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DE2656781A1 - PROCESS FOR THE PRODUCTION OF AMINO-GROUP-CONTAINING AZOMETAL COMPLEX DYES - Google Patents

PROCESS FOR THE PRODUCTION OF AMINO-GROUP-CONTAINING AZOMETAL COMPLEX DYES

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DE2656781A1
DE2656781A1 DE19762656781 DE2656781A DE2656781A1 DE 2656781 A1 DE2656781 A1 DE 2656781A1 DE 19762656781 DE19762656781 DE 19762656781 DE 2656781 A DE2656781 A DE 2656781A DE 2656781 A1 DE2656781 A1 DE 2656781A1
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amino
complex dyes
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Bayer Aktiengesellschaft 26 56781Bayer Aktiengesellschaft 26 56 781

Zentralbereich Patente, Marken und LizenzenCentral area of patents, trademarks and licenses

500 Leverkusen, Bayerwerk500 Leverkusen, Bayerwerk

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Verfahren zur Herstellung aminogruppenhaltiger AzometallkomplexfarbstoffeProcess for the preparation of amino groups Azo metal complex dyes

Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von aminogruppenhaltigen Azometallkomplexfarbstoffen welches dadurch gekennzeichnet ist, daß man nitrogruppenhaltige Azometallkomplexfarbstoffe in polaren Lösungsmitteln in Gegenwart katalytischer Mengen einer Schwermetallverbindung mit Hydrazin behandelt.The present invention relates to a method of production of amino-containing azo metal complex dyes which is characterized in that one contains nitro-groups Azo metal complex dyes in polar solvents in the presence of catalytic amounts of a heavy metal compound with hydrazine treated.

Die Reduktion wird bei Temperaturen von etwa 40 - 1200C, vorzugsweise 50 - 1000C, durchgeführt. Sie verläuft mit stöchiometrischen Mengen Hydrazin, d.h. 1,5 Mol pro Mol Nitrogruppe. Im allgemeinen arbeitet man mit einem Überschuß von 5 - 15 $· Auch ein Überschuß von 50 % ist nicht von Nachteil.The reduction is conducted at temperatures of about 40-120 0 C, preferably 50-100 0 C is performed. It proceeds with stoichiometric amounts of hydrazine, ie 1.5 moles per mole of nitro group. In general, an excess of $ 5-15 is used. Even a 50 % excess is not a disadvantage.

Geeignete Lösungsmittel sind beispielsweise Wasser - insbesondere für sulfonsäuregruppenhaltige Farbstoffe -, Alkohole, insbesondere niedere aliphatische Alkohole, Äther und andere polare organische Lösungsmittel. Im allgemeinen verwendet man ein Lösungsmittel, in dem der Farbstoff möglichst gut löslich ist.Suitable solvents are, for example, water - in particular for dyes containing sulfonic acid groups -, alcohols, in particular lower aliphatic alcohols, ethers and other polar organic solvents. Generally one uses a Solvent in which the dye is as soluble as possible.

Der pH-Wert der Reaktionsmischung wird zweckmäßigerweise bei etwa 4-9, vorzugweise zwischen 7 und 9 gehalten.The pH of the reaction mixture is expediently kept at about 4-9, preferably between 7 and 9.

809825/0U1809825 / 0U1

Le A 17 665Le A 17 665

Geeignete Schwermetallverbindungen sind beispielsweise die Schwermetallsalze die das Metall in einer durch Hydrazin reduzierbaren Oxydationsstufe enthalten wie Fe-(IIl)- und Cu-(ll)-Salze.Suitable heavy metal compounds are, for example, the heavy metal salts which contain the metal in an oxidation stage that can be reduced by hydrazine, such as Fe (III) and Cu (II) salts.

Geeignete Salze dieser Art sind beispielsweise PeCl3, Fe2(SO4)5, CuCl2, CuSO4.Suitable salts of this type are, for example, PeCl 3 , Fe 2 (SO 4 ) 5 , CuCl 2 , CuSO 4 .

