different substituents, the following being suitable as substituents:
Fluorine, chlorine, bromine, cyano, nitro, methyl, ethyl, n- or i-propyl, n-, i-, s- or t-butyl, methoxy, ethoxy, n- or i-propoxy, n-, i- , s- or t-butoxy, Me methylthio, ethylthio, Methylsulflnyl, ethylsulfinyl, methylsulfonyl, ethyl sulfonyl, trifluoromethyl, difluoromethyl, trifluoromethoxy, difluoromethoxy, trifluoromethylthio, trifluoromethylsulfinyl, trifluoromethylsulfonyl, methoxy carbonyl, ethoxycarbonyl, methoximinomethyl, methoximinoethyl, Ethoximi nomethyl, ethoximinoethyl or optionally phenyl and trisubstituted, identically or differently, by fluorine, chlorine, bromine, methyl, ethyl, n- or i-propyl, methoxy, ethoxy, trifluoromethyl and / or trifluoromethoxy
n stands for a number 0 or 1,
with the exception of the compounds 4,5-dibromo-thiophene-2-carboxylic acid-N- (4-bromophenyl) -amide, 4,5-dibromo-thiophene-2-carboxylic acid-N- (2,3-dichlorophenyl) -amide and 4,5-dibromothiophene-2-carboxylic acid N- [2- (3,4-dimethoxyphenyl) ethyl] amide.

Ganz besonders bevorzugt sind Verbindungen der Formel (I), bei welchen
R für Wasserstoff oder Methyl steht,
A für zweifach verknüpftes Methylen oder Ethylen steht,
Ar für gegebenenfalls einfach bis dreifach, gleich oder verschieden substituiertes Phenyl steht, wobei als Substituenten in Frage kommen:
Fluor, Chlor, Brom, Methyl, Ethyl, Methoxy, Ethoxy, Methylthio, Methyl­ sulfonyl, Trifluormethyl, Trifluormethoxy, Trifluormethylthio, Trifluormethyl­ sulfonyl und
n für eine Zahl 0 oder 1 steht,
mit Ausnahme der Verbindungen 4,5-Dibrom-thiophen-2-carbonsäure-N-(4-brom­ phenyl)-amid, 4,5-Dibrom-thiophen-2-carbonsäure-N-(2,3-dichlorphenyl)-amid und 4,5-Dibrom-thiophen-2-carbonsäure-N-[2-(3,4-dimethoxyphenyl)ethyl]-a-mid.
Compounds of the formula (I) in which
R represents hydrogen or methyl,
A represents doubly linked methylene or ethylene,
Ar represents phenyl which is monosubstituted to trisubstituted by identical or different substituents, the following being suitable as substituents:
Fluorine, chlorine, bromine, methyl, ethyl, methoxy, ethoxy, methylthio, methyl sulfonyl, trifluoromethyl, trifluoromethoxy, trifluoromethylthio, trifluoromethyl sulfonyl and
n stands for a number 0 or 1,
with the exception of the compounds 4,5-dibromo-thiophene-2-carboxylic acid-N- (4-bromophenyl) -amide, 4,5-dibromo-thiophene-2-carboxylic acid-N- (2,3-dichlorophenyl) -amide and 4,5-dibromothiophene-2-carboxylic acid N- [2- (3,4-dimethoxyphenyl) ethyl] -a-mid.

Im einzelnen seien die bei den Herstellungsbeispielen aufgeführten Verbindungen der allgemeinen Formel (I) genannt.In particular, the compounds listed in the preparation examples of the general formula (I).

Verwendet man beispielsweise 4,5-Dibrom-thiophen-2-carbonsäurechlorid und 3,4- Dimethylanilin als Ausgangsverbindungen, so läßt sich der Reaktionsablauf des er­ findungsgemäßen Verfahrens durch das folgende Formelschema darstellen:If, for example, 4,5-dibromothiophene-2-carboxylic acid chloride and 3,4- Dimethylaniline as starting compounds, so he can the course of the reaction represent the inventive method by the following formula:

Die zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens als Ausgangsstoffe benötigten Thiophencarbonsäurehalogenide sind durch die Formel (II) allgemein definiert. In dieser Formel (II) steht Hal vorzugsweise für Chlor oder Brom.To carry out the process according to the invention as starting materials required thiophene carboxylic acid halides are general by the formula (II) Are defined. In this formula (II), Hal preferably represents chlorine or bromine.

Die Thiophencarbonsäurehalogenide der Formel (II) sind bekannt (vergl. z. B. EP 450 355; US-PS 3.303.201; DE 12 01 952; GB 10 85 974).The thiophene carboxylic acid halides of the formula (II) are known (cf., for example, EP 450 355; U.S. Patent 3,303,201; DE 12 01 952; GB 10 85 974).

Die zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens weiterhin als Aus­ gangsstoffe benötigten Amine sind durch die Formel (III) allgemein definiert. In dieser Formel (III) stehen R, A, Ar und n vorzugsweise für diejenigen Reste und Indices, die bereits im Zusammenhang mit der Beschreibung der erfindungsgemäßen Verbindungen der Formel (I) als bevorzugt für diese Substituenten und diese Indexzahl genannt wurden. The to carry out the method according to the invention as an off Amines required starting materials are generally defined by the formula (III). In of this formula (III) R, A, Ar and n preferably represent those radicals and Indices already in connection with the description of the invention Compounds of formula (I) as preferred for these substituents and these Index number.  

Die Amine der Formel (III) sind allgemein bekannte Verbindungen der organischen Chemie oder erhältlich in Analogie zu allgemein bekannten Verfahren.The amines of the formula (III) are generally known compounds of the organic Chemistry or available in analogy to generally known methods.

