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DE19963177A1 - Substanzbibliothek - Google Patents

Substanzbibliothek

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Publication number
DE19963177A1
DE19963177A1 DE19963177A DE19963177A DE19963177A1 DE 19963177 A1 DE19963177 A1 DE 19963177A1 DE 19963177 A DE19963177 A DE 19963177A DE 19963177 A DE19963177 A DE 19963177A DE 19963177 A1 DE19963177 A1 DE 19963177A1
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DE
Germany
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radical
aryl
alkyl
heteroaryl
radicals
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Ceased
Application number
DE19963177A
Other languages
English (en)
Inventor
Corinna Maul
Matthias Gerlach
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Gruenenthal GmbH
Original Assignee
Gruenenthal GmbH
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Filing date
Publication date
Application filed by Gruenenthal GmbH filed Critical Gruenenthal GmbH
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Priority to PCT/EP2000/012973 priority patent/WO2001047882A2/de
Priority to AU37265/01A priority patent/AU3726501A/en
Priority to CO00097384A priority patent/CO5251473A1/es
Priority to PE2000001401A priority patent/PE20011117A1/es
Priority to UY26510A priority patent/UY26510A1/es
Publication of DE19963177A1 publication Critical patent/DE19963177A1/de
Ceased legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D209/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings, condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J19/00Chemical, physical or physico-chemical processes in general; Their relevant apparatus
    • B01J19/0046Sequential or parallel reactions, e.g. for the synthesis of polypeptides or polynucleotides; Apparatus and devices for combinatorial chemistry or for making molecular arrays
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
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    • B01J2219/0068Means for controlling the apparatus of the process
    • B01J2219/00686Automatic
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    • B01J2219/0072Organic compounds

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Abstract

Die Erfindung betrifft eine Substanzbibliothek, Verfahren zu deren Herstellung, sowie die Verwendung dieser Substanzbibliothek zum Auffinden von Wirkstoffen.

Description

Die Erfindung betrifft eine Substanzbibliothek, Verfahren zu deren Herstellung, sowie die Verwendung dieser Substanzbibliothek zum Auffinden von Wirkstoffen.
Es besteht ein weltweiter Bedarf an wirksamen Therapien zur Behandlung/Bekämpfung von Schmerz, inflammatorischen und allergischen Reaktionen, Drogen- und/oder Alkoholmißbrauch, Diarrhoe, Gastritis, Ulcera, cardiovaskulären Erkrankungen, Harninkontinenz, Depressionen, Schockzuständen, Migräne, Narkolepsie, Übergewicht, Asthma, Glaukom und/oder hyperkinetischem Syndrom.
Mit Hilfe von modernen, automatisierten Syntheseverfahren ist es möglich, Substanzbibliotheken herzustellen, die aus einer Vielzahl verschiedener Verbindungen bestehen, aus denen durch Screening-Verfahren geeignete Wirkstoffe, insbesondere pharmazeutische Wirkstoffe, identifiziert werden können.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung war, eine Vielzahl von Verbindungen, d. h. eine sogenannte Substanzbibliothek, zur Verfügung zu stellen, die sich als Wirkstoffe, insbesondere pharmazeutische Wirkstoffe, eignen.
Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist daher eine Substanzbibliothek, die erhältlich ist durch die Umsetzung von aromatischen Aldehydverbindungen und/oder heteroaromatischen Aldehydverbindungen und/oder aliphatischen Aldehydverbindungen die kein acides Proton in α-Stellung aufweisen, in Lösung, vorzugsweise in organischen Lösungsmitteln, besonders bevorzugt in Toluol, in Gegenwart einer Base, vorzugsweise Kaliumcarbonat oder Borsäureanhydrid, vorzugsweise bei einer Temperatur von -10 bis + 110°C, mit sekundären Aminen zu Aminalverbindungen, Umsetzung dieser Aminalverbindungen ohne weitere Aufreinigung mit Säurechloriden, vorzugsweise mit Acetylchlorid in absolutem Lösungsmittel, vorzugsweise in Diethylether zu Iminiumsalzen und deren Umsetzung ohne weitere Aufreinigung in einem organischen Lösungsmittel, vorzugsweise in Dimethylsulfoxid und/oder Acetonitril und/oder Toluol, besonders bevorzugt in Acetonitril und/oder Toluol, mit unsubstituierten oder substituierten Naphthol-, Pyrrol- und/oder Indol-Verbindungen, Reinigung und Isolierung der so erhaltenen Verbindungen nach den üblichen Methoden und gegebenenfalls Umsetzung der so erhaltenen Naphthol- und/oder Indol-Verbindungen in Lösung, vorzugsweise in Dimethylformamid und/oder Dimethylsulfoxid, mit organischen Halogenverbindungen in Gegenwart einer Base, vorzugsweise Kalium-tert-Butylat, Triethylamin oder Kaliumhydroxid, vorzugsweise bei einer Temperatur von 10 bis 190°C und gegebenenfalls Aufreinigung der so erhaltenen Naphthol- und/oder Indol- Verbindungen durch Filtration, vorzugsweise durch Filtration über ein Scavenger- Harz, besonders bevorzugt durch Filtration über polymergebundenes Tris-(2- aminoethyl)-amin (Novablochem, Bad Soden) und/oder 3-(3-Mercaptophenyl)- propanamidomethylpolystyrol (Argonaut, Muttenz, Schweiz) und Isolierung nach den üblichen Methoden.
Bevorzugt ist eine Substanzbibliothek, die erhältlich ist durch die Umsetzung aromatischer Aldehydverbindungen und/oder heteroaromatischer Aldehydverbindungen und/oder aliphatischer Aldehydverbindungen der allgemeinen Formel 1,
worin der Rest R9 einen Aryl-Rest, einen Heteroaryl-Rest oder einen Alkylrest ohne acides Proton in α-Stellung, vorzugsweise einen unsubstituierten oder substituierten Phenyl-, Thiophen-Pyrrolyl- oder Furfuryl-Rest oder einen C1-6-Alkyl-Rest ohne acides Proton in α-Stellung bedeutet,
in Lösung, vorzugsweise in organischen Lösungsmitteln, besonders bevorzugt in Toluol, in Gegenwart einer Base, vorzugsweise Kaliumcarbonat oder
Borsäureanhydrid, vorzugsweise bei einer Temperatur von -10 bis + 110°C mit sekundären Aminen der allgemeinen Formel II,
worin
die Reste R10 und R11, gleich oder verschieden, einen C1-10-Alkyl-, einen-Aryl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest, vorzugsweise einen C1-6-Alkyl-, einen Phenyl- oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest bedeuten
oder die Reste R10 und R11 zusammen (CH2)2O(CH2)2 oder (CH2)n mit
n = eine ganze Zahl von 3 bis 6 bedeuten,
zu Aminalverbindungen der allgemeinen Formel III,
Umsetzung dieser Aminalverbindungen der allgemeinen Formel III ohne weitere Aufreinigung mit einem Säurechlorid, vorzugsweise mit Acetylchlorid in absolutem Lösungsmittel, vorzugsweise in Diethylether zu Iminiumsalzen der allgemeinen Formel IV,
und Umsetzung dieser Iminiumsalze der allgemeinen Formel IV ohne weitere Aufreinigung in Lösung, vorzugsweise in Acetonitril und/oder Toluol und/oder Dimethylsulfoxid, besonders bevorzugt in Acetonitril und/oder Toluol mit substituierten und/oder unsubstituierten 1- und/oder 2-Naphthol-Verbindungen der allgemeinen Formel V
worin die Reste R1 = H und R2 = OH oder R1 = OH und R2 = H bedeuten
und jeweils die Reste
R3 bis R8, gleich oder verschieden, = H, F, Cl, Br, CF3, CN, NO2, SO2NH2, SO2NHR13, NHR13, SR15, OR16 CO(OR20), CH2CO(OR21), CO(R22), einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest, vorzugsweise = H, Cl, Br, einen C1-6-Alkyl- Rest oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest bedeuten,
R13 = H, COR14, einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest, vorzugsweise = H, einen C1-6-Alkyl-Rest oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- Rest bedeutet,
R14 = H, einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylengruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest, vorzugsweise einen C1-6-Alkyl- oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest bedeutet,
R15 = H, einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylengruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest, vorzugsweise einen C1-6-Alkyl- oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest bedeutet,
R15 = H, CO(R17), einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylengruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest, vorzugsweise einen C1-6-Alkyl- oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest bedeutet,
