DE19905341A1 - Low-polycarbonate molding compounds for automotive applications - Google Patents
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Abstract
Description
Die Erfindung betrifft Formmassen, Formteile und Verbunde daraus sowie die Verwendung der Formmassen, Formteile und Verbunde.The invention relates to molding compositions, moldings and composites therefrom and Use of molding compounds, molded parts and composites.
Formteile aus polymeren Werkstoffen, die insbesondere im Innenraum von Kraftfahrzeugen zur Anwendung kommen, müssen hohen Anforderungen vor allem bezüglich ihrer mechanischen Eigenschaften, ihrer Oberflächeneigenschaften, ihres Alterungs- sowie ihres Geruchsverhaltens genügen. Für die Herstellung von Formteilen für Kraftfahrzeug-Innenanwendungen wurden bisher verschiedene polymere Werkstoffe verwendet.Molded parts made of polymer materials, particularly in the interior of Motor vehicles are used, especially high demands with regard to their mechanical properties, their surface properties, their Aging and their olfactory behavior are sufficient. For the production of Moldings for automotive interior applications have been various polymeric materials used.
Ein verwendeter Werkstoff ist ABS. Dieser Werkstoff weist eine schlechte UV- Beständigkeit, eine schlechte Wärmealterungsbeständigkeit und eine schlechte Wärmeformbeständigkeit (Vicat B-Erweichungstemperatur < 110°C) auf.A material used is ABS. This material has poor UV Durability, poor heat aging resistance and poor Heat resistance (Vicat B softening temperature <110 ° C).
Ein weiterer verwendeter Werkstoff ist ABS/PC (Polymer-Blend aus Acrylnitril/Butadien/Styrol-Copolymer und Polycarbonat). Dieser Werkstoff weist jedoch eine nur unzureichende UV Beständigkeit, ein schlechtes Wär mealterungsverhalten (Zähigkeit und Bruchdehnung nach Wärmelagerung), schlechte Spannungsrißbeständigkeit, zum Beispiel gegen Weichmacher, eine schlechte Fließfähigkeit, sowie insbesondere schlechte Emissionseigenschaften und ein schlechtes Geruchsverhalten auf. Unter Geruchsverhalten wird die Neigung von Werkstoffen verstanden, nach einer Temperatur- und Klimalagerung von festgelegter Dauer flüchtige Bestandteile abzugeben, die einen wahrnehmbaren Geruch aufweisen.Another material used is ABS / PC (polymer blend from Acrylonitrile / butadiene / styrene copolymer and polycarbonate). This material shows however, insufficient UV resistance, poor heat meal aging behavior (toughness and elongation at break after heat storage), poor Stress crack resistance, for example against plasticizers, a poor one Flowability, and in particular poor emission properties and a bad one Olfactory behavior. Odor behavior is the inclination of materials understood after a temperature and climate storage of a specified duration deliver volatile components that have a noticeable odor.
Als weiterer Werkstoff kommt ABS/PA (Polymerblend aus ABS und Polyamid) zum Einsatz. Auch ABSIPA weist eine schlechte UV-Beständigkeit, eine schlechte Wärmeformbeständigkeit (Vicat B-Erweichungstemperatur < 110°C), eine schlechte Wärmealterungsbeständigkeit, eine geringe Dimensionsstabilität wegen hoher Feuchtigkeitsaufnahme, sowie eine schlechte Fließfähigkeit auf.Another material is ABS / PA (polymer blend made of ABS and polyamide) for use. ABSIPA also has poor UV resistance, poor Heat resistance (Vicat B softening temperature <110 ° C), a poor heat aging resistance, poor dimensional stability because of high moisture absorption, as well as poor fluidity.
Als weiterer Werkstoff kommt PPEIHIPS (Polymerblend aus Polyphenylenoxid und schlagzäh modifiziertem Polystyrol) zum Einsatz. Nachteilig an diesem Werkstoff sind seine schlechte Fließfähigkeit, schlechte UV Beständigkeit, Schaumhaftung und Wärmealterungsbeständigkeit, sowie sein schlechtes Geruchsverhalten.Another material is PPEIHIPS (polymer blend made of polyphenylene oxide and impact modified polystyrene). This material is disadvantageous its poor fluidity, poor UV resistance, foam adhesion and Resistance to heat aging, as well as its bad smell behavior.
Weiterhin wird PET/PC (Polymerblend aus Polyethylentherphtalat und Polycarbonat) verwendet. Nachteilig an diesem Werkstoff sind seine geringe Spannungsrißbeständigkeit zum Beispiel gegen Weichmacher sowie seine schlechte Fließfähigkeit.Furthermore, PET / PC (polymer blend of polyethylene terephthalate and Polycarbonate) is used. The disadvantage of this material is that it is small Stress crack resistance, for example, against plasticizers and its poor Flowability.
Auch PBT/PC weist als weiterer verwendeter Werkstoff eine schlechte Fließfähigkeit und Spannungsrißbeständigkeit auf.PBT / PC also has a poor quality as another material used Flowability and stress crack resistance.
Die vorstehend genannten Werkstoffe weisen überwiegend eine nur schlechte Wärmeformbeständigkeit auf, die in einer nur geringen Vicat B- Erweichungstemperatur (Vicat B < 130°C) zum Ausdruck kommt, sowie eine schlechte Wärmealterungsbeständigkeit auf. Eine gute Wärmeformbeständigkeit und Wärmealterungsbeständigkeit der eingesetzten Werkstoffe ist jedoch essentiell, da sich der Kraftfahrzeug-Innenraum, insbesondere unter Einwirkung von Sonnenstrahlung, erheblich aufheizen kann.The materials mentioned above mostly have only a poor one Heat resistance, which in a low Vicat B- Softening temperature (Vicat B <130 ° C), as well as a poor heat aging resistance. Good heat resistance and Resistance to heat aging of the materials used is essential, however the interior of the motor vehicle, especially under the influence of Solar radiation, can heat up considerably.
Auch für Anwendungen im Außenbereich weisen vorhandene Materialien Mängel auf. So zeichnen sich Blends aus PPE und PA durch eine schlechte Dimensionsstabilität infolge Wasseraufnahme und durch schlechte Verarbeitbarkeit aus.Existing materials also have defects for outdoor applications on. So blends from PPE and PA are characterized by a bad one Dimensional stability due to water absorption and poor processability out.
Die vorstehend genannten Nachteile konnten mit Polymerwerkstoffen auf der Basis von PBT/ASA/PSAN (Polymerblends aus Polybutylenterephthalat, Acrylni tril/Styrol/Acrylsäureester-Copolymer und Polystyrol/Acrylnitril-Copolymer) behoben werden. Solche Werkstoffe sind in DE-A 39 11 828 allgemein offenbart. Die Ausführungsbeispiele beziehen sich auf Formmassen mit einem hohen Acrylnitril-Anteil der PSAN-Copolymere. Formteile aus diesen Formmassen weisen jedoch, wie die überwiegende Zahl der vorstehend genannten Werkstoffe, ein schlechtes Emissions- und Geruchsverhalten auf.The above-mentioned disadvantages could be overcome with polymer materials based on PBT / ASA / PSAN (polymer blends made of polybutylene terephthalate, Acrylni tril / styrene / acrylic acid ester copolymer and polystyrene / acrylonitrile copolymer) fixed become. Such materials are generally disclosed in DE-A 39 11 828. The Exemplary embodiments relate to molding compositions with a high acrylonitrile content of the PSAN copolymers. Molded parts from these molding compositions, however, have such predominant number of the materials mentioned above, a bad emission and olfactory behavior.
Aufgabe der Erfindung ist es, für die Herstellung von Formteilen, die im Innenraum von Kraftfahrzeugen und Karosserieaußenteile eingesetzt werden, geeignete Formmassen zur Verfügung zu stellen, die ein günstiges Eigenschaftsprofil hinsichtlich ihrer mechanischen, optischen und Oberflächeneigenschaften sowie insbesondere eine gute Wärmeformbeständigkeit, Wärmealterungsbeständigkeit und ein gutes Emissionsverhalten und/oder Geruchsverhalten aufweisen. Weiterhin sollen die Formmassen eine möglichst geringe Dichte aufweisen. Die geringe Dichte ist besonders im Hinblick auf Kraftstoffeinsparung bei Kraftfahrzeugen vorteilhaft. Ferner sollen die Formteile gut recycelbar sein.The object of the invention is for the production of molded parts in the interior of motor vehicles and body parts are used, suitable To provide molding compounds that have a favorable property profile with regard to their mechanical, optical and surface properties as well in particular good heat resistance, heat aging resistance and have good emission behavior and / or smell behavior. Farther The molding compositions should have the lowest possible density. The low density is particularly advantageous in terms of fuel savings in motor vehicles. Furthermore, the molded parts should be easy to recycle.
Gelöst wird die Aufgabe durch eine Formmasse, enthaltend, bezogen auf die
Summe der Komponenten A bis G, die insgesamt 100 Gew.-% ergibt,
The object is achieved by a molding composition comprising, based on the sum of components A to G, which gives a total of 100% by weight,
- a) bis zu insgesamt 100 Gew.-% der Formmasse mindestens eines Polykondensats als Komponente A,a) up to a total of 100% by weight of the molding composition at least one Polycondensate as component A,
- b) 1 bis 10 Gew.-% mindestens eines teilchenförmigen mit einer Glasübergangstemperatur der Weichphase unterhalb von 0°C und einer mittleren Teilchengröße von 50 bis 1000 nm als Komponente B,b) 1 to 10% by weight of at least one particulate with one Glass transition temperature of the soft phase below 0 ° C and one average particle size from 50 to 1000 nm as component B,
-
c) 1 bis 10 Gew.-% mindestens eines Copolymerisats als Komponente C aus
den Monomeren
- 1. 50 bis 90 Gew.-% mindestens eines vinylaromatischen Monomeren als Komponente C 1 und
- 2. 10 bis 50 Gew.-% Acrylnitril und/oder Methacrylnitril als Komponente C2, jeweils bezogen auf die Komponente C,
- 1. 50 to 90 wt .-% of at least one vinyl aromatic monomer as component C 1 and
- 2. 10 to 50% by weight of acrylonitrile and / or methacrylonitrile as component C2, in each case based on component C,
- d) 0 bis 15 Gew.-% eines Polycarbonats als Komponente D,d) 0 to 15% by weight of a polycarbonate as component D,
- e) 0,01 bis 15 Gew.-% eines zu Komponente B unterschiedlichen Polymers als Komponente E,e) 0.01 to 15 wt .-% of a polymer different from component B. as component E,
- f) 0 bis 20 Gew.-% eines zu Komponente A unterschiedlichen Polyesters als Komponente F,f) 0 to 20% by weight of a polyester different from component A as Component F,
- g) 0,1 bis 10 Gew.-% übliche Zusatzstoffe wie Ruß, UV-Stabilisatoren, Umesterungsstabilisatoren, Oxidationsverzögerer, Gleit- und Entformungsmittel als Komponente G.g) 0.1 to 10% by weight of conventional additives such as carbon black, UV stabilizers, Transesterification stabilizers, antioxidants, slip and Mold release agent as component G.
