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DE2061610C - Process for the preparation of 2 chlorathosphonic acid - Google Patents

Process for the preparation of 2 chlorathosphonic acid

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Publication number
DE2061610C
DE2061610C DE19702061610 DE2061610A DE2061610C DE 2061610 C DE2061610 C DE 2061610C DE 19702061610 DE19702061610 DE 19702061610 DE 2061610 A DE2061610 A DE 2061610A DE 2061610 C DE2061610 C DE 2061610C
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DE
Germany
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acid
hydrochloric acid
cleavage
phosphonic acid
pressure
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Application number
DE19702061610
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German (de)
Inventor
Gerhard Dr 6230 Frank fürt Höchst Stahler
Original Assignee
Farbwerke Hoechst AG, vormals Mei ster Lucius & Bruning, 6000 Frankfurt
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Publication date
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Description

Die2-Chloräthanphosphonsäure besitzt technisches Interesse ais Reifebeschieuniger und Wachstumsregulator sowie als Vorprodukt für die im Korrosionsschutz verwendbare Polyvinylphosphonsäure.The 2-chloroethane phosphonic acid has technical properties Interest as a ripening accelerator and growth regulator and as a preliminary product for the polyvinylphosphonic acid that can be used in corrosion protection.

Verfahren zur Herstellung von 2-Chloräthanphosphonsäure und ihren Vorprodukten werden beschrieben in der deutschen Patentschrift I 123 667 und in der französischen Patentschrift 1 558 691, ferner von Kabachhik und Mitarbeitern, Chem. Abstr., 42, 7241 bis 7243; sowie in der französischen Patentschrift 1 565 742 und in der deutschen Offenlegungsschrift 1815 999.Process for the production of 2-chloroethane phosphonic acid and their precursors are described in German Patent I 123 667 and in French Patent 1,558,691, also by Kabachhik and coworkers, Chem. Abstr., 42, 7241 to 7243; as well as in the French patent specification 1 565 742 and in German Offenlegungsschrift 1815 999.

Als wirtschaftlichstes Verfahren unter den ersten drei der genannten Veröffentlichungen erscheint das von Kabachnik beschriebene Dreistufenverfahren nach folgendem Schema:This appears to be the most economical process among the first three of the publications mentioned The three-step process described by Kabachnik according to the following scheme:

PCl3 + 3 CH2 CH2 PCl 3 + 3 CH 2 CH 2

P(OCH2CH2Cl)3 P (OCH 2 CH 2 Cl) 3

P(OCH2CH2Cl)3 P (OCH 2 CH 2 Cl) 3

CICH2Ch2P(OCH2CH2CI)2
O
CICH 2 Ch 2 P (OCH 2 CH 2 CI) 2
O

konz.conc.

ClCH2CH2PiOCH7CH2Cl)2
O
ClCH 2 CH 2 PiOCH 7 CH 2 Cl) 2
O

ClCH2CH2P(OH)2 + 2ClCH2CH7Cl
O
ClCH 2 CH 2 P (OH) 2 + 2ClCH 2 CH 7 Cl
O

(II)(II)

da die Ausgangsmaterialien Phosphortrichlorid und Äthyienoxyd als technische Produkte preisgünstig zur Verfugung stehen. Doch entstehen nach Kabachnik bei Stufe (I) 17 bis 30%, bei Stufe (II) über 50% eines nicht destillierbaren Rückstandes, der sich zwar bei Durchführung der Umsetzungen in geeigneten Lösungsmitteln verringern läßt, in jedem Fall aber in jeder Stufe eine kostensteigernde Destillation bei stark vermindertem Druck und hohen Temperaturen erfordert. Bei Stufe (III) beschreibt Kabachnik eine nur partielle Verseifung des reinen 2-Chloräthanphosphonsäure - bis - 2 - chloräthylesters mit konzentrierter Salzsäure. Das Umsetzungsprodukt muß daher nach Abdestillieren der überschüssigen Salzsäure zur Erreichung eines brauchbaren Reinheitsgrades weiteren Reinigungsoperationen unterworfen werden.since the starting materials phosphorus trichloride and ethylene oxide are inexpensive as technical products be available. However, according to Kabachnik, at level (I) 17 to 30%, at level (II) over 50% of a non-distillable residue, which is true when carrying out the reactions in suitable solvents can be reduced, but in each case a cost-increasing one in each stage Requires distillation at greatly reduced pressure and high temperatures. Describes at stage (III) Kabachnik an only partial saponification of the pure 2-chloroethane phosphonic acid - bis - 2 - chloroethyl ester with concentrated hydrochloric acid. The reaction product must therefore after the excess has been distilled off Hydrochloric acid subjected to further cleaning operations to achieve a usable degree of purity will.

