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DE3878284T2 - Dna und ihre verwendung. - Google Patents

Dna und ihre verwendung.

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DE3878284T2
DE3878284T2 DE8888302827T DE3878284T DE3878284T2 DE 3878284 T2 DE3878284 T2 DE 3878284T2 DE 8888302827 T DE8888302827 T DE 8888302827T DE 3878284 T DE3878284 T DE 3878284T DE 3878284 T2 DE3878284 T2 DE 3878284T2
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DE
Germany
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dna
gene
bacillus subtilis
guanosine
inosine
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DE8888302827T
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Naoyuki Kanzaki
Kenichiro Miyagawa
Yasuhiro Sumino Yasuhir Sumino
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Takeda Pharmaceutical Co Ltd
Original Assignee
Takeda Chemical Industries Ltd
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Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Herstellungsverfahren für Inosin und Guanosin, Substanzen, die als Ausgangsmaterialien für die Synthese von 5'-Inosinsäure und 5'-Guanylsäure von Bedeutung sind, neue Mikroorganismen, die für ihre Herstellung verwendet werden und eine neue DNA, die zur Konstruktion der neuen Mikroorganismen verwendet wird.
  • Zur Herstellung von Inosin und Guanosin durch Fermentation sind Verfahren bekannt unter Verwendung von Bacillus- Stämmen (japanische veröffentlichte geprüfte Patentanmeldungen Nr. 2956/1980, 14160/1982 und 41915/1982 und japanische ungeprüfte Patentanmeldung Nr. 42895/1984) oder von Brevibacterium-Stammen [japanische geprüfte Patentanmeldung Nr. 5075/1976; Agricultural Biological Chemistry, 42, 399 (1978)], die einen Adeninbedarf oder die nicht nur einen Adeninbedarf, sondern auch Widerstandskraft gegen verschiedene Wirkstoffe aufweisen.
  • Als Ergebnis zahlreicher Forschungsarbeiten, die auf dem Gebiet der Nucleinsäurefermentation durchgeführt worden sind, ist es bekannt, daß die Biosynthese von purinnucleotidverwandten Substanzen, wie Inosin, Guanosin, Xanthosin, Adenosin, dessen Basen (z.B. Hypoxanthin) und dessen Phosphaten (z.B. 5'-Inosinsäure) einer Feedback-Kontrolle durch adeninverwandte Substanzen (Adenosin oder dessen Phosphat, wie 5'-Adenylsäure) oder guaninverwandten Substanzen (Guanosin oder dessen Phosphat, wie 5'-Guanylsäure), den Endprodukten, unterworfen ist. Speziell die Inhibierung des Biosynthesewegs für diese purinnucleotidverwandten Substanzen durch adeninverwandte Substanzen ist bemerkenswert; es ist deshalb normal, eine Mutante mit einem Adeninbedarf zu verwenden, der die Adenylsuccinatsynthetase fehlt, wie auch die Menge an adeninverwandten Substanzen im Medium zu begrenzen, um auf diese Weise die Menge an adeninverwandten Substanzen in der Kulturbrühe auf einem niedrigen Niveau zu halten (Y. Nakao, Microbial Technology, Band 1, Seiten 311-354, herausgegeben durch H. J. Peppler und D. Perlman, Academic Press, New York). Als Basis für den Adeninbedarf ist in herkömmlicher weise das Verfahren angewandt worden, in welchem ein Adenin benötigendes Auxotroph mittels der Replika-Plattierungsmethode usw. selektiert wird, wobei man einer mutagenen Behandlung, wie ultraviolette Bestrahlung und Nitrosoguanidin(NTG)-Behandlung folgt.
  • Die so erhaltene Adenin benötigende Mutante hat jedoch einige Nachteile; zum Beispiel ist das Wachstum schlecht, weil die Mutation des relevanten Enzymgens oft von Mutationen an anderen Orten im Chromosom begleitet ist, und die Rückmutation während der Fermentation vermindert die effiziente und stabile Produktivität von Inosin und/oder Guanosin. Insbesondere im Falle der fermentativen Produktion im industriellen Maßstab nimmt die Rückmutation infolge der zunehmenden Zellteilungshäufigkeit zu, und daher werden die Nachteile umso schwerwiegender.
  • Nachdem die Erfinder der vorliegenden Erfindung diese Umstände bemerkt hatten, führten sie Untersuchungen durch, wie man einen Adenosylsuccinatsynthetase-Mangelstamm erhalten kann; als Ergebnis davon konstruierten die Erfinder erfolgreich einen neuen Mikroorganismus, dessen chromosomale DNA durch rekombinante DNA-Techniken wie folgt umgewandelt wurde: ein geeignetes DNA-Fragment, jene ausgenommen, die für Adenylsuccinatsynthetase kodieren, wurde in die Adenylsuccinatsynthetase-Genregion im Chromosom des Mikroorganismus insertiert. Die Erfinder fanden, daß eine sehr stabile Produktion wiederholt durchgeführt werden kann, weil der genannte, durch die genannte Technologie aus Bacillus-Stämmen gewonnene neue Mikroorganismus als Rezipient große Mengen an Inosin und/oder Guanosin akkumuliert, und keine Rückmutationen des Adenylsuccinatsynthetase-Bedarfs während der Fermentation gefunden wird. Die vorliegende Erfindung hat sich auf diesem Befund basierend entwickelt.
  • Die vorliegende Erfindung stellt demgemäß folgendes bereit:
  • (1) eine DNA, umfassend eine Adenylsuccinatsynthetase-Genregion mit einem DNA-Fragment, das insertiert wurde, um das Gen zu inaktivieren,
  • (2) wie in obigem Abschnitt (1) definierte DNA, worin die DNA ein anderes Gen als ein Adenylsuccinatsynthetase-Gen ist,
  • (3) wie in obigem Abschnitt (2) definierte DNA, worin das andere Gen ein Selektionsmarker-Gen ist,
  • (4) einen Vektor mit einer wie in obigem Abschnitt (1), (2) oder (3) definierten DNA, die darin insertiert ist,
  • (5) einen Bacillus-Stamm, der ein Transformant ist, entstanden durch Transformation mit der wie in obigem Abschnitt (3) definierten DNA oder mit dem wie in obigem Abschnitt (4) beanspruchten Vektor, dem die Adenylsuccinatsynthetase fehlt und der befähigt ist, Inosin und/oder Guanosin zu bilden, und
  • (6) ein Verfahren zur Herstellung von Inosin und/oder Guanosin, umfassend in einem Medium das Kultivieren eines Bacillus- Stammes, welcher eine aus der Transformation mit einer DNA, umfassend eine Adenylsuccinatsynthetase-Genregion mit einem um das Gen zu inaktivieren, insertierten DNA-Fragment, oder einer Vektor-DNA mit fehlender Adenylsuccinatsynthetase resultierende Transformante ist, und die Fähigkeit zur Inosin- und/oder Guanosin-Bildung besitzt, wobei man den Stamm Inosin und/oder Guanosin bilden und akkumulieren läßt, und das Ernten des auf diese Weise im Kulturmedium gebildeten Inosins und/oder Guanosins.
  • Es ist wünschenswert, daß die eine in dieser Erfindung verwendete Adenylsuccinatsynthetase-Genregion enthaltende DNA eine DNA ist, die sowohl das ganze DNA-Segment, welches für das Enzym-Gen kodiert, als auch einige flankierende, direkt stromaufwärts und stromabwärts des DNA-Segments befindliche Regionen enthält; und in der vorliegenden Erfindung kann eine DNA benutzt werden, die einen Teil des Enzym-Gens enthält oder die sowohl einen Teil des Enzym-Gens als auch flankierende Regionen davon enthält. Solche DNA läßt sich mittels DNA-Rekombinationstechniken leicht aus mikrobieller Chromosomen-DNA isolieren. Als Wirts-Vektor-Systeme sind für diesen Zweck die EK-Systeme geeignet, die normalerweise verwendet werden. Das heißt, von Escherichia coli K-12 abstammende Mutanten, wie zum Beispiel Escherichia coli C600 [T. Maniatis et al.: Molecular Cloning - A Laboratory Manual, Cold Spring Harbor Laboratory, University of Tokyo Press, 1982, S. 504], Escherichia coli JA221 (IFO 14359, ATCC 33875), Escherichia coli MM 294 (ATCC 33625) [Proceedings of Natural Academy of Science, USA, 73, 4174 (1976)] und Abkömmlinge davon, werden zweckmäßig als Wirte verwendet; pBR 322, pACYC 184, pACYC 177, pUC 18, pUC 19, pHSG 396, pHSG 298 usw. werden zweckmäßig als Vektoren verwendet.