R17 = H, einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylengruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest, vorzugsweise einen C1-6-Alkyl- oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest bedeutet,
R18 = H, einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylengruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest, vorzugsweise einen C1-6-Alkyl- oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest bedeutet,
R20 = H, einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylengruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest, vorzugsweise einen C1-6-Alkyl- oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest bedeutet,
R21 = H, einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylengruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest, vorzugsweise einen C1-6-Alkyl- oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest bedeutet,
R22 = H, NHNH2, NHR18, einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylengruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest, vorzugsweise = H, einen C1-6-Alkyl-Rest oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest bedeutet
und/oder mit substituierten und/oder unsubstituierten Pyrrol-Verbindungen der allgemeinen Formel VI,
worin
R1' = H, einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest, vorzugsweise einen C1-6-Alkyl-Rest, einen substituierten oder unsubstituierten Phenyl-, Furoyl-, Thiophen- oder Pyridin-Rest oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest bedeutet,
R2' = H bedeutet,
R3', R4', R5', gleich oder verschieden, = H, F, Cl, Br, CF3, CN, NO2, SO2NH2, NHR7', SR8', OR9', CO(OR10'), CH2CO(OR11'), COR15', einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest, vorzugsweise = H, einen C1-6-Alkyl-Rest oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest bedeutet,
R7' = H, COR12', einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest, vorzugsweise einen C1-6-Alkyl- oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest bedeutet,
R8' = H, einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest, vorzugsweise einen C1-6-Alkyl- oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest bedeutet,
R9' = H, COR13', einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest, vorzugsweise einen C1-6-Alkyl- oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest bedeutet,
R10' = H, einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest, vorzugsweise einen C1-6-Alkyl- oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest bedeutet,
R11' = H, einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest, vorzugsweise einen C1-6-Alkyl- oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest bedeutet,
R12' = einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest, vorzugsweise einen C1-6-Alkyl- oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest bedeutet,
R13' = einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest, vorzugsweise einen C1-6-Alkyl- oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest bedeutet,
R14' = H, einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest, vorzugsweise einen C1-6-Alkyl- oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest bedeutet,
R15' = NHNH2, NHR14', einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest, vorzugsweise einen C1-6-Alkyl- oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest bedeutet
und/oder mit substituierten und/oder unsubstituierten Indol-Verbindungen der allgemeinen Formel VII,
worin
R1'' = H, einen C1-10-Alkyl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest, vorzugsweise einen C1-6-Alkyl-Rest oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest bedeutet,
R2'' = H, F, Cl, Br, CF3, CN, NO2, NHR8'', SR9'', OR10'', SO2NH2, SO2NHR21'', CO(OR11''), CH2CO(OR12''), COR19', einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest, vorzugsweise = H, Cl, F, NO2, OR10'', CO(OR11''), einen C1-6-Alkyl-Rest oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest bedeutet,
R3'' = H bedeutet,
R4'', R5'', R6'', R7'', gleich oder verschieden, = H, F, Cl, Br, CF3, CN, NO2, NHR8'', SR9'', OR10'', SO2NH2, SO2NHR21'', CO(OR11''), CH2CO(OR12''), COR19'', einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest, vorzugsweise = H, Cl, F, NO2, OR10'', CO(OR11''), einen C1-6-Alkyl- oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest bedeuten,
R8'' = H, COR16'', einen C1-10-Alkyl- oder einen Aryl-Rest, vorzugsweise einen C1-6-Alkyl-Rest bedeutet,
R9'' = H, einen C1-10-Alkyl- oder einen Aryl-Rest, vorzugsweise einen C1-6-Alkyl- oder einen Phenyl-Rest bedeutet,
R10'' = H, COR17'', einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-Rest oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest, vorzugsweise = H, einen C1-6-Alkyl-Rest oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- Rest bedeutet,
R11'' = H, einen C1-10-Alkyl- oder einen Aryl-Rest, vorzugsweise = H oder einen C1-6-Alkyl-Rest bedeutet,
R12'' = H, einen C1-10-Alkyl-Rest oder einen Aryl-Rest, vorzugsweise einen C1-6-Alkyl- Rest bedeutet,
R16'' = einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl- oder einen Heteroaryl-Rest, vorzugsweise einen C1-6-Alkyl-Rest bedeutet,
R17'' = einen C1-10-Alkyl-Rest, vorzugsweise einen C1-6-Alkyl-Rest bedeutet,
R18'' = einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen Naphthyl-Rest, vorzugsweise einen C1-6-Alkyl-Rest bedeutet,
R19'' = H, NHNH2, NHR20'', einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylengruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest, vorzugsweise einen C1-6-Alkyl-Rest oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- Rest bedeutet,
R20'' = H, einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylengruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest, vorzugsweise einen C1-6-Alkyl-Rest oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest bedeutet,
R21'' = H, COR17'', einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-Rest oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest, vorzugsweise = H, einen C1-6-Alkyl-Rest oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- Rest bedeutet,
und gegebenenfalls Umsetzung der so erhaltenen Naphthol-Verbindungen der allgemeinen Formel V, in denen die Reste R1 = CH(R9)N(R10)(R11) und R2 = OH oder R1 = OH und R2 = CH(R9)N(R10)N(R11) bedeuten und jeweils die Reste R3 bis R11, R13 bis R18 und R20 bis R22 die obenstehende Bedeutung haben, in Lösung,
vorzugsweise in Acetonitril und/oder Dimethylsulfoxid, in Gegenwart einer Base, vorzugsweise Kalium-tert-Butylat oder Triethylamin, mit Verbindungen der allgemeinen Formel
XR23,
worin
X = Cl, Br oder I, vorzugsweise Cl bedeutet
und
der Rest R23 für COR22, einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl, einen Heteroaryl oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest, vorzugsweise einen C1-6-Alkyl-Rest oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest steht, wobei der Rest R22 die obenstehende Bedeutung hat oder
gegebenenfalls Umsetzung der so erhaltenen Verbindungen der allgemeinen Formel VII, in denen die Reste R1' = H und R3' = CH(R9)N(R10)(R11) bedeuten und die übrigen Reste R9 bis R11, R2', R4' bis R12' und R16' bis R21' die obenstehende Bedeutung haben, in Lösung, vorzugsweise in Acetonitril und/oder Dimethylsulfoxid, in Gegenwart einer Base, vorzugsweise Kaliumhydroxid mit Verbindungen der allgemeinen Formel
XR24,
worin
X = Cl, Br oder I, vorzugsweise Cl bedeutet
und
der Rest R24 für einen C1-10-Alkyl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest, vorzugsweise einen C1-6-Alkyl-Rest oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest steht,
bei einer Temperatur von vorzugsweise 10 bis 190°C und gegebenenfalls Reinigung der so erhaltenen 1- und 2-Naphthol-Verbindungen und/oder Indol- Verbindungen durch Filtration, vorzugsweise durch Filtration über ein Scavenger- Harz, besonders bevorzugt durch Filtration über polymergebundenes Tris-(2- aminoethyl)-amin und/oder 3-(3-Mercaptophenyl)-propanamidomethylpolystyrol und Isolierung der 1- und 2-Naphthol-Verbindungen und/oder Indol-Verbindungen nach den üblichen Methoden.
Unter Alkyl-Resten werden auch mindestens einfach, vorzugsweise mit Halogen und/oder einem OH-Rest, besonders bevorzugt mit F und/oder einem OH-Rest, substituierte Kohlenwasserstoffe verstanden. Enthalten diese mehr als einen Substituenten, so können diese Substituenten gleich oder verschieden sein. Die Kohlenwasserstoffe können verzweigt, unverzweigt oder cyclisch sein.
