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DE3530338A1 - METHOD FOR PRODUCING ARYLAMINO-NITRO-PHENYL-OXETHYL SULPHONES - Google Patents

METHOD FOR PRODUCING ARYLAMINO-NITRO-PHENYL-OXETHYL SULPHONES

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Publication number
DE3530338A1
DE3530338A1 DE19853530338 DE3530338A DE3530338A1 DE 3530338 A1 DE3530338 A1 DE 3530338A1 DE 19853530338 DE19853530338 DE 19853530338 DE 3530338 A DE3530338 A DE 3530338A DE 3530338 A1 DE3530338 A1 DE 3530338A1
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DE
Germany
Prior art keywords
compound
formula
general formula
amino
hydrogen
Prior art date
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Withdrawn
Application number
DE19853530338
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German (de)
Inventor
Werner Dr Brodt
Theodor Dr Papenfuhs
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Hoechst AG
Original Assignee
Hoechst AG
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Publication date
Application filed by Hoechst AG filed Critical Hoechst AG
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Priority to IN601/CAL/86A priority patent/IN165208B/en
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Priority to DE8686111181T priority patent/DE3664908D1/en
Priority to JP61195722A priority patent/JPH078848B2/en
Priority to KR1019860006981A priority patent/KR950007218B1/en
Publication of DE3530338A1 publication Critical patent/DE3530338A1/en
Priority to US07/304,596 priority patent/US4948919A/en
Withdrawn legal-status Critical Current

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    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
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    • C09B62/4411Azo dyes
    • C09B62/4413Non-metallized monoazo dyes

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)

Description

Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von Arylamino-nitro-phenyloxethylsulfonen der allgemeinen Formel (1) in welcher Z den Rest bedeutet, worin R1 ein Wasserstoffatom, eine -NH2-, -NH-R- oder N(R)2-Gruppe bedeutet, worin R eine Alkylgruppe darstellt, R2 ein Wasserstoffatom, eine Alkylgruppe, beispielsweise die Methyl- oder Ethylgruppe, oder eine Alkoxygruppe, beispielsweise die Methoxy- oder Ethoxygruppe bedeutet, R3 ein Wasserstoff-, Chlor- oder Bromatom oder eine Sulfonsäure-, Sulfonsäureamid, Carbonsäure-, Carbonsäureamid-, Hydroxy-, Carbomethoxy-, Carbethoxy- oder Hydroxyethylsulfongruppe, darstellt, R4 ein Wasserstoff-, Chlor- oder Bromatom oder eine Sulfonsäure-, Carbonsäure-, Hydroxy- oder Alkoxygruppe, beispielsweise die Methoxy- oder Ethoxygruppe, oder eine Alkylgruppe, beispielsweise die Methyl- oder Ethylgruppe, bedeutet, wobei im Rest Za 1-3 verschiedene, jedoch höchstens zwei gleiche Substituenten von R1-R3, im Rest Zb 1-4 verschiedene, jedoch höchstens zwei gleiche Substituenten von R1-R4 enthalten sein können, und R die weiter oben genannte Bedeutung hat, indem man Verbindungen der allgemeinen Formel (2) in welcher X ein Chlor- oder Bromatom bedeutet, mit einer Aminoverbindung der allgemeinen Formel oder in welchen R, R1, R2, R3 und R4 die vorstehend genannten Bedeutungen haben, bei Temperaturen von 20 bis 180°C, vorzugsweise 40 bis 100°C, vorzugsweise in Wasser bei pH-Werten von 4,0 bis 10,0, vorzugsweise von 5,5 bis 8,5 oder in geeigneten organischen Lösungsmitteln oder Gemischen aus solchen Lösungsmitteln in Gegenwart eines anorganischen oder organischen Säurebindemittels umsetzt.The invention relates to a process for the preparation of arylamino-nitro-phenyloxethylsulfones of the general formula (1) in which Z the rest means in which R 1 represents a hydrogen atom, an -NH 2 -, -NH-R or N (R) 2 group, in which R represents an alkyl group, R 2 represents a hydrogen atom, an alkyl group, for example the methyl or ethyl group, or an alkoxy group, for example the methoxy or ethoxy group, R 3 represents a hydrogen, chlorine or bromine atom or a sulfonic acid, sulfonic acid amide, carboxylic acid, carboxylic acid amide, hydroxy, carbomethoxy, carbethoxy or hydroxyethyl sulfone group, R 4 represents a hydrogen, chlorine or bromine atom or a sulfonic acid, carboxylic acid, hydroxy or alkoxy group, for example the methoxy or ethoxy group, or an alkyl group, for example the methyl or ethyl group, with Z a 1-3 different ones in the rest , but at most two identical substituents of R 1 -R 3 , in the radical Z b 1-4 different, but at most two identical substituents of R 1 -R 4 may be present, and R has the meaning given above by using compounds d he general formula (2) in which X represents a chlorine or bromine atom, with an amino compound of the general formula or in which R, R 1 , R 2 , R 3 and R 4 have the meanings given above, at temperatures from 20 to 180 ° C., preferably 40 to 100 ° C., preferably in water at pH values from 4.0 to 10 , 0, preferably from 5.5 to 8.5 or in suitable organic solvents or mixtures of such solvents in the presence of an inorganic or organic acid binder.