In Weiterfuhrung dieser Arbeiten wird in der französischen Patentschrift 1 565 742 die Umlagerung von Tris-(2-chloräthyl)-phosphit .α hochsiedenden Lösungsmitteln, wie o-Dichlorbenzol, Cumol oder Xylol, bei 150 bis 160°C beschrieben. Das entstandene Phosphonat wird ohne weitere Reinigung mit gasförmigem Chlorwasserstoff oder 20%iger Salzsäure verseift. Bei mehrstündigem Durchleiten eines großen Überschusses von Chlorwasserstoff entsteht ein Gemiscn. welches nach der deutschen Offenlegungsschrift 1815 999, Beispiel 1, neben 2-Chloräthanphosphonsäure etwa 30% 2-Chloräthanphosphonsäureanhydrid enthält. Eine Nacharbeitung der im Beispiel 2 der französischen Patentschrift beschriebenen Verseifung durch 90stündiges Kochen mit 20%iger Salzsäure ergab ein nicht erstarrendes öl. Dieses wurde zur Analyse mit Diazomethan methyliert. Aus einer gaschr^matographischen Bestimmung des so erhaltenen Estergemisches ergab sich, daß das bei der Verseifung erhaltene öl 9% Ausgangsinaterial, 29% 2-Chloräthanphosphonsäuremono-2-chloräthylester, 43% 2-Chloräthanphosphonsäure und 1% Phosphorsäure neben anderen, auf diese Weise nicht bestimmbaren Komponenten einhielt. Die somit notwendige Isolierung der 2-Chloräthanphosphonsäure aus dem nur teilweise verseiftenIn a continuation of this work, the rearrangement is described in French patent 1,565,742 of tris (2-chloroethyl) phosphite .α high-boiling Solvents such as o-dichlorobenzene, cumene or xylene, at 150 to 160 ° C. The resulting phosphonate is without further purification with gaseous hydrogen chloride or 20% hydrochloric acid saponified. If a large excess of hydrogen chloride is passed through for several hours a mixture is created. which according to the German Offenlegungsschrift 1815 999, Example 1, next to 2-chloroethane phosphonic acid approx. 30% 2-chloroethane phosphonic anhydride contains. A reworking of that described in Example 2 of the French patent Saponification by boiling for 90 hours with 20% hydrochloric acid gave a non-solidifying one oil. This was methylated with diazomethane for analysis. From a gas chromatographic determination of the ester mixture thus obtained, it was found that the oil obtained in the saponification was 9% Starting material, 29% 2-chloroethane phosphonic acid mono-2-chloroethyl ester, 43% 2-chloroethane phosphonic acid and 1% phosphoric acid, along with other components that could not be determined in this way, were observed. The necessary isolation of the 2-chloroethane phosphonic acid from the only partially saponified

Reaktionsgemisch bzw. ihre Abtrennung aus dem Gemisch mit ihrem Anhydrid macht das Verfahren der französischen Patentschrift unwirtschaftlich.The process makes the reaction mixture or its separation from the mixture with its anhydride the French patent is uneconomical.

Es wurde nun gefunden, daß man 2-Chloräthanphosphonsäure durch Spaltung von rohem 2-Chloräthanphosphonsäure - bis - (2 - chloräthyl) - ester mit Salzsäure bei Temperaturen oberhalb 10O0C unter Druck in guter Ausbeute und guier Reinheit erhält, wenn man das bei der Spaltung entstehende 1,2-Dichloräthan während der Reaktion kontinuierlich oder diskontinuierlich abdestilliert und den dadurch eintretenden Druckabfall durch Zugabe von gasförmigem Chlorwasserstoff ausgleicht.It has now been found that 2-Chloräthanphosphonsäure by cleavage of crude 2-Chloräthanphosphonsäure - bis - (2 - chloroethyl) - ester with hydrochloric acid at temperatures above 10O 0 C under pressure in good yield and good purity, if you get that at the The 1,2-dichloroethane formed is distilled off continuously or discontinuously during the reaction and the resulting pressure drop is compensated for by adding gaseous hydrogen chloride.

