DE3407277C2 - Method and device for cleaning flue gas - Google Patents
Method and device for cleaning flue gasInfo
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Abstract
Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Reinigung von Rauchgas, bei dem das Rauchgas durch Waschen mit einer kalkhaltigen Suspension entschwefelt wird und anschließend die Stickoxide durch Mischen mit Ammoniak katalytisch selektiv reduziert werden sowie eine Vorrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens. Gemäß der Erfindung wird das entschwefelte Rauchgas vor der katalytischen Reduktion der Stickoxide durch regenerativen Wärmeaustausch mit dem Reingas und durch Zufuhr von Zusatzwärme auf die NOx-Reduktionstemperatur von 220 bis 270°C erwärmt.The invention relates to a method for cleaning flue gas, in which the flue gas is desulfurized by washing with a calcareous suspension and then the nitrogen oxides are catalytically selectively reduced by mixing with ammonia, as well as a device for carrying out this method. According to the invention, the desulfurized flue gas is heated to the NOx reduction temperature of 220 to 270°C by regenerative heat exchange with the clean gas and by supplying additional heat before the catalytic reduction of the nitrogen oxides.
Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Reinigung von Rauchgas der im Oberbegriff des Patentanspruchs 1 angegebenen Gattung sowie eine Vorrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens.The invention relates to a method for cleaning flue gas of the type specified in the preamble of patent claim 1 and to a device for carrying out this method.
Rauchgas aus Feuerungsanlagen, insbesondere aus Kraftwerken, enthält erhebliche Mengen an Schwefelverbindungen und Stickoxiden, die aus Gründen der Umweltbelastung ausgeschieden oder neutralisiert werden müssen. Zur Abscheidung der Schwefelverbindungen haben sich in neuerer Zeit Absorber und Wäscher allgemein durchgesetzt, in denen das Rauchgas mit einer flüssigen kalkhaltigen Suspension möglichst intensiv gemischt wird. Dabei reagieren die Schwefelverbindungen mit dem Kalk zu Gips, der in Form einer Trübe aus dem Wäscher abgezogen und einer weiteren Verwendung zugeführt wird. Diese Naßbehandlung der Rauchgase, die dem Wäscher mit Temperaturen von ca. 130 bis 200°C aus dem Kesselhaus zugeführt werden, führt zwangsläufig zu einer gravierenden Senkung der Gastemperatur auf ca. 50 bis 80°C.Flue gas from combustion plants, particularly from power plants, contains considerable amounts of sulphur compounds and nitrogen oxides, which must be removed or neutralised to avoid environmental pollution. In recent times, absorbers and scrubbers have become generally accepted for the removal of sulphur compounds. In these, the flue gas is mixed as intensively as possible with a liquid calcareous suspension. The sulphur compounds react with the lime to form gypsum, which is removed from the scrubber in the form of a slurry and used for further purposes. This wet treatment of the flue gases, which are fed to the scrubber from the boiler house at temperatures of approx. 130 to 200°C, inevitably leads to a serious reduction in the gas temperature to approx. 50 to 80°C.
Zur Reduktion der Stickoxide zu Stickstoff und Wasser ist es aus der DE-OS 25 50 231 bekannt, Ammoniak in das ca. 700 bis 1200°C heiße Rauchgas in einem Molverhältnis von 0,6 bis 10 zu den Stickoxiden einzuführen. Wegen der hohen Reaktionstemperaturen für die Reduktionsprozesse ist dieses Verfahren bei Großfeuerungsanlagen mit Abwärmenutzung nicht ohne weiteres anwendbar.In order to reduce nitrogen oxides to nitrogen and water, it is known from DE-OS 25 50 231 to introduce ammonia into the flue gas at a temperature of approximately 700 to 1200°C in a molar ratio of 0.6 to 10 to the nitrogen oxides. Due to the high reaction temperatures for the reduction processes, this process cannot be easily applied to large combustion plants with waste heat utilization.
