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DE2918137A1 - METHOD FOR PRODUCING ALKALINE OR ALKALINE EARTH PEROXIDES - Google Patents

METHOD FOR PRODUCING ALKALINE OR ALKALINE EARTH PEROXIDES

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DE2918137A1
DE2918137A1 DE19792918137 DE2918137A DE2918137A1 DE 2918137 A1 DE2918137 A1 DE 2918137A1 DE 19792918137 DE19792918137 DE 19792918137 DE 2918137 A DE2918137 A DE 2918137A DE 2918137 A1 DE2918137 A1 DE 2918137A1
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alkaline earth
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Paul-Wilhelm Fuchs
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Description

Peroxid-Chemie GmbH, 8023 Hol!riegelskreuthPeroxid-Chemie GmbH, 8023 Hol! Riegelskreuth

Verfahren zur Herstellung von Alkali- öder Erdalkaliperoxiden Process for the production of alkali or earth alkali peroxides

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Alkali- oder Erdalkaliperoxiden.The present invention relates to a method for Production of alkali or alkaline earth peroxides.

Alkali- und Erdalkaliperoxide finden in der Technik in zunehmendem Maße Anwendung. So werden z.B. Erdalkaliperoxide für medizinische und pharmakologische Zwecke und in der Kosmetik eingesetzt. Neuerdings gewinnt CaOg in zunehmenden Maße an Bedeutung, da es zur Verbesserung des Wachstums von Kulturpflanzen dient. Auch in der Abwassertechnik macht man sich die Möglichkeit der langsamen Sauerstoffabgabe von Peroxidverbindungen zunutze.Alkali and alkaline earth peroxides are finding increasing use in technology. So e.g. alkaline earth peroxides used for medical and pharmacological purposes and in cosmetics. Recently CaOg has been gaining in increasingly important as it is used to improve the growth of crops. Also in wastewater technology one makes use of the possibility of the slow release of oxygen from peroxide compounds.

Alkali- und Erdalkaliperoxide werden im allgemeinen hergestellt, indem man aus wässrigen Lösungen ihrer Salze, Oxide oder Hydroxide durch Umsetzung mit wässriger Wasserstoffperoxidlösung peroxidhaltige Reaktionsmischungen herstellt, diese zentrifugiert oder abfiltriert und auf Horden trocknet. Das Trockengut wird üblicherweise vermählen und gegebenenfalls gesiebt.Alkali and alkaline earth peroxides are generally prepared by converting from aqueous solutions of their salts, Oxides or hydroxides by reaction with aqueous hydrogen peroxide solution Produces peroxide-containing reaction mixtures, these centrifuged or filtered off and on trays dries. The dry material is usually ground and, if necessary, sieved.

Aus der DOS 15 42 642 ist ein Verfahren zur Herstellung von CaO2 bekannt, bei dem eine sehr verdünnte Lösung vonFrom DOS 15 42 642 a method for the production of CaO 2 is known in which a very dilute solution of

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Wasserstoffperoxid mit einem Überschuß an Calciumhydroxid bei Temperaturen unter 30° C zum Calciumperoxid-Oktahydrat umgesetzt wird, das dann in einer zusätzlichen Trockenstufe in das wasserfreie Peroxid überführt wird.Hydrogen peroxide with an excess of calcium hydroxide at temperatures below 30 ° C to form calcium peroxide octahydrate is converted, which is then converted into the anhydrous peroxide in an additional drying stage will.

Allen diesen Verfahren haften eine Reihe von Nachteilen an. Sie sind aufwendig wegen der Notwendigkeit einer Abtrennung von Mutterlauge durch Zentrifugieren und einer Vermahlung des hordengetrockneten Produktes. Außerdem ist die Wirtschaftlichkeit nur begrenzt gegeben, da beträchtliche Peroxidverluste durch Zersetzung von Wasserstoffperoxid in der durch die relativ verdünnten Suspensionen sich ergebenden großen Mutterlaugenmengen sowie beim Trocknungsvorgang, bedingt durch lange Verweilzeit, entstehen.There are a number of disadvantages associated with all of these processes. They are expensive because of the need for separation of mother liquor by centrifugation and grinding of the tray-dried product. In addition, there is only limited economic efficiency, as there are considerable peroxide losses due to the decomposition of Hydrogen peroxide in the large amounts of mother liquor resulting from the relatively dilute suspensions as well as during the drying process, due to the long dwell time.

