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DE3227019A1 - METHOD FOR RECOVERY OF CHLORINE SALT FROM WASTE SOLUTIONS - Google Patents

METHOD FOR RECOVERY OF CHLORINE SALT FROM WASTE SOLUTIONS

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Publication number
DE3227019A1
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DE
Germany
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solution
flue gas
crystallization
dioxide
nitrogen
Prior art date
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Withdrawn
Application number
DE19823227019
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German (de)
Inventor
Franz Josef 6078 Neu Isenburg Gattys
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Gattys Technique Sa Freiburg/fribourg Ch
Original Assignee
Fj Gattys Ingenieurbuero fur Chem Maschinen- und Apparatebau
FJ Gattys Ingenieurbuero Fuer Chem Maschinen und Apparatebau 6078 Neu Isenburg
Gattys Ing Buero F J
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Fj Gattys Ingenieurbuero fur Chem Maschinen- und Apparatebau, FJ Gattys Ingenieurbuero Fuer Chem Maschinen und Apparatebau 6078 Neu Isenburg, Gattys Ing Buero F J filed Critical Fj Gattys Ingenieurbuero fur Chem Maschinen- und Apparatebau
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Priority to DD83253196A priority patent/DD210018A5/en
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    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01FCOMPOUNDS OF THE METALS BERYLLIUM, MAGNESIUM, ALUMINIUM, CALCIUM, STRONTIUM, BARIUM, RADIUM, THORIUM, OR OF THE RARE-EARTH METALS
    • C01F5/00Compounds of magnesium
    • C01F5/26Magnesium halides
    • C01F5/30Chlorides
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01DSEPARATION
    • B01D53/00Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/34Chemical or biological purification of waste gases
    • B01D53/46Removing components of defined structure
    • B01D53/60Simultaneously removing sulfur oxides and nitrogen oxides

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Abstract

Chlorinated salts are recovered as recycling material from waste solutions, for example magnesium chloride from waste waters of the potassic fertilizer industry by thermal concentration of the solution in direct contact with flue gas. In the flue gas, the ratio in molecular amounts between nitrogen monoxide and nitrogen dioxide is adjusted by addition of the missing oxide from external sources and 1.5 to 2 moles of magnesium oxyde per mole of sulfure dioxide and nitrogen dioxide contained in the flue gas are added to the solution. Thereafter, the saturated solution is concentrated and subjected to a fractionated crystallization so as to recover on one hand the sulphurous compounds and on the other hand the nitrites and nitrates. Then, the fractions are subjected to a treatment by pyrolysis.

Description

EYER & LINSER PATENTANWÄLTEEYER & LINSER PATENT Attorneys

PATENTANWÄLTE: DIPL..INS. ECKHARDT EYER + PHYSIKER HEINZ LINSERPATENT LAWYERS: DIPL..INS. ECKHARDT EYER + PHYSICIST HEINZ LINSER

ROBERT-BOSCH-STR. 12A D-6O72 DREIEICHROBERT-BOSCH-STR. 12A D-6O72 DREIEICH

Anmelderin:Applicant:

F. J. Gattys
Ingenieurbüro für chen Maschinen- und Apparatebau
Frankfurter Str.168-1:
FJ Gattys
Engineering office for mechanical and apparatus engineering
Frankfurter Str. 168-1:

6078 Neu Isenburg6078 Neu Isenburg

Verfahren zur Rückgewinnung von
Chlorsalzen aus Abfall-Lösungen
Process for the recovery of
Chlorine salts from waste solutions

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ORIGINAL INSPECTEDORIGINAL INSPECTED

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Rückgewinnung von Chlorsalzen als Recyclingmaterial aus Abfall-Lösungen, beispielsweise des Magnesiumchlorids aus den Abwässern der Kalidüngemittelindustrie, durch thermische Konzentrierung der Lösung im direkten Kontakt mit Rauchgas bis auf eine nahe an die Sättigung heranreichende Konzentration und anschließende Auskristallisation, wobei die als Ausgangsmaterial verwendete verdünnte Lösung zunächst mit Magnesiumoxid oder Magnesiumhydroxid versetzt, anschließend im Rauchgasstrom sprühkonzentriert und schließlich unter Kristallisation chemisch qoroiriiqt wird.The invention relates to a method for the recovery of chlorine salts as recycling material from waste solutions, for example the magnesium chloride from the wastewater of the potash fertilizer industry, by thermal concentration of the solution in direct contact with flue gas down to a level approaching saturation Concentration and subsequent crystallization, with the dilute solution used as the starting material initially mixed with magnesium oxide or magnesium hydroxide, then spray-concentrated in the flue gas stream and finally is chemically qoroiriiqt with crystallization.

