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DE2410668A1 - Verfahren zur herstellung von bisphenolbischlorkohlensaeureestern - Google Patents

Verfahren zur herstellung von bisphenolbischlorkohlensaeureestern

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Publication number
DE2410668A1
DE2410668A1 DE2410668A DE2410668A DE2410668A1 DE 2410668 A1 DE2410668 A1 DE 2410668A1 DE 2410668 A DE2410668 A DE 2410668A DE 2410668 A DE2410668 A DE 2410668A DE 2410668 A1 DE2410668 A1 DE 2410668A1
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DE
Germany
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phosgene
solution
dihydroxy compound
bisphenol
acid esters
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Withdrawn
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DE2410668A
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Heinrich Dr Krimm
Hermann Dr Schnell
Hans-Helmut Dr Schwarz
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Bayer AG
Original Assignee
Bayer AG
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Publication date
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Priority to BE153952A priority patent/BE826237A/xx
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    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G71/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a ureide or urethane link, otherwise, than from isocyanate radicals in the main chain of the macromolecule
    • C08G71/04Polyurethanes
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C323/00Thiols, sulfides, hydropolysulfides or polysulfides substituted by halogen, oxygen or nitrogen atoms, or by sulfur atoms not being part of thio groups
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C68/00Preparation of esters of carbonic or haloformic acids
    • C07C68/02Preparation of esters of carbonic or haloformic acids from phosgene or haloformates
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    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
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Description

Verfahren zur Herstellung von Bisphenolbischlorkohlensäureastern
Die Erfindung betrifft ein kontinuierliches Verfahren zur Herstellung von Bischlorkohlensäureestern aromatischer Dihydroxyverbindungen in Phasengrenzflächenverfahren.
Nach bekannter Verfahrensweise werden Bisphenolbischlorkohlensäureester durch Umsetzung aromatischer Dihydroxyverbindungen mit überschüssigem Phosgen in Gegenwart tertiärer Amine hergestellt. Das Verfahren ist nicht ungefährlich, da die gesamte benötigte Phosgenmenge im Reaktionsgefäß vorgelegt werden muß und da in vielen Fällen das Phosgen mit dem tertiären Amin bei tiefer Temperatur schwer lösliche, harzartige Komplexe bildet, die erst bei Temperaturerhöhung mitunter unkontrolliert und heftig reagieren. Die Aufarbeitung der Ansätze ist umständlich und kostspielig, da die tertiären Amine in Form ihrer Hydrochloride über deren wäßrige Lösungen abgetrennt und mit Alkali regeneriert werden müssen.
Ein anderes Verfahren besteht in der Umsetzung von Bisphenolen mit überschüssigem Phosgen in Gegenwart von Stickstoffverbindungen wie Säureamiden, Nitrilen und quartären Ammoniumsalzen als Katalysatoren. Auch in diesem Falle muß die gesamte Phosgenmenge im Reaktionsgefäß vorgelegt werden und die Reaktionstemperatur im Interesse einer ausreichenden Reaktionsgeschwindigkeit so hoch liegen, daß das Phosgen zum Sieden kommt.
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Da gleichzeitig Chlorwasserstoff abgespalten wird, ist die Rückführung des Phosgens aus der Gasphase durch ein gut wirkendes Kühlsystem nicht unproblematisch. Außerdem birgt das Verfahren schwer zu bewältigende Korrosionsprobleme.
Diese Gefahren und Schwierigkeiten werden mit der vorliegenden Erfindung behoben, die ein kontinuierliches Verfahren zur Herstellung von Bisphenolbischlorkohlensäureestern betrifft, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man eine Lösung eines Hydrochinons oder mindestens einer aromatischen Dihydroxyverbindung der allgemeinen Formel 1
in der X = Alkylen, Alkyliden mit C^^Cycloalkylen, Cycloalkyliden mit C^ ._ O, S. SO0 oder CH, CH-,
- c -Q- c -
CH, CH-.
1 2
und R und R , gleich oder verschieden, = Alkyl mit C1 ^
Chlor oder- Brom
bedeuten, in überschüssiger Alkalilauge mit 2,5 -5,0 Mol Phosgen/Mol Dihydroxyverbindung, das in einem für den entstehenden Bischlorkohlensäureester geeigneten Lösungsmittel gelöst ist, unter guter Durchmischung bei einer Temperatur von 0-500C und bei pH-Werten ^12 im Gleichstromverfahren umsetzt, die organische Schicht abtrennt und aus dieser den Bisphenolbischlorkohlensäureester durch Destillation und/oder Kristallisation gewinnt.
Die Menge der 1 #igen bis Jo #igen wäßrigen Alkalilösung (Natrium- oder Kaliumhydroxidlösung) wird so bemessen, daß
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während der gesamten Reaktion ein pH von >12 vorliegt, d.h. etwa 4 - 14 Mol Alkalilösung/Mol Bisphenol und Zeiteinheit.