Vorzugsweise sind die Alkyl-Reste Methyl, Ethyl, Propyl, 1-Methylethyl, Butyl, 1-Methylpropyl, 2-Methylpropyl, 1,1-Dimethylpropyl, 1,2-Dimethylpropyl, 2,2-Dimethylpropyl, Hexyl, 1-Methylpentyl, Heptyl, Nonyl oder Decanyl.
Unter einem Aryl-Rest werden auch mindestens einfach, mit einem OH-, einem Halogen-, vorzugsweise F, Br oder Cl, einem CF3-, einem C1-6-Alkyl-, einem C1-6-Alkoxy- oder einem Phenyl-Rest substituierte Phenyl- oder Naphthyl-Reste verstanden. Die unsubstituierten oder substituierten Phenyl-Reste können auch mit weiteren Ringen kondensiert sein. Vorzugsweise sind die Aryl-Reste 2-,3-,4-Bromphenyl, 4-Brom-2-fluorphenyl, 5-Brom-2-fluorphenyl, 3-Brom-4-fluorphenyl, 4-tert.-Butylphenyl, 2-Chlor-4-fluorphenyl, 2-Chlor-6-fluorphenyl, 4-Cyanophenyl, 2,3-Dichlorphenyl, 2,4-Dichlorphenyl, 2,6-Dichlorphenyl, 3,4-Dichlorphenyl, 2,3-Dimethoxyphenyl, 3,4-Dimethoxyphenyl, 2,4-Dimethylphenyl, 2,5-Dimethylphenyl, 2-,3-,4-Fluorphenyl, 2-Methoxyphenyl, 2-,3-,4-Methylphenyl, 3-Phenoxyphenyl, 2-,4-Trifluormethylphenyl oder 3,4,5-Trimethoxyphenyl.
Unter einem Heteroaryl-Rest werden aromatische Verbindungen verstanden, die wenigstens ein Heteroatom, vorzugsweise Stickstoff, Sauerstoff und/oder Schwefel, besonders bevorzugt Stickstoff und/oder Sauerstoff aufweisen. Ganz besonders bevorzugt ist der Heteroaryl-Rest ein substituierter oder unsubstituierter Thiophen- oder Furfuryl-Rest.
Vorzugsweise erfolgt die Herstellung der erfindungsgemäßen Substanzbibliothek auf einer automatischen Anlage der Firma Zymark gemäß Fig. 1 und Fig. 2 wie nachfolgend in den Beispielen beschrieben.
Die erfindungsgemäße Substanzbibliothek wird in verschiedenen Testverfahren zum Auffinden von Wirkstoffen gescreent.
Bevorzugt sind insbesondere Testverfahren zum Auffinden von Wirkstoffen, die als Pharmazeutikum und/oder Pflanzenschutzmittel eingesetzt werden können.
Ganz besonders bevorzugt ist ein Testverfahren zum Auffinden von Wirkstoffen, die sich zur Behandlung/Bekämpfung von Schmerzen, inflammatorischen und allergischen Reaktionen, Drogen- und/oder Alkoholmißbrauch, Diarrhoe, Gastritis Ulcera, cardiovaskulären Erkrankungen, Harninkontinenz, Depressionen, Schockzuständen, Migräne, Narkolepsie, Übergewicht, Asthma, Glaukom und/oder hyperkinetischem Syndrom eignen.
Die entsprechenden Screening Tests für das Testen der Verbindungen der erfindungsgemäßen Substanzbibliothek auf ihre Wirksamkeit werden wie nachstehend in den Beispielen beschrieben durchgeführt.
Beispiele
Die folgenden Beispiele dienen der Erläuterung der Erfindung, schränken aber den allgemeinen Erfindungsgedanken nicht ein.
Allgemeine Synthesevorschriften zur Herstellung von Aminalverbindungen der allgemeinen Formel III Allgemeine Synthesevorschrift 1
Zu 2,7 Äquivalenten einer 40%igen Lösung des jeweiligen sekundären Amins mit der allgemeinen Formel II wurden langsam unter Rühren bei 20°C 1,0 Äquivalente der jeweiligen aromatischen, heteroaromatischen und/oder aliphatischen Aldehydverbindung der allgemeinen Formel I getropft. Dann wurde die Lösung weitere 30 Minuten bei einer Temperatur von 80°C nachgerührt, anschließend auf Raumtemperatur abgekühlt und mit 0,57 Äquivalenten Kaliumcarbonat versetzt. Hierbei bildeten sich zwei Phasen, die voneinander getrennt wurden, wobei die wässrige Phase dreimal mit jeweils 100 ml Essigester extrahiert wurde. Die vereinigten, organischen Phasen wurden über Kaliumcarbonat getrocknet und vom Lösungsmittel befreit. Die so erhaltenen Aminalverbindungen der allgemeinen Formel III wurden dann ohne weitere Aufreinigung in den nachfolgenden Reaktionen eingesetzt.
Allgemeine Synthesevorschrift 2
Zu einer Lösung von 1,0 Äquivalenten der jeweiligen aromatischen, heteroaromatischen und/oder aliphatischen Aldehydverbindung der allgemeinen Formel I in 80 ml absolutem Toluol wurden 1,6 Äquivalente Borsäureanhydrid gegeben. Anschließend wurde eine Lösung von 2,4 Äquivalenten eines sekundären Amins der allgemeinen Formel II in 85 ml absolutem Toluol unter starkem Rühren zugegeben. Das Starten der Reaktion ließ sich an einem deutlichen Temperaturanstieg erkennen. Dann wurde die Reaktionslösung für weitere zwei Stunden bei einer Temperatur von 45 bis 50°C nachgerührt. Nach dem Abkühlen auf Raumtemperatur wurde das überschüssige Borsäureanhydrid abgetrennt und das Filtrat vom Lösungsmittel befreit. Die so erhaltenen Aminalverbindungen der allgemeinen Formel III wurden ohne weitere Aufreinigung in den nachfolgenden Reaktionen eingesetzt.
Allgemeine Synthesevorschrift zur Synthese von Iminiumsalzen der allgemeinen Formel IV Allgemeine Synthesevorschrift 3
Eine Lösung von 1,0 Äquivalenten Acetylchlorid in absolutem Diethylether wurde langsam unter Rühren zu 1,0 Äquivalenten einer eisgekühlten Lösung bzw. Suspension der nach der allgemeinen Synthesevorschrift 1 oder 2 hergestellten Aminalverbindung der allgemeinen Formel III getropft. Anschließend wurde das Reaktionsgemisch über Nacht bei ca. 20°C nachgerührt. Hierbei entstand ein Niederschlag, der unter Stickstoff abgesaugt und anschließend im Ölpumpenvakuum getrocknet wurde. Die so erhaltenen Iminiumsalze der allgemeinen Formel IV wurden ohne weitere Aufreinigung in den nachfolgenden Reaktionen eingesetzt.
Allgemeine Synthesevorschrift zur Synthese der Verbindungen der Substanzbibliothek Allgemeine Synthesevorschrift 4
Die Synthese der erfindungsgemäßen Substanzbibliothek erfolgte auf einer automatischen Anlage der Firma Zymark gemäß Fig. 1 bzw. Fig. 2:
Dabei umfaßt Fig. 1 eine Capper-Station (Ziff. 1) zum Verschließen der Reaktionsröhrchen, einen Roboter 1 (Ziff. 2) und einen Roboter 2 (Ziff. 3), wobei der Roboter 1 die Reaktionsröhrchen bzw. die entsprechenden Racks bewegt und der Roboter 2 die Reagenzien in die Reaktionsröhrchen pipettiert, einen temperierbaren Reaktorblock (Ziff. 4), Rührblöcke (Ziff. 5) und eine Filtrationsstation (Ziff. 6), in der die Reaktionslösung abfiltriert wird.
Fig. 2 umfaßt ebenfalls einen Roboter 1 (Ziff. 1) und einen Roboter 2 (Ziff. 2), die beide die Glasröhrchen mit den Syntheseprodukten auf die verschiedenen Stationen bewegen. Bei den Stationen handelt es sich im einzelnen um einen Vortexer (Ziff. 3) zum Durchmischen der Proben und zum Zudosieren von Lösungen oder Lösungsmitteln, einen Spin-Reaktor (Ziff. 4) zur Durchmischung von Proben, einer Phasendetektionsstation (Ziff. 5) zur Detektion der Phasengrenze und der Phasentrennung sowie eine Station (Ziff. 6) zum Trocknen der Syntheseprodukte über Salzkartuschen.
