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Die vorliegende Erfindung betrifft einen Kernbrennstab zur
Verwendung in Kernreaktoren, wobei der Brennstab gegen
Brennstofftabletten-Hüllrohr-Wechselwirkung beständig ist.
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Kernreaktorsysteme zur Erzeugung elektrischer Energie
erzeugen Wärme zur Herstellung von Dampf, wobei der hergestellte
Dampf zur Erzeugung elektrischer Energie verwendet wird. In
einem Kernreaktor sind Kernbrennstäbe vorhanden, die
vorzugsweise einen angereicherten Kernbrennstoff wie beispielsweise
Tabletten aus mit dem U-235-Isotop angereichertem Urandioxyd
enthalten. Solche Kernbrennstäbe haben metallene Hüllrohre,
die an ihren Enden gasdicht abgeschlossen sind und die
Brennstofftabletten aufnehmen. Das Hüllrohr muß seine Integrität
behalten, um in einem Druckwasserreaktor oder einem
Siedewasserreaktor jegliche Leckage in oder aus dem Hüllrohr zu
vermeiden.
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Kernbrennstoffhüllrohre werden normalerweise aus Zirkonium
oder einer Zirkoniumlegierung hergestellt. Im Betrieb eines
Kernreaktors werden Spaltmaterialien aus den
Brennstofftabletten freigesetzt. Diese freigesetzten Materialien, zu
denen auch flüchtige Materialien gehören, stellen ein Problem
hinsichtlich Spannungskorrosion und eines möglichen Bruchs
des metallenen Hüllrohrs dar. Dieses Phänomen wird allgemein
als "Brennstofftabletten-Hüllrohr-Wechselwirkung" bezeichnet.
Die chemische Reaktion des metallenen Hüllrohrs mit
energiereichen Spaltmaterialien wie beispielsweise Jod, Cäsium,
Kadmium oder anderen Elementen in Verbindung mit
Hüllrohrbeanspruchungen im Betrieb kann Spannungskorrosionsrißbildung
in dem metallenen Hüllrohr und eine sich daraus ergebende
Durchdringung der Hüllrohrwand ergeben. Um
Tabletten-Hüllrohr-Wechselwirkung zu vermeiden, betreiben
Energieversorgungsunternehmen Kernkraftwerke häufig in einer solchen
konservativen Weise, daß etwa 3% bis 5% der
Kraftwerksverfügbarkeit verloren gehen.
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Es sind schon Versuche unternommen worden, die
Tabletten-Hüllrohr-Wechselwirkung zu vermeiden, beispielsweise durch
Beschichten der Innenoberfläche der Hüllrohrwand mit
verschiedenen Schutzüberzügen, oder durch Mitextrudieren einer
reinen Zirkoniumbarriere auf der Innenseite einer
Hüllrohrwand aus einer Zirkoniumlegierung. In der US 3 925 151 wird
beispielsweise vorgeschlagen, in dem Hüllrohr zwischen der
Rohrwand und den Brennstofftabletten eine Metallauskleidung
anzuordnen, beispielsweise eine Auskleidung aus Zirkonium
oder aus einer Zirkoniumlegierung. Zwischen dem Hüllrohr und
der Auskleidung ist eine Schicht eines hochschmierfähigen
Materials wie beispielsweise Graphit oder Molybdändisulfid
eingebracht, die als Grenzschicht zwischen der Auskleidung und
dem Hüllrohr dient und örtliche Spannungen auf das Hüllrohr
infolge von Brennstoffausdehnung und Brennstoffrißbildung zu
verringern. Die Verwendung einer solchen hochreinen, einen
geringen Sauerstoffgehalt aufweisenden Zirkoniumauskleidung
in einem Hüllrohr ist zwar nützlich, führt aber zu hohen
Kosten bei solchen Brennstäben.
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Außerdem ist vorgeschlagen worden, ein Zirkoniumhüllrohr zu
verwenden, das eine Graphitschicht auf seiner Innenoberfläche
zwischen der Hüllrohrwand und dem Brennstoff aufweist. Solche
Maßnahmen sollten dazu dienen, eine
Tabletten-Hüllrohr-Wechselwirkung bei mit natürlichem Uran betriebenen CANDU
Reaktoren zu vermeiden. In der US-A-4 146 431 ist
beispielsweise ein nichtangereichertes Uran enthaltender Kernbrennstab
beschrieben, bei welchem eine nichtbindende
Auskleidungsschicht zwischen den Tabletten und dem Hüllrohr
angeordnet ist, wobei diese Schicht aus Graphit, Siloxan und
Silizium ausgewählt ist. Die nichtbindende Schicht kann auf
die Innenoberfläche des Hüllrohrs oder auch auf die
Oberfläche der Brennstofftabletten aus nichtangereichertem
Urandioxyd aufgebracht werden.