Als Komponente A enthält die erfindungsgemäße Formmasse als restlicher Bestandteil bis zu 100 Gew.-% der Formmasse, bevorzugt 20 bis 75 Gew.-%, besonders bevorzugt 30 bis 60 Gew.-% eines vorzugsweise schmelzbaren Polykondensats, bevorzugt eines Polyesters und besonders bevorzugt eines aromatischen Polyesters. Die in den erfindungsgemäßen Formmassen enthaltenen Polykondensate sind an sich bekannt.The molding composition according to the invention contains the remaining component A Component of up to 100% by weight of the molding composition, preferably 20 to 75% by weight, particularly preferably 30 to 60% by weight of a meltable one Polycondensate, preferably a polyester and particularly preferably one aromatic polyester. The contained in the molding compositions according to the invention Polycondensates are known per se.
Die Herstellung der Polyester kann vorzugsweise durch Reaktion von Terephthalsäure, deren Estern oder anderer esterbildender Derivate mit 1,4- Butandiol, 1,3-Propandiol bzw. 1,2-Ethandiol in an sich bekannter Weise erfolgen.The polyester can preferably be prepared by reaction of Terephthalic acid, its esters or other ester-forming derivatives with 1,4- Butanediol, 1,3-propanediol or 1,2-ethanediol take place in a manner known per se.
Bis zu 20 mol-% der Terephthalsäure können durch andere Dicarbonsäuren ersetzt werden. Nur beispielsweise seien hier Naphthalindicarbonsäuren, Isophthalsäure, Adipinsäure, Azelainsäure, Sebacinsäure, Dodecandisäure und Cyclohexandicarbonsäuren, Mischungen dieser Carbonsäuren und esterbildende Derivate derselben genannt.Up to 20 mol% of terephthalic acid can be replaced by other dicarboxylic acids become. Examples include naphthalenedicarboxylic acids, isophthalic acid, Adipic acid, azelaic acid, sebacic acid, dodecanedioic acid and Cyclohexanedicarboxylic acids, mixtures of these carboxylic acids and ester-forming Derivatives of the same called.
Auch bis zu 20 mol-% der Dihydroxyverbindungen 1,4-Butandiol, 1,3 Propandiol bzw. 1,2-Ethandiol können durch andere Dihydroxyverbindungen, z. B. 1,6- Hexandiol, 1,4-Hexandiol, 1,4-Cyclohexandiol, 1,4-Di(hydroxymethyl)cyclohexan, Bisphenol A, Neopentylglykol, Mischungen dieser Diole sowie esterbildende Derivate derselben ersetzt werden.Also up to 20 mol% of the dihydroxy compounds 1,4-butanediol, 1,3-propanediol or 1,2-ethanediol can by other dihydroxy compounds, e.g. B. 1.6- Hexanediol, 1,4-hexanediol, 1,4-cyclohexanediol, 1,4-di (hydroxymethyl) cyclohexane, Bisphenol A, neopentyl glycol, mixtures of these diols and ester-forming Derivatives of the same are replaced.
Weiterhin bevorzugte aromatische Polyester sind Polytrimethylenterephthalat (PTT) und insbesondere Polybutylenterephthalat (PBT), die ausschließlich aus Terephthalsäure und den entsprechenden Diolen 1,2-Ethandiol, 1,3-Propandiol und 1,4-Butandiol gebildet sind. Die aromatischen Polyester können auch ganz oder teilweise in Form von Polyester-Recyclaten, wie PET-Mahlgut aus Flaschenmaterial oder aus Abfällen der Flaschenherstellung eingesetzt werden.Further preferred aromatic polyesters are polytrimethylene terephthalate (PTT) and especially polybutylene terephthalate (PBT), which are made exclusively from Terephthalic acid and the corresponding diols 1,2-ethanediol, 1,3-propanediol and 1,4-butanediol are formed. The aromatic polyesters can also be whole or partly in the form of recycled polyester, such as PET regrind from bottle material or from waste from bottle production.
In einer besonders bevorzugten Ausführungsform besteht die Komponente A aus
In a particularly preferred embodiment, component A consists of
- 1. 50 bis 100, bevorzugt 80 bis 100 Gew.-%, besonders bevorzugt 90 bis 100 Gew.-% Polybutylenterephthalat und 1. 50 to 100, preferably 80 to 100% by weight, particularly preferably 90 to 100 % By weight of polybutylene terephthalate and
- 2. 0 bis 20 Gew.-%, 0 bis 20 Gew.-%, besonders bevorzugt 0 bis 10 Gew.-% eines weiteren Polykondensats.2. 0 to 20% by weight, 0 to 20% by weight, particularly preferably 0 to 10% by weight another polycondensate.
In einer weiteren erfindungsgemäßen Ausführungsform enthält die Formmasse kein PET. Darüber hinaus sind Formmassen bevorzugt, bei denen die Komponente A PET-frei ist.In a further embodiment according to the invention, the molding composition does not contain PET. In addition, molding compositions are preferred in which component A Is PET-free.
Als Komponente B enthält die erfindungsgemäße Formmasse 1 bis 50 Gew.-%, bevorzugt 2 bis 8 Gew.-%, besonders bevorzugt 2,5 bis 7 Gew.-%, insbesondere 3 bis 6 Gew.-% mindestens eines teilchenförmigen Pfropfcopolymerisats mit einer Glasübergangstemperatur der Weichphase unterhalb von OoC und einer mittleren Teilchengröße von 50 bis 1000 nm.The molding composition according to the invention contains 1 to 50% by weight as component B, preferably 2 to 8% by weight, particularly preferably 2.5 to 7% by weight, in particular 3 up to 6% by weight of at least one particulate graft copolymer with a Glass transition temperature of the soft phase below OoC and a medium one Particle size from 50 to 1000 nm.
Vorzugsweise handelt es sich bei Komponente B um ein Pfropfcopolymerisat aus
Component B is preferably a graft copolymer
- 1. 50 bis 90 Gew.-% einer teilchenförmigen Pfropfgrundlage B1 mit einer Glasübergangstemperatur unterhalb OoC und1. 50 to 90% by weight of a particulate graft base B1 with a Glass transition temperature below OoC and
-
2. 10 bis 50 Gew.-% einer Pfropfauflage B2 aus den Monomeren
- 1. 50 bis 90 Gew.-% eines vinylaromatischen Monomeren als Komponente B21 und
- 2. 10 bis 49 Gew.-% Acrylnitril und/oder Methacrylnitril als Komponente B22.
- 1. 50 to 90 wt .-% of a vinyl aromatic monomer as component B21 and
- 2. 10 to 49% by weight of acrylonitrile and / or methacrylonitrile as component B22.
Die teilchenförmige Pfropfgrundlage B1 kann aus 70 bis 100 Gew.-% eines C1- C10- konjugierten Diens oder beide, vorzugsweise eines C1 bis C10-Alkylesters der Acrylsäure, 0 bis 30 Gew.-% eines difunktionellen Monomeren mit zwei olefinischen, nicht konjugierten Doppelbindungen bestehen. Solche Pfropfgrundlagen werden beispielsweise bei ABS-Polymeren oder MBS-Polymeren als Komponente B eingesetzt.The particulate graft base B1 may be made of 70 to 100 wt .-% of a C 1 - C 10 - conjugated diene or both, preferably a C 1 to C 10 -alkyl ester of acrylic acid, 0 to 30 wt .-% of a bifunctional monomer having two olefinic , non-conjugated double bonds exist. Such graft bases are used, for example, as component B in ABS polymers or MBS polymers.
Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung besteht die Pfropf
grundlage B1 aus den Monomeren
According to a preferred embodiment of the invention, the graft base B1 consists of the monomers
- 1. 75 bis 99,9 Gew.-% eines C1-C10-Alkylesters der Acrylsäure als Komponente B 11,1. 75 to 99.9% by weight of a C 1 -C 10 -alkyl ester of acrylic acid as component B 11,
- 2. 0,1 bis 10 Gew.-% mindestens eines polyfunktionellen Monomeren mit mindestens zwei olefinischen, nicht konjugierten Doppelbindungen als Komponente B12 und2. 0.1 to 10% by weight of at least one polyfunctional monomer with at least two olefinic, non-conjugated Double bonds as component B12 and
- 3. 0 bis 24,9 Gew.-% eines oder mehrerer weiterer copolymerisierbarer Monomere als Komponente B13.3. 0 to 24.9% by weight of one or more further copolymerisable Monomers as component B13.
Bei der Pfropfgrundlage B1 handelt es sich um ein Elastomeres, welches eine Glasübergangstemperatur von bevorzugt unterhalb -20°C, besonders bevorzugt unterhalb -30°C aufweist.The graft base B1 is an elastomer, which is a Glass transition temperature of preferably below -20 ° C, particularly preferred below -30 ° C.
Für die Herstellung des Elastomeren werden als Hauptmonomere Bll Ester der Acrylsäure mit 1 bis 10 C-Atomen, insbesondere 4 bis 8 C-Atomen in der Alkoholkomponente eingesetzt. Besonders bevorzugte Monomere B11 sind iso- und n-Butylacrylat sowie 2-Ethylhexylacrylat, von denen Butylacrylat besonders bevorzugt ist.For the production of the elastomer, the main monomers B1 are esters of Acrylic acid with 1 to 10 carbon atoms, in particular 4 to 8 carbon atoms in the Alcohol component used. Particularly preferred monomers B11 are iso- and n-butyl acrylate and 2-ethylhexyl acrylate, of which butyl acrylate in particular is preferred.
Neben den Estern der Acrylsäure werden als vernetzendes Monomer B12 0,1 bis 10, bevorzugt 0,1 bis 5, besonders bevorzugt 1 bis 4 Gew.-% eines polyfunktionellen Monomeren mit mindestens zwei olefinischen, nicht konjugierten Doppelbindungen eingesetzt. Beispiele sind Divinylbenzol, Diallylfumarat, Diallylphthalat, Triallylcyanurat, Triallylisocyanurat, Tricylodecenylacrylat und Dihydrodicyclopentadienylacrylat, von denen die beiden zuletzt genannten besonders bevorzugt sind.In addition to the esters of acrylic acid, B12 0.1 to 10, preferably 0.1 to 5, particularly preferably 1 to 4% by weight of one polyfunctional monomers with at least two olefinic, non-conjugated Double bonds used. Examples are divinylbenzene, diallyl fumarate, Diallyl phthalate, triallyl cyanurate, triallyl isocyanurate, tricylodecenyl acrylate and Dihydrodicyclopentadienyl acrylate, of which the latter two are particularly noteworthy are preferred.
Neben den Monomeren B11 und B12 können am Aufbau der Pfropfgrundlage B1 noch bis zu 24,9, vorzugsweise bis zu 20 Gew.-% weiterer copolymerisierbarer Monomere, vorzugsweise Butadien-1,3, Styrol, a-Methylstyrol, Acrylnitril, Methacrylnitril und C1-C8-Alkylester der Methacrylsäure oder Mischungen dieser Monomeren beteiligt sein. In einer besonders bevorzugten Ausführungsform enthält die Pfropfgrundlage B1 kein Butadien-1,3, insbesondere besteht die Pfropfgrundlage B1 ausschließlich aus den Komponenten B11 und B12.In addition to the monomers B11 and B12, up to 24.9% by weight, preferably up to 20% by weight, of further copolymerizable monomers, preferably 1,3-butadiene, styrene, α-methylstyrene, acrylonitrile, methacrylonitrile and C 1 -C 8 alkyl esters of methacrylic acid or mixtures of these monomers may be involved. In a particularly preferred embodiment, the graft base B1 does not contain 1,3-butadiene, in particular the graft base B1 consists exclusively of components B11 and B12.
