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DE19950991A1 - Purification of a raw 1,4-butandiol aqueous solution comprises using a distillation apparatus with three columns - Google Patents

Purification of a raw 1,4-butandiol aqueous solution comprises using a distillation apparatus with three columns

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Publication number
DE19950991A1
DE19950991A1 DE1999150991 DE19950991A DE19950991A1 DE 19950991 A1 DE19950991 A1 DE 19950991A1 DE 1999150991 DE1999150991 DE 1999150991 DE 19950991 A DE19950991 A DE 19950991A DE 19950991 A1 DE19950991 A1 DE 19950991A1
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DE
Germany
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column
bdo
withdrawn
distillation
weight
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DE1999150991
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German (de)
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DE19950991B4 (en
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Peter Koenig
Martin Rothaemel
Friedrich Moeller
Andreas Ochs
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Air Liquide Global E&C Solutions Germany GmbH
Original Assignee
Metallgesellschaft AG
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Publication of DE19950991A1 publication Critical patent/DE19950991A1/en
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C29/00Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring
    • C07C29/74Separation; Purification; Use of additives, e.g. for stabilisation
    • C07C29/76Separation; Purification; Use of additives, e.g. for stabilisation by physical treatment
    • C07C29/80Separation; Purification; Use of additives, e.g. for stabilisation by physical treatment by distillation

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
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Abstract

Purification of a raw 1,4-butandiol aqueous solution comprises using a distillation apparatus with three columns to give very high purity. Purification of raw 1,4-butandiol (BDO) in a 20-50 wt.% aqueous solution containing 0.1-5 wt.% \=g-butyrolactone and 0.3-2 wt.% THF comprises: (i) charging the solution to a first distillation column at 1-2 bar and sump temperature 100-140 deg C to give a condensed head that is at least partially returned to the column and a sump containing 5-15 wt.% water; (ii) transferring the sump to a second distillation column at 0.02-0.2 bar and sump temperature 160-220 deg C and cooling and condensing the head and returning it to the column; (iii) charging the sump liquid along with the BDO solution of 96% purity from the first column to a third distillation column of pressure 0.02-2 bar and 140-180 deg C, condensing the vapor, returning it to the column and returning the sump liquid to the second column to give a sump BDO of purity at least 99 wt.%.

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum destillativen Reinigen von rohem 1,4-Butandiol (BDO), welches in einer wäßrigen Lösung enthalten ist, die einen BDO-Gehalt von 20 bis 50 Gew.-% aufweist und 0,1 bis 5 Gew.-% Gamma- Butyrolacton und 0,3 bis 2 Gew.-% Tetra-Hydrofuran enthält.The invention relates to a method for distillative Purification of crude 1,4-butanediol (BDO), which is in a aqueous solution is contained, which has a BDO content of 20 to 50 wt .-% and 0.1 to 5 wt .-% gamma Contains butyrolactone and 0.3 to 2% by weight of tetrahydrofuran.

Im US-Patent 5 342 488 ist ein Verfahren dieser Art beschrieben, wobei man mit drei Destillationskolonnen arbeitet und zwischen der zweiten und dritten Kolonne einen gekühlten Schwerkraft-Separator einschaltet. Die Reinheit des nach dem bekannten Verfahren erzeugten BDO-Produkts liegt bei etwa 90 bis 91 Gew.-%. Das US-Patent 4 383 895 beschreibt die BDO-Herstellung und die Reinigung mittels vier Destillationskolonnen. Einzelheiten zur BDO- Herstellung sind auch aus den US-Patenten 5 473 086 und 5 698 749 bekannt.In U.S. Patent 5,342,488 there is a method of this type described, one with three distillation columns works and between the second and third column one switches on the cooled gravity separator. The purity of the BDO product produced by the known method is about 90 to 91% by weight. U.S. Patent 4,383,895 describes the BDO production and cleaning by means of four distillation columns. Details on the BDO Manufacture are also from US Patents 5,473,086 and 5 698 749 known.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, das eingangs genannte Verfahren auf kostengünstige und insbesondere apparativ einfache Weise durchzuführen. Gleichzeitig soll ein BDO-Produkt von hoher Reinheit erzeugt werden.The invention is based on the task at the outset said method on inexpensive and in particular to be carried out in a simple manner in terms of apparatus. At the same time should a BDO product of high purity can be produced.