Aus den DE-PSen 27 54 932 und 28 52 800 sind nach dem Gasphasen-Reduktionsprinzip arbeitende Vorrichtungen zur Umsetzung der in den Rauchgasen enthaltenen Stickoxide bekannt, bei denen in das Rauchgas zusätzlich zum Ammoniak noch Wasserstoffperoxid zugemischt wird und die eigentliche Reduktion bei niedrigeren Gastemperaturen in Gegenwart eines Feststoffkatalysators erfolgt. Bei diesem ggf. in zwei Stufen durchführbaren Verfahren ist eine direkte Kopplung mit einer Rauchgas-Naßentschwefelung wegen der unterschiedlichen Temperaturbereiche und der Vergiftungsgefahr der verwendeten Katalysatoren nicht ohne weiteres möglich.German Patent Specifications 27 54 932 and 28 52 800 disclose devices that work according to the gas phase reduction principle for converting the nitrogen oxides contained in the flue gases. In these devices, hydrogen peroxide is added to the flue gas in addition to the ammonia and the actual reduction takes place at low gas temperatures in the presence of a solid catalyst. In this process, which can be carried out in two stages, a direct coupling with wet flue gas desulfurization is not possible without further ado due to the different temperature ranges and the risk of poisoning from the catalysts used.
Aus der US-PS 38 87 683 ist eine Anlage zur Beseitigung der Stickoxide in Rauchgasen bekannt, bei dem das Rauchgas mit Ammoniak gemischt und die Stickoxide in einem aus Aktivkohle und Vanadiumoxiden gebildeten Katalysatorturm bei Temperaturen zwischen 20 und 150°C reduziert werden. Der Nachteil dieses Verfahrens liegt in dem hohen Preis des Katalysators und in seiner Anfälligkeit gegen Vergiftungen.US-PS 38 87 683 discloses a plant for removing nitrogen oxides in flue gases, in which the flue gas is mixed with ammonia and the nitrogen oxides are reduced in a catalyst tower made of activated carbon and vanadium oxides at temperatures between 20 and 150°C. The disadvantage of this process is the high price of the catalyst and its susceptibility to poisoning.
Schließlich ist aus dem Prospekt "Kawasaki DeNO x -Apparatus" ein Verfahren und eine Vorrichtung zum Umsetzen der in Rauchgasen enthaltenen Stickoxide durch Einmischen von Ammoniak und anschließende katalytische Reduktion bekannt, bei dem die optimale NO x -Reduktionstemperatur in einem mehrstöckigen Katalysatorbett bei ca. 250°C liegt. Das aus dem Kesselhaus kommende Rauchgas strömt entlang den Oberflächen der Katalysatorelemente, wobei die Stickoxide praktisch vollständig reduziert werden. Vorteilhaft bei diesem Vorgehen sind die für Rauchgase mit Abwärmenutzung günstigen Reduktionstemperaturen sowie die Möglichkeit eines relativ einfachen zonenweisen Austausches der Katalysatorelemente. Die während der NO x -Reduktion in den Rauchgasen enthaltene fühlbare Wärme wird nicht weiter ausgenutzt, so daß der energetische Wirkungsgrad einer derartigen Reinigungsanlage ungenügend ist.Finally, the "Kawasaki DeNO x Apparatus" brochure describes a process and a device for converting the nitrogen oxides contained in flue gases by mixing in ammonia and subsequent catalytic reduction, in which the optimum NO x reduction temperature in a multi-level catalyst bed is around 250°C. The flue gas coming from the boiler house flows along the surfaces of the catalyst elements, whereby the nitrogen oxides are practically completely reduced. The advantages of this procedure are the reduction temperatures that are favorable for flue gases with waste heat utilization and the possibility of a relatively simple zone-by-zone replacement of the catalyst elements. The sensible heat contained in the flue gases during NO x reduction is not further utilized, so that the energetic efficiency of such a cleaning system is insufficient.
