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DE19837681A1 - Impurity removal process in a zinc electrowinning electrolyte circuit comprises adding water and a zinc source to precipitate the zinc content of the depleted electrolyte prior to further treatment - Google Patents

Impurity removal process in a zinc electrowinning electrolyte circuit comprises adding water and a zinc source to precipitate the zinc content of the depleted electrolyte prior to further treatment

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DE19837681A1
DE19837681A1 DE1998137681 DE19837681A DE19837681A1 DE 19837681 A1 DE19837681 A1 DE 19837681A1 DE 1998137681 DE1998137681 DE 1998137681 DE 19837681 A DE19837681 A DE 19837681A DE 19837681 A1 DE19837681 A1 DE 19837681A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
zinc
further treatment
mixture
content
water
Prior art date
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Withdrawn
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DE1998137681
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German (de)
Inventor
Guenter Smykalla
Frank Nuernberger
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Ruhr Zink GmbH
Original Assignee
Ruhr Zink GmbH
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Publication date
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Publication of DE19837681A1 publication Critical patent/DE19837681A1/en
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C25ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25CPROCESSES FOR THE ELECTROLYTIC PRODUCTION, RECOVERY OR REFINING OF METALS; APPARATUS THEREFOR
    • C25C1/00Electrolytic production, recovery or refining of metals by electrolysis of solutions
    • C25C1/16Electrolytic production, recovery or refining of metals by electrolysis of solutions of zinc, cadmium or mercury

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
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  • Organic Chemistry (AREA)
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Abstract

Impurity removal from a zinc electrolysis electrolyte circuit involves adding water and a zinc source to precipitate the zinc content of the depleted electrolyte prior to further treatment. Preferred Features: The zinc-containing material is 'Walzoxid' (sic) added in amount to obtain pH 5.5-6.5 for precipitation of zinc as basic zinc sulfate (ZnSO4.3Zn(OH)2.4H2O).

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Austrag von störenden Elementen aus dem Elektrolytkreislauf einer Zinkelektrolyse.The invention relates to a method for discharging disruptive elements from the electrolyte cycle Zinc electrolysis.

Im Kreislauf des schwefelsäurehaltigen Elektrolyten bei der Zinkerzaufbereitung reichern sich insbesondere Calcium, Magnesium, Chlor, Fluor, Natrium und Mangan an. Ab einer gewissen Konzentration stören diese Ionen und müssen deshalb aus dem Kreislauf entfernt werden. Bislang ist es üblich, die nach dem Aufschließen der Zinkerze anfallende Neutrallauge teilweise aus dem Prozeß zu entfernen und hiermit einen Austrag der angereicherten Elemente zu bewirken. Hierbei ist jedoch auch das zuvor aufgeschlossene Zink in der Neutrallauge enthalten, was zu einem Zinkverlust führt.In the cycle of the sulfuric acid-containing electrolyte zinc ore processing is particularly enriching Calcium, magnesium, chlorine, fluorine, sodium and manganese. Above a certain concentration, these ions and must therefore be removed from the circuit. So far it is common after digesting the zinc ores resulting neutral eye partially from the process remove and hereby discharge the enriched Elements. However, this is also the previous one digested zinc contained in the neutral eye what leads to a loss of zinc.

Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es deshalb, ein Verfahren zur gezielten Abtrennung der störenden Elemente zu schaffen, bei dem der Verlust an Zink geringer ist. The object of the present invention is therefore a Process for the targeted separation of the disruptive elements to create where the loss of zinc is less.  

Diese Aufgabe wird von einem Verfahren mit den Merkmalen des Anspruchs 1 gelöst.This task is performed by a method with the characteristics of claim 1 solved.

Weil die stromabwärts der Elektrolyse vorliegende, zinkarme Zellensäure mit Wasser und einem zinkhaltigen Stoff zu einer Mischung versetzt wird, danach das in der Mischung enthaltene Zink ausgefällt wird und die zinkarme Mischung weiterbehandelt wird, kann das ausgefällte Zink dem Verfahren wieder zugeführt werden. Es geht also nicht verloren. Die zinkarme Lösung kann zur weiteren Behandlung der störenden Elemente ohne nennenswerten Zinkverlust bearbeitet oder ausgeschleust werden.Because the downstream of the electrolysis, Zinc-poor cell acid with water and a zinc-containing Substance is added to a mixture, then that in the Mixture contained zinc is precipitated and the zinc-poor The mixture is further treated, the precipitated zinc be returned to the process. So it doesn't work lost. The low-zinc solution can be used for further Treatment of the disruptive elements without noteworthy Zinc loss processed or removed.