  • Außerdem können auch Wirts-Vektor-Systeme verwendet werden, die Kombinationen sind aus einem Phagenvektor, wie Charon 4A ("Molecular Cloning", S. 31), EMBL 3 oder EMBL 4 (Journal of Molecular Biology, 170, 827) und einem Wirt, wie Escherichia coli DP 50supF ("Molecular Cloning", S. 504), Escherichia coli NM 538 oder NM 539 (Journal of Molecular Biology, 170, 827), Escherichia coli LE 392 (Journal of Biological Chemistry, 218, 97), oder dergleichen. Es ist auch möglich, Wirts-Vektor-Systeme eines Bacillus-Stamms zu verwenden, wie zum Beispiel Bacillus subtilis MI 114 (Gene, 24 255) oder eine davon abstammende Mutante als Wirt und ein Plasmid, das die Fähigkeit der autonomen Replikation in einem Bacillus- Stamm aufweist, wie zum Beispiel pUB 110, pC 194, pE 194, pS 194, pSA 2100 oder pHY 300 PLK als Vektor.
  • Im allgemeinen gibt es keine besondere Beschränkung für den Ursprung des Adenylsuccinatsynthetase-Gens, es kann daher ein beliebiger Mikroorganismus als Donor verwendet werden, vorausgesetzt, die Basensequenz seines Adenylsuccinatsynthetase-Gens weist eine hohe Homologie mit der Basensequenz des Adenylsuccinatsynthetase-Gens im Chromosom des wie unten beschrieben als Rezipient verwendeten Bacillus-Stamms auf. Besonders bevorzugt wird die Verwendung eines Bacillus-Stamms, und dies auch vom Gesichtspunkt der leichten Handhabung, weil sogenanntes Selbstklonieren erzielt wird, und es auch zu erwarten ist, daß die erhaltene Transformante stabil sein wird. Der genannte Donor muß weiterhin nicht immer die Fähigkeit haben, Inosin, Guanosin, Xanthosin oder Purinbasen zu produzieren, aber es wird bevorzugt, daß der Donor keine Adenylsuccinatsynthetase-Defizienz aufweist. Als Beispiele solcher DNA- Donoren seien Bacillus-Stämme wie Bacillus subtilis, Bacillus pumilus und Bacillus licheniformis erwähnt. Die folgenden Stämme seien insbesondere als Beispiele davon genannt.
  • Bacillus subtilis Nr. 168 (BGSC lAl)
  • Bacillus subtilis Nr. 115 (IFO 14187, FERM BP-1327)
  • Bacillus subtilis MI 114 (Gene, 24, 255)
  • Bacillus pumilus ATCC 7061
  • Bacillus licheniformis ATCC 14580
  • BGSC : Bacillus Genetic Stock Center (Bacillusgenetisches Vorratszentrum)
  • IFO : Institute for Fermentation, Osaka (Institut für Fermentation, Osaka)
  • FERM BP : auf dem Budapester Vertrag basierende Zugangsnummer beim Fermentation Research Institute (FRI) (Fermentationsforschungsinstitut), Amt für Industrielle Wissenschaft und Technologie, Ministerium für Internationale(n) Handel und Industrie, 1-3, Higashi 1-chome, Yatabemachi, Tsukuba-gun, Ibaragi-ken, Japan
  • ATCC : American Type Culture Collection
  • Ein bekanntes Verfahren, um aus einem Donor die chromosomale DNA herzustellen, ist zum Beispiel das Verfahren, welches Phenol zur Extraktion der chromosomalen DNA verwendet (H. Saito und K. Miura: Biochem. Biophys. Acta 72, 619). Die so erhaltene chromosomale DNA wird mit passend ausgewählten Restriktionsenzymen verdaut und unter Verwendung von DNA-Ligase mit einem Vektor ligiert. Man verwendet diese Ligationsmischung zur Transformation eines Wirtsbacteriums, welches defizient ist in der Adenylsuccinatsynthetase, und selektiert die Transformante, in welcher die Adenylsuccinatsynthetase- Defizienz komplementiert worden ist. Die Transformation des adenylsuccinatsynthetase-defizienten Wirts kann, wenn der Wirt Escherichia coli ist, gemäß einem bekannten Verfahren, zum Beispiel dem Verfahren von N. Cohen et al. (Proceedings of National Academy of Science, USA, 69, 2110), oder, wenn der Wirt ein Bacillus-Stamm ist, gemäß einem bekannten Verfahren, zum Beispiel dem Verfahren von S. Chang and S. N. Cohen (Molec. Gen. Genet., 168, 115) durchgeführt werden.
  • Ob in der so erhaltenen Transformanten die Adenylsuccinatsynthetase-Defizienz komplementiert worden ist, kann leicht auf Basis der Kultivierbarkeit der Transformanten in einem adeninfreien Medium (einem mit anderen Nährstoffen als dem benötigten Adenin versetztem Medium) beurteilt werden.
  • Um die das Gen enthaltende DNA in großer Menge aus der Transformanten zu erhalten, die in der Adenylsuccinatsynthetase-Defizient komplementiert worden ist, kann gemäß der In obengenannten "Molecular Cloning", Seiten 86-93 beschriebenen Methode verfahren werden.
  • Diese DNA-Rekombinationstechnik kann gemäß dem in der japanischen veröffentlichten ungeprüften Patentanmeldung Nr. 156388/1985 oder der europäischen Patentveröffentlichung Nr. 0151341 beschriebenen Verfahren durchgeführt werden.
  • Das Gen enthaltende DNA kann auch aus einer Genbank des Donors erhalten werden durch Selektion einer Rekombinanten, die den Adeninbedarf der enzymdefizienten Mutanten eines Bacillus-Stamms komplementiert, der ein Chromosom hat, welches hochgradig homolog ist mit der Basensequenz des Adenylsuccinatsynthetase-Gens eines Bacillus-Stamms, der als der unten beschriebene Rezipient verwendet wird.
  • Eine Genbank kann man zum Beispiel gemäß dem Verfahren von G. Rapaport et al., (Molec. Gen. Genet. 176, 239) oder dem Verfahren von E. Ferrari et al. (J. Bacteriol. 146, 430) herstellen in der Weise, wie sie unten kurz zusammengefaßt wird. Die aus dem Donor extrahierte chromosomale DNA wird mit passend ausgewählten Restriktionsenzymen verdaut und unter Verwendung von DNA-Ligase mit einem Vektor ligiert. Man verwendet die Ligationsmischung um eine Transformante zu erhalten. Aus der Transformanten extrahiert man zum Beispiel gemäß dem in "Molecular Cloning": S. 368 beschriebenen Verfahren das rekombinante Plasmid, welches als Genbank verwendet wird. Das obengenannte rekombinante Plasmid wird dann zu einen aus einem adenylsuccinatsynthetase-defizienten Stamm der Gattung Bacillus hergestellten kompetenten Zelle einem rekombinanten Plasmid mit der Fähigkeit, die Adenylsuccinatsynthetase-Defizienz des Stammes zu komplementieren, gegeben, wobei eine das Adenylsuccinatsynthetase-Gen für die vorliegende Erfindung enthaltende DNA erhalten werden kann.
  • Zur Konstruktion und Isolierung der neuen erfindungsgemäßen DNA aus jener DNA, die das so erhaltene Adenylsuccinatsynthetase-Gen enthält, verwendet man in einfacher und konventioneller Weise die DNA-Rekombinationstechnologie; zum Beispiel wird ein Wirts-Vektor-System von Escherichia coli in geeigneter Weise verwendet.
