DE19914681C2 - Polymer-Elektrolyt-Membran Brennstoffzellensystem in Mikrosystemtechnik - Google Patents
Polymer-Elektrolyt-Membran Brennstoffzellensystem in MikrosystemtechnikInfo
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Description
Die Erfindung betrifft den Aufbau einer miniaturisierten PEM-(Polymer-Elektrolyt-Membran)-Brennstoffzelle in
Mikrosystemtechnik, die aus einer Dünnschicht-Membran-Elektroden Einheit und einem Silizium-Träger mit
porösen Siliziumstrukturen sowie hermetisch dicht mit dem Silizium verbundenen Glasabdeckungen besteht.
Eine solche Struktur erlaubt aufgrund der Kompatibilität mit üblichen Mikrosystemen nicht nur prinzipiell eine
Integration in solche Mikrosysteme. Infolge der hohen elektrischen und thermischen Leitfähigkeit des Siliziums
sowie der erprobten, hermetisch dichten Verbindung von Silizium-Glas, z. B. durch anodisches Bonden, und der
Möglichkeit, Silizium durch trocken- und naßchemische Verfahren kostengünstig, reproduzierbar und mit hoher
Genauigkeit zu strukturieren und mit Dünnschichtverfahren zu kombinieren, eröffnet dieser Aufbau auch einfa
che Möglichkeiten zur Parallel- und Reihen-Verschaltung sowie zur Brennstoff-Zu- und Abfuhr.
Gegenwärtig werden Brennstoffzellen, insbesondere PEM-Zellen, realisiert auf der Basis von Schichtstapeln aus
der ionenleitenden Membran, eingebettet zwischen zwei mit Katalysatoren beschichteten porösen Graphit
elektroden, die durch Bleche mit Kanälen zur Brennstoffzufuhr abgeschlossen werden. Während auf diese Weise
eine Reihenschaltung von Zellen mit nicht unerheblichem Material- und Montage-Aufwand in einer Stack-
Anordnung möglich ist (US 5,858,569 A), ist eine Reihenschaltung in einer Ebene zwar grundsätzlich möglich und
auch inzwischen realisiert (z. B. DE 44 43 945 C1, DE 195 02 391 C1), allerdings ohne die möglichen technolo
gischen Lösungen integrierter Systeme etwa aus der Mikrosystemtechnik zu nutzen.
Ein besonderes Interesse für einen vereinfachten Aufbau von Brennstoffzellen mit geringem Platzbedarf besteht
für deren Anwendung als Energiequelle in portablen Kleinverbrauchern, wie z. B. tragbaren Computern, Video
cameras, Telephonen und ähnlichen Geräten. Neben einer platzsparenden Anordnung von Brennstoffzellen in
einer Ebene ist für die notwendige Miniaturisierung von Brennstoffzellen der Einsatz von Dünnschicht-Membra
nen und -Elektroden vorteilhaft und auch bereits bekannt (DE 196 24 887 A1, DE 195 13 292 C1). Diese Syste
me enthalten jedoch Elemente, insbesondere deren Gehäuse, welche nicht mit den Dünnschichtverfahren kompa
tibel sind und daher einen erhöhten Montage-Aufwand benötigen. Zudem ergibt sich in den Eigenschaften der
Brennstoffzelle mit den dort beschriebenen Dünnschicht-Membranen ein weiterer Nachteil:
Die ionenleitenden Dünnschichten in DE 195 13 292 C1 werden aus verschiedenen Fluorkohlenstoffen in Ver bindung mit Trifluormethansulfonsäure hergestellt. Bei der Verwendung von Trifluormethansulfonsäure kommt es im Plasma aufgrund der vergleichbaren Bindungsenergien zwischen der Kohlenstoff/Schwefel-Bindung und den Bindungen in der Sulfonsäure auch zur Fragmentierung der Sulfonsäure. Hierdurch entstehen entweder hochvernetzte Polymere mit sehr geringer Ionenleitfähigkeit, resultierend in erhöhten Zellinnenwiderständen, oder Polymere mit hinreichender Ionenleitfähigkeit aber geringem Vernetzungsgrad und hohem Anteil nicht kovalent an das Polymergerüst gebundener Trifluormethansulfonsäure (siehe dazu: Ber. Bunsenges. Phys. Chem., Bd 98 (1994), Seiten 631 bis 635). Letztere Schichten sind daher nicht langzeitstabil und besitzen aufgrund des geringen Vernetzungsgrades insbesondere bei der Verwendung in direkt Methanol Brennstoffzellen hohe Per meationsraten der verwendeten Brennstoffe, welche zu Verlusten der Brennstoffzelle führen.