Gegenstand der Erfindung sind ferner die neuen Arylaminonitrophenyloxethylsulfone der vorstehend genannten allgemeinen Formel (1), ausgenommen die beiden Verbindungen der Formeln (DE-AS 11 79 317, Beispiel 5) (GB-PS 9 24 990, in Verbindung mit CA 60, 10 844 c) The invention further relates to the new arylaminonitrophenyloxethylsulfones of the abovementioned general formula (1), with the exception of the two compounds of the formulas (DE-AS 11 79 317, example 5) (GB-PS 9 24 990, in connection with CA 60, 10 844 c)

Geeignete organische Lösungsmittel, die als Reaktionsmedium dienen können, sind beispielsweise niedere Alkanole, wie z. B. Methanol oder iso-Propanol, aromatische Kohlenwasserstoffe, wie z. B. Xylole, aromatische Chlorkohlenwasserstoffe, wie z. B. Chlorbenzol, ferner Dimethylformamid oder N-Methylpyrrolidon.Suitable organic solvents as the reaction medium can serve, for example, lower alkanols, such as B. methanol or iso-propanol, aromatic hydrocarbons, such as B. xylenes, aromatic chlorinated hydrocarbons, such as B. chlorobenzene, also dimethylformamide or N-methylpyrrolidone.

Ist die eingesetzte Aminoverbindung der Formel (3a) oder (3b) bei der angewandten Reaktionstemperatur flüssig, so kann die Umsetzung auch in einem Überschuß an Aminoverbindung als Reaktionsmedium durchgeführt werden.Is the amino compound of formula (3a) or (3b) liquid at the reaction temperature used, see above the reaction can also be carried out in an excess of amino compound be carried out as a reaction medium.

Der Zusatz eines Säurebindemittels ist zur Bindung des bei der Reaktion freiwerdenden Chlorwasserstoffs bzw. Bromwasserstoffs erforderlich. Hierfür kommen sowohl anorganische basische Verbindungen, wie beispielsweise Natriumhydroxid, Kaliumhydroxid, Natriumcarbonat, Natriumhydrogencarbonat, Kaliumcarbonat, Kaliumacetat, Magnesiumoxid oder Magnesiumhydroxidcarbonat, als auch organische basische Verbindungen, wie beispielsweise Trialkylamine, wie z. B. Triethylamin, Pyridin, Chinolin, Picoline oder Morpholin in Betracht. Auch eine im Überschuß eingesetzte Aminoverbindung der allgemeinen Formel (3a) oder (3b) kann als Säurebindemittel dienen, wodurch der Zusatz eines gesonderten Säurebindemittels entfallen kann.The addition of an acid binder is to bind the in the reaction released hydrogen chloride or Hydrogen bromide required. Both inorganic basic compounds, such as Sodium hydroxide, potassium hydroxide, sodium carbonate, Sodium hydrogen carbonate, potassium carbonate, potassium acetate, Magnesium oxide or magnesium hydroxide carbonate, as well organic basic compounds, such as Trialkylamines, such as. B. triethylamine, pyridine, Quinoline, picoline or morpholine. Also one amino compound used in excess of the general Formula (3a) or (3b) can serve as an acid binder, whereby the addition of a separate acid binder can be omitted.

Die Umsetzung zu den Verbindungen der genannten Formel (1) kann bei Anwendung eines geeigneten Lösungsmittels in homogener Phase erfolgen. Überraschenderweise verlaufen die Umsetzungen jedoch auch in einem Lösungsmittel, in dem eine oder beide Verbindungen der allgemeinen Formeln (2) bzw. (3a) oder (3b) schwer löslich sind, wie beispielsweise in Wasser, einheitlich und in guten Ausbeuten. Hierzu werden die Verbindungen der genannten Formel (3a) oder (3b) in Wasser gelöst bzw. suspendiert und nach Zugabe einer äquivalenten Menge eines Säurebindemittels werden die Verbindungen der genannten Formel (2) in Suspension oder in fester Form als Granulat zugegeben.The reaction to give the compounds of formula (1) can in when using a suitable solvent homogeneous phase. Surprisingly get lost however, the reactions also in a solvent, in one or both compounds of the general formulas (2) or (3a) or (3b) are sparingly soluble, such as in water, uniform and in good yields. For this purpose, the compounds of the formula (3a) mentioned or (3b) dissolved or suspended in water and after addition an equivalent amount of an acid binder  the compounds of formula (2) are in suspension or added in solid form as granules.

Der Zusatz eines Dispergierhilfsmittels oder eines Phasentransferkatalysators, der fallweise zu einer Reaktionsbeschleunigung führt, ist der Reaktion nicht abträglich. In der Regel braucht ein derartiger Hilfsstoff jedoch nicht zugesetzt werden.The addition of a dispersing aid or a phase transfer catalyst, which occasionally accelerates the reaction leads, the reaction is not detrimental. As a rule, however, such an auxiliary is needed not be added.

Es ist zweckmäßig, 1 Mol der Verbindung der genannten Formel (2) mit 1 bis 2,5 Mol der Verbindung der Formel (3a) oder (3b) zur Umsetzung zu bringen. Die Anwendung eines größeren Überschusses einer Verbindung der Formel (3a) oder (3b) ist möglich, was zu einer Verkürzung der Reaktionszeit führt, darüberhinaus jedoch keine unmittelbaren Vorteile bringt und aus wirtschaftlichen Gründen nicht zweckmäßig ist.It is convenient to 1 mole of the compound of the formula mentioned (2) with 1 to 2.5 mol of the compound of the formula (3a) or (3b) to implement. The application of a larger excess of a compound of formula (3a) or (3b) is possible, resulting in a shorter response time leads, but beyond that no immediate Brings advantages and not for economic reasons is appropriate.

Der Ablauf der Umsetzung wird mittels Hochleistungs- Flüssigkeits-Chromatographie (HPLC) verfolgt und der Endpunkt der Reaktion durch das vollständige Verschwinden der Verbindung der genannten Formel (2) ermittelt.The implementation process is carried out using high-performance Liquid chromatography (HPLC) followed and the end point the reaction by completely disappearing the compound of formula (2).