Erfindungsgemäß gelingt dies dadurch, daß man die BDO enthaltende wäßrige Lösung in eine erste Destillationskolonne leitet, in welcher ein Druck von 1 bis 2 bar herrscht und deren Sumpftemperatur 100 bis 140°C beträgt, wobei man vom Kopf der ersten Kolonne Wasserdampf abzieht, durch Kühlen kondensiert und gebildetes Kondensat mindestens teilweise in die erste Kolonne zurückführt, daß man vom Sumpf der ersten Kolonne eine BDO-Lösung mit einem Wassergehalt von 5 bis 15 Gew.-% abzieht und in den unteren Bereich einer zweiten Destillationskolonne leitet, in welcher ein Druck von 0,02 bis 0,2 bar herrscht und deren Sumpftemperatur 160 bis 220°C beträgt, wobei man vom Kopf der zweiten Kolonne ein Gas- und Dampfgemisch abzieht, welches man durch Kühlen teilweise kondensiert, wobei man gebildetes Kondensat teilweise in die zweite Kolonne zurückführt, und wobei man aus dem Sumpf der zweiten Kolonne Flüssigkeit abzieht, daß man aus der zweiten Kolonne unterhalb der Kolonnenmitte und oberhalb der Einleitungsstelle der aus der ersten Kolonne kommenden BDO- Lösung teilgereinigtes BDO mit einer Reinheit von mindestens 96 Gew.-% abzieht und in den oberen Bereich einer dritten Destillationskolonne leitet, in welcher ein Druck von 0,02 bis 2 bar herrscht und deren Sumpftemperatur 140 bis 180°C beträgt, wobei man vom Kopf der dritten Kolonne ein Dampfgemisch abzieht, welches man durch Kühlen kondensiert, wobei man einen Teil des gebildeten Kondensats in die dritte Kolonne zurückführt und den Rest des Kondensats in die zweite Kolonne leitet, wobei man Sumpfflüssigkeit aus der dritten Kolonne in die zweite Kolonne leitet und wobei man aus der dritten Kolonne unterhalb der Kolonnenmitte und über deren Sumpf ein BDO- Produkt mit einer Reinheit von mindestens 99 Gew.-% abzieht.According to the invention, this is achieved by the BDO containing aqueous solution in a first Distillation column passes, in which a pressure of 1 to 2 bar prevails and its sump temperature is 100 to 140 ° C is, with one from the top of the first column water vapor withdraws, condensed by cooling and condensate formed at least partially returns to the first column that one from the bottom of the first column a BDO solution with a Water content of 5 to 15 wt .-% subtracts and in the lower Area of a second distillation column passes into which is a pressure of 0.02 to 0.2 bar and their Bottom temperature is 160 to 220 ° C, with one from the head withdraws a gas and vapor mixture from the second column, which is partially condensed by cooling, whereby one partially formed condensate in the second column returns, and one from the sump of the second Column liquid is drawn off that one from the second Column below the middle of the column and above the Introduction point of the BDO coming from the first column Solution of partially purified BDO with a purity of at least 96 wt .-% subtracts and into the upper area a third distillation column passes into which a Pressure of 0.02 to 2 bar prevails and its sump temperature 140 to 180 ° C, with one from the head of the third Column draws off a vapor mixture, which one by cooling condensed, part of the condensate formed returns to the third column and the remainder of the Condensate passes into the second column, whereby one Bottom liquid from the third column into the second Column passes and one from the third column below the middle of the column and above its bottom a BDO Product with a purity of at least 99% by weight withdraws.