Als Verdünnungsmittel zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens kom­ men inerte organische Lösungsmittel in Frage. Hierzu gehören insbesondere aliphati­ sche, alicyclische oder aromatische, gegebenenfalls halogenierte Kohlenwasserstoffe, wie beispielsweise Benzin, Benzol, Toluol, Xylol, Chlorbenzol, Dichlorbenzol, Pe­ trolether, Hexan, Cyclohexan, Dichlormethan, Chloroform, Tetrachlorkohlenstoff; Ether, wie Diethylether, Diisopropylether, Dioxan, Tetrahydrofuran oder Ethylen­ glykoldimethyl- oder -diethylether; Ketone, wie Aceton, Butanon oder Methyl­ isobutyl-keton; Nitrile, wie Acetonitril, Propionitril oder Benzonitril; Amide, wie N,N-Dimethylformamid, N,N-Dimethylacetamid, N-Methylformanilid, N-Methyl­ pyrrolidon oder Hexamethylphosphorsäuretriamid; Ester wie Essigsäuremethylester oder Essigsäureethylester oder Sulfoxide, wie Dimethylsulfoxid.Coming as a diluent for carrying out the process according to the invention inert organic solvents. These include in particular aliphati cal, alicyclic or aromatic, optionally halogenated hydrocarbons, such as gasoline, benzene, toluene, xylene, chlorobenzene, dichlorobenzene, Pe trole ether, hexane, cyclohexane, dichloromethane, chloroform, carbon tetrachloride; Ethers, such as diethyl ether, diisopropyl ether, dioxane, tetrahydrofuran or ethylene glycol dimethyl or diethyl ether; Ketones such as acetone, butanone or methyl isobutyl ketone; Nitriles such as acetonitrile, propionitrile or benzonitrile; Amides like N, N-dimethylformamide, N, N-dimethylacetamide, N-methylformanilide, N-methyl pyrrolidone or hexamethylphosphoric triamide; Esters such as methyl acetate or ethyl acetate or sulfoxides, such as dimethyl sulfoxide.

Das erfindungsgemäße Verfahren wird vorzugsweise in Gegenwart eines geeigneten Reaktionshilfsmittels durchgeführt. Als solche kommen alle üblichen anorganischen oder organischen Basen in Frage. Hierzu gehören beispielsweise Erdalkali- oder Alka­ limetallhydride, -hydroxide, -amide, -alkoholate, -acetate, -carbonate oder -hydro­ gencarbonate, wie beispielsweise Natriumhydrid, Natriumamid, Natriummethylat, Natriumethylat, Kalium-tert-butylat, Natriumhydroxid, Kaliumhydroxid, Ammoni­ umhydroxid, Natriumacetat, Kaliumacetat, Calciumacetat, Ammoniumacetat, Natri­ umcarbonat, Kaliumcarbonat, Kaliumhydrogencarbonat, Natriumhydrogencarbonat oder Ammoniumcarbonat sowie tertiäre Amine, wie Trimethylamin, Triethylamin, Tributylamin, N,N-Dimethylanilin, Pyridin, N-Methylpiperidin, N,N-Dimethylami­ nopyridin, Diazabicyclooctan (DABCO), Diazabicyclononen (DBN) oder Diazabi­ cycloundecen (DBU).The process according to the invention is preferably carried out in the presence of a suitable one Reaction auxiliary carried out. All the usual inorganic ones come as such or organic bases in question. These include, for example, alkaline earth or alka limetal hydrides, hydroxides, amides, alcoholates, acetates, carbonates or hydro gene carbonates, such as sodium hydride, sodium amide, sodium methylate, Sodium ethylate, potassium tert-butoxide, sodium hydroxide, potassium hydroxide, ammonia umhydroxid, sodium acetate, potassium acetate, calcium acetate, ammonium acetate, natri umcarbonate, potassium carbonate, potassium hydrogen carbonate, sodium hydrogen carbonate or ammonium carbonate and tertiary amines, such as trimethylamine, triethylamine, Tributylamine, N, N-dimethylaniline, pyridine, N-methylpiperidine, N, N-dimethylami nopyridine, diazabicyclooctane (DABCO), diazabicyclonones (DBN) or diazabi cycloundecene (DBU).

Das erfindungsgemäße Verfahren kann gegebenenfalls auch in einem Zweiphasensy­ stem, wie beispielsweise Wasser/Toluol oder Wasser/Dichlormethan, gegebenenfalls in Gegenwart eines geeigneten Phasentransferkatalysators, durchgeführt werden. Als Beispiele für solche Katalysatoren seien genannt: Tetrabutylammoniumiodid, Tetra­ butylammoniumbromid, Tetrabutylammoniumchlorid, Tributyl-methylphosphoni­ umbromid, Trimethyl C13/C15-alkylammoniumchlorid, Trimethyl-C 13/C15-alkyl­ ammoniumbromid, Dibenzyl-dimethyl-ammoniummethylsulfat, Dimethyl-C12/C14- alkyl-benzylammoniumchlorid, Dimethyl-C12/C14-alkyl-benzylammoniumbromid, Tetrabutylammoniumhydroxid, Triethylbenzylammoniumchlorid, Methyltrioctylam­ moniumchlorid, Trimethylbenzylammoniumchlorid, 15-Krone-5, 18-Krone-6 oder Tris-[2-(2-methoxyethoxy)-ethyl]-amin.If appropriate, the process according to the invention can also be carried out in a two-phase system, such as, for example, water / toluene or water / dichloromethane, if appropriate in the presence of a suitable phase transfer catalyst. As examples of such catalysts may be mentioned are: tetrabutylammonium iodide, tetra butylammonium bromide, tetrabutylammonium chloride, tributyl-methylphosphoni bromide, trimethyl C 13 / C 15 -alkylammoniumchlorid, trimethyl-C 13 / C 15 alkyl ammonium bromide, dibenzyl dimethyl ammonium methyl sulfate, dimethyl-C12 / C 14 - alkyl-benzylammonium chloride, dimethyl-C 12 / C 14 -alkyl-benzylammonium bromide, tetrabutylammonium hydroxide, triethylbenzylammonium chloride, methyltrioctylam monium chloride, trimethylbenzylammonium chloride, 15-crown-5, 18-crown-6 or tris- [2- (2-methoxyethoxy ) ethyl] amine.

Die Reaktionstemperaturen können bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens in einem größeren Bereich variiert werden. Im allgemeinen arbeitet man bei Temperaturen zwischen -20°C und 150°C, vorzugsweise bei Temperaturen zwi­ schen 0°C und 120°C.The reaction temperatures can be carried out when carrying out the process according to the invention Process can be varied over a wide range. Generally you work at temperatures between -20 ° C and 150 ° C, preferably at temperatures between between 0 ° C and 120 ° C.