Auf die Pfropfgrundlage B1 ist eine Pfropfauflage B2 aus den Monomeren
On the graft base B1 is a graft B2 made of the monomers
- 1. 50 bis 90 Gew.-%, vorzugsweise 60 bis 90 Gew.-%, besonders bevorzugt 65 bis 80 Gew.-% eines vinylaromatischen Monomeren als Komponente B21 und1. 50 to 90 wt .-%, preferably 60 to 90 wt .-%, particularly preferably 65 to 80% by weight of a vinyl aromatic monomer as component B21 and
- 2. 10 bis 50 Gew.-%, vorzugsweise 10 bis 40 Gew.-%, besonders bevorzugt 20 bis 35 Gew.-% Acrylnitril oder Methacrylnitril oder deren Mischungen2. 10 to 50 wt .-%, preferably 10 to 40 wt .-%, particularly preferably 20 to 35% by weight of acrylonitrile or methacrylonitrile or their mixtures
gepfropft.grafted.
Beispiele für vinylaromatische Monomere sind unsubstituiertes Styrol und substituierte Styrole wie α-Methylstyrol, p-Chlorstyrol und p-Chlor-a-Methylstyrol. Bevorzugt sind unsubstituiertes Styrol und α-Methylstyrol, besonders bevorzugt ist unsubstituiertes Styrol.Examples of vinyl aromatic monomers are unsubstituted styrene and substituted styrenes such as α-methylstyrene, p-chlorostyrene and p-chloro-a-methylstyrene. Unsubstituted styrene and α-methylstyrene are preferred, and is particularly preferred unsubstituted styrene.
Gemäß einer Ausführungsform der Erfindung beträgt die mittlere Teilchengröße der Komponente B 50 bis 200 nm, bevorzugt 55 bis 150 nm. According to one embodiment of the invention, the average particle size is Component B 50 to 200 nm, preferably 55 to 150 nm.
Gemäß einer weiteren Ausführungsform der Erfindung beträgt die mittlere Teilchengröße der Komponente B 200 bis 1000 nm, bevorzugt 400 bis 550 nm.According to a further embodiment of the invention, the average is Particle size of component B 200 to 1000 nm, preferably 400 to 550 nm.
Gemäß einer besonders bevorzugten Ausführungsform der Erfindung ist die Teilchengrößenverteilung der Komponente B bimodal, wobei die Komponente B zu 10 bis 90 Gew.-%, bevorzugt zu 30 bis 90 Gew.-%, besonders bevorzugt zu 50 bis 75 Gew.-% aus einem kleinteiligen Pfropfcopolymerisat mit einer mittleren Teilchengröße von 50 bis 200 nm, bevorzugt 55 bis 150 nm und zu 10 bis 90 Gew.- %, bevorzugt zu 10 bis 70 Gew.-%, besonders bevorzugt zu 25 bis 50 Gew.-% aus einem großteiligen Pfropfcopolymerisat mit einer mittleren Teilchengröße von 250 bis 1000 nm, bevorzugt ca. 400 bis 550 nm, besteht.According to a particularly preferred embodiment of the invention Particle size distribution of component B is bimodal, with component B being 10 to 90% by weight, preferably 30 to 90% by weight, particularly preferably 50 to 75 wt .-% of a small-sized graft copolymer with a medium Particle size of 50 to 200 nm, preferably 55 to 150 nm and 10 to 90% by weight %, preferably from 10 to 70% by weight, particularly preferably from 25 to 50% by weight a large-scale graft copolymer with an average particle size of 250 up to 1000 nm, preferably about 400 to 550 nm.
Als mittlere Teilchengröße bzw. Teilchengrößenverteilung werden die aus der
integralen Massenverteilung bestimmten Größen angegeben. Bei den erfin
dungsgemäßen mittleren Teilchengrößen handelt es sich in allen Fällen um die
Gewichtsmittel der Teilchengrößen, wie sie mittels einer analytischen
Ultrazentrifuge entsprechend der Methode von W. Scholtan und H. Lange, Kolloid-
Z. und Z.-Polymere 250 (1972), Seiten 782-796, bestimmt wurden. Die
Ultrazentrifugenmessung liefert die integrale Massenverteilung des
Teilchendurchmessers einer Probe. Hieraus läßt sich entnehmen, wieviel
Gewichtsprozent der Teilchen einen Durchmesser gleich oder kleiner einer
bestimmten Größe haben. Der mittlere Teilchendurchmesser, der auch als d50-Wert
der integralen Massenverteilung bezeichnet wird, ist dabei als der
Teilchendurchmesser definiert, bei dem 50 Gew.-% der Teilchen einen kleineren
Durchmesser haben als der Durchmesser, der dem 4,-Wert entspricht. Ebenso
haben dann 50 Gew.-% der Teilchen einen größeren Durchmesser als der d50-Wert.
Zur Charakterisierung der Breite der Teilchengrößenverteilung der
Kautschukteilchen werden neben dem d50-Wert (mittlerer Teilchendurchmesser) die
sich aus der integralen Massenverteilung ergebenden d10- und d90-Werte
herangezogen. Der d10- bzw. d90-Wert der integralen Massenverteilung ist dabei
entsprechend dem d50-Wert definiert mit dem Unterschied, daß sie auf 10 bzw. 90
Gew.-% der Teilchen bezogen sind. Der Quotient
The sizes determined from the integral mass distribution are given as the average particle size or particle size distribution. In all cases, the mean particle sizes according to the invention are the weight-average particle sizes, as determined by means of an analytical ultracentrifuge according to the method of W. Scholtan and H. Lange, Kolloid-Z. and Z.-Polymer 250 (1972), Pages 782-796. The ultracentrifuge measurement provides the integral mass distribution of the particle diameter of a sample. From this it can be seen what percentage by weight of the particles have a diameter equal to or smaller than a certain size. The mean particle diameter, which is also referred to as the d 50 value of the integral mass distribution, is defined as the particle diameter at which 50% by weight of the particles have a smaller diameter than the diameter which corresponds to the 4. Likewise, 50% by weight of the particles then have a larger diameter than the d 50 value. To characterize the breadth of the particle size distribution of the rubber particles in addition to the d50 value (median particle diameter) which are selected from the integral mass distribution are d 10 - and d 90 -values used. The d 10 or d 90 value of the integral mass distribution is defined in accordance with the d 50 value with the difference that they are based on 10 or 90% by weight of the particles. The quotient
stellt ein Maß für die Verteilungsbreite der Teilchengröße dar. Als Komponente A erfindungsgemäß verwendbare Emulsionspolymerisate A weisen vorzugsweise Q- Werte kleiner als 0,5, insbesondere kleiner als 0,35 auf.represents a measure of the distribution width of the particle size. As component A Emulsion polymers A which can be used according to the invention preferably have Q- Values less than 0.5, in particular less than 0.35.
Das Pfropfcopolymerisat B ist im allgemeinen ein- oder mehrstufig, d. h. ein aus einem Kern und einer oder mehreren Hüllen aufgebautes Polymerisat. Das Polymerisat besteht aus einer Grundstufe (Pfropfkern) B1 und einer oder - bevorzugt - mehreren darauf gepfropften Stufen B2 (Pfropfauflage), den sogenannten Pfropfstufen oder Pfropfhüllen.The graft copolymer B is generally one or more stages, i. H. on off polymer composed of a core and one or more shells. The Polymer consists of a basic level (graft core) B1 and one or - preferably - Several grafted levels B2 (grafting pad), the so-called Grafting stages or graft casings.
Durch einfache Pfropfung oder mehrfache Pfropfung können eine oder mehrere Pfropfhüllen auf die Kautschukteilchen aufgebracht werden, wobei jede Pfropfhülle eine andere Zusammensetzung haben kann. Zusätzlich zu den pfropfenden Monomeren können polyfunktionelle vernetzende oder reaktive Gruppen enthaltende Monomere mit aufgepfropft werden (s. z. B. EP-A 0 230 282, DE-A 36 01 419, EP-A 0 269 861).One or more can be obtained by simple grafting or multiple grafting Graft sleeves are applied to the rubber particles, with each graft sleeve can have a different composition. In addition to the grafting Monomers can contain polyfunctional crosslinking or reactive groups Monomers are also grafted on (see, for example, EP-A 0 230 282, DE-A 36 01 419, EP-A 0 269 861).
Gemäß einer Ausführungsform der Erfindung dienen als Pfropfgrundlage B1 vernetzte Acrylsäureester-Polymerisate mit einer Glasübergangstemperatur unter 0°C. Die vernetzten Acrylsäureester-Polymerisate sollen vorzugsweise eine Glasübergangstemperatur unter -20°C, insbesondere unter -30°C, besitzen.According to one embodiment of the invention, B1 is used as the graft base crosslinked acrylic acid ester polymers with a glass transition temperature below 0 ° C. The crosslinked acrylic ester polymers should preferably be one Glass transition temperature below -20 ° C, especially below -30 ° C, have.
Prinzipiell ist auch ein mehrschaliger Aufbau des Pfropfcopolymerisats möglich, wobei mindestens eine innere Schale eine Glasübergangstemperatur von unter 0°C und die äußerste Schale eine Glasübergangstemperatur von mehr als 23°C aufweisen sollte. In principle, a multi-layer structure of the graft copolymer is also possible wherein at least one inner shell has a glass transition temperature below 0 ° C and the outermost shell has a glass transition temperature greater than 23 ° C should.
In einer bevorzugten Ausführungsform besteht die Pfropfauflage B2 aus mindestens einer Pfropfhülle und die äußerste Pfropfhülle davon hat eine Glasübergangstemperatur von mehr als 30°C, wobei ein aus den Monomeren der Pfropfauflage B2 gebildetes Polymer eine Glasübergangstemperatur von mehr als 80°C aufweisen würde.In a preferred embodiment, the graft B2 consists of at least a graft shell and the outermost graft shell thereof has one Glass transition temperature of more than 30 ° C, one of the monomers of Polymer B2 graft formed a glass transition temperature greater than Would have 80 ° C.
Geeignete Herstellverfahren für Pfropfcopolymerisate B sind die Emulsions-, Lösungs-, Masse- oder Suspensionspolymersiation. Bevorzugt werden die Pfropfcopolymerisate B durch radikalische Emulsionspolymerisation hergestellt, bei Temperaturen von 20°C-90°C unter Verwendung wasserlöslicher und oder öllöslicher Initiatoren wie Peroxodisulfat oder Benzylperoxid, oder mit Hilfe von Redoxinitiatoren. Redoxinitiatoren eignen sich auch zur Polymerisation unterhalb von 20°C.Suitable manufacturing processes for graft copolymers B are the emulsion, Solution, bulk or suspension polymerisation. The are preferred Graft copolymers B produced by radical emulsion polymerization, at Temperatures from 20 ° C-90 ° C using water-soluble and or oil-soluble initiators such as peroxodisulfate or benzyl peroxide, or with the help of Redox initiators. Redox initiators are also suitable for polymerization below of 20 ° C.
Geeignete Emulsionspolymerisationsverfahren sind beschrieben in DE-A-28 26 925, DE-A 31 49 358 und in DE-C-12 60 135.Suitable emulsion polymerization processes are described in DE-A-28 26 925, DE-A 31 49 358 and in DE-C-12 60 135.
