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DE2518672A1 - Verfahren zur herstellung halbleitender gegenstaende - Google Patents

Verfahren zur herstellung halbleitender gegenstaende

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Publication number
DE2518672A1
DE2518672A1 DE19752518672 DE2518672A DE2518672A1 DE 2518672 A1 DE2518672 A1 DE 2518672A1 DE 19752518672 DE19752518672 DE 19752518672 DE 2518672 A DE2518672 A DE 2518672A DE 2518672 A1 DE2518672 A1 DE 2518672A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
silicon carbide
mixture
silica
silicate
april
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE19752518672
Other languages
English (en)
Inventor
Kenneth Albert Goreham
John Reginald Perry
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Smiths Group PLC
Original Assignee
Smiths Group PLC
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Smiths Group PLC filed Critical Smiths Group PLC
Publication of DE2518672A1 publication Critical patent/DE2518672A1/de
Pending legal-status Critical Current

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    • F02COMBUSTION ENGINES; HOT-GAS OR COMBUSTION-PRODUCT ENGINE PLANTS
    • F02CGAS-TURBINE PLANTS; AIR INTAKES FOR JET-PROPULSION PLANTS; CONTROLLING FUEL SUPPLY IN AIR-BREATHING JET-PROPULSION PLANTS
    • F02C7/00Features, components parts, details or accessories, not provided for in, or of interest apart form groups F02C1/00 - F02C6/00; Air intakes for jet-propulsion plants
    • F02C7/26Starting; Ignition
    • F02C7/264Ignition
    • F02C7/266Electric
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C04CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04BLIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/515Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics
    • C04B35/56Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on carbides or oxycarbides
    • C04B35/565Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on carbides or oxycarbides based on silicon carbide
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01BCABLES; CONDUCTORS; INSULATORS; SELECTION OF MATERIALS FOR THEIR CONDUCTIVE, INSULATING OR DIELECTRIC PROPERTIES
    • H01B1/00Conductors or conductive bodies characterised by the conductive materials; Selection of materials as conductors
    • H01B1/14Conductive material dispersed in non-conductive inorganic material
    • H01B1/18Conductive material dispersed in non-conductive inorganic material the conductive material comprising carbon-silicon compounds, carbon or silicon

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Description

stände
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung halbleitender Gegenstände, bei dem eine bestimmte Mischung, welche Siliziumkarbid und ein Silikat oder ein silikatbildender Stoff verfestigt wird und der verfestigte Gegenstand daraufhin gesintert wird.
Ein solches Verfahren zur Herstellung halbleitender Gegenstände ist aus der US-Patentschrift 3 376 367 bekannt. Insbesondere ist ein Verfahren bekannt, bei welchem eine Mischung aus 65 bis 85 Gew.S^ Siliziumkarbid und 15 bis 35 Gew.% eines nichtleitenden Metall-Silikats (oder einer Verbindung, die während des darauffolgenden Sinterns ein solches Silikat ergibt) zu einem. Gegenstand der gewünschten Gestalt gepreßt wird und auf zwischen 975° C und 1315° C erhitzt wird. Der Gegen-
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stand wird dann in einem Bett aus Silizium-Karbidkörnern bei einer Temperatur oberhalb von 1445° C gebrannt. Bis zu 15 Gew.% eines Metalloxyds können zu der Mischung aus Siliziumkarbid und Silikat zugegeben werden. Eine solche Mischung enthält beispielsweise 70 % Siliziumkarbid einer bestimmten Größe, die ein Sieb mit der Maschengröße 600 nach amerikanischem Standard durchtritt, 27,5 % Yttriumsilikat und 2,5 % Aluminiumoxyd.
