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DE2001695B2 - Kautschukmischung auf basis von butadien-1,3/acrylnitril-copolymerisat und deren verwendung - Google Patents

Kautschukmischung auf basis von butadien-1,3/acrylnitril-copolymerisat und deren verwendung

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DE2001695B2
DE2001695B2 DE19702001695 DE2001695A DE2001695B2 DE 2001695 B2 DE2001695 B2 DE 2001695B2 DE 19702001695 DE19702001695 DE 19702001695 DE 2001695 A DE2001695 A DE 2001695A DE 2001695 B2 DE2001695 B2 DE 2001695B2
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acrylonitrile
copolymer
butadiene
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copolymers
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DE19702001695
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DE2001695A1 (de
DE2001695C3 (de
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Douglas Sarnia Ontario Coulthard (Kanada)
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Polysar Ltd, Sarnia, Ontario (Kanada)
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Publication date
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    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L9/00Compositions of homopolymers or copolymers of conjugated diene hydrocarbons
    • C08L9/02Copolymers with acrylonitrile
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
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    • C08L2205/02Polymer mixtures characterised by other features containing two or more polymers of the same C08L -group
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Description

Kautschukartige Copolymerisate von ungesättigten Nitrilen, wie Acrylnitrilen, z. B. Acrylnitril und Methacrylnitril, mit aliphatischen, konjugierten Dienen, wie Butadien-1,3 und Derivaten hiervon sind seit längerer Zeit bekannt. Ihre wichtigste Einzeleigenschaft ist wahrscheinlich ihre Beständigkeit gegenüber ölen, und diese Eigenschaft wird bei einer Anzahl von Anwendungen, z. B. bei Verschlüssen, O-Ringen, Diaphragmen, Schläuchen und Dichtungen, verwendet, wo das Aussetzen gegenüber ölen häufig vorkommt und die Widerstandsfähigkeit gegenüber ihren zerstörenden Eigenschaften am wichtigsten ist. Die handelsüblichen Dien/Nitril-Copolymerisate waren bislang beinahe ausschließlich Copolymerisate von Acrylnitril mit Butadien, wobei das Acrylnitril für gewöhnlich in einem kleineren Anteil von 20 bis 45 Mol-% verwendet wurde. Ein Problem, welches mit der Verwendung von Butadien-Acrylnitril-Copolymerisatelastomeren bei der Herstellung von vulkanisierten, geformten Gegenständen, z. B. Verschlüssen, O-Ringen, Schläuchen, Dichtungen und Diaphragmen, die oft dünnwandig und kompliziert geformt sind, ist, daß die Gegenstände häufig bei der Entfernung aus der Form oder von dem Dorn nach der Vulkanisation eingerissen werden. Die Ausschußrate solcher Gegenstände kann unerwünscht hoch liegen und Verbesserungen der Reißfestigkeit von Butadien-Acrylnitrilvulkanisaten sind laufend gesucht.
Vulkanisierte, geformte Artikel aus Butadien-Acrylnitril-CopoIymerisaten sind bei vielen ihrer Anwendungen nicht nur dem öl im Gebrauch ausgesetzt, sondern sie sind ebenso häufig starken Kompressionskräften ausgesetzt, insbesondere wenn sie als Verschlüsse und Dichtungen verwendet werden. Falls dies der Fall ist, ist es erwünscht, daß die Gegenstände gute Kompressionserholungseigenschaften und niedrige bleibende Verformung zusätzlich zu guten Öl-Alterungseigenschaften aufweisen. Während Butadien/Acrylnitril-Copolymerisate alles in allem genommen solch gute Eigenschaften besitzen, wäre es vorteilhaft, sowohl die Eigenschaften der Kompressionsfestigkeiten und die Öl-Alterungseigenschaften von aus ihnen geformten Formartikeln zu verbessern, falls die Bedingungen zur Verwendung der Gegenstände erschwert und die Folgen eines Defektes schwerwiegend sind.