Der Aufbau der Pfropfhüllen erfolgt vorzugsweise im Emulsionspolymerisa tionsverfahren wie es beschrieben ist in den DE-A-32 27 555, 31 49 357, 31 49 358, 34 14 118. Das definierte Einstellen der erfindungsgemäßen Teilchengrößen von 50-1000 nm erfolgt bevorzugt nach den Verfahren, die beschrieben sind in der DE-C-12 60 135 und DE-A-28 26 925, bzw. Applied Polymer Science, Band 9 (1965), Seite 2929. Das Verwenden von Polymerisaten mit unterschiedlichen Teilchengrößen ist beispielsweise bekannt aus DE-A-28 26 925 und US 5,196,480.The graft casings are preferably built up in the emulsion polymer tion process as described in DE-A-32 27 555, 31 49 357, 31 49 358, 34 14 118. The defined setting of the particle sizes according to the invention of 50-1000 nm is preferably carried out according to the methods described in the DE-C-12 60 135 and DE-A-28 26 925, or Applied Polymer Science, Volume 9 (1965), page 2929. The use of polymers with different Particle sizes are known for example from DE-A-28 26 925 and US 5,196,480.
A1 s Komponente C enthalten die erfindungsgemäßen Formmassen 1 bis 10
Gew.-%, bevorzugt 2 bis 8 Gew.-%, besonders bevorzugt 3 bis 6 Gew.-% eines
Copolymerisats aus den Monomeren
A1 s component C the molding compositions according to the invention contain 1 to 10% by weight, preferably 2 to 8% by weight, particularly preferably 3 to 6% by weight, of a copolymer of the monomers
- 1. 75 bis 90 Gew.-%, bevorzugt 77 bis 90 Gew.-%, besonders bevorzugt 81 bis 80 Gew.-%, mindestens eines vinylaromatischen Monomeren als Komponente C 1 und1. 75 to 90% by weight, preferably 77 to 90% by weight, particularly preferably 81 to 80 wt .-%, at least one vinyl aromatic monomer as a component C 1 and
- 2. 10 bis 25 Gew.-%, vorzugsweise 10 bis 23 Gew.-%, besonders bevorzugt 10 bis 19 Gew.-%, insbesondere 15 bis 19 Gew.-%, Acrylnitril und/oder Methacrylnitril als Komponente C2.2. 10 to 25% by weight, preferably 10 to 23% by weight, particularly preferably 10 up to 19% by weight, in particular 15 to 19% by weight, acrylonitrile and / or Methacrylonitrile as component C2.
Als vinylaromatische Monomere sind die oben stehend genannten Monomere C1 und die oben stehend als Komponente B21 genannten vinylaromatischen Monomere geeignet. Vorzugsweise ist Komponente C ein amorphes Polymerisat, wie es vorstehend als Pfropfauflage B2 beschrieben ist. Gemäß einer Ausführungsform der Erfindung wird als Komponente C ein Copolymerisat von Styrol und/oder a- Methylstyrol mit Acrylnitril verwendet. Der Acrylnitrilgehalt in diesen Copolymerisaten der Komponente C liegt dabei nicht oberhalb 25 Gew.-% und beträgt im allgemeinen 10 bis 25 Gew.- %, bevorzugt 10 bis 22 Gew.- %, besonders bevorzugt 10 bis 19 Gew.-%, insbesondere 15 bis 19 Gew.-%. Zur Komponente C zählen auch die bei der Pfropfcopolymerisation zur Herstellung der Komponente B entstehenden freien, nicht gepfropften Styrol-Acrylnitril-Copolymerisate. Je nach den bei Pfropfcopolymerisation für die Herstellung der Pfropfcopolymerisats A gewählten Bedingungen kann es möglich sein, daß bei der Pfropfcopolymerisation schon ein hinreichender Anteil an Komponente C gebildet worden ist. Im allgemeinen wird es jedoch erforderlich sein, die bei der Pfropfcopolymerisation erhaltenen Produkte mit zusätzlicher, separat hergestellter Komponente C abzumischen.As the vinyl aromatic monomers, the monomers mentioned above are C1 and the vinyl aromatic monomers mentioned above as component B21 suitable. Component C is preferably an amorphous polymer, as is is described above as graft B2. According to one embodiment of the The invention uses as component C a copolymer of styrene and / or a Methyl styrene used with acrylonitrile. The acrylonitrile content in these Copolymers of component C are not above 25% by weight and is generally 10 to 25% by weight, preferably 10 to 22% by weight, particularly preferably 10 to 19% by weight, in particular 15 to 19% by weight. To component C also include those in the graft copolymerization for the production of component B. resulting free, non-grafted styrene-acrylonitrile copolymers. Depending on in the graft copolymerization for the preparation of the graft copolymer A selected conditions, it may be possible in the graft copolymerization a sufficient proportion of component C has already been formed. in the in general, however, it will be necessary for the graft copolymerization products obtained with additional, separately manufactured component C to mix.
Bei dieser zusätzlichen, separat hergestellten Komponente C kann es sich vorzugsweise um ein Styrol/Acrylnitril-Copolymerisat, ein α-Methylstyrol/ Acrylnitril-Copolymerisat oder ein α-Methylstyrol/Styrol/Acrylnitril-Terpolymerisat handeln. Wesentlich ist, daß der Gehalt an Acrylnitril in den Copolymerisaten C 25 Gew.-%, insbesondere 19 Gew.-% nicht übersteigt. Die Copolymerisate können einzeln oder auch als Gemisch für die Komponente C eingesetzt werden, so daß es sich bei der zusätzlichen, separat hergestellten Komponente C der erfindungsgemäßen Formmassen beispielsweise um ein Gemisch aus einem Styrol/ Acrylnitril-Copolymerisat (PSAN) und einem α-Methylstyrol/Acrylnitril- Copolymerisat handeln kann. Auch der Acrylnitrilgehalt der verschiedenen Copolymerisate der Komponente C kann unterschiedlich sein. Vorzugsweise besteht die Komponente C jedoch nur aus einem oder mehreren Styrol/Acrylnitril- Copolymerisaten, wobei die Copolymerisate einen unterschiedlichen Gehalt an Acrylnitril aufweisen können. In einer besonders bevorzugten Ausführungsform besteht die Komponente C aus nur einem Styrol/Acrylnitril-Copolymerisat.This additional component C, produced separately, can be preferably a styrene / acrylonitrile copolymer, an α-methylstyrene / Acrylonitrile copolymer or an α-methylstyrene / styrene / acrylonitrile terpolymer act. It is essential that the acrylonitrile content in the copolymers C 25 % By weight, in particular not exceeding 19% by weight. The copolymers can used individually or as a mixture for component C, so that it the additional, separately manufactured component C Molding compositions according to the invention, for example, a mixture of a styrene / Acrylonitrile copolymer (PSAN) and an α-methylstyrene / acrylonitrile Copolymer can act. The acrylonitrile content of the various Copolymers of component C can be different. Preferably there is component C, however, only consists of one or more styrene / acrylonitrile Copolymers, the copolymers having a different content of May have acrylonitrile. In a particularly preferred embodiment Component C consists of only a styrene / acrylonitrile copolymer.
Als Komponente D enthalten die erfindungsgemäßen Formmassen 0 bis 15, bevorzugt 0 bis 10 und besonders bevorzugt 0,1 bis 6 Gew.-% eines Polycarbonats, bezogen auf die Formmasse. Als Polycarbonate sind alle dem Fachmann bekannten geeignet, wobei die schmelzbaren besonders geeignet sind. In diesem Zusammenhang wird auf "Polymer Chemistry, An Introduction", 2nd Edition, Malcolm P. Stevens Oxford University Press, 1990, Seiten 400 bis 403 und "Principles of Polymerisation", 2nd Edition, George Odian, Whiley Interscience Publication John Whiley & Sons, 1981, Seiten 146 bis 149 verwiesen. Besonders geeignete Polycarbonate weisen eine hohe Fließfähigkeit, vorzugsweise eine MVR bei 300°C und 1,2 kp von < 9, bevorzugt < 13 und besonders bevorzugt < 20 cm3/10 min auf, wobei bevorzugte Komponenten D eine MVR nach ISO 1133 von maximal 100, bevorzugt 90 und besonders bevorzugt 50 cm3/10 min zeigen. Insbesondere als Komponente D bevorzugt ist Lexan 121R der Firma General Electric Plastics. Weiterhin hat sich der Einsatz von PC-Recyclat sowohl als "Post Industrial-" und als "Post Consumer-Recyclat" als besonders geeignet herausgestellt, da es sich besonders gut verarbeiten läßt. In einer erfindungsgemäß bevorzugten Ausführungsform ist die Formmasse polycarbonatfrei.The molding compositions according to the invention contain as component D 0 to 15, preferably 0 to 10 and particularly preferably 0.1 to 6% by weight of a polycarbonate, based on the molding composition. Suitable polycarbonates are all known to the person skilled in the art, the meltable ones being particularly suitable. In this context, "An Introduction Polymer Chemistry," 2 nd Edition, Malcolm P. Stevens Oxford University Press, 1990, pages 400 to 403 and "Principles of Polymerization", 2nd Edition, George Odian Whiley Interscience Publication John Whiley & Sons, 1981, pages 146 to 149. Particularly suitable polycarbonates have a high flowability, preferably an MVR at 300 ° C and 1.2 kg of <9, preferably <13 and especially preferably <20 cm 3/10 min to, wherein components D a preferred MVR according to ISO 1133 of up to 100, preferably 90, particularly preferably 50 cm 3/10 min show. Lexan 121R from General Electric Plastics is particularly preferred as component D. Furthermore, the use of PC recyclate as both "post industrial" and "post consumer recyclate" has proven to be particularly suitable, since it can be processed particularly well. In a preferred embodiment according to the invention, the molding composition is free of polycarbonate.