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Die US-A-4 146 431 nimmt auch auf die US 3 119 747 Bezug,
welche die Verwendung eines Hochtemperatur-Schmiermittels wie
beispielsweise Graphit zwischen dem Brennstoffkörper und der
Brennstabhülle in Verbindung mit einem länglichen
Brennstoffkörper mit allmählicher Verjüngung seiner Enden beschreibt.
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Alternativ oder zusätzlich dazu kann ein dünner Überzug von
beispielsweise weniger als 0,127 mm (0,005 Zoll) Dicke aus
einem hochtemperaturbeständigen Schmiermittel wie
beispielsweise Molybdändisulfid auf die Außenoberfläche des
Brennstoffkörpers und/oder die Innenoberfläche der Hülle
aufgebracht werden.
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Unglücklicherweise verlieren solche Graphitschichten, wie sie
in der US-A-4 146 431 und der US-A-3 119 747 vorgeschlagen
werden, obwohl sie extrem wirksam sind, ihre Wirksamkeit mit
dem Abbrand und sind oberhalb von 10.000 bis 15.000
Megawatttage/Tonnen Uran (MWD/MTU) Brennstoffabbrand im wesentlichen
unwirksam. Spaltprodukte aus dem Brennstoff reagieren
chemisch mit dem Graphit und bewirken, daß der Graphit seine
Schmiereigenschaften verliert. Der Graphit ist jedoch
insofern attraktiv, als er verhältnismäßig billig ist, um einen
Graphitüberzug auf der Innenoberfläche des Hüllrohrs
aufzubringen.
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Die Beschichtung von Kernbrennstofftabletten mit anderen
Materialien als Schmiermittel ist auch schon aus verschiedenen
Gründen vorgeschlagen worden. In der US-A-3 427 222 sind
beispielsweise Brennstofftabletten beschrieben, die einen durch
Aufschmelzen verbundenen Überzug aufweisen, der aus einem
borhaltigen Material besteht, das als abbrennbarer Absorber
dient.
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Der vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, die
obigen Probleme zu lösen und einen Kernbrennstab zu schaffen,
der angereicherten Urandioxydbrennstoff enthält und das gegen
Tabletten-Hüllrohr-Wechselwirkungsschäden immun ist.
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Demgemäß besteht die Erfindung in einem Kernbrennstab, wie er
in Anspruch 1 angegeben ist.
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Die Erfindung besteht also in einem Kernbrennstab, der gegen
Tabletten-Hüllrohr-Wechselwirkung resistent ist und ein
Hüllrohr aus Zirkonium oder einer Zirkoniumlegierung aufweist,
das einen Überzug aus Schmiermittel, vorzugsweise Graphit,
auf seiner Innenfläche aufweist, und das eine Vielzahl von
Kernbrennstofftabletten aus angereichertem Urandioxyd
enthält, die eine Schicht ausreichender Dicke zur Absorption von
Spaltprodukten aufweisen, wobei der Überzug thermisch und
chemisch mit dem angereicherten Urandioxydbrennstoff
kompatibel ist. Der Überzug auf der umfangsmäßigen Außenfläche der
Tabletten kann ein abbrennbarer Absorber sein, wie
beispielsweise Zirkoniumborid oder Gadoliniumoxyd, ein Metall wie
beispielsweise Zirkonium oder Chrom, ein Metalloxyd wie
beispielsweise Zirkoniumdioxyd, oder Graphit sein. Die
Schmiermittelschicht auf der Innenoberfläche des Hüllrohrs ist
zwischen etwa 4 und 50 Mikrometer dick, und der Überzug auf
der umfangsmäßigen Außenfläche der Tabletten ist zwischen
etwa 10 und 200 Mikrometer dick.
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Der Überzug auf den Tabletten absorbiert schädliche
Spaltprodukte, während die Schmiermittelschicht auf der
Hüllrohrinnenfläche Schmierung erzeugt, so daß sowohl der
Spannungspegel wie auch die Konzentration schädlicher chemischer
Spaltprodukte verringert werden, um so einen gegen
Tabletten-Hüllrohr-Wechselwirkung resistenten Kernbrennstab zu
schaffen.