  • Die neue DNA dieser Erfindung kann aus einem das Adenylsuccinatsynthetase-Gen enthaltenden Plasmid mittels folgender Verfahrensweise konstruiert und isoliert werden.
  • Das Plasmid, welches das Adenylsuccinatsynthetase-Gen enthält, wird in herkömmlicher Verfahrensweise durch ein Restriktionsenzym verdaut. Das zu insertierende DNA-Fragment wird separat davon in herkömmlicher Verfahrensweise durch ein Restriktionsenzym verdaut, und das abgespaltene Fragment wird, nachdem es beispielsweise durch Agarosegel-Elektrophorese abgetrennt worden ist, extrahiert und erforderlichenfalls isoliert. Die beiden Fragmente werden miteinander vermischt, und, falls ihre kohäsiven Enden identisch sind, werden beide Fragmente durch T4-DNA-Ligase direkt zusammen ligiert, oder, falls ihre kohäsiven Enden nicht identisch sind, werden beide Fragmente, nachdem ihre kohäsiven Enden durch T4-DNA-Polymerase in stumpfe Enden umgewandelt worden sind, durch T4-DNA- Ligase zusammen ligiert, wodurch die gewünschte DNA erhalten wird.
  • Zur Verdauung des das Adenylsuccinatsynthetase-Gen enthaltenden Plasmids kann irgendein Restriktionsenzym verwendet werden, solange dieses die Spaltstellen in der Gen-DNA erkennt, und es sind insbesondere jene bevorzugt, die weniger Spaltstellen im Gen erkennen und nicht irgendwelche andere Teile des Plasmids spalten. Geeignete Beispiele, die verwendet werden können, sind Afl II, Apa I, Axy I, Bam HI, Bcl I, Bgl II, Bst EII, Cla I, Eco RI, Eco 81I, Hpa I, Hin dIII, Kpn I, Mlu I, Nco I, Pst I, Sac I, Sac II, Sal I, Sma I, Sph I, Spl I, Ssp I, Stu I, Xba I und Xho I.
  • Als das in die Adenylsuccinatsynthetase-Genreglon zu insertierende DNA-Fragment kann in dieser Erfindung irgendein DNA-Fragment ungeachtet dessen Herkunft, einschließlich der DNA-Fragmente aus Prokaryoten und Eukaryoten, verwendet werden, solange es das genannte Gen inaktiviert. Vom Gesichtspunkt der praktischen Anwendung ist es normalerweise vorteilhaft, ein DNA-Fragment, das ein Selektionsmarkergen enthält, zu verwenden, so daß nicht nur die Selektion der Transformanten erleichtert wird sondern auch die Adenylsuccinatsynthetase defizient ist.
  • Als Selektionsmarker-Gen kann irgendein Gen verwendet werden, solange es selbst in einem Bacillus-Stamm exprimiert, es ist aber bevorzugt, daß sich das Marker-Gen in einem Escherichia coli-Wirt exprimiert. In diesem Fall können die Expression in einem Bacillus-Stamm und die Expression in einem Escherichia coli-Wirt etwas sein, was als sogenanntes Durchlesen bezeichnet wird; das zu insertierende DNA-Fragment muß daher nicht immer einen Promotor aufweisen, der sich selbst in dem Wirt exprimiert.
  • Als Beispiele solcher Marker-Gene seien erwähnt: Wirkstoffresistenz-Gene, Aminosäurebiosynthese-Gene, Nucleinsäurebiosynthese-Gene und Vitaminbiosynthese-Gene. Zu den Wirkstoffresistenz-Genen zählen zum Beispiel das Bacillus pumilus Chloramphenicolacetyltransferase-Gen [D.M. Williams et al.: J. Bacteriol., 146, 1162 (1981)], das Plasmid pC 194 Chloramphenicolacetyltransferase-Gen [S. Horinouchi and B. Weisblum: J. Bacteriol., 150, 815 (1982)] und das Plasmid pUB 110 Kanamycinnucleotidyltransferase-Gen [M. Natsumura et al.: J. Bacteriol., 160, 413 (1984)]. Zu den Aminosäurebiosynthese-Genen zählen das Bacillus subtilis-Leucinbiosynthese-Gen (T. Tanaka and K. Sakaguchi: Molec. Gen. Genet., 165, 269 (1978)) und das Tryptophanbiosynthese-Gen [K. Yoshimura et al.: J. Bacteriol., 159, 905 (1984)]; zu den Nucleinsäurebiosynthese- Genen zählen das Escherichia coli-Thymidinsynthetase-Gen [Rubin et al.: Gene, 10, 227 (1980)]; und zu den Vitaminbiosynthese-Genen zählen das Mausdihydrofoliatreductase-Gen [D. M. Williams et al.: Gene, 16, 199 (1981)].
  • Die Selektion des ein insertiertes inaktiviertes Adenylsuccinatsynthetase-Gen tragenden Transformanten kann leicht mit einem Verfahren, wie jenem, in welchem das relevante Antibiotikum zum Selektionsmedium zugegeben wird, wenn eine ein Wirkstoffresistenz-Gen enthaltende DNA verwendet wird, oder durch Komplementierung der Auxotrophie, wenn ein Biosynthese- Gen als Marker verwendet wird, durchgeführt werden.
  • Ein DNA-Fragment eines Selektionsmarker-Gens kann wie folgt konstruiert werden:
  • Zur Isolierung der DNA eines Selektionsmarker-Gens wird eine das Gen tragende rekombinante DNA mit einem passend ausgewählten Restriktionsenzym verdaut, durch Agarosegel-Elektrophorese fraktioniert, und aus dem Agarosegel-Fragment, welches das Gen enthält, wird dann die gewünschte DNA durch bekannte Verfahren isoliert, wie zum Beispiel das in "Molecular Cloning", Seiten 164-166 beschriebene Verfahren. Als für diesen Zweck verwendete Restriktionsenzyme werden jene, die keine Restriktionsstellen im Gen erkennen und die ein das Fragment enthaltendes Gen liefern, das so klein wie möglich ist, besonders bevorzugt. Es ist auch möglich, in geeigneter Weise zwei Restriktionsenzyme in Kombination zu benutzen, wenn dies erforderlich ist. Wenn die beiden Enden des so erhaltenen DNA- Fragments des Selektionsmarker-Gens nicht mit den kohäsiven Enden der Restriktionsstellen des zu insertierenden Adenylsuccinatsynthetase-Gens identisch sind, wird es möglich, eine Ligation unter Verwendung von T4-DNA-Polymerase zur Umwandlung der genannten kohäsiven Enden in stumpfe Enden durchzuführen.
  • Um die neue DNA der vorliegenden Erfindung in großer Menge zu erhalten, wird das Wirtsbacterium unter Verwendung der obengenannten Ligationsmischung transformiert; es wird eine in dem Selektionsmedium, das zu dem insertierten Selektionsmarker korrespondiert, kultivierte Transformante erhalten; und diese Transformante wird einer einem bekannten Verfahren, wie dem obengenannten "Molecular Cloning", Seiten 86-93, entsprechenden Prozedur unterworfen.
  • Um die Adenylsuccinatsynthetase-Genregion mit dem darin insertierten Marker aus dem so erhaltenen Plasmid zu isolieren, wird das Plasmid mittels herkömmlicher Verfahren durch Restriktionsenzyme verdaut und durch Agarosegel-Elektrophorese abgetrennt, worauf es leicht extrahiert und isoliert werden kann, beispielsweise mittels eines Elektroeluters.
  • Als nächstes folgt eine Erklärung des Verfahrens zur Konstruktion eines neuen Mikroorganismus durch Transformation eines Bacillus-Stamms mittels der neuen, so ernaltenen DNA.