Als Komponente E können die erfindungsgemäßen Formmassen 0,01 bis 15 Gew.- %, bevorzugt 0,1 bis 10 und besonders bevorzugt 3 bis.8 Gew.-% unter zu B unterschiedlichen, vorzugsweise mit den Komponenten A und/oder C homogen mischbare oder in diesen dispergierbare Polymere enthalten. Es können vorzugsweise übliche (gepfropfte) Kautschuke Verwendung finden, wie Ethylen- Vinylacetat-Kautschuke, Siliconkautschuke, Polyetherkautschuke, hydrierte Dienkautschuke, Polyalkenamerkautschuke, Acrylatkautschuke, Ethylen-Propylen- Kautschuke, Ethylen-Propylen-Dien-Kautschuke und Butylkautschuke, Methylmethacrylat-Butadien-Styrol (MBS)-Kautschucke, Methylmethacrylat- Butylacrylat-Styrol-Kautschuke, vorzugsweise sofern diese mit der aus den Komponenten A, B und C gebildeten Mischphase mischbar bzw. in dieser dispergierbar sind. Bevorzugt werden Acrylatkautschuke, Ethylen-Propylen(EP)- Kautschuke, Ethylen-Propylen-Dien(EPDM)-Kautschuke, insbesondere als Pfropfcopolymere, Verwendung finden. Besonders bevorzugt ist ein P(EPDM-g- SAN) Pfropfkautschuk, der von General Electrics Speciality Chemicals unter dem Handelsnamen Blendex® WX 270 vertrieben wird (70% EPDM, 30% PSAN). In Frage kommen ferner mit der aus den Komponenten B und C gebildeten Mischphase verträgliche bzw. mischbare Polymere oder Copolymere wie Polyacrylate, Polymethacrylate, insbesondere PMMA, Polyphenylenether oder syndiotaktisches Polystyrol. In Frage kommen ferner Reaktivkautschuke, die an den Polyester (Komponente A) über eine kovalente Bindung anbinden, wie mit Säureanhydriden, wie Maleinsäureanhydrid, oder Epoxy-Verbindungen, wie Glycidyl-Methacrylat, gepfropfte Polyolefinkautschuke und/oder partikuläre Acrylatkautschuke. Schließlich ist auch die Verwendung eines oder mehrerer Polymere bzw. Copolymere möglich, die in der Grenzfläche zwischen der aus den Komponenten B und/oder C gebildeten amorphen Phase und der aus der Komponente A gebildeten kristallinen oder teilkristallinen Phase vorliegen und so für eine bessere Anbindung der beiden Phasen sorgen. Beispiele solcher Polymere sind Pfropfcopolymere aus PBT und PSAN oder segmentierte Copolymere wie Block-Copolymere oder Multiblock-Copolymere aus mindestens einem Segment aus PBT mit Mw < 1000 und mindestens einem Segment aus PSAN oder einem mit PSAN venräglichen/mischbaren Segment mit Mw < 1000.As component E, the molding compositions according to the invention can contain from 0.01 to 15% by weight, preferably from 0.1 to 10 and particularly preferably from 3 to 8% by weight, different from B, preferably homogeneously miscible with components A and / or C. or contained in these dispersible polymers. Conventional (grafted) rubbers can preferably be used, such as ethylene-vinyl acetate rubbers, silicone rubbers, polyether rubbers, hydrogenated diene rubbers, polyalkename rubbers, acrylate rubbers, ethylene-propylene rubbers, ethylene-propylene-diene rubbers, butyl methacrylate butadiene and butyl methacrylate butyl methylene rubbers, butyl methacrylate rubbers and butyl methacrylate rubbers (MBS) rubbers, methyl methacrylate-butyl acrylate-styrene rubbers, preferably insofar as these are miscible with or dispersible in the mixed phase formed from components A, B and C. Acrylate rubbers, ethylene-propylene (EP) rubbers, ethylene-propylene-diene (EPDM) rubbers, in particular as graft copolymers, are preferably used. A P (EPDM-g-SAN) graft rubber which is sold by General Electrics Specialty Chemicals under the trade name Blendex® WX 270 (70% EPDM, 30% PSAN) is particularly preferred. Also suitable are polymers or copolymers, such as polyacrylates, polymethacrylates, in particular PMMA, polyphenylene ether or syndiotactic polystyrene, which are compatible or miscible with the mixed phase formed from components B and C. Reactive rubbers which bind to the polyester (component A) via a covalent bond, such as with acid anhydrides, such as maleic anhydride, or epoxy compounds, such as glycidyl methacrylate, grafted polyolefin rubbers and / or particulate acrylate rubbers, are also suitable. Finally, it is also possible to use one or more polymers or copolymers which are present in the interface between the amorphous phase formed from components B and / or C and the crystalline or partially crystalline phase formed from component A, and thus for better binding of the worry in both phases. Examples of such polymers are graft copolymers of PBT and PSAN or segmented copolymers such as block copolymers or multiblock copolymers from at least one segment from PBT with M w <1000 and at least one segment from PSAN or a segment compatible with PSAN with M w <1000 .
Ferner enthält die erfindungsgemäße Formmasse 0 bis 20, bevorzugt 0 bis 15 und besonders bevorzugt 0 bis 10 Gew.-%, bezogen auf die gesamte Formmasse, eines zu Komponente A unterschiedlichen Polyesters als Komponente F. Der Polyester der Komponente F weist mindestens 50, bevorzugt mindestens 70 und besonders bevorzugt 100 Gew.-% Polyethylenterephthalat (PET) bezogen auf die Komponente F, auf. Als weitere Polyester der Komponente F sind die bereits voranstehend definierten aromatischen Polyester bevorzugt. Das PET kann sowohl direkt aus der Synthese stammend als auch als Recyclat, vorzugsweise aus Mahlgut aus PET- Flaschen, eingesetzt werden. PET Recyclat einzusetzen bietet sich zum einen aus Kostengründen und zum anderen wegen der die Zähigkeit der Formmasse verbessernden Wirkung des PET-Recyclats an. Damit besteht das erfindungsgemäß in Komponente F eingesetzte PET vorzugsweise aus mindestens 50, bevorzugt mindestens 80 und besonders bevorzugt zu 100% aus PET-Recyclat.The molding composition according to the invention further contains 0 to 20, preferably 0 to 15 and particularly preferably 0 to 10% by weight, based on the total molding composition, of one to component A different polyester as component F. The polyester component F has at least 50, preferably at least 70 and especially preferably 100% by weight of polyethylene terephthalate (PET) based on the component F, on. As further polyesters of component F, these are already mentioned above defined aromatic polyester preferred. The PET can be taken directly from the Synthesis originating as well as recyclate, preferably from regrind from PET Bottles. On the one hand, using PET recyclate is a good idea Cost reasons and on the other hand because of the toughness of the molding compound improving effect of the PET recyclate. This is according to the invention PET used in component F preferably of at least 50, preferably at least 80 and particularly preferably 100% of recycled PET.
Als Komponente G enthalten die erfindungsgemäßen Formmassen 0,1 bis 10 Gew.- % übliche Zusatzstoffe. Als solche Zusatzstoffe seien beispielsweise genannt: UV- Stabilisatoren, Umesterungsstabilisatoren, Oxidationsverzögerer, Gleit- und Entformungsmittel, Farbstoffe, Pigmente, Färbemittel, Keimbildungsmittel, Antistatika, Antioxidantien, Stabilisatoren zur Verbesserung der Thermostabilität, zur Erhöhung der Lichtstabilität, zum Anheben der Hydrolysebeständigkeit und der Chemikalienbeständigkeit, Mittel gegen die Wärmezersetzung und insbesondere die Schmier/Gleitmittel, die für die Herstellung von Formkörpern bzw. Formteilen zweckmäßig sind. Das Eindosieren dieser weiteren Zusatzstoffe kann in jedem Stadium des Herstellungsprozesses erfolgen, vorzugsweise jedoch zu einem frühen Zeitpunkt, um frühzeitig die Stabilisierungseffekte (oder andere spezielle Effekte) des Zusatzstoffes auszunutzen. Wärmestabilisatoren bzw. Oxidationsverzögerer sind üblicherweise Metallhalogenide (Chloride, Bromide, Iodide), die sich von Metallen der Gruppe I des Periodensystems der Elemente ableiten (wie Li, Na, K, Cu).The molding compositions according to the invention contain 0.1 to 10% by weight as component G. % usual additives. Examples of such additives are: UV Stabilizers, transesterification stabilizers, antioxidants, slip and Mold release agents, dyes, pigments, colorants, nucleating agents, Antistatic agents, antioxidants, stabilizers to improve thermal stability, to increase the light stability, to increase the hydrolysis resistance and Resistance to chemicals, agents against heat decomposition and especially that Lubricant / lubricant for the production of moldings or molded parts are appropriate. The metering of these other additives can be done in any Stage of the manufacturing process, but preferably at an early stage Time to start the stabilization effects (or other special effects) to take advantage of the additive. Are heat stabilizers or oxidation retardants Usually metal halides (chlorides, bromides, iodides), which are made of metals derived from Group I of the Periodic Table of the Elements (such as Li, Na, K, Cu).
Geeignete Stabilisatoren sind die üblichen gehinderten Phenole, aber auch V itamin E bzw. analog aufgebaute Verbindungen. Auch HALS-Stabilisatoren (Hindered Amine Light Stabilizers), Benzophenone, Resoreine, Salicylate, Benzotriazole und andere Verbindungen sind geeignet (beispielsweise Irganox®, Tinuvin®, wie Tinuvin® 770 (HALS-Absorber, Bis (2,2,6,6-tetramethyl-4-piperidyl)sebacat) oder Tinuvin®P (UV-Absorber - (2H-Benzotriazol-2-yl)-4-methylphenol), Topanol®). Diese werden üblicherweise in Mengen bis zu 2 Gew.-% (bezogen auf das Gesamtgemisch) verwendet.Suitable stabilizers are the usual hindered phenols, but also vitamin E or analog connections. HALS stabilizers (hindered Amine Light Stabilizers), Benzophenone, Resoreine, Salicylate, Benzotriazole and other compounds are suitable (for example Irganox®, Tinuvin®, such as Tinuvin® 770 (HALS absorber, bis (2,2,6,6-tetramethyl-4-piperidyl) sebacate) or Tinuvin®P (UV absorber - (2H-benzotriazol-2-yl) -4-methylphenol), Topanol®). These are usually in amounts up to 2 wt .-% (based on the Total mixture) used.
Als Umesterungsstabiisatoren sind beispielsweise organische Phosphonite wie Tetrakis-(2,4-di-tert.-butylphenyl)-bisphenylen-diphosphonit (Irgaphos® PEPQ der Firma Ciba Geigy AG) sowie Monozinkphosphat (Mono- oder Di-hydrat) geeignet. Die Umesterungsstabilisatoren können beispielsweise in Pulverform oder als PBT- Batches vorliegen.Organic phosphonites such as Tetrakis (2,4-di-tert-butylphenyl) bisphenylene diphosphonite (Irgaphos® PEPQ der Ciba Geigy AG) and monozinc phosphate (mono- or di-hydrate). The transesterification stabilizers can be, for example, in powder form or as PBT Batches are present.
Geeignete Gleit- und Entformungsmittel sind Stearinsäuren, Stearylalkohol, Stearinsäureester bzw. allgemein höhere Fettsäuren, deren Derivate und entsprechende Fettsäuregemische mit 12-30 Kohlenstoffatomen. Die Mengen dieser Zusätze liegen im Bereich von 0,05 - 1 Gew.-%.Suitable lubricants and mold release agents are stearic acids, stearyl alcohol, Stearic acid esters or generally higher fatty acids, their derivatives and corresponding fatty acid mixtures with 12-30 carbon atoms. The amounts these additives are in the range of 0.05-1% by weight.
Auch Siliconöle, oligomeres Isobutylen oder ähnliche Stoffe kommen als Zusatzstoffe in Frage; die üblichen Mengen betragen 0,05 - 5 Gew.-%. Pigmente, Farbstoffe, Farbautheller, wie Ultramarinblau, Phthalocyanine, Titandioxid, Cadmiumsulfide, Derivate der Perylentetracarbonsäure sind ebenfalls verwendbar.Silicone oils, oligomeric isobutylene or similar substances also come as Additives in question; the usual amounts are 0.05-5% by weight. Pigments, Dyes, color brighteners, such as ultramarine blue, phthalocyanines, titanium dioxide, Cadmium sulfides, derivatives of perylene tetracarboxylic acid can also be used.
Verarbeitungshilfsmittel und Stabilisatoren wie UV-Stabilisatoren, Schmiermittel und Antistatika werden üblicherweise in Mengen von 0,01-5 Gew.-% verwendet, bezogen auf die gesamte Formmasse.Processing aids and stabilizers such as UV stabilizers, lubricants and antistatic agents are usually used in amounts of 0.01-5% by weight, based on the total molding compound.