Zur Synthese der Naphthol-Verbindungen der erfindungsgemäßen Substanzbibliothek wurde ein Rundbodenröhrchen aus Glas (Durchmesser 16 mm, Länge 125 mm) mit Gewinde manuell mit einem Rührer versehen und auf der Capper-Station (Ziff. 1) gemäß Fig. 1 mit einem Schraubdeckel mit Septum verschlossen. Das Röhrchen wurde dann von Roboter 1 (Ziff. 2) in den auf 25°C temperierten Reaktorblock (Ziff. 4) gestellt. Roboter 2 (Ziff. 3) pipettierte dann nacheinander folgende Reagenzien hinzu:
  • 1. 1 ml einer 0,1 M Lösung einer 1- oder 2-Naphthol-Verbindung der allgemeinen Formel V in Acetonitril sowie 14 µl Triethylamin.
  • 2. 1,2 ml einer 0,1 M Lösung eines Iminiumsalzes der allgemeinen Formel IV in Acetonitril.
Die Iminiumsalze wurden zuvor wie in den nachfolgenden Beispielen angegeben hergestellt. Das Reaktionsgemisch wurde anschließend bei 90°C in einem der Rührblöcke (Ziff. 5) 960 min lang gerührt. Danach wurde die Reaktionslösung an der Filtrationsstation (Ziff. 6) abfiltriert. Das Röhrchen wurde dabei zweimal mit je 1 ml Dichlormethan und 200 µl Wasser gespült.
Das Rack mit den Röhrchen wurde anschließend manuell auf die automatische Aufarbeitungsanlage gemäß Fig. 2 gestellt. Dort wurde das Reaktionsgemisch auf einem Vortexer (Ziff. 3) mit 2 ml Wasser und 2 ml Essigester versetzt.
Mit 1 ml wässriger 5%iger Salzsäure-Lösung stellte man das Gemisch dann auf einen pH-Wert = 1. Im Spinreaktor (Ziff. 4) wurde dann 10 Minuten lang gründlich gemischt und durch die langsame Abnahme der Drehbewegung eine deutliche Phasengrenze ausgebildet. Diese Phasengrenze wurde auf der Phasendetektionsstation (Ziff. 5) optisch detektiert und die wässrige Phase abpipettiert. Im nächsten Schritt wurde diese mit 2 ml Essigester versetzt und mit 1 ml gesättigter wässriger Natriumhydrogencarbonat-Lösung auf einen pH-Wert von 11 eingestellt. Im Spin-Reaktor (Ziff. 4) wurde erneut 10 Minuten lang gründlich gemischt und anschließend die organische Phase abpipettiert. Im nächsten Schritt wurde die wässrige Phase nochmals mit 1,5 ml Essigester versetzt. Die Lösung wurde geschüttelt, zentrifugiert und die organische Phase abpipettiert. Die vereinigten organischen Phasen wurden über 2,4 g MgSO4 (granuliert) getrocknet und das Lösungsmittel mit einer Vakuumzentrifuge entfernt.
Zur Synthese der Pyrrol-Verbindungen der erfindungsgemäßen Substanzbibliothek wurde ein Rundbodenröhrchen aus Glas (Durchmesser 16 mm, Länge 125 mm) mit Gewinde manuell mit einem Rührer versehen und auf der Capper-Station (Ziff. 1) gemäß Fig. 1 mit einem Schraubdeckel mit Septum verschlossen. Das Röhrchen wurde dann von Roboter 1 (Ziff. 2) in den auf 0°C temperierten Reaktorblock (Ziff. 4) gestellt. Roboter 2 (Ziff. 3) pipettierte nacheinander folgende Reagenzien hinzu:
  • 1. 1 ml einer 0,1 M Lösung einer Pyrrol-Verbindung der allgemeinen Formel VI in Acetonitril.
  • 2. 1,2 ml einer 0,1 M Lösung eines Iminiumsalzes der allgemeinen Formel IV in Acetonitril.
Die Iminiumsalze wurden zuvor wie in den nachfolgenden Beispielen angegeben hergestellt. Das Reaktionsgemisch wurde im Anschluss bei 18°C in einem der Rührblöcke (Ziff. 5) 960 min lang gerührt. Danach wurde die Reaktionslösung an der Filtrationsstation (Ziff. 6) abfiltriert.
Dann wurde zunächst in einer Vakuumzentrifuge das Lösungsmittel entfernt.
Das Rack mit den Röhrchen wurde anschließend manuell auf die automatische Aufarbeitungsanlage gemäß Fig. 2 gestellt. Dort wurde das Reaktionsgemisch auf einem Vortexer (Ziff. 3) dann mit 2 ml Aceton versetzt.
Im Spinreaktor (Ziff. 4) wurde dann 10 Minuten lang gründlich gemischt und schließlich das Aceton abdekantiert. Dieser Schritt wurde weitere dreimal wiederholt und anschließend das Lösungsmittel in einer Vakuumzentrifuge entfernt.
Zur Synthese der Indol-Verbindungen der erfindungsgemäßen Substanzbibliothek wurde ein Rundbodenröhrchen aus Glas (Durchmesser 16 mm, Länge 125 mm) mit Gewinde manuell mit einem Rührer versehen und auf der Capper-Station (Ziff. 1) gemäß Fig. 1 mit einem Schraubdeckel mit Septum verschlossen. Das Röhrchen wurde dann von Roboter 1 (Ziff. 2) in den auf 0°C temperierten Reaktorblock (Ziff. 4) gestellt. Roboter 2 (Ziff. 3) pipettierte nacheinander folgende Reagenzien hinzu:
  • 1. 1 ml einer 0,1 M Lösung einer Indol-Verbindung der allgemeinen Formel VII in Acetonitril.
  • 2. 1,2 ml einer 0,1 M Lösung eines Iminiumsalzes der allgemeinen Formel IV in Acetonitril.
Die Iminiumsalze wurden zuvor wie in den nachfolgenden Beispielen angegeben hergestellt. Das Reaktionsgemisch wurde im Anschluss bei 15°C in einem der Rührblöcke (Ziff. 5) 665 min lang gerührt. Danach wurde die Reaktionslösung an der Filtrationsstation (Ziff. 6) abfiltriert.
Dann wurde zunächst in einer Vakuumzentrifuge das Lösungsmittel entfernt. Das Rack mit den Röhrchen wurde anschließend manuell auf die automatische Aufarbeitungsanlage gemäß Fig. 2 gestellt. Dort wurde das Reaktionsgemisch auf einem Vortexer (Ziff. 3) dann mit 2 ml Aceton versetzt.
Im Spinreaktor (Ziff. 4) wurde dann 10 Minuten lang gründlich gemischt und schließlich das Aceton abdekantiert. Dieser Schritt wurde weitere dreimal wiederholt und anschließend das Lösungsmittel in einer Vakuumzentrifuge entfernt.
Allgemeine Synthesevorschrift 5
Eine Lösung von 1,0 Äquivalenten Indol oder Naphtol Mannich Base der allgemeinen Formeln V und VII in absolutem Dimethylsulfoxid wurde 15 Minuten mit 1.0 Äquivalenten Kaliumhydroxid behandelt, im Anschluss mit 1,0 Äquivalenten Alkylierungsreagenz versetzt und für weitere 24 Stunden bei ca. 20°C nachgerührt. Hierzu gab man anschließend 3,0 Äquivalente 3-(3-Mercaptophenyl)- propanamidomethylpolystyrol, ließ weitere drei Stunden miteinander reagieren, filtrierte vom PS-Harz ab und konzentrierte das Filtrat im Vakuum auf. Den so erhaltenen Rückstand nahm man in einem 1 : 1 Dichlormethan/Wasser-Gemisch auf, rührte 30 Minuten, trennte die Phasen, wobei die wässrige Phase dreimal mit jeweils 20 ml Dichlormethan extrahiert wurde. Die vereinigten, organischen Phasen wurden über Magnesiumsulfat getrocknet und vom Lösungsmittel befreit.