  • Für diese Transformation kann als Rezipient irgendein Bacterium verwendet werden, solange wie es das Merkmal besitzt, daß das Bacterium außerhalb der Zelle zugegebene lineare DNA aufnimmt und seinen Charakter ändert als Ergebnis der Rekombination in einem Teil, der in hohem Maße homolog ist mit der Basensequenz der DNA im Chromosom, was bekanntlich als die Fähigkeit zur Transformation bezeichnet wird; der Rezipient braucht nicht identisch sein mit dem Adenylsuccinatsynthetase-Gendonor, solange die Basensequenz seiner chromosomalen DNA in hohem Maße homolog zur Basensequenz des in der linearen DNA enthaltenen Adenylsuccinatsynthetase-Gens ist. Um Transformanten zu erhalten, die in hohem Maße die Fähigkeit zur Produktion von Inosin und/oder Guanosin haben, werden Bacillus-Stämme, insbesondere Bacillus subtilis, Bacillus pumilus, Bacillus licheniformis und dergleichen in Anbetracht der Tatsache bevorzugt, daß die genannten Bakterien bekanntermaßen wenigstens einen der purinnucleotidverwandten Substanzen, wie zum Beispiel Inosin, Guanosin und Xanthosin akkumulieren, daß sie der Transformation befähigt und pathogenfrei sind und sie lange sicher in industriellem Maßstab verwendet worden sind.
  • Hinzu kommt, wenn diese Bakterien beispielsweise, nachdem sie mit einem oder mehreren der bekannten Charakteristika, die für die Akkumulierung von purinnucleotidverwandten Substanzen als vorteilhaft angesehen werden, zum Beispiel Resistenzen gegen Purinanaloge, wie die 8-Azaguanidin-Resistenz, die Nucleosidphosphorylase-Defizienz, die 5'-Gyanylatreduktase-Defizienz und die Foliatanatagonisten-Resistenz, versehen worden sind, als Rezipienten verwendet werden, für die Verbesserung der Inosin- und/oder Guanosin-Produktivität oft vorteilhaftere Ergebnisse erhalten werden.
  • Um Inosin gemäß dieser Erfindung auf vorteilhafte Weise herzustellen, ist es wünschenswert, als Rezipienten einen Bacillus-Stamm zu verwenden, der eine Transformante ist, resultierend aus der Transformation mit einer DNA, welche eine 5'- Inosinsäuredehydrogenase(IMP-Dehydrogenase)-Genregion umfaßt, die ein das darin insertierte Gen inaktiviernde DNA-Fragment aufgewiesen hatte, oder mit enem die genannte DNA darin insertiert tragenden Vektor, dem IMP-Dehydrogenase fehlt und der befähigt ist, Inosin herzustellen (offenbart in der japanischen Patentanmeldung Nr. 311588/1986 und der US-Patentanmeldung Serial No. 136367). Bacillus subtilis BM 1041 (IFO 14560, FERM BP-1243 sei als Beispiel des Rezipienten erwähnt.
  • Wenn man nach dem erfindungsgemäßen Verfahren verfährt, ist es außerdem möglich, einen Stamm als Rezipienten zu verwenden, der keine Adenylsuccinatsynthetase-Defizienz besitzt, um den neuen Mikroorganismus dieser Erfindung zu konstruieren, und es ist auch möglich, einen adenylsuccinatsynthetase-defizienten Stamm als Rezipienten zu verwenden, der resultierend aus der Züchtung nach einem herkömmlichen Verfahren die Fähigkeit der Produktion von purinnucleotidverwandten Substanzen erworben hat, um einen neuen stabilen Mikroorganismus mit einer verbesserten Befähigung zur Produktion von purinnucleotidverwandten Substanzen zu erhalten. Als Beispiele von Rezipienten, die zur Gattung Bacillus gehören, seien die folgenden erwähnt:
  • Bacillus subtilis Nr. 115 (IFO 14187, FERN BP-1327)
  • Bacillus subtilis No. 168 (BGSC No. lAl)
  • Bacillus subtilis MI 114 (Gene 24, 255)
  • Bacillus subtilis BM 1022 (IFO 14580, FERN BP-1324)
  • Eacillus subtilis BM 1032 (IFO 14559, FERN BP-1242)
  • Bacillus subtilis lA3 (BGSC No. 1A3)
  • Bacillus subtilis NA-6011 (IFO 14189, FERN BP-291)
  • Bacillus subtilis NA-6012 (IFO 14190, FERN BP-292)
  • Bacillus subtilis NA-6128 (IFO 14373, FERN EP-617)
  • Bacillus subtilis NA-7821 (IFO 14368, FERN BP-618)
  • Bacillus subtilis ATCC 19221
  • Bacillus subtilis ATCC 14662
  • Bacillus pumilus ATCC 7061
  • Bacillus pumilus (FERM P-2116)
  • Bacillus pumilus (FERM P-4832)
  • Bacillus pumilus (FERM P-4829)
  • Bacillus licheniformis ATCC 14580
  • Bacillus licheniformis IFO 12485
  • Wenn die neue DNA dieser Erfindung dazu verwendet wird, einen Bacillus-Stamm zu transformieren, kann die DNA in Form eines Inserts in das Plasmid verwendet werden; im allgemeinen wird jedoch die Verwendung einer DNA in linearer Form oder die erfindungsmäße DNA außerhalb des Plasmids bevorzugt.
  • Die Transformation eines Bacillus-Stamms unter Verwendung eines linearen DNA-Fragments kann mit einem bekannten Verfahren durchgeführt werden [C. Anagnostopouls und J. Spizizen: J. Bacteriol., 81, 741 (1961)], und die Transformante kann von der auf dem Selektionsmedium gewachsenen Kolonie mit Hilfe eines Selektionsmarkers aufgesammelt werden. Wenn beispielsweise ein Wirkstoffresistenz-Gen als Selektionsmarker insertiert worden ist, kann die Transformante aus dem den relevanten Wirkstoff enthaltenden Selektionsmedium aufgenommen werden. Um zu beurteilen, ob die so erhaltene Transformante ein Stamm mit der erfindungsgemäß erwünschten Adenylsuccinatsynthetase-Defizienz geworden ist oder nicht, wird sein Wachstum sowohl auf einem die für das Wachstum des Rezipienten essentiellen Substanzen enthaltenden Minimalmedium als auch auf einem durch Adeninzusatz zum Minimalmedium hergestellten, komplettierten Medium geprüft.
  • Wenn dem für die Transformation verwendeten Rezipienten Adenylsuccinatsynthetase fehlt, kann eine Veränderung im Adenylsuccinatsynthetase-Gen nicht durch das genannte Verfahren beurteilt werden, weil der Rezipient ohne Adenin selbst nicht in dem obengenannten Medium wächst, aber es ist auf einfache Weise möglich, wie unten im nächsten Absatz beschrieben, die Southern-Hybridisierung zu verwenden, um auf diese Weise zu beurteilen, ob die erhaltene Transformante die gewünschte ist. Selbst wenn dem für die Transformation verwendete Rezipienten Adenylsuccinatsynthetase fehlt, erhält man einen Mikroorganismus dieser Erfindung auf einfache Weise. Um die Adenylsuccinatsynthetase-Defizienz zu reparieren, wird der Rezipient mit einer das normale Adenylsuccinatsynthetase-Gen enthaltenden DNA, die aus einem Donor-Mikroorganismus mit Adenylsuccinatsynthetase-Aktivität kloniert wurde, transformiert. Dann wurde die Transformante mit der erfindungsgemäßen DNA retransformiert.
  • Ob die so erhaltene Transformante der gewünschte neue Mikroorganismus ist, kann bestätigt werden, indem man die chromosomale DNA der Transformanten durch geeignete Restriktionsenzyme verdaut, einer Agarosegel-Elektrophorese unterwirft, mit Alkali denaturiert, auf ein Nitrocellulosefilter transferiert, getrennt davon ein wie für die Insertion verwendetes DNA-Fragment, zum Beispiel ein DNA-Fragment, das ein Wirkstoffresistenz-Gen enthält, radioaktiv markiert und eine Southern-Hybridisierung unter Verwendung des radioaktiv markierten DNA-Fragments als Sonde durchführt. Das heißt, auf der Tatsache basierend, daß zur Sonde in der chromosomalen DNA des Rezipienten keine Hybridisierung vorhanden ist, während in der chromosomalen DNA der Transformanten Hybridisierung zur Sonde vorhanden ist, kann leicht beurteilt werden, ob die genannte Transformante der erfindungsgemäß erwünschte Mikroorganismus ist.
