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DE3728003A1 - Process for carrying out ion exchange reactions on micas - Google Patents

Process for carrying out ion exchange reactions on micas

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DE3728003A1
DE3728003A1 DE19873728003 DE3728003A DE3728003A1 DE 3728003 A1 DE3728003 A1 DE 3728003A1 DE 19873728003 DE19873728003 DE 19873728003 DE 3728003 A DE3728003 A DE 3728003A DE 3728003 A1 DE3728003 A1 DE 3728003A1
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mica
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micas
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salts
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DE19873728003
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Hans Keppler
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KEPPLER HANS DIPL MIN
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Abstract

Technical problem: ion exchange reactions on micas could hitherto not be carried out on an industrial scale; the known methods require either very long reaction times of several weeks or lead to partial decomposition of the mica. The new process allows an ion exchange on micas within short reaction times and avoids the formation of decomposition products. Solution: to carry out the ion exchange, micas are treated with salt melts at temperatures of up to 950@C over a time period of several hours. The formation of decomposition products is prevented by exclusion of air, moisture and alkaline substances. Fields of application: recovery of rubidium and caesium from natural micas, incorporation of highly radioactive and toxic elements in mica for the purpose of ultimate storage, incorporation of <137>Cs in mica for safe handling as gamma-ray source, production of new types of mica in particular as components of corrosion protection paints.

Description

1. Technisches Gebiet der Erfindung1. Technical field of the invention

Chemische Reaktionstechnik; vgl. auch den Abschnitt "Gewerbliche Anwendungsmöglichkeiten".Chemical reaction engineering; see. also the section "Commercial applications".

2. Stand der Technik2. State of the art

Zur Durchführung von Ionenaustauschreaktionen an Glimmern existieren bisher keine technisch anwendbaren Verfahren. Versucht man, einen Ionenaustausch mit Hilfe von wäßrigen Lösungen bei Zimmertemperatur auszuführen, so benötigt man hierfür Reaktionszeiten von mehreren Wochen, selbst wenn sehr feinkörnige Glimmer mit sehr reaktiven Reagentien wie Natriumtetraphenylborat umgesetzt werden (SCOTT & SMITH 1966, KRAUSZ 1974). Auch durch die Anwendung von Drücken von mehreren hundert MPa und Temperaturen von einigen hundert Grad Celsius ändert sich daran nicht grundsätzliches (IIYAMA 1964, FLUX & CHATTERJEE 1986). Bei Versuchen, den Ionenaustausch mit Hilfe von Salzschmelzen anstelle von wäßrigen Lösungen durchzuführen, wurde bisher stets eine mindestens teilweise Zersetzung des Glimmers beobachtet (WHITE 1954, FRANZ & ALTHAUS 1976).To carry out ion exchange reactions on mica So far, there are no technically applicable processes. Trying to ion exchange using aqueous Execute solutions at room temperature, so needed reaction times of several weeks, yourself if very fine-grained mica with very reactive reagents how sodium tetraphenylborate is reacted (SCOTT & SMITH 1966, KRAUSZ 1974). Also by using Pressures of several hundred MPa and temperatures of a few hundred degrees Celsius does not change fundamentals (IIYAMA 1964, FLUX & CHATTERJEE 1986). When trying to exchange ions with the help of molten salt instead of performing aqueous solutions, has always been an at least partial decomposition of mica observed (WHITE 1954, FRANZ & ALTHAUS 1976).

3. Aufgabenstellung3. Task

Es soll ein Verfahren angegeben werden, mit dessen Hilfe Ionenaustauschreaktionen an Glimmern innerhalb kurzer Reaktionszeiten von wenigen Stunden ausgeführt werden können, ohne daß gleichzeitig eine Zersetzung des Glimmers eintritt.A method is to be specified with the help of which Ion exchange reactions on mica within a short time Response times of a few hours can, without decomposing the mica at the same time entry.

4. Beschreibung des Verfahrens4. Description of the procedure

Das hier beschriebene Verfahren beruht auf einem Ionenaustausch zwischen Glimmern und Salzschmelzen. Es erlaubt den vollständigen Austausch der in den Glimmern vorhandenen Zwischenschichtkationen gegen andere Kationen, insbesondere Alkalien (Na⁺, K⁺, Rb⁺, Cs⁺), Thallium (Tl⁺), Erdalkalien (Ca2+, Sr2+, Ba2+) sowie Lanthaniden und dreiwertige Actiniden.The process described here is based on an ion exchange between mica and molten salt. It allows the complete exchange of the interlayer cations present in the mica for other cations, especially alkalis (Na⁺, K⁺, Rb⁺, Cs⁺), thallium (Tl⁺), alkaline earths (Ca 2+ , Sr 2+ , Ba 2+ ) as well as lanthanides and trivalent actinides.