Ferner gehört ein in der - nachveröffentlichten - DE-OS 34 02 063 beschriebenes Entschwefelungsverfahren für Rauchgase zum Stande der Technik, bei dem die zuvor gekühlten und entstaubten Rauchgase in einem Wäscher mit Hilfe einer Kalksuspension entschwefelt werden. Um Kondensatbildung im Abzugskamin zu vermeiden, werden die den Wäscher verlassenden Rauchgase zweistufig auf eine ausreichend hohe Temperatur erwärmt, und zwar einmal durch die Kompression in einem Saugzuggebläse und anschließend in einem von den noch heißen Rauchgasen durchströmten Wärmetauscher. Eine Entstickung der Rauchgase ist nach diesem Verfahren nicht möglich.Furthermore, a desulfurization process for flue gases described in the - subsequently published - DE-OS 34 02 063 is state of the art, in which the previously cooled and dust-free flue gases are desulfurized in a scrubber using a lime suspension. In order to avoid condensate formation in the exhaust chimney, the flue gases leaving the scrubber are heated to a sufficiently high temperature in two stages, first by compression in an induced draught fan and then in a heat exchanger through which the still hot flue gases flow. Denitrification of the flue gases is not possible using this process.
In der - nachveröffentlichten - DE-OS 34 03 995 ist ein trockenes Verfahren zur Abscheidung von Schadstoffen aus Rauchgasen beschrieben, bei dem als Abscheidemedium ggf. mit Additiven versetzte Flugasche verwendet wird. In einem Vor- und einem Hauptfilter wird die Flugasche aus den Rauchgasen abgeschieden und quasi im Kreislauf den aus dem Kessel austretenden Rauchgasen zugemischt, wobei sie mit den Schadstoffen im Rauchgas, insbesondere mit Schwermetallen, Fluorchlor- und Schwefelverbindungen, reagieren soll. Nach dem Ausfiltern der Flugasche wird in den Rauchgasstrom ein reduzierendes Gas stromab eines Saugzuggebläses eingeführt. Die eigentliche Schwefel- und Stickstoffreinigung erfolgt in einem Aktivkohlefilter, in dem auch die restlichen Schwermetalle abgeschieden werden. Für großtechnische Anlagen ist ein derartiges Vorgehen nur bedingt geeignet, weil die notwendige Resorption des Aktivkohlefilters einen außerordentlich hohen technischen Aufwand erfordert und die gesamte Energiebilanz unbefriedigend ist.In the - subsequently published - DE-OS 34 03 995 a dry process for separating pollutants from flue gases is described, in which fly ash, possibly mixed with additives, is used as the separation medium. The fly ash is separated from the flue gases in a pre-filter and a main filter and mixed in a circuit with the flue gases leaving the boiler, where it is supposed to react with the pollutants in the flue gas, in particular with heavy metals, fluorochlorine and sulphur compounds. After the fly ash has been filtered out, a reducing gas is introduced into the flue gas stream downstream of an induced draught fan. The actual sulphur and nitrogen purification takes place in an activated carbon filter, in which the remaining heavy metals are also separated. This type of procedure is only suitable to a limited extent for large-scale plants, because the necessary resorption of the activated carbon filter requires an extremely high level of technical effort and the overall energy balance is unsatisfactory.
Aufgabe der Erfindung ist es, ein Verfahren zur Reinigung von Rauchgasen aus Großfeuerungsanlagen zu schaffen, das eine wirksame kostengünstige Entschwefelung und eine praktisch vollständige Entfernung der Stickoxide bei niedrigen Rauchgastemperaturen und geringem Energiebedarf ermöglicht. Die Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens soll auch nachträglich in bestehende Feuerungsanlagen eingebaut werden können.The object of the invention is to create a process for cleaning flue gases from large combustion plants, which enables effective, cost-effective desulfurization and practically complete removal of nitrogen oxides at low flue gas temperatures and low energy requirements. The device for carrying out the process should also be able to be retrofitted into existing combustion plants.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß durch die kennzeichnenden Merkmale des Patentanspruchs 1 gelöst. Im Patentanspruch 4 ist ein besonders zweckmäßige Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens angegeben, die unter Verwendung einfach aufgebauter Einzelaggregate einen besonders günstigen energetischen Wirkungsgrad ermöglicht und mit der bestehende Großfeuerungsanlagen nachgerüstet werden können.This object is achieved according to the invention by the characterizing features of patent claim 1. Patent claim 4 specifies a particularly useful device for carrying out the method according to the invention, which enables a particularly favorable energy efficiency using simply constructed individual units and with which existing large combustion plants can be retrofitted.