Die Erfindung liefert ölbeständige Vulkanisate, welche Mischungen aus kautschukartigen Dien/Nitril-Copolyrnehsaten enthalten, welche verbesserte Eigenschaften hinsichtlich Reißfestigkeit bleibender Verformung und Öl-Alterung aufweisen.
Gegenstand der Erfindung ist eine Kautschukmischung auf Basis von Butadien-1,3/Acrylnitril-Copolymerisat, die dadurch gekennzeichnet ist, daß sie aus a.) 80 bis 20 Gew.-Teilen Butadien-1,3/Acrylnitril-Copolymerisat und b.) 20 bis 80 Gew.-Teilen eines kautschukartigen Copolymerisats mit einem hohen Molekulargewicht aus einem 2-Alkylbutadien-l,3 und einem Acrylnitril mit einer Mooney-Viskosität (ML-4' bei 1000C) der Copolymerisate a.) und b.) von 40 bis 150 besteht.
Das kautschukartige Copolymerisat a.) ist ein Copolymerisat von Butadien-1,3 und Acrylnitril. Das Acrylnitril, welches mit dem konjugierten Dien copolymerisiert wird, kann durch die allgemeine Formel
CH,=C—CN
dargestellt werden, worin R Wasserstoff, ein Ci- bis C3-Alkylrest, Halogen oder Cyanid sein kann.
Acrylsäurenitril ist das bevorzugte Acrylnitril. Das Nitril kann in einem Anteil von 20 bis 45 Mol-%, insbesondere 25 bis 40 Mol-%, der copolymerisierten Monomeren in dem kautschukartigen Copolymerisat a.) vorliegen. Das Nitrilcopolymerisat a.) ist ein hochmolekulares normalerweise festes Polymerisat mit einer Mooney-Viskosität (ML-4' bei 1000C) von etwa 40 bis 150, vorzugsweise von 45 bis 85.
Das kautschukartige Copolymerisat b.) ist das Copolymerisat eines 2-Alkyl-butadiens-l,3 und eines Acrylnitril. Der Alkylsubstituent in dem 2-Alkyl-butadien-1,3 kann ein Alicylrest mit 1 bis 5 Kohlenstoffatomen sein, z. B. Methyl, Äthyl, Isopropyl oder Butyl. Wichtige Beispiele von 2-Alkyl-butadien-l,3 sind 2-Äthyl-butadien-l,3 und Isopren, wobei letzteres bevorzugt ist. Das Acrylnitril, welches in dem Copolymerisat vorzugsweise in einem Anteil von 45 bis 20 Mol-% vorliegt, ist wiederum das der allgemeinen Formel
CH2=C-CN
worin R Wasserstoff, ein Ci- bis C3-Alkylrest, Halogen oder Cyanid ist. Wichtige Beispiele sind Acrylnitril, welches bevorzugt wird, Methacrylnitril und Chloracrylnitril. Das Nitril-Copolymerisat b.) enthält vorzugsweise etwa 60 bis 75 Mol-% 2-Alkyl-butadien-l,3-Einheiten und etwa 25 bis 40 Mol-% an Acrylnitril-Einheiten. Das Nitril-Copolymerisat b.) ist ein normalerweise festes., hochmolekulares Polymerisat mit einer Mooney-Viskosität (Ml-4' bei 10O0C) von etwa 40 bis 150, für gewöhnlich im Bereich von 50 bis 75.
Die beiden kautschukartigen Copolymerisate werden in Anteilen von 20 bis 80 Gew.-Teilen Copolymerisat (b) mit 80 bis 20 Gew.-Teilen Copolymerisat (a) vermischt, bevorzugte Mischungen enthalten 60 bis 40 Gew.-Teile Copolymeric?.t (b) und 40 bis 60 Gew.-Teile Copolymerisat (a). Die Mischung von annähernd gleichen Gewichtsmengen der beiden Copolymerisate weist einige besonders interessante Eigenschaften auf.
Die beiden kautschukartigen Copolymerisate können
auf jeder üblichen Kautschukmischeinrichtung vermischt werden, beispielsweise einer offenen Zweiwalzenmühle oder einem Innenmischer vom Banbury-Typ.