Dabei ist es von Vorteil, wenn der zinkhaltige Stoff ein Wälzoxid, vorzugsweise ein bereits gewaschenes Wälzoxid ist. Dieses Wälzoxid ist bei der Zinkherstellung mittels Elektrolyse ein gängiger Rohstoff. Für das Verfahren ist es von Vorteil, wenn Wälzoxid bis zum Erreichen eines pH- Werts von 5,5 bis 6,5, insbesondere eines pH-Werts von 6,0 zugegeben wird. Bei diesem pH-Wert ist die Bildung einer festen, zinkhaltigen Phase besonders gut. Dabei wird das in der Mischung enthaltene Zink als basisches Zinksulfat ausgefällt. Dies ist mit hoher Ausbeute möglich und kann in einfacher Weise dem Prozeß wieder zugeführt werden. Außerdem sind keine dem Zinkgewinnungsverfahren fremden Elemente erforderlich.It is advantageous if the zinc-containing substance Rolling oxide, preferably a previously washed rolling oxide is. This rolling oxide is used in zinc production Electrolysis is a common raw material. For the procedure is it is advantageous if rolling oxide is used until a pH Value of 5.5 to 6.5, in particular a pH of 6.0 is added. At this pH is the formation a solid, zinc-containing phase is particularly good. Here the zinc contained in the mixture becomes basic Zinc sulfate precipitated. This is in high yield possible and can easily the process again be fed. Besides, none are that Foreign elements zinc extraction process required.

Eine einfache Rückführung des als basisches Zinksulfat gefällten Zinks in den Kreislauf kann als Zugabe zur Wälzoxidlaugung erfolgen. Die Zugabe von Wasser zu der stromabwärts der Elektrolyse anfallenden zinkarmen Zellensäure kann in Form von Brauchwasser erfolgen, das in verschiedenen Reinigungs- oder Waschvorgängen bei der Zinkherstellung anfällt. Es ist vorteilhaft, wenn die zinkarme Zellensäure vor der Fällung einen Zinkgehalt von etwa 50 g/l und nach der Zinkfällung einen Zinkgehalt von 500 mg/l - 2500 mg/l, vorzugsweise etwa 1000 mg/l aufweist. In diesem Bereich wird besonders effizient gearbeitet.A simple recycling of the as basic zinc sulfate Precipitated zinc in the circuit can be added to the Rolling oxide leaching takes place. The addition of water to the zinc arms occurring downstream of the electrolysis Cellular acid can be made in the form of process water in various cleaning or washing processes at the Zinc production occurs. It is advantageous if the zinc-low cell acid before precipitation has a zinc content of about 50 g / l and after zinc precipitation a zinc content of  500 mg / l - 2500 mg / l, preferably about 1000 mg / l having. This area is particularly efficient worked.

Nach der Zinkfällung wird die Weiterbehandlung der nun zinkarmen Lösung durch Zugabe von NaOH bevorzugt, bis die Ausfällung von Magnesium und Mangan sowie des Zinkrestgehaltes erfolgt. Magnesium und Mangan können dann in einer festen Phase abgetrennt werden. Die flüssige Phase enthält weiterhin unter anderem Natrium sowie Halogenide.After the zinc precipitation, the further treatment of the now zinc-poor solution preferred by adding NaOH until the Precipitation of magnesium and manganese as well as the Zinc residual content takes place. Magnesium and manganese can then be separated in a solid phase. The liquid phase also contains sodium, among other things and halides.

Die nach der Weiterbehandlung anfallende flüssige Phase kann dann zur bereits erwähnten Waschung von Wälzoxiden verwendet werden.The liquid phase obtained after further treatment can then be used to wash roller oxides be used.

Insgesamt ist es von Vorteil, wenn die Mischung oder Suspension nach der Zugabe von Wasser oder Wälzoxid eine Temperatur zwischen 60°C und 80°C aufweist.Overall, it is beneficial if the mix or Suspension after the addition of water or rolling oxide Has temperature between 60 ° C and 80 ° C.

Im folgenden wird das vorliegende Verfahren anhand eines Betriebsbeispiels und anhand der Figuren beschrieben.In the following, the present method is based on a Operating example and described with reference to the figures.

Es zeigen:Show it:

Fig. 1 ein Verfahrensschema zur Magnesium- und Chlorentfernung der vorliegenden Erfindung; sowie FIG. 1 is a process diagram for magnesium and chlorine removal of the present invention; such as

Fig. 2 die Zinkrestgehalte der flüssigen Phase nach der Fällung von basischem Zinksulfat in g/l in Abhängigkeit von der Reaktionsdauer in Stunden. Fig. 2 shows the residual zinc content of the liquid phase after the precipitation of basic zinc sulfate in g / l depending on the reaction time in hours.