Das erfindungsgemäße Verfahren wird üblicherweise unter Normaldruck durchge­ führt. Es ist jedoch auch möglich unter erhöhtem oder vermindertem Druck zu arbei­ ten.The process according to the invention is usually carried out under normal pressure leads. However, it is also possible to work under increased or reduced pressure ten.

Zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens setzt man pro Mol an Thio­ phencarbonsäurehalogenid der Formel (II) im allgemeinen 1,0 bis 5,0 Mol, vorzugs­ weise 1,0 bis 2,5 Mol an Amin der Formel (III) und gegebenenfalls 1,0 bis 5,0 Mol, vorzugsweise 1,0 bis 2,5 Mol an als Reaktionshilfsmittel verwendeter Base ein. Die Reaktionsdurchführung, Aufarbeitung und Isolierung der Reaktionsprodukte erfolgt nach allgemein bekannten Verfahren (vergl. hierzu auch die Herstellungsbeispiele).To carry out the process according to the invention, thio is employed per mole phencarboxylic acid halide of the formula (II) in general 1.0 to 5.0 mol, preferably example 1.0 to 2.5 mol of amine of the formula (III) and optionally 1.0 to 5.0 mol, preferably 1.0 to 2.5 mol of base used as reaction auxiliary. The The reaction is carried out, worked up and isolated from the reaction products according to generally known methods (see also the production examples).

Die Reinigung der Endprodukte der Formel (I) erfolgt mit Hilfe üblicher Verfahren, beispielsweise durch Säulenchromatographie oder durch Umkristallisieren.The end products of the formula (I) are purified using customary processes, for example by column chromatography or by recrystallization.

Die Charakterisierung erfolgt mit Hilfe des Schmelzpunktes oder bei nicht kristallisierenden Verbindungen mit Hilfe des Brechungsindex oder der Protonen- Kernresonanzspektroskopie (1H-NMR).The characterization is carried out using the melting point or, in the case of non-crystallizing compounds, using the refractive index or proton nuclear magnetic resonance spectroscopy ( 1 H-NMR).

Die erfindungsgemäßen Wirkstoffe weisen eine starke Wirkung gegen Schädlinge auf und können zur Bekämpfung von unerwünschten Schadorganismen praktisch eingesetzt werden. Die Wirkstoffe sind für den Gebrauch als Pflanzenschutzmittel, insbesondere als Fungizide geeignet. The active compounds according to the invention have a strong action against pests on and can be practical to combat unwanted pests be used. The active ingredients are for use as pesticides, particularly suitable as fungicides.  

Fungizide Mittel im Pflanzenschutz werden eingesetzt zur Bekämpfung von Plasmo­ diophoromycetes, Oomycetes, Chytridiomycetes, Zygomycetes, Ascomycetes, Basi­ diomycetes, Deuteromycetes.Fungicides in crop protection are used to combat plasmo diophoromycetes, Oomycetes, Chytridiomycetes, Zygomycetes, Ascomycetes, Basi diomycetes, Deuteromycetes.

Beispielhaft aber nicht begrenzend seien einige Erreger von pilzlichen Krankheiten, die unter die oben aufgezählten Oberbegriffe fallen, genannt:
Pythium-Arten, wie beispielsweise Pythium ultimum;
Phytophthora-Arten, wie beispielsweise Phytophthora infestans;
Pseudoperonospora-Arten, wie beispielsweise Pseudoperonospora humuli oder Pseu­ doperonospora cubensis;
Plasmopara-Arten, wie beispielsweise Plasmopara viticola;
Peronospora-Arten, wie beispielsweise Peronospora pisi oder Peronospora brassicae;
Erysiphe-Arten, wie beispielsweise Erysiphe graminis;
Sphaerotheca-Arten, wie beispielsweise Sphaerotheca fuliginea;
Podosphaera-Arten, wie beispielsweise Podosphaera leucotricha;
Venturia-Arten, wie beispielsweise Venturia inaequalis;
Pyrenophora-Arten, wie beispielweise Pyrenophora teres oder Pyrenophora graminea (Konidienform: Drechslera, Synonym: Helminthosporium);
Cochliobolus-Arten, wie beispielsweise Cochliobolus sativus (Konidienform: Drechslera, Synonym: Helminthosporium);
Uromyces-Arten, wie beispielsweise Uromyces appendiculatus;
Puccinia-Arten, wie beispielsweise Puccinia recondita;
Tilletia-Arten, wie beispielsweise Tilletia caries;
Ustilago-Arten, wie beispielsweise Ustilago nuda oder Ustilago avenae;
Pellicularia-Arten, wie beispielsweise Pellicularia sasakii;
Pyricularia-Arten, wie beispielsweise Pyricularia oryzae;
Fusarium-Arten, wie beispielsweise Fusarium culmorum;
Botrytis-Arten, wie beispielsweise Botrytis cinerea;
Septoria-Arten, wie beispielsweise Septoria nodorum;
Leptosphaeria-Arten, wie beispielsweise Leptosphaeria nodorum;
Cercospora-Arten, wie beispielsweise Cercospora canescens;
Alternaria-Arten, wie beispielsweise Altemaria brassicae;
Pseudocercosporella-Arten, wie beispielsweise Pseudocercosporeila herpotrichoides.
Some pathogens of fungal diseases that fall under the generic names listed above may be mentioned as examples, but not by way of limitation:
Pythium species, such as, for example, Pythium ultimum;
Phytophthora species, such as, for example, Phytophthora infestans;
Pseudoperonospora species, such as, for example, Pseudoperonospora humuli or Pseu doperonospora cubensis;
Plasmopara species, such as, for example, Plasmopara viticola;
Peronospora species, such as, for example, Peronospora pisi or Peronospora brassicae;
Erysiphe species, such as, for example, Erysiphe graminis;
Sphaerotheca species, such as, for example, Sphaerotheca fuliginea;
Podosphaera species, such as, for example, Podosphaera leucotricha;
Venturia species, such as, for example, Venturia inaequalis;
Pyrenophora species, such as, for example, Pyrenophora teres or Pyrenophora graminea (conidial form: Drechslera, synonym: Helminthosporium);
Cochliobolus species, such as, for example, Cochliobolus sativus (conidial form: Drechslera, synonym: Helminthosporium);
Uromyces species, such as, for example, Uromyces appendiculatus;
Puccinia species, such as, for example, Puccinia recondita;
Tilletia species, such as, for example, Tilletia caries;
Ustilago species, such as, for example, Ustilago nuda or Ustilago avenae;
Pellicularia species, such as, for example, Pellicularia sasakii;
Pyricularia species, such as, for example, Pyricularia oryzae;
Fusarium species, such as, for example, Fusarium culmorum;
Botrytis species, such as, for example, Botrytis cinerea;
Septoria species, such as, for example, Septoria nodorum;
Leptosphaeria species, such as, for example, Leptosphaeria nodorum;
Cercospora species, such as, for example, Cercospora canescens;
Alternaria species, such as, for example, Altemaria brassicae;
Pseudocercosporella species, such as, for example, Pseudocercosporeila herpotrichoides.