Wesentlich bei dem erfindungsgemäßen Vorgehen ist es, daß die Abwärme der Rauchgase weitestgehend ausgenutzt werden kann, ohne den Reinigungsprozeß nachteilig zu beeinflussen. Die Rauchgase verlassen das Kesselhaus mit einer relativ niedrigen Temperatur von ca. 130 bis 180°C und werden im Wäscher durch die Berieselung mit kalkhaltiger Suspension stark abgekühlt. Da die optimalen Betriebstemperaturen des für die Entstickung der Rauchgase verwendeten Katalysators bei ca. 250°C liegen, werden die entschwefelten Rauchgase auf dieses Temperaturniveau erwärmt. Dies geschieht erfindungsgemäß einmal durch Wärmeaustausch mit dem auf Katalysatortemperatur erwärmten Rauchgas und durch zusätzliche Aufheizung mittels Zusatzwärme in Form von Dampf oder Heißgas aus dem Kesselhaus.The essential feature of the procedure according to the invention is that the waste heat of the flue gases can be used as far as possible without adversely affecting the cleaning process. The flue gases leave the boiler house at a relatively low temperature of approx. 130 to 180°C and are cooled considerably in the scrubber by sprinkling them with a calcareous suspension. Since the optimum operating temperature of the catalyst used to denitrify the flue gases is approx. 250°C, the desulfurized flue gases are heated to this temperature level. According to the invention, this is done by heat exchange with the flue gas heated to catalyst temperature and by additional heating using additional heat in the form of steam or hot gas from the boiler house.
Um die sich durch eine zu starke Temperaturabsenkung der Rauchgase im Wäscher unter den Taupunkt ergebenden Probleme zu vermeiden, empfiehlt es sich gemäß einer zweckmäßigen Weiterbildung der Erfindung, die den Wäscher verlassenden kalten Rauchgase durch Wärmeaustausch mit dem heißen Rohgas vorzuwärmen.In order to avoid the problems resulting from an excessive reduction in the temperature of the flue gases in the scrubber below the dew point, it is recommended, according to an expedient development of the invention, to preheat the cold flue gases leaving the scrubber by heat exchange with the hot raw gas.
Weitere zweckmäßige Ausgestaltungen der Erfindung sind Gegenstand der Unteransprüche.Further expedient embodiments of the invention are the subject of the subclaims.
Im folgenden werden Ausführungen der Erfindung anhand der Zeichnung im einzelnen beschrieben. Es zeigtIn the following, embodiments of the invention are described in detail with reference to the drawing. It shows
Fig. 1 schematisch eine Rauchgas-Reinigungsanlage mit Wäscher, NO x -Umsetzer und Wärmetauscher; Fig. 1 shows a schematic diagram of a flue gas cleaning plant with scrubber, NO x converter and heat exchanger;
Fig. 2 schematisch eine Rauchgas-Reinigungsanlage mit Wäscher, NO x -Umsetzer und mehreren regenerativen Wärmetauschern. Fig. 2 shows a schematic of a flue gas cleaning plant with scrubber, NO x converter and several regenerative heat exchangers.
Die in der Zeichnung dargestellte Vorrichtung weist als Hauptaggregate einen SO2-Absorber 1, einen NO x -Umsetzer 2, einen Regenerativ-Wärmetauscher 3 und einen Schornstein 4 auf, die jeweils durch Gaskanäle miteinander verbunden sind.The device shown in the drawing has as main units an SO 2 absorber 1 , a NO x converter 2 , a regenerative heat exchanger 3 and a chimney 4 , which are each connected to one another by gas channels.