Die Schwermetallverbindungen werden in Mengen von etwa 0,1-1 Mol fo, bezogen auf zu reduzierenden Farbstoff, eingesetzt.The heavy metal compounds are used in amounts of about 0.1-1 mol fo, based on the dye to be reduced.

Torzugsweise wird die Reduktion in Gegenwart eines inerten Adsorbens durchgeführt.Preferably, the reduction is carried out in the presence of an inert adsorbent carried out.

Geeignete inerte Adsorbentien sind beispielsweise Aktivkohlen wie Α-Kohle, Tierkohle, Holzkohle, Aluminiumoxide, Siliciumdioxid-Gele und Materialien auf Cellulosebasis (z. B. "Celite" R), vergleiche Römpp, Chemie Lexikon, 1966, S. 73·Suitable inert adsorbents are, for example, activated carbons such as Α charcoal, animal charcoal, charcoal, aluminum oxides, silicon dioxide gels and cellulose-based materials (e.g. "Celite" R), see Römpp, Chemie Lexikon, 1966, p. 73 ·

Die Trägermaterialien werden in Mengen von etwa 10 - 100 g, vorzugsweise 20 - 50 g, pro Mol zu reduzierendem Farbstoff eingesetzt.The carrier materials are used in amounts of about 10-100 g, preferably 20-50 g, used per mole of dye to be reduced.

Im allgemeinen führt man die Reduktion in der Weise durch, daß man zu einer Lösung oder Suspension des Farbstoffes in einem geeigneten Lösungsmittel, die außerdem eine Schwermetallverbindung und gegebenenfalls ein Trägermaterial enthält, bei erhöhter Temperatur langsam Hydrazin, vorzugsweise in Form von Hydrazinhydrat, zusetzt und bis zur Beendigung der Reduktion auf erhöhter Temperatur hält.In general, the reduction is carried out in such a way that to a solution or suspension of the dye in a suitable solvent, which also contains a heavy metal compound and optionally contains a carrier material, slowly adding hydrazine, preferably in the form of hydrazine hydrate, at elevated temperature, and up to holds at elevated temperature to complete the reduction.

Nach dem erfindungsgemäßen Verfahren kann man sowohl 1:1- als auch 1:2-Metallkomplexfarbstoffe reduzieren.The process according to the invention can be used both 1: 1 and Reduce 1: 2 metal complex dyes.

Das Verfahren eignet sich ganz besonders zur Reduktion von Metallkomplexfarbstoffen der Formeln (l) und (il).The process is particularly suitable for the reduction of metal complex dyes of formulas (l) and (il).

809825/0U1809825 / 0U1

Le A 17 665 - 2 - Le A 17 665 - 2 -

O2N'O 2 N '

N=N KN = N K

(C0)m0-Me-0(C0) m 0-Me-0

(D(D

D = aromatisch-carbocyclische DiazokomponenteD = aromatic-carbocyclic diazo component

K = aromatisch-carbocyclische oder aromatisch-heterocyclische KupplungskomponenteK = aromatic-carbocyclic or aromatic-heterocyclic coupling component

Me = Cu, Ni, Co, Cr, Pe m = 0 oder 1
η = 0 - 4
Me = Cu, Ni, Co, Cr, Pe m = 0 or 1
η = 0 - 4

O2N-B-N=N-KO 2 NBN = NK

(CO)1nO-Cu-O(CO) 1n O-Cu-O

-(SO3H)- (SO 3 H)

(II)(II)

m = 0 oder 1
P - 2, 3, 4
m = 0 or 1
P - 2, 3, 4

Die aminogruppenhaltigen Farbstoffe z.B. finden Verwendung zur Herstellung von Reaktivfarbstoffen, wobei die Aminogruppe mit einer Eeaktivkomponente acyliert wird.The amino group-containing dyes, for example, are used for the production of reactive dyes, the amino group with a Active component is acylated.