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Das aus der DT-PS 29 08 514 bekannte Verfahren führt in-bezug auf den angestrebten Zweck der Befreiung der bezeichneten Abwasser von ihren Verunreinigungen und deren weiterer Verwertung zu ausgezeichneten Ergebnissen, wobei dnrüberhinaus als besondere Vorteile gleichzeitig mit der Aufarbeitung eine Rückgewinnung der mit den Rauchgasen aus Verbrennungsanlagen abgeführten Abwärme und eine Reinigung der Rauchgase von den besonders schädlichen Schwefeldioxid- und Stickoxid-Verunreinigungen Hand in Hand geht. Es ist jedoch mit dem dort beschriebenen Verfahren eine nur unvollständige Abscheidung der Verunreinigungen, insbesondere der Stickoxide aus dem Rauchgas möglich, wobei weiterhin die gebildeten Nitrat-Nitrit- und Sulfidverunreinigungen nach der Abscheidung aus der Lösung ebenfalls als schädliche und unerwünschte Abfal lmn ter i.nlicn onfnllen.The method known from DT-PS 29 08 514 leads in relation to to honor the intended purpose of clearing the designated wastewater from its impurities and further recycling it Results, with a recovery of the at the same time as the work-up as a special advantage waste heat removed with the flue gases from incineration plants and a cleaning of the flue gases from the particularly harmful ones Sulfur dioxide and nitric oxide contaminants go hand in hand. However, it is one with the method described there only incomplete separation of the impurities, in particular the nitrogen oxides, from the flue gas is possible, and continues to do so the nitrate, nitrite and sulphide impurities formed The deposition from the solution also occurs as harmful and undesirable waste in the interior.

Der vorliegenden Erfindung liegt als Aufgabe die Schaffung eines Verfahren zugrunde, mit dessen Hilfe bei Rückgewinnung des Recyclingmaterials in synthesenreiner Form eine vollständige Reinigung der eingesetzten Rauchgase von Schwefeldioxid- und Stickoxidverunreinigungen erreicht wird. Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelost, daß das Verhältnis von Stickstoffmonoxid zu Stickstoffdioxid im Rauchgas durch Zugabe des fehlenden Oxids aus Fremdguellen auf äquimolare Mengen eingestellt und der Lösung 1 Mol Magnesiumoxid im Rauchgas enthaltener Schwefeldioxidverunreinigung und 1/2 Mol MgO pro Mol im Rauchgas enthaltener (NQ/NO_)-Verunreinigung mit jeweils geringem Über-The object of the present invention is to create a method with the aid of which the recycling material is recovered in pure synthetic form a complete purification of the flue gases used from sulfur dioxide and Nitric oxide contamination is achieved. According to the invention, this object is achieved in that the ratio of nitrogen monoxide to nitrogen dioxide in the flue gas adjusted to equimolar amounts by adding the missing oxide from foreign sources and the solution contains 1 mole of magnesium oxide in the flue gas containing sulfur dioxide and 1/2 mole of MgO per mole in the flue gas contained (NQ / NO _) - contamination with each slight excess

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oll / υ ι α oll / υ ι α

schuß zugesetzt werden, und daß weiterhin die nach der Aufkonzentrierung erhaltene gesättigte Lösung bei Führung des Verfahrens mit dem Ziel der Abscheidung einer sulfid- und nitrit-/ nitratfreien Fraktion an Recyclingmaterial fraktioniert kristallisiert und die anfallenden Sulfid- bzw. Nitrit-/Nitratfraktionen zur Rückgewinnung des Magnesiumoxids als Umlaufmaterial einzeln oder gemeinsam einer pyrolytischen Behandlung unterworfen werden. Durch die vorgänqigc Einstellung des NO/NO„-Verhältnisses im Rauchgas auf äquimolarc Mengen sowie die auf die Schwefeldioxid- und Stickoxidmenge im Rauchgas abgestimmte Magnesiumoxid- bzw. Magnesiumhydroxidzugabe zur Lösung wird erreicht, daß das im Rauchgas enthaltene äquimolare Stickoxidgemisch das Verhalten eines chemisch gebundenen Salpetersäure-Anhydrid zeigt und das Schwefeldioxid und die Stickoxide unter Bildung von Magnesiumsulfid bzw. Magnesiumnitrat bzw. -nitrit quantitativ an Magnesiumhydroxid gebunden werden. Es verbleiben somit keinerlei Schwefeloxid und Stickoxidreste im Rauchgas bei gleichzeitiger Nutzung der im Rauchgas enthaltenen Abwärme für die Aufkonzentrierung der Abfall-Lösung.shot can be added, and that continues after the concentration saturated solution obtained when carrying out the process with the aim of separating a sulphide and nitrite / Nitrate-free fraction of recycled material is fractionally crystallized and the sulphide or nitrite / nitrate fractions that arise for the recovery of the magnesium oxide as a circulating material individually or together with a pyrolytic treatment be subjected. Through the previous setting of the NO / NO "ratio in the flue gas to equimolarc amounts as well as the amount of sulfur dioxide and nitrogen oxide in the flue gas Magnesium oxide or magnesium hydroxide addition to the solution ensures that the equimolar nitrogen oxide mixture contained in the flue gas shows the behavior of a chemically bound nitric anhydride and the sulfur dioxide and the nitrogen oxides below Formation of magnesium sulfide or magnesium nitrate or nitrite are bound quantitatively to magnesium hydroxide. It remains thus no sulfur oxide or nitrogen oxide residues in the flue gas with simultaneous use of the waste heat contained in the flue gas for the concentration of the waste solution.

