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DE19831611A1 - Hydrophiler Gegenstand und Verfahren zu seiner Herstellung - Google Patents

Hydrophiler Gegenstand und Verfahren zu seiner Herstellung

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Publication number
DE19831611A1
DE19831611A1 DE19831611A DE19831611A DE19831611A1 DE 19831611 A1 DE19831611 A1 DE 19831611A1 DE 19831611 A DE19831611 A DE 19831611A DE 19831611 A DE19831611 A DE 19831611A DE 19831611 A1 DE19831611 A1 DE 19831611A1
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DE
Germany
Prior art keywords
layer
metal oxide
substrate
amorphous metal
titanium dioxide
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
DE19831611A
Other languages
English (en)
Inventor
Satoko Sugawara
Yasuaki Kai
Seiji Yamazaki
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Central Glass Co Ltd
Nissan Motor Co Ltd
Original Assignee
Central Glass Co Ltd
Nissan Motor Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Central Glass Co Ltd, Nissan Motor Co Ltd filed Critical Central Glass Co Ltd
Publication of DE19831611A1 publication Critical patent/DE19831611A1/de
Withdrawn legal-status Critical Current

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Description

HINTERGRUND DER ERFINDUNG
Die vorliegende Erfindung betrifft einen hydrophilen Ge­ genstand, welcher einen am weitesten außenliegenden hydrophi­ len Film besitzt, zur Verwendung auf verschiedenen Gebieten wie Fensterscheiben für die Architektur und für Kraftfahrzeu­ ge und für Spiegel.
In den letzten Jahren gab es Vorschläge zur Herstellung von photokatalytischen Filmen auf verschiedenen Substraten, um Verschmutzungsbeständigkeit, deodorierende Eigenschaft, antibakterielle Eigenschaft, Hydrophilität und dergl. bereit­ zustellen. Beispielsweise beschreibt die japanische Patent­ erstveröffentlichung JP-A-5-253544 ein Verfahren zur Herstel­ lung eines plattenähnlichen Teiles, welches eine Funktion für die Deodorierung hat. Bei diesem Verfahren wird eine Glasur­ schicht (Bindemittelschicht) auf einem Fliesensubstrat gebil­ det. Dann wird ein feines Pulver von TiO2 vom Anatastyp in Form eines Sols auf die Glasurschicht aufgebracht. Dann wird die Glasurschicht durch Erhitzen geschmolzen und dann durch Abkühlen verfestigt. Hierdurch wird ein Teil des feinen TiO2- Pulvers auf der Glasurschicht exponiert. Die JP-A-7-232080 beschreibt ein multifunktionelles Material, welches ein Substrat, eine hierauf ausgebildete Bindemittelschicht und photokatalytische Schicht, welche aus photokatalytischen Teilchen und Füllstoffteilchen zum Aneinanderbinden der pho­ tokatalytischen Teilchen hergestellt ist, aufweist. Hierin ist beschrieben, daß die photokatalytischen Teilchen aus TiO2, ZnO, SrTiO3, Fe2O3, CdS, CdSe, WO3, FeTiO3, GaP, GaAs, RuO2, MoS3, LaRhO3, CdFeO3, Bi2O3, MoS2, In2O3. CdO und SnO2 hergestellt sein können. Weiter ist angegeben, daß die Füll­ stoffteilchen bevorzugt aus Metallen wie Sn, Ti, Ag, Cu, Zn, Fe, Pt, Co, Pd und Ni und aus Oxiden dieser Metalle herge­ stellt sind. Die JP-A-9-59042 beschreibt ein transparentes Substrat, das eine Anti-Anlaufschicht hierauf hat. Diese Be­ schichtung ist aus einer Mischung eines Mediums mit einem Brechungsindex von weniger als 2 und Titandioxidteilchen mit einem durchschnittlichen Kristallteilchendurchmesser von nicht größer als etwa 0,1 um hergestellt. Wenn ein photokata­ lytischer Titandioxidfilm direkt auf einem Na+-haltigen Glas­ substrat (z. B. Natronkalkglas) gebildet wird, ist es bekannt, daß Natriumionen und Alkalimetalloxide von dem Glassubstrat in den photokatalytischen Film diffundieren können. Hierdurch kann die photokatalytische Aktivität von Titandioxid beein­ trächtigt werden. Im Hinblick hierauf gab es mehrere Vor­ schläge zur Bildung einer Metalloxidzwischenschicht unter ei­ nem funktionellen Film, um die Wanderung von Natriumionen aus einem Substrat (z. B. Natronkalkglas) in den funktionellen Film zu verhindern. Beispielsweise beschreibt die JP-A-4- 182327 eine funktionelle Glasplatte, welche ein Na⁺-haltiges Glassubstrat, einen UV-absorbierenden, ZnO enthaltenden, funktionellen Film mit einer Dicke von wenigstens 0,5 µm und eine zwischen dem Glassubstrat und dem funktionellen Film zwischengelegte Unterschicht (Zwischenschicht) aufweist. Die­ se Unterschicht ist aus einem Metalloxid wie SiO2, SiO2-TiO2 oder SiO2-ZrO2 hergestellt. Die JP-A-7-315880 beschreibt eine Glasplatte, welche zur Verwendung als Tastplatte mit besserer Sichtbarkeit verwendet werden soll. Diese Glasplatte hat ein transparentes Glassubstrat, einen auf dem Substrat ausgebil­ deten ersten SiO2-Film, einen auf dem ersten Film ausgebilde­ ten zweiten TiO2-Film und einen auf dem zweiten Film ausge­ bildeten transparenten leitfähigen dritten SnO2-Film. Der dritte Film hat einen spezifischen Widerstand von 0,5-1,5 KΩ/. Die JP-A-8-190088 beschreibt einen beschichteten Glas­ gegenstand, welcher (a) ein transparentes, Alkalimetallionen enthaltendes Glassubstrat, (b) eine auf dem Glassubstrat ge­ bildete Barriereschicht zur Verhinderung der Diffusion der Alkalimetallionen und (c) eine auf der Barriereschicht ausge­ bildete metallhaltige Beschichtung aufweist. Die Barriere­ schicht hat eine Dicke von nicht größer als 120 Å und ist aus einem Metalloxid, ausgewählt aus Zirkoniumoxid und Titanoxid, hergestellt. Die metallhaltige Beschichtung ist aus einem leitfähigen Metalloxid hergestellt, ausgewählt aus Indium­ oxid, Zinnoxid, Indium/Zinnoxid und Zink/Aluminiumoxid.
ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG
Es wurde gefunden, daß bei Verwendung eines SiO2-Films als eine Zwischenschicht zur Verhinderung der Diffusion von Natriumionen aus einem Substrat in einen photokatalytischen Film der photokatalytische Film hinsichtlich der Haftung an der Zwischenschicht schlechter werden kann. Hierdurch kann der photokatalytische Film von der Zwischenschicht abblät­ tern, beispielsweise in einer beanspruchenden Umgebung.
Daher ist es eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung, einen hydrophilen Gegenstand bereitzustellen, welcher hin­ sichtlich der Dauerhaftigkeit überlegen ist.
Eine spezifischere Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist die Bereitstellung eines hydrophilen Gegenstandes, der einen photokatalytischen Film besitzt, der hinsichtlich der Haftung an einer Zwischenschicht hiervon überlegen ist.
Eine weitere Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist die Bereitstellung eines Verfahrens zur Herstellung eines solchen hydrophilen Gegenstandes.
Gemäß der vorliegenden Erfindung wird ein hydrophiler Gegenstand bereitgestellt, umfassend: (a) ein Substrat, (b) eine erste auf diesem Substrat ausgebildete Schicht (Zwi­ schenschicht), welche (1) ein amorphes Siliziumdioxid und (2) wenigstens ein erstes amorphes Metalloxid, ausgewählt aus der aus Titandioxid und Aluminiumoxid bestehenden Gruppe, umfaßt, und (c) eine zweite auf dieser ersten Schicht ausgebildete Schicht, wobei diese zweite Schicht (1) eine aus einem kri­ stallinen Titandioxid und wenigstens einem zweiten amorphen Metalloxid gebildete Matrixphase und (2) eine dispergierte Phase, gebildet aus ultrafeinen Teilchen, die aus wenigstens einem Material aus der aus Titandioxid und Aluminiumoxid be­ stehenden Gruppe hergestellt sind, umfaßt. Wie zuvor erwähnt, umfaßt die erste Schicht (1) ein amorphes Siliziumdioxid und ein amorphes Titandioxid oder (2) ein amorphes Siliziumdioxid und ein amorphes Aluminiumoxid oder (3) ein amorphes Silizi­ umdioxid, ein amorphes Titandioxid und ein amorphes Aluminium­ oxid. Hierdurch wird es, wie überraschend gefunden wurde, möglich, die Auflösung des Siliziumdioxids der ersten Schicht zu vermeiden und die Festigkeit der chemischen Bindung zwi­ schen der ersten Schicht (Zwischenschicht) und der zweiten photokatalytischen Schicht bei den Tests auf Dauerhaftigkeit hinsichtlich Wasserfestigkeit, Salzwasserbeständigkeit, Feuchtigkeitsbeständigkeit merklich zu verbessern. Weiterhin wurde unerwarteterweise gefunden, daß es möglich wird, die Wanderung von Alkalikomponenten (z. B. Natriumionen) aus dem Substrat zu der zweiten photokatalytischen Schicht zu verhin­ dern. Anders ausgedrückt, die erste Schicht trägt zu der Pas­ sivierung des Alkali bei. Weiterhin wurde überraschenderweise gefunden, daß die Dauerhaftigkeit der photokatalytischen Ak­ tivität der zweiten Schicht ausreichend lang ist. Tatsächlich hat das kristalline Titandioxid der zweiten Schicht eine pho­ tokatalytische Aktivität. Dieses kristalline Titandioxid wird durch Bestrahlung mit ultravioletten Strahlen angeregt. Hier­ durch erhält es eine photokatalytische Aktivität und bewirkt die hydrophile Oberfläche der zweiten Schicht. Das kristalli­ ne Titandioxid der zweiten Schicht ist bevorzugt ein Titandi­ oxid vom Anatastyp, jedoch kann es ein Titandioxid vom Rutil­ typ sein. Es wird angenommen, daß Leerstellen der Grenzflä­ chen des Titandioxidkristalls der zweiten Schicht mit wenig­ stens einem zweiten amorphen Metalloxid besetzt oder aufge­ füllt sind. Anders ausgedrückt, wenigstens ein zweites amor­ phes Metalloxid dient als Bindemittel zum Aneinanderbinden der Titandioxidkristalle der zweiten Schicht. So bilden, wie zuvor erwähnt, das kristalline Titandioxid und wenigstens ein zweites amorphes Metalloxid die Matrixphase der zweiten Schicht. Weiterhin wird angenommen, daß die ultrafeinen Teil­ chen, welche die dispergierte Phase der zweiten Schicht dar­ stellen, die zweite Schicht mikroporös machen und damit die Oberfläche der zweiten Schicht enorm groß machen. Weiterhin wird angenommen, daß die ultrafeinen Teilchen fähig sind, ei­ ne große Anzahl von Hydroxylgruppen auf der Oberfläche hier­ von zu besitzen. Daher erhält die zweite Schicht hohe photo­ katalytische Aktivität. Der hydrophile Gegenstand wird hier­ durch hydrophil gehalten, selbst unter der Bedingung einer schwachen ultravioletten Bestrahlung wie bei Nacht oder reg­ nerischen Bedingungen.
