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DE2361402C3 - Verfahren zur Herstellung von PoIyolestern von Carbonsäuren - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von PoIyolestern von Carbonsäuren

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Publication number
DE2361402C3
DE2361402C3 DE2361402A DE2361402A DE2361402C3 DE 2361402 C3 DE2361402 C3 DE 2361402C3 DE 2361402 A DE2361402 A DE 2361402A DE 2361402 A DE2361402 A DE 2361402A DE 2361402 C3 DE2361402 C3 DE 2361402C3
Authority
DE
Germany
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mol
carbon monoxide
temperature
pressure
cobalt
Prior art date
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Expired
Application number
DE2361402A
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English (en)
Other versions
DE2361402A1 (de
DE2361402B2 (de
Inventor
Takeo Yachiyo Inagaki
Hiroshi Funabashi Isa
Yasuhiro Narashino Kiyonaga
Masuzo Tokio Nagayama
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Lion Corp
Original Assignee
Lion Fat and Oil Co Ltd
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Publication date
Application filed by Lion Fat and Oil Co Ltd filed Critical Lion Fat and Oil Co Ltd
Publication of DE2361402A1 publication Critical patent/DE2361402A1/de
Publication of DE2361402B2 publication Critical patent/DE2361402B2/de
Application granted granted Critical
Publication of DE2361402C3 publication Critical patent/DE2361402C3/de
Expired legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10MLUBRICATING COMPOSITIONS; USE OF CHEMICAL SUBSTANCES EITHER ALONE OR AS LUBRICATING INGREDIENTS IN A LUBRICATING COMPOSITION
    • C10M169/00Lubricating compositions characterised by containing as components a mixture of at least two types of ingredient selected from base-materials, thickeners or additives, covered by the preceding groups, each of these compounds being essential
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C67/00Preparation of carboxylic acid esters
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C67/00Preparation of carboxylic acid esters
    • C07C67/36Preparation of carboxylic acid esters by reaction with carbon monoxide or formates
    • C07C67/38Preparation of carboxylic acid esters by reaction with carbon monoxide or formates by addition to an unsaturated carbon-to-carbon bond
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C69/00Esters of carboxylic acids; Esters of carbonic or haloformic acids
    • C07C69/02Esters of acyclic saturated monocarboxylic acids having the carboxyl group bound to an acyclic carbon atom or to hydrogen
    • C07C69/22Esters of acyclic saturated monocarboxylic acids having the carboxyl group bound to an acyclic carbon atom or to hydrogen having three or more carbon atoms in the acid moiety
    • C07C69/30Esters of acyclic saturated monocarboxylic acids having the carboxyl group bound to an acyclic carbon atom or to hydrogen having three or more carbon atoms in the acid moiety esterified with trihydroxylic compounds

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  • Organic Chemistry (AREA)
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  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)

Description

Polyolester von Carbonsäuren wurden bereits auf den verschiedensten Anwendungsgebieten, beispielsweise als Schmiermittel, Plastifizierungsniittel, kosmetische Rohmaterialien und Netzmittel, zum Einsatz gebracht Diese Polyolester werden üblicherweise durch Umsetzung natürlich vorkommender Fettsäuren mit mehrwertigen Alkoholen hergestellt Die Verteilung der Kohlenstoffkettenlängen in natürlich vorkommenden Fettsäuren ist jedoch relativ einseitig, wobei insbesondere lediglich eine geringe Menge C6- bis Cio-Fettsäurev, die als Ausgangsmaterialien für in der Luftfahrt verwendete Gleit- und Schmiermittel und hitzebeständige Plastifizierungsmittel von großer Bedeutung sind, vorkommt. Aufgrund des immer größeren Bedarfs dieser Applikationsgebiete wurde bereits eine Veresterung synthetischer Fettsäuren aufgrund ihrer gewährleisteten Herstellbarkeit in Betracht gezogen.
Es gibt zahlreiche Verfahren zur Herstellung synthetischer Fettsäuren, z. B. das Reppe-Verfahren und das Koch-Verfahren, bei welchen ein Rohmaterial aus einem Olefin- oder Paraffinoxidationsverfahren verwendet wird. Bei beiden Verfahren entstehen jedoch als Nebenprodukt verzweigtkettige Fettsäuren. Verzweigtkettige Fettsäuren besitzen jedoch eine weit geringere Reaktionsfähigkeit als lineare Fettsäuren, so daß zur vollständigen Veresterung mit mehrwertigen Alkoholen recht komplizierte Verfahren durchgeführt werden müssen. Es ist folglich schwierig, aus solchen Fettsäuren und auf direktem Wege Carbonsäurepolyolester herzustellen.