Die AufkonzonLrierung erfolgt zweckmäßig in einem mehrstufigen Verfahren im Gegenstrom zu den aufsteigenden Rauchgasen, wodurch eine optimale Rauchgasreinigung und Wärmerückgewinnung gewährleistet wird, während die fraktionierte Kristallisation zweckmäßig mittels Dampf durch FallsLromkristallisation mit mehreren nachgeschalteten Hydrozyklonen erfolgt. Auf diese Weise werdenThe concentration is expediently carried out in a multi-stage process Process in countercurrent to the rising flue gases, which ensures optimal flue gas cleaning and heat recovery becomes useful during fractional crystallization by means of steam by FallLromcrystallization with several downstream hydrocyclones takes place. Be that way

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die verarbeitbaren Nutz- und Schadstoffe getrennt gewonnen und können danach getrennt der Weiterverarbeitung durch pyrolytische Spaltung unter Rückgewinnung von Magnesiumoxid als Umlaufmaterial und Schwefeldioxid bzw. Stickoxiden zugeführt werden. 5the processable useful and pollutants are obtained separately and can then be separated for further processing by pyrolytic Cleavage with recovery of magnesium oxide as circulating material and sulfur dioxide or nitrogen oxides are fed. 5

In einer anderen Ausführungsform des Verfahrens der Erfindung können jedoch auch die durch Rekristallisation gewonnenen, Anteile der Recyclingsubstanz enthaltenden Sulfid- bzw. Nitrit-/ Nitratfraktionen gemeinsam einer hydropyrolytischen Behandlung und das hierbei gebildete Gasgemisch aus Chlorwasserstoff, Schwefeldioxid, Stickoxide, Kohlendioxid, Wasserdampf und Luft bis zur Bildung von Chlor, Schwefeltrioxid und Stickstoffdioxid einem Oxidationsprozeß unterworfen werden, worauf das Gas zunächst mit verdünnter Schwefelsäure unter Bildung von zunehmend konzentrierter Schwefelsäure und in der Endphase Trocknung in der konzentrierten Schwefelsäure von seinem Gehalt an Schwefeltrioxid befreit und anschließend einerseits durch Komprimierung auf etwa 10 ata und Kühlung auf Raumtemperatur das Chlor auskondensiert und andererseits das verbliebene Stickstoffdioxid unter Bildung von Salpetersäure unter Druck in Wasser gelöst wird Es wird hierdurch in einer verfahrenstechnisch außerordentlich vorteilhaften Weise erreicht, daß die Aufarbeitung der rückgewonnenen bzw. der bei dem Recyclingverfahren anfallenden Substanzen ungeachtet ihrer unterschiedlichen Struktur und Verhaltensweisen in einer einzigen Verfahrensstufe derart umgewandelt werden, daß sie auf einfache Weise isoliert und durch dieIn another embodiment of the process of the invention, however, the fractions obtained by recrystallization can also be used the sulfide or nitrite / nitrate fractions containing the recycling substance together with a hydropyrolytic treatment and the resulting gas mixture of hydrogen chloride, Sulfur dioxide, nitrogen oxides, carbon dioxide, water vapor and air up to the formation of chlorine, sulfur trioxide and nitrogen dioxide be subjected to an oxidation process, whereupon the gas is first mixed with dilute sulfuric acid with the formation of increasing concentrated sulfuric acid and in the final phase drying in the concentrated sulfuric acid of its sulfur trioxide content freed and then, on the one hand, the chlorine is condensed out by compression to about 10 atmospheres and cooling to room temperature and on the other hand the remaining nitrogen dioxide is dissolved in water under pressure with the formation of nitric acid advantageously achieved that the work-up of the recovered or the substances resulting from the recycling process regardless of their different structure and behavior, transformed in this way in a single procedural stage be that they are isolated in a simple way and by the