Beim erfindungsgemäßen Verfahren kristallisieren die Reaktionsprodukte der genannten Formel (1) teilweise bereits während der Umsetzung aus, häufig auch erst beim Erkalten der Reaktionsmischung. In anderen Fällen können sie durch Abkühlen und/oder durch Aussalzen, beispielsweise mit Kaliumchlorid, Natriumchlorid oder Natriumsulfat zur Kristallisation gebracht und durch Filtration isoliert werden.In the process according to the invention, the Some reaction products of formula (1) mentioned during the implementation, often only when Cooling the reaction mixture. In other cases, you can by cooling and / or by salting out, for example with potassium chloride, sodium chloride or sodium sulfate Bring crystallization and isolated by filtration will.

Aus wirtschaftlichen und technischen Gründen werden die Umsetzungen vorzugsweise in Wasser bei Temperaturen zwischen 20°C und 180°C, vorzugsweise zwischen 40°C und 100°C, und Drücken zwischen 0,5 und 100 bar, vorzugsweise jedoch bei Normaldruck durchgeführt. For economic and technical reasons, the Reactions preferably in water at temperatures between 20 ° C and 180 ° C, preferably between 40 ° C and 100 ° C, and pressures between 0.5 and 100 bar, but preferably carried out at normal pressure.  

Da elektronenreiche aromatische Amine, insbesondere Diamine, wie beispielsweise p-Phenylendiamin, bei erhöhter Temperatur recht oxidationsempfindlich sind, empfiehlt sich die Durchführung der Reaktion unter einer Intergasatmosphäre, beispielsweise unter Stickstoff, wodurch die Bildung harziger Nebenprodukte unterdrückt und gleichzeitig die Produktausbeute erhöht wird.Since electron-rich aromatic amines, especially diamines, such as p-phenylenediamine, at an elevated temperature are quite sensitive to oxidation, the Carrying out the reaction under an intergas atmosphere, for example under nitrogen, which makes the formation more resinous By-products suppressed and at the same time the product yield is increased.

Aromatische Aminoverbindungen der genannten Formel (3a) bzw. (3b), die in dem erfindungsgemäßen Verfahren eingesetzt werden können, sind beispielsweise Aromatic amino compounds of the formula (3a) or (3b) mentioned which can be used in the process according to the invention are, for example

Die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren hergestellten Verbindungen der genannten Formel (1) stellen wertvolle Ausgangsverbindungen zur Herstellung wasserlöslicher faserreaktiver Mono- und Disazofarbstoffe sowie wasserlöslicher Phthalocyaninfarbstoffe dar [DE-AS 11 79 317].Those produced by the process according to the invention Compounds of the formula (1) mentioned are valuable Starting compounds for the production of water-soluble fiber-reactive mono- and disazo dyes and water-soluble Phthalocyanine dyes are [DE-AS 11 79 317].

Bisher wurden zur Herstellung von Verbindungen der genannten Formel (1) aus Verbindungen der genannten Formel (2) und (3a) bzw. (3b) im Falle von ambidenten aromatischen Aminen, insbesondere bei Diaminobenzolderivaten, diese in Form ihrer Acylamino-anilinderivate umgesetzt, um die ebenfalls auftretende Zweitsubstitution an der zweiten Aminogruppe zu verhindern. [DE-AS 11 79 317, Beispiel 5]. Demgegenüber erlaubt das erfindungsgemäße Verfahren die Umsetzung ungeschützter aromatischer Diaminobenzolderivate, wie beispielsweise 1,4-Diaminobenzol-3- sulfonsäure, mit 4-Halogen-3-nitro-phenyloxethylsulfonen ohne störende Zweitsubstitution an der freien Aminogruppe. Dabei ist ein großer Überschuß an Verbindungen der genannten Formeln (3a) bzw. (3b) nicht erforderlich, was besonders in wirtschaftlicher Hinsicht vorteilhaft ist. So far, have been used for the preparation of compounds Formula (1) from compounds of the formula mentioned (2) and (3a) or (3b) in the case of ambident aromatic Amines, especially in the case of diaminobenzene derivatives, implemented these in the form of their acylamino aniline derivatives, to the also occurring second substitution on the to prevent second amino group. [DE-AS 11 79 317, Example 5]. In contrast, the method according to the invention allows the implementation of unprotected aromatic diaminobenzene derivatives, such as 1,4-diaminobenzene-3- sulfonic acid, with 4-halogen-3-nitro-phenyloxethylsulfones without disruptive secondary substitution on the free amino group. There is a large excess of compounds mentioned Formulas (3a) and (3b) do not require what is particularly advantageous in economic terms.  

Darüber hinaus entfällt beim erfindungsgemäßen Verfahren die Abspaltung der Acylschutzgruppe, was einen unmittelbaren wirtschaftlichen Vorteil mit sich bringt.In addition, the method according to the invention does not apply the elimination of the acyl protecting group, which is an immediate brings economic advantage.

Selbstverständlich können mit gleichem Erfolg auch andere ambidente Nucleophile, wie beispielsweise aromatische Aminohydroxyverbindungen nach dem erfindungsgemäßen Verfahren umgesetzt werden.Of course, others can do it with equal success ambident nucleophiles, such as aromatic aminohydroxy compounds by the method according to the invention be implemented.

Die nachfolgend aufgeführten Beispiele sollen das Verfahren näher erläutern, ohne es jedoch in seiner Anwendung, insbesondere auf die aufgeführten Beispiele, zu beschränken.The examples below are intended to illustrate the process explain in more detail, but without its application, in particular to the examples listed.