Als Ausgangsmaterialien können verwendet werden:The following can be used as starting materials:

  • 1. Natürliche oder synthetische hydroxylhaltige Glimmer.
    Besonders geeignet sind Paragonit und Muskovit. Diese Glimmer müssen vor ihrer Verwendung in der Regel (Ausnahmen siehe unten) durch Erhitzen vollständig entwässert werden. Die dafür notwendigen Temperaturen und Reaktionszeiten können aus der Literatur entnommen werden (z. B. VEDDER & WILKINS 1969), es ist aber zweckmäßig, sie in Vorversuchen für die zu verwendenden Glimmer zu bestimmen. Für synthetischen Paragonit und Muskovit mit einer Korngröße von unter 10 µm genügt beispielsweise ein fünfstündiges Erhitzen auf 850°C.
    1. Natural or synthetic mica containing hydroxyl.
    Paragonite and muscovite are particularly suitable. These mica usually have to be completely dewatered by heating (see below for exceptions). The temperatures and reaction times required for this can be found in the literature (e.g. VEDDER & WILKINS 1969), but it is advisable to determine them in preliminary tests for the mica to be used. For synthetic paragonite and muscovite with a grain size of less than 10 µm, heating to 850 ° C for five hours is sufficient.
  • 2. Hydroxylfreie Fluorglimmer.
    Diese Substanzen können direkt eingesetzt werden.
    2. Hydroxyl-free fluorine mica.
    These substances can be used directly.

Die Glimmer werden mit einer Salzschmelze zur Reaktion gebracht. Die Schmelze besteht aus einem Salz oder Gemischen von Salzen der in den Glimmer einzuführenden Ionen. Als Salze sind besonders die wasserfreien Chloride und Bromide geeignet (die gegebenenfalls als eutektische Mischung einzusetzen sind, falls der Schmelzpunkt der reinen Substanzen zu hoch liegt), es können jedoch auch andere Salze eingesetzt werden, sofern sie folgende Bedingungen erfüllen:The mica becomes a reaction with a molten salt brought. The melt consists of a salt or Mixtures of salts to be introduced into the mica  Ions. The anhydrous chlorides are especially salts and bromides (which may be called eutectic Mixture are to be used if the melting point of the pure substances is too high), but it can also other salts are used provided they meet the following conditions fulfill:

  • 1. Schmelzpunkt (ggf. im eutektischen Gemisch) nicht höher als 900 bis 950°C1st melting point (possibly in the eutectic mixture) not higher than 900 to 950 ° C
  • 2. Keine Zersetzung unter den Reaktionsbedingungen2. No decomposition under the reaction conditions
  • 3. Keine alkalische Reaktion3. No alkaline reaction
  • 4. In geschmolzenem Zustand hinreichende Dissoziation in Ionen.4. Adequate dissociation in the molten state in ions.

Auch diese Salze sind in jedem Fall in ihrer wasserfreien Form einzusetzen.In any case, these salts are also anhydrous Insert form.

Zur Durchführung der Reaktion werden die Glimmer mit den Salzen vermischt und in einem Tiegel oder einem anderen geeigneten Gefäß unter den jeweiligen Reaktionsbedingungen zur Reaktion gebracht.To carry out the reaction, the mica with the Salt mixed and in a crucible or another suitable vessel under the respective reaction conditions brought to reaction.

Die Reaktionstemperaturen liegen im allgemeinen zwischen 700°C und 950°C, die Reaktionszeiten bei 1 h bis 10 h. Es kann auch bei noch tieferen Temperaturen gearbeitet werden, jedoch verlängert sich dann die Reaktionszeit erheblich. Die genauen Reaktionstemperaturen hängen ab von der Art der auszutauschenden Ionen sowie von der Art, der Korngröße und der Realstruktur der eingesetzten Glimmer; die Reaktionstemperatur bestimmt wiederum die benötigten Reaktionszeiten. Es ist daher zweckmäßig, die im Einzelfall günstigen Reaktionsbedingungen durch Vorversuche zu klären. Als ungefähre Richtwerte für Ionenaustauschreaktionen an unter 10 µm feinen, synthetischen entwässerten Paragoniten und Muskoviten können die folgenden Angaben dienen:The reaction temperatures are generally between 700 ° C and 950 ° C, the reaction times from 1 h to 10 h. It can be worked at even lower temperatures, however, the response time will then be extended considerably. The exact reaction temperatures depend on the Type of ions to be exchanged, as well as the type and grain size and the real structure of the mica used; the The reaction temperature in turn determines the required reaction times. It is therefore appropriate to consider the individual case favorable reaction conditions through preliminary tests clarify. As an approximate guide for ion exchange reactions on synthetic dewatered paragonites under 10 µm  and muscovites can provide the following information serve:

  • - bei Reaktion mit den Chloriden oder Bromiden von Natrium, Kalium, Rubidium, Cäsium: Reaktionstemperatur 850 bis 900°C, Reaktionszeit 2 h bis 5 h.- when reacting with the chlorides or bromides of Sodium, potassium, rubidium, cesium: reaction temperature 850 to 900 ° C, reaction time 2 h to 5 h.
  • - bei Reaktionen mit Calciumchlorid: Reaktionstemperatur 850°C, Reaktionszeit 1 h.- for reactions with calcium chloride: reaction temperature 850 ° C, reaction time 1 h.
  • - bei Reaktionen mit Bariumhalogeniden: Reaktionstemperatur 950°C, Reaktionszeit 9 h.- for reactions with barium halides: reaction temperature 950 ° C, reaction time 9 h.

Weitere Einzelwerte können aus den Beispielen entnommen werden.Further individual values can be found in the examples will.

Bei der Durchführung des Ionenaustauschs sind noch folgende zusätzliche Bedingungen zu beachten:When performing the ion exchange, there are the following additional conditions to consider:

  • 1. Die Reaktionen müssen unter Wasserausschluß durchgeführt werden. Sowohl die eingesetzten Glimmer als auch die Salze müssen wasserfrei sein, und der Zutritt von Feuchtigkeit ist zu vermeiden.1. The reactions must be carried out in the absence of water will. Both the mica used as the salts must also be anhydrous, and the access moisture should be avoided.
  • 2. Um Reaktionen des Luftsauerstoffs mit den Schmelzen zu verhindern, muß unter einem geeigneten Schutzgas (Ar, andere Edelgase, N₂) gearbeitet werden.2. About reactions of atmospheric oxygen with the melts To prevent, must be under a suitable protective gas (Ar, other noble gases, N₂) to be worked.

Lediglich dann, wenn die Salzschmelze aus Chloriden von Kalium, Rubidium und Cäsium besteht, kann an der Luft und ohne besondere Maßnahmen zum Ausschluß von Feuchtigkeit gearbeitet werden. In diesem Fall ist es auch nicht notwendig, hydroxylhaltige Glimmer vor der Durchführung der Reaktion zu entwässern.Only if the molten salt from chlorides of Potassium, rubidium and cesium can be in the air and without special measures to exclude moisture be worked. In this case, it is also not necessary hydroxyl-containing mica before performing the Drain reaction.

Sollen dreiwertige Ionen (z. B. Lanthaniden, Actiniden) in den Glimmer eingebaut werden, so dürfen die entsprechenden Salze nicht in reiner Form, sondern nur im Gemisch beispielsweise mit Natriumchlorid eingesetzt werden, da andernfalls eine Zersetzung des Glimmers erfolgt. Dementsprechend ist es nicht möglich, in die Zwischenschicht des Glimmers ausschließlich dreiwertige Ionen einzuführen.Should trivalent ions (e.g. lanthanides, actinides) in the mica are installed, the corresponding  Salts not in pure form, but only in a mixture, for example be used with sodium chloride because otherwise the mica decomposes. Accordingly it is not possible to get into the intermediate layer of the To introduce mica exclusively trivalent ions.