Bei einem bevorzugten Betriebsbeispiel wird die aus der Elektrolyse anfallende, zinkarme Zellensäure mit Wasser im Verhältnis 1:3 gemischt und mit gewaschenem Wälzoxid, sogenannter Wälzoxidmaische, im Wesentlichen neutralisiert. Dabei stellt sich ein pH-Wert von etwa 6 ein. Unter diesen Bedingungen reagiert bei etwa 60-80 °C die in der Zellensäure enthaltene Schwefelsäure (H2SO4) zu Zinksulfat (ZnSO4) und Wasser (H2O) gemäß der folgenden Gleichung:
In a preferred operating example, the low-zinc cell acid obtained from the electrolysis is mixed with water in a ratio of 1: 3 and essentially neutralized with washed rolling oxide, so-called rolling oxide mash. This results in a pH of around 6. Under these conditions, the sulfuric acid (H 2 SO 4 ) contained in the cell acid reacts at about 60-80 ° C to zinc sulfate (ZnSO 4 ) and water (H 2 O) according to the following equation:

H2SO4 + ZnO → ZnSO4 + H2O.H 2 SO 4 + ZnO → ZnSO 4 + H 2 O.

Das entstehende Zinksulfat wird zu mehr als 97% als basisches Zinksulfat in Form von Feststoff ausgefällt und abgetrennt. Das basische Zinksulfat bildet sich nach der folgenden Gleichung:
The resulting zinc sulfate is more than 97% precipitated as basic zinc sulfate in the form of a solid and separated off. The basic zinc sulfate is formed according to the following equation:

ZnSO4 + 3ZnO + 7H2O → [ZnSO4.3Zn(OH)2.4H2O].ZnSO 4 + 3ZnO + 7H 2 O → [ZnSO 4 .3Zn (OH) 2 .4H 2 O].

Die Elemente Magnesium, Mangan, Natrium, Chlor und Fluor werden bei diesem Vorgang nicht mitgefällt und verbleiben in der flüssigen Phase, dem Filtrat. Mittels Zugabe von Natronlauge (NaOH) werden Mangan, Magnesium und eventuelle Restgehalte an Zink als Hydroxide gefällt. Diese können wiederum beispielsweise mittels einer Filterpresse abgetrennt werden. Der magnesiumreiche Feststoff kann zur Weiterverarbeitung abgegeben werden.The elements magnesium, manganese, sodium, chlorine and fluorine are not included in this process and remain in the liquid phase, the filtrate. By adding Sodium hydroxide solution (NaOH) becomes manganese, magnesium and any residual zinc precipitated as hydroxides. These can in turn, for example, by means of Filter press can be separated. The magnesium-rich Solid can be released for further processing.

Die flüssige Phase enthält dann im wesentlichen Natrium, Chlor und Fluor und kann unmittelbar zur Wälzoxidwaschung weiterverwendet werden.The liquid phase then essentially contains sodium, Chlorine and fluorine and can be used for washing oxides of wax continue to be used.

Die Fig. 1 zeigt ein Verfahrensschema zur Magnesium- und Chlorentfernung gemäß dem bereits beschriebenen Betriebsbeispiel. Fig. 1 shows a process diagram for magnesium and chlorine removal according to the already described operation example.

In einen ersten Tank 1 werden Zellensäure, Wasser und Wälzoxidmaische im Verhältnis 3 : 9 : 2 eingetragen und bei 60-80°C suspendiert. Die Suspension wird in einen weiteren Tank 2 überführt und dort weiter mechanisch bewegt. Insgesamt beträgt die Verweildauer in dieser Verfahrensstufe rund 3-4 Stunden.In a first tank 1 , cell acid, water and rolling oxide mash are introduced in a ratio of 3: 9: 2 and suspended at 60-80 ° C. The suspension is transferred to a further tank 2 and mechanically moved there. The total length of stay in this stage of the process is around 3-4 hours.