Die ionenleitenden Dünnschichten in DE 195 13 292 C1 werden aus verschiedenen Fluorkohlenstoffen in Ver bindung mit Trifluormethansulfonsäure hergestellt. Bei der Verwendung von Trifluormethansulfonsäure kommt es im Plasma aufgrund der vergleichbaren Bindungsenergien zwischen der Kohlenstoff/Schwefel-Bindung und den Bindungen in der Sulfonsäure auch zur Fragmentierung der Sulfonsäure. Hierdurch entstehen entweder hochvernetzte Polymere mit sehr geringer Ionenleitfähigkeit, resultierend in erhöhten Zellinnenwiderständen, oder Polymere mit hinreichender Ionenleitfähigkeit aber geringem Vernetzungsgrad und hohem Anteil nicht kovalent an das Polymergerüst gebundener Trifluormethansulfonsäure (siehe dazu: Ber. Bunsenges. Phys. Chem., Bd 98 (1994), Seiten 631 bis 635). Letztere Schichten sind daher nicht langzeitstabil und besitzen aufgrund des geringen Vernetzungsgrades insbesondere bei der Verwendung in direkt Methanol Brennstoffzellen hohe Per meationsraten der verwendeten Brennstoffe, welche zu Verlusten der Brennstoffzelle führen.
Die Plasmapolymerisation ionenleitender Schichten aus z. B. Ethylen und Carboxylatgruppen (DE 196 24 887 A1)
besitzt den Nachteil der Verwendung einer schwach sauren Carboxylatgruppe, welches zu geringer Ionenleit
fähigkeit führt. Zudem enthalten diese Plasmapolymere aliphatische Wasserstoffatome, welche Angriffsstellen für
einen oxidativen Abbau sind.
Die genannten Nachteile werden in der vorliegenden Erfindung durch einen einfachen Aufbau einer miniaturi
sierten Brennstoffzelle gemäß Abb. 1 gelöst, die aus einem Siliziumträger 1 besteht, der poröse Siliziumbe
reiche 4 enthält und auf dem sich eine mit Katalysator dotierte, vorzugsweise Pt und Pt/Ru, Graphit-Dünnschicht
5, eine ionenleitenden Dünnschicht-Polymermembran 6, welches eine aus einer teflonartigen Matrix mit inte
grierten Ionenleiterketten, z. B. Phosphor- oder Schwefelsäure-Gruppen, co-plasmapolymerisierte Membran ist
und wieder eine mit Katalysator dotierte Graphit-Dünnschicht 7 befindet. Sind die untere Graphitschicht 5 sowie
die Membran 6 entsprechend Abb. 1 strukturiert ausgelegt, so ist durch entsprechend strukturierte Auslegung der
oberen Graphitschicht 7 eine direkte Verschaltung der Zellen in Reihe zu erreichen. Für eine galvanischer Tren
nung der Einzelzellen in der Ebene ist eine p-leitende Dünnschicht 2 zwischen diesen angeordnet, so daß sich mit
dem Siliziumsubstrat pn-Übergänge ergeben.
Zur Minimierung des Reihenwiderstandes werden die einzeln Zellen gemäß Abb. 2 vorzugsweise als schmale
Steifen ausgeführt. Außerdem können die nicht notwendigerweise porösen Bereiche außerhalb der aktiven Berei
che der Zelle zusätzliche Dünnschicht-Metallisierungen 8 enthalten.
Der Siliziumträger mit Dünnschicht-Membran-Elektroden Einheit wird durch Glassubstrate (Abb. 1, 11) herme
tisch dicht nach außen abgeschlossen. Die Glassubstrate sind hierbei vorteilhaft in ihrem thermischen Ausdeh
nungskoeffizienten dem des Siliziums angepasst (z. B. Tempax oder Pyrex). Für eine gleichmäßige Zufuhr der
Brennstoffe von beiden Seiten der Membran her enthalten die Glassubstrate Vertiefungen zur Gasführung und
Verteilung. Die Zufuhr der Brennstoffe erfolgt über Kapillaren 9 in die Hohlräume 10 der Glassubstrate 11.
Aufgrund der hohen Wärmeleitfähigkeit und geringen Wärmekapazität des Siliziums und der geringen Wärme
leitung im Glas erreicht eine solche Zelle schnell ihre Betriebstemperatur, ohne daß ihre Umgebung wesentlich
davon beeinflußt wird.