Bei den Austauschreaktionen stellt sich bei hinreichend langen Reaktionszeiten stets ein chemisches Gleichgewicht zwischen dem Glimmer und der Schmelzphase ein. Will man daher Glimmer synthetisieren, die möglichst nur ein bestimmtes Ion in der Zwischenschicht enthalten, so muß man das entsprechende Salz in einem hohen Überschuß (Gewichtsverhältnis 10 : 1 bis 100 : 1) einsetzen. Will man andererseits ein bestimmtes Kation aus der Schmelzphase vollständig in den Glimmer überführen, so trennt man nach der Reaktion das nicht abreagierte Salz ab und bringt es erneut mit einer neuen Charge Glimmer zur Reaktion; dies muß gegebenenfalls mehrmals wiederholt werden. Verwendet man Salzschmelzen, die mehrere verschiedene Kationen enthalten, so werden Anteile von allen Kationen in den Glimmer aufgenommen.The exchange reactions are sufficient long reaction times always a chemical balance between the mica and the melting phase. You want to therefore synthesize mica, if possible only one contain certain ion in the intermediate layer, so must the corresponding salt in a large excess (Weight ratio 10: 1 to 100: 1). Want on the other hand, a certain cation from the melt phase completely into the mica, so you separate after the reaction, the unreacted salt and brings react it again with a new batch of mica; this may have to be repeated several times. If one uses molten salts, which are several different Cations contain, so are shares of all cations absorbed in the mica.

Zum Abtrennen der zurückgebliebenen Salze von Glimmer nach der Reaktion genügt in der Regel mehrfaches Auswaschen mit Wasser, sofern es sich um leicht lösliche Chloride oder Bromide handelt. Bei den entsprechenden Salzen von zwei- oder dreiwertigen Elementen empfiehlt es sich jedoch, die Lösungen etwas anzusäuern, um Hydrolysereaktionen und die Adsorption von Ionen an der Glimmeroberfläche zu verhindern. Thalliumhalogenide lassen sich mit Natriumthiosulfatlösungen aus den Reaktionsprodukten herauslösen.For separating the remaining salts from mica after the reaction, multiple washings are usually sufficient with water, provided it is easily soluble Chlorides or bromides. With the corresponding Salting of divalent or trivalent elements is recommended however, acidify the solutions a little to make hydrolysis reactions and the adsorption of ions on the To prevent mica surface. Leave thallium halides with sodium thiosulfate solutions from the reaction products detach.

5. Beispiele5. Examples

Die folgenden Beispiele beziehen sich auf Ionenaustauschreaktionen, die an entwässerten synthetischen Paragonit- oder Muskovitpräparaten mit Korngrößen unter 10 µm ausgeführt wurden. Als Reaktionsgefäße dienten Platintiegel, wenn an der Luft gearbeitet werden konnte; in Fällen, bei denen Schutzgas angewandt werden mußte, wurden die Versuche in einseitig zugeschmolzenen Quarzglasrohren ausgeführt, die mit Argon gefüllt und mit einem Druckausgleich versehen waren. Als Heizung dienten elektrische Widerstandsöfen. In allen Fällen wurde versucht, möglichst reine Glimmerphasen herzustellen, weshalb mit einem hohen Salzüberschuß gearbeitet wurde.The following examples relate to ion exchange reactions, on dehydrated synthetic paragonite or muscovite preparations with grain sizes below 10 µm have been carried out. Platinum crucibles served as reaction vessels, if it was possible to work in the air; in Cases where protective gas had to be used have been identified the experiments in quartz glass tubes melted on one side executed that filled with argon and with a pressure equalization were provided. Electrical heating was used Resistance furnaces. In all cases an attempt was made as far as possible to produce pure mica phases, which is why with a high Excess salt was worked.

Darstellung von wasserfreiem Na-Glimmer (NaAl₂[O|AlSi₃O₁₀])Representation of anhydrous Na mica (NaAl₂ [O | AlSi₃O₁₀])

Na-Glimmer wird erhalten durch Reaktion von entwässertem Muskovit mit Natriumchlorid bei 900°C über 2 h unter Schutzgas. Natriumchlorid und Glimmer werden im Gewichtsverhältnis 100 : 1 eingesetzt. Als Reaktionsprodukt wird wasserfreier Paragonit erhalten.Na mica is obtained by reacting dehydrated Muskovit with sodium chloride at 900 ° C for 2 h under Shielding gas. Sodium chloride and mica are in weight ratio 100: 1 used. As a reaction product preserve anhydrous paragonite.