Die Verseifung des 2-Chloräthanphosphonsäurebis-(2-chloräthyl)-esters erfolgt erfindungsgemäß nach folgendem Schema:The saponification of 2-chloroethane phosphonic acid bis (2-chloroethyl) ester takes place according to the invention according to the following scheme:

CICH2CH2P(OC2H^Cl)2 + 2HCl
O
CICH 2 CH 2 P (OC 2 H ^ Cl) 2 + 2HCl
O

> ClCH2CH2P(OH)2 + 2ClCH2CH2Cl> ClCH 2 CH 2 P (OH) 2 + 2ClCH 2 CH 2 Cl

Dazu wird das organische Rohprodukt unterRühren in einem Druckgefäß aus gegen Salzsäure beständigem Material mit 50 bis 500 Gewichtsprozent, vorzugsweise 100 bis 300 Gewichtsprozent, an 30-bis 38%tger Salzsäure, bezogen auf den rohen Chloräthanphosphonsäure - bis - (2 - chloräthyl) - ester, auf 110 bis 160" C, vorzugsweise auf 120 bis 1400C, erhitzt. Im Reaktionsgefäß wird em Druck von 1 bis 10 aiii, vorzugsweise von 3 bis 6 atü, aufrechterhalten, wenn erforderlich durch Aufdrücken von Chlorwasserstoff. Das entstehende Dtchloräthan wird mehrmals durch Ablassen des Überdrucks abdestilliert. Der dabei entweichende Chlorwasserstoff wird ebenso wie de. durch die Reaktion verbrauchte jeweils durch Aufdrücken von Chlorwasserstoff ergänzt. Wird das Reaktionsgefäß über eirn geschlossenen Rückflußkühler mit einem Anffar zgefaß verbunden, so können Verluste an Chlorwasserstoff vermieden werden.For this purpose, the organic crude product is stirred in a pressure vessel made of material resistant to hydrochloric acid with 50 to 500 percent by weight, preferably 100 to 300 percent by weight, of 30 to 38% hydrochloric acid, based on the crude bis (2-chloroethyl) chloroethane phosphonic acid ester at 110 to 160 "C, preferably to 120, heated to 140 0 C. The reaction vessel em pressure of 1 is aiii to 10, preferably atm of 3 to 6, maintained if necessary by forcing in hydrogen chloride. The resulting Dtchloräthan several times The hydrogen chloride which escapes is replenished, as is the hydrogen chloride consumed by the reaction, by pressing in hydrogen chloride.

Die Verseifung ist z. B. bei 130 C in etwa 4 Stunden beendet. Die wäßrige Salzsäure, die noch geringe Mengen 2-Chloräthanol enthält, wird bei 20 bis 10O0C unter reduziertem Druck abdestilliert.The saponification is z. B. finished at 130 C in about 4 hours. The aqueous hydrochloric acid, which still contains small amounts of 2-chloroethanol, is distilled off at from 20 to 10O 0 C under reduced pressure.

Nach dem beanspruchten Verfahren erhält man die gewünschte 2-Chloräthanphosphonsäure praktisch rein, in guter Ausbeute und in geringeren Reaktionszeiten als bisher.The desired 2-chloroethane phosphonic acid is obtained in practice by the claimed process pure, in good yield and with shorter reaction times than before.

Das Verfahren kann sowohl diskontinuierlich als auch kontinuierlich ausgeführt werden.The process can be carried out either batchwise or continuously.

Beispiel 1example 1

a) Herstellung von rohem 2-Chloräthanphosphonsäure-bis-(2-chloräthyl)-ester a) Production of crude 2-chloroethane phosphonic acid bis (2-chloroethyl) ester

In einem 2-1-Rührkolben mit F' hrer, Thermometer und Rückflußkühler, dessen Ausgang mit einem mit Äthylenoxid gesättigten o-Dichlorbenzol als Sperrflüssigkeit gefüllten Druckausgleichgefäß abgeschlossen ist, werden nach Spülen mit Stickstoff in ein Gemisch von 500 g Phosphortrichlorid und 500 g o-Dichlorbenzoi unter Rühren und Kühlen hei 20 bis 300C 500 g Äthylenoxid so eingeleitet, daß das Äthylenoxid vollständig absorbiert wird. Das Einleiten des Äthylenoxids dauert bei Eiskühiung 3 bis 4 Stunden. Das Reaktionsgemisch wird 6 Stunden bei Raumtemperatur stehengelassen und dann 8 Stunden auf 160°C erhitzt. Nach Abdesliilieren des o-Dichlorbenzols im Vakuum von 2 bis 20 Torr bleiben 855 g roher 2-Chloräthanphosphonsäure-bis-2-chloiäthylester zurück.In a 2-1 stirred flask with a guide, thermometer and reflux condenser, the outlet of which is closed with a pressure equalization vessel filled with ethylene oxide as a sealing liquid, after purging with nitrogen, a mixture of 500 g of phosphorus trichloride and 500 g of o- Dichlorbenzoi with stirring and cooling hot 20 to 30 0 C, 500 g of ethylene oxide introduced so that the ethylene oxide is absorbed completely. The introduction of the ethylene oxide takes 3 to 4 hours with ice cooling. The reaction mixture is left to stand for 6 hours at room temperature and then heated to 160 ° C. for 8 hours. After removing the o-dichlorobenzene in a vacuum of 2 to 20 torr, 855 g of crude bis-2-chloroethyl 2-chloroethane phosphonate remain.