Beispiel 1example 1

4-(4-Aminophenyl)-amino-3-nitro-phenyloxethylsulfon4- (4-aminophenyl) amino-3-nitro-phenyloxethylsulfone

Zu einer Lösung von 129,5 g 1,4-Phenylendiamin in 1 l Wasser gibt man 24,2 g Magnesiumoxid. Danach gibt man unter Stickstoff-Atmosphäre 265,7 g 4-Chlor-3-nitrophenyloxethylsulfon, suspendiert in 1 l Wasser, bei 40°C im Verlaufe einer Stunde zu. Man rührt 2 Stunden bei 40°C und anschließend bis zur Vervollständigung der Reaktion bei 60°C. Der Endpunkt der Reaktion wird durch HPLC ermittelt.To a solution of 129.5 g of 1,4-phenylenediamine in 1 liter Water is added to 24.2 g of magnesium oxide. Then you give under Nitrogen atmosphere 265.7 g of 4-chloro-3-nitrophenyloxethylsulfone, suspended in 1 liter of water, at 40 ° C in the course an hour too. The mixture is stirred at 40 ° C. for 2 hours then until the reaction is complete 60 ° C. The end point of the reaction is determined by HPLC.

Beim Abkühlen auf Raumtemperatur kristallisiert das Reaktionsprodukt aus der Reaktionsmischung aus und wird abfiltriert. Man erhält 309,0 g 4-(4-Aminophenyl-)amino-3- nitro-phenyloxethylsulfon mit einem Reingehalt von 98%, entsprechend einer Ausbeute von 89,8% der Theorie.The reaction product crystallizes on cooling to room temperature from the reaction mixture and is filtered off. 309.0 g of 4- (4-aminophenyl) amino-3- are obtained. nitro-phenyloxethyl sulfone with a purity of 98%, corresponding to a yield of 89.8% of theory.

Der Schmelzpunkt beträgt 156-158°C.
Analyse: Ber. C 49,8 H 4,5 N 12,4 S 9,4
C14H15N3O5S  Gef. C 49,3 H 4,3 N 12,5 S 9,1
[337,35]
1H-NMR (d6DMSO): δ = 9,77 ppm (s, NH), 8,45 (d, 1H), 7,75 (dd, 1H), 7,75 (dd, 1H), 6,95 (m, 3H), 6,62 (d, 2H) 5,19 (s, NH2), 4,82 (t, OH), 3,71 (m, -CH2-), 3,42 (m, -CH2-)
The melting point is 156-158 ° C.
Analysis: Ber. C 49.8 H 4.5 N 12.4 S 9.4
C 14 H 15 N 3 O 5 S Found. C 49.3 H 4.3 N 12.5 S 9.1
[337.35]
1H-NMR (d 6 DMSO): δ = 9.77 ppm (s, NH), 8.45 (d, 1H), 7.75 (dd, 1H), 7.75 (dd, 1H), 6, 95 (m, 3H), 6.62 (d, 2H) 5.19 (s, NH 2 ), 4.82 (t, OH), 3.71 (m, -CH 2 -), 3.42 ( m, -CH 2 -)

Beispiel 2Example 2

4-(3-Aminophenyl-)amino-3-nitro-phenyloxethylsulfon4- (3-aminophenyl) amino-3-nitro-phenyloxethylsulfone

In die Lösung von 64,7 g 1,3-Phenylendiamin in 1 l Wasser trägt man 10,1 g Magnesiumoxid ein. Unter Stickstoff- Atmosphäre gibt man anschließend 132,85 g 4-Chlor-3- nitro-phenyloxethylsulfon als Suspension in 1 l Wasser bei 50°C in einer Stunde zu. Nach 2 Stunden bei 50°C erhitzt man auf 65°C und rührt mehrere Stunden bei dieser Temperatur. Nach üblicher Aufarbeitung erhält man 138,8 g 4-(3-Aminophenyl-)amino-3-nitro-phenyloxethylsulfon mit einem Reingehalt von 96% (HPLC), entsprechend einer Ausbeute von 78,7% der Theorie. Der Schmelzpunkt beträgt 132-133°C.
IH-NMR: (d6-DMSO) : δ = 9,82 ppm (, 1NH), 8,40 (d, 1H), 7,71 (dd, 1H) 6,90 (m, 2H), 6,70 (m, 3H), 5,25 (, NH2), 5,00 (t, OH) 3,75 (m, -CH2-, 4H)
MS: m/z = 337
10.1 g of magnesium oxide are introduced into the solution of 64.7 g of 1,3-phenylenediamine in 1 liter of water. Under a nitrogen atmosphere, 132.85 g of 4-chloro-3-nitro-phenyloxethylsulfone are then added as a suspension in 1 l of water at 50 ° C. in one hour. After 2 hours at 50 ° C., the mixture is heated to 65 ° C. and stirred at this temperature for several hours. After customary working up, 138.8 g of 4- (3-aminophenyl) amino-3-nitro-phenyloxethylsulfone are obtained with a purity of 96% (HPLC), corresponding to a yield of 78.7% of theory. The melting point is 132-133 ° C.
IH-NMR: (d 6 -DMSO): δ = 9.82 ppm (, 1NH), 8.40 (d, 1H), 7.71 (dd, 1H) 6.90 (m, 2H), 6. 70 (m, 3H), 5.25 (, NH 2 ), 5.00 (t, OH) 3.75 (m, -CH 2 -, 4H)
MS: m / z = 337

Beispiel 3Example 3

4-(3-Amino-4-sulfophenyl-)amino-3-nitro-phenyloxethylsulfon4- (3-amino-4-sulfophenyl-) amino-3-nitro-phenyloxethylsulfone