Darstellung von wasserfreiem K-Glimmer KAl₂[O|AlSi₃O₁₀], Rb-Glimmer RbAl₂[O|AlSi₃O₁₀] und Cs-Glimmer CsAl₂[O|AlSi₃O₁₀]Representation of anhydrous K-mica KAl₂ [O | AlSi₃O₁₀], Rb-mica RbAl₂ [O | AlSi₃O₁₀] and Cs-mica CsAl₂ [O | AlSi₃O₁₀]

Die Glimmer werden erhalten durch Reaktion von wasserfreiem Paragonit mit den entsprechenden Alkalichloriden bei 850 bis 900°C über 5 h. Alkalichloride und Glimmer werden im Gewichtsverhältnis 100 : 1 eingesetzt. Die Reaktion kann an der Luft ausgeführt werden, die Anwendung von Schutzgas sowie besondere Maßnahmen zum Ausschluß von Feuchtigkeit sind nicht erforderlich. Es können auch wasserfreie Glimmer als Ausgangsmaterialien eingesetzt werden. The mica is obtained by the reaction of anhydrous Paragonite with the corresponding alkali chlorides at 850 to 900 ° C for 5 h. Alkali chlorides and mica are used in a weight ratio of 100: 1. The reaction can be carried out in the air, the application of Shielding gas and special measures to exclude Moisture is not required. It can also be anhydrous Mica can be used as starting materials.  

Tl-Glimmer TlAl₂[O|AlSi₃O₁₀]Tl-Mica TlAl₂ [O | AlSi₃O₁₀]

Der Tl-Glimmer wird hergestellt durch Reaktion von entwässertem Paragonit mit der zwanzigfachen Menge an Thalliumbromid bei 750°C über einen Zeitraum von 8 h. Die Reaktion kann an der Luft ausgeführt werden; Reste des Ausgangsmaterials können zurückbleiben.The Tl mica is made by reacting dewatered Paragonite with twenty times the amount Thallium bromide at 750 ° C for 8 hours. The Reaction can be carried out in air; Remains of the Starting material can remain.

Ca-Glimmer Ca1/2Al2[O|AlSi3O10]Ca mica Ca 1/2 Al 2 [O | AlSi 3 O 10 ]

Der Ca-Glimmer wird synthetisiert durch Reaktion von wasserfreiem Muskovit mit der fünffachen Menge von wasserfreiem Calciumchlorid bei 850°C über 1 h unter Schutzgas.The Ca mica is synthesized by the reaction of anhydrous muscovite with five times the amount of anhydrous Calcium chloride at 850 ° C for 1 h under protective gas.

Sr-Glimmer Sr1/2Al2[O|AlSi3O10]Sr mica Sr 1/2 Al 2 [O | AlSi 3 O 10 ]

Der Sr-Glimmer wird erhalten durch Umsetzung von wasserfreiem Paragonit mit der zehnfachen Menge an wasserfreiem Strontiumbromid bei 850°C bei 2,5 h unter Schutzgas. Geringe Reste des Ausgangsmaterials können zurückbleiben.The Sr mica is obtained by reacting anhydrous Paragonite with ten times the amount of anhydrous Strontium bromide at 850 ° C for 2.5 h under protective gas. Small residues of the starting material can remain.

Ba-Glimmer Ba1/2Al2[O|AlSi3O10]Ba mica Ba 1/2 Al 2 [O | AlSi 3 O 10 ]

Ba-Glimmer läßt sich herstellen durch Reaktion eines Gemisches von einem Drittel wasserfreiem BaCl₂ und zwei Dritteln wasserfreiem BaBr₂ mit wasserfreiem Paragonit bei 950°C über 9 h unter Schutzgas. Das Gewichtsverhältnis von Salzschmelze zu Glimmer beträgt 10 : 1. Geringe Reste des Ausgangsmaterials können nach der Reaktion zurückbleiben.Ba mica can be produced by reacting one Mixtures of a third anhydrous BaCl₂ and two Thirds of anhydrous BaBr₂ with anhydrous paragonite at 950 ° C for 9 h under protective gas. The weight ratio from molten salt to mica is 10: 1. Small residues of the starting material may remain after the reaction.

Na-La-GlimmerNa la mica

Ein Na-Glimmer, bei dem ein Teil des Natriums durch Lanthan ersetzt ist (Gehalt an La₂O₃ etwa 1 bis 2 Gew.-%), wird erhalten durch Reaktion von entwässertem Muskovit mit einer Salzschmelze, die aus einem Gemisch von 90 Gew.-% NaCl und 10 Gew.-% wasserfreiem LaCl₃ besteht. Das Gewichtsverhältnis von Salzschmelze zu eingesetztem Glimmer beträgt 20 : 1, die Reaktionstemperatur 850°C und die Reaktionszeit 2 h. Es muß unter Schutzgas gearbeitet werden. A Na mica, in which a part of the sodium through Lanthanum is replaced (content of La₂O₃ about 1 to 2% by weight), is obtained by reaction of dehydrated muscovite with a molten salt consisting of a mixture of 90% by weight NaCl and 10 wt .-% anhydrous LaCl₃. The Weight ratio of molten salt to mica used is 20: 1, the reaction temperature 850 ° C and the Response time 2 h. It must be worked under protective gas.  