Gemäß der vorliegenden Erfindung wird ein Verfahren zur Herstellung des zuvorgenannten hydrophilen Gegenstandes be­ reitgestellt. Dieses Verfahren umfaßt die Stufen von (a) Be­ reitstellung einer ersten Lösung (Sols), welche/welches eine Vorläuferverbindung des amorphen Siliziumdioxids und eine Vorläuferverbindung des wenigstens einen ersten amorphen Me­ talloxid umfaßt, (b) Auftragen der ersten Lösung auf das Sub­ strat, wodurch eine erste Vorläuferschicht gebildet wird, (c) Bereitstellung einer zweiten Lösung (Sols), welche/wel­ ches eine Vorläuferverbindung des Titandioxids, die ultrafei­ nen Teilchen und eine Vorläuferverbindung von dem wenigstens einen zweiten amorphen Metalloxid umfaßt, (d) Auftragen der zweiten Lösung auf die erste Vorläuferschicht, wodurch eine zweite Vorläuferschicht gebildet wird, und (e) Brennen der ersten und zweiten Vorläuferschichten zu den ersten und zwei­ ten Schichten.
BESCHREIBUNG DER BEVORZUGTEN AUSFÜHRUNGSFORMEN
Ein hydrophiler Gegenstand gemäß der vorliegenden Erfin­ dung wird im Detail wie folgt beschrieben. Das Material zur Herstellung des Substrates des hydrophilen Gegenstandes ist nicht besonders eingeschränkt. Es kann ein Material von anor­ ganischen und organischen Materialien wie Glas, Metall und Kunststoff sein. Von diesen ist Glas besonders bevorzugt we­ gen seiner überlegenen Transparenz und Dauerhaftigkeit. Die Gestalt des Substrates ist ebenfalls nicht besonders be­ schränkt, und es kann eine plattenähnliche Gestalt sein. Tat­ sächlich wird eine konventionelle Natronkalkglasplatte be­ vorzugt als Substrat verwendet. Weiterhin kann das Substrat aus konventionellen Floatglasplatten ausgewählt werden, wel­ che im allgemeinen für Fensterscheiben für Kraftfahrzeuge und Architekturzwecke und für Spiegel verwendet werden. Das Substrat kann farblos sein oder eine von verschiedenen Fär­ bungen aufweisen wie grün oder bronze. Es kann eine oder ver­ schiedene weitere Funktionen wie Wärmereflexion aufweisen. Es kann ein getempertes Glas, ein laminiertes Glas oder ein Mehrfachglas sein. Es kann flach oder von gekrümmter Gestalt sein. Beispielsweise kann es eine Dicke von etwa 1,0 bis etwa 12 mm haben. Es hat bevorzugt eine Dicke von etwa 2,0 bis et­ wa 10 mm für Architekturzwecke. Weiterhin ist es bevorzugt, daß es eine Dicke von etwa 1,5 bis etwa 6,0 mm, mehr bevor­ zugt von etwa 2,0 bis etwa 5,0 mm für Kraftfahrzeugzwecke be­ sitzt. Es wird bevorzugt, daß es eine Dicke von etwa 1,0 bis etwa 3,0 mm zur Verwendung als Spiegel besitzt.
Bei der Erfindung umfaßt das Verfahren zur Herstellung des hydrophilen Gegenstandes die Stufe (a) der Bereitstellung einer ersten Lösung, welche eine Vorläuferverbindung des amorphen Siliziumdioxids und eine Vorläuferverbindung des we­ nigstens einen ersten amorphen Metalloxids, ausgewählt aus Titandioxid und Aluminiumoxid, umfaßt. Die Vorläuferverbin­ dung des amorphen Siliziumdioxids kann aus Siliziumnitraten, Organosilikaten, Siliziumacetylacetonaten und Siliziumalkoxi­ den ausgewählt werden. Beispiele der Siliziumalkoxide sind Tetraethoxysilan, Tetramethoxysilan, Monomethyltriethoxysi­ lan, Monomethyltrimethoxysilan, Dimethyldimethoxysilan, Dime­ thyldiethoxysilan, andere Tetraalkoxysilane und andere Al­ kylalkoxysilane. In ähnlicher Weise kann die Vorläuferverbin­ dung des als wenigstens ein erstes amorphes Metalloxid ver­ wendeten Titandioxids ausgewählt werden aus Titannitraten, aus durch Kombination von Titanhydroxiden und organischen Säuren hergestellten Titansalzen, aus Titanacetylacetonaten und aus Titanalkoxiden. Beispiele der Titanalkoxide sind Ti­ tantetraisopropoxid und Titantetra-n-butoxid. Ein Beispiel der Titanacetylacetonate ist Titantriisopropoxymonoacetylace­ tonat. In ähnlicher Weise kann die Vorläuferverbindung des amorphen Aluminiumoxids, welches als wenigstens ein erstes amorphes Metalloxid verwendet wird, ausgewählt werden aus Aluminiumnitraten, aus durch Kombinieren von Aluminiumhydro­ xiden und organischen Säuren hergestellten Aluminiumsalzen, aus Aluminiumacetylacetonaten und aus Aluminiumalkoxiden. Ein Beispiel der Aluminiumalkoxide ist Aluminiumbutoxid. Das Ver­ fahren zur Herstellung des hydrophilen Gegenstandes umfaßt die Stufe (b) des Auftragens der ersten Lösung auf das Sub­ strat, wodurch eine erste Vorläuferschicht gebildet wird. Wenn die erste Vorläuferschicht in der Stufe (e) gebrannt wird, wird angenommen, daß die Titandioxidvorläuferverbindung mit Alkaliionen (z. B. Natriumionen) des Substrates reagiert. Daher wird das Titandioxid der ersten Schicht amorph. Jede in der ersten Lösung enthaltene Vorläuferverbindung kann aus amorphen Teilchen bestehen, welche einen Submikronteilchen­ durchmesser (weniger als 1 µm) besitzen, wodurch die erste Schicht transparent gemacht wird.