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Bevorzugte Ausführungsbeispiele der Erfindung werden
nachstehend lediglich beispielsweise mit Bezug auf die
anliegenden Zeichnungen beschrieben, in welchen zeigt:
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Fig. 1 einen Querschnitt durch ein
Hüllrohr, das bei den
Kernbrennstab nach der Erfindung
verwendet wird,
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Fig. 2 einen Querschnitt durch eine
Kernbrennstofftablette, wie sie
in dem Kernbrennstab nach der
Erfindung verwendet wird,
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Fig. 3 in schematischer Darstellung
einen teilweisen Schnitt durch
einen Kernbrennstab nach der
Erfindung, und
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Fig. 4 einen vergrößerten Schnitt durch
den in Fig. 3 dargestellten
Brennstab in einer diametralen
Längsebene desselben.
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Die vorliegende Erfindung schafft einen verbesserten
Kernbrennstab, der gegen
Tabletten-Hüllrohr-Wechselwirkungsschäden resistent ist. Der Brennstab enthält einen
angereicherten Urandioxyd-Kernbrennstoff wie beispielsweise mit den
U-235-Isotop angereichertes Urandioxyd. Bei einem solchen
angereicherten Kernbrennstoff stellt sich das Problem der
Tabletten-Hüllrohr-Wechselwirkung wegen der langen
Abbranddauer und dem daraus resultierenden Kontakt der Spaltprodukte
mit der Hüllrohrinnenwandung stärker. Durch Vorsehen einer
Schicht aus speziellem Schmiermittel, vorzugsweise Graphit,
ausreichender Dicke auf der Innenwand des Hüllrohrs und einem
spezifischen Überzug auf der Außenfläche der
Brennstofftablette entsprechend der vorliegenden Erfindung wird eine
Tabletten-Hüllrohr-Wechselwirkung vermieden.
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Gemäß den Figuren 1 und 2, auf die nunmehr Bezug genommen
wird, umfassen die Komponenten des vorliegenden
Kernbrennstabs ein metallenes Hüllrohr 1 mit einer darauf
aufgebrachten Schmiermittelschicht, vorzugsweise aus Graphit, und
einen angereicherten Kernbrennstoff 9, der auf seiner
Außenfläche einen Überzug aufweist. Das metallene Hüllrohr 1
besteht aus einem Rohrteil 3, das aus Zirkonium oder einer
Zirkoniumlegierung hergestellt ist, daß weniger als etwa 5
Gewichtsprozent Legierungselemente aufweist und in
Kernreaktoren verwendbar ist. Solche Zirkoniumlegierungen enthalten
Elemente, welche die mechanischen Eigenschaften des
Zirkoniummetalls und/oder die Korrosionsbeständigkeit des
Zirkoniummetalls
verbessern. Die zur Herstellung solcher
Legierungen verwendeten Elemente umfassen Niob, Sauerstoff,
Zinn, Eisen, Chrom, Nickel, Molybdän, Kupfer, Vanadium und
dergleichen. Besonders brauchbare Legierungen sind eine etwa
2,5 % Niob enthaltende Zirkoniumlegierung und die als
Zirkaloy-2 und Zirkaloy-4 bekannten Zirkoniumlegierungen.
Zirkaloy-2 enthält, nach Gewicht, etwa 1,2 bis 1,7 % Zinn,
0,07 bis 0,20 % Eisen, 0,05 bis 0,15 % Chrom und etwa 0,03
bis 0,08 % Nickel, wobei der Rest im wesentlichen Zirkonium
ist. Zirkaloy-4 enthält, nach Gewicht, etwa 1,2 bis 1,7 %
Zinn, 0,12 bis 0,18 % Eisen und 0,05 bis 0,15 % Chrom, wobei
der Rest im wesentlichen Zirkonium ist.
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Auf der Innenoberfläche 5 des metallenen Hüllrohrs 3 ist eine
Schmiermittelschicht 7, vorzugsweise aus Graphit, vorgesehen.
Die bevorzugte Dicke dieser Schicht liegt zwischen 4 und 50
Mikrometer. Eine Graphitschicht von etwa 4 Mikrometer kann
durch In-Berührung-Bringen der Rohroberfläche mit einer
Suspension aus Graphit in Isopropylalkohol und
Verdampfenlassen des Alkohols aufgebracht werden. Eine dickere
Graphitschicht würde bessere Schmiereigenschaften zeigen, wäre aber
schwieriger aufzubringen. Das gleichförmige Aufbringen einer
dünneren Schicht als etwa 4 Mikrometer wäre schwierig und
könnte Teile der Innenoberfläche 5 des metallenen Hüllrohrs 3
ohne ausreichendes Schmiermittel lassen.