Die oben aufgeführten Glimmerphasen lassen sich röntgenographisch leicht identifizieren. Charakteristisch sind insbesondere die starken (00l)-Reflexe (mit geradzahligem l; die mit ungeradzahligem l sind ausgelöscht), wobei allerdings bei den Glimmern mit zweiwertigen Kationen (002) und (004) nicht meßbar sind und erst (006) mit hoher Intensität auftritt. Die aus den Röntgendiagrammen zu entnehmenden Gitterkonstanten sind in Tabelle 1 aufgeführt (beim Ba- und Sr-Glimmer wurde lediglich der Basalabstand d (001) genau bestimmt, der Na-La-Glimmer gleicht in seinen Gitterkonstanten dem Na-Glimmer).The mica phases listed above can be easily identified by X-ray. The strong (00 l) reflections (with even-numbered l ; those with odd-numbered l are extinguished) are particularly characteristic.However, the mica with divalent cations (002) and (004) cannot be measured and only (006) with high intensity occurs. The lattice constants to be taken from the X-ray diagrams are listed in Table 1 (only the basal spacing d (001) was exactly determined for Ba and Sr mica, the Na-La mica is similar in its lattice constants to Na mica).

Tabelle 2 gibt schließlich noch die chemischen Analysen von drei der beschriebenen Glimmerphasen an; sie entsprechen nahezu den theoretischen Werten. Finally, Table 2 gives the chemical analyzes from three of the described mica phases; they match almost the theoretical values.  

Tabelle 1 Table 1

Gitterkonstanten und Basalabstände d (001) der Glimmerphasen. Alle Phasen sind monoklin, zur Berechnung der Gitterkonstanten wurde die Raumgruppe C ²/c zugrunde gelegt. Lattice constants and basal distances d (001) of the mica phases. All phases are monoclinic, the space group C ² / c was used to calculate the lattice constants.

Tabelle 2 Table 2

Chemische Analysen der K-, Rb- und Cs-Glimmer, hergestellt durch Ionenaustausch aus wasserfreiem Paragonit (R=K, Rb, Cs; in Klammern: theoretische Werte; alle Angaben in Gew.-%) Chemical analyzes of the K, Rb and Cs mica, produced by ion exchange from anhydrous paragonite (R = K, Rb, Cs; in brackets: theoretical values; all figures in% by weight)

6. Gewerbliche Anwendungsmöglichkeiten6. Commercial applications

Für das beschriebene Ionenaustauschverfahren ergeben sich mehrere gewerbliche Anwendungsmöglichkeiten. Sie beruhen im wesentlichen darauf, daß das Verfahren es einerseits möglich macht, Wertmetalle aus natürlichen Glimmern zu extrahieren und andererseits toxische Stoffe in die sehr beständige Glimmerstruktur einzubinden. Außerdem ist die Synthese von Glimmern mit neuartigen Eigenschaften möglich.This results in the ion exchange process described several commercial applications. They are based essentially that the process it one hand makes it possible to extract valuable metals from natural mica and on the other hand toxic substances in the very incorporate stable mica structure. Besides, that is Synthesis of mica with novel properties possible.

Gewinnung von Rubidium und Cäsium aus GlimmernExtraction of rubidium and cesium from mica

Nach ERNÝ (1982) enthalten Lepidolithe und Muskovite aus Pegmatiten bis etwa 4 Gew.-%, im Extremfall bis 7 Gew.-% Rb₂O sowie im Mittel etwa 0,5 Gew.-% Cs₂O. Aus diesen Substanzen lassen sich die schweren Alkalien mit einer NaCl-Schmelze extrahieren. Durch Auslaugen der Schmelze mit Wasser und anschließendes Eindampfen läßt sich das Natriumchlorid wieder abtrennen und in den Prozeß zurückführen; Rubidium und Cäsium fallen als relativ konzentrierte Salzlösungen an, die nach den üblichen Verfahren von Begleitstoffen zu reinigen sind (durch Ionenaustausch, fraktionierte Kristallisation). Das Verfahren ist besonders dann wirtschaftlich interessant, wenn die Glimmer als Nebenprodukte beim Abbau anderer Pegmatitminerale anfallen, wie dies häufig der Fall ist. Für die Wirtschaftlichkeit des Verfahrens wirkt sich die Tatsache günstig aus, daß durch den Ionenaustausch die Glimmerstruktur an sich nicht beschädigt wird und das ausgelaugte Material damit den üblichen Verwendungszwecken für feinkörnige Glimmer (z. B. Herstellung von Verbundisolierstoffen) zugeführt werden kann. According to ERNÝ (1982) contain lepidolites and muscovites from pegmatites up to about 4% by weight, in extreme cases up to 7% by weight Rb₂O and an average of about 0.5 wt .-% Cs₂O. From these substances the heavy alkalis can be melted with a NaCl extract. By leaching out the melt with The water and subsequent evaporation can be the sodium chloride separate again and return to the process; Rubidium and cesium fall as relatively concentrated salt solutions which, according to the usual procedures of accompanying substances are to be cleaned (by ion exchange, fractionated Crystallization). The procedure is special then economically interesting if the mica as a by-product occur when other pegmatite minerals are mined, such as this is often the case. For the economy of the The fact that, by the ion exchange does not damage the mica structure itself and the leached material is the usual Intended use for fine-grained mica (e.g. Production of composite insulation materials) are supplied can.  