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\J L· ί. I - 10 - \ JL · ί. I - 10 -

Isolierung unmittelbar in eine wiederverwendbare Form gebracht werden können. Hierbei wird die Hydropyrolyse zweckmäßig in .einem zweistufigen Verfahren bei Temperaturen zwischen 600 und 800° C über Vanadinoxid-Katalysatoren vorgenommen. 5Insulation can be brought into a reusable form immediately. Here, the hydropyrolysis is expediently in A two-stage process at temperatures between 600 and 800 ° C over vanadium oxide catalysts. 5

In einer weiteren Ausführungsform dos Verfahrens der Erfindung können die in der Lösung enthaltenen SnI ze gemeinsam auskristallisiert und das gebildete Kristallisat bei einer Temperatur bis ca 350° C zur Bildung von Magnesiumchloriddihydrat unter gleichzeitiger Zersetzung der im Kristallisat enthaltenen Sulfid- und Nitrit-/Nitrat-Salze hydropyrolisiert werden, worauf das gewonnene, aus Schwefeldioxid und Stickoxiden bestehende Gasgemisch durch fraktionierte Lösung und/oder gemeinschaftliche Weiterverarbeitung - etwa zu Ammonsulfat - we.i torbehnndel t werden kann.In a further embodiment of the method of the invention the SnI ze contained in the solution can crystallize out together and the crystals formed at a temperature of up to about 350 ° C to form magnesium chloride dihydrate with simultaneous Decomposition of the sulfide and nitrite / nitrate salts contained in the crystals are hydropyrolized, whereupon the obtained, Gas mixture consisting of sulfur dioxide and nitrogen oxides through fractionated solution and / or joint processing - for example to ammonium sulfate - we.i torbehnndel t can be.

Die Erfindung wird nachstehend anhans einiger in der Zeichnung wiedergegebener Fließ-Schemata erläutert. Es zeigenThe invention is explained below with the aid of some flow diagrams shown in the drawing. Show it

P^ig. 1 das Blockschema des Verfahrens der ErfindungP ^ ig. 1 shows the block diagram of the method of the invention

bei fraktionierter Kristallisation der Verunreinigungen und des Recyclingmaterials aus der Lösungwith fractional crystallization of the impurities and the recycling material from the solution

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ORIGINAL INSPECTEDORIGINAL INSPECTED

Fig. 2 das Rlockschemn des Verfahrens der Erfindung bei gemeinschaftliche Kristallisation der Verunreinigungen und des Recyclingmaterials und Trennung in der DehydratationsstufeFig. 2 shows the locking scheme of the method of the invention with common crystallization of impurities and recycled material and separation in the dehydration stage

Fig. 3 das Blockschema des Verfahrens der ErErfindung bei gemeinsamer Kristallisation der Verunreinigungen und des Recyclingmaterials aus der Lösung Fig. 4 das Blockschema des Verfahrens der Erfindung bei fraktionierter Kristallisation der Verunreinigungen und des Recyclingmaterials aus der Lösung gemäß Fig. 1 sowie getrennter Weiterverarbeitung der Fraktionen.Figure 3 shows the block diagram of the process of the invention with co-crystallization of the impurities and the recycling material from the solution. Fig. 4 shows the block diagram of the method of the invention with fractional crystallization of the impurities and the recycling material from the solution according to FIG. 1 as well as separate further processing of the Factions.

Bei den in den Fig. 1 bis 4 wiedergegebenen Ausführungsformen des Verfahrens der Erfindung werden übereinstimmend ca 20 %ige MgCl„-Abfall-Lösungen aus beispielsweise den Abwässern der Kalidüngemi ttel-Gewinnungsverfahren mit. Magnesiumhydroxid versetzt und der Behandlungsstufe I zugeführt, in der die Lösung bis auf eine etwa 40 %ige Lösung in mehrstufiger Verfahrensweise im Gegenstrom mit Rauchgasen beispielsweise aus einem Kohlekraftwerk konzentriert wird, die mit einer Temperatur von zwischen 120 und 140° C anfallen und an Verunreinigungen Schwefeldioxid S( und ein Gemisch aus Stickstoffmonoxid und Stickstoffdioxid in einem unbestimmten Mischverhältnis (NO ) enthalten. Im dargc-In the embodiments shown in FIGS the method of the invention are consistent about 20% MgCl "waste solutions from, for example, the wastewater of Potash fertilizer extraction process with. Magnesium hydroxide added and the treatment stage I, in which the solution is added to an approximately 40% solution in a multi-stage procedure is concentrated in countercurrent with flue gases, for example from a coal-fired power station, with a temperature of between 120 and 140 ° C occur and sulfur dioxide S ( and a mixture of nitric oxide and nitrogen dioxide in contain an indefinite mixing ratio (NO). In the illustrated

