[go: up one dir, main page]

DE2429757C3 - Verfahren zur Herstellung von 3-Hexin-1-ol - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 3-Hexin-1-ol

Info

Publication number
DE2429757C3
DE2429757C3 DE19742429757 DE2429757A DE2429757C3 DE 2429757 C3 DE2429757 C3 DE 2429757C3 DE 19742429757 DE19742429757 DE 19742429757 DE 2429757 A DE2429757 A DE 2429757A DE 2429757 C3 DE2429757 C3 DE 2429757C3
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
butyne
sodium salt
reaction
solution
hours
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
DE19742429757
Other languages
English (en)
Other versions
DE2429757B2 (de
DE2429757A1 (de
Inventor
Susumu Yokohama Kanagawa; Someya Taichi Tokio; Doi Kiyosumi Fujisawa Kanagawa; Akutagawa (Japan)
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Takasago International Corp
Original Assignee
Takasago Perfumery Industry Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from JP7009573A external-priority patent/JPS57286B2/ja
Priority claimed from JP14102773A external-priority patent/JPS57287B2/ja
Application filed by Takasago Perfumery Industry Co filed Critical Takasago Perfumery Industry Co
Publication of DE2429757A1 publication Critical patent/DE2429757A1/de
Publication of DE2429757B2 publication Critical patent/DE2429757B2/de
Application granted granted Critical
Publication of DE2429757C3 publication Critical patent/DE2429757C3/de
Expired legal-status Critical Current