Durch das erfindungsgemäße Verfahren ist es ferner durchaus möglich, ein BDO-Produkt mit einer Reinheit von mindestens 99,5 Gew.-% aus der dritten Kolonne abzuziehen. Dabei wird man zweckmäßigerweise dafür sorgen, daß das aus der zweiten Kolonne abgezogene und in die dritte Kolonne geleitete teilgereinigte BDO eine Reinheit von mindestens 98 Gew.-% aufweist. Das erzeugte 1,4-Butandiol hat die Summenformel C4H10O2.The process according to the invention also makes it possible to withdraw a BDO product with a purity of at least 99.5% by weight from the third column. It will expediently ensure that the partially purified BDO withdrawn from the second column and passed into the third column has a purity of at least 98% by weight. The 1,4-butanediol produced has the empirical formula C 4 H 10 O 2 .

Die Herstellung des wasserhaltigen rohen BDO erfolgt in an sich bekannter Weise, z. B. katalytisch aus Maleinsäure und Wasserstoff, bei Drücken im Bereich von 100 bis 300 bar. The raw water-containing BDO is produced in an known manner, for. B. catalytically from maleic acid and Hydrogen, at pressures in the range from 100 to 300 bar.

Die produzierte wäßrige BDO-Lösung ist durch eine Reihe von Nebenprodukten verunreinigt, zu denen Gamma-Butyrolacton (GBL) und Tetra-Hydrofuran (THF) sowie zumeist auch Bernsteinsäure gehören. Bei der destillativen Reinigung besteht das Problem, daß in den Reinigungskolonnen im Siedebereich des BDO unerwünschte Reaktionen ablaufen, welche die Produktreinheit verschlechtern. Insbesondere muß die säurekatalysierte Bildung von Tetra-Hydrofuran und Wasser aus BDO in Betracht gezogen werden. Beim erfindungsgemäßen Verfahren wird deshalb dafür gesorgt, daß in der dritten Kolonne keine Säure und nur noch ganz wenig Wasser vorhanden ist, wodurch die Neubildung von Verunreinigungen unterbleibt. Die Gefahr der Nebenproduktbildung ist beim erfindungsgemäßen Verfahren auf die zweite Kolonne beschränkt, wo die höchsten Temperaturen herrschen. Es ist deshalb wichtig, daß aus dem Sumpf dieser zweiten Kolonne Flüssigkeit abgezogen und aus dem Verfahren entfernt wird. Aus der dritten Kolonne werden keine Anteile an Dämpfen oder Flüssigkeiten abgezogen und aus dem Verfahren entfernt, wodurch Produktverluste vermieden werden.The aqueous BDO solution produced is through a series of Contaminated by-products, including gamma-butyrolactone (GBL) and tetra-hydrofuran (THF) as well as mostly Include succinic acid. For purification by distillation there is the problem that in the purification columns The boiling range of the BDO, undesirable reactions occur, which degrade product purity. In particular, must the acid-catalyzed formation of tetra-hydrofuran and Water from BDO should be considered. At the The method according to the invention is therefore ensured that in the third column no acid and only very little Water is present, which causes the formation of new There is no contamination. The danger of By-product formation is in the process according to the invention limited to the second column, where the highest Temperatures prevail. It is therefore important that from the At the bottom of this second column, liquid is drawn off and off the procedure is removed. Become the third column no portions of vapors or liquids withdrawn and removed from the process, eliminating product losses be avoided.

Ausgestaltungsmöglichkeiten des Verfahrens werden mit Hilfe der Zeichnung erläutert, sie zeigt ein Fließschema des Verfahrens.The process can be designed with the help of the drawing explained, it shows a flow diagram of the Procedure.