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stellten Beispiel ist angenommen, daß das Rauchgas Stickstoffmonoxid im Überschuß enthält, aus welchem Grund Stickstoffdioxid aus Fremdquellen in einer Menge zugesetzt wird, die zu äquimolaren Mengen bzw. zu einem NO/NO„-Verhältnis von 1 : 1 führt. Entsprechend wird die der Abfall-Lauge zugesetzte Menge an Magnesium Hydroxid bzw. Magnesiumoxid unter Berücksichtigung eines geringen Überschusses nach den im Rauchgas enthaltenen Mengen an Schwefeldioxid und Stickstoffdioxid berechnet. Unter Einhaltung dieser Bedingungen wird in einer Behandlungsst.ufe I außer der Konzentration der Magnesiumchlorid-Lösung bis auf 40 % eine nahezu vollständige Rückgewinnung der im Rauchgas enthaltenen Abwärme und darüberhinaus eine quantitative Reinigung der Rauchgase von den in ihnen enthaltenen Schwefeldioxid- und Stickoxid-Verunreinigungen erreicht.In the example shown, it is assumed that the flue gas contains nitrogen monoxide in excess, for which reason nitrogen dioxide from external sources is added in an amount that leads to equimolar amounts or an NO / NO 2 ratio of 1: 1. Correspondingly, the amount of magnesium hydroxide or magnesium oxide added to the waste liquor is calculated, taking into account a small excess, based on the amounts of sulfur dioxide and nitrogen dioxide contained in the flue gas. In compliance with these conditions, in a treatment stage I, in addition to the concentration of the magnesium chloride solution up to 40 % , the waste heat contained in the flue gas is almost completely recovered and the flue gases are also quantitatively cleaned of the sulfur dioxide and nitrogen oxide impurities they contain .

In der nachfolgenden Verfahrensstufe II erfolgt die Auskristallisation der Salze aus der Lösung, wobei im Falle der in Fig. 1 und 4 wiedergegebenen Verfahrensweisen eine fraktionierte Kristallisation zur Gewinnung einerseits einer reinen Magnesiumchlorid-Scchshydrat-FrnkLion und einer - mit MgCl- χ 6 Η_Ο verunreinigten - Nitrit/Nitrat- sowie einer Sulfit-Fraktion durchgeführt wird, während im Falle der in den Fig. 2 und 3 wiedergegebenen Verfahrensweisen gemeinschaftliche Auskristallisation der in der Lösung enthaltenen Salze durch Sprühtrocknung bei etwa 200° C erfolgt.Crystallization takes place in the subsequent process stage II of the salts from the solution, in the case of the procedures shown in FIGS. 1 and 4, a fractional one Crystallization to obtain, on the one hand, a pure magnesium chloride hydrate fraction and one - contaminated with MgCl- χ 6 Η_Ο - Nitrite / nitrate and a sulphite fraction carried out is, while in the case of the procedures shown in FIGS. 2 and 3, joint crystallization of the salts contained in the solution is carried out by spray drying at about 200 ° C.

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Im Falle der nach dem Verfahren der Fig. 1 vorgesehenen fraktionierten Kristallisation fallen zunächst das SuIfid-Kristallisat bei einer Temperatur von 60 bis 80° C, dann das Magnesiumchlorid-Sechshydrat und schließlich die NiLrit-/Nitratfraktion an. Das auf diese Weise erhaltene Magnesiumchlorid-Sechshydrat wird in den Verfahrensstufen III und IV in bekannter Weise zunächst zu Magnesiumchloridhydrat teilhydratisiert und weiterbehandelt.·In the case of the fractionated provided by the method of FIG Crystallization occurs first of all the sulfide crystals at a temperature of 60 to 80 ° C, then the magnesium chloride six hydrate and finally the NiLrite / Nitrate fraction. The magnesium chloride six hydrate obtained in this way is used in to process stages III and IV in a known manner Magnesium chloride hydrate partially hydrated and further treated.

Die weiterhin zurückgewonnenen Sulfid- und Nitrit-/Nitratfraktion· werden in Verfahrensstufe V getrennt- (Fig. 4) oder gemeinsam (Fig. 1) unter Rückgewinnung des Magnesiumoxids als Umlaufmateria einer pyrolytischen Behandlung unterworfen und die gebildeten. Chlorwasserstoff, Schwefeldioxid und Stickoxide enthaltenden Gase in der in Fig. 1 wiedergegebenen Weise zu Salpeter- und Schwefelsäure und Flüssigchlor oder in der in Fig. 4 wiedergegebenen Weise zur Salpeter- und Schwefelsäure (IVB) sowie Vinylchlorid (IVA) weiterverarbeitet.The sulphide and nitrite / nitrate fraction that is still recovered are separated in process stage V (Fig. 4) or together (Fig. 1) with recovery of the magnesium oxide as circulating material subjected to a pyrolytic treatment and the formed. Containing hydrogen chloride, sulfur dioxide and nitrogen oxides Gases in the manner shown in FIG. 1 to nitric and sulfuric acid and liquid chlorine or in the manner shown in FIG Way processed into nitric and sulfuric acid (IVB) as well as vinyl chloride (IVA).