Links

Description

Das erfindungsgemäße Verfahren verläuft nach folgendem Reaktionsschema:
MgX2
C2H5Cs=C Na
Äthylenoxid
-> C2H5CsC · CH2CH2OMgX C2H5CsC MgX
C2H5CsC · CH2CH2OH
X bedeutet ein Chlor-, Brom-oder Jodatom. beschrieben, das nach folgendem Reaktionsschema
Von F. So η d h e i m e r ist in J. Chem. Soc, 1950, S. verläuft: 877, ein Verfahren zur Herstellung von 3-Hexin-l-ol
Na + flüssiges NH3
CH = CH - CH = C ■ Na
C2H5J Na + flüssiges NH3 ► C2H5C = CH * C2H5C -C-Na
Äthylenoxid + flüssiges NH3 H2O > C2H5C = C · CH2CH2ONa » C2H5C == C · CH2CH2OH
Dieses Verfahren ist für die technische Produktion «us verschiedenen Gründen nachteilig. Die Umsetzung des Natriumsalzes von Butin-(l) mit Äthylenoxid muß in flüssigem Ammoniak durchgeführt werden, was technisch aufwendig ist. Die Umsetzung muß in einem druckbeständigen Reaktionsgefäß durchgeführt werden. Sie kann nicht kontinuierlich durchgeführt werden, weil .cur Herstellung von 3-Hexin-l-ol durch saure Hydrolyse des Natriumsalzes von 3-Hexin-l-ol diese Verbindung zunächst durch Abdampfen des flüssigen Ammoniaks isoliert und anschließend durch Säure hydrolysiert werden muß. Die Gesamtausbeute, bezogen auf Acetylen, beträgt nur 20 bis 30 Prozent der Theorie.
Das erfindungsgemäße Verfahren eignet sich vorzüglich zur technischen Herstellung von 3-Hexin-l-ol, und es besitzt wesentliche Vorteile.
Im erfindungsgemäßen Verfahren liegt die Gesamtausbeute oberhalb 60% der Theorie. Es bestand ein Bedürfnis für dieses Verfahren, da dieser Weg zur Herstellung von 3-Hexin-l-ol eine erhebliche Verbesserung der Handhabung und Ausbeute bringt und somit wirtschaftlicher ist.
Die im erfindungsgemäRen Verfahren eingesetzte Suspension des Natriumsalzes von Butin-(l) kann aus Acetylen hergestellt werden. In diesem Fall muß jedoch das in flüssigem Ammoniak gelöste Natriumsalz von Butin-(l) in eine Suspension in einem inerten Lösungsmittel verwandelt werden. Vorzugsweise werden daher im erfindungsgemäßen Verfahren zur Herstellung des Natriumsalzes von Butin-(l) Dimethylacetylen, 1,2-Butadien oder Äthylacetylen eingesetzt, die leicht zugänglich sind. Man erhält eine Suspension des Natriumsalzes von Butin-(l) in einem Lösungsmittel in einer Stufe. Wie in B e i 1 s t e i η s Handbuch der Organischen Chemie, 4.
so Auflage, 1. Band (1918), S. 249, beschrieben ist, erhält man beim Erhitzen von Dimethylacetylen, 1,2-Butadien oder Äthylacetylen mit metallischem Natrium in einem Äther eine Suspension des Natriumsalzes von Butin-(l) in dem Äther. Das gleiche Ergebnis wird bei
SS Verwendung eines anderen Lösungsmittels erhalten, das gegenüber metallischem Natrium inert ist, beispielsweise einem Kohlenwasserstoff, wie Hexan, Benzol, Toluol oder Xylol, oder einem Äther, wie Tetrahydrofuran, Tetrahydropyran oder 5-Methyltetrahydrofuran. Ferner kann überschüssiges Dimethylacetylen, 1,2-Butadien oder Äthylacetylen als Lösungsmitteln verwendet werden. Das Natrium wird vorzugsweise in der theoretischen Menge oder in etwas geringerer Menge verwendet, um zu vermeiden, daß metallisches Natrium
6s im Reaktionsgemisch zurückbleibt. Beispielsweise wird ein Äquivalentverhältnis von etwa 0,85 :1 bis 1:1 von Natrium zur Ausgangsverbindung verwendet. Das Lösungsmittel wird im allgemeinen in einer Menge von
etwa 400 bis 2000 ml, vorzugsweise etwa 400 ml pro Grammatom Natrium eingesetzt, um das Reaktionsge-BIiScH gut rühren zu können.
Bei Verwendung von Dimethylacetylen wird die Umsetzung bei Temperaturen von etwa 80 bis 1600C, vorzugsweise bei etwa 1300C, während eines Zeitraumes von 20 bis 40 Stunden, vorzugsweise während etwa 20 Stunden, durchgeführt Bei Verwendung von 1,2-Butadien wird die Umsetzung bei Temperaturen von etwa 50 bis 1600C vorzugsweise bei etwa 600C, während eines Zeitraumes von etwa 5 bis 20 Stunden, vorzugsweise während etwa 5 Stunden, durchgeführt Bei Verwendung von Äthylacetylen wird die Umsetzung bei etwa 20 bis 1500C, vorzugsweise bei etwa 800C, während eines Zeitraumes von etwa 30 Minuten bis 20 ,5 Stunden, vorzugsweise während etwa 1 Stunde durchgeführt
Vermutlich besteht zwisclien Dimethylacetylen, 1,2-Butadien und Äthylacetylen bei dieser Umsetzung folgende Beziehung: Dimethylacetylen— U-Butadien—Äthylacetylen-* Natriumsalz von Butin-(l). Es ist denkbar, daß bei der Umsetzung von Dimethylacetylen mit metallischem Natrium das Natriumsalz von Butin-(l) über die Zwischenstufe des 1,2-Butadiens und Äthylacetylens gebildet wird. Äthylacetylen läßt sich besonders leicht in das Natriumsalz von Butin-(l) verwandeln, während bei Verwendung von Dimethylacetylen besonders lange Reaktionszeiten und höhere Reaktionstemperaturen erforderlich sind.