Die Reihenfolge, in welcher die Copolymerisate in die Mischvorrichtung gegeben v/erden, ist nicht kritisch, und falls gewünscht, können die beiden Polymerisate zusammen eingegeben werden.
Verschiedene Kompoundierungs- und Vulkanisationsbestandteile können der Mischung zugesetzt werden, wenn diese gebildet wurde, oder sie können zu Anfang in den Mischer mit den kautschukartigen Copolymerisaten zugesetzt werden. Üblicherweise können diese Bestandteile aus Füllstoffen wie Tonen, Kieselerde, Titanoxyd, Ruß, Weichmachern, wie Kohlenwasserstoffölen, chlorierten ölen, nicht flüchtigen Estern, natürlichen und/oder synthetischen Harzen, Antioxydantien, Stabilisatoren und Vulkanisationsmitteln, wie Zinkoxyd, einem Oxyd eines Metalls der Gruppe II des Periodensystems, Schwefel oder deren Mischungen in Kombination mit Beschleunigern oder Verzögerern, wie Mercaptoimidazofin, Diorthotolylguanidin, Benzothiazyldisulfid, bestehen. Das so hergestellte, kompoundierte Gut kann in Obereinstimmung mit üblicher Verarbeitungsweise zur Herstellung des gewünschten Formartikels geformt und vulkanisiert werden.
In den Beispielen erfolgen die Angaben, falls nicht anders angegeben, in Gew.-Teilen.
Beispiel 1
Die Eigenschaften einer Anzahl von Mischungen eines Isopren/Acrylnitril-Copolymerisats mit einem Butadien/Acrylnitril-Copolymerisat wurden untersucht und mit den Eigenschaften eines Kontrollansatzes verglichen, der einerseits das Isopren/Acrylnitril-Copolymerisat als einzigen elastomeren Bestandteil und andererseits das Butadien-Acrylnitril-Copolymerisat als einzigen elastomeren Bestandteil enthielt. In jedem Fall setzte sich der verwendete Ansatz zusammen aus:
Bestandteil GeW.-
Teile
Polymerisat 1000
Schwefel 0,2
Zinkoxyd 5,0
Reaktionsprodukt von Diphenylamin und
Aceton*) (Antioxydans) 2,0
H AF-Ruß (hochabriebfester Ofenruß) 50,0
Handelsüblicher Polyäther-Weichmacher**)
mit hohem Molekulargewicht 15,0
Benzothiazol-disulfid (Beschleuniger) 2,5
Tetramethyi-thiuramidsulfid
(Beschleuniger) 2,0
Gesamt 176.7
*) Dichte = l,13;Fp.-Bereich = 85-95°C.
**) Flüssigkeit mit einem Kp. im Bereich von 349-4040C bei 760 mm Hg; Dichte = 0,967.
Die Bestandteile wurden in einem innenmischer vom Banbury-Typ bei einer Temperatur von 600C, der bei 77 UpM betrieben wurde, vermischt, wobei mit Dampf und abgeschaltetem Wasser begonnen wurde. Das Polymerisat, der Schwefel und das Zinkoxyd wurden zu Angang eingegeben, und nach 2 min wurde die Hälfte des Rußes und die Hälfte des Weichmachers zugegeben und das Wasser angeschaltet, um den Rotor und die Kammer zu kühlen. Der restliche Ruß und Weichmaeher wurden nach weiteren 1,5 min zugegeben. Nach 5 min Gesamtmischen wurde der Stempel nach unten gebürstet, und die Mischung wurde nach 6 min Mischen entleert. Die restlichen Bestandteile (Beschleuniger) wurden auf einer Kaltwalze zugesetzt und die Mischung wurde gefeint.
Die Ansätze wurden dann verformt und 15 min bei 166° C vulkanisiert. Es wurden Testproben aus den Vulkanisaten hergestellt und einer Vielzahl von Untersuchungen unterzogen. Die Ergebnisse dieser Untersuchungen sind in der folgenden Tabelle aufgeführt.