Le Le A A. 17 17th 661661

809825/0U1809825 / 0U1

Beispiel 1example 1

57>4 S des Natriumsalzes des Farbstoffs der Formel57> 4 S of the sodium salt of the dye of the formula

,0-Cu-O, O-Cu-O

SO3HSO 3 H

werden mit 150 ml Wasser, 4OO mg Eisen-III-chlorid und 2,4 g Aktivkohle versetzt und auf 1000C erhitzt. Der pH-Wert wird auf 8,5 eingestellt und bei diesem pH innerhalb von 30 Minuten 8 ml Hydrazinhydrat zugetropft. Man rührt 1 Stunde bei 1000C nach, filtriert heiß und fällt im FiItrat in üblicher Weise bei pH 4>5 mit Kochsalz den Farbstoff aus.
Man erhält den Farbstoff der Formel (Ka-SaIz)
are mixed with 150 ml of water, 4OO mg of ferric chloride and 2.4 g of activated carbon and heated to 100 0 C. The pH is adjusted to 8.5 and, at this pH, 8 ml of hydrazine hydrate are added dropwise over the course of 30 minutes. It is stirred for 1 hour at 100 0 C after, filtered hot and falls in FiItrat in a conventional manner at pH 4> 5 with saline from the dye.
The dye of the formula (Ka-Salz) is obtained

in Form eines braunroten Pulvers.in the form of a brown-red powder.

Der Farbstoff findet Verwendung als Zwischenprodukt für die Herstellung von Reaktivfarbatoffen. Verwendet man an Stelle von Eisen-III-chlorid 400 mg Kupfer-II-sulfat (5H2O) oder an Stelle von Aktivkohle 2,5 g Aluminiumoxid oder 3 S Silicagel, erhält man gleiche Ergebnisse.The dye is used as an intermediate for the production of reactive dyes. If 400 mg of copper (II) sulfate (5H 2 O) is used instead of iron (III) chloride or 2.5 g of aluminum oxide or 3 S silica gel instead of activated carbon, the same results are obtained.

In gleicher Weise werden die Kupferkomplexazofarbetoffe reduziert, die anstelle der 6-Hydroxy-2-naphthalinsulfonsäure die 3-Hydroxy-2,7-naphthalindisulfonsäure, 4-Hydroxy-l-naphthalinsulfonsäure oder 4-Amino-5-hydroxy-l,3-naphthalindisulfonsäure als Kupplungskomponente enthalten.In the same way, the copper complex azo dyes are reduced, instead of 6-hydroxy-2-naphthalenesulfonic acid, 3-hydroxy-2,7-naphthalenedisulfonic acid, 4-hydroxy-1-naphthalenesulfonic acid or 4-Amino-5-hydroxy-1,3-naphthalenedisulfonic acid as coupling component contain.

809825/0U1809825 / 0U1

Le A 17 663 - 4 - Le A 17 663 - 4 -

Beispiel 2Example 2

62,4 S des Natriumsalzes des Farbstoffes der Formel62.4 S of the sodium salt of the dye of the formula

HO3SHO 3 S

O3HO 3 H

werden in 300 ml Wasser mit 2,4 g Aktivkohle und 250 mg Eisen-III-chlorid auf 800C erwärmt und der pH-Wert auf 8 gestellt. Innerhalb 30 Minuten werden 10 ml Hydrazinhydrat zugegeben u.6 Std. bei 800C gehalten. Man arbeitet wie in Beispiel 1 auf. Nach dem Trocknen erhält man den Aminokupferkomplex-azofarbstoff in Form eines schwarzbraunen Pulvers. are heated to 80 ° C. in 300 ml of water with 2.4 g of activated carbon and 250 mg of iron (III) chloride and the pH is adjusted to 8. Over 30 minutes 10 ml of hydrazine hydrate added u.6 hrs. At 80 0 C are maintained. Work up as in Example 1. After drying, the amino copper complex azo dye is obtained in the form of a black-brown powder.