Im erfindungsgemäßen Verfahren wird ein wasserfreies Magnesiumhalogenid, vorzugsweise Magnesiumchlorid, Magnesiumbromid oder Magnesiumjodid, zu einer Suspension des Natriumsalzes von Butin-(I) in einem Lösungsmittel, wie Benzol, Toluol, Hexan, Tetrahydrofuran oder Diäthyläther, gegeben. Das Lösungsmittel wird in einer Menge von 800 bis 2000 ml, vorzugsweise 1000 ml pro Mol Natriumsalz von Butin-(l) verwendet. Das Molverhältnis von Natriumsalz des Butin-(l) zu wasserfreiem Magnesiumhalogenid beträgt 1 :1 bis 1,5 :1. Dieses Reaktionsgemisch wird mit einem Äther, wie Diäthyläther, Diisopropyläther. Dibutyläther, Tetrahydrofuran oder Tetrahydropyran, in einer Menge von mindestens 1 Mol, vorzugsweise etwa 3 Mol pro Mol wasserfreies Magnesiumhalogenid versetzt. Das Reaktionsgemisch wird sodann auf 50 bis 1200C, vorzugsweise auf etwa 75° C, während eines Zeitraumes von etwa 3 bis 7 Stunden, vorzugsweise 7 Stunden, erhitzt Dabei wird das Reaktionsgemisch gerührt Die Reaktion verläuft glatt und es bildet sich eine homogene Lösung des Butin-1-magnesiumhalogenids in dem Lösungsmittel.
Hierauf wird in die Lösung Äthylenoxid in einer Menge von 1 bis 3 Mol, vorzugsweise von 1,6 Mol, pro Mol Butin-1-magnesiumhalogenid bei Temperaturen von 0 bis 40° C, vorzugsweise bei etwa Raumtemperatur eingeleitet. Die Umsetzung wird bei Raumtemperatur etwa 5 bis 6 Stunden und anschließend weitere 3 Stunden bei etwa 400C unter Rühren durchgeführt. Es wird eine Lösung von 3-Hexin-l-ol-magnesiumhalogenid in dem Lösungsmittel erhalten. Diese Lösung wird sodann durch Zusatz einer wäßrigen Lösung einer Säure, wie Schwefelsäure, Phosphorsäure oder Essigsäure, zum 3-Hexin-l-ol hydrolysiert. Die Säure wird vorzugsweise in einer Menge von etwa 1,2 Mol pro Mol 3-Hexin-l-ol-magnesiumhalogenid eingesetzt. Zur Hydrolyse wird die Säure langsam unter Rühren und Kühlung, vorzugsweise unterhalb 300C zum Reaktionsgemisch zugegeben.
Das erfindungsgemäß hergestellte 3-Hexin-l-ol kann durch partielle Hydrierung nach dem von F. Sondh e i m e r in J. Chem. Soo, 1950, S. 877, beschriebenen Verfahren in den wertvollen Blätteralkohol 3-Hexenl-ol überführt werden, der als Riechstoff und Nuancierungsmittel verwendet werden kann.
Das erfindungsgemäße Verfahren hat folgende Vorteile:
(1) in einer Stufe IaBi sich aus Dimethylacetylen.
1,2-Butadien oder Äthylacetylen eine Suspension des Natriumsalzes von Butin-1 herstellen, das im erfindungsgemäßen Verfahren als Ausgangsmaterial eingesetzt wird.
(2) Die direkte Umsetzung des Natriumsalzes von Butin-1 mit Äthylenoxid nach dem bekannten Verfahren erfordert flüssiges Ammoniak als Lösungsmittel. Daher muß diese Umsetzung in einem druckbeständigen Reaktionsgefäß durchgeführt werden. Ferner kann die Umsetzung nicht kontinuierlich durchgeführt werden, da das flüssige Ammoniak vor der sauren Hydrolyse des Natriumsalzes von 3-Hexin-l-ol abdestiiliert werden muß. Im erfindungsgemäßen Verfahren kann dagegen die Umsetzung bei Normaldruck und in üblichen organischen Lösungsmitteln, wie Benzol, durchgeführt werden, wenn man das Natriumsalz des Butin-1 in ein Butin-1-magnesiumhalogenid verwandelt. Diese Reaktionsstufen Können hintereinander im gleichen Reaktionsgefäß ohne Abtrennung der Zwischenprodukte durchgeführt werden.
(3) Im erfindungsgemäßen Verfahren ist flüssiges Ammoniak nicht als Lösungsmittel erforderlich, sondern es können übliche Kohlenwasserstoff-Lösungsmittel und Äther verwendet werden. Dies vereinfacht die Verfahrensführung.
(4) Das Produkt kann aus 1,2-Butadien in Ausbeuten von mindestens 60 Prozent der Theorie hergestellt werden.
(5) Das erfindungsgemäße Verfahren wird zwar vorzugsweise in einem druckbeständigen Reaktionsgefäß durchgeführt doch ist dies nicht unbedingt erforderlich. Der Druck beträgt im allgemeinen höchstens etwa 2 ai, und ist somit weit niedriger als die im bekannten Verfahren angewendeten Drücke. Somit ist im erfindungsgemäßen Verfahren keine Vorrichtung erforderlich, die höheren Drücken widerstehen kann.
Die Beispiele erläutern die Erfindung. Teile, Prozentangaben und Mengenverhältnisse beziehen sich auf das Gewicht, sofern nichts anderes angegeben ist.
Versuch A
In einem 1 Liter fassenden Autoklav, der mit Stickstoff gespült wurde, werden 5,8 g (0,25 Grammatome) Natriumband und 100 ml Benzol vorgelegt. Sodann werden 24,3 g (0,45 Mol) 1,2-Butadien zugegeben. Das Gemisch wird 5 Stunden auf 6O0C erwärmt und gerührt. Das Natrium setzt sich langsam unter Bildung des Natriumsalzes von Butin-(l) um. Die Reaktion verläuft quantitativ. Es wird eine Suspension des Natriumsalzes von Butin-(l) erhalten, das unmittelbar in die nächste Stufe eingesetzt wird.
Versuch B
In einem 1 Liter fassenden Autoklav, der mit Stickstoff gespült wurde, werden 5,8 g (0,25 Grammatome) Natriumband und 86 g (1,6 Mol) Dimethylacetylen vorgelegt. Das Gemisch wird 40 Stunden auf 8O0C erhitzt und gerührt. Es wird eine Suspension des
Natriumsalzes von Butin-(l) in Dimethylacetylen erhalten.
Versuch C