Aus einer Anlage (1) zur Erzeugung von BDO erhält man in der Leitung (2) eine wäßrige Lösung mit einem BDO-Gehalt von 20 bis 50 Gew.-% und die als Verunreinigungen u. a. Gamma-Butyrolacton und Tetra-Hydrofuran sowie üblicherweise auch Bernsteinsäure enthält. Üblicherweise steht die wäßrige Lösung in der Leitung (2) unter einem Druck von 100 bis 300 bar. Man entspannt die Lösung in die erste Kolonne (3) hinein, die zweckmäßigerweise mit drei bis fünf Böden ausgestattet ist. Der Sumpfbereich (3a) wird in an sich bekannter Weise mittels Reboiler beheizt, was in der Zeichnung nicht im einzelnen dargestellt ist. Die Reboiler- Heizung wird auch bei den anderen nachfolgend beschriebenen Kolonnen angewandt.An aqueous solution with a BDO content of 20 to 50% by weight and impurities such as gamma-butyrolactone and tetra-hydrofuran and usually also succinic acid are obtained in line ( 2 ) from a plant ( 1) for producing BDO contains. The aqueous solution in line ( 2 ) is usually under a pressure of 100 to 300 bar. The solution is let down into the first column ( 3 ), which is expediently equipped with three to five trays. The sump area ( 3 a) is heated in a manner known per se by means of a reboiler, which is not shown in detail in the drawing. The reboiler heating is also used in the other columns described below.

In der ersten Kolonne (3) hält man den Druck im Bereich von 1 bis 2 bar und sorgt für Sumpftemperaturen von 100 bis 140°C. Der durch die Leitung (4) vom Kopf der Kolonne abgezogene, Verunreinigungen enthaltende Wasserdampf gelangt in den indirekten Kühler (5), aus welchem Gase durch die Leitung (6) abziehen. Das in der Leitung (7) anfallende Kondensat wird teilweise durch die Leitung (8) zum Kopf der Kolonne zurückgeführt; restliches Kondensat zieht man in der Leitung (9) ab. Das Rückflußverhältnis, gegeben durch die Kondensatmenge der Leitung (8) zur Kondensatmenge der Leitung (9), liegt üblicherweise im Bereich von 0,1 bis 1.The pressure in the first column ( 3 ) is kept in the range from 1 to 2 bar and bottom temperatures of 100 to 140 ° C. are ensured. The impurities-containing water vapor drawn off through line ( 4 ) from the top of the column reaches the indirect cooler ( 5 ), from which gases are drawn off through line ( 6 ). Some of the condensate obtained in line ( 7 ) is returned to the top of the column through line (8); the remaining condensate is drawn off in line ( 9 ). The reflux ratio, given by the amount of condensate in line ( 8 ) to the amount of condensate in line ( 9 ), is usually in the range from 0.1 to 1.

Vom Sumpf der ersten Kolonne (3) zieht man durch die Leitung (10) eine BDO-Lösung mit einem Wassergehalt von 5 bis 15 Gew.-% ab und leitet sie zunächst durch einen Wärmeaustauscher (10a) und dann in den unteren Bereich der zweiten Destillationskolonne (11). Im Wärmeaustauscher (10a) stellt man die für den Eintritt der BDO-Lösung in die Kolonne (11) gewünschte Temperatur ein. In der Kolonne (11) sorgt man für einen Druck von 0,02 bis 0,2 bar und für Sumpftemperaturen von 160 bis 220°C. Bestandteile, die niedriger als BDO sieden, werden vom Kopf der Kolonne durch die Leitung (12) zu einem Kühler (13) geführt, aus welchem man Gase durch die Leitung (14) abzieht. Das in der Leitung (15) anfallende Kondensat wird teilweise durch die Leitung (16) zum Kopf der Kolonne (11) zurückgeführt, restliches Kondensat zieht man in der Leitung (17) ab. Das Rückflußverhältnis, gegeben durch die Kondensatmenge der Leitung (16) zur Kondensatmenge der Leitung (17), liegt üblicherweise im Bereich von 5 bis 50. Zweckmäßigerweise ist die Kolonne (11) mit 30 bis 50 Böden ausgestattet. Verunreinigungen enthaltende Sumpfflüssigkeit zieht man in der Leitung (18) ab und entfernt sie aus dem Verfahren.From the bottom of the first column (3) is withdrawn through line (10), a BDO solution having a water content of 5 to 15 wt .-% and passes it first through a heat exchanger (10 a) and then into the lower region of the second distillation column ( 11 ). The temperature desired for the entry of the BDO solution into the column ( 11 ) is set in the heat exchanger ( 10 a). A pressure of 0.02 to 0.2 bar and bottom temperatures of 160 to 220 ° C. are ensured in the column ( 11). Components that boil lower than BDO are passed from the top of the column through line ( 12 ) to a cooler ( 13 ), from which gases are drawn off through line ( 14 ). Some of the condensate obtained in line ( 15 ) is returned through line ( 16 ) to the top of column ( 11 ), and the remaining condensate is drawn off in line ( 17 ). The reflux ratio, given by the amount of condensate in line ( 16 ) to the amount of condensate in line ( 17 ), is usually in the range from 5 to 50. The column ( 11 ) is expediently equipped with 30 to 50 trays. Bottom liquid containing impurities is drawn off in line ( 18 ) and removed from the process.