Allgemeine Synthesevorschrift 6
Eine Lösung von 1,0 Äquivalenten Indol oder Naphtol Mannich Base der allgemeinen Formeln V oder VII in absolutem Dimethylsulfoxid wurde 15 Minuten mit 1.0 Äquivalenten Kaliumhydroxid behandelt, im Anschluss mit 1,0 Äquivalenten Acylierungsreagenz versetzt und für weitere 24 Stunden bei ca. 20°C nachgerührt. Hierzu gab man anschließend 3,0 Äquivalente polymergebundenenes Tris(2- aminoethyl)amin, ließ weitere drei Stunden miteinander reagieren, filtrierte vom PS-Harz ab und konzentrierte das Filtrat im Vakuum auf. Den so erhaltenen Rückstand nahm man in einem 1 : 1 Dichlormethan/Wasser-Gemisch auf, rührte 30 Minuten, trennte die Phasen, wobei die wässrige Phase dreimal mit jeweils 20 ml Dichlormethan extrahiert wurde. Die vereinigten, organischen Phasen wurden über Magnesiumsulfat getrocknet und vom Lösungsmittel befreit.
Beispiel 1
[(1H-Indol-3-yl)-phenylmethyl]-dimethylamin
1. Stufe Benzyliden-dimethyl-ammoniumchlorid
Die Umsetzung von 32,0 ml (0,213 mol) Dimethylaminlösung und 8,0 ml (0,079 mol) Benzaldehyd gemäß der allgemeinen Synthesevorschrift 1 für Aminalverbindungen und nachfolgende Reaktion mit 4,7 ml (0079 mol) Acetylchlorid gemäß der allgemeinen Synthesevorschrift 3 für Iminiumsalze ergab 9,5 g (entsprechend 70,7% der theoretisch berechneten Ausbeute) an Benzyliden-dimethyl-ammoniumchlorid.
2. Stufe [(1H-Indol-3-yl)-phenylmethyl]-dimethylamin
Die Herstellung erfolgte gemäß der allgemeinen Synthesevorschrift 4 aus 1H-indol und Benzyliden-dimethyl-ammoniumchlorid.
Der Nachweis der Struktur erfolgte mittels 13C-NMR: δ = 144,35; 136,73; 128,30; 127,89; 126,55; 126,28; 123,32; 121,20; 119,96; 118,75; 111,72; 69,67; 44,49 ppm.
Beispiel 2
Dimethyl-[(1-methyl-1H-indol-3-yl)-phenylmethyl]-amin
Die Herstellung erfolgte gemäß der allgemeinen Synthesevorschrift 4 aus 1-Methyl- 1H-indol und Benzyliden-dimethyl-ammoniumchlorid, welches gemäß Beispiel 1 hergestellt wurde.
Der Nachweis der Struktur erfolgte mittels 13C-NMR: δ = 136,89; 135,85; 129,37; 129,17; 128,92; 128,34; 128,11; 127,77; 127,68; 126,73; 121,87; 119,66, 118,23, 109,99; 108,81; 66,23; 41,59; 41,37; 32,78 ppm.
Beispiel 3
3-(Phenylpyrrolidin-1-yl-methyl)-1H-indol
1. Stufe 1-Benzyliden-pyrrolidinium-chlorid
Die Umsetzung von 16,4 ml (0,200 mol) Pyrrolidin und 10,1 ml (0,100 mol) Benzaldehyd gemäß der allgemeinen Synthesevorschrift 2 für Aminalverbindungen und nachfolgende Reaktion mit 6,0 ml (0,100 mol) Acetylchlorid gemäß der allgemeinen Synthesevorschrift 3 für Iminiumsalze ergab 14,1 g (entsprechend 12% der theoretisch berechneten Ausbeute) an 1-Benzyliden-pyrrolidinium-chlorid.
2. Stufe 3-(Phenylpyrrolidin-1-yl-methyl)-1H-indol
Die Herstellung erfolgte gemäß der allgemeinen Synthesevorschrift 4 aus 1H-indol und 1-Benzyliden-pyrrolidinium-chlorid.
Der Nachweis der Struktur erfolgte mittels CSI-MS: berechnete Masse 276,38 g/mol,
gefundene Masse M+H = 276,9 g/mol.
Beispiel 4
1-Methyl-3-(morpholin-4-yl-phenylmethyl)-1H-indol
1. Stufe 4-Benzyliden-morpholin-4-ium-chlorid
Die Umsetzung von 17,9 ml (0,200 mol) Morpholin und 10,1 ml (0,100 mol) Benzaldehyd gemäß der allgemeinen Synthesevorschrift 2 für Aminalverbindungen und nachfolgende Reaktion mit 6,0 ml (0,100 mol) Acetylchlorid gemäß der allgemeinen Synthesevorschrift 3 für Iminiumsalze ergab 10,1 g (entsprechend 48% der theoretisch berechneten Ausbeute) an 4-Benzyliden-morpholin-4-ium-chlorid.
2. Stufe
Die Herstellung erfolgte gemäß der allgemeinen Synthesevorschrift 4 aus 1-Methyl- 1H-indol und 4-Benzyliden-morpholin-4-ium-chlorid.
Der Nachweis der Struktur erfolgte mittels 13C-NMR: δ = 142,83; 137,05; 28,29; 27,96; 27,47; 127,04; 126,68; 121,55; 120,25; 119,02; 115,57; 109,17; 68,74; 67,36; 52,49; 32,68 ppm.
Beispiel 5
1-Methyl-3-(phenylpiperidin-1-yl-methyl)-1H-indol
1. Stufe 1-Benzyliden-piperidinium-chlorid
Die Umsetzung von 19,8 ml (0,200 mol) Piperidin und 10,1 ml (0,100 mol) Benzaldehyd gemäß der allgemeinen Synthesevorschrift 2 für Aminalverbindungen und nachfolgende Reaktion mit 6,0 ml (0,100 mol) Acetylchlorid gemäß der allgemeinen Synthesevorschrift 3 für Iminiumsalze ergab 11,7 g (entsprechend 56% der theoretisch berechneten Ausbeute) an 1-Benzyliden-piperidinium-chlorid.
2. Stufe 1-Methyl-3-(phenylpiperidin-1-yl-methyl)-1H-indol
Die Herstellung erfolgte gemäß der allgemeinen Synthesevorschrift 4 aus 1-Methyl- 1H-indol und 1-Benzyliden-piperidinium-chlorid.
Der Nachweis der Struktur erfolgte mittels ESI-MS: berechnete Masse 304,44 g/mol,
gefundene Masse M+H = 304,8 g/mol.
Beispiel 6
3-(Phenylpiperidin-1-yl-methyl)-1H-indol
Die Herstellung erfolgte gemäß der allgemeinen Synthesevorschrift 4 aus 1H-indol und 1-Benzyliden-piperidinium-chlorid, welches gemäß Beispiel 5 hergestellt worden ist.
Der Nachweis der Struktur erfolgte mit ESI-MS: berechnete Masse 290,41 g/mol,
gefundene Masse M+H = 290,9 g/mol.
Beispiel 7
1-Methyl-2-(phenylpyrrolidin-1-yl-methyl)-1H-pyrrol
Die Herstellung erfolgte gemäß der allgemeinen Synthesevorschrift 4 aus 1-Methyl- 1H-pyrrol und 1-Benzyliden-pyrrolidiniumchlorid, welches gemäß Beispiel 3 hergestellt worden ist.
Der Nachweis der Struktur erfolgte mittels ESI-MS: berechnete Masse 240,35 g/mol,
gefundene Masse M+H = 241,5.
Beispiel 8
Dimethyl-[(1-methyl-1H-pyrrol-2-yl)-phenylmethyl]-amin
Die Herstellung erfolgte gemäß der allgemeinen Synthesevorschrift 4 aus 1-Methyl- 1H-pyrrol und Benzyliden-dimethyl-ammoniumchlorid, welches gemäß Beispiel 1 hergestellt worden ist.
Der Nachweis der Struktur erfolgte mittels 13C-NMR: δ = 141,26; 133,74; 128,91; 128,65; 127,42; 127,34; 122,39; 108,15; 107,02; 69,39; 44,48; 34,79 ppm.