In einem 1 Liter fassenden Autoklav, der mit , Stickstoff gespült wurde, werden 5,8 g (0,25 Grammatome) Natriumband, 100 ml Xylol und 243 g (0,45 Mol) Dimethylacetylen vorgelegt Das Gemisch wird 20 Stunden auf 1300C erhitzt und gerührt Es wird eine Suspension des Natriumsalzes von BuUn-(I) in Xylol erhalten.
Versuch D
In einem 1 Liter fassenden Autoklav, der mit Stickstoff gespült wurde, werden 5,8 g (0,25 Grammatome) Natriumband, 200 ml Toluol und 243 g (0,45 Mol) Äthylacetylen vorgelegt Das Gemisch wird 1 Stunde auf 800C erhitzt und gerührt Es wird eine Suspension des Natriumsalzes von Butin-(1) h Toluol erhalten.
Versuch E
In einem 1 Liier fassenden Autoklav, der mit Stickstoff gespült wurde, werden 5,8 g (0,25 Grammatom) Natriumband, 200 ml Tetrahydrofuran und 24,3 g (0,45 Mol) Äthylacetylen vorgelegt Das Gemisch wird 30 Stunden auf 100°C erhitzt und gerührt Es wird eine Suspension des Natriumsalzes von Butin-(l) in Tetrahydrofuran erhalten.
Beispiel 1
(a) Eine Suspension von 0,25 Mol des Natriumsalzes von Butin-(I) in Benzol wird mit 25 g (0,26 Mol) wasserfreiem Magnesiumchlorid, 100 ml Benzol und 54 g (0,75 Mol) Tetrahydrofuran versetzt, und das Gemisch wird 4 Stunden auf 75° C erwärmt und gerührt. Es wird in quantitativer Ausbeute eine Lösung von Butin-(1 ^magnesiumchlorid in Benzol erhalten.
(b) Die erhaltene Lösung von Butin-(1)-magnesiumchlorid wird bei Raumtemperatur (etwa 20 bis 300C) mit
17,5 g Äthylenoxid versetzt, und das Gemisch wird 6 Stunden bei 400C gerührt. Es wird eine Lösung von 3-Hexin-l -ol-magnesiumchlorid in Benzol erhalten.
(c) Die in (b) erhaltene Lösung wird mit 300 ml (0,3 Mol) lOprozentiger wäßriger Schwefelsäure versetzt, um das Reaktionsprodukt zu zersetzen. Die Benzolschicht wird in der wäßrigen Lösung abgetrennt, mit Wasser gewaschen und destilliei t. Es werden 13,5 g einer Fraktion vom Siedebereich 63 bis 71°C/16Torr erhalten. Auf Grund der gaschromatographischen Analyse besitzt diese Fraktion eine Reinheit von 91,6 Prozent. Die physikalischen Konstanten stimmen mit einer authentischen Probe von 3-Hexin-l-öl vollständig überein.
Beispiel 2
(a) Eine Suspension von 0,25 Mol des Natriumsalzes von Butin-(l) in Xylol wird mit 48 g (0,26 Mol) wasserfreiem Magnesiumbromid und 54 g (0,75 Mol) Tetrahydrofuran versetzt und 3 Stunden bei 1000C gerührt. Es wird in quantitativer Ausbeute eine Lösung von Butin-1-magnesiumbromid in Xylol erhalten.
(b) Die in (a) erhaltene Lösung von Butin-(1)-magncsiumbromid wird bei Raumtemperatur mit 17,5 g Äthylenoxid versetzt und 3 Stunden bei 400C gerührt. Es wird eine Lösung von 3-Hexin-l-ol-magnesiumbromid in Xylol erhalten.
(c) Die in (b) erhaltene Lösung wird mit 150 ml (0,3 Mol) 20prozentiger Schwefelsäure versetzt, um das Reaktionsprodukt zu zersetzen. Die Xylollösung wird von der wäßrigen Lösung getrennt, mit 2prozentiger wäßriger Natriumbicarbonatlösung gewaschen und sodann destilliert Es werden 15,5 g einer Fraktion vom Siedebereich 65 bis 710C/16 Torr erhalten. Auf Grund der gaschromatographischen Analyse besitzt diese Fraktion eine Reinheit von 93 Prozent. Die Ausbeute beträgt 62 Prozent der Theorie. Die physikalischen Konstanten des Produkts stimmen mit denen einer authentischen Probe von 3-Hexin-l-öl vollständig überein.
Beispiel 3
(a) Eine Suspension von 0,25 Mol des Natriumsalzes von Butin-(1) in Tetrahydrofuran wird mit /2,3 g (0,26 Mol) wasserfreiem Magnesiumjodid versetzt und 7 Stunden bei 6O0C gerührt. Es wird in quantitativer Ausbeute eine Lösung von Butin-(l)magnes:umjodid in Tetrahydrofuran erhalten.
(b) die in (a) erhaltene Lösung von Butin-1-magnesiumjodid wird mit 17,5 g Äthylenoxid unter Kühlung versetzt. Danach wird das Reaktionsgemisch allmählichh erwärmen gelassen und 10 Stunden bei 400C gerührt. Es wird eine Lösung von 3-Hexin-l-ol-magnesiumjodid in Tetrahydrofuran erhalten.
(c) Die in (b) erhaltene Lösung wird mit 300 ml (0,3 Mol) lOprozentiger Schwefelsäure versetzt, um das Reaktionsprodukt zu zersetzen. Die Benzollösung wird von der wäßrigen Lösung abgetrennt, mit Wasser gewaschen und destilliert. Es werden 13,5 g einer Fraktion vom Siedebereich 63 bis 7 Γ C/16 Torr erhalten. Auf Grund der gaschromatographischen Analyse besitzt diese Fraktion eine Reinheit von 91,6 Prozent. Die physikalischen Konstanten des Produkts stimmen mit denen einer authentischen Probe von 3-Hexin-1 -öl vollständig überein.
Beispiel 4
Die Umsetzung wird gemäß Beispiel 1 durchgeführt, jedoch werden in Stufe (a) 155,5 g (0,75 Mol) Diäthyläther an Stelle von Tetrahydrofuran verwendet, und das Reaktionsgemisch wird 7 Stunden bei 50" C gerührt, um eine Lösung von Bmin-(l)magnesiumchlorid in Benzol zu erhalten.
Beispiel 5
55
Die Umsetzung wird gemäß Beispiel 1 durchgeführt, jedoch werden in Stufe (a) 164,5 g (0,75 Mol) Tetrahydropyran an Stelle von Tetrahydrofuran verwendet, und das Gemisch wird 5 Stunden bei 700C gerührt. Es wird eine Lösung von Butin-(l)-magnesiumchlorid in Benzol erhalten.