Danach wird die Suspension auf eine Filterpresse 3 gegeben, wo der zinkhaltige Feststoff abgeschieden wird. Das Zinksulfat wird mit Wasser gewaschen. Dieses Filtrat wird in einen dritten Tank 4 überführt und dort mit NaOH versetzt. Dabei fällt Magnesium in Form von Magnesiumhydroxid als Feststoff aus. Dies wird wiederum auf eine Filterpresse 5 gegeben, wo der Feststoff abgetrennt und danach verkauft wird.The suspension is then placed on a filter press 3 , where the zinc-containing solid is separated. The zinc sulfate is washed with water. This filtrate is transferred to a third tank 4 , where NaOH is added. Magnesium precipitates in the form of magnesium hydroxide as a solid. This is in turn placed on a filter press 5 , where the solid is separated off and then sold.

Das flüssige Filtrat wird erneut im Prozeß zur Wälzoxidwaschung verwendet. Der aus der Filterpresse 3 ausgetragene Feststoff, das basische Zinksulfat, wird in einem weiteren Tank 6 mit Zellensäure suspendiert und der Wälzoxidlaugung zugeführt. Damit ist das dem Kreislauf als basisches Zinksulfat entzogene Zink diesem wieder beigemischt.The liquid filtrate is used again in the process for rolling oxide washing. The solid discharged from the filter press 3 , the basic zinc sulfate, is suspended in a further tank 6 with cell acid and fed to the Waelzoxidlaudung. This means that the zinc extracted from the circuit as basic zinc sulfate is added to it again.

Die Verluste an Zink, die bei dem insoweit beschriebenen Verfahren entstehen, beschränken sich auf die bei der NaOH-Zugabe mitgefällten Zinkrestgehalte, die etwa 2% des ursprünglichen Zinkgehaltes, der hinter der Zinkelektrolyse anfällt, betragen.The losses of zinc, which in so far described Procedures arise are limited to those at NaOH addition coincident residual zinc contents, which about 2% of original zinc content, which is behind the Zinc electrolysis occurs.

Die Fig. 2 zeigt eine grafische Darstellung der Zinkrestgehalte in der flüssigen Phase nach der Reaktion der Zellensäure mit dem Wälzoxid und Wasser zu basischem Zinksulfat. Fig. 2 shows a graphical representation of the zinc residual contents in the liquid phase after the reaction of the acid with the cells Waelz oxide and water to basic zinc sulphate.

Es ist ersichtlich, daß eine Wälzoxidzugabe von 1000 g/l Zellensäure bei einer Temperatur zwischen 60 und 80°C, ausgehend von einem Zinkrestgehalt von 50 g/l, nach der Elektrolyse nach 3 Stunden Verweilzeit bereits eine Reduktion von 97-98% auf 1,1-1,5 g/l gewährleistet. Bei der späteren Abtrennung des Magnesiums und des Mangans durch Zugabe von NaOH wird lediglich dieser Prozentsatz mit ausgetragen.It can be seen that a rolling oxide addition of 1000 g / l Cell acid at a temperature between 60 and 80 ° C, assuming a residual zinc content of 50 g / l, according to Electrolysis after just 3 hours Guaranteed reduction from 97-98% to 1.1-1.5 g / l. When the magnesium and the  Manganese by adding NaOH only becomes this Percentage carried out.

In der Praxis ergeben sich bei Anwendung des erfindungs­ mäßen Verfahrens verschiedene Vorteile. So ist bei höheren Magnesium-, Chlor- und Fluorgehalten im Vorlauf bei gleichem Wälzoxideinsatz (siehe Fig. 2) der Austrag dieser Elemente gewährleistet. Gegenüber dem üblichen Verfahren ist der Magnesiumgehalt am Ausgang der Elektrolyse etwa genauso hoch wie am Eingang, wo jedoch statt 50 g/l Zink eine Konzentration von 150 g/l Zink herrscht. Zudem ist das Eingangsprodukt der Elektrolyse aufwendig und kostenintensiv hergestellt worden, während die Zellensäure stromabwärts der Elektrolyse quasi als Abfallprodukt ansteht.In practice, there are various advantages when using the method according to the invention. In the case of higher magnesium, chlorine and fluorine contents in the lead with the same rolling oxide use (see Fig. 2), the discharge of these elements is guaranteed. Compared to the usual process, the magnesium content at the outlet of the electrolysis is about as high as at the inlet, but instead of 50 g / l zinc there is a concentration of 150 g / l zinc. In addition, the input product of the electrolysis has been produced in a complex and costly manner, while the cell acid is present as a waste product downstream of the electrolysis.