Beispiel 9
{[1-(4-Methoxybenzyloxy)-naphthalin-2-yl]-phenylmethyl}-dimethylamin
Die Herstellung erfolgte gemäß der allgemeinen Synthesevorschrift 4 und 5 aus 1-Naphthol, Benzyliden-dimethyl-ammoniumchlorid, welches gemäß Beispiel 1 hergestellt worden ist, und 4-Methoxybenzylchlorid.
Der Nachweis der Struktur erfolgte mittels 13C-NMR: δ = 159,58; 151,92; 143,29; 134,03; 132,03; 129,76; 129,21; 128,38; 128,07; 127,99; 126,86; 125,84; 125,74; 122,40; 114,10; 75,85; 69,45; 55,37; 44,82 ppm.
Beispiel 10
{[2-(4-Methoxybenzyloxy)-naphthalen-1-yl]-phenyl-methyl}-dimethylamin
Die Herstellung erfolgte gemäß der allgemeinen Synthesevorschrift 4 und 5 aus 2-Naphthol, Benzyliden-dimethyl-ammoniumchlorid, welches gemäß Beispiel 1 hergestellt worden ist, und 4-Methoxybenzylchlorid.
Der Nachweis der Struktur erfolgte mittels ESI-MS: berechnete Masse 397,52 g/mol,
gefundene Masse M+H = 398,0 g/mol.
Beispiel 11
1-(Morpholin-4-yl-phenylmethyl)-naphthalin-2-ol
Die Herstellung erfolgte gemäß der allgemeinen Synthesevorschrift 4 aus 2-Naphthol und 4-Benzyliden-morpholin-4-ium-chlorid, welches gemäß Beispiel 4 hergestellt worden ist.
Der Nachweis der Struktur erfolgte mittels ESI-MS: berechnete Masse 319,41 g/mol,
gefundene Masse M+H = 320,1 g/mol.
Beispiel 12
1-(Phenylpiperidin-1-yl-methyl)-naphthalin-2-ol
Die Herstellung erfolgte gemäß der allgemeinen Synthesevorschrift 4 aus 2-Naphthol und 1-Benzyliden-piperidinium-chlorid, welches gemäß Beispiel 5 hergestellt worden ist.
Der Nachweis der Struktur erfolgte mittels ESI-MS: berechnete Masse 317,43 g/mol,
gefundene Masse M+H = 318,3 g/mol.
Beispiel 13
4-Methoxy-benzoesäure 1-(dimethylamino-phenyl-methyl)-naphthalen-2-yl-ester
Die Herstellung erfolgte gemäß der allgemeinen Synthesevorschrift 4 und 6 aus 2-Naphthol, Benzyliden-dimethyl-ammoniumchlorid, welches gemäß Beispiel 1 hergestellt worden ist und 4-Methoxybenzoylchlorid.
Der Nachweis der Struktur erfolgte mittels ESI-MS: berechnete Masse 411,51 g/mol,
gefundene Masse M+H = 412,0 g/mol.
Beispiel 14
2-Chloro-benzoesäure 1-(dimethylamino-phenyl-methyl)-naphthalen-2-yl-ester
Die Herstellung erfolgte gemäß der allgemeinen Synthesevorschrift 4 und 6 aus 2-Naphthol, Benzyliden-dimethyl-ammoniumchlorid, welches gemäß Beispiel 1 hergestellt worden ist, und 2-Chlorbenzoylchlorid.
Der Nachweis der Struktur erfolgte mittels ESI-MS: berechnete Masse 415,92 g/mol,
gefundene Masse M+H = 416,0 g/mol.
Pharmakologische Untersuchungen 1. In vitro-Tests
Die breite Austestung der Verbindungen der erfindungsgemäßen Substanzbibliothek auf ihre Wirksamkeit erfolgte nach den üblichen High Throughput Screening Methoden, wie sie in John P. Devlin, High Throughput Screening, 1997. Marcel Dekker Inc. beschrieben sind. Sie werden hiermit als Referenz eingeführt und gelten somit als Teil der Offenbarung.
Die Wirkung der Verbindungen der erfindungsgemäßen Substanzbibliothek wird insbesondere durch die Affinität zur N-Methyl-D-Aspartat-(NMDA) Rezeptorfamilie, zu α-adrenergen Rezeptoren und opioiden Rezeptoren bestimmt.
2. Analgesieprüfung im Writhing-Test an der Maus
Die vertiefte Untersuchung auf analgetische Wirksamkeit wurde im Phenylchinon­ induzierten Writhing an der Maus (modifiziert nach I. C. Hendershot, J. Forsaith, J. Pharmacol. Exp. Ther. 125, 237-240 (1959)) durchgeführt. Dazu wurden männliche NMRI-Mäuse im Gewicht von 25-30 g verwendet. Gruppen von 10 Tieren pro Substanzdosis erhielten 10 Minuten nach intravenöser Gabe der Prüfsubstanzen 0,3 ml/Maus einer 0,02%igen wäßrigen Lösung von Phenylchinon (Phenylbenzochinon, Fa. Sigma, Deisenhofen; Herstellung der Lösung unter Zusatz von 5% Ethanol und Aufbewahrung im Wasserbad bei 45°G) intraperitoneal appliziert. Die Tiere wurden einzeln in Beobachtungskäfige gesetzt. Mittels eines Drucktastenzähler wurde die Anzahl der Schmerzinduzierten Streckbewegungen (sogenannte Writhingreaktionen = Durchdrücken des Körpers mit Abstrecken der Hinterextremitäten) 5-20 Minuten nach der Phenylchinon-Gabe ausgezählt. Als Kontrolle wurden Tiere mitgeführt, die nur physiologische Kochsalzlösung erhielten.
Alle Substanzen wurden in der Standarddosis von 10 mg/kg getestet. Die Hemmung der Writhingreaktionen durch eine Substanz wurde nach folgender Formel berechnet:
Die untersuchten erfindungsgemäßen Verbindungen zeigten eine analgetische Wirkung.
Die Ergebnisse ausgewählter Writhing-Untersuchungen sind in der nachfolgenden Tabelle 1 zusammengefaßt.
Tabelle 1 Analgesieprüfung im Writhing-Test an der Maus
Beispiel Nr.
Hemmung der Writhingreaktion in %
1 41
2 39
3 57
4 75
5 6
6 82
7 87
8 17
9 40
10 81
11 30
12 92
13 21
14 48

Claims (54)

1. Substanzbibliothek erhältlich durch die Umsetzung von aromatischen Aldehydverbindungen und/oder heteroaromatischen Aldehydverbindungen und/oder aliphatischen Aldehydverbindungen ohne acides Proton in α-Stellung, in Lösung, in Gegenwart einer Base mit sekundären Aminen zu Aminalverbindungen, Umsetzung dieser Aminalverbindungen ohne weitere Aufreinigung mit Säurechloriden in absolutem Lösungsmittel zu Iminiumsalzen und deren Umsetzung ohne weitere Aufreinigung in einem organischen Lösungsmittel mit unsubstituierten oder substituierten Naphthol-, Pyrrol- und/oder Indol-Verbindungen, Reinigung und Isolierung der so erhaltenen Verbindungen nach den üblichen Methoden und gegebenenfalls Umsetzung der so erhaltenen Naphthol- und/oder Indol-Verbindungen in Lösung mit organischen Halogenverbindungen, in Gegenwart einer Base und gegebenenfalls Aufreinigung durch Filtration und Isolierung der so erhaltenen Naphthol- und/oder Indol-Verbindungen nach den üblichen Methoden.