In gleicher Weise wird der Kupferkomplexfarbstoff reduziert, der
anstelle der 4-Hydroxy-l-naphthalinsulfonsäure die 4-Amino-5-hydroxy-1.3-naphthalindisulfonsäure enthält (vgl. Beispiel 3)·
In the same way, the copper complex dye is reduced, the
instead of 4-hydroxy-1-naphthalenesulphonic acid, it contains 4-amino-5-hydroxy-1,3-naphthalenedisulphonic acid (see Example 3)

Beispiel 3Example 3

74>2 g des Natriumsalzes des Farbstoffs74> 2 g of the sodium salt of the dye

0 Cu 0 NH2 0 Cu 0 NH 2

SO3HSO 3 H

O3HO 3 H

werden mit 300 mg Eisen-III-chlorid in 500 ml Wasser auf 9O0C erwärmt und innerhalb 40 Minuten mit 12 ml Hydrazinhydrat bei einem
pH-Wert von 8.5 versetzt. Man hält weitere 4 Stunden bei 900C. Man arbeitet wie in Beispiel 1 auf und erhält nach dem Trocknen den reduzierten Azofarbstoff als blauschwarzes Pulver.
are heated with 300 mg of iron (III) chloride in 500 ml of water to 9O 0 C and within 40 minutes with 12 ml of hydrazine hydrate at a
pH value of 8.5 added. It is kept at 90 ° C. for a further 4 hours. The procedure is as in Example 1 and, after drying, the reduced azo dye is obtained as a blue-black powder.

Le A 17 665Le A 17 665

809825/0141809825/0141

26567312656731

Beispiel 4Example 4

87,6 g des Farbstoffs der Formel87.6 g of the dye of the formula

HO3S 0 Cu 0HO 3 S 0 Cu 0

SO3HSO 3 H

SO3HSO 3 H

als Natriumsalz werden in 300 ml Wasser mit 2,4 g Akivkohle und 250 mg FeCl3-OH2O auf 500C erwärmt und der pH-Wert auf 8 gestellt. Innerhalt» 30 Minuten werden 8 ml Hydrazinhydrat zugegeben und dann 1 Stunde bei 900C nachgerührt. Es wird in üblicher Weise aufgearbeitet. Nach -dem Trocknen erhält man den Amino-kupferkomplex-azofarbstoff als schwarzviolettes Pulver.as the sodium salt in 300 ml of water with 2.4 g of FeCl 3 and 250 Akivkohle -OH O 2 mg to 50 0 C is heated and the pH-value. 8 8 ml of hydrazine hydrate are added within 30 minutes and the mixture is then stirred at 90 ° C. for 1 hour. It is worked up in the usual way. After drying, the amino-copper complex-azo dye is obtained as a black-violet powder.

In gleicher Weise werden die Nitro-kupferkomplex-azofarbstoffe reduziert, die anstelle der 4-Hydroxy-2.7-naphthalindisulfonsäure als Kupplungskomponente die 4-Hydroxy-l-naphtalinsulfonsäure, 3-Hydroxy-2.7-naphthalindisulfonsäure, 6-Hydroxy-2-naphthalinsulfonsäure oder 4_Amino-5-hydroxy-1.3-naphthalindisulfonsäure enthalten.The nitro-copper complex-azo dyes are reduced in the same way, instead of 4-hydroxy-2.7-naphthalenedisulfonic acid as Coupling component 4-hydroxy-l-naphthalene sulfonic acid, 3-hydroxy-2.7-naphthalenedisulfonic acid, Contain 6-hydroxy-2-naphthalenesulphonic acid or 4_amino-5-hydroxy-1,3-naphthalenedisulphonic acid.

Beispiel example 55

73»5 S des Natriumsalzes des Azofarbstoffes von Beispiel 3 als Eisenkomplex werden in 450 ml Wasser mit 2,2 g Aktivkohle und 400 mg FeCl3^H2O auf 9O0C erhitzt und bei einem pH-Wert von 9»5 innerhalb 30 Minuten mit 9 nil Hydrazinhydrat versetzt. Nach weiteren 1 1/2 Stunden bei 900C wird heiß geklärt und in üblicher Weise isoliert. Man erhält den Farbstoff der Formel (Na73 »5 S of the sodium salt of the azo dye of Example 3 as the iron complex are O heated to 9O 0 C in 450 ml of water with 2.2 g of activated carbon and 400 mg of FeCl 3 ^ H 2 and at a pH value of 9» 5 within 30 Minutes with 9 nil hydrazine hydrate. After a further 11/2 hours at 90 ° C., it is clarified while hot and isolated in the customary manner. The dye of the formula (Na

0 Fe—0 NH2 0 Fe-0 NH 2

in Form eines schwarzbraunen Pulvers.in the form of a black-brown powder.