Eine vorteilhafte Ausführung der erfindungsgemäßen Anordnung ist die Verwendung einer aus Fluorethen und
Vinylphosphonsäure co-plasmapolymerisierten Dünnschicht-Membran. Die in der Vinylphosphonsäure vorhan
dene C/C-Doppelbindung ermöglicht einen kovalenten Einbau der Phosphonsäure in das Polymergerüst ohne
Fragmentierung der Phosphonsäuregruppen. Hierdurch ist diese co-plasmapolymerisierte Dünnschicht-Membran
chemisch und temperatur-stabil mit hoher Ionenleitfähigkeit bei gleichzeitig hohem Vernetzungsgrad. Der hohe
Vernetzungsgrad bewirkt zudem eine Sperrwirkung für Brennstoffe, wie z. B. Methanol, so daß zusätzliche
Brennstoff-Sperrschichten aus Pd oder Pd/Ag-Legierungen nicht notwendig sind (siehe z. B. DE 196 46 487 C2
und DE 197 34 634 C1). Diese Eigenschaften der Dünnschicht-Membran führen zu einer deutlichen Verbesse
rung der Verluste in Brennstoffzellen.
Claims (8)
1. PEM-Brennstoffzellensystem in Mikrosystemtechnik, dadurch gekennzeichnet, dass
- a) in einem Glas-Silizium-Glas-Schichtverbund der Aufbau eines vollständigen Sys tems aus PEM-Brennstoffzellen realisiert ist, wozu auf im Siliziumsubstrat erzeug ten porösen Trägermembranen jeweils eine vollständige Brennstoffzelle angeordnet ist, die aus zwei mit Katalysatormetallen, insbesondere mit Pt und/oder Pt-Ru- dotierten, porösen Graphit-Dünnschichten und einer dazwischen liegenden ionenlei tenden Dünnschicht-Polymerelektrolytmembran besteht, wobei zur seriellen oder parallelen Verschaltung der einzelnen Brennstoffzellen untereinander zwischen den einzelnen Brennstoffzellen Elemente aus leitfähigem Silizium sowie Leiterbahn strukturen mit galvanischer Trennung der Einzelzellen in der Ebene über pn- Übergänge im Silizium angeordnet sind, dass
- b) die Glassubstrate Vertiefungen zur Gasführung und Gasverteilung für die räumlich getrennte Zufuhr der Brennstoffe auf beiden Seiten der Dünnschicht- Polymerelektrolytmembran enthalten, dass
- c) die Glassubstrate mit der dazwischen angeordneten Siliziumschicht hermetisch dicht verbunden sind, dass
- d) in die Dünnschicht-Polymermembran ionenleitende Gruppen, insbesondere Phos phor- oder Schwefelsäuregruppen, über die Co-Polymerisation von auf Fluorkoh lenwasserstoffen basierenden Vorläuferverbindungen und Monomeren unter Bil dung einer ionenleitenden Elektrolytmembran eingebunden sind.
2. PEM-Brennstoffzellensystem in Mikrosystemtechnik nach Anspruch 1, dadurch ge
kennzeichnet, dass die Dünnschicht-Polymermembran eine durch Co-Polymeristaion
von Fluorethen und Vinylphosphonsäure erhaltene ionenleitende Elektrolytmembran
ist.
3. PEM-Brennstoffzellensystem in Mikrosystemtechnik nach Anspruch 1 oder 2, dadurch
gekennzeichnet, dass der Ausdehnungskoeffizient des zum Verschließen verwendeten
Glases an den Ausdehnungskoeffizienten des Silizium angepasst ist.
4. PEM-Brennstoffzellensystem in Mikrosystemtechnik nach Anspruch 1 bis 3, dadurch
gekennzeichnet, dass die Brennstoffzufuhr über seitliche Öffnungen im Glas erfolgt, in
die bevorzugt Kapillaren eingefügt sind.
5. PEM-Brennstoffzellensystem in Mikrosystemtechnik nach Anspruch 1 bis 4, dadurch
gekennzeichnet, dass die Brennstoffzellen des Brennstoffzellensystems streifenförmig
ausgebildet sind.
6. PEM-Brennstoffzellensystem in Mikrosystemtechnik nach Anspruch 1 bis 5, dadurch
gekennzeichnet, dass die elektrische Kontaktierung für eine Reihenverschaltung ent
lang der Breitseiten der Brennstoffzellen erfolgt.
7. PEM-Brennstoffzellensystem in Mikrosystemtechnik nach Anspruch 1 bis 6, dadurch
gekennzeichnet, dass die elektrische Kontaktierung für eine Parallelschaltung entlang
der Schmalseiten der Brennstoffzellen erfolgt.
8. PEM-Brennstoffzellensystem in Mikrosystemtechnik nach Anspruch 1 bis 4 dadurch
gekennzeichnet, dass die elektrische Verbindung der einzelnen Brennstoffzellen über
strukturierte dünne Schichten erfolgt.
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