Dem in Form eines Naßwäschers ausgebildeten Absorber 1 wird das Rohgas mit Temperaturen von etwa 130°C über einen Rohgaskanal 5 aus dem Kesselhaus zugeführt. Über ein Düsensystem 6 wird eine Kalk- bzw. Kalkstein-Suspension versprüht - die ggf. über geeignete Einbauten - mit den im aufsteigenden Gasstrom enthaltenen Schwefelverbindungen zu Gipsschlamm reagiert, welcher über einen Austrag 7 aus dem Absorber 1 abgezogen wird. Das entschwefelte und dabei auf eine Temperatur von etwa 50°C abgekühlte Rauchgas wird über einen Rauchgaskanal 8 und ein Gebläse 9 zu dem Regenerativ-Wärmetauscher 3 gefördert, in dem es auf etwa 200 bis 220°C erwärmt wird. Diesem Regenerativ-Wärmetauscher 3 ist eine Zusatzheizung 11 nachgeschaltet, der ein Heizmedium, z. B. Dampf oder Heißgas, über eine Leitung 12 zugeführt wird. In dieser Zusatzheizung 11 erfolgt eine Aufwärmung des entschwefelten Rauchgases auf die Betriebstemperatur von ca. 250 bis 300°C des nachgeschalteten NO x - Umsetzers 2, mit dem sie über einen Rauchgaskanal 13 verbunden ist. Im Einströmteil 14 des NO x -Umsetzers - oder auch im Mündungsabschnitt des Rauchgaskanals 13 - ist eine Leitung 15 zur Einführung von - ggf. mit Luft gemischtem - Ammoniak vorgesehen, welches über ein Düsensystem 16 mit dem aufgeheizten Rauchgas vermischt wird. Im NO x -Umsetzer 2 befinden sich eine Vielzahl von vorzugsweise platten- oder wabenförmig und in Etagen angeordneten Katalysatorelementen 17, an deren Oberflächen sich die Reduktion der im entschwefelten Rauchgas enthaltenen Stickoxide mit dem Ammoniak zu Stickstoff und Wasser vollzieht. Die optimale Betriebstemperatur für die katalytische Schwefelreduktion liegt in einem Bereich zwischen 230 und 300°C. Das Reingas tritt demzufolge mit einer Temperatur von &udf58;v&udf56; 300°C aus dem NO x -Umsetzer 2 aus und gibt seinen Wärmeinhalt im regenerativen Wärmetauscher 10 ab. Mit einer Temperatur von ca. 80°C wird es dem Schornstein 4 zugeführt.The raw gas at temperatures of around 130°C is fed from the boiler house via a raw gas channel 5 to the absorber 1 , which is designed as a wet scrubber. A lime or limestone suspension is sprayed via a nozzle system 6 - which, if necessary via suitable fittings - reacts with the sulphur compounds contained in the rising gas stream to form gypsum sludge, which is withdrawn from the absorber 1 via a discharge 7. The flue gas, which has been desulfurized and cooled to a temperature of around 50°C, is conveyed via a flue gas channel 8 and a fan 9 to the regenerative heat exchanger 3 , where it is heated to around 200 to 220°C. This regenerative heat exchanger 3 is followed by an additional heater 11 , to which a heating medium, e.g. steam or hot gas, is fed via a line 12 . In this additional heater 11, the desulfurized flue gas is heated to the operating temperature of approximately 250 to 300°C of the downstream NO x converter 2 , to which it is connected via a flue gas duct 13. In the inflow section 14 of the NO x converter - or in the mouth section of the flue gas duct 13 - a line 15 is provided for introducing ammonia - possibly mixed with air - which is mixed with the heated flue gas via a nozzle system 16. The NO x converter 2 contains a large number of catalyst elements 17 , preferably in the form of plates or honeycombs and arranged in tiers, on the surfaces of which the nitrogen oxides contained in the desulfurized flue gas are reduced with the ammonia to nitrogen and water. The optimum operating temperature for catalytic sulfur reduction is in a range between 230 and 300°C. The clean gas therefore exits the NO x converter 2 at a temperature of ≥ 300°C and releases its heat content in the regenerative heat exchanger 10. It is fed to the chimney 4 at a temperature of approximately 80°C.
