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DE2556039C2 - Process for the preparation of N, N-dialkylaminophenyl chloroformate hydrochlorides - Google Patents

Process for the preparation of N, N-dialkylaminophenyl chloroformate hydrochlorides

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Publication number
DE2556039C2
DE2556039C2 DE19752556039 DE2556039A DE2556039C2 DE 2556039 C2 DE2556039 C2 DE 2556039C2 DE 19752556039 DE19752556039 DE 19752556039 DE 2556039 A DE2556039 A DE 2556039A DE 2556039 C2 DE2556039 C2 DE 2556039C2
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DE
Germany
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chloroformate
hydrochlorides
dialkylaminophenyl
preparation
hydrochloride
Prior art date
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Expired
Application number
DE19752556039
Other languages
German (de)
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DE2556039A1 (en
Inventor
Jean-Pierre Georges Vaux-le-Penil Senet
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
NATIONALE DES POUDRES ET EXPLOSIFS PARIS FR Ste
Original Assignee
NATIONALE DES POUDRES ET EXPLOSIFS PARIS FR Ste
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Publication date
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Publication of DE2556039A1 publication Critical patent/DE2556039A1/en
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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von N.N-Dialkylaminophenylchlorformiat-hydrochloriden durch Phosgenierung von Ν,Ν-Dialkylaminophenolen, entsprechend den vorstehenden Patentansprüchen.The invention relates to a process for the preparation of N.N-dialkylaminophenyl chloroformate hydrochlorides by phosgenation of Ν, Ν-dialkylaminophenols, according to the preceding claims.

Nach dem Verfahren der Erfindung sind besonders Hydrochloride aromatischer Chlorformiate der allgemeinen Formeln
20
According to the process of the invention, hydrochlorides of aromatic chloroformates of the general formulas are particularly suitable
20th

herstellbar, in denen Ri und R2 gleiche oder verschiedene, lineare oder verzweigte niedrige Alkylreste bedeuten.can be prepared in which Ri and R 2 are identical or different, linear or branched lower alkyl radicals.

Die Herstellung aromatischer Chlorformiate ist nach herkömmlichen Verfahren notwendigerweise mit der Verwendung von Säureakzeptoren für die Chlorwasserstoffsäure verbunden.The production of aromatic chloroformates by conventional methods is necessarily compatible with the Use of acid acceptors linked to the hydrochloric acid.

Ais derartige Akzeptoren können aliphatische oder aromatische tertiäre Amine dienen, die insbesondere in der DE-PS 1 18 536 oder von R. E. Osper, W. Broker und W. A. Cook (vgl. J. Am. Chem. Soc. 47, 2609 [1925]) beschrieben sind. Es wurde ferner vorgeschlagen, als Säureakzeptoren anorganische Basen wie Natriumhydroxid zu verwenden; derartige Verfahren sind insbesondere von E. L. Wittbecker und M. Katz (vgl. J. of Polymer Science 40,289 [1959]) beschrieben.Such acceptors can be aliphatic or aromatic tertiary amines, which are used in particular in DE-PS 1 18 536 or by R. E. Osper, W. Broker and W. A. Cook (cf. J. Am. Chem. Soc. 47, 2609 [1925]) are described. It has also been proposed to use inorganic bases such as sodium hydroxide as acid acceptors to use; such methods are in particular by E. L. Wittbecker and M. Katz (see. J. of Polymer Science 40,289 [1959]).

Die genannten Syntheseverfahren sind in solchen Fällen ungeeignet, wenn einer der Substituenten des aromatischen Kerns eine Amingruppierung trägt da die Chlorformiate bekanntermaßen in Gegenwart tertiärer Amine zersetzt werden und mit primären und sekundären Aminen rasch reagieren. Die Verwendung eines Akzeptors für die Chlorwasserstoffsäure verbietet andererseits praktisch eine Blockierung des Amins in Form des Hydrochloride. Auch die Phosgenierung von Ν,Ν-Dialkylaminophenolen in Gegenwart tertiärer Amine oder einer anorganischen Base führt nicht zu definierten Verbindungen.The synthesis methods mentioned are unsuitable in such cases if one of the substituents des aromatic nucleus carries an amine grouping because the chloroformates are known to be in the presence of tertiary Amines are decomposed and react rapidly with primary and secondary amines. Using a On the other hand, the acceptor for the hydrochloric acid practically prohibits the amine from being blocked in the form of the hydrochloride. Also the phosgenation of Ν, Ν-dialkylaminophenols in the presence of tertiary amines or an inorganic base does not lead to defined compounds.