Tabelle
Kontrolle 1 Mischung 1 Mischung 2 Mischung 3 Kontrolle 2
Isopren/Acrylnitril-Copolymerisat (b); (phr) 100 75 50 25 0
Butadien-(1,3)/Acrylnitril-Copolymerisat (a)
(phr) Tle.-%
0 25 50 75 100
Kompound-Eigenschaften
Kompound-Viskosität
(ML4' bei 100°C
27 35 34 33 32
Mooney-Anvulkanisierzeit
(min bei 125°C)
20 24 25 25 25
Garvie-Formextrusionsgeschwindigkeit
(cm/min)
346 336 338 305 292
Eigenschaften des nicht gealterten Vulkanisates
15 min bei 165°C vulkanisiert
Shore-A2-Härte 62 62 60 60 58
Modul bei 100% Dehnung
(kg/cm2)
17 15 13 11 13
Modul bei 300% Dehnung 89 81 74 65 60
5 20 01 695 6 Mischung 3 Kontrolle i 2
Fortsetzung Kontrolle I Mischung I Mischung 2
Zugfestigkeit 222 Eigenschaften des gealterten Vulkanisates - Veränderungen - 14 218 200 181
(kg/cm2) 15 min bei 165°C vulkanisiert + 13 - 45
Bruchdehnung 590 168 h bei 100°C in Luft gealtert - - 7 - 29 630 620 630
Bleibende Verformung, Shore A2 inst.-Härte (Punkte) - 30 + 23
ASTM B (%) Zugfestigkeit (%) - Veränderungen
70 h bei 100°C 27 Bruchdehnung (%) + 27 24 21 23
22 h bei 10C0C 17 168 h bei 12O0C in Luft gealtert - - 20 - 13 -
Reißfestigkeit, Form C Shore A2 inst.-Härte (Punkte) - 71
(kg/cm2) Zugfestigkeit (%) i gealtert - Veränderungen
Zimmertemperatur 50 Bruchdehnung (%) + 1 48 48 50
700C 48 70 h bei 100°C in ASTM Öl Nr. j - 9 N 41 N
100°C 37 Shore A2 inst.-Härte (Punkte) - 17 N 27 N
12]°C 27 Zugfestigkeit (%) + 7 N 21 N
Bruchdehnung (%) 70 h bei 25°C in ASTM Öl B gealtert - Veränderungen
Volumenänderung (%) Shore A2 inst.-Härte (Punkte)
Zugfestigkeit (%)
Bruchdehnung (%) + 12 + 13 + 12
Volumenänderune (%) + 15 + 17 + 11
- 25 - 18 - 20
+ 26 + 26 + 26
- 14 - 8 - 3
- 69 - 70 - 67
- 2 - 2 _ 7
- 4 - 2 - 5
- 16 - 6 — Q
+ 8 + 9 + 9
- 15 - 16 - 18
- 44 - 35 - 45
- 24 - 20 - 29
+ 24 + 25 + 26
N = nicht untersucht
Das verwendete Isopren/Acrylnitril-Copolymerisat b.) war ein handelsübliches Produkt mit einem Gehalt von gebundenem Acrylnitril von etwa 34 Gew.-% und einer Mooney-Viskosität (ML-4' bei 100° C) von etwa 70.
Das verwendete Butadien/Acrylnitril-Copolymerisat a.) war ein handelsübliches Produkt mit einem Gehalt an gebundenem Acrylnitril von etwa 34 Gew.-% und einer Mooney-Viskosität (M L-4' bei 100° C) von etwa 47.