Die gute Pflanzenverträglichkeit der Wirkstoffe in den zur Bekämpfung von Pflan­ zenkranheiten notwendigen Konzentrationen erlaubt eine Behandlung von oberirdi­ schen Pflanzenteilen, von Pflanz- und Saatgut und des Bodens.The good plant tolerance of the active ingredients in the control of the plant Concentrations necessary for critical diseases allow treatment of above ground parts of plants, plant and seed and soil.

Dabei können die erfindungsgemäßen Wirkstoffe mit besonders gutem Erfolg zur Bekämpfung von Krankheiten im Obst- und Gemüseanbau, wie beispielsweise gegen den Erreger des echten Apfelmehltaus (Podosphaera leucotricha) oder zur Bekämpfung von Reiskrankheiten, wie beispielsweise gegen den Erreger der Reisfleckenkrankheit (Pyricularia oryzae) eingesetzt werden. Daneben besitzen die erfindungsgemäßen Wirkstoffe auch eine resistenz-induzierende Wirksamkeit Die Wirkstoffe können in Abhängigkeit von ihren jeweiligen physikalischen und/oder chemischen Eigenschaften in übliche Formulierungen übergeführt werden, wie Lösungen, Emulsionen, Suspensionen, Pulver, Schäume, Pasten, Granulate, Aerosole, Feinstverkapselungen in polymeren Stoffen und in Hüllmassen für Saatgut, sowie ULV-Kalt- und -Warmnebel-Formulierungen.The active compounds according to the invention can be used with particularly good success Combating diseases in fruit and vegetable growing, such as against the pathogen of the real powdery mildew (Podosphaera leucotricha) or Combating rice diseases, such as against the pathogen of the Rice spot disease (Pyricularia oryzae) can be used. They also have Active substances according to the invention also have a resistance-inducing activity The active ingredients can depend on their respective physical and / or chemical properties are converted into customary formulations, such as solutions, emulsions, suspensions, powders, foams, pastes, granules, Aerosols, ultra-fine encapsulations in polymeric substances and in coating compositions for Seeds, as well as ULV cold and warm mist formulations.

Diese Formulierungen werden in bekannter Weise hergestellt, z. B. durch Vermischen der Wirkstoffe mit Streckmitteln, also flüssigen Lösungsmitteln, unter Druck stehenden verflüssigten Gasen und/oder festen Trägerstoffen, gegebenenfalls unter Verwendung von oberflächenaktiven Mitteln, also Emulgiermitteln und/oder Dispergiermitteln und/oder schaumerzeugenden Mitteln. Im Falle der Benutzung von Wasser als Streckmittel können z. B. auch organische Lösungsmittel als Hilfslösungsmittel verwendet werden. Als flüssige Lösungsmittel kommen im wesentlichen in Frage: Aromaten, wie Xylol, Toluol, Alkylnaphthaline, chlorierte Aromaten oder chlorierte aliphatische Kohlenwasserstoffe, wie Chlorbenzole, Chlorethylene oder Methylenchlorid, aliphatische Kohlenwasserstoffe, wie Cyclohexan oder Paraffine, z. B. Erdölfraktionen, Alkohole, wie Butanol oder Glykol sowie deren Ether und Ester, Ketone, wie Aceton, Methylethylketon, Methylisobutylketon oder Cyclohexanon, stark polare Lösungsmittel, wie Dimethylformamid oder Dimethylsulfoxid, sowie Wasser; mit verflüssigten gasförmigen Streckmitteln oder Trägerstoffen sind solche Flüssigkeiten gemeint, welche bei normaler Temperatur und unter Normaldruck gasförmig sind, z. B. Aerosol-Treibgase, wie Halogenkohlenwasserstoffe sowie Butan, Propan, Stickstoff und Kohlendioxid; als feste Trägerstoffe kommen in Frage: z. B. natürliche Gesteins­ mehle, wie Kaoline, Tonerden, Talkum, Kreide, Quartz, Attapulgit, Montmorillonit oder Diatomeenerde und synthetische Gesteinsmehle, wie hochdisperse Kieselsäure, Aluminiumoxid und Silikate; als feste Trägerstoffe für Granulate kommen in Frage: z. B. gebrochene und fraktionierte natürliche Gesteine wie Calcit, Marmor, Bims, Sepiolith, Dolomit sowie synthetische Granulate aus anorganischen und organischen Mehlen sowie Granulate aus organischem Material wie Sägemehl, Kokosnußschalen, Maiskolben und Tabakstengel; als Emulgier- und/oder schaumerzeugende Mittel kommen in Frage: z. B. nicht ionogene und anionische Emulgatoren, wie Polyoxyethy­ len-Fettsäureester, Polyoxyethylen-Fettalkohol-Ether, z. B. Alkylarylpolyglykolether, Alkylsulfonate, Alkylsulfate, Arylsulfonate sowie Eiweißhydrolysate; als Dispergier­ mittel kommen in Frage: z. B. Ligninsulfitablaugen und Methylcellulose.These formulations are prepared in a known manner, e.g. B. by Mixing the active ingredients with extenders, i.e. liquid solvents, under Pressurized liquefied gases and / or solid carriers, if necessary using surface-active agents, ie emulsifiers and / or Dispersing agents and / or foaming agents. In case of using Water as an extender can e.g. B. also organic solvents Auxiliary solvents can be used. As liquid solvents come in essential in question: aromatics, such as xylene, toluene, alkylnaphthalenes, chlorinated Aromatics or chlorinated aliphatic hydrocarbons, such as chlorobenzenes, Chlorethylene or methylene chloride, aliphatic hydrocarbons, such as Cyclohexane or paraffins, e.g. B. petroleum fractions, alcohols, such as butanol or glycol as well as their ethers and esters, ketones, such as acetone, methyl ethyl ketone, Methyl isobutyl ketone or cyclohexanone, strongly polar solvents, such as Dimethylformamide or dimethyl sulfoxide, and water; with liquefied gaseous extenders or carriers are meant such liquids which are gaseous at normal temperature and pressure, e.g. B. Aerosol propellants, such as halogenated hydrocarbons as well as butane, propane, nitrogen  and carbon dioxide; as solid carriers come into question: B. natural rock flours, such as kaolins, clays, talc, chalk, quartz, attapulgite, montmorillonite or diatomaceous earth and synthetic rock powder, such as finely divided silica, Alumina and silicates; as solid carriers for granules are: e.g. B. broken and fractionated natural rocks such as calcite, marble, pumice, Sepiolite, dolomite and synthetic granules from inorganic and organic Flours and granules made of organic material such as sawdust, coconut shells, Corn cobs and tobacco stalks; as emulsifying and / or foam-generating agents come into question: z. B. non-ionic and anionic emulsifiers, such as polyoxyethy len fatty acid esters, polyoxyethylene fatty alcohol ethers, e.g. B. alkylaryl polyglycol ether, Alkyl sulfonates, alkyl sulfates, aryl sulfonates and protein hydrolyzates; as a disperser middle come into question: z. B. Ligninsulfitablaugen and methyl cellulose.