Halbleitende Gegenstände, die nach dem genannten Verfahren hergestellt werden, können bei Oberflächen-Entladungs-Zündern eingesetzt werden. Solche Zünder werden zum Einleiten und Aufrechterhalten der Zündung des Treibstoff-Luftgemischs in einer Gasturbinenmaschine verwendet. Bei solch einem Zünder ist ein Kügelchen aus Siliziumkarbid zwischen den Elektroden angebracht. Diese Elektroden sind von einander durch eine freiliegende Oberfläche des Kügelchens an der Arbeitsspitze des Zünders innerhalb der Verbrennungskammer der Maschine getrennt. Durch Anlegen einer Hochspannung an die Elektroden wird eine elektrische Entladung über die halbleitende Oberfläche hinweg erzeugt. Diese Entladung zündet die Treibstoff-Luftmischung in der Verbrennungskammer. Das Halbleitermaterial wird beträchtlichen thermischen und mechanischen Beanspruchungen während des Betriebs ausgesetzt. Diese führen zur Erosion und zur Zersetzung des Kügelchens, was die* Lebensdauer des Zünders begrenzt.
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Es hat sich herausgestellt, daß der Widerstand gegenüber den thermischen und mechanischen Beanspruchungen und gegenüber der Zersetzung des halbleitenden Gegenstands verbessert werden kann, indem die Porosität des Materials verringert wird. Es ist daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Herstellungsverfahren der eingangs genannten Art zu schaffen, bei dem dies erreicht werden kann.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die Mischung vor der Verfestigung und dem darauffolgenden Sintern erhitzt wird, wobei ein Überziehen der Silizium-Karbid-Teilchen mit Kieselsäure bewirkt wird.
Der Überzug der Silizium-Karbid-Teilchen mit Kieselsäure führt dazu, daß die Oxydation des Siliziumkarbids während des darauffolgenden Sinterns reduziert wird. Dadurch kann anscheinend das Glas die Silizium-Karbid-Teilchen im verfestigten Körper während des Sintervorgangs leichter benetzen, wodurch sie zusammengezogen werden und die Dichte erhöht wird. Dabei wird die Porosität verringert. Die Bildung von Silizium-Monoxyd aus den Silizium-Karbid-Teilchen und deren überziehen mit Kieselsäure unter Einwirkung von Wärme führt zu einem Masseverlust. Da dies jedoch bei dem Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung stattfindet bevor die Mischung verdichtet wird, hat dies keinen nennenswerten Einfluß auf die Porosität des Endprodukts. Hier liegt ein Unterschied zur früheren, oben erwähnten Methode, wo der vergleichbare Verlust nach der Verfestigung stattfindet und wo die Oxydation der Silizium-Karbid-Teilchen
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während des Sinterprozesses das Benetzen durch die Kieselsäure beeinträchtigen kann.
Beim Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung kann die Möglichkeit, daß während des Sintervorgangs eine Oxydation stattfindet, weiter reduziert werden, indem dieser Schritt in einer nichtoxydierenden Atmosphäre ausgeführt wird.
Beim Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung kann die verwendete Mischung insbesondere zwischen 45 und 75 Gew. % Siliziumkarbid in Form von einer oder mehreren "Mesh"-Größen innerhalb des Bereiches 400 bis 1200 British Standard Mesh enthalten. Das verwendete Silikat ist vorzugsweise ein Kieselsäureglas, das heißt, ein Glas, das 75 bis 95 Gew.% Kieselsäure zusammen mit einem Flußmittel zur Reduzierung der Schmelztemperatur der Kieselsäure enthält. Das Flußmittel kann beispielsweise eines oder mehrere der Oxyde von Aluminium, Barium, Beryllium, Bor, Caesium, Kalzium, Lithium, Magnesium, Natrium, Rubidium, Kalium, Strontium, Titan oder Yttrium sein. Die Mischung wird auf zwischen 1150° C und 1300° C während der ersten Wärmebehandlung aufgeheizt. Während der zweiten Wärmebehandlung wird der verfestigte Gegenstand auf zwischen 1400° C und 1600° C in einer nichtoxydierenden Atmosphäre aufgeheizt.
Wenn das Siliziumkarbid zwischen 50 und 70 % des gesamten Gewichts der Mischung bildet, ist der sich ergebende Gegenstand besonders zur Verwendung als Kügelchen in * einem Oberflächen-Entladungs-Zünder geeignet. Die Ver-
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Wendung in einem solchen Zünder bildet einen weiteren Aspekt der vorliegenden Erfindung. Der Gewichtsprozentsatz an Siliziumkarbid liegt vorteilhafterweise zwischen 55 und 65 % in diesem Zusammenhang.