b) Spaltung des 2-Chloräthanphosphonsäure-bis-(2-chloräthyl)-esters b) Cleavage of the 2-chloroethane phosphonic acid bis (2-chloroethyl) ester

Das Rohprodukt wird in einem Emailrührautoklav von mindestens 2,51 Fassungsvermögen mit 850 g konzentrierter Salzsäure 2 Stunden auf 1200C erhitzt. Dabei steigt der Druck auf etwa 4 atü. Der Autoklav wird dann über einea Kühler entspannt und das entstandene 1,2-DichloräUian abdestilliert.The crude product is heated in a Emailrührautoklav of at least 2.51 capacity with 850 g of concentrated hydrochloric acid for 2 hours at 120 0 C. The pressure rises to about 4 atmospheres. The autoclave is then depressurized via a condenser and the 1,2-dichloroan which has formed is distilled off.

Dabei sinkt die Temperatur des Reaktionsgemisches auf 95°C. Nach Aufdrücken von Chlorwasserstoff aus einer Bombe durch einen Einlaß im Autoklavendeckel (kein Steigrohr) wird der Druck auf 3 atü erhöht, dabei steigt die Temperatur auf 1300C und wird durch Heizung 2 Stunden auf 130 bis 1400C gehalten. Dann wird der Autoklav erneut über den Kühler entspannt. Man erhält 430 g 1.2-DichIoräthan. Die wäßrige Salzsäure wird bei 30 bis 70 Torr, zum Schluß bei 2 Torr und einer Innentemperatur von 100cC, abdestilliert. Zurück bleiben 450 bis 470 g 2-Chloräthanphospbonsäure vom Ep. 62 bis 66° C mit einem Reinheitsgrad von 94 bis 98% (etwa 90% der Theorie über alle drei Stufen, berechnet auf den Einsatz an Phosphortrichlorid).The temperature of the reaction mixture falls to 95 ° C. After forcing hydrogen chloride from a bomb through an inlet in the autoclave lid (no riser pipe), the pressure is increased to 3 atm, the temperature rises to 130 ° C. and is kept at 130 to 140 ° C. for 2 hours by heating. The pressure in the autoclave is then released again via the cooler. 430 g of 1,2-dichloroethane are obtained. The aqueous hydrochloric acid at 30 to 70 torr, at 2 torr at the end and an internal temperature of 100 c C, distilled off. What remains are 450 to 470 g of 2-chloroethane phosphonic acid from Ep. 62 to 66 ° C with a degree of purity of 94 to 98% (about 90% of theory over all three stages, calculated on the use of phosphorus trichloride).

B e i s ρ Ι e 1 2B e i s ρ Ι e 1 2

a) Herstellung des Ausgangsstoffes
In einem 150 1 fassenden, innen emaillierten Stahlkessel mit Heizmantel, Rührer, Thermometer und einem über ein Ventil verbundenem absteigenden Kühler werden nach Spülen mit Stickstoff in ein Gemisch von 30 kg Phosphortrichlorid und 30 Kg o-Dichlorbenzol unter Rühren und Kühlen bei 20 bis 35° C 30 kg Äthylenoxid im Laufe von 3 bis 5 Stunden so eingeleitet, daß das Äthylenoxid vollkommen absorbiert wird. Das Reaktionsgemisch wird 6 Stunden bei Raumtemperatur weitergerührt und dann 8 Stunden aut J50 bis 1700C erhitzt. Danach wird das o-Dichlorbenzol im Vakuum von 2 bis 20 Torr abdestilliert.
a) Production of the starting material
In a 150 l, internally enamelled steel kettle with a heating jacket, stirrer, thermometer and a descending cooler connected via a valve, after purging with nitrogen, in a mixture of 30 kg of phosphorus trichloride and 30 kg of o-dichlorobenzene with stirring and cooling at 20 to 35 ° C 30 kg of ethylene oxide introduced in the course of 3 to 5 hours so that the ethylene oxide is completely absorbed. The reaction mixture is further stirred for 6 hours at room temperature and then 8 hours aut J50 0 to 170 C heated. The o-dichlorobenzene is then distilled off in a vacuum of 2 to 20 torr.

