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DE3880307T2 - Perfluoralkene und fluorierungsprodukte davon. - Google Patents

Perfluoralkene und fluorierungsprodukte davon.

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DE3880307T2
DE3880307T2 DE88907275T DE3880307T DE3880307T2 DE 3880307 T2 DE3880307 T2 DE 3880307T2 DE 88907275 T DE88907275 T DE 88907275T DE 3880307 T DE3880307 T DE 3880307T DE 3880307 T2 DE3880307 T2 DE 3880307T2
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DE
Germany
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perfluoroalkane
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perfluoroolefin
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DE88907275T
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DE3880307D1 (de
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Claudio Tonelli
Vito Tortelli
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Solvay Specialty Polymers Italy SpA
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Ausimont SpA
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    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F4/00Polymerisation catalysts
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
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    • C07C17/013Preparation of halogenated hydrocarbons by addition of halogens
    • C07C17/04Preparation of halogenated hydrocarbons by addition of halogens to unsaturated halogenated hydrocarbons
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Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein verzweigtes Perfluoralkan, das befähigt ist, Pertluoralkyl-Radikale bereitzustellen und als Initiator für die Polymerisation von ethylenisch ungesättigten Monomeren und insbesondere von fluorierten Olefinen verwendet werden kann. Insbesondere betrifft die vorliegende Erfindung eine perfluorierte Verbindung, die betähigt ist, Radikale freizusetzen, die unter den Polymerisationsbedingungen hoch reaktiv sind. Die Perfluoralkyl-Radikale sind in der Tat sehr interessant, da sie die Nachteile nicht aufweisen, die durch anorganische Peroxide, wie z.B. Persulfate, verursacht werden, welche reaktive Endgruppen in das Polymer einbringen, was eine kostspielige Nachbehandlung erforderlich macht, um die Polymer-Endgruppen wieder in nicht-reaktive Gruppen umzuwandeln (D.I. Mc Cane, Encyclopedia of Polymer Science and Technology, Band 12, Seiten 623-670).
  • Gegenwärtig sind die Erzeuger von Perfluoralkyl-Radikalen jedoch oft zu stabil, wie z.B. CF&sub3;I, das zu hohe Anwendungstemperaturen erfordert und den Polymerisationsprozeß beeinträchtigen könnte, wodurch unerwünschte Nachteile entstehen, oder sie sind zu kostspielig, wie z.B. die Perfluoracylperoxide.
  • In EP-A-121898 werden durch partielle Fluorierung der C&sub3;F&sub6;- Trimere stabile Perfluoralkyl-Radikale hergestellt. Diese Produkte werden jedoch in nicht sehr hohen Ausbeuten und in Mischung mit den rohen Reaktionsprodukten erhalten. Diese Radikale sind demnach weniger gut geeignet, da die Olefine während des Polymerisationsschritts störend auf die Monomere wirken können.
  • In WO 8007/88 wurde im Namen des vorliegenden Anmelders das Hexafluorpropen-Trimer der Formel (I):
  • das gemäß den in US-A-3917724 beschriebenen Verfahren hergestellt worden war, in Gegenwart von UV-Strahlung der Fluorierung unterzogen, wodurch man die Verbindungen der Formeln (II) und (III) erhielt:
  • Werden diese Perfluoralkane Temperaturen über 100ºC ausgesetzt, so zersetzen sie sich, wodurch Perfluoralkyl- Radikale erzeugt werden, die bei der Radikalpolymerisation verwendet werden.
  • Es wurden nun überraschend andere Perfluoralkane entdeckt, die befähigt sind, Perfluoralkyl-Radikale zur Verwendung als Initiatoren für die Radikalpolyiaerisation bereitzustellen.
  • Wenn nämlich das Olefin der Formel (I) UV-Strahlung ausgesetzt wird, isomerisiert es und ergibt die Endolefine der Formeln (IV) und (V):
  • die, wenn sie der Fluorierung unterzogen werden, die Perfluoralkane der Formeln (VI) und (IX) erzeugen:
  • die, da sie stark verzweigt sind, befähigt sind, bei Temperaturen über 100ºC Perfluoralkyl-Radikale zu erzeugen.
  • Die Isomerisierungsreaktion wird im allgemeinen bei Raumtemperatur durch Bestrahlen des Perfluorolefins der Formel (I) mit UV-Strahlung (deren Quelle eine Hochdruck- Hg-Dampf-Lampe vom Typ TQ 150 W ist) durchgeführt. Das rohe Reaktionsprodukt wird dann durch Rektifikation gereinigt.
  • Die weitere Fluorierungreaktion zum Erhalt der Verbindung der Formel (VI) aus dem Perfluorolefin (V) wird im allgemeinen bei Raumtemperatur durchgeführt, indem man zu Beginn mit einem Inertgas verdünntes Fluor einbringt und den Fluorstrom im Verlauf der Reaktion allmählich erhöht. Das Produkt der Formel (VI) wird durch Rektifikation isoliert.
  • Mit Hilfe des erfindungsgemäßen Verfahrens lassen sich neben den erwähnten Perfluoralkanen andere Perfluoralkane, insbesondere das Produkt (VIII) erhalten, das jedoch nicht als Radikalbildner verwendet werden kann.
  • Außerdem erweist sich das erfindungsgemäße Perfluorolefin der Formel (V), neben der Tatsache, daß es als Zwischenprodukt für die Herstellung des Perfluoralkans (VI) geeignet ist, das als eine Quelle für Perfluoralkyl- Radikale verwendet werden kann, als ein vorteilhaftes Ausgangsprodukt für die Herstellung von Feinchemikalien.
  • Die folgenden Beispiele werden lediglich zur Erläuterung der vorliegenden Erfindung gegeben.
  • Beispiel 1
  • In einen photochemischen Quarz-Tauchreaktor mit einem Lichtweg von 1 cm wurden 350 g des Olefins der Formel (I), das 2% seines Isomers der Formel (VII):
  • [(CF&sub3;)&sub2;CF]&sub2;C=CFCF&sub3; (VII)
  • enthielt, eingebracht.
  • Die Ausgangsverbindung wurde mit Hilfe einer Hochdruck-Hg- Dampf-Lampe (Hanau TQ 150 W) ultravioletter Strahlung ausgesetzt.
  • Im Verlauf der Reaktion konnte man durch gaschromatographische Analyse eine fortschreitende Abnahme des Produkt der Formel (I) und ein gleichzeitiges Auftreten zweier neuer Peaks in einem Verhältnis von 3 zu 2 beobachten. Nach etwa 200-stündiger Bestrahlung war die Umwandlung des Olefins der Formel (I) vollständig, obwohl das anfänglich in dem Ausgangsprodukt enthaltene Perfluornonen der Formel (VII) noch immer vorhanden war. Die Endmischung wurde der gaschromatographischen Analyse unterzogen und zeigte die folgende Zusammensetzung:
  • Perfluorolefin der Formel (IV) 56%
  • Perfluorolefin der Formel (V) 38%
  • Perfluorolefin der Formel (VII) 6%
  • Das rohe Reaktionsprodukt wurde durch Rektifikation auf einer mit 90 Böden ausgestatteten Säule gereinigt. Isoliert wurden die Produkte der Formeln (IV) und (V), die bei 116ºC bzw. 118ºC siedeten.
  • Die Struktur der Produkte wurde durch NMR (¹&sup9;F,δ CFCl&sub3;) bestätigt wobei die Ergebnisse wie folgt waren:
  • Beispiel 2
  • Ein Strömungsrohrreaktor mit einem Durchmesser von 3,5 cm wurde mit 370 g einer Mischung bestehend aus 60% des Olefins der Formel (IV) und 40% des Olefins der Formel (V) beschickt, um eine Flüssigkeitshöhe von etwa 20 cm in dem Reaktor zu erreichen. Nachdem man das Ganze unter eine Stickstoff-Atmosphäre gebracht hatte wurde bei einer Innentemperatur von 30ºC eine 1:1-Mischung von N&sub2;/F&sub2; (Gesamtfluß 2 l/h) und anschließend reines F&sub2; (Fluß 1 l/h) eingeleitet. Man beobachtete die Wärmetönung der Reaktion und verfolgte ihren Trend durch gaschromatographische Analyse; man beobachtete eine fortschreitende Abnahme der auf die Ausgangsprodukte bezogenen Peaks.
  • Nach 20 Stunden, während der der F&sub2;-Strom konstant bei 1 l/h gehalten wurde, war die Reaktion vollständig und man stellte fest, daß die Mischung aus den folgenden drei Produkten zusammengesetzt war:
  • Perfluoralkan der Formel (VIII) 24%
  • Perfluoralkan der Formel (IX) 26%
  • Perfluoralkan der Formel (VI) 50%.
  • Die Produkte (VIII), (IX) und (VI) wurden durch Rektifikation auf einer 90-Böden-Säule isoliert und der NMR-Analyse unterzogen (¹&sup9;F,δ CFCl&sub3;), die die Bestimmung der Struktur ermöglichte. Die Ergebnisse waren wie folgt:
  • a = 83 ppm
  • b = 127ppm
  • c = 117 ppm
  • d = 188 ppm
  • e = 74 ppm
  • a = 82 ppm
  • b = 122 ppm
  • c = 99 ppm
  • d = 58 ppm
  • e = 167 ppm
  • f = 69 p
  • a = 66 - 67 ppm
  • b = 162-164 ppm
  • d = 72 ppm
  • e = 59 ppm
  • Beispiel 3
  • 30 g des Produkts der Formel (V) wurden einer analogen Fluorierung unterzogen: man erhielt hohe Ausbeuten an Perfluoralkan der Formel (VI) und geringe Mengen an Produkten mit einer geringeren Anzahl an Kohlenstoffatomen, die ihren Ursprung in der Spaltung der Kohlenstoff- Kohlenstoff-Einfachbindungen hatten.
  • Beispiel 4
  • Das Perfluoralkan der Formel (VI) wurde in verschlossenen Glasphiolen über verschiedene Zeiträume auf verschiedene Temperaturen erwärmt. Der Zersetzung folgte eine gaschromatographische Analyse und die Ergebnisse sind im folgenden gezeigt: Zeit (h) Temperaturen (ºC) % des Produkts zersetzt
  • Beispiel 5
  • Ein Reaktor mit einem Fassungsvermögen von 30 ml und einem Innendurchmesser von 1 cm wurde mit 560 mg (1,2 mMol) des Perfluoralkans der Formel (VI) beschickt und nach der Entgasung wurden 1,4 g Tetrafluorethylen zugegeben und über einen Zeitraum von 1 Stunde und 20 Minuten auf 100ºC erwärmt. Das erhaltene Polytetraperfluorethylen hatte ein Molekulargewicht von 145000. 370 g des polymeren Initiators wurden gewonnen.

Claims (5)

1. Verzweigtes Perfluoralkan der Formel (VI)
welches Perfluoralkan befähigt ist, Perfluoralkyl- Radikale bei Temperaturen über 100ºC zu erzeugen.
2. Verfahren zur Herstellung des Perfluoralkans nach Anspruch 1, welches umfaßt die Fluorierung eines Perfluorolefins der Formel (V)
3. Perfluorolefin der Formel (V)
4. Verfahren zur Herstellung des Perfluorolefins nach Anspruch 3, welches umfaßt die Isomerisierung, in Gegenwart von UV-Strahlung, eines Olefins der Formel (I)
5. Verfahren zur Polymerisation von ethylenisch ungesättigten Monomeren, welches umfaßt die Verwendung des verzweigten Perfluoralkans von Anspruch 1 als Polymerisationsinitiator.
DE88907275T 1987-08-27 1988-08-26 Perfluoralkene und fluorierungsprodukte davon. Expired - Lifetime DE3880307T2 (de)

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