Im folgenden wird ein Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung zur Herstellung eines Halbleitergegenstands, der als Kügelchen in einem Oberflächen-Entladungs-Zünder verwendet werden soll, näher beschrieben. Außerdem wird der Oberflächen-Entladungs-Zünder, welcher das Kügelchen der Erfindung enthält, ebenfalls mit Bezug auf die Zeichnung näher erläutert; diese zeigt den Zünder teilweise im Schnitt.
Bei dem zu beschreibenden Verfahren werden Silizium5-Karbid-Teilchen mit einer Größe, welche ein 600 British Standard Mesh Sieb passieren, mit gepulvertem Kieselsäureglas im Verhältnis 60 : 40 Gew.% vermischt. Das Kieselsäureglas, das ein Alumino-Silikatglas sein kann, enthält 85 Gew.% Kieselsäure. Die Mischung wird fünfundsechzig Stunden lang gemahlen, wobei das Siliziumkarbid und das Kieselsäureglas gründlich vermischt werden. Zum Vermählen wird eine gummiausgekleidete Mühle verwendet, welche Gummikugeln enthält, um so die Verschmutzung der Mischung so klein wie möglich zu halten.
Dann wird die Mischung in einen Tiegel gefüllt und in einen Brennofen eingebracht. Der Brennofen wird auf eine Temperatur von 1250° C in einem Zeitraum von 4 Stunden aufgeheizt und dann bei dieser Temperatur eine halbe Stunde lang gehalten, bevor man ihn abkühlen läßt. Etwaige
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Verschmutzungen, die sich in der Mischung während des Verraahlens ergeben haben können, brennen ab. Während die Temperatur angehoben wird, werden die Silizium-Karbid-Teilchen mit einer Schicht aus Kieselsäure überzogen. Diese Schicht rührt hauptsächlich aus dem Kieselsäureglas, teilweise aber auch aus der Oxydation von etwas Siliziumkarbid. Die Kieselsäure bildet eine Schutzschicht über den Siliziumkarbid-Teilchen und minimalisiert so die Möglichkeit einer Oxydation des Siliziumkarbids während der darauffolgenden Erwärmung.
Nun wird das Material in einer Porzellanmühle vermählen, wobei Aluminiumoxydkugeln verwendet werden. Das Vermählen wird so lange fortgeführt, bis der Stoff in ein Pulver übergeführt ist, welches ein 150 British Standard Mesh-Sieb passiert.
Nun wird es mit einem organischen Bindemittel zu einer Paste verrührt, um dem Stoff einen gewissen Grad an Kohäsion zu geben, wodurch die Handhabung des Pulvers beim nächsten Verfahrensschritt erleichtert wird. Das Bindemittel, für welches sich eine Mischung aus Wachsemulsion, Glyzerin und Wasser bewährt hat, bildet keinen Teil des endgültigen Halbleitergegenstandes, sondern wird während eines zweiten, später beschriebenen Sinterschritts weggebrannt. Die Paste wird bei einer Temperatur von 80° C drei Stunden lang getrocknet. Der sich ergebende Stoff wird durch ein 30 British Standard Mesh-Sieb auf ein 60 British Standard Mesh-Sieb gesiebt. Derjenige Teil des Materials, das auf dem letzteren Sieb verbleibt, hat die Teilchengröße, welche für die übrigen Arbeits-
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schritte erforderlich ist, und wird in eine Presse eingebracht. Das Material wird dabei in ein Gesenk eingebracht, dessen Konfiguration derjenigen angemessen ist, welche für das Endprodukt erwünscht wird. Es wird dann in der Presse mit einem Druck von 50 000 Pfund pro Quadrat-Inch verfestigt.
Der verfestigte, im Gesenk hergestellte Körper wird darauf gesintert. Dies wird ausgeführt, indem er in einem Brennofen gebrannt wird, welcher in einem Zeitraum von 1/4 Stunde auf eine Temperatur von 1500° C gebracht wird und bei dieser Temperatur fünf Minuten lang belassen wird. Das Brennen wird in einer Argon-Atmosphäre ausgeführt; es kann jedoch auch eine andere, nichtoxydierende Atmosphäre verwendet werden. Während dieser Wärmebehandlung brennt das temporäre Bindemittel weg.