Ferner müssen wegen der starken Verdünnung des Reaktionsgemisches_ große Mengen Wasser unnötigerweise befördert und in einer energieintensiven Trocknungsstufe entfernt werden. Außerdem sind zusätzliche Regeleinrichtungen zur Temperaturkontrolle und zusätzliche Verfahrensstufen zur Entfernung des Calciumhydroxid-Überschusses nötig. Ein weiterer Nachteil ist eine gewisse Inhomogenität des Endproduktes, die durch Zersetzungen während des Trocknens und des anschließenden MahlVorganges gegeben ist.Furthermore, because of the strong dilution of the reaction mixture_ large amounts of water are transported unnecessarily and removed in an energy-intensive drying stage will. In addition, there are additional control devices for temperature control and additional process stages for Removal of excess calcium hydroxide is necessary. Another disadvantage is a certain inhomogeneity of the End product, which is given by decomposition during drying and the subsequent grinding process.

Aufgabe der Erfindung ist es, ein Verfahren zur Herstellung von Alkali- oder Erdalkaliperoxiden zur Verfügung zu stellen, das die Nachteile der bekannten Verfahren vermeidet.The object of the invention is to provide a process for the production of alkali or alkaline earth metal peroxides to provide, which avoids the disadvantages of the known methods.

Erfindungsgemäß wird zur Lösung dieser Aufgabe eine konzentrierte, wässrige Alkali- oder Erdalkalioxid- oder -hydroxid-Suspension, gegebenenfalls unter Kühlen, mitAccording to the invention, a concentrated, aqueous alkali or alkaline earth oxide or hydroxide suspension, optionally with cooling, with

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wässriger Wasserstoffperoxidlösung vermischt und die erhaltene Peroxid-Suspension, gegebenenfalls unter weiterer Kühlung und unter Rühren bis zum Reaktionsende, anschließend einer Sprühtrocknung unterworfen.mixed aqueous hydrogen peroxide solution and the resulting peroxide suspension, optionally with further Cooling and stirring until the end of the reaction, then subjected to spray drying.

Überraschenderweise können die Nachteile der bekannten Verfahren dadurch überwunden werden, daß man mit mögliehst konzentrierten Suspensionen arbeitet und diese ohne weitere Verfahrensschritte unmittelbar und schonend trocknet. Die einzusetzende Oxid- bzw. Hydroxid-Suspension soll einen hohen Gehalt an Feststoff aufweisen. Optimal wird eine gerade noch pumpfähige Suspension verwendet. Der Feststoffgehalt dieser Suspension richtet sich dabei nach dem einzusetzenden Oxid bzw. Hydroxid, liegt aber normalerweise über 200 g/l, vorzugsweise über 300 g/l.
Die einzusetzende Suspension kann z.B. durch gleichzeitiges Zudosieren von Wasser und handelsüblichem Oxid- bzw. Hydroxidpulver unter Rühren in einem Ansatzbehälter hergestellt werden. In einer bevorzugten Ausführungsform des Verfahrens wird die, durch den exothermen Lösungsprozeß von selbst erwärmte Suspension ohne jegliche Zwischenkühlung direkt mit Wasserstoffperoxid vermischt.
Surprisingly, the disadvantages of the known processes can be overcome by working with suspensions that are as concentrated as possible and drying them immediately and gently without further process steps. The oxide or hydroxide suspension to be used should have a high solid content. A suspension that is just pumpable is ideally used. The solids content of this suspension depends on the oxide or hydroxide to be used, but is normally above 200 g / l, preferably above 300 g / l.
The suspension to be used can be prepared, for example, by simultaneously adding water and commercially available oxide or hydroxide powder with stirring in a batch container. In a preferred embodiment of the process, the suspension, which is heated by itself by the exothermic dissolution process, is mixed directly with hydrogen peroxide without any intermediate cooling.