Bei der in Fig. 2 wiedergegebenen Ausführungsform des Verfahrens IQ der Erfindung wird das durch Sprühtrocknung gewonnene Salzgemisch in Stufe III ebenfalls einer Teildehydratation bei einer Temperatur bis 350° C sowie einem Unterdruck von ca 0,40 ata unterzogen, wobei außer der Pyrolysierung des MgCl~x 6 H_O zu Magnesiumchloriddihydrat bei ca 200° C auch die Hydropyrolisierung der im Kristnl1isat enthaltenen Sulfid- und Ni tr i t--/Ni I rat-Salze eintritt. Das entstehende So„-/NO -Gemisch kann danach „In the embodiment of process IQ of the invention shown in FIG. 2, the salt mixture obtained by spray drying is also subjected in stage III to partial dehydration at a temperature of up to 350 ° C. and a reduced pressure of about 0.40 ata, with the pyrolysis of the MgCl ~ x 6 H_O to magnesium chloride dihydrate at approx. 200 ° C the hydropyrolization of the sulfide and nitrate salts contained in the crystal also occurs. The resulting So "- / NO mixture can then"

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\J C C I\ J C C I

entweder entsprechend der in Fig. 2 dargestellten Alternative 1 durch Behandlung mit Dampf und E.1 ektronenbestrahlung zu Ammon-SuIfat-Nitrat-Kunstdünger oder entsprechend Alternative 2 durch nacheinander eine adiabatische Absorptionsstufe und Oxydationsstufe zu Salpeter- und Schwefelsäure umreagiert werden, während der aus der Pyrolyse entstandene Chlorwasserstoff zu Vinylchlorid, Chlor, Chlorwasserstoff oder Salzsäure aufgearbeitet wird.either in accordance with alternative 1 shown in FIG. 2 by treatment with steam and E.1 electron irradiation to form ammonium sulfate nitrate artificial fertilizer or according to alternative 2 by successively an adiabatic absorption stage and an oxidation stage to be reacted to nitric and sulfuric acid, while the hydrogen chloride resulting from the pyrolysis to Vinyl chloride, chlorine, hydrogen chloride or hydrochloric acid worked up will.

Bei der in Fig. 3 wiedergegebenen Ausführungsform des Verfahrens der Erfindung erfolgt in Stufe III in der der Ausführungsform gemäß Fig 1 entsprechenden Weise eine Teildehydratation des Magnesiumchloridsechshydrats zu Magnesiumchloriddihydrat bei etwa 250° C ohne Pyrolyse der Sulfide und Nitrite bzw. Nitrate und anschließend in Verfahrensstufe IV eine Hydropyrolyse der gewonnenen Salze bei Temperaturen zwischen 600 und 800° C unter Bildung von Magnesiumoxid und eines Gasgemisches aus Chlorwasserstoff, Schwefeldioxid, Kohlendioxid, Wasserdampf und Luft, das in Verfahrensstufe V einem mehrstufigen Oxidationsprozeß bei 600° C über Vanadinoxid-Katalysatoren unterworfen wird. Das durch diese Oxidation gewonnene Gasgemisch aus Chlor, Schwefeltrioxid und Stickstoffdioxid wird fraktioniert getrennt derart, daß zunächst das Schwefeltrioxid in verdünnter Schwefelsäure gelöst wird, wobei in der Endphase der Erreichung konzentrierter Schwefelsäure gleichzeitig eine Trocknung des Gases eintritt, worauf das Chlorgas unter Druck bei etwa 10 atüIn the embodiment of the process of the invention shown in FIG. 3, in stage III in the manner corresponding to the embodiment according to FIG. 1, partial dehydration of the magnesium chloride hexhydrate to magnesium chloride dihydrate takes place at about 250 ° C. without pyrolysis of the sulfides and nitrites or nitrates and then in process stage IV hydropyrolysis of the salts obtained at temperatures between 600 and 800 ° C with the formation of magnesium oxide and a gas mixture of hydrogen chloride, sulfur dioxide, carbon dioxide, water vapor and air, which is subjected in process stage V to a multi-stage oxidation process at 600 ° C over vanadium oxide catalysts. The gas mixture of chlorine, sulfur trioxide and nitrogen dioxide obtained by this oxidation is fractionally separated in such a way that the sulfur trioxide is first dissolved in dilute sulfuric acid, with the gas being dried at the same time in the final phase of reaching concentrated sulfuric acid, whereupon the chlorine gas under pressure at about 10 atü