2. Substanzbibliothek gemäß Anspruch 1, erhältlich durch die Umsetzung aromatischer Aldehydverbindungen und/oder heteroaromatischer Aldehydverbindungen und/oder aliphatischer Aldehydverbindungen der allgemeinen Formel I,
worin der Rest R9 einen Aryl-Rest, einen Heteroaryl-Rest oder einen Alkylrest ohne acides Proton in α-Stellung bedeutet,
in Lösung, in Gegenwart einer Base, vorzugsweise bei einer Temperatur von -10 bis +110°C mit sekundären Aminen der allgemeinen Formel II,
worin
die Reste R10 und R11, gleich oder verschieden, einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest bedeuten
oder die Reste R10 und R11 zusammen (CH2)2O(CH2)2 oder (CH2)n mit
n = eine ganze Zahl von 3 bis 6 bedeuten,
zu Aminalverbindungen der allgemeinen Formel II,
Umsetzung dieser Aminalverbindungen der allgemeinen Formel III ohne weitere Aufreinigung mit einem Säurechlorid in absolutem Lösungsmittel zu Iminiumsalzen der allgemeinen Formel IV
und Umsetzung dieser Iminiumsalze der allgemeinen Formel IV ohne weitere Aufreinigung in Lösung mit substituierten und/oder unsubstituierten 1- und/oder 2-Naphtholverbindungen der allgemeinen Formel V
worin die Reste R1 = H und R2 = OH oder R1 = OH und R2 = H bedeuten
und jeweils die Reste
R3 bis R8, gleich oder verschieden, = H, F, Cl, Br, CF3, CN, NO2, SO2NH2, SO2NHR13, NHR13, SR15, OR16, CO(OR20), CH2CO(OR21), CO(R22), einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylen- Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest bedeuten,
R13 = H, COR14, einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest bedeutet,
R14 = H, einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylengruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest bedeutet,
R15 = H, einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylengruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest bedeutet,
R16 = H, CO(R17), einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylengruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest bedeutet,
R17 = H, einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylengruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest bedeutet,
R18 = H, einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylengruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest bedeutet,
R20 = H, einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylengruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest bedeutet,
R21 = H, einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylengruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest bedeutet,
R22 = H, NHNH2, NHR18, einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylengruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest bedeutet,
und/oder mit substituierten und/oder unsubstituierten Pyrrol-Verbindungen der allgemeinen Formel VI,
worin
R1' = H, einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest bedeutet,
R2' = H bedeutet,
R3', R4', R5', gleich oder verschieden, = H, F, Cl, Br, CF3, CN, NO2, SO2NH2, NHR7', SR8', OR9', CO(OR10'), CH2CO(OR11'), COR15', einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest bedeutet,
R7' = H, COR12', einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest bedeutet,
R8' = H, einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest bedeutet,
R9' = H, COR13', einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest bedeutet,
R10' = H, einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest bedeutet,
R11' = H, einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest bedeutet,
R12' = einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest bedeutet,
R13' = einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest bedeutet,
R14' = H, einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest bedeutet,
R15' = NHNH2, NHR14', einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest bedeutet
und/oder mit substituierten und/oder unsubstituierten Indol-Verbindungen der allgemeinen Formel VII,
worin
R1'' = H, einen C1-10-Alkyl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest bedeutet,
R2'' = H, F, Cl, Br, CF3, CN, NO2, NHR8'', SR9'', OR10'', SO2NH2, SO2NHR21'', CO(OR11''), CH2CO(OR12''), COR19', einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest bedeutet,
R3'' = H bedeutet,
R4'', R5'', R6'', R7'', gleich oder verschieden, = H, F, Cl, Br, CF3, CN, NO2, NHR8'', SR9'', OR10'', SO2NH2, SO2NHR21'', CO(OR11''), CH2CO(OR12''), COR19'', einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylen- Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest bedeuten,
R8'' = H, COR16'', einen C1-10-Alkyl- oder einen Aryl-Rest bedeutet,
R9'' = H, einen C1-10-Alkyl- oder einen Aryl-Rest bedeutet,
R10'' = H, COR17'', einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-Rest oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest bedeutet,
R11'' = H, einen C1-10-Alkyl- oder einen Aryl-Rest bedeutet,
R12'' = H, einen C1-10-Alkyl-Rest oder einen Aryl-Rest bedeutet,
R16'' = einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl- oder einen Heteroaryl-Rest bedeutet,
R17'' = einen C1-10-Alkyl-Rest bedeutet,
R18'' = einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen Naphthyl-Rest bedeutet,
R19'' = H, NHNH2, NHR20'', einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylengruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest bedeutet,
R20'' = H, einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylengruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest bedeutet,
R21'' = H, COR17'', einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-Rest oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest bedeutet,
und gegebenenfalls Umsetzung der so erhaltenen Naphthol-Verbindungen der allgemeinen Formel V, in denen die Reste R1 = CH(R9)N(R10)(R11) und R2 = OH oder R1 = OH und R2 = CH(R9)N(R10)(R11) bedeuten und jeweils die Reste R3 bis R11, R13 bis R18 und R20 bis R22 die obenstehende Bedeutung haben, in Lösung, in Gegenwart einer Base mit organischen Halogenverbindungen der allgemeinen Formel
XR23,
worin
X = Cl, Br oder I bedeutet
und
der Rest R23 für COR22, einen C1-10-Alkyl-, einen Aryl-, einen Heteroaryl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest steht und der Rest R22 die obenstehende Bedeutung hat
oder
gegebenenfalls Umsetzung der so erhaltenen Verbindungen der allgemeinen Formel VII, in denen die Reste R1'' = H und R3'' = CH(R9)N(R10)(R11) bedeuten und die übrigen Reste R9 bis R11, R2'', R4'' bis R12'' und R16'' bis R21'' die obenstehende Bedeutung haben, in Lösung, in Gegenwart einer Base mit organischen Halogenverbindungen der allgemeinen Formel
XR24,
worin
X = Cl, Br oder I bedeutet
und
der Rest R24 für einen C1-10-Alkyl- oder einen über eine C1-6-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- oder Heteroaryl-Rest steht,
bei einer Temperatur von vorzugsweise 10 bis 190°C und gegebenenfalls Reinigung der so erhaltenen 1- und 2-Naphthol-Verbindungen und/oder Indol- Verbindungen durch Filtration und Isolierung der 1- und 2-Naphthol- Verbindungen und/oder Indol-Verbindungen nach den üblichen Methoden.