Als Wasserstoffperoxid-Lösung kann handelsübliche Ware eingesetzt werden, die auch bekannte Aktivsauerstoffstabilisatoren enthalten kann. Es empfiehlt sich, eine H2O2-Konzentration von über 50 Gewichtsprozent, vorzugsweise über 65 Gewichtsprozent zu wählen, damit der Reaktionsansatz nicht zu stark verdünnt wird.Commercially available goods, which can also contain known active oxygen stabilizers, can be used as the hydrogen peroxide solution. It is advisable to choose an H 2 O 2 concentration of more than 50 percent by weight, preferably more than 65 percent by weight, so that the reaction mixture is not diluted too much.

Das erfindungsgemäße Verfahren kann wie folgt durchgeführt werden:The method according to the invention can be carried out as follows:

Man schlämmt das entsprechende Oxid oder Hydroxid mit einer möglichst geringen Wassermenge auf, vermischt, ggf.The corresponding oxide or hydroxide is slurried with the smallest possible amount of water, mixed, if necessary

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unter Kühlung, die entstandene Oxid- oder Hydroxidsuspension mit wässriger Wasserstoffperoxidlösung in einer Intensiv-Mischapparatur, behandelt die entstehende Peroxidsuspension anschließend -. ggf. unter weiterem Kühlen bis zum Ende der Umsetzung in einem Kneter und pumpt die Paste zu einem Sprühtrockner, wo das Produkt über eine rotierende Scheibe im Warmluftstrom zerstäubt wird.with cooling, the resulting oxide or hydroxide suspension with aqueous hydrogen peroxide solution in a Intensive mixing apparatus, treats the resulting peroxide suspension afterward -. possibly with further cooling until the end of the reaction in a kneader and pumps the Paste to a spray dryer, where the product is atomized over a rotating disc in a stream of warm air.

Als Intensiv-Mischapparatur kann z.B. eine schnell rotierende Exzenterpumpe oder ein ggf. mit Kühlmantel versehener Pflugscharmischer verwendet werden. Zur Behandlung des Reaktionsgemisches bis zur vollständigen Umsetzung kann z.B. ein konischer Schneckenmischer eingesetzt werden. In diesem kann das Reaktionsgemisch 0 bis 3, vorzugsweise 0 bis 0,5 Stunden, d.h. bis zum Reaktionsende bzw. bis zum optimalen Umsatzgrad geknetet werden. Die Paste kann im erfindungsgemäßen Verfahren mit einer Schneckenpumpe gefördert werden. Für die Trocknung des Verfahrensproduktes hat sich ein Zerstäubertrockner mit schnellrotierender Scheibe bewährt.A rapidly rotating eccentric pump or a cooling jacket, if necessary, can be used as an intensive mixing device Ploughshare mixers are used. To treat the reaction mixture until it is completely converted For example, a conical screw mixer can be used. In this, the reaction mixture can be 0 to 3, preferably 0 to 0.5 hours, i.e. kneaded until the end of the reaction or until the optimum degree of conversion. the In the method according to the invention, paste can be conveyed with a screw pump. For drying the As a result of the process, an atomizer dryer with a rapidly rotating disk has proven its worth.

Folgende Vorteile zeichnen das erfindungsgemäße Verfahren gegenüber dem Stand der Technik aus:The method according to the invention has the following advantages over the prior art:

a) Durch etwa äquimolaren Einsatz der Reaktionspartner und Arbeiten mit konzentrierten Reaktionsgemischen wird der Anteil an mitzubewegendem Ballast (Wasser, überschüssiger Reaktionspartner) äußerst niedrig gehalten.a) Through approximately equimolar use of the reactants and working with concentrated reaction mixtures, the proportion of ballast (water, excess reactants) kept extremely low.

b) Durch direkte Sprühtrocknung des Reaktionsgemisches entfallen aufwendige Trenn- und Reinigungsstufen. Außerdem fällt das Produkt direkt als frei fließendes Granulat an und muß nicht in zusätzlichen Zerkleinerungsvorrichtungen abschließend behandelt werden.b) The direct spray drying of the reaction mixture eliminates the need for costly separation and purification steps. In addition, the product is obtained directly as free-flowing granulate and does not have to be used in additional comminution devices to be dealt with conclusively.

c) Das Verfahren kann sowohl diskontinuierlich als auch kontinuierlich geführt werden.c) The process can be carried out either batchwise or continuously.