Teilgereinigtes BDO mit einer Reinheit von mindestens 96 Gew.-% und vorzugsweise mindestens 98 Gew.-% führt man durch die Leitung (20) in die dritte Kolonne (21). Die Eintrittsstelle der Leitung (20) in die Kolonne (21) liegt üblicherweise im oberen Drittel der dritten Kolonne (21). In der dritten Kolonne sorgt man für einen Druck im Bereich von 0,02 bis 2 bar und Sumpftemperaturen von 140 bis 280°C. Üblicherweise ist die dritte Kolonne (21) mit 20 bis 50 Böden ausgestattet. Über Kopf abgezogene Dämpfe gelangen in der Leitung (22) zu einem Kühler (23), wobei gebildetes Kondensat in der Leitung (24) abfließt. Dieses Kondensat wird durch die Leitung (25) teilweise zurück zum Kopf der Kolonne (21) geführt, der Rest wird durch die Leitung (26) auf den Kopf der Kolonne (11) gegeben. Gase werden durch die Leitung (31) abgezogen. Das Rückflußverhältnis, gegeben durch die Kondensatmenge der Leitung (26) zur Kondensatmenge der Leitung (25), liegt üblicherweise im Bereich von 20 bis 100. Sumpfflüssigkeit führt man durch die Leitung (27) zurück zum unteren Bereich der zweiten Kolonne (11). Aus der dritten Kolonne (21) zieht man unterhalb der Kolonnenmitte und über deren Sumpf ein BDO- Produkt mit einer Reinheit von mindestens 99 Gew.-% und üblicherweise mindestens 99,5 Gew.-% durch die Leitung (30) ab.Partially purified BDO with a purity of at least 96% by weight and preferably at least 98% by weight is passed through line ( 20 ) into the third column ( 21 ). The entry point of the line ( 20 ) into the column ( 21 ) is usually in the upper third of the third column ( 21 ). A pressure in the range from 0.02 to 2 bar and a bottom temperature of 140 to 280 ° C. are ensured in the third column. The third column ( 21 ) is usually equipped with 20 to 50 trays. Vapors drawn off at the top reach a cooler ( 23 ) in line (22 ), with condensate formed flowing off in line ( 24 ). This condensate is partly led back to the top of the column ( 21 ) through the line ( 25 ), the remainder is passed through the line ( 26 ) to the top of the column ( 11 ). Gases are withdrawn through line ( 31 ). The reflux ratio, given by the amount of condensate in line ( 26 ) to the amount of condensate in line ( 25 ), is usually in the range from 20 to 100. Bottom liquid is returned through line ( 27 ) to the lower region of second column ( 11 ). A BDO product with a purity of at least 99% by weight and usually at least 99.5% by weight is withdrawn through line ( 30 ) from the third column ( 21) below the middle of the column and above its bottom.