Bei der Erfindung umfaßt das Verfahren zur Herstellung des hydrophilen Gegenstandes die Stufe (c) der Bereitstellung einer zweiten Lösung, die eine Vorläuferverbindung eines kri­ stallinen Titandioxids, ultrafeine Teilchen, welche aus we­ nigstens einem aus Siliziumdioxid und Aluminiumoxid ausge­ wählten Material hergestellt sind, und eine Vorläuferverbin­ dung von wenigstens einem zweiten amorphen Metalloxid umfaßt. Wie zuvor angegeben, wird die zweite Lösung zur Bildung der zweiten Schicht auf der ersten Schicht verwendet. Die Vorläu­ ferverbindung des kristallinen Titandioxids der zweiten Schicht kann aus den zuvorgenannten beispielhaften Titanver­ bindungen der Vorläuferverbindung des amorphen Titandioxids der ersten Schicht ausgewählt werden. Das Verfahren zur Her­ stellung des hydrophilen Gegenstandes umfaßt die Stufe (d) des Auftragens der zweiten Lösung auf die erste Vorläufer­ schicht, wodurch hierauf eine zweite Vorläuferschicht gebil­ det wird. Wenn die zweite Vorläuferschicht zu der zweiten Schicht in Stufe (e) gebrannt wird, wird das Titandioxid der zweiten Schicht durch die Hitze kristallin, während die Wan­ derung der Alkaliionen aus dem Substrat zu der zweiten Schicht durch die Bereitstellung der ersten Schicht zwischen diesen verhindert wird. Die in der zweiten Lösung enthaltene Titandioxidvorläuferverbindung kann amorphe oder kristalline Teilchen mit einem Submikronteilchendurchmesser (weniger als 1 µm) sein, wodurch die zweite Schicht transparent gemacht wird.
Bei der Erfindung ist das wenigstens eine zweite amorphe Me­ talloxid der zweiten Schicht nicht besonders eingeschränkt, solange es als Bindemittel zum Miteinanderverbinden der Ti­ tandioxidkristalle in der zweiten Schicht dient. Das wenig­ stens eine zweite amorphe Metalloxid wird bevorzugt ausge­ wählt aus Siliziumdioxid, Aluminiumoxid und Zirkoniumdioxid, wodurch die zweite Schicht hinsichtlich der Wasserbeständig­ keit überlegen wird. Die Vorläuferverbindungen von diesem Si­ liziumdioxid und Aluminiumoxid können aus den zuvorgenannten Beispielen der Vorläuferverbindungen für das amorphe Silizi­ umdioxid und das Aluminiumoxid der ersten Schicht ausgewählt werden. Eine Vorläuferverbindung für das amorphe Zirkoniumdi­ oxid kann aus Zirkoniumalkoxiden (z. B. Zirkoniumbutoxid) und Zirkoniumacetylacetonaten ausgewählt werden. Die Vorläufer­ verbindung des wenigstens einen zweiten amorphen Metalloxid kann aus amorphen Teilchen bestehen, welche einen Submikron­ teilchendurchmesser besitzen, wodurch die zweite Schicht transparent gemacht wird.
Bei der Erfindung ist es bevorzugt, einen Alkohol als ein Lösungsmittel zur Herstellung der ersten und zweiten Lö­ sungen zu verwenden. Beispiele für das Lösungsmittel sind Al­ kohole wie Methanol, Ethanol, Propanol, Butanol, Ethylengly­ kol und Hexylenglykol, Ester wie Ethylacetat, Butylacetat und Amylacetat, Cellosolve (Monoether von Ethylenglykol), wie Me­ thylcellosolve, Ethylcellosolve und Butylcellosolve sowie Mi­ schungen hiervon. Ein geeignetes Lösungsmittel kann aus den zuvorgenannten Beispielen unter Berücksichtigung der Verdamp­ fungsgeschwindigkeit des Lösungsmittels und der Viskosität der ersten und zweiten Vorläuferschichten ausgewählt werden. In der Erfindung ist es wahlweise möglich, ein Verdickungs­ mittel zu der ersten und/oder zweiten Lösung zuzusetzen. Bei­ spiele des Verdickungsmittels sind ein Polyethylenglykol mit einem Durchschnittsmolekulargewicht von 200, ein Polypropy­ lenglykol mit einem Durchschnittsmolekulargewicht von 400, Hydroxypropylcellulose und Polyvinylpyrrolidon. Weiterhin ist es wahlweise möglich, ein Einebnungsmittel zu der ersten und/oder zweiten Lösung zuzusetzen. Beispiele von Einebnungs­ mitteln sind Methylsilicone (z. B. Dimethylsilicon) und fluor­ haltige Verbindungen.
In der Erfindung können die ultrafeinen Siliziumdioxid­ teilchen der zweiten Schicht aus kristallinem Siliziumdioxid, amorphem Siliziumdioxid oder kolloidalem Siliziumdioxid be­ stehen, und die ultrafeinen Aluminiumoxidteilchen können aus α-Aluminiumoxid, β-Aluminiumoxid oder γ-Aluminiumoxid herge­ stellt sein. Die ultrafeinen Teilchen sind nicht besonders hinsichtlich des Teilchendurchmessers beschränkt, und ihr Teilchendurchmesser kann nicht größer als etwa 1 µm sein. Die ultrafeinen Teilchen von Siliziumdioxid und/oder Aluminiu­ moxid können durch Zuführung von Siliziumchlorid und/oder Aluminiumchlorid in Flammen aus einer Mischung von Sauerstoff und Wasserstoff hergestellt werden. Besonders bevorzugt ist es, die ultrafeinen Teilchen in einer Lösung zu dispergieren, um die Dispergierfähigkeit und Stabilität der ultrafeinen Teilchen zu verbessern. In der Erfindung ist es bevorzugt, daß die erste Schicht 45-92 Gew.-% des amorphen Siliziumdi­ oxids und 8-55 Gew.-% des wenigstens einen ersten amorphen Metalloxids, bezogen auf das Gesamtgewicht des amorphen Sili­ ziumdioxids und des wenigstens einen ersten amorphen Metal­ loxids, enthält. Falls die Menge des amorphen Siliziumdioxids weniger als 45 Gew.-% beträgt, kann der hydrophile Gegenstand hinsichtlich Säurefestigkeit unzureichend werden. Falls sie größer als 92 Gew.-% ist, kann die Bindungsfestigkeit zwi­ schen der ersten und der zweiten Schicht schlecht werden. Hierdurch kann der hydrophile Gegenstand hinsichtlich der Wasserfestigkeit unzureichend werden. Falls die Menge des we­ nigstens einen ersten amorphen Metalloxids weniger als 8 Gew.-% beträgt, kann die Bindungsfestigkeit zwischen der er­ sten und der zweiten Schicht schlecht werden. Falls sie grö­ ßer als 55 Gew.-% ist, kann die Verhinderung der Wanderung von Natriumionen aus dem Substrat in die zweite Schicht unzu­ reichend werden, falls das Substrat aus einem Natronkalkglas hergestellt ist. Hierdurch kann die photokatalytische Aktivi­ tät des kristallinen Titandioxids der zweiten Schicht wesent­ lich reduziert werden.