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und Kühlung auf Raumtemperatur durch Kondensation abgetrennt und schließlich die Stickoxide ebenfalls unter Druck bei Raumtemperatur in Wasser, zu Salpetersäure gelöst werden. Eventuell verbleibendes Restgas kann als Rücklnufgas wieder in Stufe I in das Verfahren eingebracht, werden.and cooling to room temperature separated by condensation and finally the nitrogen oxides also under pressure at room temperature in water, to be dissolved to nitric acid. Any remaining residual gas can be returned to stage I as recirculation gas brought into the proceedings.

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Claims (9)

PatentansprücheClaims 1. Verfahren zur Rückgewinnung von Chlorsalzen als Recyclingmaterial aus Abfall-Lösungen, beispielsweise des Magnesiumchlorids aus den Abwässern der Kalidüngemittelindustrie, durch thermische Konzentrierung der Lösung im direkten Kontakt mit einem Rauchgasstrom bis auf eine nahe an die Sättigung heranreichende Konzentration und anschließende Auskristallisation, wobei die als Ausgangsmaterial verwendete verdünnte Lösung zunächst mit Magnesiumoxid oder Magnesiumhydroxid versetzt und im Rauchgasstrom sprühkonzentriert sowie anschließend unter Kristallisation chemisch gereinigt wird, dadurch gekennzeichnet, daß das Verhältnis von Stickstoffmonoxid zu Stickstoffdioxid im Rauchgas durch Zugabe des fehlenden Oxids aus Fremdquellen auf äquimolare Mengen eingestellt und der Lösung 1,5 bis 2 Mol Magnesiumoxid pro Mol im Rauchgas enthaltenem Schwefeldioxid und Stickdioxid zugesetzt werden und daß weiterhin die nach der Aufkonzentrierung erhaltene gesättigte Lösung bei Führung des Verfahrens mit dem Ziel der Abscheidung einer sulfid- und nitritnitratfreien Fraktion an Recyclingmaterial· fraktioniert kristallisiert und die anfallenden Sulfid- bzw. Nitrit-/Nitratfraktionen zur Rückgewinnung des Magnesiumoxids als Umlaufmaterial· einzeln oder gemeinschaftlich einer pyrolytischen Behandiung zur Gewinnung eines Synthesegases unterworfen werden.1. Process for the recovery of chlorine salts as recycling material from waste solutions, for example the magnesium chloride from the wastewater from the potash fertilizer industry thermal concentration of the solution in direct contact with a flue gas stream down to a level approaching saturation Concentration and subsequent crystallization, with the dilute solution used as the starting material initially mixed with magnesium oxide or magnesium hydroxide and spray-concentrated in the flue gas stream and then with crystallization is chemically cleaned, characterized in that the ratio of nitrogen monoxide to nitrogen dioxide in the flue gas adjusted to equimolar amounts by adding the missing oxide from external sources and the solution 1.5 to 2 mol Magnesium oxide per mole of sulfur dioxide contained in the flue gas and nitrogen dioxide are added and that the saturated solution obtained after concentration continues when the Process with the aim of separating a sulfide-free and nitrite-nitrate-free fraction of recycling material · fractionally crystallized and the resulting sulphide or nitrite / nitrate fractions for the recovery of magnesium oxide as a circulating material · individually or collectively in a pyrolytic treatment for recovery be subjected to a synthesis gas. COPYCOPY -Z--Z- 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Aufkonzentrierung der Lösung mehrstufig durch Sprühen im Gegenstrom zu den aufsteigenden Rauchgasen erfolgt. 2. The method according to claim 1, characterized in that the concentration of the solution takes place in several stages by spraying in countercurrent to the rising flue gases. 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die fraktionierte Kristallisation durch Fallstromkristallisation mittels Dampf sowie mehreren angeschlossenen Hydrozyklonen erfolgt derart, daß bei 85° C zunächst die Lösung bis zur Sättigung konzentriert, dann unter Auskristallisation der Sulfitfraktion ca 10-15 % Wasser, dann unter Auskristallisation von Magnesiumchlorid-Sechshydrat weitere 25-35 % Wasser abgedampft werden, worauf durch Verdampfen des Rest-Wassergehaltes die Nitrit-Nitrat-Fraktion kristallisiert wird.3. The method according to claim 1, characterized in that the fractional crystallization by downdraft crystallization by means of steam and several connected hydrocyclones takes place in such a way that at 85 ° C first the solution is concentrated to saturation, then with crystallization of the sulfite fraction about 10-15 % water, Then a further 25-35% water is evaporated off with crystallization of magnesium chloride six hydrate, whereupon the nitrite-nitrate fraction is crystallized by evaporation of the residual water content. 