Glimmer als technische Barrieren bei der Endlagerung hochradioaktiver AbfälleMica as a technical barrier for final storage highly radioactive waste

KOMARNENI & ROY (1986) haben darauf hingewiesen, daß Glimmer aufgrund ihrer chemischen Widerstandsfähigkeit dazu benutzt werden können, radioaktive Elemente zur Endlagerung in der Glimmerstruktur zu fixieren.KOMARNENI & ROY (1986) indicated that mica because of their chemical resistance radioactive elements can be used for final storage to fix in the mica structure.

Die bei der Aufarbeitung von Uranbrennelementen anfallenden Abfälle enthalten als Hauptträger der Radioaktivität Cäsium, Strontium und Actiniden (HERRMANN 1983: 39; RINGWOOD 1985: 160, Abb. 1). Diese Elemente können mit den hier beschriebenen Ionenaustauschverfahren in Glimmer eingebaut werden. Ein reiner Cäsium- oder Strontiumglimmer, hergestellt aus entwässertem Muskovit oder Paragonit, würde 29,7 bzw. 13,5 Gew.-% an Cs₂O bzw. SrO enthalten; das Aufnahmevermögen der Glimmer für diese Elemente ist also in jeder Hinsicht vergleichbar mit dem von Borosilikatgläsern (RINGWOOD 1985: 160). Für die Anwendung von Glimmern bei der Lagerung hochradioaktiver Abfälle sprechen insbesondere folgende Eigenschaften:The resulting from the processing of uranium fuel elements Waste contains as the main carrier of radioactivity Cesium, strontium and actinides (HERRMANN 1983: 39; RINGWOOD 1985: 160, fig. 1). These elements can be used with those described here Ion exchange process built into mica will. A pure cesium or strontium mica from drained muscovite or paragonite 29.7 and 13.5 wt .-% of Cs₂O and SrO contain; the absorption capacity the mica for these elements is in comparable in every respect to that of borosilicate glasses (RINGWOOD 1985: 160). For the application of mica speak in particular when storing highly radioactive waste following properties:

  • - hohe Temperaturbeständigkeit bis um 1000°C (vgl. z. B. SUNDIUS & BYSTRÖM 1953)- high temperature resistance up to 1000 ° C (see e.g. SUNDIUS & BYSTRÖM 1953)
  • - extreme chemische Beständigkeit gegen Wasser, Säuren, Alkalien, oxidierenden Angriff und organische Lösungsmittel (BARTHOLOM´ et. al. 1982: 400-403)- extreme chemical resistance to water, Acids, alkalis, oxidizing attack and organic Solvent (BARTHOLOM´ et. Al. 1982: 400-403)
  • - gute Beständigkeit gegen energiereiche Strahlung (BARTHOLOM´ et. al. 1977: 364)- good resistance to high-energy radiation (BARTHOLOM´ et. Al. 1977: 364)
  • - hohe Widerstandsfähigkeit gegen Verwitterungseinflüsse (z. B. PHILLIPS & GRIFFEN 1981: 273: "Muscovite is one of the minerals most resistant to weathering and general alteration. . .")- high resistance to weathering (e.g. PHILLIPS & GRIFFEN 1981: 273: "Muscovite is one of the minerals most resistant to weathering and general alteration. . . ")

Bei der technischen Durchführung der Ionenaustauschreaktionen ist zu beachten, daß sich hierbei stets ein Gleichgewicht zwischen dem Glimmer und der Schmelzphase einstellt. Es ergibt sich daher die Notwendigkeit, die nicht umgesetzten Anteile an hochradioaktiven Elementen abzutrennen und in den Prozeß zurückzuführen.In the technical implementation of the ion exchange reactions it should be noted that there is always a balance between the mica and the melting phase. Hence the need arises, which is not to separate implemented portions of highly radioactive elements and attributed to the process.

