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DE3741292A1 - Process for producing hard multi-ply layers - Google Patents

Process for producing hard multi-ply layers

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DE3741292A1 DE19873741292 DE3741292A DE3741292A1 DE 3741292 A1 DE3741292 A1 DE 3741292A1 DE 19873741292 DE19873741292 DE 19873741292 DE 3741292 A DE3741292 A DE 3741292A DE 3741292 A1 DE3741292 A1 DE 3741292A1
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Abstract

A process for producing layers on a substrate by means of the CVD (Chemical Vapour Deposition) or PVD (Physical Vapour Deposition) method is proposed. The process is characterised in that, to form a multi-ply layer, at least one very hard layer is first applied to the substrate by means of the CVD/PVD method. Subsequently, by means of anodic oxidation, at least one oxide layer is generated thereon. The layers produced by means of this process are both very hard and low-friction and have a pore-free surface.

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Schichten auf einem Substrat mittels des CVD-(Chemical Vapour Deposition) oder PVD-(Physical Vapour Deposition) Verfahrens.The invention relates to a method for producing Layers on a substrate using the CVD (Chemical Vapor Deposition) or PVD- (Physical Vapor Deposition) Procedure.

Die Herstellung von Schichten, insbesondere Verschleiß- Schutzschichten unter Anwendung der bekannten PVD/CVD Verfahren ist seit langem bekannt und wird in allen mög­ lichen Bereichen zur Verschleißminderung von Werkzeugen, Bauteilen und auch zur Verhinderung von deren Korrosion durchgeführt. Generell kann gesagt werden, daß Verschleiß überall dort stattfindet, wo in Berührung befindliche Flächen reibend gegeneinander bewegt werden und/oder wo korrosive Medien auf ungeschützte Flächen einwirken.The production of layers, especially wear Protective layers using the well-known PVD / CVD Process has long been known and is possible in all areas for wear reduction of tools, Components and also to prevent their corrosion carried out. Generally it can be said that wear takes place wherever there is contact Surfaces are rubbed against each other and / or where Affect corrosive media on unprotected surfaces.

Die mittels den vorerwähnten bekannten Verfahren herge­ stellten Verschleiß- bzw. Korrosionsschutzschichten wei­ sen bestimmte physikalische und chemische Eigenschaften auf, die grundsätzlich bekannt sind, ebenso wie deren spezielle Nachteile, die bisweilen das eine, das andere oder beide Verfahren ausschließen, wenn es um bestimmte physikalische und chemische Eigenschaft geht, die diese Schichten für bestimmte Anwendungen haben müssen. Ein gesondert zu erwähnender wesentlicher Nachteil der Schich­ ten, die mit den bekannten CVD-/PVD Verfahren hergestellt werden, besteht darin, daß die damit hergestellten Schich­ ten zwar hartfest sind, jedoch den erheblichen Nachteil haben, daß diese nicht porenfrei sind.Herge by means of the known methods mentioned above put wear and corrosion protection layers white certain physical and chemical properties that are basically known, as well as theirs  special disadvantages, sometimes one or the other or exclude both procedures when it comes to certain physical and chemical property that goes Must have layers for certain applications. A A major disadvantage of the Schich to be mentioned separately ten, which are produced with the known CVD / PVD processes be, is that the layer produced with it ten are hard-wearing, but the considerable disadvantage have that these are not pore-free.

Es ist offensichtlich, daß für bestimmte Anwendungsfälle, in denen neben der hochharten Eigenschaft der Oberfläche auch noch deren absolute Geschlossenheit gewünscht wird, Poren in der Oberfläche unakzeptabel sind, so daß die bekannten Verfahren grundsätzlich für die Herstellung solcher Schichten ausgenommen sind.It’s obvious that for certain use cases, in which in addition to the super hard property of the surface their absolute unity is also desired, Pores in the surface are unacceptable, so the known methods basically for the production such layers are excluded.

Ein weiterer Nachteil der nach den vorgenannten bekannten Verfahren hergestellten Schichten besteht darin, daß die­ se grundsätzlich eine verhältnismäßig geringe Standzeit aufweisen, wenn diese Schichten aus einer Mehrzahl von einzelnen Teilschichten bestehen, die nach- bzw. aufein­ ander auf einen Substrat (Werkstück) aufgebracht sind. Es hat sich nämlich gezeigt, daß die Hafteigenschaften die­ ser Schichten bei unterschiedlichen Schichtenzusammen­ setzungen, obwohl sie mittels des gleichen bekannten Ver­ fahrens nacheinander aufgebracht worden sind, sehr gering sind, so daß immer wieder Schichtenablösungen nach ver­ hältnismäßig kurzer Zeit beobachtet wurden.Another disadvantage of the known after the aforementioned Processed layers is that the basically a relatively short service life if these layers of a plurality of individual sub-layers exist that follow or on each other others are applied to a substrate (workpiece). It It has been shown that the adhesive properties layers at different layers together settlements, although using the same known Ver driving have been applied in succession, very low are, so that layer detachments after ver were observed for a relatively short time.