Es können in den Formulierungen Haftmittel wie Carboxymethylcellulose, natürliche und synthetische, pulverige, körnige oder latexförmige Polymere verwendet werden, wie Gummiarabicum, Polyvinylalkohol, Polyvinylacetat, sowie natürliche Phospholipide, wie Kephaline und Lecithine und synthetische Phospholipide. Weitere Additive können mineralische und vegetabile Öle sein.Adhesives such as carboxymethyl cellulose, natural, can be used in the formulations and synthetic, powdery, granular or latex-shaped polymers are used, such as gum arabic, polyvinyl alcohol, polyvinyl acetate, and natural Phospholipids such as cephalins and lecithins and synthetic phospholipids. Other additives can be mineral and vegetable oils.

Es können Farbstoffe wie anorganische Pigmente, z. B. Eisenoxid, Titanoxid, Ferrocyanblau und organische Farbstoffe, wie Alizarin-, Azo- und Metallphthalo­ cyaninfarbstoffe und Spurennährstoffe wie Salze von Eisen, Mangan, Bor, Kupfer, Kobalt, Molybdän und Zink verwendet werden.Dyes such as inorganic pigments, e.g. B. iron oxide, titanium oxide, Ferrocyan blue and organic dyes such as alizarin, azo and metal phthalalo cyanine dyes and trace nutrients such as salts of iron, manganese, boron, copper, Cobalt, molybdenum and zinc can be used.

Die Formulierungen enthalten im allgemeinen zwischen 0,1 und 95 Gewichtsprozent Wirkstoff, vorzugsweise zwischen 0,5 und 90%.The formulations generally contain between 0.1 and 95 percent by weight Active ingredient, preferably between 0.5 and 90%.

Die erfindungsgemäßen Wirkstoffe können in den Formulierungen in Mischung mit anderen bekannten Wirkstoffen vorliegen, wie Fungizide, Insektizide, Akarizide und Herbizide sowie in Mischungen mit Düngemitteln und Wachstumsregulatoren.The active compounds according to the invention can be mixed with in the formulations other known active ingredients are present, such as fungicides, insecticides, acaricides and Herbicides and in mixtures with fertilizers and growth regulators.

Die Wirkstoffe können als solche, in Form ihrer Formulierungen oder den daraus be­ reiteten Anwendungsformen, wie gebrauchsfertige Lösungen, Suspensionen, Spritz­ pulver, Pasten, lösliche Pulver, Stäubemittel und Granulate angewendet werden. Die Anwendung geschieht in üblicher Weise, z. B. durch Gießen, Verspritzen, Versprühen, Verstreuen, Verstäuben, Verschäumen, Bestreichen usw. Es ist ferner möglich, die Wirkstoffe nach dem Ultra-Low-Volume-Verfahren auszubringen oder die Wirkstoffzubereitung oder den Wirkstoff selbst in den Boden zu injizieren. Es kann auch das Saatgut der Pflanzen behandelt werden.The active substances can be used as such, in the form of their formulations or in the form thereof rode application forms, such as ready-made solutions, suspensions, spray powders, pastes, soluble powders, dusts and granules can be used. The Application happens in the usual way, e.g. B. by pouring, spraying,  Spraying, scattering, dusting, foaming, brushing, etc. It is further possible to apply the active ingredients using the ultra-low-volume process or to inject the active substance preparation or the active substance itself into the soil. It the seeds of the plants can also be treated.

Bei der Behandlung von Pflanzenteilen können die Wirkstoffkonzentrationen in den Anwendungsformen in einem größeren Bereich variiert werden: Sie liegen im allge­ meinen zwischen 1 und 0,0001 Gew.-%, vorzugsweise zwischen 0,5 und 0,001 Gew.-%.In the treatment of parts of plants, the drug concentrations in the Application forms can be varied in a larger area: They are generally mean between 1 and 0.0001% by weight, preferably between 0.5 and 0.001% by weight.

Bei der Saatgutbehandlung werden im allgemeinen Wirkstoffmengen von 0,001 bis 50 g je Kilogramm Saatgut, vorzugsweise 0,01 bis 10 g benötigt.In the seed treatment, amounts of active ingredient are generally from 0.001 to 50 g per kilogram of seed, preferably 0.01 to 10 g.

Bei der Behandlung des Bodens sind Wirkstoffkonzentrationen von 0,00001 bis 0,1 Gew.-%, vorzugsweise von 0,0001 bis 0,02 Gew.-% am Wirkungsort erforderlich.In the treatment of the soil, active ingredient concentrations of 0.00001 to 0.1% by weight are preferably from 0.0001 to 0.02% by weight required at the site of action.