  • Es kann bestätigt werden, daß das genannte DNA-Fragment in das Adenylsuccinatsynthetase-Gen insertiert worden ist, und dies basiert auf der Tatsache, daß, wenn unter Verwendung von aus dem Donor isolierter Adenylsuccinatsynthetase als Sonde eine Southern-Hybridisierung durchgeführt wird, das zur Sonde hybridisierende Fragment der chromosomalen DNA der Transformanten um die Länge des insertierten DNA-Fragments größer wird.
  • Die obengenannte Transformante, die das Marker-Gen darin im Adenylsuccinatsynthetase-Gen in der chromosomalen DNA insertiert gehabt hatte, Ist als Ergebnis der Expression des Marker-Gens, wenn dieses ein Wirkstoffresistenz-Gen ist, bei spielsweise wirkstoffresistent geworden, und sie ist, als Ergebnis der Insertion des Marker-Gens, adenylsuccinatsynthetase-defizient geworden und weist einen Adeninbedarf auf; verglichen mit dem Rezipienten vor der Transformation bleibt aber die Transformante in den anderen bakteriologischen Charakteristika unverändert.
  • Zu den Merkmalen der Transformante zählt, daß die Rückmutationsrate auf Adeninbedarf so niedrig ist, daß keine Revertante entdeckt werden kann.
  • Die Rückmutationsrate kann durch den Zahlenwert des Verhältnisses der Anzahl der auf adeninfreiem Agarplattenmedium gewachsenen Kolonien zur Anzahl der über das genannte Agarplattenmedium mit Adenin verteilten Zellen ausgedrückt werden. Doch ist in der genannten Transformanten die Rückmutationsrate extrem niedrig; es erscheint keine Revertante, selbst wenn die Transformante subkultiviert oder mit einem mutagenen Agens behandelt wird.
  • Als Beispiele solcher erfindungsgemäßer Transformanten seien Bacillus subtilis BM 1051 (IFO 14581, FERM BP-1325) und Bacillus subtilis NA-6201 (IFO 14582, FERM BP-1326), die auch unten in den Beispielen vorkommen, erwähnt. Es ist natürlich leicht möglich, gemäß dem in der vorliegenden Beschreibung beschriebenen Verfahren durch Auswahl geeigneter Marker-Gene und Rezipienten in der gleichen Weise verschiedene Transformanten zu konstruieren.
  • Zur Herstellung von Inosin und/oder Guanosin unter Verwendung der durch diese Erfindung erhaltenen Transformanten wird das gleiche Verfahren angewandt wie das herkömmliche Verfahren zur Kultivierung von Bakterien, die Inosin und/oder Guanosin produzieren.
  • Das heißt, als Medium wird ein Medium verwendet, welches nicht nur Nährstoffe wie Aminosäuren, Nucleinsäuren und Vitamine wie erforderlich, sondern auch eine Kohlenstoffquelle, eine Stickstoffquelle und Metallionen enthält. Als Kohlenstoffquelle wird Glucose, Saccharose, Maltose, Stärke, verzuckerter Stärkesirup, Melasse usw. verwendet. Als Stickstoffquelle werden nicht nur anorganische Stickstoffquellen wie Ammoniumsalze der Schwefelsäure, Salpetersäure, Chlorwasserstoffsäure, Kohlensäure usw., Ammoniakgas und wäßriges Ammoniak, sondern auch organische Stickstoffquellen wie Pepton, Maisquellwasser, Sojamehl, Trockenhefe und Harnstoff allein oder in Kombination verwendet. Als weitere Nährstoffe werden verschiedene geeignete Mineralstoffe, Aminosäuren, Vitamine usw., die für das Wachstum der Bakterien essentiell sind, ausgewählt und allein oder in Kombination verwendet. Als Adeninquelle werden nicht nur Adenin, Adenosin, Adenylsäure und Nucleinsäuren, sondern auch Mikrobenzellen, die diese Substanzen enthalten, Extrakte davon usw. verwendet.
  • Das Medium kann weiterhin, falls erforderlich, Antischaummittel, wie Siliconöl und Polyalkylenglykol, und dazu zugesetzte oberflächenaktive Substanzen aufweisen.
  • Man führt die Kultivierung normalerweise unter aeroben Bedingungen, d.h. Schüttelkultur, aerobe Submerskultivierung usw. durch. Der pH des Mediums ist vorzugsweise im Bereich von 4 bis 9. Wenn man während der Kultivierung eine pH-Schwankung beobachtet, kann man Schwefelsäure, Calciumcarbonat, Natriumhydroxid, Ammoniakgas, wäßriges Ammoniak usw. in geeigneter Weise zugeben, um den pH auf den bevorzugten Bereich wiedereinzustellen. Die Kultivierungstemperatur wird normalerweise innerhalb des Bereiches 20 ºC bis 45 ºC in einer für das Wachstum der verwendeten Mikrorganismen und für die Akkumulierung von Inosin und/oder Guanosin geeigneten Weise ausgewählt. Die Kultivierung wird fortgesetzt, bis die Menge an Inosin und/oder Guanosin im wesentlichen das Maximum erreicht hat, normalerweise ist aber dieses Ziel schon innerhalb von 24 bis 144 Stunden Kultivierung erreicht.
  • Um Inosin und/oder Guanosin aus der Kultur abzutrennen und zu ernten, können gewöhnliche Reinigungsmethoden, über die schon publiziert worden ist, verwendet werden, zum Beispiel die Präzipitation und die Chromatographie unter Verwendung von Ionenaustauschharz oder Aktivkohle.
  • Die vorliegende Erfindung ermöglicht die effiziente, industriell vorteilhafte Herstellung von Inosin und/oder Guanosin, die Rohmaterialien der wichtigen Würzsubstanzen 5'-Inosinsaure und 5'-Guanylsäure sind.
  • Das heißt, durch Transformation eines Bakterienstamms als Rezipienten unter Verwendung der erfindungsgemäßen DNA kann ein neuer Bakterienstamm erhalten werden, dem Adenylsuccinatsynthetase fehlt und der im hohem Maße befähigt ist, Inosin und/oder Guanosin zu produzieren.
  • Durch diese Erfindung ist es weiterhin möglich, unter Verwendung eines bereits gezüchteten adenylsuccinatsynthetasedefizienten Bacillus-Stamms mit der Fähigkeit, eines oder mehrere aus Inosin, Xanthosin und Guanosin zu produzieren, als Rezipienten, einen neuen Bakterienstamm mit weiter verbesserter Produktivität zu erhalten. Das genannte Produktionsbacterium weist nicht nur eine hohe Akkumulation von Inosin und Guanosin auf, es ist aber auch unwahrscheinlich, daß es Rückmutation zeigt, so daß es sehr stabil ist; deshalb ist das Bacterium vom Standpunkt des Produktionsmanagements sehr vorteilhaft.
  • Mit Hilfe der folgenden Ausführungsbeispiele wird jetzt die vorliegende Erfindung detaillierter beschrieben werden, aber sie ist natürlich niemals darauf beschränkt. Die Reaktionen unter Verwendung der Restriktionsenzyme (alle hergestellt durch Nippon Gene, Japan) oder die Modifikation von Enzymen wurden, wenn nicht anders angegeben, unter Einhaltung der von den Enzymherstellern spezifizierten Arbeitsbedingungen durchgeführt.