8O9825/0U18O9825 / 0U1

Le A 17 663 - 6 - Le A 17 663 - 6 -

Beispiel 6 43 Example 6 43

60 g des Azofarbstoffes der Formel60 g of the azo dye of the formula

SO3HSO 3 H

als Na-SaIz werden in 4OO ml Wasser "bei pH 7 und 8O0C gelöst. Es werden 2 g Aktivkohle und 250mgPeCl3*6H20 zugegeben. Unter Einhalten von pH 7 gibt man innerhalb 30 Minuten 8 ml Hydrazinhydrat zu und hält danach noch weitere 2 Stunden bei 8O0C und pH 7· Man isoliert den reduzierten Farbstoff in üblicher Weise und erhält nach dem Trocknen ein hellbraunes Pulver.as Na salt mL of water "at pH in 4OO dissolved 7 and 8O 0 C. There are 2 g activated charcoal and 250mgPeCl 3 * 6H 2 0 was added. Under maintaining of pH 7 is added ml of hydrazine hydrate in 30 minutes 8 and holds thereafter for a further 2 hours at 8O 0 C and pH 7 · are isolated the reduced dye in a conventional manner and, after drying, a light brown powder.

Beispiel example 77th

0,1 Mol des Farbstoffes der Formel0.1 mol of the dye of the formula

ale 1:2-Chrom-Komplexale 1: 2 chromium complex

werden in 1000 ml Wasser mit 4,8 g Aktivkohle und 500 mg FeCl2* 6H2O bei pH 8 auf 1000C erhitzt und innerhalb 1 Stunde mit 24 ml Hydrazinhydrat versetzt. Man kocht weitere 8 Stunden am Rückfluß. Der reduzierte Farbstoff wird wie üblich isoliert, er stellt nach dem Trocknen ein rotbraunes Pulver dar. 6H are heated in 1000 ml of water with 4.8 g of activated carbon and 500 mg FeCl 2 * 2 O at pH 8 to 100 0 C and added over 1 hour with 24 ml of hydrazine hydrate. The mixture is refluxed for a further 8 hours. The reduced dye is isolated as usual; after drying it is a red-brown powder.

809825/0U1809825 / 0U1

Le A 17 663 - 7 - Le A 17 663 - 7 -

26.5673126.56731

Beispiel 8 λ« Example 8 λ «

0,1 Mol des Farbstoffes der Formel0.1 mol of the dye of the formula

HO H^-SO2CH3 HO H ^ -SO 2 CH 3

als 1:2-Chrom-Komplexas a 1: 2 chromium complex

werden mit 5 g Aktivkohle und 600 mg FeCl3^oH2O bei pH 8,5 in
1200 ml Wasser suspendiert und zum Sieden erhitzt. Es werden
innerhalb 45 Minuten 24 ml Hydrazinhydrat zugegeben und weitere
6.5 Stunden am Rückfluß gekocht.
are with 5 g activated charcoal and 600 mg FeCl 3 ^ oH 2 O at pH 8.5 in
Suspended 1200 ml of water and heated to boiling. It will
added 24 ml of hydrazine hydrate within 45 minutes and more
Boiled under reflux for 6.5 hours.

Es wird wie üblich aufgearbeitet. Nach dem Trocknen erhält man den 1:2-Chromkomplex des Aminoazofarbstoffes als olivschwarzes Pulver.It is worked up as usual. After drying, one obtains the 1: 2 chromium complex of the aminoazo dye as an olive black powder.