HerstellungsbeispieleManufacturing examples Beispiel 1example 1

Zu 2,0 g (0,02 Mol) Triethylamin und 2,4 g (0,02 Mol) 3,4-Dimethylanilin in 30 ml Toluol gibt man bei Raumtemperatur unter Rühren eine Lösung von 6,0 g (0,02 Mol) 4,5-Dibromthiophen-2-carbonsäurechlorid zu, erwärmt anschließend für 2 Stunden auf 50°C. Zur Aufarbeitung kühlt man den Reaktionsansatz auf Raumtemperatur ab, gibt die Mischung in Wasser, saugt ausgefallenen Feststoff ab, wäscht nach mit Wasser und n-Hexan und trocknet den Rückstand im Vakuum bei 50°C.To 2.0 g (0.02 mol) of triethylamine and 2.4 g (0.02 mol) of 3,4-dimethylaniline in 30 ml A solution of 6.0 g (0.02 Mol) 4,5-dibromothiophene-2-carboxylic acid chloride, then heated for 2 Hours at 50 ° C. For working up, the reaction mixture is cooled Room temperature, gives the mixture in water, sucks out precipitated solid, washes with water and n-hexane and dries the residue in vacuo 50 ° C.

Man erhält 6,4 g (82% der Theorie) an 4,5-Dibromthiophen-2-carbonsäure-N-(3,4- dimethylphenyl)-amid vom Schmelzpunkt 216-217°C. 6.4 g (82% of theory) of 4,5-dibromothiophene-2-carboxylic acid N- (3,4- dimethylphenyl) amide melting point 216-217 ° C.  

In entsprechender Weise und gemäß den allgemeinen Angaben zur Herstellung erhält man die folgenden substituierten Thiophencarbonsäureamide der allgemeinen Formel (I):In a corresponding manner and in accordance with the general information on the manufacture the following substituted thiophenecarboxamides of the general Formula (I):

AnwendungsbeispieleExamples of use

In den folgenden Anwendungsbeispielen wurde die nachstehend aufgeführte Verbin­ dung als Vergleichssubstanz eingesetzt:In the following application examples, the verb below was used used as a reference substance:

3-Chlor-N-(1-phenylethyl)-benzothiophen-2-carboxamid-S,S-dioxid (bekannt aus DE-OS 38 32 848). 3-chloro-N- (1-phenylethyl) benzothiophene-2-carboxamide-S, S-dioxide (known from DE-OS 38 32 848).  

Beispiel AExample A

Pyricularia Test (Reis)/protektiv
Lösungsmittel: 12,5 Gewichtsteile Aceton
Emulgator: 0,3 Gewichtsteile Alkyl-aryl-polyglykolether.
Pyricularia test (rice) / protective
Solvent: 12.5 parts by weight of acetone
Emulsifier: 0.3 part by weight of alkyl aryl polyglycol ether.

Zur Herstellung einer zweckmäßigen Wirkstoffzubereitung vermischt man ein Ge­ wichtsteil Wirkstoff mit den angegebenen Mengen Lösungsmittel und verdünnt das Konzentrat mit Wasser und der angegebenen Menge Emulgator auf die gewünschte Konzentration.A Ge is mixed to produce a suitable preparation of active compound most of the active ingredient with the specified amounts of solvent and dilutes the Concentrate with water and the specified amount of emulsifier to the desired Concentration.

Zur Prüfung auf protektive Wirksamkeit bespritzt man junge Reispflanzen mit der Wirkstoffzubereitung bis zur Tropfnässe. Nach Antrocknen des Spritzbelages werden die Pflanzen mit einer wäßrigen Sporensuspension von Pyricularia oryzae inokuliert.To test for protective effectiveness, young rice plants are sprayed with the Active ingredient preparation to dripping wet. After the spray coating has dried on the plants with an aqueous spore suspension of Pyricularia oryzae inoculated.

Die Pflanzen werden anschließend im Gewächshaus bei 25°C und einer relativen Luftfeuchtigkeit von 100% aufgestellt.The plants are then in a greenhouse at 25 ° C and a relative 100% humidity set up.

4 Tage nach der Inokulation erfolgt die Auswertung des Krankheitsbefalls.The disease infestation is evaluated 4 days after the inoculation.

Bei einer Wirkstoffkonzentration von 0,025% zeigen die Verbindungen einen Wirkungsgrad zwischen 90 und 95% gegenüber der unbehandelten Kontrolle.At an active ingredient concentration of 0.025%, the compounds show one Efficiency between 90 and 95% compared to the untreated control.

Claims (9)