Claims (3)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Herstellung von 3-Hexin-l-ol, dadurch gekennzeichnet, daß man eine Suspension des Natriumsalzes von Butin-(l) in einem inerten Lösungsmittel in Gegenwart eines Äthers mit wasserfreiem Magnesiumchlorid, Magnesiumbromid oder Magnesiumjodid in einem Molverhältnis von 1 :1 bis 1,5 :1 und in einem Moiverhältnis des Äthers zu Magnesiumhalogenid von mindestens 1 :1 bei Temperaturen von 50 bis 1200C und sodann mit Äthylenoxid bei Temperaturen von 0 bis 40" C umsetzt und hydrolysiert
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man den Äther in einer Menge von 3 Mol pro Mol wasserfreies Magnesiumhalogenid einsetzt
3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet daß man Äthylenoxid und Butin-(l)-magnesiumhalogenid in einem Molverhältnis von 1 :1 bis 3 :1 umsetzt
DE19742429757 1973-06-21 1974-06-21 Verfahren zur Herstellung von 3-Hexin-1-ol Expired DE2429757C3 (de)

Applications Claiming Priority (4)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP7009573A JPS57286B2 (de) 1973-06-21 1973-06-21
JP7009573 1973-06-21
JP14102773A JPS57287B2 (de) 1973-12-14 1973-12-14
JP14102773 1973-12-14