Beispielexample

Im Labor arbeitet man nach den zusammen mit der Zeichnung erläuterten Verfahrensschritten, betreibt jede Kolonne zur Vereinfachung jedoch chargenweise und verwendet anstelle der beiden Kolonnen (11) und (21) nur ein und dieselbe Kolonne mit 40 Böden, die somit für zwei verschiedene Behandlungsschritte verwendet wird. Es wird Roh-BDO aus einer Pilotanlage verarbeitet, welches durch Hydrieren von Maleinsäure an einem Edelmetallkatalysator entstanden ist und folgende Zusammensetzung hat: In the laboratory, the process steps explained together with the drawing are used, but for simplification each column is operated in batches and instead of the two columns ( 11 ) and ( 21 ), only one and the same column with 40 trays is used, which is therefore used for two different treatment steps . Raw BDO from a pilot plant is processed, which was created by hydrogenating maleic acid on a noble metal catalyst and has the following composition:

BDOBDO 29,0 Gew.-%29.0% by weight Wasserwater 68,3 Gew.-%68.3% by weight Tetra-Hydrofuran (THF)Tetra-hydrofuran (THF) 0,5 Gew.-%0.5 wt% Gamma-Butyrolacton (GBL)Gamma butyrolactone (GBL) 0,3 Gew.-%0.3 wt% BernsteinsäureSuccinic acid 0,02 Gew.-%0.02 wt% Weitere KomponentenOther components 1,88 Gew.-%1.88% by weight

Unter den weiteren Komponenten finden sich Methanol, Ethanol, Propanol, Propandiole, 1,2- und 1,3-Butandiole sowie Hochsieder (z. B. 1,2,4-Butantriol).The other components include methanol, Ethanol, propanol, propanediols, 1,2- and 1,3-butanediols and high boilers (e.g. 1,2,4-butanetriol).

Pro Stunde leitet man 2,1 kg Roh-BDO auf den 2. Boden (von unten gezählt) einer bei Atmosphärendruck betriebenen ersten Kolonne mit 5 Böden, die der Kolonne (3) der Zeichnung entspricht. Die Sumpftemperatur beträgt 125°C, das Kopfprodukt wird bei 92°C in einem Rückflußkühler teilweise kondensiert, das Rücklaufverhältnis ist 1 : 0,2.2.1 kg of crude BDO are passed per hour onto the 2nd tray (counted from the bottom) of a first column with 5 trays which is operated at atmospheric pressure and which corresponds to column (3 ) in the drawing. The bottom temperature is 125 ° C., the top product is partially condensed at 92 ° C. in a reflux condenser, the reflux ratio is 1: 0.2.

Das Kondensat besteht im wesentlichen aus Wasser mit weniger als 1 Gew.-% organischen Substanzen, größtenteils THF und C1- bis C4-Alkoholen. Der dampfförmige Anteil des Kopfprodukts (0,1 kg/h) besteht ebenfalls vor allem aus Wasser, THF und den genannten Alkoholen. Das Sumpfprodukt wird aus der ersten Kolonne in einer Menge von 0,7 kg/h abgezogen und in einen Zwischenbehälter gegeben, es setzt sich zusammen aus 88 Gew.-% BDO, 10 Gew.-% Wasser, 0,8 Gew.-% GBL und dazu mehrere höher als Wasser siedende Komponenten, wie Bernsteinsäure und vor allem 0,9 Gew.-% 1,2, 4-Butantriol.The condensate consists essentially of water with less than 1% by weight of organic substances, mostly THF and C 1 - to C 4 alcohols. The vapor portion of the top product (0.1 kg / h) also consists primarily of water, THF and the alcohols mentioned. The bottom product is withdrawn from the first column in an amount of 0.7 kg / h and placed in an intermediate container, it is composed of 88 wt .-% BDO, 10 wt .-% water, 0.8 wt .-% GBL and, in addition, several components that boil higher than water, such as succinic acid and above all 0.9% by weight 1,2,4-butanetriol.