Zu der Suspension von 225,8 g 2,4-Diaminobenzol-sulfonsäure in 500 ml Wasser gibt man bei pH 9,0 eine Suspension von 265,7 g 4-Chlor-3-nitro-phenyloxethylsulfon in 1 l Wasser bei 60-65°C im Verlaufe von einer Stunde zu. Nach Zugabe eines Dispergierhilfsmittels rührt man 10-12 Stunden bei 65-70°C, wobei der pH-Wert durch Zugabe von wäßriger Natronlauge bei pH 8,5-9,0 konstant gehalten wird. Nach Abkühlen der Reaktionsmischung auf 10°C wird das orangerot auskristallisierende Produkt abgesaugt und getrocknet. Man erhält 347,1 g 4-(3-Amino-4-sulfophenyl-) amino-3-nitro-phenyloxethylsulfon als Natriumsalz vom Schmelzpunkt 187-189°C mit einem Reingehalt von 93% (HPLC), entsprechend einer Ausbeute von 73,5% der Theorie.
1H-NMR: (d6-DMSO): δ = 9,97 ppm (, NH), 8,50 (d, 1H), 7,70 (dd, 1H), 6,97 (d, 1H), 6,90 (m, 3H), 5,33 (, NH2), 4,78 (t, OH), 3,62 (m, -CH2-, 2H), 3,39 (m, -CH2-, 2H)
Analyse: Ber: C 38,2 H 3,2 N 9,5 S 14,5 Na 5,2
C14H14N3O8S2Na  Gef: C 36,2 H 3,4 N 8,8 S 13,9 Na 5,5
[439,25]
A suspension of 265.7 g of 4-chloro-3-nitro-phenyloxethylsulfone in 1 l of water at 60-65 is added to the suspension of 225.8 g of 2,4-diaminobenzene-sulfonic acid in 500 ml of water at pH 9.0 ° C over an hour. After adding a dispersing agent, the mixture is stirred at 65-70 ° C. for 10-12 hours, the pH being kept constant at pH 8.5-9.0 by adding aqueous sodium hydroxide solution. After the reaction mixture has cooled to 10 ° C., the orange-red product which crystallizes out is filtered off with suction and dried. 347.1 g of 4- (3-amino-4-sulfophenyl-) amino-3-nitro-phenyloxethylsulfone are obtained as the sodium salt of melting point 187-189 ° C. with a purity of 93% (HPLC), corresponding to a yield of 73 5% of theory.
1H-NMR: (d 6 -DMSO): δ = 9.97 ppm (, NH), 8.50 (d, 1H), 7.70 (dd, 1H), 6.97 (d, 1H), 6 , 90 (m, 3H), 5.33 (, NH 2 ), 4.78 (t, OH), 3.62 (m, -CH 2 -, 2H), 3.39 (m, -CH 2 - , 2H)
Analysis: Ber: C 38.2 H 3.2 N 9.5 S 14.5 Na 5.2
C 14 H 14 N 3 O 8 S 2 Na Found: C 36.2 H 3.4 N 8.8 S 13.9 Na 5.5
[439.25]

Beispiel 4Example 4

4-(4-Amino-3-sulfophenyl)-amino-3-nitro-phenyloxethylsulfon4- (4-amino-3-sulfophenyl) amino-3-nitro-phenyloxethylsulfone

Eine Lösung von 244,7 g 2,5-Diaminobenzolsulfonsäure (92,2%ig, entsprechend 225,8 g 100%ig) in 1,5 l Wasser wird mit 20%iger wäßriger Sodalösung auf pH 8,8 eingestellt. Danach gibt man bei 40°C 265,7 g 4-Chlor-3-nitro- phenyloxethylsulfon im Verlauf von zwei Stunden in pulverisierter Form zu und hält den pH-Wert mit 20%iger Sodalösung konstant. Nun erhöht man die Temperatur auf 60°C und rührt noch zwei Stunden. Man läßt abkühlen und gießt die Reaktionsmischung auf 1 l Eiswasser. Das nach Zugabe von Natriumchlorid auskristallisierende Produkt wird abgesaugt und getrocknet. Man erhält 426,0 g 4-(4-Amino-3- sulfophenyl-)amino-3-nitro-phenyloxethylsulfon als Natriumsalz mit einem Schmelzpunkt von 212°C und einem Reingehalt von 93,5% (HPLC), entsprechend einer Ausbeute von 90,6% der Theorie.
Analyse: Ber: C 38,2 H 3,2 N 9,5 S 14,5 Na 5,2
eC14H14N3O8S2Na  Gef: C 35,9 H 3,6 N 8,9 S 13,6 Na 5,8
[439,25]
A solution of 244.7 g of 2,5-diaminobenzenesulfonic acid (92.2%, corresponding to 225.8 g of 100%) in 1.5 l of water is adjusted to pH 8.8 with 20% aqueous sodium carbonate solution. Then, at 40 ° C., 265.7 g of 4-chloro-3-nitrophenyloxethylsulfone are added in pulverized form over the course of two hours, and the pH is kept constant with 20% sodium carbonate solution. Now raise the temperature to 60 ° C and stir for two hours. The mixture is allowed to cool and the reaction mixture is poured onto 1 liter of ice water. The product which crystallizes out after the addition of sodium chloride is filtered off with suction and dried. 426.0 g of 4- (4-amino-3-sulfophenyl) amino-3-nitro-phenyloxethylsulfone are obtained as the sodium salt with a melting point of 212 ° C. and a purity of 93.5% (HPLC), corresponding to a yield of 90.6% of theory.
Analysis: Ber: C 38.2 H 3.2 N 9.5 S 14.5 Na 5.2
eC 14 H 14 N 3 O 8 S 2 Na Gef: C 35.9 H 3.6 N 8.9 S 13.6 Na 5.8
[439.25]