Zur Vereinfachung dieses Verfahrens wurde bereits versucht, Polyoiester von Carbonsäuren direkt aus den als Rohmaterial zur Herstellung der Fettsäuren dienenden Olefinen und Kohlenmonoxid zu gewinnen. Mehrwertige Alkohole wurden hierbei jedoch nicht eingesetzt, sondern lediglich kurzkettige einwertige Alkohole, wie Methanol und Äthanol. Wenn man nun die Verestefun":,bf:dini?!5r^5n f"f sTlcbü einwer;;;:1 Alkoh.ile bei ci.T VcrcsterunK mehrwertner Alkmüi'1 einzuholen versuch:, i'rzic't man kc-ü · so große Aii'.:»:u:c. daß sich dr.", betreffende Verfahren v;>m wirtschaftlichen Standpunkt aus lohnen wiird:.
Aus der DE-OS 20 23 690 ist ein Verfahren zur Herstellung von Polyolestern von Carbonsäuren durch Umsetzung eines Gemisches aus einem mehrwertigen Alkohol, Olefinen mit 4 bis 30 Kohlenstoffatomen in etwa stöchiometrischer Menge zu den Hydroxylgruppen des mehrwertigen Alkohols und Kohlenmonoxid in stöchiometrischem Überschuß zum Olefin bei einer Temperatur von 90 bis 250° C und einem Druck von 58,8 bis 294 bar in Gegenwart eines Kobalt enthaltenden Katalysators sowie von Pyridin oder einem Pyridinderivat bekannt Bei diesem einstufig geführten Verfahren werden jedoch bestenfalls Ausbeuten an Triestern von
ίο 62% erreicht
Der Erfindung lag daher die Aufgabe zugrunde, die erzielbaren Ausbeuten zu verbessern.
Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist somit ein Verfahren der beschriebenen Art und ist dadurch
|5 gekennzeichnet daß man das erhaltene Reaktionsgemisch von nichtumgesetztem Kohlenmonoxid befreit bei Atmosphärendruck oder vermindertem Druck erneut auf eine Temperatur von 60 bis 2500C erhitzt und anschließend den Polyolester gewinnt
Im Rahmen des Verfahrens gemäß der Erfindung können als Olefine «-Olefine oder Olefine mit innenständiger Doppelbindung mit 4 bis 30 Kohlenstoffatomen, z. B. Hexen-1, Octen-1, Tetradecen-3, Hexen-2 nebst deren Analogen oder Mischungen, eingesetzt werden. Als mehrwertige Alkohole können beispielsweise Äthylenglykol, Trimethylolpropan, Pentaerythrit Glycerin, Diäthylenglykol, Propylenglykol, Butandiol, Pentandiol, Dipentanerythrit, Neopentylglykol nebst deren Analoge eingesetzt werden. Das Verhältnis Olefin
jo zu mehrwertigem Alkohol ist im Hinblick auf die angestrebten Reaktionsprodukte nahezu stöchiometrisch, vorzugsweise arbeitet man jedoch mit einem stöchiometrischen Überschuß an Olefin, um sämtliche Hydroxylreste des mehrwertigen Alkohols zu verestern.
Das Kohlenmonoxid kann als Verunreinigung etwas Wasserstoff enthalten. Es sollte jedoch nicht mehr als 10 Volumen-% Verunreinigungen enthalten, da sonst die Verunreinigungen in dem gebildeten Ester zu stark ansteigen. Bezogen auf das Olefin wird das Kohlenmon-
oxid in stöchiometrischem Überschuß eingesetzt
Zweckmäßigerweise arbeitet man bei einem Reaktionsdruck von über 58,8 bar, vorzugsweise über 883 bar. Eine Druckerhöhung auf über 294 bar ist nicht nötig und unwirtschaftlich.