Für das erfindungsgemätfe Verfahren geeignete Bisphenole sind 2.B. Dihydroxydiarylallva.no wie 2,2-Bis-(4-hydroxyphenyl)-propan (Bisphenol A), 2,2-BJs-0,-3-diohlor~4-hydroxyphenyl)-propan (Tetrachlorhisphenol Λ), 2,2-Bls-O,5-dibrom-4-hydroxyphenyl)-propan (Tetrabrombisphenoi A), 2,2-BIs-(^5-dimethyl-4-hydroxyphenyl)-propan (Tetrarnethylbisphenol A), ferner l,l-Bis-(4-hydroxypheriyl)-diisopropylbenzol (Dreikernbisphenol), ferner Hydrochinon, Bis-(4-hydroxyphenyl)sulfid, Bis-(4-hydroxyphenyl) sulfon oder Bis-(4-hydroxyphenyl)äther. Diese genannten Substanzen stellen eine Auswahl und keine Beschränkung der für das Verfahren geeigneten Bisphenole dar, da eine Aufzählung der insgesamt mehreren hundert bisher bekannt gewordenen Stoffe nicht sinnvoll erscheint.
Geeignete Lösungsmittel für den entstehenden Bischlorkohlensäureester sind aromatische Kohlenwasserstoffe wie Benzol, Toluol und Xylol; chlorierte Kohlenwasserstoffe wie Methylenchlorid, Äthylenchlorid, Dichlorpropan,, Chloroform, Tetrachlorkohlenstoff, 1,2-Chlordiäthan, ferner Chlorbenzol und die Chlortoluole.
Darüber hinaus können prinzipiell auch solche Lösungsmittel verwendet werden, die mit Wasser nicht mischbar sind und die entstehenden Bischlorkohlensäureester zu lösen vermögen.
Die zur Herstellung der Bischlorkohlensäureester benötigte Phosgenmenge beträgt 2,5 bis 5,0 Mol/Mol Dihydroxyverbindung, bevorzugt werden 3,5 bis 4,0 Mol Phosgen /Mol Dihydroxyverbindung verwendet. Bei diesem Verhältnis erhält man bei pH-Werten >12,0, Ausbeuten-zwischen 8ο und 95 % der Theorie, bezogen auf die, eingesetzten Dihydroxyverbindungen. Dabei ist der Umsatz an Dihydroxyverbindungen nahezu quantitativ.
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_üie erfindungsgemäße Umsetzung erfolgt in Reaktionsrohren, deren Länge so dimensioniert ist, da3 bei vorgegebenen Durchsatzgeschwindigkeit und Reaktionstemperatur das Bisphenol restlos umgesetzt ist. Die Durchmischung des 2-phasigen Reaktionsgutes wird durch einen in der ganzen Länge wirksamen Rührer, z.B. einen Etagenrührer oder auch durch einen gleichmäßigen Strom eines Inertgases (Typ Blasensäule) bewirkt. Das Reaktionsrohr wird gleichzeitig und in gleicher Höhe mit der Phosgenlösung und der Lösung der Dihydroxyverbindung in überschüssiger Alkalilauge beschickt. Die Reaktionstemperaturen betragen im allgemeinen O bis 5o°C, vorzugsweise 0 - 25°C.
Die Isolierung der gebildeten Bischlorkohlensaureester aus dem Reaktionsgemisch erfolgt nach Abtrennung der wäßrigen Reaktionsphase, die nach bekannten Verfahren in bekannten Apparaturen, wie z. B. Trenngefäßen oder auch Zentrifugen, in sehr kurzen Zeiten (<5 Min.) durchgeführt wird, z.B. durch Kühlungskristallisation, ggf. nachdem ein Teil des Lösungsmittels abdestilliert ist, oder durch Abdampfen des Lösungsmittels und anschließender Destillation des Rückstandes .
Zur Herstellung hochreiner Bischlorkohlensaureester kann die organische Reaktionsphase vor der Isolation der Bischlorkohlensaureester mit Wasser elektrolytfrei gewaschen werden. Auch hierfür greift man zweckmäßig auf bekannte Systeme wie Mischer/ Scheider oder Waschzentrifugen zurück.
Die Bisphenolbischlorkohlensäureester sind wertvolle Zwischenprodukte für Polykondensationsreaktionen zur Herstellung von z.B. Polycarbonaten und Polyurethanen.