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Auch das nach dem erfindungsgemäßen Verfahren erhaltene Produkt zeichnet sich durch Vorteile gegenüber dem Stand der Technik aus:Also that obtained by the process according to the invention The product is characterized by advantages compared to the state of the art:

a) Die Vermeidung lokaler Zersetzungsreaktionen sichert eine gute Homogenität des Produktes.a) Avoiding local decomposition reactions ensures good homogeneity of the product.

b) Durch die Sprühtrocknung wird eine gute Rieselfähigkeit, gleichmäßige Kristallstruktur und ein enges, einheitliches Kornspektrum erreicht.b) The spray drying ensures good flowability, uniform crystal structure and a narrow, uniform grain spectrum achieved.

c) Bedingt durch die intensive Trocknung werden kristallwasserfreie Peroxide erhalten.c) Due to the intensive drying, they become free of water of crystallization Obtain peroxides.

Das Verfahren wird durch die Skizze in Fig.l erläutert.The method is explained by the sketch in Fig.l.

1 stellt die Mischapparatur zur Herstellung der Oxidoder Hydroxidsuspension dar, in 2 wird die H2O2-Lösung bereitgehalten. Die Einsatzlösungen werden in der Intensiv-Mischapparatur 3 vereinigt und über den Kühler 4 in einen konischen Schneckenmischer 5 geleitet. Die Verweilzeit in 5 kann je nach Verfahrensführung 0 bis 3 Stunden, vorzugsweise 0 bis 0,5 Stunden betragen. Über eine Schnekkenpumpe 6 wird das Reaktionsprodukt kontinuierlich aus 5 abgezogen und dem Zerstäubertrockner 7 zur Sprühtrocknung zugeleitet. In einer besonderen Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens besteht die Möglichkeit, einen Teil des Reaktionsgemisches über einen Bypass 8 vor dem Eintritt in den Kühler 4 abzunehmen und zum beschleunigten Ingangsetzen der Reaktion in die Mischapparatur 3 zurückzuführen. Die Mischapparaturen 1 und 3 können zusätzlich mit Kühlvorrichtungen versehen sein.1 shows the mixing apparatus for producing the oxide or hydroxide suspension, in FIG. 2 the H 2 O 2 solution is kept ready. The feed solutions are combined in the intensive mixing apparatus 3 and passed through the cooler 4 into a conical screw mixer 5. The residence time in 5 can be 0 to 3 hours, preferably 0 to 0.5 hours, depending on how the process is carried out. The reaction product is continuously withdrawn from 5 via a screw pump 6 and fed to the atomizer dryer 7 for spray drying. In a particular embodiment of the process according to the invention, there is the possibility of removing part of the reaction mixture via a bypass 8 before it enters the cooler 4 and returning it to the mixing apparatus 3 to accelerate the initiation of the reaction. The mixing apparatus 1 and 3 can also be provided with cooling devices.

Das erfindungsgemäße Verfahren wird durch die folgenden Beispiele nur erläutert und nicht beschränkt.The method of the invention is carried out by the following Examples are only explained and not restricted.

Beispiel 1 λ Example 1 λ

In einem Ansatzbehälter (1) wird durch gleichzeitiges Zudosieren von Wasser und Ca(OH)2-Pulver unter RührenIn a batch container (1), water and Ca (OH) 2 powder are metered in at the same time while stirring

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ORIGINAL INSPECTEDORIGINAL INSPECTED

eine Ca(OH)2-Suspension hergestellt, die 50 Gewichtsprozent Ca(OH)2 enthält. In einem Vorratsbehälter (2) wird 70 gewichtsprozentige wässrige H2O2-Lösung bereitgehalten, die mit 300 mg POf~/l stabilisiert ist. Mit einer Schneckenpumpe werden 660 kg pro Stunde Ca(OH)2-Suspension aus (1) und mit einer Kolbendosierpumpe 186 1 pro Stunde H2O2-Lösung aus (2) reagierend durch eine schnell laufende Mischerpumpe (Supraton 207) (3) durchgesetzt. Unter Wärmeentwicklung bilden sich auf diese Weise 900 kg pro Stunde CaO2-Slurry.a Ca (OH) 2 suspension prepared containing 50 percent by weight Ca (OH) 2 . A storage container (2) holds 70 percent by weight aqueous H 2 O 2 solution, which is stabilized with 300 mg POf ~ / l. With a screw pump, 660 kg per hour of Ca (OH) 2 suspension from (1) and with a piston metering pump 186 1 per hour of H 2 O 2 solution from (2) reacting through a fast-running mixer pump (Supraton 207) (3) enforced. With the development of heat, 900 kg of CaO 2 slurry per hour are formed in this way.