Als kobalthaltige Katalysatoren können solche Verbindungen eingesetzt werden, die bereits von Haus aus im Reaktionssystem Dikobaltoctacarbonyl oder erst unter den eingehaltenen Reaktionsbedingungen Dikobaltoctacarbonyl, Kobaltcarbonylhydrid oder deren
so Derivate bilden. Beispiele für solche Verbindungen sind Kobaltoctoat, Kobaltstearat, Kobalthydroxid und deren Analoge, wie Kobaltoxid, Kobaltchiorid, Kobaltoxalat und Kobaltcarbonat Das Verhältnis kobalthaltiger Katalysator zu Olefin beträgt zweckmäßigerweise
" 0,001 bis 0,1 Mol/Mol, vorzugsweise 0,002 bis 0,05 Mol/Mol.
Neben Pyridin können die Pyridinderivate j3-Picolin, y-Picolin, 3,5-Lutidin, 4-Äthylpyridin und deren Analoge, wie 4-Propylpyridin, 3,5-Diäthylpyridin und 4-Vinylpyri-
b0 din eingesetzt werden. Die Menge an Pyridin oder Pvridinderivaten liegt /v.ecl<fnäßis:cfweise bei 3 bis 30, vorziiwsweisr. bei 3 bi.i i5 Mol/Mol kobalthaltig r kaui':··. \ιοι·.
Das Verfahren gemäß der Erfindung läßt sich
'■' wirksamer durchführen, wenn im Reaktionssystem Wasser enthalten ist. In der Regel soll die Wassermengt 0,02, vorzugsweise 0,05 Mol/Mol übersteigen. Es ist nicht wünschenswert zuviel Wasser zu verwenden, da
sonst die Reaktionsdauer verlangsamt wird. Vorzugsweise arbeitet man in Gegenwart von, bezogen auf das (die) Olefin(e), 0,05 bis 2,0 Mol/Mol Wasser. Das Wasser kann durch eine mit dem Alkohol im Reaktionssystem unter Bildung von Wasser reagierende Verbindung, z. B. s eine Fettsäure des Ausgangsmaterials, ersetzt werden. Wenn die Menge an Wasser oder Fettsäure nicht ausreicht, kann das Wasser oder die Fettsäure vor dem erneuten Erhitzen nochmals zugegeben werden.
Die Reaktionstemperatur in der ersten Stufe soll zweckmäßigerweise 900C Obersteigen und vorzugsweise zwischen 90° und 2500C liegen, da sich der Katalysator bei Temperaturen über 250° C zersetzt Nach beendeter Umsetzung wird überschüssiges Kohlenmonoxid entfernt und das System erneut erhitzt Die Temperatur in der zweiten Stufe soll 60 bis 2500C, vorzugsweise 100 bis 2500C betragen. Obwohl hierbei bei beliebigen Reaktionsdrucken gearbeitet werden kann, arbeitet man aus wirtschaftlichen Gesichtspunkten vorzugsweise bei Atmosphärendruck oder vermin- dertem Druck. Das erneute Erhitzen kann sich unmittelbar an das Ende der Umsetzung anschließen. Vorzugsweise soll jedoch erst nach dem Abdestillieren niedriger-siedender Bestandteile, z. B. von nicht umgesetzten Olefinen und Basen, erneut erhitzt werden, 2$ wobei dann die Reaktionstemperatur ohne weiteres unter Atmosphärendruck oder bei erniedrigtem Druck erhöht werden kann.
Bei üblichen Verfahren wird die einmal aus dem Olefin gebildete Fettsäure direkt mit einem Alkohol in Gegenwart eines sauren Katalysators reagieren gelassen. Andererseits kann aber die Fettsäure auch mittels eines Säurechlorids verestert werfen. Im Gegensatz dazu erhält man bei der Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung den bzw. die Er^r direkt aus dem Olefin und nicht über die Fettsäure. Folglich kann ein solches Verfahren stark vereinfacht werden. Wenn im Rahmen üblicher Verfahren verzweigtkettige Fettsäuren gebildet werden, ist es schwierig, verzweigtkettige Ester durch direkte Esterbildung aus der bzw. den -to Fettsäuren und einem oder mehreren Alkoholen) zu erhalten. Im Rahmen des Verfahrens gemäß der Erfindung bildet sich ein derartiger Ester ohne weiteres. Erfindungsgemäß ist der Umwandlungsgrad der Hydroxylreste hoch, weswegen die Polyolester der Carbon- säuren im Vergleich zu einem Verfahren, bei welchem ein Olefin, Kohlenmonoxid und ein mehrwertiger Alkohol unter Druck lediglich in Gegenwart eines kobalthaltigen Katalysators und eines aus Pyridin oder einem Pyridinderivat bestehenden Katalysators erhitzt so wird, in hoher Reinheit und hoher Ausbeute erhalten werden.