Ein analoges Problem stellt sich bei der Phosgenierung stickstoffhaltiger Diole der FormelA similar problem arises in the phosgenation of nitrogen-containing diols of the formula

CH2-CH2-OHCH 2 -CH 2 -OH

X-N CH2-CH2-OHXN CH 2 -CH 2 -OH

Von der Anmelderin war festgestellt worden, daß die Hydrochloride der entsprechenden Bischlorformiate beiThe applicant had found that the hydrochloride of the corresponding bischloroformate

diesem Verbindungstyp in reiner und isolierbarer Form durch Phosgenierung des Diol-hydrochlorids ohnethis type of compound in pure and isolatable form by phosgenation of the diol hydrochloride without

Säureakzeptor erhalten werden können, wobei die Lösung des stickstoffhaltigen Diols vor der PhosgenierungAcid acceptor can be obtained with the solution of the nitrogen-containing diol before the phosgenation

ω mit gasförmiger Chlorwasserstoffsäure gesättigt wird, um die katalytische Wirkung des Stickstoffatoms zuω is saturated with gaseous hydrochloric acid to increase the catalytic effect of the nitrogen atom

blockieren. Dieses Verfahren ist in der (nachveröffentlichten) FR-PS 22 30 605 beschrieben.To block. This process is described in FR-PS 22 30 605 (which was published afterwards).

Der Erfindung liegt die Feststellung zugrunde, daß die Hydrochloride von Aminophenyl-chlorformiaten mit einem tertiären Stickstoffatom und insbesondere mit Chlorformiate der Formel I und II in reinem und isolierbarem Zustand durch unter bestimmten Bedingungen vorgenommene direkte Phosgenierung des Aminophenols ohne Säuieakzeptor hergestellt werden können, wobei die entsprechend der Bildung des Chlorformiats freigesetzte Chlorwasserstoffsäure zur Blockierung des tertiären Stickstoffatoms des Aminophenols in Form des Hydrochlorids dient
Bei dem Verfahren der Erfindung werden besonders die m- und p-N,N-Dialkyl-aminophenole eingesetzt
The invention is based on the finding that the hydrochlorides of aminophenyl chloroformates with a tertiary nitrogen atom and in particular with chloroformates of the formula I and II can be prepared in a pure and isolatable state by direct phosgenation of the aminophenol carried out under certain conditions without acid acceptor, the corresponding Hydrochloric acid released in the formation of the chloroformate is used to block the tertiary nitrogen atom of the aminophenol in the form of the hydrochloride
In the process of the invention, the m- and pN, N-dialkyl-aminophenols are used in particular

Erfindungsgemäß wird das Aminophenol, gelöst in einem chlorierten aliphatischen Kohlenwasserstoff, bei Temperaturen unterhalb 0°C, vorzugsweise zwischen —15 und —10° C, zu dem Überschuß an vorgelegtem flüssigem Phosgen zugegeben. Die Auswahl des organischen Lösungsmittels und die Konzentration des Aminophenols sind dabei von besonderer Bedeutung. Bei der Bildung des Chlorformiats wird Chlorwasserstoffsäure freigesetzt, die durch die Stickstoffatome in Form von Hydrochloriden fixiert werden muß, damit diese keine katalytische Rolle mehr bei der Zersetzung der gebildeten Chlorformiate spielen können. Es ist entsprechend erforderlich, daB das gebildete Chlorformiat in dem für das Aminophenol verwendeten Lösungsmittel löslich ist Es ist ferner erforderlich, daß das Lösungsmittel mit dem Hydrochlorid des Aminophenols und dem Hydrochlorid des entsprechenden Chlorformiats verträglich ist, wobei chlorierte aliphatische Lösungsmittel und, entsprechend einer bevorzugten Weiterbildung der Erfindung, insbesondere Dichlormethan günstig geeignet sind. Wenn die gesamte Menge an Aminophenol in Lösung zugegeben ist, wird das überschüssige Phosgen durch Entgasen mit einem wasserfreien Inertgas wie Stickstoff entferntAccording to the invention, the aminophenol is dissolved in a chlorinated aliphatic hydrocarbon Temperatures below 0 ° C, preferably between -15 and -10 ° C, to the excess of submitted liquid phosgene added. The choice of the organic solvent and the concentration of the aminophenol are of particular importance. When the chloroformate is formed, it becomes hydrochloric acid released, which must be fixed by the nitrogen atoms in the form of hydrochlorides so that they do not can play a more catalytic role in the decomposition of the chloroformates formed. It is accordingly It is necessary that the chloroformate formed is soluble in the solvent used for the aminophenol It is also necessary that the solvent with the hydrochloride of the aminophenol and the hydrochloride of the corresponding chloroformate is compatible, with chlorinated aliphatic solvents and, accordingly a preferred development of the invention, in particular dichloromethane are suitable. When the entire amount of aminophenol is added in solution, the excess phosgene will through Degassing removed with an anhydrous inert gas such as nitrogen