  • Die Hinterlegungen und das Datum der Hinterlegung der 8 Mikroorganismen, auf die in den folgenden Beispielen Bezug genommen wird, werden unten in der Tabelle gezeigt: Hinterlegung Mikroorganismus IFO (Datum der Hinterlegung) FRI (Datum der Hinterlegung) Bacillus subtilis BM 1051 Bacillus subtilis NA-6201 Bacillus subtilis Nr. 115 Bacillus subtilis BM 1032 Escherichia coli MM 294 (pPA350-1) Escherichia coli C 600 (pPA350) Bacillus subtilis NA-6128 Bacillus subtilis BM 1022
  • Beispiel 1 i) Herstellung der chromosomalen DNA
  • Bacillus subtilis Nr. 115 (IFO 14187, FERM BP-1327) wurde in ein C-Medium (5 g/l Glucose, 0,5 g/l Natriumcitrat, 5 g/l Polypepton, 5 g/l Hefeextrakt, 1 g/l (NH&sub4;)&sub2;SO&sub4;, 7 g/l K&sub2;HPO&sub4;, 3 g/l KH&sub2;PO&sub4;, 0,2 g/l MgSO&sub4; 7 H&sub2;O, pH 7,0) eingeimpft und bei 37 ºC über Nacht kultiviert, und aus 1 l der Kulturbrühe wurden durch das Chromosomen-DNA-Extraktionsverfahren unter Verwendung von Phenol 7,1 mg chromosomale DNA erhalten.
  • ii) Fraktionierung der chromosomalen DNA
  • Die nach Abschnitt i) erhaltene chromosomale DNA wurde bei 37 ºC 60 Minuten lang mit dem Restriktionsenzym Bgl II bis zur vollständigen Verdauung umgesetzt. Die Reaktionsmischung wurde dann mit der Saccharosegradientenmethode (Saccharosekonzentration 10 bis 40 %; Beckmann Ultrazentrifuge Roter SW41Ti, 26000 UpM, 24 Stunden, 20 ºC) in zwanzig etwa 500 ul große Portionen fraktioniert. Die Saccharosegradientenmethode wurde gemäß dem in "Molecular Cloning", Seiten 270-280 beschriebenen Verfahren durchgeführt.
  • Unter Verwendung eines Aliquots jeder Fraktion wurden dann kompetente Zellen von Bacillus subtilis BM 1032, dem durch die herkömmliche, später beschriebene Methode hergestellten adenylsuccinatsynthetase-defizienten Stamm, transformiert, und man verteilte sie über ein M-9 CAT Agarplattenmedium (6 g/l Na&sub2;HPO&sub4;, 3 g/l KH&sub2;PO&sub4;, 0,5 g/l NaCl, l g/l NH&sub4;Cl, 1mM MgSO&sub4;, 1 mM CaCl&sub2;, 2 g/l Glucose, 2 g/l Caseinaminosäure, 50 mg/l Tryptophan, 15 g/l Agar, pH 7,2); als Ergebnis davon traten aus den Fraktionen Nr. 4, 5 und 6 Kolonien ohne Adeninbedarf auf. Die Fraktionen Nr. 4, 5 und 6 wurden vereinigt und es wurde damit eine Ethanolpräzipitation durchgeführt, und die DNA wurde zurückgewonnen.
  • Die DNA-Präzipitate wurden dann in TE-Puffer aufgelöst, und man ließ darauf das Restriktionsenzym Bam HI bei 37 ºC 1 Stunde lang bis zur vollständigen Verdauung der DNA einwirken, und man unterzog dann die Reaktionsmischung einer Agarosegel- Elektrophorese. Man schnitt das Agarosegel in Übereinstimmung mit der Mobilität in 8 Gelfragmente, und aus jedem Fragment wurde die DNA mit einem unidirektionalen Elektroeluter (International Biotechnologies, Inc.) zurückgewonnen. Unter Verwendung eines Aliquots der DNA wurden kompetente Zellen von Bacillus subtilis BM 1032 in der gleichen Weise wie oben transformiert, wobei ein zu Komplementierung des Adeninbedarfs des genannten Stamms befähigtes DNA-Fragment aus der Fraktion erhalten wird, die der elektrophoretischen Mobilität von ungefähr 6,7 bis 8,5 kB DNA entspricht.
  • iii) Insertion des chromosomalen DNA-Fragments in pBR322
  • 3 ug pBR322 wurden nach Verdauung mit dem Restriktionsenzym Bam HI mit alkalischer Phosphatase behandelt und einer Phenolextraktion unterzogen, der eine Ethanolpräzipitation folgte. Das resultierende Präzipitat wurde in TE-Puffer aufgelöst und mit dem DNA-Fragment von Abschnitt ii) gemischt, und man führte mit Hilfe von T4-DNA-Ligase (Takara Shuzo, Japan) die Ligierungsreaktion durch. Unter Verwendung von 5 ul dieser Reaktionsmischung wurden kompetente Zellen des Stamms Escherichia coli C600 transformiert, wobei man ungefähr 800 Transformanten mit Ampicillinresistenz und Empfindlichkeit gegen Tetracyclin erhielt. Diese Transformation wurde gemäß dem Verfahren von Cohen et al. durchgeführt. Dann wurde aus jedem der obengenannten Escherichia coli-Transformanten die DNA gemäß dem in Molecular Cloning, Seiten 368-369 beschriebenen Verfahren extrahiert, und man transformierte die in Abschnitt ii) hergestellten kompetenten Zellen von Bacillus subtilis BM 1032, wobei eine Transformante erhalten wurde, welche das den Adeninbedarf des genannten Stamms, nämlich Escherichia coli C600 (pPA350), komplementierende rekombinante Plasmid trägt.
  • iv) Herstellung von rekombinantem Plasmid aus der Transformante Escherichia coli C600 (pPA350) (IFO 14578, FERM BP- 1322) in großem Maßstab
  • Die Plasmidextraktion aus Escherichia coli C600 (pPA350) wurde gemäß dem in "Molecular Cloning", Seiten 86-93, beschriebenen Verfahren durchgeführt. Das heißt, Escherichia coli C600 (pPA350) wurden in LB-Medium (10 g/l Baktotrypton, 5 g/l Hefeextrakt, 5 g/l Natriumchlorid) eingeimpft, und zur Amplifikation des Plasmids wurden 140 ug/ml Chloramphenicol zugegeben. Nach Kultivierung über Nacht wurden die Zellen gesammelt und gewaschen. Zu den gewaschenen Zellen gab man Lysozym und dann eine 1 % Natriumlaurylsulfat enthaltende 0,2 N Natriumhydroxidlösung. Nach der Zugabe von 5 M Kaliumacetat wurden die Zellen zentrifugiert, um auf diese Weise einen das Plasmid enthaltenden Überstand zu geben. Man gab das 0,6-fache Volumen an Isopropanol zum Überstand, um auf diese Weise die plasmidische DNA auszufällen. Nach Waschen mit Ethanol wurde das Präzipitat in TE-Puffer (10 mM Tris-HCl-Puffer, 1 mM EDTA, pH 8,0) aufgelöst. Zur resultierenden Lösung gab man Cäsiumchlorid bis zu einer relativen Dichte von 1,60 und dann Ethidiumbromid bis zu einer Endkonzentration von 600 ug/ml. Die Mischung wurde 12 Stunden lang bei 20 ºC und 50000 UpM unter Verwendung einer Ultrazentrifuge (Roter, V&sub6;&sub5;Ti) zentrifugiert und man nahm die im Ultravioletten nachweisbare Plasmidbande. Nach Extraktion und Entfernen des Ethidiumbromids mit n-Butanol wurde die DNA an TE-Puffer dialysiert, wobei man aus 1 l Kulturbrühe das rekombinante Plasmid pPA350 in einer Menge von ungefähr 100 ug erhielt.
  • Man verdaute das Plasmid pPA350 mit verschiedenen Restriktionsenzymen, und, basierend auf dem Molekulargewicht der Hin dIII-Verdauung der Lamdaphagen-DNA, wurde aus dem Agarosegel-Elektrophorese-Migrationsmuster die in Fig. 1 gezeigte Restriktionsstellen-Karte abgeleitet.