Bei der Erfindung ist es bevorzugt, daß die zweite Schicht 40-92 Gew.-% des kristallinen Titandioxids, 3-30 Gew.-% der ultrafeinen Teilchen und 5-30 Gew.-% des wenig­ stens einen zweiten amorphen Metalloxids, bezogen auf das Ge­ samtgewicht des Titandioxids, der ultrafeinen Teilchen und des wenigstens einen zweiten amorphen Metalloxids, enthält. Falls die Menge der ultrafeinen Teilchen weniger als 3 Gew.-% beträgt, kann die zweite Schicht hinsichtlich Mikroporosität und Oberfläche nicht ausreichend groß werden. Falls sie grö­ ßer als 30 Gew.-% ist, kann die zweite Schicht hinsichtlich Festigkeit und damit Dauerhaftigkeit unzureichend werden. Falls die Menge des kristallinen Titandioxids weniger als 40 Gew.-% beträgt, kann die photokatalytische Aktivität des hy­ drophilen Gegenstandes unzureichend werden. Falls sie größer als 92 Gew.-% ist, kann der hydrophile Gegenstand hinsicht­ lich Dauerhaftigkeit der hydrophilen Eigenschaft trotz aus­ reichender photokatalytischer Aktivität unzureichend werden. Falls die Menge des wenigstens einen zweiten amorphen Metal­ loxids weniger als 5 Gew.-% beträgt, kann seine Bindungsfunk­ tion zum Aneinanderbinden der Titandioxidkristalle vom Ana­ tastyp unzureichend werden. Hierdurch kann der hydrophile Ge­ genstand hinsichtlich Abriebfestigkeit verschlechtert werden. Falls sie größer als 30 Gew.-% ist, kann das Titandioxid vom Anatastyp eine schlechte Kristallinität erhalten. Hierdurch kann die photokatalytische Aktivität des hydrophilen Gegen­ standes unzureichend werden.
Bei der Erfindung ist die Dicke der ersten Schicht be­ vorzugt von etwa 50 bis etwa 200 nm, bevorzugt von etwa 70 bis etwa 130 nm. Falls sie weniger als 50 nm beträgt, kann die Verhinderung der Wanderung der Alkaliionen aus dem Sub­ strat in die zweite Schicht unzureichend werden, falls das Substrat Alkaliionen (z. B. Natriumionen) enthält. Hierdurch kann die photokatalytische Aktivität der zweiten Schicht schlecht werden. Falls sie größer als 200 nm ist, ist dies aus wirtschaftlichen Gesichtspunkten nicht günstig und kann Risse auf der ersten Schicht hervorrufen. Die Dicke der zwei­ ten Schicht beträgt ebenfalls bevorzugt von etwa 50 bis etwa 200 nm. Falls sie weniger als 50 nm beträgt, kann die photo­ katalytische Aktivität der zweiten Schicht unzureichend wer­ den. Falls sie größer als 200 um ist, wird die photokatalyti­ sche Aktivität der zweiten Schicht nicht weiter verbessert, verglichen mit einem Fall in einem Bereich von 50 bis 200 nm. Weiterhin kann die zweite Schicht eine schlechte Festigkeit erhalten.
Bei der Erfindung ist die Art und Weise des Auftrags der ersten und zweiten Lösungen auf das Substrat bzw. die ersten Schicht nicht besonders beschränkt. Es kann sich um Rotati­ onsbeschichten, Tauchbeschichten, Umkehrwalzenbeschichtung, Flexographie, Walzenbeschichtung, Beschichten mittels Düsen, Aufsprühen oder Siebdruck handeln. Es wird bevorzugt, daß je­ de der ersten und zweiten Lösungen eine Feststoffkonzentrati­ on von etwa 1 bis etwa 30 Gew.-% und eine Viskosität von etwa 1 bis etwa 100 Centipoise hat.
Bei dem Verfahren zur Herstellung des hydrophilen Gegen­ standes wird es bevorzugt, die erste Vorläuferschicht zwi­ schen den Stufen (b) und (d) und die zweite Vorläuferschicht zwischen den Stufen (d) und (e) bei einer Temperatur von Zim­ mertemperatur bis etwa 300°C, mehr bevorzugt von etwa 100 bis etwa 250°C, für etwa 0,5 bis etwa 60 Minuten, mehr bevorzugt von etwa 1 bis etwa 30 Minuten, zu trocknen. Die erste und zweite Vorläuferschicht werden, bevorzugt nach ihrem Trock­ nen, in der Stufe (e) bevorzugt bei einer Temperatur von etwa 380-750°C für etwa 1-30 min getrocknet. Das thermische Tem­ pern und oder die thermische Biegung des hydrophilen Gegen­ standes wird bevorzugt durchgeführt, mehr bevorzugt bei einer Temperatur von etwa 380-750°C für etwa 0,5-10 min, während die Stufe (e) durchgeführt wird.
Die folgenden nicht beschränkenden Beispiele erläutern die vorliegende Erfindung.