Beispiel 5Example 5

4-[2-Amino-4-(2′-hydroxyethylsulfonyl-)phenyl-]amino-3- nitrophenyloxethylsulfon4- [2-amino-4- (2'-hydroxyethylsulfonyl) phenyl-] amino-3- nitrophenyloxethyl sulfone

Zu der Suspension von 240 g 3,4-Diaminophenyloxethylsulfon in 1 l Wasser gibt man bei Raumtemperatur 265,7 g 4-Chlor- 3-nitro-phenyloxethylsulfon portionsweise als Granulat zu und hält dabei den pH-Wert der Reaktionsmischung mit 10%iger Natronlauge bei pH 7,5 konstant. Man rührt anschließend bei 80°C mehrere Stunden. Die beim Abkühlen der Reaktionsmischung anfallende zäh-ölige Masse wird mit Dimethylformamid aufgenommen und durch Eingießen in Eiswasser zur Kristallisation gebracht. Man erhält 312 g 4-[2-Amino-4-(2′-hydroxyethylsulfonyl-)phenyl-]amino-3- nitro-phenyloxethylsulfon vom Schmelzpunkt 323°C mit einem Reingehalt von 99% (NO2), entsprechend einer Ausbeute von 68,5% der Theorie.
MS: m/z = 445
265.7 g of 4-chloro-3-nitro-phenyloxethylsulfone are added in portions as granules to the suspension of 240 g of 3,4-diaminophenyloxethylsulfone in 1 liter of water at room temperature, and the pH of the reaction mixture is kept at the same time with 10% sodium hydroxide solution constant at pH 7.5. The mixture is then stirred at 80 ° C for several hours. The viscous-oily mass obtained on cooling the reaction mixture is taken up with dimethylformamide and crystallized by pouring it into ice water. This gives 312 g of 4- [2-amino-4- (2'-hydroxyethylsulfonyl-) phenyl-] amino-3-nitro-phenyloxethylsulfone with a melting point of 323 ° C. and a purity of 99% (NO 2 ), corresponding to a yield of 68.5% of theory.
MS: m / z = 445

Beispiel 6Example 6

4-(5-Hydroxy-7-sulfo-naphthyl-2-)amino-3-nitro- phenyloxethylsulfon4- (5-hydroxy-7-sulfonaphthyl-2-) amino-3-nitro- phenyloxethyl sulfone

Zu der Suspension von 257 g 2-Amino-5-hydroxy-naphthalin- 7-sulfonsäure (Reingehalt 93,2%) in 500 ml Wasser werden bei pH 6,0 256,7 g 4-Chlor-3-nitro-phenyloxethylsulfon portionsweise zugegeben. Man rührt 16 Stunden bei 80°C und saugt das beim Abkühlen auf Raumtemperatur auskristallisierende Reaktionsprodukt ab. Man wäscht mit gesättigter Natriumchloridlösung und erhält nach Trocknen 354 g 4- (5-Hydroxy-7-sulfo-naphthyl-2-)amino-3-nitro-phenyl-oxethylsulfon als Natriumsalz vom Schmelzpunkt 243°C mit einem Reingehalt von 84,2% (NO2), entsprechend einer Ausbeute von 60,6% der Theorie.
Analyse: Ber: C 44,0 H 3,1 N 5,7 S 13,0 Na 4,7
C18H15N2O9S2Na  Gef: C 39,7 H 2,6 N 5,4 S 12,5 Na 5,4
[490,44]
256.7 g of 4-chloro-3-nitro-phenyloxethylsulfone are added in portions at pH 6.0 to the suspension of 257 g of 2-amino-5-hydroxy-naphthalene-7-sulfonic acid (purity 93.2%) in 500 ml of water admitted. The mixture is stirred at 80 ° C. for 16 hours and the reaction product which crystallizes out on cooling to room temperature is filtered off with suction. It is washed with saturated sodium chloride solution and, after drying, 354 g of 4- (5-hydroxy-7-sulfonaphthyl-2-) amino-3-nitro-phenyl-oxethylsulfone are obtained as the sodium salt of melting point 243 ° C. with a purity of 84.2 % (NO 2 ), corresponding to a yield of 60.6% of theory.
Analysis: Ber: C 44.0 H 3.1 N 5.7 S 13.0 Na 4.7
C 18 H 15 N 2 O 9 S 2 Na Gef: C 39.7 H 2.6 N 5.4 S 12.5 Na 5.4
[490.44]

Beispiel 7Example 7

a) Eine Lösung von 62 g 1-Amino-3,6-disulfo-8-naphthol in 600 ml Wasser wird bei einer Temperatur von 5-10°C portionsweise mit 36 g Cyanurchlorid versetzt; der pH-Wert wird mit Natriumhydrogencarbonat bei 2,0 gehalten. Man rührt bei 5 bis 10°C 4 Stunden nach.a) A solution of 62 g of 1-amino-3,6-disulfo-8-naphthol in 600 ml of water at a temperature of 5-10 ° C.  36 g of cyanuric chloride are added in portions; the pH is kept at 2.0 with sodium hydrogen carbonate. The mixture is stirred at 5 to 10 ° C for 4 hours.