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Die Kernbrennstofftabletten 9 sind Tabletten mit etwa
zylindrischer Form aus Urandioxyd, das mit dem U-235-Isotop
angereichert sind und eine äußere Umfangsfläche 13 aufweisen,
auf der ein Überzug 15 aus einem Material aufgebracht ist,
das Spaltprodukte absorbiert und in ausreichendem Maße
chemisch und thermisch kompatibel mit dem angereicherten
Urandioxyd ist, um ein Abplatzen des Überzugs zu verhindern.
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Der Überzug 15 auf den Brennstofftabletten 11 kann aus einer
Vielfalt von Materialien bestehen, wie beispielsweise aus
abbrennbaren Absorbern oder Materialien mit verhältnismäßig
niedriger Neutronenabsorption im Vergleich zu abbrennbaren
Absorbern, vorausgesetzt, daß er eine ausreichende Dicke hat,
um mindestens den größten Teil der sich aus der Uranspaltung
ergebenden Spaltprodukte zu absorbieren, und daß er chemisch
und thermisch mit dem angereicherten Urandioxyd kompatibel
ist. Um einige Beispiele von Überzügen aus einem abbrennbaren
Absorber anzugeben, könnte der Überzug Zirkoniumdiborid
(ZrB&sub2;), Borkarbid (B&sub4;C), Bornitrid (BN), Gadoliniumoxyd
(Gd&sub2;O&sub3;), oder eine borhaltige abbrennbare
Absorberglasurzusammensetzung aufweisen, wie sie in der US-A-3 427 222
beschrieben ist. Die Materialien, die eine verhältnismäßig
niedrige Neutronenabsorption im Vergleich zu den abbrennbaren
Absorbern haben, müssen chemisch und thermisch mit dem
angereicherten Urandioxydbrennstoff kompatibel sein, während sie
auch die Spaltprodukte aus dem Brennstoff absorbieren können
müssen. Mit verhältnismäßig niedriger Neutronenabsorption ist
gemeint, daß solche Materialien eine Neutronenabsorption von
weniger als 10 % der Neutronenabsorption eines abbrennbaren
Absorbers haben. Bekanntermaßen haben abbrennbare Absorber im
allgemeinen einen mikroskopischen
Neutronenabsorptionsquerschnitt oberhalb von etwa 750 barn (Neutronen bei 2200 m/s).
Um Beispiele von Materialien mit verhältnismäßig niedriger
Neutronenabsorption anzugeben, könnte der Überzug ein
Metalloxyd wie beispielsweise Zirkoniumdioxyd (ZrO&sub2;) oder
Aluminiumoxyd (Al&sub2;O&sub3;), ein Metall wie beispielsweise Kupfer,
Nickel, Chrom oder dgl., oder Graphit enthalten.
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Die Dicke des Überzugs 15 muß ausreichend groß sein, um die
Spaltprodukte zu absorbieren. Wenn der Überzug jedoch dicker
als notwendig gemacht wird, nimmt er Raum weg, der von
Brennstoff eingenommen werden könnte. Die Fähigkeit eines
Überzugsmaterials zum Absorbieren der Spaltprodukte steht im
allgemeinen mit der Dichte des Materials in Beziehung, wobei
dichtere Materialien effektiver im Abfangen der Spaltprodukte
als weniger dichte Materialien sind. Für die Vielfalt der zur
Verwendung als Überzug 15 auf den Brennstofftabletten 11
vorgesehenen Materialien dürfte die zur Absorption der
Spaltprodukte erforderliche mittlere minimale Überzugsdicke etwa
10 Mikrometer betragen. Die abbrennbaren Absorberüberzüge wie
beispielsweise ZrB&sub2;, B&sub4;C, BN, Gd&sub2;O&sub3;, und borhaltige
abbrennbare Absorberglasurzusammmensetzungen sind im allgemeinen
dichter als die verhältnismäßig schwach
neutronenabsorbierenden Materialien. Von den als Überzug 15 brauchbaren
Materialien mit niedriger Neutronenabsorption sind Graphit und
Metalloxyde wie beispielsweise ZrO&sub2; und Al&sub2;O&sub3; im allgemeinen
weniger dicht als brauchbare Metalle wie beispielsweise
Zirkonium, Kupfer, Nickel, Chrom oder dgl.. Deshalb erfordern
die Neutronenabsorbermateralien den dünnsten Überzug für eine
vollständige Absorpion der Spaltprodukte, während
Metallüberzüge etwas dicker sein müssen, um die gleichen Ergebnisse zu
erzielen, und eine vollständige Absorption durch Metalloxyde
und Graphit erfordert einen noch dickeren Überzug.