BEISPIEL 1
Eine erste Lösung (Sol) zur Bildung der ersten Schicht auf dem Substrat wurde wie folgt hergestellt. Zuerst wurde eine erste Vorläuferlösung hergestellt, welche 90 Gew.-% Te­ traethoxysilan (eine Vorläuferverbindung des amorphen Silizi­ umdioxids) und 10 Gew.-% Titanisopropoxid (eine Vorläuferver­ bindung des wenigstens einen ersten amorphen Metalloxids) enthielt, bezogen auf die Gesamtmenge hiervon auf Oxidbasis. Dann wurde die erste Lösung dadurch hergestellt, daß Wasser zur Hydrolyse des Tetraethoxysilans und des Titanisopro­ poxids, Salpetersäure als ein Katalysator und Ethanol als ein Lösungsmittel zu der ersten Vorläuferlösung zugesetzt wurden und dann das Gemisch gerührt wurde. Die erhaltene erste Lö­ sung hatte eine Feststoffkonzentration von 2 Gew.-%, bezogen auf Oxidbasis.
Die zweite Lösung (Sol) zur Bildung der zweiten Schicht auf der ersten Schicht wurde wie folgt hergestellt. Zunächst wurde eine zweite Vorläuferlösung dadurch hergestellt, daß ein Siliziumdioxid-Vorläufersol, welches Titantetraisopro­ poxid (Vorläuferverbindung für das kristalline Titandioxid), ATRON Nti-500 (Markenname) von Nippon Soda Co., Ltd. ent­ hielt, und eine Dispersion, welche kolloidales Siliziumdioxid (die ultrafeinen Teilchen) dispergiert in Isopropylalkohol, IPA-ST-S (Markenname) von Nissan Chemical Industries, Ltd. enthielt, und ein Tetraethoxysilansol (Vorläuferverbindung des wenigstens einen zweiten amorphen Metalloxids), COLCOAT 6P von Nippon Col Coat Co., zusammengemischt wurden. Diese zweite Vorläuferlösung enthielt, bezogen auf Oxidbasis, 90 Gew.-% des Titantetraisopropoxids, 5 Gew.-% des kolloidalen Siliziumdioxids und 5 Gew.-% des Tetraethoxysilans, bezogen auf das Gesamtgewicht hiervon. Dann wurde ein denaturierter Alkohol (eine Mischung aus 10 Gew.-% Isopropylalkohol und 90 Gew.-% Ethylalkohol) zu der zweiten Vorläuferlösung zuge­ setzt, und dann wurde das Rühren fortgeführt, wodurch die zweite Lösung mit einer Feststoffkonzentration von 2 Gew.-%, bezogen auf Oxidbasis, hergestellt wurde.
Die erhaltene erste Lösung wurde auf ein Natronkalkglas­ substrat mit Breiten von 10 cm und einer Dicke von 2 mm durch Rotationsbeschichten aufgebracht, wodurch hierauf eine erste Vorläuferschicht ausgebildet wurde. Dann wurde das beschich­ tete Glassubstrat bei 250°C für 5 min getrocknet und dann auf Zimmertemperatur herabgekühlt. Anschließend wurde die zweite Lösung auf die erste Vorläuferschicht durch Rotationsbe­ schichten aufgebracht. Dann wurde das beschichtete Glassub­ strat erneut bei 250°C für 5 min getrocknet, dann einem Vor­ brennen bei 500°C für 5 min unterzogen und dann einem Brennen bei 680°C für etwa 7-8 min ausgesetzt, wodurch ein hydrophi­ ler Gegenstand mit erster und zweiter Schicht, jeweils mit einer Dicke von 100 nm, gebildet auf dem Glassubstrat, herge­ stellt wurde.
BEISPIEL 2
In diesem Beispiel wurde Beispiel 1 wiederholt mit der Ausnahme, daß Titanisopropoxid durch Aluminiumnitratnona­ hydrat bei der Herstellung der ersten Lösung ersetzt wurde. Die erhaltene erste Lösung hatte eine Feststoffkonzentration von 2 Gew.-%, bezogen auf Oxidbasis.
BEISPIEL 3
In diesem Beispiel wurde Beispiel 1 wiederholt mit der Ausnahme, daß 10 Gew.-% Titanisopropoxid durch eine Kombina­ tion von 5 Gew.-% Titanisopropoxid und 5 Gew.-% Aluminiumni­ tratnonahydrat bei der Herstellung der ersten Lösung ersetzt wurden. Die erhaltene erste Lösung hatte eine Feststoffkon­ zentration von 2 Gew.-%, bezogen auf Oxidbasis.
BEISPIEL 4
In diesem Beispiel wurde Beispiel 1 wiederholt mit der Ausnahme, daß die Mengen von Tetraethoxysilan und Titan­ isopropoxid jeweils auf 70 Gew.-% bzw. 30 Gew.-% bei der Her­ stellung der ersten Lösung abgeändert wurden.
BEISPIEL 5
Bei diesem Beispiel wurde Beispiel 3 wiederholt mit der Ausnahme, daß die Mengen von Tetraethoxysilan, Titanisopro­ poxid und Aluminiumnitratnonahydrat jeweils auf 70 Gew.-%, 15 Gew.-% bzw. 15 Gew.-% bei der Herstellung der ersten Lösung abgeändert wurden.
BEISPIEL 6
In diesem Beispiel wurde Beispiel 1 wiederholt mit der Ausnahme, daß die Mengen von Tetraethoxysilan und Titan­ isopropoxid jeweils auf 50 Gew.-% und 50 Gew.-% bei der Her­ stellung der ersten Lösung abgeändert wurden.
BEISPIEL 7
In diesem Beispiel wurde Beispiel 3 wiederholt mit der Ausnahme, daß die Mengen von Tetraethoxysilan, Titanisopro­ poxid und Aluminiumnitratnonahydrat jeweils auf 50 Gew.-%, 25 Gew.-% bzw. 25 Gew.-% bei der Herstellung der ersten Lösung abgeändert wurden.
BEISPIEL 8
In diesem Beispiel wurde Beispiel 1 wiederholt mit der Ausnahme, daß die Mengen des Titantetraisopropoxids, des kol­ loidalen Siliziumdioxids und des Tetraethoxysilans jeweils auf 80 Gew.-%, 10 Gew.-% bzw. 10 Gew.-% bei der Herstellung der zweiten Lösung abgeändert wurden.