Das Verfahren ist besonders interessant für radioaktives Cäsium, da dieses sich in herkömmlichen Borosilikatgläsern nur relativ schlecht fixieren läßt.The method is particularly interesting for radioactive Cesium, as this can be found in conventional borosilicate glasses can only be fixed relatively poorly.

Verwendung von Glimmern zur sicheren Handhabung von GammastrahlernUse of mica for the safe handling of Gamma emitters

Eine gebräuchliche großtechnische Gammastrahlquelle ist ¹³⁷Cs (HOLLEMAN & WIBERG 1976: 730). Zur sicheren Handhabung dieses Gammastrahlers ist es möglich, ihn mit dem hier beschriebenen Verfahren in die Kristallstruktur von Glimmern einzubinden.A common large-scale gamma ray source is 13 Cs (HOLLEMAN & WIBERG 1976: 730). For safe handling of this gamma emitter it is possible to use the method described here in the crystal structure of Incorporate mica.

Immobilisierung von nichtradioaktiven toxischen Elementen in GlimmernImmobilization of non-radioactive toxic Elements in mica

In analoger Weise wie oben beschrieben lassen sich auch nichtradioaktive, toxische Elemente in Glimmer einbinden und dadurch unschädlich machen. Hierbei wäre insbesondere an Thallium zu denken.In an analogous manner as described above can also Incorporate non-radioactive, toxic elements in mica and thereby render it harmless. This would be in particular to think of thallium.

Herstellung von Glimmerphasen mit neuartigen EigenschaftenProduction of mica phases with novel properties

Nach BARTHOLOM´ et. al. 1982: 403 beruht die inhibierende Wirkung von Glimmern in Korrosionsschutzanstrichen mindestens zum Teil auf ihrem Ionenaustauschvermögen. Dieses kann durch den Einbau anderer Zwischenschichtkationen verändert werden. Die Synthese derartiger Glimmer ist mit dem hier beschriebenen Verfahren möglich. According to BARTHOLOM´ et. al. 1982: 403 is based on the inhibitory Effect of mica in anti-corrosion paints at least partly due to their ion exchange capacity. This can changed by incorporating other interlayer cations will. The synthesis of such mica is with that The procedure described here is possible.  

7. Literaturverzeichnis7. Bibliography

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Claims (1)

Als patentfähig unter Schutz gestellt werden soll ein Verfahren zur Durchführung von Ionenaustauschreaktionen an Glimmern, dadurch gekennzeichnet, daß der Glimmer mit einer Salzschmelze bei Temperaturen bis zu 950°C behandelt wird unter Bedingungen, die die Bildung von Zersetzungsprodukten vermeiden. Die Bildung von Zersetzungsprodukten wird unterbunden durch:
  • 1. die Verwendung von Salzen, die keine alkalische Reaktion zeigen und bei der Reaktionstemperatur beständig sind,
  • 2. bei Salzen, die mit Luftsauerstoff reagieren können durch die Ausführung des Ionenaustauschs unter einer geeigneten Schutzgasatmosphäre (z. B. Ar, andere Edelgase, N₂),
  • 3. bei Salzen, die hydrolysieren können durch die Verwendung von wasserfreien Glimmern (Fluorglimmer oder dehydroxylierte Glimmer) und wasserfreien Salzen aus Ausgangsmaterialien und durch Ausschluß von Luftfeuchtigkeit.
A process for carrying out ion exchange reactions on mica is to be protected by patent, characterized in that the mica is treated with a molten salt at temperatures up to 950 ° C. under conditions which prevent the formation of decomposition products. The formation of decomposition products is prevented by:
  • 1. the use of salts which show no alkaline reaction and are stable at the reaction temperature,
  • 2. in the case of salts which can react with atmospheric oxygen by carrying out the ion exchange under a suitable protective gas atmosphere (for example Ar, other noble gases, N₂),
  • 3. In the case of salts which can hydrolyze through the use of anhydrous mica (fluorine mica or dehydroxylated mica) and anhydrous salts from starting materials and by excluding atmospheric moisture.
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