Bei der in Fig. 1 dargestellten Anlage wird die relativ große fühlbare Wärme des bis zu 300°C heißen Reingases weitestgehend zur Aufheizung der bei der Entschwefelung abgekühlten Rauchgase ausgenutzt. Es müssen daher nur relativ geringe Wärmemengen dem Rauchgas zusätzlich zugeführt werden, um dieses bereits über 200°C heiße Rauchgas auf die optimale Betriebstemperatur für die NO x -Reduktion zu bringen. Diese zusätzliche Aufwärmung kann durch Zufuhr von Dampf oder Heißgas über die Leitung 12 aus dem Kesselhaus oder auch mittels eines gesonderten Brenners erfolgen.In the system shown in Fig. 1, the relatively high sensible heat of the clean gas, which is up to 300°C hot, is used as far as possible to heat the flue gases cooled during desulfurization. Therefore, only relatively small amounts of heat need to be added to the flue gas in order to bring this flue gas, which is already over 200°C hot, to the optimal operating temperature for NO x reduction. This additional heating can be achieved by supplying steam or hot gas via line 12 from the boiler house or by means of a separate burner.
Die Vorrichtung nach Fig. 2 entspricht in ihrem Grundaufbau der Anlage nach Fig. 1. Gleiche Bauteile sind mit denselben Bezugszeichen gekennzeichnet. Das Rohgas strömt über den Kanal 5 vor seinem Eintritt in den Absorber 1durch einen regenerativen Wärmetauscher 20, dessen anderer Teil von dem entschwefelten und dabei abgekühlten Rauchgas durchströmt wird. Bei einer Rohgastemperatur von ca. 130°C kann das entschwefelte Rauchgas auf ca. 110°C vorgewärmt werden. Im nachgeschalteten regenerativen Wärmetauscher 3 erfolgt eine Aufheizung des Rohgases auf etwa 220°C. Die weitere Behandlung des Rohgases entspricht dem in Fig. 1 dargestellten Vorgehen, wobei jedoch das Reingas mit einer Temperatur von ca. 120 bis 130°C den Regenerativ-Wärmetauscher 3 verläßt, was seine Ausbreitung über den Schornstein begünstigt. Bei dieser Ausgestaltung ergeben sich Vorteile hinsichtlich des Energieverbrauchs, da ein Teil der im Rohgas enthaltenen Wärme zu einer ausreichenden Vorwärmung der entschwefelten Rauchgase oberhalb des Taupunktes ausgenutzt wird.The device according to Fig. 2 corresponds in its basic structure to the system according to Fig. 1. Identical components are identified with the same reference numerals. Before entering the absorber 1 , the raw gas flows via the channel 5 through a regenerative heat exchanger 20 , the other part of which is flowed through by the desulfurized and thereby cooled flue gas. At a raw gas temperature of approx. 130°C, the desulfurized flue gas can be preheated to approx. 110°C. In the downstream regenerative heat exchanger 3, the raw gas is heated to approx. 220°C. The further treatment of the raw gas corresponds to the procedure shown in Fig. 1, but the clean gas leaves the regenerative heat exchanger 3 at a temperature of approx. 120 to 130°C, which promotes its spread via the chimney. This design offers advantages in terms of energy consumption, since part of the heat contained in the raw gas is used to sufficiently preheat the desulfurized flue gases above the dew point.
Zum Anfahren der Anlage nach Fig. 1 bzw. 2 kann durch Schließen einer Klappe 10 und Öffnen einer Klappe 18 in einer Leitung 19 der Regenerativ-Wärmetauscher 3 und der NO x -Umsetzer 2 durch Wärmezufuhr über das Heizaggregat 11 im Kreislauf auf seine Betriebstemperatur gebracht werden.To start up the system according to Fig. 1 or 2, by closing a flap 10 and opening a flap 18 in a line 19, the regenerative heat exchanger 3 and the NO x converter 2 can be brought to their operating temperature by supplying heat via the heating unit 11 in the circuit.
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