Auch Keimbildungsmittel, wie Talkum, Calciumfluorid, Natriumphenylphosphinat, Aluminiumoxid oder feinteiliges Polytetrafluorethylen können in Mengen z. B. bis zu 5 Gew.-%, bezogen auf die gesamte Fonrmmasse, angewandt werden. Weichmacher, wie Phthalsäuredioctylester, Phthalsäuredibenzylester, Phthalsäu rebutylbenzylester, Kohlenwasserstofföle, N-(n-Butyl)benzolsulfonamid, o- und p- Toluolethylsulfonamid werden vorteilhaft in Mengen bis etwa 5 Gew.-%, bezogen auf die Formmasse, zugesetzt. Färbemittel, wie Farbstoffe und Pigmente können in Mengen bis zu etwa 5 Gew.-%, bezogen auf die Formmasse, zugesetzt werden.Nucleating agents such as talc, calcium fluoride, sodium phenylphosphinate, Aluminum oxide or finely divided polytetrafluoroethylene can be used in amounts e.g. B. to 5% by weight, based on the total molding mass, can be used. Plasticizers, such as dioctyl phthalate, dibenzyl phthalate, phthalic acid rebutylbenzyl esters, hydrocarbon oils, N- (n-butyl) benzenesulfonamide, o- and p- Toluene ethyl sulfonamide is advantageously obtained in amounts of up to about 5% by weight added to the molding compound. Colorants such as dyes and pigments can be used in Amounts up to about 5% by weight, based on the molding composition, can be added.
Zudem ist es bevorzugt, daß die erfindungsgemäße Formmasse eine Komponente G mit einem Copolymer aufweist, das kein Butadien- oder Isoprenderivat oder keines von beiden enthält.In addition, it is preferred that the molding composition according to the invention has a component G with a copolymer that has no butadiene or isoprene derivative or none contains of both.
In einer anderen Ausführungsform der erfindungsgemäßen Formmasse ist es bevorzugt, daß keines der in der Formmasse eingesetzten Pfropfcopolymere ein Butadien- oder Isoprenderivat oder keines von beiden aufweisen.In another embodiment of the molding composition according to the invention it is preferred that none of the graft copolymers used in the molding composition Have butadiene or isoprene derivative or neither.
Eine andere erfindungsgemäß bevorzugte Formmasse weist kein Butadien- oder Isoprenderivat oder keines von beiden auf.Another molding compound preferred according to the invention has no butadiene or Isoprene derivative or neither.
Butadien und Isopren sind als Derivate bevorzugt. Die Dienfreiheit der erfindungsgemäßen Formmasse ist insbesondere bei dem Recyceling der Formmassen oder der daraus erhaltenen Gebilde von Vorteil, da sich diese, ohne daß deren Materialeigenschaften bedeutend beeinträchtigt werden, in der Schmelze Verarbeiten lassen.Butadiene and isoprene are preferred as derivatives. The freedom from duty of Molding composition according to the invention is particularly in the recycling of Molding compositions or the structures obtained therefrom are advantageous since they can be used without that their material properties are significantly impaired in the melt Processed.
Das Mischen der Komponenten kann nach jeder beliebigen Weise nach allen bekannten Methoden erfolgen. Beim Mischen können die Komponenten als solche oder auch in Form von Mischungen der einen Komponente mit einer oder mehreren der anderen Komponenten eingesetzt werden. Beispielsweise kann die Komponente B mit einem Teil oder der gesamten Komponente C vorgemischt und anschließend mit den übrigen Komponenten gemischt werden. Wenn die Komponenten B und C beispielsweise durch Emulsionspolymerisation hergestellt worden sind, ist es möglich, die erhaltenen Polymerdispersionen miteinander zu vermischen, darauf die Polymerisate gemeinsam auszufällen und das Polymerisatgemisch aufzuarbeiten. Vorzugsweise erfolgt jedoch das Abmischen der Komponenten B und C durch gemeinsames Exdrudieren, Kneten oder Verwalzen der Komponenten, wobei die Komponenten B und C, sofern erforderlich, zuvor aus der bei der Polymerisation erhaltenen Lösung oder wässrigen Dispersion isoliert worden sind. Die erfindungsgemäßen thermoplastischen Formmassen können beispielsweise hergestellt werden, indem man die Komponente A mit jeweils den Komponenten B und C oder mit einer Mischung aus diesen, und gegebenenfalls mit den weiteren Komponenten mischt, in einem Extruder aufschmilzt und die Fasern über ein Einlaß am Extruder zuführt.Mixing the components can be done in any way after all known methods. When mixing, the components as such or in the form of mixtures of one component with one or more of the other components are used. For example, the component B premixed with part or all of component C and then be mixed with the other components. If components B and C for example, have been prepared by emulsion polymerization, it is possible to mix the polymer dispersions obtained, then the Precipitate polymers together and work up the polymer mixture. However, components B and C are preferably mixed by joint extrusion, kneading or rolling of the components, the Components B and C, if necessary, previously from the polymerization obtained solution or aqueous dispersion have been isolated. The Thermoplastic molding compositions according to the invention can, for example be prepared by using component A with components B and C or with a mixture of these, and optionally with the others Mixes components, melts in an extruder and the fibers through an inlet feeds on the extruder.
Die Komponente D kann mit den anderen Komponenten der Formmasse sowohl im "Cold-Feed-Verfahren" d. h. bei Temperaturen unterhalb der Schmelztemperatur der Komponenten, vor der Verarbeitung in einer Mischvorichtung, vermischt werden. Bevorzugt ist es jedoch, wenn die Komponente D im "Hot-Feed-Verfahren", d. h. in der Schmelze den anderen Komponenten der Formmasse zur Einarbeitung in die Formmasse zugeführt wird. Erfindungsgemäß ist es für das "Hot-Feed-Verfahren" ein Temperaturbereich von 250 bis 280°C bevorzugt und von 260 bis 270°C besonders bevorzugt.Component D can be used both with the other components of the molding composition "Cold Feed Process" d. H. at temperatures below the melting temperature of the Components are mixed before processing in a mixing device. However, it is preferred if component D in the "hot feed process", ie. H. in the melt the other components of the molding compound for incorporation into the Molding compound is supplied. According to the invention, it is for the "hot feed method" a temperature range from 250 to 280 ° C is preferred and from 260 to 270 ° C particularly preferred.
Die erfindungsgemäßen Formmassen können nach den bekannten Verfahren der Thermoplastverarbeitung zu Formteilen verarbeitet werden. Insbesondere kann deren Herstellung durch Thermoformen, Extrudieren, Spritzgießen, Kalandrieren, Hohlkörperblasen, Pressen, Preßsintern, Tiefziehen oder Sintern, vorzugsweise durch Spritzgießen erfolgen. Die aus den erfindungsgemäßen Formmassen herstellbaren Formteile sind ebenfalls Gegenstand der vorliegenden Erfindung.The molding compositions according to the invention can by the known methods of Thermoplastic processing to be molded. In particular, can their production by thermoforming, extrusion, injection molding, calendering, Hollow body blowing, pressing, press sintering, deep drawing or sintering, preferably done by injection molding. The from the molding compositions of the invention producible moldings are also the subject of the present invention.
Die aus den erfindungsgemäßen Formmassen hergestellten Formteile weisen nur geringe Emissionen an flüchtigen Bestandteilen mit einem wahrnehmbaren Geruch auf. Das Geruchsverhalten von Polymerwerkstoffen wird nach DIN 50011/PV 3900 beurteilt und gilt für Bauteile des Fahrzeuginnenraums. Das Ergebnis der Geruchsprüfung nach dieser Norm ist im Falle der erfindungsgemäßen Formteile im allgemeinen besser als Note 5, bevorzugt besser als Note 4, 5 und besonders bevorzugt besser als Note 4. Die Kohlenstoff-Emission der Formteile nach PV 3341 ist im allgemeinen < 50 µg/g, bevorzugt < 40 µg/g, besonders bevorzugt < 35 µg/g. Die Untergrenze liegt vorzugsweise bei 20 µg/g.The molded parts produced from the molding compositions according to the invention only have low emissions of volatile components with a noticeable smell on. The smell behavior of polymer materials is according to DIN 50011 / PV 3900 assesses and applies to components of the vehicle interior. The result of Odor test according to this standard is in the case of the molded parts according to the invention generally better than grade 5, preferably better than grade 4, 5 and especially preferably better than grade 4. The carbon emission of the molded parts according to PV 3341 is generally <50 µg / g, preferably <40 µg / g, particularly preferably <35 µg / g. The lower limit is preferably 20 µg / g.
Die erfindungsgemäßen Formteile weisen weiterhin eine gute Wärmeformbe ständigkeit auf. Die Vicat B-Erweichungstemperatur ist im allgemeinen < 120°C, bevorzugt < 125°C und besonders bevorzugt 130°C. Vorzugsweise liegt die Obergrenze der Vicat B-Erweichungstemperatur bei 160°C.The moldings according to the invention also have good heat molding steadfastness. The Vicat B softening temperature is generally <120 ° C, preferably <125 ° C and particularly preferably 130 ° C. Preferably, the Upper limit of Vicat B softening temperature at 160 ° C.
Die erfindungsgemäßen Formteile weisen ferner eine gute Schlagzähigkeit, auch in der Kälte auf. Dieses äußert sich darin, daß die aus den erfindungsgemäßen Formmassen gebildeten Formteile keinen Bruch selbst bei tiefen Temperaturen zeigen.The moldings according to the invention also have good impact strength, also in the cold on. This manifests itself in the fact that from the invention Molding molded parts do not break even at low temperatures demonstrate.
Der Elastizitätsmodul der Formteile liegt im allgemeinen < 2000, bevorzugt < 2200 MPa, maximal bei 3500 MPa, ihre Streckspannung im allgemeinen < 40, bevorzugt < 45 MPa, jedoch vorzugsweise maximal bei 80 MPa, ihre Schlagzähigkeit nach ISO 179/1eU ist bruchfrei, ihre Schlagzähigkeit ohne vorherige Wärmelagerung nach ISO 179/1eA liegt im allgemeinen < 10 kJ/m2, jedoch jeweils unter 25 kJ/m2, und ihre Fließfähigkeit als MVR (Melt-Volume- Ratio 260°C/5 kp Auflagekraft gemäß ISO 1133) ist < 30, bevorzugt < 40 cm3/10 min, jedoch maximal bei 80 cm3/10 min.The modulus of elasticity of the molded parts is generally <2000, preferably <2200 MPa, maximum at 3500 MPa, their yield stress in general <40, preferably <45 MPa, but preferably at most 80 MPa, their impact strength according to ISO 179 / 1eU is unbreakable, their Impact strength without prior heat storage according to ISO 179 / 1eA is generally <10 kJ / m 2 , but in each case less than 25 kJ / m 2 , and its flowability as MVR (melt volume ratio 260 ° C / 5 kp contact force according to ISO 1133) is <30, preferably <40 cm 3/10 min, with a maximum at 80 cm 3/10 min.
Die erfindungsgemäßen Formteile weisen, auch nach 1000 h dauerender Wärmelagerung bei 130°C, bei -30°C kein Splitterverhalten im Durchstoßversuch (2 und 3 mm Plattendurchmesser, gemäß ISO 6603/2) auf.The molded parts according to the invention have a duration even after 1000 h Heat storage at 130 ° C, at -30 ° C no splintering behavior in the puncture test (2 and 3 mm plate diameter, according to ISO 6603/2).