b) Eine Suspension von 32 g Anilin-2-sulfonsäure in 500 g Eiswasser wird mit 45 g konzentrierter Salzsäure versetzt. Die Diazotierung erfolgt durch Zugabe von 40 Volumenteilen einer wäßrigen 5n-Natriumnitrit-Lösung. Nach 4 Stunden bei 5°C wird in üblicher Weise überschüssige salpetrige Säure mittels Amidosulfonsäure zerstört.b) A suspension of 32 g of aniline-2-sulfonic acid in 500 g 45 g of concentrated hydrochloric acid are added to ice water. The diazotization is carried out by adding 40 Parts by volume of an aqueous 5n sodium nitrite solution. After 4 hours at 5 ° C, excess is in the usual way Nitrous acid destroyed by sulfamic acid.

c) die gemäß b) hergestellte Diazoniumsalzlösung gibt man langsam unter Rühren in die Lösung der gemäß a) hergestellten Kupplungskomponente, wobei man den pH-Wert zwischen 5,0 und 6,0 hält. Zur vollständigen Kupplung wird noch 6 Stunden bei pH 6,0 nachgerührt.c) the diazonium salt solution prepared according to b) is added slowly with stirring into the solution of that prepared according to a) Coupling component, taking the pH holds between 5.0 and 6.0. For complete coupling is stirred for a further 6 hours at pH 6.0.

d) Zu der Lösung der gemäß c) hergestellten Azoverbindung werden unter Rühren 84 g 4-(4-Aminophenyl-)amino-3- nitro-phenyloxethylsulfon (hergestellt gemäß Beispiel 1) als Sulfatester zugegeben; der pH-Wert wird zwischen pH 5,5 und 6,0, die Temperatur bei 25°C gehalten. Man rührt 8 Stunden nach und salzt den entstandenen Farbstoff mit Natriumchlorid aus oder isoliert die Verbindung durch Eindampfen oder Sprühtrocknen.d) To the solution of the azo compound prepared according to c) 84 g of 4- (4-aminophenyl) amino-3- nitro-phenyloxethylsulfone (prepared according to example 1) added as a sulfate ester; the pH will be between pH 5.5 and 6.0, the temperature kept at 25 ° C. Man stir for 8 hours and salt the resulting dye with sodium chloride or isolates the compound by evaporation or spray drying.

Man erhält ein rotes, elektrolythaltiges Pulver, welches das Natriumsalz der Azoverbindung der Formel enthält. Diese Verbindung besitzt sehr gute Farbstoffeigenschaften und zeigt in wäßriger Lösung ein Absorptionsmaximum bei 510 nm. Mit dieser Verbindung werden insbesondere auf Cellulosefasern gelbstichig-rote Färbungen mit guten Waschechtheiten und Naßlichtechtheiten, insbesondere mit guter Chlorwasserechtheit, erhalten.A red, electrolyte-containing powder is obtained, which is the sodium salt of the azo compound of the formula contains. This compound has very good dye properties and shows an absorption maximum at 510 nm in aqueous solution. This compound gives yellowish-red dyeings with good wash fastness and wet light fastness, in particular with good fastness to chlorine water, in particular on cellulose fibers.

Beispiel 8Example 8

Man diazotiert in üblicher Weise 56 g Anilin-4-(2′-sulfatoethyl-) sulfon in einem Gemisch aus 500 g Eiswasser und 45 g wäßriger konzentrierter Salzsäure mit 40 Volumenteilen einer wäßrigen 5n Natriumnitritlösung. Diese Diazoniumsalzlösung gibt man bei einem pH-Wert von 5,5-6,0 langsam in die Lösung einer Kupplungskomponente, die wie in Beispiel 7a) beschrieben hergestellt wird. Man rührt danach noch zwei Stunden bis zur vollständigen Kupplung und gibt anschließend 84 g 4-(4-Aminophenyl-) amino-3-nitro-phenyloxethylsulfon (hergestellt gemäß Beispiel 1) als Sulfatester zu, hält den pH-Wert zwischen 5,5 und 6,0 und die Temperatur bei 25°C konstant und rührt unter diesen Bedingungen etwa 8 Stunden nach. Man erhält nach üblicher Aufarbeitung ein elektrolythaltiges rotes Pulver, das dem Natriumsalz der Verbindung der Formel entspricht. Der Farbstoff besitzt in wäßriger Lösung ein Absorptionsmaximum bei 515 nm und ergibt auf Baumwolle farbstarke gelbstichig rote Färbungen mit sehr guten Echtheiten, insbesondere sehr guten Waschechtheiten.56 g of aniline-4- (2'-sulfatoethyl-) sulfone are diazotized in a conventional manner in a mixture of 500 g of ice water and 45 g of aqueous concentrated hydrochloric acid with 40 parts by volume of an aqueous 5N sodium nitrite solution. This diazonium salt solution is slowly added at pH 5.5-6.0 to the solution of a coupling component which is prepared as described in Example 7a). The mixture is then stirred for a further two hours until coupling is complete, and 84 g of 4- (4-aminophenyl) amino-3-nitro-phenyloxethylsulfone (prepared according to Example 1) are then added as the sulfate ester, and the pH is kept between 5.5 and 6.0 and the temperature at 25 ° C constant and stirred under these conditions for about 8 hours. After the usual work-up, an electrolyte-containing red powder is obtained, which is the sodium salt of the compound of the formula corresponds. In aqueous solution, the dye has an absorption maximum at 515 nm and produces strong yellowish-red dyeings on cotton with very good fastness properties, in particular very good fastness to washing.