Publications (3)

Publication Number Publication Date
DE2429757A1 DE2429757A1 (de) 1975-01-09
DE2429757B2 DE2429757B2 (de) 1976-07-15
DE2429757C3 true DE2429757C3 (de) 1977-03-10

Family

ID=

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE3042121A1 (de) 2-substituierte 4,6-di-tert.-butylresorcinole, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung
EP0322537A2 (de) Verfahren zur Herstellung von cyclischen Ketonen durch Isomerisierung von Epoxiden
DE1795821C2 (de) Verfahren zur Herstellung von 3-Hydroxyisoxazolen
DE1906401A1 (de) Verfahren zur Herstellung von 4-Acyloxy-azetidin-2-onen
DE2630633C2 (de)
DE2429757C3 (de) Verfahren zur Herstellung von 3-Hexin-1-ol
DE1301312B (de) Verfahren zur Herstellung von Pyrryl-(2)-acetonitrilen
DE3714602C2 (de)
DE3314029C2 (de)
CH627430A5 (en) Process for preparing alpha -ketocarboxylic acids
DE69104782T2 (de) Verfahren zur Herstellung von ungesättigten Bromiden.
DE2429757A1 (de) Verfahren zur herstellung von 3-hexin1-ol
EP1019356B1 (de) Verfahren zur herstellung von 3-hydroxy-2-methylbenzoesäure
DE2720911B2 (de) Verfahren zur Herstellung von n-Hexyl-Carboran
EP0007008A1 (de) Verfahren zur Herstellung von Halogenbutenylacrylaten
EP0089586A1 (de) 2-Alkyl-2,4-diacyloxy-3-butenale
DE3688942T2 (de) Verfahren zur Herstellung von Oximderivaten.
DE3307614A1 (de) Verfahren zur herstellung von 1-decyloxy-4-((7-oxa-4-octinyl)-oxy)-benzol
DE2422879C3 (de) Verfahren zur Herstellung von l-(2-Hydroxy-2-indanyl)-propylamin
DE69512268T2 (de) Herstellung von halogenierten alkoholen
DE2708184A1 (de) Verfahren zur herstellung von alpha- ketocarbonsaeureamiden (a)
DE2912956B2 (de) Verfahren zur Herstellung von Äthylenglycol
DE877605C (de) Verfahren zur Herstellung von Saeureamiden durch Abbau ª‡-substituierter Carbonsaeuren
DE1110636B (de) Verfahren zur Herstellung von Cyclopropankohlenwasserstoffen
DE1106760B (de) Verfahren zur Herstellung von Alkoxymethylcyclopentadienen