BEISPIEL 9
In diesem Beispiel wurde Beispiel 1 wiederholt mit der Ausnahme, daß die Mengen des Titantetraisopropoxids, des kol­ loidalen Siliziumdioxids und des Tetraethoxysilans jeweils auf 75 Gew.-%, 15 Gew.-% bzw. 10 Gew.-% bei der Herstellung der zweiten Lösung abgeändert wurden.
BEISPIEL 10
In diesem Beispiel wurde Beispiel 1 wiederholt mit der Ausnahme, daß die Mengen des Titantetraisopropoxids, des kol­ loidalen Siliziumdioxids und des Tetraethoxysilans jeweils auf 50 Gew.-%, 25 Gew.-% bzw. 25 Gew.-% bei der Herstellung der zweiten Lösung abgeändert wurden.
BEISPIEL 11
In diesem Beispiel wurde Beispiel 9 wiederholt mit der Ausnahme, daß 10 Gew.-% des Tetraethoxysilans durch eine Kom­ bination von 5 Gew.-% des Tetraethoxysilans und 5 Gew.-% von Aluminiumnitratnonahydrat bei der Herstellung der zweiten Lö­ sung ersetzt wurden.
VERGLEICHSVERSUCH 1
Bei diesem Vergleichsversuch wurde Beispiel 1 wiederholt mit der Ausnahme, daß das Titanisopropoxid bei der Herstel­ lung der ersten Lösung weggelassen wurde.
VERGLEICHSVERSUCH 2
Bei diesem Vergleichsversuch wurde Beispiel 1 wiederholt mit der Ausnahme, daß das Titanisopropoxid bei der Herstel­ lung der ersten Lösung weggelassen wurde und daß das kolloi­ dale Siliziumdioxid und das Tetraethoxysilan bei der Herstel­ lung der zweiten Lösung weggelassen wurden.
UNTERSUCHUNGSTESTS
Ein Test auf photokatalytische Aktivität wurde dadurch durchgeführt, daß eine 1 Gew.-% Ölsäure enthaltende Lösung auf die Oberfläche der zweiten Schicht eines jeden hydrophi­ len Gegenstandes unter Bildung einer gleichförmigen Ölsäure­ schicht auf der zweiten Schicht aufgebracht wurde. Dann wurde der beschichtete hydrophile Gegenstand für 2 h mit UV- Strahlen mit einer Intensität von 0,5 mW/cm2 und einer Wel­ lenlänge von 365 nm unter Verwendung einer Lichtquelle BLACK LIGHT F15T8BLB (Markenname) von Sankyo Denki Co., bestrahlt. Dann wurde die photokatalytische Aktivität des hydrophilen Gegenstandes aufgrund des Unterschiedes des Kontaktwinkels eines Wassertropfens, der auf dem beschichteten hydrophilen Gegenstand vor und nach der Bestrahlung aufgebracht wurde, bestimmt. Die Ergebnisse sind in der Tabelle gezeigt.
Tabelle
Es wurde ein Wasserfestigkeitstest dadurch durchgeführt, daß der hydrophile Gegenstand in heißes Wasser von 60°C für 10 Tage eingetaucht wurde. In intervallen von bestimmten Zeitspannen während des Tests wurde ein Gazegewebe fest gegen die zweite Schicht des hydrophilen Gegenstandes in dem heißen Wasser gerieben. Dann wurde das äußere Aussehen des hydrophi­ len Gegenstandes beobachtet. Hierbei wurde gefunden, daß die hydrophilen Gegenstände gemäß den Beispielen 1-11 sich im äu­ ßeren Aussehen selbst nach 10 Tagen des Tests nicht veränder­ ten. Im Gegensatz dazu wurde gefunden, daß die Gegenstände der Vergleichsversuche 1-2 eine Abblätterung der zweiten Schicht von der ersten Schicht nach dem Verstreichen von 2 Tagen bzw. 5 Tagen des Tests erfahren hatten.
Ein Test auf Feuchtigkeitsfestigkeit wurde dadurch durchgeführt, daß der hydrophile Gegenstand für 30 Tage in einer Atmosphäre von 50°C und bei einer relativen Feuchtig­ keit von 98% stehengelassen wurde. In Intervallen von be­ stimmten Zeitspannen während des Tests wurde ein Gazegewebe in derselben Weise wie bei dem Test auf Wasserfestigkeit hiergegen gerieben. Hierbei wurde gefunden, daß die hydrophi­ len Gegenstände der Beispiele 1-11 und des Vergleichsversuchs 1 sich im äußeren Aussehen selbst nach 30 Tagen des Tests nicht veränderten. Dagegen wurde gefunden, daß der hydrophile Gegenstand des Vergleichsversuchs 2 eine Abblätterung der zweiten Schicht von der ersten Schicht nach dem Verstreichen von 15 Tagen aufwies.
Ein Test auf Säurebeständigkeit wurde dadurch durchge­ führt, daß der hydrophile Gegenstand in 0,1%ige wäßrige Salzsäurelösung für 48 h bei Zimmertemperatur eingetaucht wurde. Dann wurde ein Gazegewebe hiergegen in derselben Weise wie beim Test auf Wasserfestigkeit gerieben. Hierbei wurde gefunden, daß alle hydrophilen Gegenstände der Beispiele 1-11 und der Vergleichsversuche 1-2 keinerlei sichtbare Verände­ rung im äußeren Aussehen hatten.
Ein Test auf Alkalibeständigkeit wurde dadurch durchge­ führt, daß der hydrophile Gegenstand in 20%ige wäßrige Na­ triumcarbonatlösung für 48 h bei Zimmertemperatur eingetaucht wurde. Dann wurde ein Gazegewebe hiergegen in derselben Weise wie beim Test auf Wasserfestigkeit gerieben. Hierbei wurde gefunden, daß alle hydrophilen Gegenstände der Beispiele 1-11 und der Vergleichsversuche 1-2 keinerlei sichtbare Verände­ rung im äußeren Aussehen aufwiesen.