Der Wasserbedarf wird insgesamt gering gehalten, weil zum einen das erforderliche Wasser zur Bildung des basischen Zinksulfates als Brauchwasser, z. B. aus Bürstenmaschinen oder als Anodenwaschwasser, genutzt werden kann. Außerdem wird das nach Abscheidung von Magnesium, Mangan und anderen Störelementen anfallende Filtrat bei der Wälzoxidwaschung eingesetzt und verringert dort aufgrund seines hohen pH-Wertes den sonst üblichen Verbrauch an Soda. Schließlich wird das basische Zinksulfat der Wälzoxidlaugung zugeführt, wodurch bereits ein hoher Sulfatanteil eingetragen wird. Der Zellensäureverbrauch bei der Wälzoxidlaugung erhöht sich dadurch nicht.The overall water requirement is kept low because the water required to form the basic Zinc sulfates as process water, e.g. B. from brush machines or as anode wash water. Moreover will that after the separation of magnesium, manganese and other interfering elements resulting in the filtrate Rolling oxide washing used and reduced there due to its high pH value to the usual consumption Soda. Finally, the basic zinc sulfate Rolling oxide leaching supplied, which is already a high Sulphate content is entered. The cell acid consumption this does not increase with rolling oxide leaching.

Claims (13)

1. Verfahren zum Austrag von Störelementen, insbesondere Mg, Cl, F, Na, Mn und CaO aus dem Elektrolytkreislauf der Zinkelektrolyse, dadurch gekennzeichnet, daß folgende Schritte vorgesehen sind:1. Procedure for the discharge of disruptive elements, especially Mg, Cl, F, Na, Mn and CaO from the Zinc electrolysis electrolyte cycle, characterized in that the following steps are provided: - Versetzen der stromabwärts der Elektrolyse vorliegenden zinkarmen Zellensäure mit Wasser und einem zinkhaltigen Stoffs zu einer Mischung;- Move the downstream of the electrolysis existing low-zinc cell acid with water and a zinc-containing substance to a mixture; - Fällen des in der Mischung enthaltenen Zinks;- cases of zinc contained in the mixture; - Weiterbehandlung der zinkarmen Mischung.- Further treatment of the low-zinc mixture. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der zinkhaltige Stoff ein Wälzoxid ist.2. The method according to claim 1, characterized characterized in that the zinc-containing Is a rolling oxide. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß Wälzoxid bis zum Erreichen von einem pH-Wert von 5,5 bis 6,5 und insbesondere von 6,0 in der Mischung zugegeben wird.3. The method according to claim 1 or 2, characterized characterized in that rolling oxide up to Reaching a pH of 5.5 to 6.5 and in particular of 6.0 is added to the mixture. 4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das in der Mischung enthaltene Zink als basisches Zinksulfat [ZnSO4.3Zn(OH)2.4H2O] gefällt wird. 4. The method according to any one of the preceding claims, characterized in that the zinc contained in the mixture is precipitated as basic zinc sulfate [ZnSO 4 .3Zn (OH) 2 .4H 2 O]. 5. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das gefällte Zink als Zugabe in einer Wälzoxidlaugung in den Kreislauf zurückgeführt wird.5. The method according to any one of the preceding claims, characterized in that the precipitated zinc as an addition in a rolling oxide leach the cycle is returned. 6. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß als Wasser Brauchwasser verwendet wird.6. The method according to any one of the preceding claims, characterized in that as Water service water is used. 7. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die zinkarme Zellensäure vor der Zinkfällung einen Zinkgehalt von etwa 50 g/l und nach der Zinkfällung einen Zinkgehalt von 500 mg/l bis 2500 mg/l, vorzugsweise 1000 mg/l bis 2000 mg/l aufweist.7. The method according to any one of the preceding claims, characterized in that the zinc-poor cell acid before zinc precipitation Zinc content of about 50 g / l and after zinc precipitation a zinc content of 500 mg / l to 2500 mg / l, preferably 1000 mg / l to 2000 mg / l. 8. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Weiterbehandlung der zinkarmen Mischung durch Zugabe von NaOH bis zur Ausfällung von Mg, Mn und Zinkrestgehalt erfolgt.8. The method according to any one of the preceding claims, characterized in that the Further treatment of the low-zinc mixture by adding from NaOH to the precipitation of Mg, Mn and Residual zinc content occurs. 9. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die nach der Weiterbehandlung anfallende flüssige Phase zur Wälzoxidwaschung verwendet wird.9. The method according to any one of the preceding claims, characterized in that the liquid phase obtained after further treatment is used for washing rolling oxide. 10. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Mischung nach der Zugabe von Wasser und Wälzoxid eine Temperatur zwischen 60°C und 80°C aufweist.10. The method according to any one of the preceding claims, characterized in that the Mix after adding water and rolling oxide has a temperature between 60 ° C and 80 ° C.
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