Aus den in der Tabelle oben angegebenen Ergebnissen ist ersichtlich, daß das Mischen des lsopren/Acrylnitril-Copolymerisats mit dem Butadien/Acrylnitril-Copolymerisat die Härte, den Modul und d'"- Zugfestigkeit gegenübei dem Kontrollversuch ? i«iutadien/Acrylnitril-Copolymerisat) erhöht und <-'.e Bruchdehnung nur leicht herabsetzt. Es ist eine s nr deutliche Verbesse- t5 rung der Reißfestigkeit in der Hitze vorhanden, wenn Isopren/Acrylnitril-Copoiymerisat an Stelle von Butadien-Acrylnitril-Copolymerisat verwendet wird. Dies
169 640
26 17
45 32 20 18
+ 12 + 17
- 16
+ 24 + 10
- 64
- 3
- 7
- 17 + 11
- 16
- 50
- 31 + 29
ermöglicht, wie oben erörtert wurde, die Herstellung von verschiedenen dünnwandigen, gepreßten Formgegenständen aus ölbeständigen Copolymerisaten bei einer stark herabgesetzten Ausschußrate, welche aus den schlechten Reißeigenschaften in der Hitze herrührt. Die Eigenschaften der bleibenden Verformung der Mischungen zeigen ein völlig unerwartetes Ergebnis, wobei eine synergistische Verbesserung durch die verminderten Werte der bleibenden Verformung aufgezeigt wird. Die Werte der bleibenden Verformung zeigen ein Minimum im Bereich einer 50750-Mischung von Isopren/Acrylnitril-Copolymerisat und Butadien/ Acrylnitril-Copolymerisat. Da bei vielen Anwendungen kautschukartige Dien/Nitril-Copolymerisate unter hohen Kompressionskräften stehen, ist dieses überraschende Auftreten eines synergistischen Effekts bei der bleibenden Verformung leicht zur Berbesserung der Abdichtungseigenschaften solcher Gegenstände, wie Dichtungen, O-Ringe und dergleichen, zu verwenden.
Wie in der Tabelle gezeigt wird, neigten die Vulkanisate von sowohl Isopren/Acrylnitril-Copolymerisat als auch Butadien/Aerylnitril-Copolymerisat dazu, heim Altern durch Erhitzen in Luft hart zu werden. Jedoch erlitten die Mischvulkanisate, welche beide Copolymerisate enthielten, keine Oberflächenhärtung oder ein .Sprödewerden als Ergebnis eines Sauerstoffangriffes im Gegensatz zu den Vulkanisaten des Kontrollversuches 2. Diese Eigenschaft kann beispielsweise bei Druckwalzen verwendet werden, um den Walzenverschleiß oder das Polieren der Oberfläche mit dem Verlust der Farbaufnahme als Folge hiervon auszuschalten.
Wenn die Eigenschaften der in Öl oder Brennstoff gealterten Vulkanisate uniersucht werden, ergibt sich wiederum, daß alle Mischungen I1 2 und 3 eine unerwartete Verbesserung hinsichtlich der Beibehaltung der Zugfestigkeit und der Bruchdehnung gegenüber den beiden Kontrollen I und 2 zeigen. Die bessere Beibehaltung dieser ursprünglichen Eigenschaften bei den Mischungen, als dies aus den Eigenschaften der Kontrollkompoundierungen hätte erwartet werden können, ermöglicht die Herstellung von Formgegensiünden hoher Qualität mit verbesserter Ölbeständigkeit.
B e i s ρ i e I 2
Wie im Beispiel I wurden die Eigenschaften einer Anzahl von Mischungen untersucht und mit den Eigenschaften von Kontrollproben verglichen. Der in diesem Beispiel verwendete Ansatz war wie folgt:
Bestandteil Teile
100
Polymerisat 1,25
Schwefel 5,00
Zinkoxyd 1,00
Stearinsäure
PolymerisiertesTrimethyldihydro- 2,00
chinolin (Antioxidans)
!esuiulteil Ccu.
Teile
MT-Ruß 50,00
FEF-Ruß 50,00
Triglykolester von Fettsäuren
pflanzlicher Öle*) (Weichmacher) 8,00
Trikresy !phosphat (Weichmacher) 5,00
Tetramet hy 1-thiurammonosul fid
(Beschleuniger) 0,50
Gesamt
222,75
*) Flüssigkeit mit einem spezifischen Gewicht von 0.47 iiiul einer Viskosität bei 20"C von4^ Siiybolt-Sekunden.