Die Lösung wird anschließend durch Abdampfen im Vakuum aufkonzentriert, um das gebildete Chlorformiathydrochlorid auszufällen. Der erhaltene Niederschlag wird mit wasserfreiem Äther gewaschen und im Vakuum in Gegenwart eines Trocknungsmittels wie Phosphorpentoxid bei etwa 0° C getrocknetThe solution is then concentrated by evaporation in vacuo to remove the chloroformate hydrochloride formed to fail. The resulting precipitate is washed with anhydrous ether and in vacuo dried in the presence of a drying agent such as phosphorus pentoxide at about 0 ° C

Einer der mit dem erfindungsgemäßen Verfahren erzielten Vorteile besteht darin, daß keine überschüssige Chlorwasserstoffsäure vorliegt Es wird angenommen, daß die bei der Reaktion des Aminophenols mit dem Phosgen entstehende Chlorwass^rstoffsäure entsprechend dem nachstehenden Reaktionsschema dazu dient das Stickstoffatom des Aminophenols zu blockieren:One of the advantages achieved with the method according to the invention is that no excess Hydrochloric acid is present It is believed that the reaction of the aminophenol with the The hydrochloric acid formed by phosgene is used in accordance with the reaction scheme below To block nitrogen atom of aminophenol:

OCOCIOCOCI

OHOH

HClHCl

3030th

OCOClOCOCl

HCl + COCIi HCl + COCIi

Die Menge der durch die Phosgenierung des Aminophenols freigesetzten Chlorwasserstoffsäure entspricht genau derjenigen Menge, die zur Bildung des Hydrochlorids erforderlich ist.The amount of hydrochloric acid released by the phosgenation of the aminophenol corresponds to precisely that amount which is necessary for the formation of the hydrochloride.

Die Erzeugung der Hydrochloride von N.N-Dialkylamino-phenylchlorformiaten in reiner und isolierter Form ist auf dem Gebiet der Pflanzenschutzmittel von großem Interesse; so weisen beispielsweise Aminophenyl-carbamate wie etwa die in der FR-PS 14 32 508 angegebenen Produkte eine interessante parasitizide Wirkung auf. Die erfindungsgemäß herstellbaren Chlorformiate ermöglichen durch Reaktion mit einem primären Amin die Herstellung derartiger Carbamate unter wesentlich vorteilhafteren Bedingungen; z. B. höhere Ausbeuten und Vermeidung des Einsatzes der toxischen Isocyanate.The production of the hydrochloride of N.N-dialkylamino-phenylchloroformates in pure and isolated form is of great interest in the field of plant protection products; for example aminophenyl carbamates such as the products specified in FR-PS 14 32 508 have an interesting parasiticidal effect. The chloroformates which can be prepared according to the invention make it possible by reaction with a primary amine Production of such carbamates under much more advantageous conditions; z. B. higher yields and Avoidance of the use of toxic isocyanates.

Ein einfaches und leicht durchführbares Verfahren zur Herstellung von Aminophenyl-chlorformiaten als Ausgangsstoff für die entsprechenden Carbamate ist daher von Bedeutung.A simple and easy to carry out process for the preparation of aminophenyl chloroformates as The starting material for the corresponding carbamates is therefore important.