3. Substanzbibliothek gemäß Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R9 für einen unsubstituierten oder substituierten Phenyl-, Thiophen-, Pyrrolyl- oder Furturyl-Rest oder einen C1-6-Alkyl-Rest ohne acides Proton in α-Stellung steht und die übrigen Reste R3 bis R8, R10, R11, R13 bis R18, R20 bis R22, R1' bis R5', R7' bis R15', R1'' bis R12'', R16'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
4. Substanzbibliothek gemäß Anspruch 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß wenigstens einer der Reste R10 oder R11 für einen substituierten oder unsubstituierten Phenyl-Rest, einen C1-6-Alkyl-Rest oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest steht und der jeweils andere Rest R10 oder R11 sowie die übrigen Reste R3 bis R8, R13 bis R18, R20 bis R22, R1' bis R5', R7' bis R15', R1'' bis R12'', R16'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
5. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß wenigstens einer der Reste R3, R4, R5, R6, R7 oder R8 für H, Cl, Br, einen C1-6-Alkyl-Rest oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest steht und die jeweils übrigen Reste R3, R4, R5, R6, R7 oder R8 sowie die Reste R13 bis R18, R20 bis R22, R1' bis R5', R7' bis R15', R1'' bis R12'', R16'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
6. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R13 für H, einen C1-6-Alkyl-Rest oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest steht und die übrigen Reste R14 bis R18, R20 bis R22, R1' bis R5', R7' bis R15', R1'' bis R12'', R16'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
7. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R14 für einen C1-6-Alkyl-Rest oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest steht und die jeweils übrigen Reste R15 bis R18, R20 bis R22, R1' bis R5', R7' bis R15', R1'' bis R12'', R16'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
8. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R15 für einen C1-6-Alkyl-Rest oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest steht und die übrigen Reste R16 bis R18, R20 bis R22, R1' bis R5', R7' bis R15', R1'' bis R12'', R16'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
9. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R16 für einen C1-6-Alkyl-Rest oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest steht und die übrigen Reste R17, R18, R20 bis R22, R1' bis R5', R7' bis R15', R1'' bis R12'', R16'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
10. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R17 für einen C1-6-Alkyl-Rest oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest steht und die übrigen Reste R18, R20 bis R22, R1' bis R5', R7' bis R15', R1'' bis R12'', R16'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
11. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 10, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest Riß für einen C1-6-Alkyl-Rest oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest steht und die übrigen Reste R20 bis R22, R1' bis R5', R7' bis R15', R1'' bis R12'', R16'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
12. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 11, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R20 für einen C1-6-Alkyl-Rest oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest steht und die übrigen Reste R21, R22, R1' bis R5', R7' bis R15', R1'' bis R12'', R16'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
13. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 12, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R22 für einen C1-6-Alkyl-Rest oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest steht und die übrigen Reste R22, R1' bis R5', R7' bis R15', R1'' bis R12'', R16'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
14. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 13, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R22 für H, einen C1-6-Alkyl-Rest oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest steht und die übrigen Reste R1' bis R5', R7' bis R15', R1'' bis R12'', R16'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
15. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 14, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R1' für einen C1-6-Alkyl-Rest, einen unsubstituierten oder substituierten Phenyl-, Furoyl-, Thiophen- oder Pyridin- Rest oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest steht und die Reste R2' bis R5', R7' bis R15', R1'' bis R12'', R16'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
16. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 15, dadurch gekennzeichnet, daß wenigstens einer der Reste R3', R4' oder R5' für H, einen C1-6-Alkyl-Rest oder für einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- Rest steht und die jeweils übrigen Reste R3', R4' oder R5' und R7' bis R15', R1'' bis R12'', R16'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
17. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 16, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R7' für einen C1-6-Alkyl-Rest oder für einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest steht und die Reste R8' bis R15', R1'' bis R12'', R16'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
18. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 17, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R8' für einen C1-6-Alkyl-Rest oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest steht und die Reste R9' bis R15', R1'' bis R12'', R16'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
19. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 18, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R9' für einen C1-6-Alkyl-Rest oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest steht und die Reste die Reste R10' bis R15', R1'' bis R12'', R16'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
20. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 19, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R10' für einen C1-6-Alkyl-Rest oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest steht und die Reste R11' bis R15', R1'' bis R12'', R16'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
21. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 20, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R11' für einen C1-6-Alkyl-Rest oder für einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest steht und die Reste R12' bis R15', R1'' bis R12'', R16'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
22. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 21, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R12' für einen C1-6-Alkyl-Rest oder für einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest steht und die Reste R13' bis R15', R1'' bis R12'', R16'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
23. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 22, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R13' für einen C1-6-Alkyl-Rest oder für einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest steht und die Reste R14', R15', R1'' bis R12'', R16'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
24. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 23, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R14' für einen C1-6-Alkyl-Rest oder für einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest steht und die Reste R15', R1'' bis R12'', R16'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
25. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 24, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R15' für einen C1-6-Alkyl-Rest oder für einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest steht und die Reste R1'' bis R12'', R16'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
26. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 25, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R1' für einen C1-6-Alkyl-Rest oder für einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest steht und die Reste R2'' bis R12'', R16'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
27. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 26, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R2'' für H, Cl, F, NO2, OR10'', CO(OR11''), einen C1-6-Alkyl-Rest oder für einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl- Rest steht und die Reste R3'' bis R12'', R16'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
28. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 27, dadurch gekennzeichnet, daß wenigstens einer der Reste R4'', R5'', R6'' oder R7'' für H, Cl, F, NO2, OR10'', CO(OR11''), einen C1-6-Alkyl- oder einen über eine C1-2-Alkylen- Gruppe gebundenen Aryl-Rest steht und die jeweils übrigen Reste R4'', R5'', R6'' oder R7'' und die Reste R8'' bis R12'', R16'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
29. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 28, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R8' für einen C1-6-Alkyl-Rest steht und die Reste R9'' bis R12'', R16'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
30. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 29, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R9'' für einen C1-6-Alkyl-Rest oder einen unsubstituierten oder substituierten Phenyl-Rest steht und die Reste R10'' bis R12'', R16'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
31. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 30, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R10'' für H, einen C1-6-Alkyl-Rest oder für einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest steht und die Reste R11'', R12'', R16'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
32. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 31, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R11'' für H oder einen C1-6-Alkyl-Rest steht und die Reste R12'', R16'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
33. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 32, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R12' für einen C1-6-Alkyl-Rest steht und die Reste R16'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
34. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 33, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R16'' für einen C1-6-Alkyl-Rest steht und die Reste R17'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
35. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 34, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R17'' für einen C1-6-Alkyl-Rest steht die Reste R18'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
36. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 35, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R18'' für einen C1-6-Alkyl-Rest steht und die Reste R19'' bis R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
37. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 36, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R19'' für einen C1-6-Alkyl-Rest oder für einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest steht und die Reste R20'', R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
38. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 37, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R20'' für einen C1-6-Alkyl-Rest oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest steht und die Reste R21'', R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
39. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 38, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R21'' für H, einen C1-6-Alkyl-Rest oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest steht und die Reste R23 und R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 haben.
40. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 39, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R23 für einen C1-6-Alkyl-Rest oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest steht und der Rest R24 die Bedeutung gemäß Anspruch 2 hat.
41. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 40, dadurch gekennzeichnet, daß der Rest R24 für einen C1-6-Alkyl-Rest oder einen über eine C1-2-Alkylen-Gruppe gebundenen Aryl-Rest sieht.
42. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 1 bis 41, dadurch gekennzeichnet, daß die Umsetzung der aromatischen Aldehydverbindungen und/oder heteroaromatischen Aldehydverbindungen und/oder aliphatischen Aldehydverbindungen ohne acides Proton in α-Stellung in einem organischen Lösungsmittel, vorzugsweise in Toluol erfolgt.
43. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 1 bis 42, dadurch gekennzeichnet, daß die Umsetzung der aromatischen Aldehydverbindungen und/oder heteroaromatischen Aldehydverbindungen und/oder aliphatischen Aldehydverbindungen ohne acides Proton in α-Stellung in Gegenwart von Kaliumcarbonat oder Borsäureanhydrid als Base erfolgt.
44. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 1 bis 43, dadurch gekennzeichnet, daß als Säurechlorid Acetylchlorid eingesetzt wird.
45. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 1 bis 44, dadurch gekennzeichnet, daß die Aminalverbindungen in absolutem Diethylether umgesetzt werden.
46. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 1 bis 45, dadurch gekennzeichnet, daß die Umsetzung der Iminiumsalze in Acetonitril und/oder Dimethylsulfoxid und/oder Toluol, vorzugsweise in Acetonitril und/oder Toluol erfolgt.
47. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 1 bis 46, dadurch gekennzeichnet, daß die Umsetzung mit organischen Halogenverbindungen in Dimethylformamid und/oder Dimethylsulfoxid erfolgt.
48. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 1 bis 47, dadurch gekennzeichnet, daß die Umsetzung mit Verbindungen der allgemeinen Formel XR23 in Gegenwart von Kalium-tert-Butylat oder Triethylamin als Base erfolgt.
49. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 1 bis 47, dadurch gekennzeichnet, daß die Umsetzung mit Verbindungen der allgemeinen Formel XR24 in Gegenwart von Kaliumhydroxid als Base erfolgt.
50. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 1 bis 49, dadurch gekennzeichnet, daß die Aufreinigung der erhaltenen Naphthol- und/oder Indol- Verbindungen durch Filtration über ein Scavenger-Harz, vorzugsweise durch Filtration über polymergebundenes Tris-(2-aminoethyl)-amin und/oder 3-(3- Mercaptophenyl)-propanamidomethylpolystyrol gereinigt werden.
51. Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 2 bis 50, dadurch gekennzeichnet, daß X = Cl bedeutet.
52. Verwendung einer Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 1 bis 51 in einem Testverfahren zum Auffinden von Wirkstoffen.
53. Verwendung einer Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 1 bis 51 in einem Testverfahren zum Auffinden von pharmazeutischen Wirkstoffen.
54. Verwendung einer Substanzbibliothek gemäß einem der Ansprüche 1 bis 51 in einem Testverfahren zum Auffinden von analgetisch wirksamen Stoffen.
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