Es ist Aufgabe der vorliegenden Erfindung ein Verfahren zur Herstellung von Schichten zu schaffen, die einerseits eine porenfreie Oberfläche und andererseits gute Haftei­ genschaften der einzelnen Schichten untereinander bei großer Standzeit der Gesamtschicht aufweisen. The object of the present invention is a method to create layers that one hand a non-porous surface and on the other hand good adhesion properties of the individual layers long service life of the entire layer.  

Gelöst wird die Aufgabe gemäß der Erfindung dadurch, daß zur Ausbildung einer mehrlagigen Schicht zunächst mittels des CVD-/PVD Verfahrens auf dem Substrat wenigstens eine hochharte Schicht aufgebracht und nachfolgend darauf mit­ tels anodischer Oxidation wenigstens eine Oxidschicht erzeugt wird.The object is achieved according to the invention in that to form a multi-layer layer, first by means of of the CVD / PVD method on the substrate at least one applied a hard layer and then with it by means of anodic oxidation, at least one oxide layer is produced.

Der Vorteil dieses Verfahrens besteht darin, daß die sich ausbildende Gesamtschicht extrem haftfest und porenfrei ist. Dieses Ergebnis wird dadurch erzielt, daß im Gegen­ satz zu herkömmlichen Oxidationsverfahren, bei denen das elementare Metall oxidiert wird, hier beispielsweise eine Metall-Kohlenstoff oder Metall-Stickstoffschicht, die die erste hochharte Schicht bildet, die mittels der bekannten Verfahren aufgebracht ist, oxidiert wird.The advantage of this method is that the forming total layer extremely adhesive and non-porous is. This result is achieved in that in the opposite conventional oxidation processes in which the elemental metal is oxidized, here for example Metal-carbon or metal-nitrogen layer that the forms the first highly hard layer, which by means of the known Process is applied, is oxidized.

Gemäß einer vorteilhaften Ausgestaltung des Verfahrens wird die erste hochharte Schicht durch eine Metall-Ni­ trid, Metall-Carbid oder Metall-Carbonnitridschicht ge­ bildet, wobei als Metall beispielsweise Titan verwendet werden kann.According to an advantageous embodiment of the method the first super hard layer is made of a metal Ni trid, metal carbide or metal carbon nitride layer forms, with titanium used as the metal can be.

Die anodische Oxidation zur Ausbildung der zweiten Schicht kann vorzugsweise in einem wäßrigen Elektrolyten, beispielsweise Schwefelsäure erfolgen, es kann jedoch auch in einer Salzschmelze ausgeführt werden.The anodic oxidation to form the second Layer can preferably be in an aqueous electrolyte, for example sulfuric acid, but it can can also be carried out in a salt melt.

Die gemäß dem Verfahren vorzugsweise hergestellten hoch­ harten ersten Schichten sind zwischen 5×10-4 bis 10-1 mm dick, vorteilhafterweise ist diese Schicht doch 3× 10-3 mm dick.The highly hard first layers preferably produced according to the method are between 5 × 10 -4 to 10 -1 mm thick, advantageously this layer is nevertheless 3 × 10 -3 mm thick.

Die mittels der anodischen Oxidation erzeugte Schicht ist vorzugsweise bis zu 2×10-3 mm dick, vorzugsweise zwischen 10-4 bis 7×10-3 mm.The layer produced by means of the anodic oxidation is preferably up to 2 × 10 -3 mm thick, preferably between 10 -4 to 7 × 10 -3 mm.

Die Erfindung wird nun anhand eines Ausführungsbeispieles eingehend beschrieben.The invention is now based on an embodiment described in detail.