Die Erfindung wird im folgenden anhand des Beispiels 1 näher erläutertThe invention is explained in more detail below with reference to Example 1

5555

Beispiel 1 Synthese des S-N.N-Dimethylaminophenyl-chlorformiat-hydrochloridsexample 1 Synthesis of S-N.N-dimethylaminophenyl chloroformate hydrochloride

In ein mit einem Phosgenkondensator, bei —400C betriebenem Kühler, Magnetrührer, Tropftrichter und Thermometer ausgerüstetes 250-ml-R-aktionsgefäß werden 30 ml Phosgen einkondensiertIn a Actuated with a phosgene condenser, at -40 0 C condenser, magnetic stirrer, dropping funnel and thermometer equipped 250 ml-R-action vessel 30 ml of phosgene are condensed

Darauf wird langsam innerhalb etwa 2 h eine Lösung von 34,25 g (0,25 mol) 3-N,N-Dimethylaminophenol (frisch destilliert) in 150 ml trockenem Dichlormethan zugegeben.A solution of 34.25 g (0.25 mol) of 3-N, N-dimethylaminophenol is then slowly produced within about 2 hours (freshly distilled) added in 150 ml of dry dichloromethane.

Die Temperatur des Reaktionsgemischs wird auf — 100C gehalten. Es wird noch weitere 2 h bei dieser Temperatur gerührt und anschließend auf Umgebungstemperatur aufwärmen gelassen.The temperature of the reaction mixture at - 10 0 C maintained. The mixture is stirred for a further 2 hours at this temperature and then allowed to warm to ambient temperature.

Die erhaltene Lösung wird durch Durchleiten von Stickstoff unter Rühren von überschüssigem Phosgen befreit Etwaige unlösliche Substanzen werden durch Filtration abgetrennt und das Filtrat im Vakuum bei 200C autkonzentriertThe solution obtained is purified by passing nitrogen with stirring excess phosgene removed Any insoluble substances are separated by filtration and the filtrate concentrated in vacuo at 20 0 C autkonzentriert

Man erhält einen farblosen Niederschlag, der durch Filtration unter Ausschluß von Luftfeuchtigkeit gewonnen wird. Das Produkt wird anschließend mit wasserfreiem Äther gewaschen und im Vakuum" bei 0°C über Phosphorpentoxid getrocknet Das IR-Spektrum bestätigt die Struktur des Produkts:A colorless precipitate is obtained, which is obtained by filtration with exclusion of atmospheric moisture. The product is then washed with anhydrous ether and dried over in vacuo at 0 ° C Dried phosphorus pentoxide The IR spectrum confirms the structure of the product:

Anwesenheit einer Absorptionsbande bei 17S0 cm -', die der C=O-Schwingung der GruppePresence of an absorption band at 17S0 cm- ', that of the group's C = O vibration

—O—C —Cl—O — C — Cl

entsprichtis equivalent to

Keine Bande bei 1750 cm-1 (Abwesenheit von Carbonatgruppen). Auftreten einer sehr breiten Bande bei 2300 cm-', die dem Hydrochlorid entspricht.No band at 1750 cm -1 (absence of carbonate groups). Appearance of a very broad band at 2300 cm- ', which corresponds to the hydrochloride.

Analyse: C8H10ClNO2 · HCl M = 236Analysis: C 8 H 10 ClNO 2 • HCl M = 236

berechnet C 45,76, H 4,66, N 5,93, Cl 30,08%, gefunden C 45,44, H 5,06, N 5,64, Cl 27,6%.calculated C 45.76, H 4.66, N 5.93, Cl 30.08%, found C 45.44, H 5.06, N 5.64, Cl 27.6%.

B e i s ρ i e 1 2B e i s ρ i e 1 2

Das Beispiel erläutert die günstige Verwendbarkeit der erfindungsgemäß herstellbaren Hydrochloride von Ν,Ν-Dialkylaminophenyl-chlorformiaten als Zwischenprodukte bei der Synthese von Aminophenyl-carbamaten.The example explains the favorable usability of the hydrochlorides of, which can be prepared according to the invention Ν, Ν-Dialkylaminophenyl chloroformates as intermediates in the synthesis of aminophenyl carbamates.