Darüberhinaus ist erfindungsgemäß eine Dichte der Formmasse im Bereich von 1, 1 bis 1,4, bevorzugt 1,20 bis 1,30 gegeben.In addition, according to the invention, a density of the molding composition is in the range of 1.1 to 1.4, preferably 1.20 to 1.30.
Die erfindungsgemäßen Formmassen eignen sich aufgrund ihrer hohen Wärmeformbeständigkeit, ihrer guten Wärmealterungsbeständigkeit, ihren guten mechanischen Eigenschaften sowie ihrer guten Oberflächeneigenschaften für eine Vielzahl von Formteilen, die diese Formmassen beinhalten. Nur beispielhaft seien genannt: Kameragehäuse, Handygehäuse, Stutzen für Ferngläser, Wrasenkanal für Dunstabzugshaben, Teile für Dampfkochtöpfe, Gehäuse für Heißluftgrill und Pumpengehäuse.The molding compositions of the invention are suitable because of their high Heat resistance, their good heat aging resistance, their good mechanical properties as well as their good surface properties for a Variety of molded parts that contain these molding compounds. Just be an example called: camera housing, cell phone housing, sockets for binoculars, vapor channel for Extractor hoods, parts for pressure cookers, housings for hot air grills and Pump housing.
Aufgrund der oben genannten Eigenschaften eignen sich die erfindungsgemäßen Formteile insbesondere für Anwendungen in Kraftfahrzeugen.The properties according to the invention are suitable on the basis of the abovementioned properties Molded parts, in particular for applications in motor vehicles.
Erfindungsgemäße Formteile sind daher insbesondere aus den erfindungsgemäßen Formmassen hergestellte Teile wie Lichtschaltergehäuse, Lampengehäuse, Gehäuse für die Zentralelektrik, Steckerleisten, Steckverbinder, Gehäuse für ABS-Regler, Kennzeichentafelträger sowie Gepäckträgerdachleisten.Molded parts according to the invention are therefore, in particular, from those according to the invention Molded parts such as light switch housings, lamp housings, housings for central electrics, power strips, plug connectors, housing for ABS controllers, License plate bracket and luggage rack roof rails.
Aufgrund ihres guten Emissionsverhaltens sind die erfindungsgemäßen Formteile insbesondere für Anwendungen im Kraftfahrzeug-Innenraum geeignet. Erfindungsgemäße Formteile sind daher vorzugsweise aus den erfindungsgemäßen Formmassen hergestellte Abdeckungen, Ablagefächer, Instrumententafelträger, Türbrüstungen, Teile für die Mittelkonsole sowie Halterungen für Radio und Klimaanlage, Blenden für die Mittelkonsole, Blenden für Radio, Klimaanlage und Aschenbecher, Verlängerungen der Mittelkonsole, Stautaschen, Ablagen für die Fahrer und Beifahrertür, Ablagen für die Mittelkonsole, Bauteile für den Fahrer- und den Beifahrersitz, wie Sitzverkleidungen, Defrosterkanal, Innenspiegelgehäuse, Schiebedachelemente wie Schiebedachrahmen, Instrumentenhutzen- und Blenden, Instrumentenfassungen, Ober- und Unterschale für den Lenkstock, Luftführungskanäle, Luftausströmer und Zwischenstücke für Personenanströmer und Defrosterkanal, Türseitenverkleidungen, Verkleidungen im Kniebereich, Luftaustrittsdüsen, Entfrosteröffnungen, Schalter und Hebel. Diese Anwendungen stehen nur beispielhaft für denkbare Kraftfahrzeug-Innenanwendungen. Besonders bevorzugt ist es, daß die erfindungsgemäßen Formteile laserbemusterbar sind. Because of their good emission behavior, the molded parts according to the invention are Particularly suitable for applications in the motor vehicle interior. Molded parts according to the invention are therefore preferably made from those according to the invention Molding covers, storage compartments, instrument panel supports, Door sills, parts for the center console and brackets for radio and Air conditioning, covers for the center console, covers for radio, air conditioning and Ashtray, center console extensions, storage pockets, storage for the Driver and front passenger door, shelves for the center console, components for the driver and the passenger seat, such as seat panels, defroster duct, interior mirror housing, Sunroof elements such as sunroof frames, instrument panel and panels, Instrument sockets, upper and lower shell for the steering column, Air ducts, air vents and intermediate pieces for inflow of people and Defroster duct, door side panels, panels in the knee area, Air outlet nozzles, defroster openings, switches and levers. These applications are only examples of conceivable automotive interior applications. Especially it is preferred that the molded parts according to the invention can be laser patterned.
Weiterhin betrifft die Erfindung einen Verbund, der ein erfindungsgemäßes Formteil und einen Polykondensatschaum beinhaltet. Vorteilhafterweise sind Formteil und Polykondensatschaum über ihre Oberflächen miteinander fest verbunden. Die Verbunde zeichnen sich durch eine hervorragende Schaumhaftung des Schaumes an der Formteiloberfläche aus, ohne daß eine Vorbehandlung dieser, beispielsweise durch einen Primer, notwendig ist. Beim Abziehen oder Abschälen des Schaums von der Formteiloberfläche wird Kohäsionsbruch beobachtet; es verbleiben Schaumreste auf der Oberfläche. Für den Polykondensatschaum können alle dem Fachmann bekannten schäumbaren Polykondensate eingesetzt werden. Es ist in einer weiteren erfindungsgemäßen Ausführungsform bevorzugt, daß die auf die Formteiloberflächen der Schaum ohne die Verwendung eines Primers aufgebracht wird. Unter diesen Polykondensaten sind Polyamide und Polyurethane bevorzugt und Polyurethane besonders bevorzugt. Bei den Polyurethanschäumen sind wiederum Halbhart- und Weichschäume besonders bevorzugt, diese können gegebenenfalls Haftvermittler beinhalten. Insbesondere wird als Polyurethanschaum das Produkt Elastoflex der Elastogran GmbH, Lemförde eingesetzt. Weitere geeignete Polyurethane sind im Kunststoffhandbuch Band 7 "Polyurethane", in 3. Auflage, 1993, Karl Hanser Verlag München, Wien zu entnehmen.Furthermore, the invention relates to a composite comprising a molded part according to the invention and includes a polycondensate foam. Advantageously, molded part and Polycondensate foam is firmly bonded to one another via their surfaces. The Composites are characterized by excellent foam adhesion of the foam the molded part surface without pretreating it, for example with a primer. When peeling or peeling the foam cohesive fracture is observed from the molded part surface; there remain Foam residue on the surface. For the polycondensate foam all can Foamable polycondensates known to those skilled in the art can be used. It is in one preferred further embodiment of the invention that the on Molded surfaces of the foam are applied without the use of a primer becomes. Among these polycondensates, polyamides and polyurethanes are preferred and polyurethanes are particularly preferred. With the polyurethane foams Again, semi-rigid and flexible foams are particularly preferred, these can may include adhesion promoters. In particular it is called polyurethane foam the product Elastoflex from Elastogran GmbH, Lemförde is used. Further Suitable polyurethanes are in the plastics manual volume 7 "Polyurethane", in 3. Edition, 1993, taken from Karl Hanser Verlag Munich, Vienna.
Weiterhin können die Formmassen auch zur Karosserieaußenteilen, wie Kotflügel, Heckklappen, Seitenverkleidungen, Beplankungen, Blenden oder deren Bestandteile, verwendet werden. Im Sport- und Freizeitbereich seien Bootskörper, Rasenmähergehäuse, Gartenmöbel, Motorradteile nur beispielhaft genannt.Furthermore, the molding compositions can also be used for exterior parts of the body, such as fenders, Tailgates, side panels, planking, panels or their components, be used. In the sports and leisure area, hulls are Lawn mower housing, garden furniture, motorcycle parts only mentioned as examples.
Gegenstand der Erfindung ist auch die Verwendung der erfindungsgemäßen Formmassen für die Herstellung der genannten Formteile.The invention also relates to the use of the invention Molding compounds for the production of the moldings mentioned.
Zudem betrifft die Erfindung ein Verfahren zur Einstellung mindestens einer der zuvor definierten Eigenschaften einer Formmasse, vorzugsweise einer zuvor definierten Formmasse, durch die Variation der Konzentration von mindestens einer der vorstehend definierten Komponenten in den oben definierten Gew.-%- Bereichen.In addition, the invention relates to a method for adjusting at least one of the previously defined properties of a molding composition, preferably one previously defined molding compound, by varying the concentration of at least one of the components defined above in the% by weight defined above - Areas.
Weiterhin eigenen sich die erfindungsgemäßen Formmasse und Formteile zum Recyceln. Die aus dem aus den erfindungsgemäßen Formmassen und Formteilen gewonnen Recyclate lassen sich wieder zu Formteilen verarbeiten, die mindestens eine der zuvor beschriebenen Materialeigenschaften aufweisen. Derartige Recyclat- Formteile weisen mindestens 10, bevorzugt mindestens 20 und besonders bevorzugt mindestens 70 Gew.-%, bezogen auf das Formteil, Recyclat auf. Das Recycling erfolgt nach dem Fachmann allgemein bekannten Verfahren. Die erfindungsgemäßen Formmassen erleichtern insbesondere das. Zerkleinern und thermisch Recyclieren der Formteile. In diesem Zusammenhang sind dienfreie Formmassen besonders bevorzugt.Furthermore, the molding composition and molded parts according to the invention are suitable for Recycle. The from the molding compositions and molded parts according to the invention Recyclates obtained can be processed back into molded parts that at least have one of the material properties described above. Such recyclate Molded parts have at least 10, preferably at least 20 and particularly preferably at least 70% by weight, based on the molded part, of recyclate. Recycling takes place according to methods generally known to the person skilled in the art. The Molding compositions according to the invention in particular facilitate. Crushing and thermal recycling of the molded parts. In this context, they are unused Molding compositions are particularly preferred.
Die Erfindung wird durch die nachstehenden Beispiele näher erläutert:The invention is illustrated by the following examples:
Entsprechend den Angaben in der nachstehenden Tabelle 1 werden die angegebenen Mengen Polybutylenterephthalat (PBT), Pfropfkautschuke P1 und P2, Copolymerisate PSAN und Additive in einem Schneckenextruder bei einer Temperatur von 250°C bis 270°C gemischt. Aus den dadurch gebildeten Formmassen werden die den betreffenden DIN-Normen entsprechenden Probekörper spritzgegossen.According to the information in Table 1 below, the specified Quantities of polybutylene terephthalate (PBT), graft rubbers P1 and P2, Copolymers PSAN and additives in a screw extruder at a Temperature mixed from 250 ° C to 270 ° C. From the so formed Molding compounds are those that correspond to the relevant DIN standards Test specimen injection molded.
PBT ist ein Polybutylenterephthalat mit einer Viskositätszahl von 130 (Bestimmt in einer Polymerlösung (0,05g/ml) aus Phenol und 1,2-Dichlormethan (1 : 1)).PBT is a polybutylene terephthalate with a viscosity number of 130 (determined in a polymer solution (0.05g / ml) of phenol and 1,2-dichloromethane (1: 1)).