Dieser Slurry wird in einem Dünnschichtwärmetauscher (4) - vertikal angeordneter, mit Wasser gekühlter Doppelzylinder, in dem der zu kühlende Slurry mittels Rührorganen an die Kühlflächen geschleudert wird, von wo er dann gekühlt nach unten abfließt - auf 308 K gekühlt und fließt von dort in freiem Fluß in einen Schneckenmischer. (5)This slurry is in a thin-film heat exchanger (4) - vertically arranged, water-cooled double cylinder, in which the slurry to be cooled is thrown onto the cooling surfaces by means of agitators, from where it is then cooled flows downwards - cooled to 308 K and flows from there in free flow into a screw mixer. (5)

Von dort wird der CaO2~Slurry mittels einer Schneckenpumpe (6) zur Trocknung auf einen Sprühtrockner (7) aufgegeben. Die Trocknungstemperaturen sind auf den konstanten Produktstrom abgestimmt und betragen am Trocknereintritt 473 K, am Trockneraustritt 348 K. Das so erhaltene Produkt (324 kg/Stunde) enthält 76,4 Gewichtsprozent CaO2. Aus der REM-Aufnähme (Fig.2) ist zu entnehmen, daß der mittlere Teilchendurchmesser bei 5 μ liegt und ca. 90 % der Teilchen Durchmesser zwischen 2 und 7 μ aufweisen.From there, the CaO 2 slurry is applied to a spray dryer (7) for drying by means of a screw pump (6). The drying temperatures are matched to the constant product flow and are 473 K at the dryer inlet and 348 K at the dryer outlet. The product thus obtained (324 kg / hour) contains 76.4 percent by weight CaO 2 . From the SEM recording (FIG. 2) it can be seen that the mean particle diameter is 5 μ and about 90% of the particles have diameters between 2 and 7 μ.

Beispiel 2Example 2

Analog zu der in Beispiel 1 beschriebenen Arbeitsweise werden 496 kg pro Stunde einer 25 gewichtsprozentigen MgO-Suspension und 60 1 pro Stunde 70 gewichtsprozentige H2O2-Lösung reagierend durchgesetzt.Analogously to the procedure described in Example 1, 496 kg per hour of a 25 percent strength by weight MgO suspension and 60 liters of 70 percent strength by weight H 2 O 2 solution per hour are reacted through reaction.

Im Anschluß an die Mischerpumpe wird ein Teilstrom (30 Volumen-Prozent) über einen Bypass (8) zum beschleunigen 3 0 04 7 / 0 0 3 2Following the mixer pump, a partial flow (30 percent by volume) is accelerated via a bypass (8) 3 0 04 7/0 0 3 2

ten Ingangsetzen der Reaktion in die Mischerpumpe zurückgeführt; der MgO2-Slurry (573 kg pro Stunde) wird - wie im Beispiel 1 beschrieben - gekühlt, in einem Schneckenmischer zwischengespeichert und in einem Zerstäubertrockner getrocknet.th initiation of the reaction returned to the mixer pump; the MgO 2 slurry (573 kg per hour) is - as described in Example 1 - cooled, temporarily stored in a screw mixer and dried in an atomizer dryer.