Die Bestandteile wurden in einem Banbury-Mischei unter den im Beispiel 1 aufgeführten Bedingungen vermischt. Das kautschukartige Polymerisat wurde bei Beginn zugefügt, der Schwefel nach 30 see und das
>o Zinkoxyd, die Stearinsäure, das Antioxydans, die Hälfte des Rußes und die Hälfte des Weichmachers nach I min Der restliche Ruß und der restliche Weichmacher wurden nach 2,5 min zugefügt. Nach 4 min Mischen wurde der Stempel nach unten gebürstet und die
r, Mischung nach 5 min abgelassen. Der Beschleuniger wurde auf einer Kaltwalze zugesetzt und die Mischung gefeint.
Die Mischungen wurden dann untersucht, um ihre Eigenschaften beim Zusammentreten in der Form zu
in bestimmen. Ein unvulkanisierter Stab mit den Abmessungen 0,76 cm χ 7,63 cm χ 11,2 cm wurde an jedem Ende einer vorgeheizten Form mit den Abmessungen 0,63 cm χ 7,63 cm χ 22,8 cm eingesetzt, wobei ein Spalt von 0,6 cm zwischen den Stäben gelassen wurde. Dann
r> wurde auf die Form ein vorgeheizter Deckel gesetzt, und die Anordnung wurde 7 min bei 1660C unter Druck vulkanisiert. Da die Stäbe dicker als die Höhlung der Form waren, strömten sie während der Vulkanisation zusammen. Die Zugfestigkeit der Schmelzverbindung in
ad der vulkanisierten Probe wurde dann bestimmt. Die Ergebnisse waren:
Kontrolle 1 Mischung 1 Mischung 2 Mischung 3 Kontrolle;
Isopren/Acrylnitril-Copolymerisat (I) 100
Butadien/Acrylnilril-Copolymerisat (2) Zugfestigkeit (kg/cnr) 86
(1) und (2) wie in Beispiel I.
Aus diesen Ergebnissen ist ersichtlich, daß das Mischen von Isopren/Acrylnitnl-Copolymerisat mit dem Buiadien/Acrylnitril-Copolymerisat eine bemerkenswerte Verbesserung der Verbindungs- oder Fugenfestigkeit der Kompoundierungen im Vergleich zur Verwendung des Buladien/Acrylnilril-Copolymerisats alleine ergibt.
Es ist ersichtlich, daß die Erfindung ölbcständige Viilkanisaie liefert, welche eine Vielzahl von wünschenswerten Eigenschaften aufweisen. Die Verbesserungen der Reißfestigkeit, der Versprödung der Oberflächen,
75 50 25 -
25 50 75 100
79 79 73 52
der bleibenden Verformung, der Beibehaltung dei Ziigeigenschaften beim Altern in öl, wie sie voi vulkanisierten Mischungen des kautschukarligen Copo lymerisats des 2-Alkyl-Butadiens-1,3 und des Acrylnitril) mit dem Butadien-1.3-Aerylnilril-Copolymerisal ge/eig wurden, ermöglicht die Herstellung einer großci Vielzahl von vulkanisierten Formgegenständen mi deutlich verbesserten Eigenschaften gegenüber tier bislang erhältlichen Gegenständen aus konvenlionellci Vulkanisaten von Dicn/Nitril-Copolymerisat.

Claims (2)

Patentansprüche:
1. Kautschukmischung auf Basis von Butadien-1,3/ Acrylnitril-Copolymerisat, dadurch gekennzeichnet, daß sie aus a.) 80—20 Gew.-Teilen Butadien-1,3/Acrylnitril-Copolymerisat und b.) 20—80 Gew.-Teilen eines kautschukartigen Copolymerisats mit einem hohen Molekulargewicht aus einem 2-Alkylbutadien-l,3 und einem Acrylnitril mit einer Mooney-Viskosität (Ml 4' bei 1000C) der Copolymerisate a) und b) von 40 bis 150 besteht.
2. Verwendung der Kautschukmischung nach Anspruch 1 zur Herstellung von ölbeständigen Formkörpern.
DE2001695A 1969-01-16 1970-01-15 Kautschukmischung auf Basis von Butadien-13/Acrylmtril-Copolymerisat und deren Verwendung Expired DE2001695C3 (de)

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