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Beispiel 1 * ^
a) Bisphenol Α-bischlorkohlensäureester
Eine Lösung von 912 g (4 Mol) Bisphenol A in 12 1 2n Natronlauge wird in das obere Ende eines senkrechtstehenden Reaktionsrohres von 5o mm Durchmesser und 5oo mm Länge, das mit einem mit Eiswasser beschickten Kühlmantel ausgerüstet ist und in dessen Innenraum ein 6-blättriger Etagenrührer (Länge der Blätter 4o mm, Breite 2o mm) mit 380 Umdrehungen pro Minute läuft, mit einer Durchsatzgeschwindigkeit von 2136 ml Lösung pro Stunde gepumpt, während gleichzeitig in der gleichen Rohrhöhe 124o g Phosgen (12.4 Mol) gelöst 12 1 Methylenchlorid eingepumpt werden. Die Reaktionstemperatur im Rohrinnern liegt bei 5 - 80C.' Das Reaktionsgut wird in Portionen im Scheidetrichtar getrennt, die organische Schicht über Natriumsulfat getrocknet und destilliert. Bei 170 - 175°C und 0.1 Torr gehen I300 g farbloser Bisphenolbischlorkohlensäureester über, der in der Vorlage sofort kristallisiert.
Ausbeute 92 % der Theorie
Schmelzpunkt 9I - 920C
Verseifbares Chlor 2o.o - 2o.l % (berechnet 2o.l %).
b) Polyurethan
In ein Gemisch aus der Lösung von 25,4 g (0,1 Mol) 2,2-Bis-(p-methylamino-phenyl)-propan in 300 ml Methylenchlorid und der Lösung von 8,8 g (0,22 Mol) Natriumhydroxid in 80 ml Wasser wird nach Zusatz von 0,2 ml Triäthylamin als Katalysator die Lösung von 35*3 g (0,1 Mol) des nach a) erhaltenen Bischlorkohlensäureesters von 2,2-Bis-(p-hydroxyphenyl)propan in'2oo ml Methylenchlorid unter starkem Rühren bei 15 - 350C innerhalb von ca. einer Stunde zugetropft. Man läßt das Reaktionsgemisch noch zwei bis drei Stunden bei der gleichen Temperatur nachreagieren, bis die organische Lösung des entstandenen Polyurethans die gewünschte Viskosität erreicht hat. Man erhält ein klares, farbloses Produkt von der rela-
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tiven Viskosität (in Methylenchloridlösung) 1,6, das sich sowohl aus Lösung als auch aus der Schmelze zu geformten Körpern wie Pasern, Filmen, Folien verarbeiten läßt. Die Einfriertemperatur, gemessen nach DTA-Methode, beträgt 155°C: die Zersetzungstemperatur liegt oberhalb 3600C.
Beispiel 2
In der in Beispiel 1 beschriebenen Apparatur werden 986 g (4 Mol) 2.2-Bis-(4-hydroxyphenyl)-butan/in Io 1 Io ^iger Natronlauge gelöst, mit 12oo g Phosgen,in 12 1 Methylenchlorid gelöstumgesetzt. Die Umsetzung erfolgt wie sie in Beispiel 1 beschrieben ist. Die Ausbeute am entsprechenden Bischlorkohlensäureester beträgt 88 % der Theorie.
Beispiel 3
In der in Beispiel 1 beschriebenen Apparatur werden 872 g {K Mol) Di-(^-hydroxyphenyl)-sulfid/in 12 1 Io ^iger Natronlauge gelöst, mit 125o g Phosgen, in 11 1 Chlorbenzol gelöst,, umgesetzt. Die Umsetzung erfolgt wie sie in Beispiel 1 beschrieben ist.
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Claims (4)

Patentansprüche: Λ·
1. Verfahren zur Herstellung von BisphenoIbischlorkohlensäureestern dadurch gekennzeichnet, daß man eine Lösung eines Hydrochinons oder mindestens einer aromatischen Dihydroxyverbindung der allgemeinen Formel 1
in der X = Alkylen, Alkyliden mit C1^,Cycloalkylen, CycJLuul-
kyj-iclen mit Cc· -j c O, SO0 oder CH, CH-, -Γ-Ο- ί .)
rt
t
CH, CH-.
und R und R , gleich oder verschieden, = Alkyl mit C1 u
Chlor oder Brom"
bedeuten, in überschüssiger Alkalilauge mit 2,5 - 5,0 Mol Phos gen/Mol Dihydroxyverbindung, das in einem für den entstehenden Bischlorkohl'ensäureester geeigneten Lösungsmittel gelöst ist, unter guter Durchmischung bei einer Temperatur von 0-500C und bei pH-Werten P*12 im Gleichstromverfahren umsetzt, die organische Schicht abtrennt und aus dieser den Bisphenolbischlorkohlensäureester durch Destillation und/oder Kristallisation gewinnt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Phosgen in aromatischen Kohlenwasserstoffen oder chlorierten Kohlenwasserstoffen gelöst ist.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als ■ aromatische Dihydroxyverbindung Bisphenol A, Tetrabrombisphenol A, Dreikernbisphenol oder Hydrochinon verwendet wird.
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4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Umsetzung in einem Reaktionsrohr erfolgt, das gleichzeitig und in gleicher Höhe mit der Lösung der aromatischen Dihydroxyverbindung und der Phosgenlösung beschickt wird.
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