Beispiel 9Example 9

0,1 Mol des 1:1-Chromkomplexes des Farbstoffes der Formel0.1 mol of the 1: 1 chromium complex of the dye of the formula

werden in 350 ml 2.4 g Aktivkohle und 250 mg FeCl3^oH2O auf Siedetemperatur erhitzt. Bei pH 8 werden innerhalb 30 Hinuten 16 ml
Hydrazinhydrat zugegeben und weitere 5 Stunden bei Siedetemperatur gehalten. Man arbeitet wie in Beispiel 1 beschrieben auf und erhält nach dem Trocknen ein violettschwarzes Pulver des 1:1-Chromkomplex des Aminoazofarbstoffes.
are heated to boiling temperature in 350 ml 2.4 g activated charcoal and 250 mg FeCl 3 ^ oH 2 O. At pH 8, 16 ml are added within 30 minutes
Hydrazine hydrate was added and the mixture was kept at boiling temperature for a further 5 hours. It is worked up as described in Example 1 and, after drying, a violet-black powder of the 1: 1 chromium complex of the aminoazo dye is obtained.

Le A 17 665 - β - Le A 17 665 - β -

809825/0U1809825 / 0U1

Beispiel 10Example 10

ACfACf

0,1 Mol des 1:2-Chromkomplexes des Farbstoffes der Formel0.1 mol of the 1: 2 chromium complex of the dye of the formula

HO3SHO 3 S

werden mit 5 g Aktivkohle und 500 mg FeCl3 6H2O in 1200 ml Wasser zum Sieden erhitzt und bei pH 8,5 innerhalb 45 Minuten mit l6 ml Hydrazinhydrat versetzt. Man kocht 6 Stunden am Rückfluß. Nach dem Filtrieren wird das Filtrat auf pH 6 gestellt und die Fällung mit NaCl vervollständigt. Nach dem Trocknen erhält man den 1:2-Chromkomplex des Aminoazofarbstoffes als fast schwarzes Pulver.are heated to boiling with 5 g of activated charcoal and 500 mg of FeCl 3 6H 2 O in 1200 ml of water, and 16 ml of hydrazine hydrate are added at pH 8.5 within 45 minutes. It is refluxed for 6 hours. After filtering, the filtrate is adjusted to pH 6 and the precipitation with NaCl is completed. After drying, the 1: 2 chromium complex of the aminoazo dye is obtained as an almost black powder.

Le A 17 663Le A 17 663

80982~5/0U180982 ~ 5 / 0U1

Claims (6)

2656791 Patentansprüche2656791 claims 1. Verfahren zur Herstellung aminogruppenhaltiger Azometallkomplexfarbstoffe, dadurch gekennzeichnet, daß man nitrogruppenhaltige Azometallkomplexfarbstoffe in polaren Lösungsmitteln in Gegenwart katalytischer Mengen einer Schwermetallverbindung mit Hydrazin behandelt.1. Process for the preparation of azo metal complex dyes containing amino groups, characterized in that nitro-containing azo metal complex dyes are used in polar solvents in the presence catalytic amounts of a heavy metal compound treated with hydrazine. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man in Gegenwart eines inerten Adsorbens arbeitet.2. The method according to claim 1, characterized in that one works in the presence of an inert adsorbent. 3· Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß man Aktivkohle, Aluminiumoxid oder Silicagel als Adsorbens verwendet. 3 · The method according to claim 1 and 2, characterized in that Activated carbon, alumina or silica gel is used as an adsorbent. 4. Verfahren nach Ansprüchen 1 bis 3> dadurch gekennzeichnet, daß man bei 40 - 1200C, vorzugsweise 50 - 1000G und pH-Werten von 4-9, vorzugweise J - 9> arbeitet.4. The method according to claims 1 to 3 characterized> characterized in that at 40-120 0 C, preferably 50-100 0 G and pH values of 4-9 preferably, J - 9 operates>. 5· Verfahren nach Ansprüchen 1 bis ^, dadurch gekennzeichnet, daß man Fe-III-Salze oder Cu-II-Salze verwendet.5. Process according to Claims 1 to ^, characterized in that Fe-III salts or Cu-II salts are used. 6. Verfahren nach Ansprüchen 1 bis 5» dadurch gekennzeichnet, daß man 0,1-1 Mol fo Schwermetall verbindung pro Mol Farbstoff verwendet. 6. Process according to Claims 1 to 5 »characterized in that 0.1-1 mol fo heavy metal compound is used per mole of dye. 809825/0U1809825 / 0U1 Le A 17 663 - 10 - Le A 17 663 - 10 -
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