1. Substituierte Thiophencarbonsäureamide der allgemeinen Formel (I), in welcher
R für Wasserstoff oder Alkyl steht,
A für zweifach verknüpftes Alkandiyl steht,
Ar für gegebenenfalls substituiertes Aryl steht und
n für eine Zahl 0 oder 1 steht,
mit Ausnahme der Verbindungen 4,5-Dibrom-thiophen-2-carbonsäure-N-(4- bromphenyl)-amid, 4,5-Dibrom-thiophen-2-carbonsäure-N-(2,3-dichlorphe­ nyl)-amid und 4,5-Dibrom-thiophen-2-carbonsäure-N-[2-(3,4-dimethoxyphe nyl)-ethyl]-amid.
1. Substituted thiophenecarboxamides of the general formula (I), in which
R represents hydrogen or alkyl,
A represents double-linked alkanediyl,
Ar represents optionally substituted aryl and
n stands for a number 0 or 1,
with the exception of the compounds 4,5-dibromothiophene-2-carboxylic acid N- (4-bromophenyl) amide, 4,5-dibromothiophene-2-carboxylic acid N- (2,3-dichlorophenyl) amide and 4,5-dibromothiophene-2-carboxylic acid N- [2- (3,4-dimethoxyphenyl) ethyl] amide.
2. Thiophencarbonsäureamide gemäß Anspruch 1 der Formel (I), in welcher
R für Wasserstoff oder für geradkettiges oder verzweigtes Alkyl mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen steht,
A für geradkettiges oder verzweigtes, zweifach verknüpftes Alkandiyl mit 1 bis 8 Kohlenstoffatomen steht,
Ar für gegebenenfalls einfach bis mehrfach, gleich oder verschieden substituiertes Phenyl steht, wobei als Substituenten in Frage kommen:
Halogen, Cyano, Nitro, jeweils geradkettiges oder verzweigtes Alkyl, Alkoxy, Alkylthio, Alkylsulfinyl oder Alkylsulfonyl mit jeweils 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, jeweils geradkettiges oder verzweigtes Halogenal­ kyl, Halogenalkoxy, Halogenalkylthio, Halogenalkylsulfinyl oder Halogenalkylsulfonyl mit jeweils 1 bis 4 Kohlenstoffatomen und 1 bis 9 gleichen oder verschiedenen Halogenatomen, jeweils geradkettiges oder verzweigtes Alkoxycarbonyl oder Alkoximinoalkyl mit jeweils 1 bis 4 Kohlenstoffatomen in den einzelnen Alkylteilen sowie gegebenenfalls einfach oder mehrfach, gleich oder verschieden durch Halogen, geradket­ tiges oder verzweigtes Alkyl, geradkettiges oder verzweigtes Alkoxy, ge­ radkettiges oder verzweigtes Halogenalkyl und geradkettiges oder ver­ zweigtes Halogenalkoxy mit jeweils 1 bis 4 Kohlenstoffatomen und ge­ gebenenfalls 1 bis 9 gleichen oder verschiedenen Halogenatomen substi­ tuiertes Phenyl und
n für eine Zahl 0 oder 1 steht,
mit Ausnahme der Verbindungen 4,5-Dibrom-thiophen-2-carbonsäure-N-(4- bromphenyl)-amid, 4,5-Dibrom-thiophen-2-carbonsäure-N-(2,3-dichlorphe­ nyl)-amid und 4,5-Dibrom-thiophen-2-carbonsäure-N-[2-(3,4-dimethoxyphe­ nyl)-ethyl]-amid.
2. thiophenecarboxamides according to claim 1 of formula (I), in which
R represents hydrogen or straight-chain or branched alkyl having 1 to 8 carbon atoms,
A represents straight-chain or branched, double-linked alkanediyl having 1 to 8 carbon atoms,
Ar represents phenyl which is monosubstituted to polysubstituted by identical or different substituents, the following being suitable as substituents:
Halogen, cyano, nitro, in each case straight-chain or branched alkyl, alkoxy, alkylthio, alkylsulfinyl or alkylsulfonyl each having 1 to 4 carbon atoms, each straight-chain or branched haloalkyl, haloalkoxy, haloalkylthio, haloalkylsulfinyl or haloalkylsulfonyl each having 1 to 4 carbon atoms and 1 to 9 the same or different halogen atoms, in each case straight-chain or branched alkoxycarbonyl or alkoximinoalkyl, each having 1 to 4 carbon atoms in the individual alkyl parts and, if appropriate, singly or repeatedly, identically or differently by halogen, straight-chain or branched alkyl, straight-chain or branched alkoxy, straight-chain or branched haloalkyl and straight-chain or branched haloalkoxy each having 1 to 4 carbon atoms and, if appropriate, 1 to 9 identical or different halogen atoms, substituted phenyl and
n stands for a number 0 or 1,
with the exception of the compounds 4,5-dibromothiophene-2-carboxylic acid N- (4-bromophenyl) amide, 4,5-dibromothiophene-2-carboxylic acid N- (2,3-dichlorophenyl) amide and 4,5-dibromothiophene-2-carboxylic acid N- [2- (3,4-dimethoxyphenyl) ethyl] amide.
3. Thiophencarbonsäureamide gemäß Anspruch 2 der Formel (I), in welcher Ar für ein- bis dreifach substituiertes Phenyl steht.3. thiophenecarboxamides according to claim 2 of formula (I), in which Ar represents mono- to trisubstituted phenyl. 4. Thiophencarbonsäureamide gemäß Anspruch 1 der Formel (I), in welcher
R für Wasserstoff oder für geradkettiges oder verzweigtes Alkyl mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen steht,
A für geradkettiges oder verzweigtes, zweifach verknüpftes Alkandiyl mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen steht,
Ar für gegebenenfalls einfach bis fünffach, gleich oder verschieden substituiertes Phenyl steht, wobei als Substituenten in Frage kommen:
Fluor, Chlor, Brom, Cyano, Nitro, Methyl, Ethyl, n- oder i-Propyl, n-, i-, s- oder t-Butyl, Methoxy, Ethoxy, n- oder i-Propoxy, n-, i-, s- oder t-But­ oxy, Methylthio, Ethylthio, Methylsulfinyl, Ethylsulfinyl, Methyl­ sulfonyl, Ethylsulfonyl, Trifluormethyl, Difluormethyl, Trifluormethoxy, Difluormethoxy, Trifluormethylthio, Trifluormethylsulfinyl, Trifluorme­ thylsulfonyl, Methoxycarbonyl, Ethoxycarbonyl, Methoximinomethyl, Methoximinoethyl, Ethoximinomethyl, Ethoximinoethyl oder gegebe­ nenfalls ein- bis dreifach, gleich oder verschieden durch Fluor, Chlor, Brom, Methyl, Ethyl, n- oder i-Propyl, Methoxy, Ethoxy, Trifluormethyl und/oder Trifluormethoxy substituiertes Phenyl und
n für eine Zahl 0 oder 1 steht,
mit Ausnahme der Verbindungen 4,5-Dibrom-thiophen-2-carbonsäure-N-(4- bromphenyl)-amid, 4,5-Dibrom-thiophen-2-carbonsäure-N-(2,3-dichlorphe­ nyl)-amid und 4,5-Dibrom-thiophen-2-carbonsäure-N-[2-(3,4-dimethoxyphe­ nyl)ethyl]-amid.