Möglichst sollte in dem Gegenstand, nachdem er gepreßt ist, kein anderer Masseverlust stattfinden, als derjenige, der auf der Elimination des organischen Bindemittels beruht. Ein solcher Massenverlust würde die Dichte verringern und die Porosität des Gegenstands vergrößern. Eine Reaktion, durch welche ein Massenverlust durch Umwandlung von etwas Siliziumkarbid in Silizium-Monoxyd und dann in Kieselsäure beim Sintern des verfestigten Körpers eintreten könnte, wird bei dem vorliegenden Verfahren weitgehend durch die anfängliche Wärmebehandlung vermieden, welche den Schutzüberzug aus Kieselsaure an den Silizium-Karbid-Teilchen vor dem Pressen bewirkt. Die Möglichkeit, daß während des Sinterns, beim abschließen— den Brennen eine Oxydation stattfindet, wird weiter durch die nichtoxydierende Atmosphäre reduziert.
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Ein Schrumpfen ( d. h., eine Reduktion des Volumens des Gegenstands) während des abschließenden Brennens ist erwünscht, da dabei die Dichte des sich ergebenden Körpers erhöht wird. Dies tritt ein, wenn die Mischung während des Preßvorgangs hinreichend komprimiert wurde. Das Aufschmelzen des Kieselsäureglases, das während des Sinterns stattfindet, führt unter diesen Umständen zu einer Schrumpfung des Körpers, was die Dichte des Endprodukts erhöht.
Es ist zu bemerken, daß die Zusammensetzung der Mischung aus Siliziumkarbid und Kieselsäureglas sich während des gesamten Verfahrens nicht nennenswert ändert. Während der anfänglichen Wärmebehandlung wird etwas Silizium aus dem Siliziumkarbid durch Umwandlung in gasförmiges Siliziummonoxyd verloren. Dies ist jedoch ein' sehr kleiner Prozentsatz der anwesenden Menge. Das Siliziumkarbid wird durch den Kieselsäureüberzug in einem sehr frühen Verfahrensstadium geschützt, so daß die anfängliche Zusammensetzung von 60 % Siliziumkarbid und 40 % Kieselsäureglas, wie sich herausgestellt hat, sich nur in ungefähr 59 % Siliziumkarbid und 41 % Siliziumglas am Ende des Verfahrens verändert.
Verunreinigungen, die sich an der Oberfläche des Halbleitergegenstandes bilden können, können ohne weiteres durch Reiben mit einem.schmirgelnden Material entfernt werden.
Das oben beschriebene Verfahren ist besonders vorteil- ■-haft bei der Herstellung einer halbleitenden Kugel für ■ einen Oberflächen-Entladungs-Zünder, wie er in der Zeich-
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nung gezeigt ist. Die Konstruktion des Zünders und die Form des Kügelchens, welches darin enthalten ist, wird im folgenden beschrieben.
Die Arbeitsspitze 1 des Zünders ist an einem Ende der im wesentlichen zylindrischen Nase 2 einer rohrförmigen Metallhülse 3 angeordnet* welche die Außenfläche des Zünders bildet. Die Hülse 3 besitzt oberhalb der Nase 2 einen größeren Durchmesser. Auf diese Weise wird ein Kopf 4 gebildet, der Schraubengänge 5 zur Montage des Zünders in der Gasturbinen-Maschine besitzt, wobei die Nase 2 in die Verbrennungskammer ragt.
Die Schraubengänge 6 am Kopf 4 wirken mit einem elektrischen Anschlußstück zusammen, der eine Erdverbindung mit der Hülse 3 und eine elektrisch "lebende" Verbindung innerhalb des Kopfes 4 mit einer Metallstange schafft. Die Stange 7, die elektrisch von der Hülse 3 isoliert ist, erstreckt sich axial entlang der Nase 2 zur Spitze 1, wo sie sich nach außen erweitert und die Mittelelektrode 8 des Zünders bildet. Die Mittelelektrode 8 ist von der Hülse 3 an der Spitze 1 durch einen ringförmigen Körper oder ein Kügelchen 9 aus Siliziumkarbid, der nach dem obenbeschriebenen Verfahren hergestellt wurde, getrennt. Der Körper 9 bildet an der Spitze 1 eine freiliegende Fläche, welche die Mittelelektrode 8 von der geerdeten Gegenelektrode trennt, die vom ringförmigen Rand 10 der Hülse 3 gebildet wird.