Für den zweiten Destillationsschritt wird die bereits oben genannte Kolonne mit 40 Böden verwendet, welcher man das Sumpfprodukt aus dem Zwischenbehälter mit einer Temperatur von 170°C in einer Menge von 0,7 kg/h auf den 5. Boden zuführt. Der Druck in der Kolonne beträgt 0,11 bar, die Sumpftemperatur liegt bei 200°C. Vom 8. Boden der Kolonne zieht man 0,6 kg/h eines BDO-reichen Seitenstroms ab, der dem Strom der Leitung (20) der Zeichnung entspricht. Der Seitenstrom hat einen BDO-Gehalt von 98,3 Gew.-%, dazu enthält er noch Reste von Wasser, GBL und 1,3-Propandiol. Im Sumpf der Kolonne sammeln sich Hochsieder wie 1,2,4- Butantriol und Bernsteinsäure. Das Kopfprodukt enthält 95 Gew.-% Wasser, 4,8 Gew.-% GBL, dazu BDO und geringe Mengen anderer Verunreinigungen. Das Kopfprodukt wird bei 52°C teilweise kondensiert, man arbeitet mit einem Rücklaufverhältnis von 1 : 100, 0,08 kg/h an Kondensat wird aus dem Verfahren entfernt (entspricht Leitung (17)).For the second distillation step, the above-mentioned column with 40 trays is used, to which the bottom product is fed from the intermediate container at a temperature of 170 ° C. in an amount of 0.7 kg / h to the 5th tray. The pressure in the column is 0.11 bar and the bottom temperature is 200 ° C. From the 8th tray of the column, 0.6 kg / h of a BDO-rich side stream is withdrawn, which corresponds to the stream of line ( 20 ) in the drawing. The side stream has a BDO content of 98.3% by weight, and it also contains residues of water, GBL and 1,3-propanediol. High boilers such as 1,2,4-butanetriol and succinic acid collect in the bottom of the column. The top product contains 95% by weight of water, 4.8% by weight of GBL, plus BDO and small amounts of other impurities. The top product is partially condensed at 52 ° C., a reflux ratio of 1: 100 is used, 0.08 kg / h of condensate is removed from the process (corresponds to line ( 17 )).

Zur Feinreinigung des gesammelten BDO-reichen Seitenstroms arbeitet man in der Kolonne mit 40 Böden bei einem Druck von 0,1 bar, einer Sumpftemperatur von 172°C und einer Kopftemperatur von 125°C wie folgt: Auf den 35. Boden werden 0,6 kg/h des gesammelten BDO-reichen Seitenstroms zugeführt, das Kopfprodukt wird vollständig kondensiert, 0,02 kg/h des Kondensats werden entfernt, der Rest auf den Kopf der Kolonne zurückgeführt, das Rücklaufverhältnis beträgt 1 : 50. Das Sumpfprodukt, das aus verfärbtem, praktisch reinem BDO besteht, wird in einer Menge von 0,006 kg/h abgezogen und aufgefangen. Vom 3. Boden der Kolonne wird das Endprodukt (Leitung (30) der Zeichnung) abgezogen, die BDO-Reinheit beträgt 99,9 Gew.-%. Dieses Ergebnis würde sich auch bei kontinuierlicher Arbeitsweise gemäß der Zeichnung nicht ändern.For fine purification of the collected BDO-rich side stream, the column with 40 trays is carried out at a pressure of 0.1 bar, a bottom temperature of 172 ° C. and a top temperature of 125 ° C. as follows: 0.6 is added to the 35th tray kg / h of the collected BDO-rich side stream fed, the top product is completely condensed, 0.02 kg / h of the condensate are removed, the remainder is returned to the top of the column, the reflux ratio is 1:50 , consists of practically pure BDO, is withdrawn and collected in an amount of 0.006 kg / h. The end product (line (30 ) of the drawing) is withdrawn from the 3rd tray of the column; the BDO purity is 99.9% by weight. This result would not change even with continuous operation according to the drawing.

Claims (3)