Die Herstellung von Schichten mittels des CVD-/PVD Ver­ fahrens ist allgemein bekannt und wird nachfolgend nur des besseren Verständnisses wegen kurz erläutert. Beim CVD- Verfahren (Chemical Vapour Deposition) ist das die Schicht bildende Ausgangsmaterial eine leicht zu verflüch­ tigende chemische Verbindung, die über Düsen in eine Re­ aktionskammer, welche die zu beschichtenden Teile ent­ hält, eingebracht wird. Die chemischen Reaktionen zur Schichtbildung laufen als heterogene Reaktion direkt am Substrat ab. Um die Reaktion zu aktivieren, wird das Sub­ strat bis auf 1000°C erwärmt, was auf verschiedenste Wei­ se erfolgen kann. Beim PVD-Verfahren wird die Schicht durch aufdampfen oder aufstäuben sowie ionenplattieren (arc-ionplating) erzeugt. Das Aufbringen der Schicht er­ folgt dabei in 3 Phasen, nämlich die Überführung des Schichtmaterials in den gasförmigen Zustand, den Trans­ port des Dampfes von der Quelle zum Substrat und schließ­ lich die Kondensation des vor dem Substrat angelangten Dampfes auf dessen Oberfläche zur Ausbildung der Schicht.The production of layers using the CVD / PVD Ver driving is well known and will only be described below briefly explained for better understanding. At the CVD (Chemical Vapor Deposition) is the one Layer-forming starting material is an easily cursed chemical compound that is injected into a re action chamber, which ent the parts to be coated holds, is introduced. The chemical reactions to Layer formation takes place directly as a heterogeneous reaction Substrate. To activate the reaction, the Sub strat heated to 1000 ° C, which in various ways se can be done. In the PVD process, the layer by vapor deposition or dusting and ion plating (arc ion plating). Applying the layer follows in 3 phases, namely the transfer of the Layer material in the gaseous state, the trans port of the steam from the source to the substrate and close Lich the condensation of what has reached the substrate Steam on its surface to form the layer.

Ein Verfahren dieser Art, beispielsweise das zum PVD-Ver­ fahren gehörende Magnetronzerstäuben oder die Lichtbogen­ inonenplattiertechnik (arc ironplating) wird zur Ausbil­ dung der ersten hochharten Schicht verwendet, um eine 3× 10-3 mm dicke Zirkoniumnitridschicht auf einem Substrat aufzubringen. Nachfolgend wird diese gebildete Zirkonium­ nitridschicht (Werkstück bzw. Substrat mit Schicht) in ein Elektrolysebad, das beispielsweise Schwefelsäure (H 2SO 4) enthält, gebracht und dort auf bekannte Weise anodisch oxidiert. Die so erzeugte Oxidschicht weist im Gegensatz zu den herkömmlichen Oxidationsverfahren den Vorteil auf, daß nicht das elementare Metall, im vorlie­ genden Beispiel das Zirkonium, oxidiert wird, sondern das Zirkoniumnitrid, das mittels dem zuvor genannten bekannten Verfahren zunächst als hochharte Schicht auf dem Substrat ausgebildet wurde.A method of this type, for example the magnetron sputtering associated with the PVD process or the arc iron-plating technique, is used to form the first superhard layer in order to apply a 3 × 10 -3 mm thick zirconium nitride layer to a substrate. This zirconium nitride layer (workpiece or substrate with layer) is subsequently placed in an electrolysis bath which contains, for example, sulfuric acid ( H 2 S O 4 ) and there is anodically oxidized in a known manner. In contrast to the conventional oxidation processes, the oxide layer produced in this way has the advantage that not the elementary metal, in the present example the zirconium, is oxidized, but rather the zirconium nitride, which is initially formed as a highly hard layer on the substrate by means of the known process mentioned above has been.

Die erzeugte Oxidschicht ist vorzugsweise 10-4 bis 7× 10-3 mm dick.The oxide layer produced is preferably 10 -4 to 7 × 10 -3 mm thick.

Ein weiterer Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens besteht darin, daß auch ein gegenüber dem herkömmlichen Verfahren dichtes Oxidschichtwachstum generell sowie die Herstellung dickerer Oxidschichten möglich ist. Die er­ haltenen Schichten sind elektrisch hoch isolierend, che­ misch hoch korrosionsbeständig, sehr reibarm und, wenn die erste hochharte Schicht eine Metall-Nitridschicht ist, zudem noch verschleißfest.Another advantage of the method according to the invention is that a compared to the conventional Process dense oxide layer growth in general as well as the Production of thicker oxide layers is possible. Which he holding layers are electrically highly insulating, che mix highly corrosion-resistant, very low-friction and, if the first super hard layer is a metal nitride layer is also wear-resistant.

Es sie in diesem Zusammenhang erwähnt, daß die Ausbildung der Schichten gemäß der Erfindung sich nicht auf 2-lagige Schichten beschränkt, denn es sind gemäß dem Verfahren Schichten herstellbar, die aus beliebig vielen Einzel­ schichten aufgebaut sind, die in beliebiger Reichenfolge durch Anwendung der Verfahrenschritte gemäß der Erfindung erzeugt werden können.It mentioned in this context that training the layers according to the invention are not 2-ply Strata limited because it is according to the procedure Layers that can be made from any number of individual layers layers are built up in any order by using the process steps according to the invention can be generated.