Die im wesentlichen rohrförmige Gestalt des Körpers 9 wird zweckmäßigerweise direkt beim Preßvorgang des Herstellungsverfahrens erzeugt, wobei ein Gesenk mit ring-
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förmigem Querschnitt verwendet wird. Der gesinterte Preßling wird zur Erzielung des genauen Profils geschliffen, welches zum guten Paßsitz zwischen der sich erweiternden Elektrode 8 und der Hülse 3 erforderlich ist. Die Endfläche des Körpers 9, welche an der Spitze 1 freiliegen soll, kann gleichzeitig von etwaigen Verunreinigungen gereinigt werden.
Durch Anlegen von etwa 2000 V zwischen die Stange 7 und die Hülse 3 wird eine elektrische Entladung über die freiliegende Oberfläche des Körpers 9 zwischen der Elektrode 8 und dem umgebenden Rand 10 bewirkt. Diese zündet die Treibstoff-Luft-Mischung in der Verbrennungskammer der Gasturbinen-Maschine.
Es hat sich herausgestellt, daß die Lebensdauer eines solchen Zünders dadurch erhöht wird, daß der halbleitende Körper, der nach dem Verfahren der vorliegenden Erfindung hergestellt wurde, mechanischen sowie thermischen Schocks besser widerstehen kann.
Die Zusammensetzung der Mischung, die beim Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung verwendet wird, kann, wie bereits angedeutet, von der genauen Zusammensetzung (60 % Siliziumkarbid und 40 % Silikat), wie sie oben bei der im Detail beschriebenen Methode angegeben wurde, abweichen. Außerdem kann der Silikatbestandteil der Mischung durch ein Material gebildet werden, das während der Wärmebehandlung der Mischung reagiert und dabei ein Silikat bildet. In diesem Zusammenhang sind die Oxyde von Aluminium, Zir»- kon, Magnesium, Berylliums Lanthan, Yttrium, Kalzium 9
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Strontium und Barium als mögliche Materialien zu erwähnen. Diese reagieren unter Wärme mit dem Siliziumkarbid und bilden ein geeignetes, nichtleitendes Metallsilikat.
- 12 Ansprüche
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Claims (10)

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1. Verfahren zur Herstellung eines halbleitenden Gegenstands zur Verwendung, beispielsweise, in einem Oberflächen-Entladungs-Zünder, bei dem eine Mischung aus Siliziumkarbid und Silikat oder silikatbildendem Material verfestigt wird und der verfestigte Körper dann gesintert wird, dadurch gekennzeichnet, daß die Mischung vor der Verfestigung und dem darauffolgenden Sintern erhitzt wird, wobei die Siliziumkarbid-Teilchen mit Kieselsäure überzogen werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , daß die darauffolgende Sinterung in einer nichtoxydierenden Atmosphäre ausgeführt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet , daß die Mischung zwischen 45 und 75 Gew.% Siliziumkarbid enthält.
4. Verfahren nach Anspruch 3» dadurch gekennzeichnet, daß die Mischung zwischen 55 und 65 Gew. % Siliziumkarbid enthält.
5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet , daß die Mischung 60 Gew. %' Siliziumkarbid enthält.
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6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5> dadurch gekennzeichnet , daß das Silikat Kieselsäureglas ist, das zwischen 75 und 95 Gew. % Kieselsäure enthält.
7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet , daß das Kieselsäureglas ein Alumino-Silikatglas ist.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet , daß die Mischung vor der Verfestigung auf eine Temperatur im Bereich zwischen 1150° C und 1300° C erwärmt wird.
9. Verfahren nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet , daß die Mischung vor der Verfestigung auf eine Temperatur von 1250° C erwärmt wird.
10. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet , daß die Mischung nach der anfänglichen Wärmebehandlung und bevor sie verfestigt wird in Pulverform zermahlen wird.
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Leersei'te
DE19752518672 1974-05-02 1975-04-26 Verfahren zur herstellung halbleitender gegenstaende Pending DE2518672A1 (de)

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