Die folgenden Beispiele und Vergleichsbeispiele sollen die Vorteile des Verfahrens gemäß der Erfindung näher veranschaulichen. ο
Vergltiichsbeispiel 1 (Durchführung eines üblichen Verfahrens mit einem mehrwertigen Alkohol)
In einen 300 ml fassenden Autoklaven aus rostfreiem Stahl wurden 0,65 Mol Octen, 0,167 Mol Trimethyiol- »0 propan, 0,016MoI Kobaltoctoat und 0.24 Mol v-PioMin eingeführt und 8 Std. lang bei einer Temperatur vvw 16O0C unter einem Kohlenmonoxiddruck von 147 bar reagieren gelassen. Nachdem das Reaktionsgemi:;ch von dem Katalysator, y-Picolin und nicht umgesetztem ■■ · Olefin befreit worden war, wurde es analysiert, wobei gefunden wurde, daß insgesamt 38% Triester entstanden waren.
Beispiel 1
In einem 300 ml fassenden Autoklaven aus rostfreiem Stahl wurden 0,65 Mol Octen-1,0,167 MoI Trimethylolpropan, 0;016 Mol Kobaltoctoat, 03 Mol y-Picolin und 0,1 Mol Wasser eingeführt und dort 5 Std. lang bei einer Temperatur von 160°C unter einem Kohlenmonoxiddruck von 147 bar reagieren gelassen. Nach der Entferung des (überschüssigen) KohlenmonoxHs aus dem Reaktionsgemisch wurde das System erneut unter Atmosphärendruck 3 Std. lang auf eine Temperatur von 1600C erhitzt In dieser Stufe destillierte ein Großteil des y-Picolins und nicht umgesetzten Olefins ab. Nach der Abtrennung des Katalysators aus dem Reaktionsgemisch wurde das Reaktionsprodukt analysiert, wobei gefunden wurde, daß insgesamt 99,5% Triester gebildet wurden.
Beispiel 2
Das in Beispiel 1 beschriebene Verfahren wurde wiederholt wobei jedoch anstelle von 0,016 Mol Kobaltoctoat 0,008 Moi Dikobaltoctacarbonyl verwendet wurde. Hierbei wurden insgesamt 99,6% Triester erhalten.
Beispiel 3
In einen 300 ml fassenden Autoklaven aus rostfreiem Stahl wurden 0,65 Moi Hexengemisch, 0,167 Mol Glycerin, 0,002 Mol Dikobaltoctacarbonyl, 0,12 Mol y-Picolin und 0,5 Mol Wasser eingefüllt und dort 8 Std lang bei einer Temperatur van 1800C unter einem Kohlenmonoxiddruck von 196 bar reagieren gelassen. Nach der Entfernung des (überschüssigen) Kohlenmonoxids aus dem Reaktionsgemisch wurde das System erneut 4 Std lang unter Normaldruck auf eine Temperatur von 120° C erhitzt In dieser Stufe destillierten hauptsächlich das y-Picolin und nicht umgesetztes Olefin ab. Nach der Abtrennung des Katalysators aus dem Reaktionsgemisch wurde das erhaltene Reaktionsprodukt analysiert wobei gefunden wurde, daß insgesamt 993% Triester erhalten wurden.
Beispiel 4
In einen 300 ml fassenden Autoklaven aus rostfreiem Stahl wurden 0,55 Mol Octadecen-1, 0,25 MoI Äthylenglykol, 0,016MoI Kobaltoctoat, 0,30MoI Pyridin und 0,1 Mol Nonadecansäure eingeführt und dort 8 Std. lang bei einer Temperatur von 1400C unter einem Kohlenmonoxiddruck von 117,7 bar reagieren gelassen. Nach der Abtrennung des (überschüssigen) K.ohlenmonoxids wurde das Reaktionssystem erneut 4 Std. lang unter Normaldruck auf eine Temperatur von 14O0C erhitzt. In dither Stufe destillierten hauptsächlich das Pyridin und nicht umgesetztes Olefin ab. Nach der Abtrennung des Katalysators aus dem Reaktionsgemisch wurde das erhaltene Reaktionsprodukt analysiert, wobei gefunden wurde, daß insgesamt 98,1 % Diester erhalten wurden.