  • v) Isolierung des pC194-Chloramphenicolacetyltransferase- Gens (cat)
  • pC194 (3 ug) wurde mit den Restriktionsenzymen Hpa II und Sau 3AI verdaut, und mit Hilfe von T4-DNA-Polymerase (Takara Shuzo, Japan) wurden die kohäsiven Enden in stumpfe Enden umgewandelt. Getrennt davon wurde pUC19 (1 ug) mit dem Restriktionsenzym Hinc II verdaut. Man vermischte die beiden gespalten Fragmente und ligierte sie mit Hilfe von T4-DNA-Ligase miteinander. Unter Verwendung dieser Reaktionsmischung wurde Escherichia coli MM294 (ATCC 33625) transformiert, um auf diese Weise ein ampicillinresistente und chloramphenicolresistente Transformante, nämlich Escherichia coli MM294 (pCAT15), zu erhalten. Man extrahierte aus dieser Transformanten gemäß dem Verfahren des vorangehenden Abschnitts das rekombinante Plasmid, wodurch man aus 1 l Kulturbrühe ungefähr 2000 ug DNA erhielt, und die DNA wurde als pCAT15 bezeichnet. 30 ug pCAT15 wurden mit den Restriktionsenzymen Eco RI und Hin dIII doppelt verdaut, und die kohäsiven Enden wurden mittels T4-DNA-Polymerase in stumpfe Enden umgewandelt. Danach wurde eine Agarosegel-Elektrophorese durchgeführt, und das einer Mobilität von 1,1 kB DNA entsprechende Agarosegel-Fragment wurde herausgeschnitten. Dann wurde die DNA unter Verwendung eines unidirektionalen Elektroeluters aus dem genannten Agarosegel-Fragment extrahiert, und man führte mit der DNA einer Ethanolpräzipitation durch. Das Präzipitat wurde in TE-Puffer gelöst.
  • Beispiel 2
  • Konstruktion der plasmidischen DNA, die das Adenylsuccinatsynthetase-Gen mit darin insertiertem Chloramphenicolacetyltransferase-Gen umfaßt
  • Nach vollständiger Verdauung durch das Restriktionsenzym Hpa I wurden 3 ug pPA350 15 Minuten lang auf 65 ºC erhitzt und es wurde damit eine Ethanolpräzipitation durchgeführt, und das Präzipitat wurde in TE-Puffer gelöst.
  • Die resultierende Lösung und die im vorangehenden Abschnitt erhaltene, DNA-fragmenthaltige Lösung wurden miteinander vermischt, und man führte mit Hilfe von T4-DNA-Ligase eine Ligierungsreaktion durch. Unter Verwendung einer 5 ul- Portion der Reaktionsmischung wurden kompetente Zellen von Escherichia coli transformiert, um auf diese Weise eine ampicillinresistente und chloramphenicolresistente Transformante, nämlich Escherichia coli MM294 (pPA350-1) (IFO 14579, FERM BP- 1323) zu erhalten. Man extrahierte dann gemäß dem oben im Beispiel 1-iv beschriebenen Verfahren aus der Transformanten Escherichia coli MM294 (pPA350-1) das Plasmid, und bezeichnete es als pPA350-1. Man spaltete das Plasmid pPA350-1 mit verschiedenen Restriktionsenzymen, und, basierend auf dem Molekulargewicht des Hin dIII-Spaltprodukts des Lamdaphagen-DNA, wurde aus dem Muster der Agarosegel-Elektrophorese eine Restriktionskarte abgeleitet (Fig. 2). Aus dem Restriktionsmuster ist es klar ersichtlich, daß es sich bei der genannten DNA um eine pBR322 und das insertierte Fragment umfassende 10,5 kb DNA handelt, und sie eine Struktur hat, in welcher das Chloramphenicolacetyltransferase-Gen pCAT 15 enthaltende DNA- Fragment in die Hpa-Stelle im Adenylsuccinatsynthetase-Gen des Bacillus subtilis insertiert ist. Das Verfahren zur Konstruktion von pPA350-1 und die Restriktionsenzymkarte werden in Fig. 2 gezeigt.
  • Beispiel 3
  • i) Konstruktion eines neuen Bacillus-Stamms, der eine inaktivierte Adenylsuccinatsynthetase-Gen-DNA trägt, in welchem ein Chloramphenicolacetyltransferase-Gen in die chromosomale DNA insertiert ist.
  • Aus Bacillus subtilis MI 114 wurde mit Hilfe herkömmlicher Methoden der Gewinnung eine Transformante mit Purinnucleosidphoshorylase-Defizienz und 5'-Guanylatreduktase-Defizienz, nämlich Bacillus subtilis BM 1022 (IFO 14580, FERM BP- 1324), gewonnen. Dann wurden gemäß dem Verfahren von C. Aganostpoulos und J. Spizizen kompetente Zellen des genannten Stamms hergestellt. Zu 1 ml einer Suspension der genannten kompetenten Zeilen wurde ein 10,5 kB DNA-Fragment gegeben, das durch Spaltung des in Beispiel 2 erhaltenen Plasmids mit Pvu II erhalten wurde, und nach 1 Stunde Schütteln bei 37 ºC wurde die Suspension über die 10 ug/ml Chloramphenicol enthaltende LB-Agarplatte verteilt und einen Tag lang bei 37 ºC inkubiert. Man erhielt aus der gebildeten Kolonie eine chloramphenicolresistente Transformante, nämlich Bacillus subtilis BM 1051 (IFO 14581, FERM BP-1325).
  • Die genannte Transformante wurde auf eine M-9 CAT-Agarplatte sowie in eine weitere Platte mit obigem Medium, die zusätzlich Adenin enthielt, eingeimpft, und ihr Wachstum wurde untersucht; das Ergebnis war die Bestätigung dafür, daß die genannte chloramphenicolresistente Transformante gleichzeitig einen Adeninbedarf aufweist.
  • ii) Rückmutationstest von Bacillus subtilis BM 1051 auf Adeninbedarf
  • Bacillus subtilis BM 1051 wurde in 20 ml des in Tabelle 1 beschriebenen Impfmediums eingeimpft und bei 37 ºC 18 Stunden lang in einer Schüttelkultur gehalten. Danach wurden 1 ml des Kulturmediums zum in Tabelle 1 beschriebenen Hauptfermentationsmedium (20 ml) transferiert und bei 37 ºC 2 Tage lang in Schüttelkultur gehalten. Nachdem die Subinokulation 5 Mal wie oben wiederholt wurde, wurden in der Kulturbrühe die lebensfähigen Zellen gezählt; es wurde gefunden, daß die Anzahl an lebensfähigen Zellen in der Kulturbrühe, die alle einen Adeninbedarf aufwiesen und wovon keine eine Revertante war, 1 x 10&sup9; pro ml Kulturbrühe betrug.
  • Davon getrennt wurde Bacillus subtilis BM 1022 einem her kömmlichen Verfahren zur Gewinnung einer Auxotrophen unterzogen. Das heißt, nach Behandlung mit Nitrosoguanidin wurde der genannte Stamm auf einem 50 mg/l Adenin enthaltenden M-9 CAT- Agarplattenmedium verteilt und bei 37 ºC 1 Tag lang inkubiert. Die gebildete Kolonie wurde mit der Replika-Plattierungsmethode auf ein M-9 CAT-Agarplattenmedium (die gleiche Zusammensetzung wie oben mit der Ausnahme, daß kein Adenin enthalten war) sowie auf ein Adenin enthaltendes M-9 CAT-Agarplattenmedium transferiert und bei 37 ºC über Nacht inkubiert, wobei aus der Kolonie ein adenylsuccinatsynthetase-defizienter Stamm, nämlich Bacillus subtilis BM 1032 (IFO 14459, FERM BP-1242) erhalten wurde, der die Fähigkeit hat, in Gegenwart von Adenin nicht aber in dessen Abwesenheit zu wachsen.
  • Dieser Stamm Bacillus subtilis BM 1032 mit Adeninbedarf wurde der gleichen Prozedur wie oben unterworfen, uni die Häufigkeit der Rückmutation zu untersuchen; als Ergebnis davon wurde gefunden, daß die Anzahl der lebensfähigen Zellen pro ml Kulturbrühe 1 x 10&sup9; betrug, von welchen 15 %, nämlich 1,5 x 10&sup8; Zellen Revertanten waren, die keinen Adeninbedarf hatten.