Das so erhaltene Produkt (122 kg pro Stunde) enthält 45,8 Gewichtsprozent MgO2-The product obtained in this way (122 kg per hour) contains 45.8 percent by weight of MgO 2 -

Beispiel 3Example 3

Analog zu der in Beispiel 1 beschriebenen Arbeitsweise werden 132 kg pro Stunde einer 41 gewichtsprozentigen LiOH-Suspension und 47 1 pro Stunde 70 gewichtsprozentige H2O2-Lösung reagierend durchgesetzt. Unter Wärmeentwicklung bilden sich auf diese Weise 193 kg pro Stunde Li2O2-Slurry.Analogously to the procedure described in Example 1, 132 kg per hour of a 41 percent strength by weight LiOH suspension and 47 liters per hour of 70 percent strength by weight H 2 O 2 solution are reacted through the reaction. In this way, 193 kg of Li 2 O 2 slurry are formed per hour with the development of heat.

Die Aufbereitung gemäß Beispiel 1 ergibt ein Produkt (52 kg pro Stunde), das 89 % Li2°2 enthält.The preparation according to Example 1 gives a product (52 kg per hour) which contains 89% Li 2 ° 2.

Zl-PA/Dr.Mr.
30.4.1979
Zl-PA / Dr.Mr.
April 30, 1979

0300A7/00320300A7 / 0032

Claims (9)

P atentansprüchePatent claims 1. Verfahren zur Herstellung von Alkali- oder Erdalkali-Peroxiden durch Umsetzung von Alkali- oder Erdalkali-Oxiden oder -Hydroxiden mit Wasserstoffperoxid, dadurch gekennzeichnet, daß man eine konzentrierte, wässrige Oxid- oder Hydroxid-Suspension mit wässriger Wasserstoffperoxidlösung gegebenenfalls unter Kühlen vermischt, die erhaltene Peroxid-Suspension, gegebenenfalls unter weiterer Kühlung, unter Rühren bis zum Reaktionsende reifen läßt und anschließend einer Sprühtrocknung unterwirft.1. Process for the production of alkali or alkaline earth peroxides by reacting alkali or alkaline earth oxides or hydroxides with hydrogen peroxide, thereby characterized in that a concentrated, aqueous oxide or hydroxide suspension with aqueous hydrogen peroxide solution optionally mixed with cooling, the resulting peroxide suspension, optionally with further Cooling, allowed to mature with stirring until the end of the reaction and then subjected to spray drying. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Oxid- oder Hydroxid-Suspension so konzentriert ist, daß sie gerade noch pumpfähig ist.2. The method according to claim 1, characterized in that the oxide or hydroxide suspension so concentrated is that it is just about pumpable. 3. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Feststoffgehalt der Oxid- oder Hydroxid-Suspension mehr als 200, vorzugsweise mehr als 300 g/l beträgt.3. The method according to any one of claims 1 or 2, characterized characterized in that the solids content of the oxide or Hydroxide suspension is more than 200, preferably more than 300 g / l. 4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die wässrige Wasserstoffperoxid-Lösung -über 50 Gewichtsprozent, vorzugsweise über 65 Gewichtsprozent H3O2 enthält.4. The method according to any one of claims 1 to 3, characterized in that the aqueous hydrogen peroxide solution contains -over 50 percent by weight, preferably over 65 percent by weight H 3 O 2 . 5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktionspartner in etwa äquimolaren Mengen vereinigt werden.5. The method according to any one of claims 1 to 4, characterized in that the reactants are approximately equimolar Quantities are combined. 030047/0032030047/0032 ~ 2 —~ 2 - 6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß man die Peroxidsuspension 0 bis 3 Stunden vorzugsweise. 0 bis 0,5 Stunden reifen läßt.6. The method according to any one of claims 1 to 5, characterized in that the peroxide suspension 0 to 3 Hours preferably. Allow to mature for 0 to 0.5 hours. 7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß als Alkalimetall Lithium ausgewählt ist.7. The method according to any one of claims 1 to 6, characterized in that lithium is selected as the alkali metal is. 8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß als Erdkalimetall Magnesium oder Calcium ausgewählt ist.8. The method according to any one of claims 1 to 6, characterized in that the earth potassium metal or magnesium Calcium is selected. 9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß ein Teil des Reaktionsgemisches nach dem Verlassen der Mischstufe in die Mischstufe zurückgeführt wird.9. The method according to any one of claims 1 to 8, characterized in that part of the reaction mixture according to is returned to the mixing stage after leaving the mixing stage. 030047/0032030047/0032
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