Beispiel 1
!n einen 300 ml fassenden Autoklaven aus rostfreiem St;!*il wurden 0,65 Mol Deceivl, 0,13 Mol Pentaerythrit. 0.'.c;< Mol Dikobaltoctacarbonyl, 0,24 Mol 3,5-Lutidiri und 0.1 Mol V/asser eingeführt und dort 5 Std. lang bei einer Temperptur von 160°C unter einem Kohlenmon oxiddruck von 147 bar reagieren gelassen. Nach der Abtrennung des (überschüssigen) Kohlenmonoxids aus dem Reaktionsgemisch wurde das System erneut 3 Std lang unter vermindertem Druck (133mbar) auf eine
Temperatur von 2000C erhitzt. In dieser Stufe destillierten hauptsächlich das 3,5-Lutidin und nicht umgesetztes Olefin ab. Nach der Abtrennung des Katalysators aus dem Reaktionsgemisch wurde das erhaltene Reaktionsprodukt analysiert, wobei gefunden wurde, daß insgesamt 99,5% Tetraester erhalten wurden.
Beispiel 6
In einen 300 ml fassenden Autoklaven aus rostfreiem Stahl wurden 0,65 Mol Octen-1,0,167 Mol Trimethylolpropan, 0,016 Mol Kobaltoctoat und 0,24 Mol y-Picolin eingeführt und dort 5Std. lang bei einer Temperatur von 1600C unter einem Kohlenmonoxiddruck von 147 bar reagieren gelassen. Nach der Abtrennung des (überschüssigen) Kohlenmonoxids aus dem Reaktionsgemisch wurde das System erneut 3 Std. lang unter Normaldruck auf eine Temperatur von 160° C erhitzt. In dieser Stufe destillierten hauptsachlich das y-Picolin und nicht umgesetztes Olefin ab. Nach der Abtrennung des Katalysators aus dem Reaktionsgemisch wurde das erhaltene Reaktionsprodukt analysiert, wobei gefunden wurde, daß insgesamt 73% Triester erhalten wurden.
Vergleichsbeispiel 2
In einen 300 ml fassenden Autoklaven aus rostfreiem Stahl wurden 0,65 Mol Octen-1, 0,167 Mol Trimethylol-
in propan, 0,016 Mol Kobaltoctoat, 0,24 Mol y-Picolin und 0,1 Mol Wasser eingeführt und dort 5 Std. lang bei einer Temperatur von 1600C unter einem Kohlenmonoxiddruck von 147 bar reagieren gelassen. Nach der Abtrennung des Katalysators, des y-Picolins und von
i"> nicht umgesetztem Olefin aus dem Reaktionsgemisch wurde das erhaltene Reaktionsprodukt analysiert, wobei gefunden wurde, daß insgesamt 62% Triester erhalten wurden.

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zur Herstellung von Polyolestern von Carbonsäuren durch Umsetzung eines Gemisches aus einem mehrwertigen Alkohol, Olefinen mit 4 bis 30 Kohlenstoffatomen in etwa stöchiometrischer Menge zu den Hydroxylgruppen des mehrwertigen Alkohols und Kohlenmonoxid in stöchiometrischem Oberschuß zum Olefin bei einer Temperatur von 90 bis 25O0C und einem Druck von 58,8 bis 294 bar in Gegenwart eines Kobalt enthaltenden Katalysators sowie von Pyridin oder einem Pyridinderivat, dadurch gekennzeichnet, daß man das erhaltene Reaktionsgemisch von nichtumgesetztem Kohlenmonoxid befreit, bei Atmosphärendruck oder vermindertem Druck erneut auf eine Temperatur von 60 bis 250° C erhitzt und anschließend den Polyolester gewinnt.
DE2361402A 1972-12-11 1973-12-10 Verfahren zur Herstellung von PoIyolestern von Carbonsäuren Expired DE2361402C3 (de)

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DE2361402A1 DE2361402A1 (de) 1974-07-11
DE2361402B2 DE2361402B2 (de) 1980-05-22
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