Der wesentliche Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens liegt darin, daß die auf diese Weise hergestellten Schic­ hten untereinander eine extreme Haftfestigkeit besitzen und ein sehr gutes Langzeitverhalten aufweisen.The main advantage of the method according to the invention is that the Schic would have extreme adhesive strength among themselves and have a very good long-term behavior.

Schichten, die gemäß dem erfindungsgemäßen Verfahren her­ gestellt sind, bieten vielfältige Anwendungsmöglichkei­ ten, beispielseise in der Elektromechanik für bewegte Stifte, die elektrisch hoch isolierend sein müssen, für Gleit- und Reibpaarungen, die hohe Korrosionsbeständig­ keit erfordern bei gleichzeitig hoher Reib- und Gleitbe­ anspruchung, und in der Medizintechnik beispielsweise bei Batterie- und Membrangehäusen für Herzschrittmacher. Es sei in diesem Zusammenhang erwähnt, daß als letzte Schicht d.h. als der Schicht, die mittels anodischer Oxidation erzeugt wird, Titanoxid, Zirkonoxid oder Misch­ oxide aus Zirkoniumtantaloxid sich als besonders physio­ logisch verträgliche Stoffe gezeigt haben, die in der zuvor genannten medizinischen Anwendung von großer Bedeu­ tung sind.Layers made according to the inventive method offer a wide range of possible applications ten, for example in electromechanics for moving Pins that must be highly electrically insulating for Sliding and friction pairings that are highly corrosion-resistant speed with high friction and sliding requirements stress, and in medical technology for example Battery and membrane housings for pacemakers. It in this context it should be mentioned that the last  Layer i.e. than the layer that is anodized Oxidation is generated, titanium oxide, zirconium oxide or mixed Oxides made of zirconium tantalum oxide are particularly physio have shown logically compatible substances in the previously mentioned medical application of great importance are.

Schließlich sei darauf verwiesen, daß gemäß dem erfin­ dungsgemäßen Verfahren auch Abdeckungen, wie sie bei­ spielsweise in der Halbleiterindustrie erforderlich sind, ausgeführt werden können, um gezielt elektrisch leitende und nichtleitende Oberflächen erzeugen zu können.Finally, it should be noted that according to the invented method according to the invention also covers, as in for example in the semiconductor industry, can be run to selectively electrically conductive and to be able to produce non-conductive surfaces.

Claims (8)

1. Verfahren zur Herstellung von Schichten auf einem Substrat mittels des CVD-(Chemical Vapour Deposition) oder PVD-(Physical Vapour Deposition) Verfahrens, dadurch gekennzeichnet, daß zur Ausbildung einer mehrlagigen Schicht zunächst mittels des CVD/PVD-Verfahrens auf dem Substrat wenigstens eine hochharte Schicht aufgebracht und nachfolgend darauf mittels anodischer Oxidation we­ nigstens eine Oxidschicht erzeugt wird.1. A method for producing layers on a substrate by means of the CVD (Chemical Vapor Deposition) or PVD (Physical Vapor Deposition) method, characterized in that for the formation of a multilayered layer first by means of the CVD / PVD method on the substrate at least a highly hard layer is applied and then at least one oxide layer is subsequently produced by means of anodic oxidation. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die hochharte Schicht eine Metall- Nitrid-, Metall- Carbid-, oder eine Metall-Carbonnitridschicht ist.2. The method according to claim 1, characterized in that that the super hard layer is a metal, nitride, metal Carbide, or a metal-carbon nitride layer. 3. Verfahren nach einem oder beiden der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die anodische Oxidation in einem wäßrigen Elektrolyten erfolgt. 3. The method according to one or both of claims 1 or 2, characterized in that the anodic oxidation in an aqueous electrolyte.   4. Verfahren nach einem oder beiden der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die anodische Oxidation in einer Salzschmelze erfolgt.4. The method according to one or both of claims 1 or 2, characterized in that the anodic oxidation in a molten salt takes place. 5. Verfahren nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die hochharte Schicht zwischen 5×10-4 bis 10-1 mm dick ist.5. The method according to one or more of claims 1 to 4, characterized in that the highly hard layer is between 5 × 10 -4 to 10 -1 mm thick. 6. Verfahren nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die mittels anodischer Oxidation erzeugte Schicht bis 2×10-3 mm dick ist.6. The method according to one or more of claims 1 to 5, characterized in that the layer produced by means of anodic oxidation is up to 2 × 10 -3 mm thick. 7. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die hochharte Schicht 3×10-3 mm dick ist.7. The method according to claim 5, characterized in that the highly hard layer is 3 × 10 -3 mm thick. 8. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß eine durch Oxidation erzeugte Schicht zwischen 10-4 bis 7×10-3 mm dick ist.8. The method according to claim 6, characterized in that a layer produced by oxidation is between 10 -4 to 7 × 10 -3 mm thick.
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