In ein mit Rührer, Thermometer, Tropftrichter und Rückflußkühler ausgerüstetes 2-1-Reaktionsgefäß werden eine Suspension von 55 g (0,233 mol) S-N.N-Dimethylarninophenyl-chlorforrniat-hydrochlorid und 30 g Methylamino-hydrochlorid in 500 ml wasserfreiem Dichlormethan eingebracht.Place in a 2-1 reaction vessel equipped with a stirrer, thermometer, dropping funnel and reflux condenser introduced a suspension of 55 g (0.233 mol) of S-N.N-dimethylaminophenyl chloroformate hydrochloride and 30 g of methylamino hydrochloride in 500 ml of anhydrous dichloromethane.

Nach dem Abkühlen auf 00C wird tropfenweise 30%ige Natronlauge bis zu bleibender alkalischer Reaktion zugesetztAfter cooling to 0 ° C., 30% sodium hydroxide solution is added dropwise until the alkaline reaction remains

Nach Beendigung der Zugabe der Natronlauge wird die Temperatur auf 00C gehalten und das Rühren 1 h fortgesetztAfter the addition of the sodium hydroxide solution has ended, the temperature is kept at 0 ° C. and stirring is continued for 1 h

Anschließend werden 400 ml destilliertes Wasser zugesetzt und V2 h bei Raumtemperatur gerührt400 ml of distilled water are then added and V is stirred for 2 h at room temperature

Die organische Phase wird abgetrennt, zweimal mit 150 ml Wasser gewaschen, über wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet und unter vermindertem Druck zur Trockne eingedampft. Der Rückstand wird in 70%igem Äthanol umkristallisiert; Fp. = 88° C.The organic phase is separated off, washed twice with 150 ml of water, dried over anhydrous sodium sulfate and evaporated to dryness under reduced pressure. The residue is recrystallized in 70% ethanol; Mp = 88 ° C.

Es werden 36,2 g reines S-N.N-Dimethylaminophenyl-N-methylcarbamat entsprechend einer Ausbeute von 70% erhalten.There are 36.2 g of pure S-N.N-dimethylaminophenyl-N-methylcarbamate corresponding to a yield of 70% received.

Die IR- und NMR-Spektren stehen mit der genannten Formel in Einklang.The IR and NMR spectra are consistent with the formula mentioned. Analyse: Ci0HmN2O2 M = 194Analysis: Ci 0 HmN 2 O 2 M = 194

berechnet C 61,8, H7Ä N 14,4%, eefunden C 61,9, H 7,3, N 14,3%.calculated C 61.8, H7Ä N 14.4%, found C 61.9, H 7.3, N 14.3%.

Claims (3)

Patentansprüche:Patent claims: 1. Verfahren zur Herstellung von N.N-Dialkylaminophenylchlorformiat-hydrochloriden durch Phosgenierung von Ν,Ν-Dialkylaminophenolen, dadurchgekennzeichnet., daß man eine Lösung des Amino-1. Process for the preparation of N.N-dialkylaminophenyl chloroformate hydrochlorides by phosgenation of Ν, Ν-dialkylaminophenols, characterized in that a solution of the amino phenols in einem chlorierten aliphatischen Kohlenwasserstoff bei Temperaturen unterhalb 00C in einen Überschuß an flürsigem Phosgen einleitet den Phosgenüberschuß nach beendeter Reaktion beseitigt und aus der, gegebenenfalls filtrierten, Lösung das Verfahrensprodukt in üblicher Weise gewinntphenol in a chlorinated aliphatic hydrocarbon, at temperatures below 0 0 C in an excess of phosgene flürsigem initiates the phosgene excess after the reaction is removed and, optionally filtered from the solution, the process product in a conventional manner wins 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet daß die Temperatur zwischen —15 und —100C liegt2. The method of claim 1, characterized in that the temperature of -15 to -10 0 C. ίο ίο 3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet daß man als Lösungsmittel Dichlormethan3. The method according to claim 1 and 2, characterized in that the solvent used is dichloromethane einsetztbegins
DE19752556039 1974-12-17 1975-12-12 Process for the preparation of N, N-dialkylaminophenyl chloroformate hydrochlorides Expired DE2556039C2 (en)

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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE535835C (en) * 1928-12-04 1931-10-27 Hoffmann La Roche & Co Akt Ges Process for the preparation of mono- and disubstituted carbamic acid esters

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