  • iii) Inosin- und Guanosinproduktivität von Bacillus subtilis BM 1051
  • Bacillus subtilis BM 1051 wurde in eine konische Flasche mit 1 l Fassungsvermögen, die 125 ml des in Tabelle 1 gezeigten Impfmediums enthielt, eingeimpft und wurde bei 37 ºC 12 Stunden lang in Schüttelkultur gehalten. Die Gesamtmenge der Kulturbrühe wurde dann in ein Gefäß mit 5 l Fassungsvermögen, das 2,5 l des in Tabelle 1 beschriebenen Hauptfermentationsmediums enthielt, transferiert und 72 Stunden lang bei 37 ºC kultiviert, währenddessen 100 ml einer 12,5 % Ammoniumsulfat und 6,25 % Harnstoff enthaltenden Mischlösung 24 Stunden nach Beginn der Hauptfermentation zugegeben wurden. Am Ende der Kultivierung wurden die Mengen an Inosin und Guanosin, die sich akkumuliert hatten, durch Hochleistungs-Flüssigkeitschromatographie bestimmt; es wurde bestätigt, daß sich 9,4 mg/ml Inosin und 5,0 mg/ml Guanosin akkumuliert hatten. Die Transformante Bacillus subtilis BM 1032 wurde unter den gleichen Bedingungen wie oben kultiviert, was nur zu einer Akkumulation von 6,3 mg/ml Inosin und 4,9 mg/ml Guanosin führte. Tabelle 1 Zusammensetzung des Mediums Konzentration (g/l) Impfmedium Hauptfermentationsmedium Glucose Natriumglutamat Ammoniumsulfat Harnstoff Maisquellwasser Magnesiumsulfat Adenin Dinatriummonohydrogenphosphat Kaliumchlorid Calciumchlorid Mangansulfat Calciumcarbonat
  • Beispiel 4
  • Gemäß dem Verfahren von Beispiel 3 wurden kompetente Zellen des Stamms Bacillus subtilis NA-6128 (IFO 14373, FERM BP- 617) hergestellt und das durch Spaltung von pPA350 mit Pvu II erhaltene 8,4 kB DNA-Fragment wurde hinzugefügt; dann wurden die Zellen 1 Stunde lang bei 37 ºC geschüttelt, um auf diese Weise die Transformation durchzuführen. Die geschüttelte Mischung wurde dann auf ein M-9 CAT Agarplattenmedium verteilt, und aus der gebildeten Kolonie wurde eine Transformante, deren Adeninbedarf repariert ist, nämlich NA-6128R, erhalten. Dann wurden kompetente Zellen der genannten Transformanten hergestellt, und das 10,5 kB DNA-Fragment, das durch Spaltung und Linearisierung des in Beispiel 2 erhaltenen pPA350-1 mit Pvu II erhalten wurde, wurde hinzugefügt, und diesem folgte 1 Stunde Schütteln bei 37 ºC, um auf diese Weise die Transformation durchzuführen; aus der Kolonie, die auf dem 10 ug/ml Chloramphenicol enthaltenden LB-Medium wuchs, wurde eine chloramphenicolresistente Transformante, nämlich Bacillus subtilis NA-6201 (IFO 14582, FERM BP-1326) gewonnen. Basierend auf der Fähigkeit, auf M-9 CAT-Medium und auf Adenin enthaltendem M-9 CAT-Medium zu wachsen, wurde bestätigt, daß die genannte Transformante einen Adeninbedarf aufweist.
  • Beispiel 5
  • Der Stamm Bacillus subtilis NA-6201 wurde in eine konische Flasche mit 1 l Fassungsvermögen, die 125 ml des in Tabelle 1 gezeigten Impfmediums enthielt , eingeimpft und wurde bei 37 ºC 12 Stunden lang in einer Schüttelkultur gehalten. Die gesamte Menge der Kulturbrühe wurde in ein 2,5 l des Hauptfermentationsmediums von Tabelle 1 enthaltendes Gefäß mit 5 l Fassungsvermögen transferiert, und wurde bei 37 ºC 96 Stunden lang kultiviert, währenddessen sowohl 24 als auch 48 Stunden nach Beginn der Hauptfermentation 100 ml einer 12,5 % Ammoniumsulfat und 6,25 % Harnstoff enthaltenden Mischlösung zugegeben werden. Am Ende der Kultivierung wurden die Mengen an Inosin und Guanosin, die sich akkumuliert hatten, durch Hochleistungs-Flüssigkeitschromatographie bestimmt; es wurde dabei bestätigt, daß sich 24,3 mg/ml Inosin und 18,2 mg/ml Guanosin akkumuliert hatten. Der Stamm Bacillus subtilis NA- 6128 wurde unter den gleichen Bedingungen wie oben kultiviert, und dies führte nur zur Akkumulation von 20,5 mg/ml Inosin und 16,1 mg/ml Guanosin.
  • Die Kulturbrühe des obengenannten NA-6201-Stamms wurde auf die Anzahl der lebensfähigen Zellen und die Anzahl der revertanten Zellen mit Adeninbedarf untersucht; es wurde gefunden, daß die Anzahl der lebensfähigen Zellen 8 x 10&sup8; pro ml beträgt, wovon keine eine Revertante mit Adeninbedarf ist.
  • Die Kulturbrühe des obengenannten NA-6128-Stamms wurde auch auf die Gegenwart von Revertanten mit Adeninbedarf untersucht; es wurde bestätigt, daß 3 x 10&sup5; Revertanten pro ml Kulturbrühe vorhanden waren. Das heißt, der Vergleich der Rückmutationrate beweist auch den Effekt dieser Erfindung.
  • Fig. 1 zeigt die Restriktionsenzymkarte des rekombinanten Plasmids, das die wie in Beispiel 1 erhaltene Adenylsuccinatsynthetase-Genregion enthält.
  • Fig. 2 zeigt das Verfahren zur Herstellung des in Beispiel 2 erhaltenen Plasmids pPA350-1. In der Abbildung stellen S, H, C, P bzw. II die Restriktionsenzyme Sac I, Hpa I, Cla I, Pst I und Pvu II dar. Die schattierten Bereiche zeigen die Adenylsuccinatsynthetase-Genregion; die geschwärzten Bereiche zeigen die Chloramphenicolacetyltransferase-Genregion; die weißen Bereiche zeigen pBR322. Die dünnen Linien an beiden Enden des mit Eco RI und Hin dIII aus pCAT15 geschnittenen Fragments zeigen die aus der Mehrfachklonierungsstelle von pUCI9 stammende DNA.

Claims (7)

1. DNA, umfassend eine Adenylsuccinatsynthetase Genregion mit einem DNA-Fragment, das inseriert wurde, um das Gen zu inaktivieren.
2. DNA nach Anspruch 1, worin das DNA-Fragment ein anderes Gen ist, als ein Adenylsuccinatsynthease Gen.
3. DNA nach Anspruch 2, worin das andere Gen ein Selektionsmarkergen ist.
4. DNA nach Anspruch 3, worin das Selektionsmarkergen ein Chloramphenicol-Acetyltransferasegen ist.
5. Vektor mit einer DNA nach Anspruch 1, 2, 3 oder 4, die dahinein inseriert ist.
6. Bacillus subtilis Stamm, der ein Tranformant ist, entstanden durch Transformation mit der DNA nach Anspruch 1, 2, 3 oder 4, dem Adenylsuccinatsynthetase fehlt und der befähigt ist, Inosin und/oder Guanosin zu bilden, wobei der Stamm an der Ausbildung einer Rückmutation auf Adeninbedarf gehindert ist, wobei die DNA eine Adenylsuccinatsynthetase Genregion mit einem Selektionsmarkergen, das zur Inaktivierung des Gens inseriert ist, umfaßt.
7. Bacillus subtilis Stamm gemäß Anspruch 6, worin der Transformant Bacillus subtilis BM 1051 (FERM BP-1325) oder Bacillus subtilis NA-6201 (FERM BP-1326) ist.
Verfahren zur Herstellung von Inosin und/oder Guanosin, umfassend das Kultivieren des Bacillus subtilis Stammes nach Anspruch 6 oder 7 in einem Medium, wobei man den Stamm Inosin und/oder Guanosin bilden und akkumulieren läßt und Ernten des auf diese Weise in dem Kulturmedium gebildeten Inosins und/oder Guanosins.
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