b) Verfahren der Erfindungb) method of the invention

Nach Zugabe von 60 kg konzentrierter Salzsäure wird die Verbindung vom Reaktionsgefäß zum absteigenden Kühler und alle anderen öffnungen des Kessels verschlossen. Das ReaktionsgRmisch wird innerhalb 1 Stunde auf 1300C geheizt. Dabei steigt der Innendruck auf 5 atü. Der überdruck wird durch öffnen des Ventils zum Kühler entspannt. Dabei destilliert unter Abkühlen des Kesselinhalts auf 1000C das entstandene 1,2-Dichloräthan ab.After adding 60 kg of concentrated hydrochloric acid, the connection from the reaction vessel to the descending condenser and all other openings in the vessel are closed. The reaction mixture is heated to 130 ° C. within 1 hour. The internal pressure rises to 5 atmospheres. The overpressure is released by opening the valve to the cooler. Here, under cooling, distilled the kettle contents to 100 0 C. The resulting 1,2-dichloroethane.

Der Innendruck wird durch Eingasen von Chlorwasserstoff aus cinci DrückSaschc auf 3 2tü erhöht, wobei auch die Innentemperatur auf 130° C ansteigt.The internal pressure is increased to 3 2tü by gassing in hydrogen chloride from cinci DrückSaschc, the internal temperature also rises to 130 ° C.

Diese Operation wird im Abstand von je einer Stunde zweimal wiederholt. Dabei werden insgesamt 15 bis 16 kg 1.2-Dichloräthan abdestilliert. Nach weiterem 1 ständigen Erhitzen auf 130 bis 140 C wird der Kessel entspannt und wäßrige Salzsäure und etwas 2-Chloräthanol bei 40 Torr, zulet/t bei 2 bis 5 Torr und einer Innentemperatur von KM) C . hdestilliert This operation is repeated twice every hour. A total of 15 distilled off up to 16 kg of 1,2-dichloroethane. After further 1 constant heating to 130 to 140 C. the boiler relaxed and aqueous hydrochloric acid and a little 2-chloroethanol at 40 Torr, Zulet / t at 2 to 5 Torr and an internal temperature of KM) C. hdistilled

Man erhält 2K bis 29 kg 2-Chloräthiinphosphonsäure vom Ep 63 Hs M' C und einen Reinheitsgrad von 95%. Die Ausbeute beträgt 92".» der Theorie über alle Stufen2K to 29 kg of 2-chloroethiinphosphonic acid are obtained vom Ep 63 Hs M 'C and a purity of 95%. The yield is 92 ".» the theory across all levels

Claims (3)

Patentansprüche:Patent claims: 1. Verfahren zur Herstellung von 2-Chloräthanphosphonsäure durch Spaltung von rohem2-Chloräthanphosphonsäure - bis - (2 - chloräthyl) - ester mit Salzsäure bei Temperaturen oberhalb 100" C unter Druck, d&durchgekennzeichnet, daß man das bei der Spaltung entstehende 1,2-Dichloräthan während der Reaktion kontinuierlich oder diskontinuierlich abdestilJiert und den dabei eintretenden Druckabfall durch Zugabe von gasförmigem Chlorwasserstoff ausgleicht.1. Process for the production of 2-chloroethane phosphonic acid by cleavage of crude 2-chloroethane phosphonic acid - bis - (2 - chloroethyl) - ester with hydrochloric acid at temperatures above 100 "C under pressure, d & marked, that the resulting 1,2-dichloroethane during the cleavage distilled off continuously or discontinuously during the reaction and the compensates for any pressure drop by adding gaseous hydrogen chloride. 2. Verfahren nach Anspruch I5 dadurch gekennzeichnet, daß man die Spaltung mit 30-bis 38gewichtsprozentiger Salzsäure durchfuhrt2. The method according to claim I 5, characterized in that the cleavage is carried out with 30 to 38 weight percent hydrochloric acid 3. Verfahren nach Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß man bei der Spaltung einen Druck von 1 bis 10 atü, vorzugsweise 3 bis 6 atii, aufrechterhält.3. The method according to claims 1 and 2, characterized in that one in the cleavage Maintains pressure of 1 to 10 atmospheres, preferably 3 to 6 atmospheres.
DE19702061610 1970-12-15 1970-12-15 Process for the preparation of 2 chlorathosphonic acid Expired DE2061610C (en)

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