P1 ist ein kleinteiliger ASA-Pfropfkautschuk mit 25 Gew.-% Acrylnitril in der SAN-Pfropfhülle mit einer mittleren Teilchengröße von ca. 100 nm. P1 is a small-part ASA graft rubber with 25% by weight acrylonitrile in the SAN graft shell with an average particle size of approx. 100 nm.
P2 ist ein großteiliger ASA-Pfropfkautschuk mit einem mittleren Teilchendurchmesser von ca. 500 nm.P2 is a large-sized ASA graft rubber with a medium Particle diameter of approx. 500 nm.
PSAN ist ein Styrol/Acrylnitril-Copolymerisat mit 19 Gew.-% Acrylnitril.PSAN is a styrene / acrylonitrile copolymer with 19% by weight acrylonitrile.
Entformungsmittel ist Loxiol VPG 861/3,5 Firma Henkel.The mold release agent is Loxiol VPG 861 / 3.5 from Henkel.
Nukleierungsmittel ist Talkum IT Extra.The nucleating agent is Talc IT Extra.
Ruß ist Black Pearls 880.Soot is Black Pearls 880.
Modifier ist Blendex WX 270 der Fa. General Electric Speciality Chemicals.The modifier is Blendex WX 270 from General Electric Specialty Chemicals.
Modifier 2 ist Poraloid EXL 2314 der Fa. Rohm & Haas.Modifier 2 is Poraloid EXL 2314 from Rohm & Haas.
Die Beurteilung des Emissionsverhaltens erfolgte nach PV 3341.The emission behavior was assessed according to PV 3341.
Tabelle 2 enthält die Ergebnisse der durchgeführten Prüfungen. Table 2 contains the results of the tests carried out.
Claims (1)
- a) bis zu insgesamt 100 Gew.-% der Formmasse mindestens eines Polykondensats als Komponente A,
- b) 1 bis 10 Gew.-% mindestens eines teilchenförmigen Pfropfcopoly merisates mit einer Glasübergangstemperatur der Weichphase unterhalb von 0°C und einer mittleren Teilchengröße von 50 bis 1000 nm als Komponente B,
- c) 1 bis 10 Gew.-% mindestens eines Copolymerisats als Komponente C aus
den Monomeren
- 1. 50 bis 90 Gew.-% mindestens eines vinylaromatischen Monomeren als Komponente C 1 und
- 2. 10 bis 50 Gew.-% Acrylnitril und/oder Methacrylnitril als Komponente C2, jeweils bezogen auf die Komponente C,
- 3. 0 bis 15 Gew.-% eines Polyearbonats als Komponente D,
- 4. 0,01 bis 15 Gew.-% eines zu Komponente B unterschiedlichen Polymers als Komponente E,
- 5. 0 bis 20 Gew.-% eines zu Komponente A unterschiedlichen Polyesters als Komponente F,
- 6. 0,1 bis 10 Gew.-% übliche Zusatzstoffe wie Ruß, UV-Stabilisatoren, Oxidationsverzögerer, Gleit- und Entformungsmittel als Komponente G.
- d) Formmasse nach Anspruch 1, wobei die Komponente A aus
- 1. 60 bis 99 Gew.-% Polybutylenterephthalat und
- 2. 1 bis 40 Gew.-% eines weiteren Polyesters
- e) Formmasse nach Anspruch 1 oder 2, wobei die Komponente B aus
- 1. 50 bis 90 Gew.-% einer teilchenförmigen Pfropfgrundlage B1 aus den
Monomeren
- 1. 75 bis 99,9 Gew.-% eines C1-C10-Alkylesters der Acrylsäure als Komponente B11,
- 2. 0,1 bis 10 Gew.-% mindestens eines polyfunktionellen Monomeren mit mindestens zwei olefinischen, nicht kon jugierten Doppelbindungen als Komponente B 12 und
- 3. 0 bis 24,9 Gew.-% eines oder mehrerer weiterer copoly merisierbarer Monomere als Komponente B13, und
- 2. 10 bis 50 Gew.-% einer Pfropfauflage B2 aus den Monomeren
- 1. 50 bis 90 Gew.-% eines vinylaromatischen Monomeren als Komponente B21 und
- 2. 10 bis 50 Gew.-% Acrylnitril und/oder Methacrylnitril als Komponente B22
- 1. 50 bis 90 Gew.-% einer teilchenförmigen Pfropfgrundlage B1 aus den
Monomeren
- f) Formmasse nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei das Polycarbonat der Komponente D eine Fließfähigkeit als Melt-Volume-Ratio bei 300°C und 1, 2kp nach ISO 1133 im Bereich von 9 bis 100 g/10 min besitzt.
- g) Formmasse nach einem der Ansprüche 1 bis 4, wobei das Pfropfcopolymer der Komponente G kein Butadien- oder Isopren oder keines davon enthält.
- h) Formmasse nach einem der Ansprüche 1 bis 5, wobei die Komponente B zu 10 bis 90 Gew.-% aus einem kleinteiligen Pfropfcopolymerisat mit einer mittleren Teilchengröße von 50 bis 200 nm und zu 10 bis 90 Gew.-% aus einem großteiligen Pfropfcopolymerisat mit einer mittleren Teilchengröße von 250 bis 1000 nm besteht.
- i) Formteile beinhaltend Formmassen gemäß einem der Ansprüche 1 bis 6
- j) Formteile nach Anspruch 7 mit einem oder mehreren der Merkmale:
- - Kohlenstoff-Emission nach PV 3341 < 50 µg C/g;
- - Ergebnis der Geruchsprüfung nach DIN 50 011/PV 3900 besser als Note 5;
- - Vicat B-Erweichungstemperatur < 120°C;
- - Dichte im Bereich von 1,1-1,3 g/m3;
- - Fließfähigkeit als Melt-Volume-Ratio bei 260°C und 5 kp nach ISO 1133 von < 40 cm3/10 min;
- - Schlagzähigkeitabnahme nach ISO 179/1eU nach einer 1000 h dauernder Wärmelagerung bei 120°C von < 30% gegenüber vor der Wärmelagerung;
- - Bruchdehnung nach DIN 53457 nach 1000 h dauernder Wärmelagerung bei 130°C < 2%.
- k) Verbund, beinhaltend ein Formteil gemäß Anspruch 7 oder 8 und ein Polykondensatschaum.
- l) Recyceln von Formmassen, gemäß einem der Ansprüche 1 bis 6, oder Formteil nach Anspruch 7 oder 8, oder Verbund nach Anspruch 9 oder mindestens zwei davon.
- m) Recyclat, erhältlich aus Formmassen, gemäß einem der Ansprüche 1 bis 6, oder Formteil nach Anspruch 7 oder 8, oder Verbund nach Anspruch 9 oder mindestens zwei davon.
- n) Verwendung von Formmassen, nach einem der Ansprüche 1 bis 6, oder Formteilen nach Anspruch 7 oder 8, oder Verbunden nach Anspruch 9 oder Recyclaten nach Anspruch 11 oder mindestens zwei davon für den Innenraum von Kraftfahrzeugen oder für Karosserieaußenteile von Kraftfahrzeugen.
- o) Verfahren zur Einstellung mindestens einer der in Anspruch 8 definierten Eigenschaften einer Formmasse, vorzugsweise einer Formmasse nach einem der Ansprüche 1 bis 6, durch die Variation der Konzentration von mindestens einer der in Anspruch 1 definierten Komponenten in den in Anspruch 1 definierten Gew.-%-Bereichen.
- a) up to a total of 100% by weight of the molding composition of at least one polycondensate as component A,
- b) 1 to 10% by weight of at least one particulate graft copolymer having a glass transition temperature of the soft phase below 0 ° C. and an average particle size of 50 to 1000 nm as component B,
- c) 1 to 10 wt .-% of at least one copolymer as component C from the monomers
- 1. 50 to 90 wt .-% of at least one vinyl aromatic monomer as component C 1 and
- 2. 10 to 50% by weight of acrylonitrile and / or methacrylonitrile as component C2, in each case based on component C,
- 3. 0 to 15% by weight of a polyearbonate as component D,
- 4. 0.01 to 15% by weight of a polymer different from component B as component E,
- 5. 0 to 20% by weight of a polyester different from component A as component F,
- 6. 0.1 to 10% by weight of conventional additives such as carbon black, UV stabilizers, oxidation retardants, lubricants and mold release agents as component G.
- d) Molding composition according to claim 1, wherein component A from
- 1. 60 to 99 wt .-% polybutylene terephthalate and
- 2. 1 to 40% by weight of another polyester
- e) Molding composition according to claim 1 or 2, wherein component B consists of
- 1. 50 to 90% by weight of a particulate graft base B1 from the monomers
- 1. 75 to 99.9% by weight of a C 1 -C 10 -alkyl ester of acrylic acid as component B11,
- 2. 0.1 to 10% by weight of at least one polyfunctional monomer with at least two olefinic, non-conjugated double bonds as component B 12 and
- 3. 0 to 24.9% by weight of one or more further copolymerizable monomers as component B13, and
- 2. 10 to 50% by weight of a graft B2 from the monomers
- 1. 50 to 90 wt .-% of a vinyl aromatic monomer as component B21 and
- 2. 10 to 50% by weight of acrylonitrile and / or methacrylonitrile as component B22
- 1. 50 to 90% by weight of a particulate graft base B1 from the monomers
- f) Molding composition according to one of claims 1 to 3, wherein the polycarbonate of component D has a flowability as a melt volume ratio at 300 ° C and 1.2 kg according to ISO 1133 in the range from 9 to 100 g / 10 min.
- g) molding composition according to any one of claims 1 to 4, wherein the graft copolymer of component G contains no butadiene or isoprene or none thereof.
- h) Molding composition according to one of claims 1 to 5, wherein component B to 10 to 90 wt .-% of a small-sized graft copolymer with an average particle size of 50 to 200 nm and to 10 to 90 wt .-% of a large-sized graft copolymer an average particle size of 250 to 1000 nm.
- i) molded parts containing molding compositions according to one of claims 1 to 6
- j) molded parts according to claim 7 with one or more of the features:
- - Carbon emission according to PV 3341 <50 µg C / g;
- - result of the odor test according to DIN 50 011 / PV 3900 better than grade 5;
- - Vicat B softening temperature <120 ° C;
- Density in the range of 1.1-1.3 g / m 3 ;
- - flowability as melt volume ratio at 260 ° C and 5 kg according to ISO 1133 of <40 cm 3/10 min;
- - Impact resistance decrease according to ISO 179 / 1eU after 1000 h of heat storage at 120 ° C of <30% compared to before heat storage;
- - Elongation at break according to DIN 53457 after 1000 h of heat storage at 130 ° C <2%.
- k) composite, comprising a molded part according to claim 7 or 8 and a polycondensate foam.
- l) recycling of molding compositions, according to one of claims 1 to 6, or molding according to claim 7 or 8, or composite according to claim 9 or at least two thereof.
- m) Recyclate, obtainable from molding compositions, according to one of claims 1 to 6, or molded part according to claim 7 or 8, or composite according to claim 9 or at least two thereof.
- n) Use of molding compositions, according to one of claims 1 to 6, or molded parts according to claim 7 or 8, or composites according to claim 9 or recyclates according to claim 11 or at least two thereof for the interior of motor vehicles or for exterior body parts of motor vehicles.
- o) Method for adjusting at least one of the properties of a molding composition, preferably a molding composition according to one of claims 1 to 6, by varying the concentration of at least one of the components defined in claim 1 in the weight defined in claim 1. % Ranges.
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