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Während eine mittlere Minimaldicke des Überzugs 15 für die
Vielzahl der als Überzug 15 verwendbaren Materialien bei
10 Mikrometer liegt, kann der Überzug bis zu 200 Mikrometer
dick sein. Um die Spaltprodukte vollständig zu absorbieren
bei gleichzeitiger Maximierung des für Brennstoff verfügbaren
Raums, liegt der bevorzugte Dickenbereich des Überzugs 15 bei
15 bis 25 Mikrometer.
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Ein zusammengesetzter Kernbrennstab 17 gemäß der vorliegenden
Erfindung ist in Figur 3 dargestellt. Der Kernbrennstab 17
weist das metallene Hüllrohr 1 auf, das aus einem Rohrteil 3
aus Zirkonium oder einer Zirkoniumlegierung mit der
Schmiermittelschicht 7, vorzugsweise Graphit auf seiner
Innenoberfläche 5 hergestellt ist, und der Rohrkörper enthält eine
Vielzahl von angereicherten Urandioxyd-Brennstofftabletten 9
im wesentlichen zylindrischer Form 11 mit dem Überzug 15 auf
ihrer umfangsmäßigen Außenfläche 13. Die überzogenen
Brennstofftabletten 9 werden durch eine untere Endkappe 19 aus
Zirkonium oder einer Zirkoniumlegierung, der zuvor mit dem
metallenen Hüllrohr verschweist worden ist, und einer oberen
Endkappe 21, die ebenfalls aus Zirkonium oder einer
Zirkoniumlegierung besteht, gehalten. Ein leerer Raum bzw. einer
Kammer 23 ist zwischen der obersten Brennstofftablette und
der oberen Endkappe vorgesehen, wobei ein Vorspannorgen wie
beispielsweise eine Feder 25 eingesetzt ist, um die
beschichteten Kernbrennstofftabletten 9 in dem metallenen Hüllrohr 1
zu halten. Zwischen den beschichteten Kernbrennstofftabletten
9 und der Graphitschicht 7 auf der Innenoberfläche des
Rohkörpers 3 verbleiben Spielräume 27 (Fig. 4). Diese Spielräume
und die Kammer sind mit einer hochreinen inerten Atmosphäre
gefüllt, die eine hohe Wärmeleitfähigkeit aufweist,
beispielsweise mit hochreinem Helium.
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Bei der in Fig. 4 dargestellten bevorzugten Ausführungsform
hat die Graphitschicht 7 auf der Innenoberfläche 5 des
Rohrkörpers 3 eine Dicke A, vorzugsweise von mindestens 4
Mikrometer, während der Überzug 15 auf der umfangsmäßigen
Außenfläche 13 der angereicherten Brennstofftabletten 11 eine
Dicke B von mindestens 10 Mikrometer und vorzugsweise
zwischen etwa 15 und 25 Mikrometer hat. Da der Überzug 15 auf
den angereicherten Kernbrennstofftabletten die schädlichen
Spaltprodukte absorbiert, braucht die Graphitschicht 7 auf
dem metallenen Hüllrohr die Spaltprodukte nicht zu
absorbieren und behält deshalb den größten Teil ihrer
wünschenswerten Schmiereigenschaften. Der Überzug 15 auf den
angereicherten Kernbrennstofftabletten absorbiert also die
schädlichen Spaltprodukte, die eine chemische Spezies
darstellen, die zu
Tabletten-Hüllrohr-Wechselwirkungs-Spannungskorrosionrißbildung beiträgt, und die Graphitschicht 7 auf
der Innenoberfläche des metallenen Hüllrohrs erzeugt die
Schmierung, die hohe Hüllrohrspannungen vermeidet.
Infolgedessen verringert die vorliegende Erfindung beide für eine
Tabletten-Hüllrohr-Wechselwirkungs-Spannunskorrosionsrißbildung notwendigen Bedingungen, nämlich den Spannungspegel und
die Konzentration schädlicher chemischer Spaltprodukte.