4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß die anfallenden Sulfid- sowie Nitrat-/Nitrit-Fraktionen unter Rückgewinnung von Magnesiumoxid als Umlaufmaterial einer pyro-Iytischen Behandlung unterworfen werden.4. The method according to claim 3, characterized in that the resulting sulphide and nitrate / nitrite fractions with recovery of magnesium oxide as circulating material in a pyro-Iytic To be subjected to treatment. 5. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß die in der Lösung enthaltenen Salze gemeinsam auskristallisiert und daß das Kristallisat bei einer Temperatur von etwa 250° C zur Bildung von MagnesiumchloriddihydraL dohydratisiert und anschließend einer Hydropyrolyse-Behandlung unterworfen wird, worauf das hierbei gebildete Gasgemisch aus Chlorwasserstoff, Schwefeldioxid, Stickoxide, Kohlendioxid, Wasserdampf und Luft5. The method according to claim 3, characterized in that the salts contained in the solution crystallize out together and that the crystals are dohydrated at a temperature of about 250 ° C. to form magnesium chloride dihydraL and then is subjected to a hydropyrolysis treatment, whereupon the resulting gas mixture of hydrogen chloride, Sulfur dioxide, nitrogen oxides, carbon dioxide, water vapor and air ORIGINALORIGINAL INSPECTEDINSPECTED bis zur Bildung von Chlor, Schwefeltrioxid und Stickstoffdioxid oxydiert und die resultierenden. Chlor, Schwefeltrioxid und Stickstoffdioxid enthaltenden Gase zunächst mit verdünnter Schwefelsäure von ihrem Gehalt an SO., gereinigt, aus dem Restgas anschließend durch Kompression auf 10 ata und Kühlung auf Raumtemperatur das Chlor auskondensiert sowie schließlich das Stickstoffdioxid unter Bildung von Salpetersäure unter Druck in Wasser gelöst werden.up to the formation of chlorine, sulfur trioxide and nitrogen dioxide oxidized and the resulting. Chlorine, sulfur trioxide and Gases containing nitrogen dioxide are first purified from their SO. Content with dilute sulfuric acid, from the residual gas then by compression to 10 ata and cooling to room temperature, the chlorine condenses out and finally the Nitrogen dioxide can be dissolved in water under pressure to form nitric acid. -^o - ^ o 6. Verfahren nach Anspruch, 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Hydropyrolyse stufenweise bei Temperaturen bis zu 350° C unter Bildung von Synthesegas aus Schwefeldioxid und Stickoxiden sowie Chlorwasserstoff erfolgt.6. The method according to claim 5, characterized in that hydropyrolysis in stages at temperatures up to 350 ° C with the formation of synthesis gas from sulfur dioxide and nitrogen oxides as well as hydrogen chloride takes place. 7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Hydropyrolyse unter Vakuum von ca 0,4 bar erfolgt.7. The method according to claim 6, characterized in that the hydropyrolysis takes place under a vacuum of about 0.4 bar. 8. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Hydropyrolyse in einem zweistufigen Verfahren bei Temperatüren zwischen 600° und 800° C über Vanadinoxid-Katalysatoren erfolgt.8. The method according to claim 5, characterized in that the hydropyrolysis in a two-stage process at temperatures takes place between 600 ° and 800 ° C over vanadium oxide catalysts. 9. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß di in der Lösung enthaltenen Salze gemeinsam auskristallisiert · werden und das gebildete Kristal ] is.i L bei einer Temperatur von etwa 350° C zur Bildung von MagnesiumchloriddihydraL unter9. The method according to claim 3, characterized in that the salts contained in the solution crystallize out together and the crystal formed] is.i L at a temperature of about 350 ° C for the formation of magnesium chloride dihydraL below COPYCOPY L·t. IL · t. I. gleichzeitiger Zersetzung der im Kristallisat enthaltenen Sulfid- und Nitrit-/Nitrat-Salze hydropyrolisiert wird, worauf das gewonnene, aus SO-und NO bestehende Gasgemisch durch fraktionierte Lösung und/oder gemeinschaftliche Weiterverarbeitung weiterbehandelt wird.simultaneous decomposition of the sulfide and nitrite / nitrate salts contained in the crystallizate is hydropyrolized, whereupon the obtained, gas mixture consisting of SO and NO through fractionated Solution and / or joint further processing will. COPYCOPY OWG/NAL INSPECTED OWG / NAL INSPECTED
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