Claims (13)

1. Verfahren zur Herstellung von Arylamino-nitro- phenyloxethylsulfonen der allgemeinen Formel (1) in welcher Z den Rest bedeutet, worin R1 ein Wasserstoffatom, eine -NH2-, -NH-R- oder -N(R)2-gruppe bedeutet, wobei R eine Alkylgruppe darstellt, R2 ein Wasserstoffatom, eine Alkylgruppe oder eine Alkoxy gruppe bedeutet, R3 ein Wasserstoff-, Chlor oder Bromatom oder eine Sulfonsäure-, Sulfonsäureamid-, Carbonsäure-, Carbonsäureamid- Hydroxy-, Carbomethoxy-, Carbethoxy- oder Hydroxyethylsulfongruppe, darstellt, R4 ein Wasserstoff-, Chlor- oder Bromatom oder eine Sulfonsäure-, Carbonsäure-, Hydroxy- oder Alkoxygruppe oder eine Alkylgruppe, bedeutet, wobei im Rest Za 1-3 verschiedene, jedoch höchstens zwei gleiche Substituenten von R1-R3, im Rest Zb 1-4 verschiedene, jedoch höchstens zwei gleiche Substituenten von R1-R4 enthalten sein können, und R die weiter oben genannte Bedeutung hat, indem man Verbindungen der allgemeinen Formel (2) in welcher X ein Chlor- oder Bromatom bedeutet, mit einer Aminoverbindung der allgemeinen Formel oder in welcher R, R1, R2, R3 und R4 die vorstehend genannten Bedeutungen haben, bei Temperaturen von 20 bis 180°C, vorzugsweise in Wasser bei pH-Werten von 4,0 bis 10,0 oder in geeigneten organischen Lösungsmitteln oder Gemischen aus solchen Lösungsmitteln in Gegenwart eines anorganischen oder organischen Säurebindemittels umsetzt.1. Process for the preparation of arylamino-nitrophenyloxethylsulfones of the general formula (1) in which Z the rest means wherein R 1 represents a hydrogen atom, an -NH 2 -, -NH-R- or -N (R) 2 group, where R represents an alkyl group, R 2 represents a hydrogen atom, an alkyl group or an alkoxy group, R 3 represents a hydrogen, chlorine or bromine atom or a sulfonic acid, sulfonic acid amide, carboxylic acid, carboxamide, hydroxyl, carbomethoxy, carbethoxy or hydroxyethyl sulfone group, R 4 represents a hydrogen, chlorine or bromine atom or a sulfonic acid, carboxylic acid -, Hydroxy- or alkoxy group or an alkyl group, means, in the radical Z a 1-3 different but at most two identical substituents of R 1 -R 3 , in the radical Z b 1-4 different but at most two identical substituents of R. 1 -R 4 can be contained, and R has the meaning given above, by compounds of the general formula (2) in which X represents a chlorine or bromine atom, with an amino compound of the general formula or in which R, R 1 , R 2 , R 3 and R 4 have the meanings given above, at temperatures from 20 to 180 ° C., preferably in water at pH values from 4.0 to 10.0 or in suitable organic solvents or mixtures of such solvents in the presence of an inorganic or organic acid binder. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man bei Temperaturen von 40-100°C umsetzt.2. The method according to claim 1, characterized in that is implemented at temperatures of 40-100 ° C. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß man in wäßrigem Medium bei pH-Werten von 5,5-8,5 umsetzt.3. The method according to claim 1 or 2, characterized in that one in aqueous medium at pH values from 5.5-8.5. 4. Verfahren nach Ansprüchen 1-3, dadurch gekennzeichnet, daß man in einem niederen Alkanol, Xylol, Chlorbenzol, Dimethylformamid oder N-Methylpyrrolidon umsetzt.4. The method according to claims 1-3, characterized in that in a lower alkanol, xylene, chlorobenzene, Dimethylformamide or N-methylpyrrolidone implemented. 5. Verfahren nach Ansprüchen 1-4, dadurch gekennzeichnet, daß man in Gegenwart von Natriumhydroxid, Kaliumhydroxid, Natriumcarbonat, Natriumhydrogencarbonat, Kaliumcarbonat, Kaliumacetat, Magnesiumoxid, Magnesiumhydroxidcarbonat, einem Trialkylamin, Pyridin, Chinolin, einem Picolin oder von Morpholin oder eines Überschusses einer Aminoverbindung der genannten allgemeinen Formel 3 (a) oder 3 (b) als säurebindendem Mittel umsetzt.5. The method according to claims 1-4, characterized in that in the presence of sodium hydroxide, potassium hydroxide, Sodium carbonate, sodium hydrogen carbonate, Potassium carbonate, potassium acetate, magnesium oxide, magnesium hydroxide carbonate,  a trialkylamine, pyridine, Quinoline, a picoline or morpholine or one Excess of an amino compound of the general Formula 3 (a) or 3 (b) as acid-binding Implement means. 6. Verfahren nach Ansprüchen 1-5, dadurch gekennzeichnet, daß man in einem Überschuß einer Aminoverbindung der genannten allgemeinen Formel 3 (a) oder 3 (b) als nicht wäßrigem Reaktionsmedium umsetzt.6. The method according to claims 1-5, characterized in that one in an excess of an amino compound of the general formula 3 (a) or 3 (b) mentioned as non-aqueous reaction medium. 7. Arylamino-nitrophenyloxethylsulfone der in Anspruch 1 genannten allgemeinen Formel, ausgenommen die beiden Verbindungen der Formeln 7. arylamino-nitrophenyloxethylsulfones of the general formula mentioned in claim 1, except the two compounds of the formulas 8. Verbindung der Formel 8. Compound of the formula 9. Verbindung der Formel 9. Compound of the formula 10. Verbindung der Formel 10. Compound of the formula 11. Verbindung der Formel 11. Compound of the formula 12. Verbindung der Formel 12. Compound of the formula 13. Verbindung der Formel13. Compound of the formula
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