1. Verfahren zum destillativen Reinigen von rohem 1,4- Butandiol (BDO), welches in einer wäßrigen Lösung enthalten ist, die einen BDO-Gehalt von 20 bis 50 Gew.-% aufweist und 0,1 bis 5 Gew.-% Gamma-Butyrolacton und 0,3 bis 2 Gew.-% Tetra-Hydrofuran enthält, dadurch gekennzeichnet, daß die BDO enthaltende wäßrige Lösung in eine erste Destillationskolonne leitet, in welcher ein Druck von 1 bis 2 bar herrscht und deren Sumpftemperatur 100 bis 140°C beträgt, wobei man vom Kopf der ersten Kolonne Wasserdampf abzieht, durch Kühlen kondensiert und gebildetes Kondensat mindestens teilweise in die erste Kolonne zurückführt, daß man vom Sumpf der ersten Kolonne eine BDO-Lösung mit einem Wassergehalt von 5 bis 15 Gew.-% abzieht und in den unteren Bereich einer zweiten Destillationskolonne leitet, in welcher ein Druck von 0,02 bis 0,2 bar herrscht und deren Sumpftemperatur 160 bis 220°C beträgt, wobei man vom Kopf der zweiten Kolonne ein Gas- und Dampfgemisch abzieht, welches man durch Kühlen teilweise kondensiert, wobei man gebildetes Kondensat teilweise in die zweite Kolonne zurückführt, und wobei man aus dem Sumpf der zweiten Kolonne Flüssigkeit abzieht, daß man aus der zweiten Kolonne unterhalb der Kolonnenmitte und oberhalb der Einleitungsstelle der aus der ersten Kolonne kommenden BDO-Lösung teilgereinigtes BDO mit einer Reinheit von mindestens 96 Gew.-% abzieht und in den oberen Bereich einer dritten Destillationskolonne leitet, in welcher ein Druck von 0,02 bis 2 bar herrscht und deren Sumpftemperatur 140 bis 180°C beträgt, wobei man vom Kopf der dritten Kolonne ein Dampfgemisch abzieht, welches man durch Kühlen kondensiert, wobei man einen Teil des gebildeten Kondensats in die dritte Kolonne zurückführt und den Rest des Kondensats in die zweite Kolonne leitet, wobei man Sumpfflüssigkeit aus der dritten Kolonne in die zweite Kolonne leitet und wobei man aus der dritten Kolonne unterhalb der Kolonnenmitte und über deren Sumpf ein BDO-Produkt mit einer Reinheit von mindestens 99 Gew.-% abzieht.1. A process for purifying crude 1,4-butanediol (BDO) by distillation, which is contained in an aqueous solution which has a BDO content of 20 to 50% by weight and 0.1 to 5% by weight of gamma -Butyrolactone and 0.3 to 2 wt .-% tetrahydrofuran, characterized in that the BDO-containing aqueous solution passes into a first distillation column in which a pressure of 1 to 2 bar prevails and the bottom temperature 100 to 140 ° C is, where steam is withdrawn from the top of the first column, condensed by cooling and at least some of the condensate formed is returned to the first column, a BDO solution with a water content of 5 to 15% by weight being withdrawn from the bottom of the first column and passes into the lower region of a second distillation column, in which there is a pressure of 0.02 to 0.2 bar and whose bottom temperature is 160 to 220 ° C., a gas and vapor mixture being withdrawn from the top of the second column, which is passed through Cooling part The condensate formed is partially condensed back into the second column, and liquid is withdrawn from the bottom of the second column by partially purified BDO from the second column below the middle of the column and above the inlet point of the BDO solution coming from the first column withdraws with a purity of at least 96 wt .-% and passes into the upper region of a third distillation column in which there is a pressure of 0.02 to 2 bar and the bottom temperature is 140 to 180 ° C, from the top of the third column a vapor mixture is withdrawn, which is condensed by cooling, with part of the condensate formed being returned to the third column and the remainder of the condensate passed into the second column, passing bottom liquid from the third column into the second column and from the third column below the middle of the column and above its bottom a BDO product with a purity of at least at least 99 wt .-% deducts. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die zweite Destillationskolonne mit 30 bis 50 Böden ausgestattet ist.2. The method according to claim 1, characterized in that the second distillation column with 30 to 50 trays Is provided. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das aus der zweiten Destillationskolonne abgezogene und in die dritte Kolonne geleitete teilgereinigte BDO eine Reinheit von mindestens 98 Gew.-% aufweist.3. The method according to claim 1 or 2, characterized in that that the withdrawn from the second distillation column and partially purified BDO passed into the third column has a purity of at least 98% by weight.
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