4. thiophenecarboxamides according to claim 1 of formula (I), in which
R represents hydrogen or straight-chain or branched alkyl having 1 to 4 carbon atoms,
A represents straight-chain or branched, double-linked alkanediyl having 1 to 4 carbon atoms,
Ar represents phenyl which is optionally monosubstituted to pentasubstituted by identical or different substituents, the following being suitable as substituents:
Fluorine, chlorine, bromine, cyano, nitro, methyl, ethyl, n- or i-propyl, n-, i-, s- or t-butyl, methoxy, ethoxy, n- or i-propoxy, n-, i- , s- or t-but oxy, methylthio, ethylthio, methylsulfinyl, ethylsulfinyl, methylsulfonyl, ethylsulfonyl, trifluoromethyl, difluoromethyl, trifluoromethoxy, difluoromethoxy, trifluoromethylthio, trifluoromethylsulfinyl, trifluoromethyl, carbonyl, methoxyethyl, methyloxyethyl, methyloxyethyl, methyloxyethyl, methyloxyethyl, methyloxyethyl, methoxy, methoxy, methoxy, methyloxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methoxy, methyl, methoxy, methyl, methoxy, methyl, methoxy, methyl, methyl, methyl optionally mono- to trisubstituted, identical or different by fluorine, chlorine, bromine, methyl, ethyl, n- or i-propyl, methoxy, ethoxy, trifluoromethyl and / or trifluoromethoxy
n stands for a number 0 or 1,
with the exception of the compounds 4,5-dibromothiophene-2-carboxylic acid N- (4-bromophenyl) amide, 4,5-dibromothiophene-2-carboxylic acid N- (2,3-dichlorophenyl) amide and 4,5-dibromothiophene-2-carboxylic acid N- [2- (3,4-dimethoxyphenyl) ethyl] amide.
5. Thiophencarbonsäureamide gemäß Anspruch 1 der Formel (I), in welcher
R für Wasserstoff oder Methyl steht,
A für zweifach verknüpftes Methylen oder Ethylen steht,
Ar für gegebenenfalls einfach bis dreifach, gleich oder verschieden substituiertes Phenyl steht, wobei als Substituenten in Frage kommen:
Fluor, Chlor, Brom, Methyl, Ethyl, Methoxy, Ethoxy, Methylthio, Methylsulfonyl, Trifluormethyl, Trifluormethoxy, Trifluormethylthio, Trifluormethylsulfonyl und
n für eine Zahl 0 oder 1 steht,
mit Ausnahme der Verbindungen 4,5-Dibrom-thiophen-2-carbonsäure-N-(4- bromphenyl)-amid, 4,5-Dibrom-thiophen-2-carbonsäure-N-(2,3-dichlorphe­ nyl)-amid und 4,5-Dibrom-thiophen-2-carbonsäure-N-[2-(3,4-dimethoxyphe­ nyl)ethyl]-amid.
5. thiophenecarboxamides according to claim 1 of formula (I), in which
R represents hydrogen or methyl,
A represents doubly linked methylene or ethylene,
Ar represents phenyl which is monosubstituted to trisubstituted by identical or different substituents, the following being suitable as substituents:
Fluorine, chlorine, bromine, methyl, ethyl, methoxy, ethoxy, methylthio, methylsulfonyl, trifluoromethyl, trifluoromethoxy, trifluoromethylthio, trifluoromethylsulfonyl and
n stands for a number 0 or 1,
with the exception of the compounds 4,5-dibromothiophene-2-carboxylic acid N- (4-bromophenyl) amide, 4,5-dibromothiophene-2-carboxylic acid N- (2,3-dichlorophenyl) amide and 4,5-dibromothiophene-2-carboxylic acid N- [2- (3,4-dimethoxyphenyl) ethyl] amide.
6. Verfahren zur Herstellung von Thiophencarbonsäureamiden der Formel (I), in welcher
R für Wasserstoff oder Alkyl steht,
A für zweifach verknüpftes Alkandiyl steht,
Ar für gegebenenfalls substituiertes Aryl steht und
n für eine Zahl 0 oder 1 steht,
mit Ausnahme der Verbindungen 4,5-Dibrom-thiophen-2-carbonsäure-N-(4-brom­ phenyl)-amid, 4,5-Dibrom-thiophen-2-carbonsäure-N-(2,3-dichlorphenyl)-amid und 4,5-Dibrom-thiophen-2-carbonsäure-N-[2-(3,4-dimethoxyphenyl)-ethyl]--amid, dadurch gekennzeichnet, daß man Thiophencarbonsäurehalogenide der Formel (II), in welcher
Hal für Halogen steht,
mit Aminen der Formel (III),R-NH-(A)n-Ar (III)in welcher
R, A, Ar und n die oben angegebene Bedeutung haben,
gegebenenfalls in Gegenwart eines Verdünnungsmittels und gegebenenfalls in Gegenwart eines Reaktionshilfsmittels umsetzt.
6. Process for the preparation of thiophenecarboxamides of the formula (I), in which
R represents hydrogen or alkyl,
A represents double-linked alkanediyl,
Ar represents optionally substituted aryl and
n stands for a number 0 or 1,
with the exception of the compounds 4,5-dibromo-thiophene-2-carboxylic acid-N- (4-bromophenyl) -amide, 4,5-dibromo-thiophene-2-carboxylic acid-N- (2,3-dichlorophenyl) -amide and 4,5-dibromothiophene-2-carboxylic acid N- [2- (3,4-dimethoxyphenyl) ethyl] amide, characterized in that thiophenecarboxylic acid halides of the formula (II), in which
Hal stands for halogen,
with amines of the formula (III), R-NH- (A) n -Ar (III) in which
R, A, Ar and n have the meaning given above,
if appropriate in the presence of a diluent and if appropriate in the presence of a reaction auxiliary.
7. Schädlingsbekämpfungsmittel, gekennzeichnet durch einen Gehalt an mindestens einem substituierten Thiophencarbonsäureamid der Formel (I) gemäß den Ansprüchen 1 und 7.7. pesticide, characterized by a content of at least one substituted thiophenecarboxamide of the formula (I) according to claims 1 and 7. 8. Verwendung von substituierten Thiophencarbonsäureamiden der Formel (I) nach den Ansprüchen 1 und 7 zur Bekämpfung von Schädlingen.8. Use of substituted thiophenecarboxamides of the formula (I) according to claims 1 and 7 for controlling pests. 9. Verfahren zur Bekämpfung von Schädlingen, dadurch gekennzeichnet, daß man substituierte Thiophencarbonsäureamide der Formel (I) nach den Ansprüchen 1 und 7 auf Schädlinge und/oder ihren Lebensraum einwirken läßt.9. A method for controlling pests, characterized in that substituted thiophenecarboxamides of the formula (I) according to the Claims 1 and 7 act on pests and / or their habitat leaves.
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