Ein Test auf Salzwasserfestigkeit wurde dadurch durchge­ führt, daß der hydrophile Gegenstand in 3%iges Salzwasser von 60°C für 48 h eingetaucht wurde. In Intervallen von bestimm­ ten Zeitspannen während des Tests wurde ein Gazegewebe hier­ gegen in derselben Weise wie beim Test auf Wasserfestigkeit gerieben. Hierbei wurde gefunden, daß alle hydrophilen Gegen­ stände gemäß den Beispielen 1-11 keinerlei sichtbare Verände­ rungen im äußeren Aussehen selbst nach dem Verstreichen von 48 h zeigten. Dagegen wurde gefunden, daß der hydrophile Ge­ genstand gemäß Vergleichsversuch 1 eine Abblätterung der zweiten Schicht von der ersten Schicht nach dem Verstreichen von 36 h aufwies, und daß der hydrophile Gegenstand des Ver­ gleichsversuchs 2 dies nach einem Verstreichen von 20 h zeig­ te.

Claims (16)

1. Hydrophiler Gegenstand, umfassend:
  • (a) ein Substrat,
  • (b) eine erste auf diesem Substrat ausgebildete Schicht, wobei diese erste Schicht (1) ein amorphes Siliziumdioxid und (2) wenigstens ein erstes amorphes Metalloxid, ausgewählt aus der aus Titandioxid und Aluminiumoxid bestehenden Gruppe umfaßt, und
  • (c) eine zweite auf dieser ersten Schicht ausgebildete Schicht, wobei diese zweite Schicht (1) eine aus einem kristallinen Titandioxid und wenigstens einem zweiten amorphen Metalloxid gebildete Matrixphase und (2) eine dispergierte Phase, gebildet aus ultrafeinen Teilchen, die aus wenigstens einem Material aus der aus Titandioxid und Aluminiumoxid besteh­ enden Gruppe hergestellt sind, umfaßt.
2. Hydrophiler Gegenstand nach Anspruch 1, worin diese erste Schicht 45-92 Gew.-% dieses amorphen Siliziumdioxids und 8-55 Gew.-% dieses wenigstens einen ersten amorphen Metalloxids, bezogen auf das Gesamtgewicht dieses amorphen Siliziumdioxids und dieses wenigstens einen ersten amorphen Metalloxids, ent­ hält.
3. Hydrophiler Gegenstand nach Anspruch 1, worin diese zweite Schicht 40-92 Gew.-% dieses kristallinen Titandioxids, 3-30 Gew.-% dieser ultrafeinen Teilchen und 5-30 Gew.-% dieses wenigstens einen zweiten amorphen Metalloxids, bezogen auf das Gesamtgewicht dieses Titandioxids, dieser ultrafeinen Teilchen und dieses wenigstens einen zweiten amorphen Metalloxids, ent­ hält.
4. Hydrophiler Gegenstand nach Anspruch 1, worin dieses wenig­ stens eine zweite amorphe Metalloxid aus der aus Siliziumdioxid, Aluminiumoxid und Zirkoniumdioxid bestehenden Gruppe ausgewählt ist.
5. Hydrophiler Gegenstand nach Anspruch 1, worin jede dieser ersten und zweiten Schichten eine Dicke von etwa 50 bis etwa 200 nm besitzt.
6. Hydrophiler Gegenstand nach Anspruch 1, worin dieses Substrat eine Alkalikomponente umfaßt.
7. Hydrophiler Gegenstand nach Anspruch 6, worin dieses Substrat aus Natronkalkglas, welches Natrium als diese Alkali­ komponente enthält, hergestellt ist.
8. Hydrophiler Gegenstand nach Anspruch 1, worin dieses kristalline Titandioxid dieser zweiten Schicht ein Titandioxid vom Anatastyp ist.
9. Hydrophiler Gegenstand nach Anspruch 1, worin diese ultra­ feinen Teilchen einen Teilchendurchmesser von nicht größer als etwa 1 µm haben.
10. Hydrophiler Gegenstand nach Anspruch 1, worin diese ultra­ feinen Teilchen aus kolloidalem Siliziumdioxid hergestellt sind.
11. Verfahren zur Herstellung eines hydrophilen Gegenstandes, wobei dieser hydrophile Gegenstand umfaßt: (a) ein Substrat, (b) eine erste auf diesem Substrat ausgebildete Schicht, wobei diese erste Schicht (1) ein amorphes Siliziumdioxid und (2) wenigstens ein erstes amorphes Metalloxid, ausgewählt aus der aus Titandioxid und Aluminiumoxid bestehenden Gruppe, umfaßt, und (c) eine zweite auf dieser ersten Schicht ausgebildete Schicht, wobei diese zweite Schicht (1) eine aus einem kristallinen Titandioxid und wenigstens einem zweiten amorphen Metalloxid gebildete Matrixphase und (2) eine dispergierte Phase, gebildet aus ultrafeinen Teilchen, die aus wenigstens einem Material aus der aus Titandioxid und Aluminiumoxid bestehenden Gruppe hergestellt sind, umfaßt, wobei dieses Verfahren die Stufen umfaßt:
  • (a) Bereitstellung einer ersten Lösung, welche eine Vorläufer­ verbindung von diesem ersten amorphen Siliziumdioxid und eine Vorläuferverbindung von diesen wenigstens einen ersten amorphen Metalloxid umfaßt,
  • (b) Auftragen dieser ersten Lösung auf dieses Substrat, wodurch eine erste Vorläuferschicht gebildet wird,
  • (c) Bereitstellung einer zweiten Lösung, welche eine Vorläufer­ verbindung von diesem kristallinen Titandioxid, diese ultra­ feinen Teilchen und eine Vorläuferverbindung von diesem wenigstens einen zweiten amorphen Metalloxid umfaßt,
  • (d) Auftragen dieser zweiten Lösung auf diese erste Vorläufer­ schicht, wodurch eine zweite Vorläuferschicht gebildet wird, und
  • (e) Brennen dieser ersten und zweiten Vorläuferschichten zu diesen ersten und zweiten Schichten.
12. Verfahren nach Anspruch 11, bei welchem diese Vorläufer­ verbindung von diesem amorphen Siliziumdioxid aus der Gruppe ausgewählt ist, welche aus Siliziumnitraten, Organosilikaten, Siliziumacetylacetonaten und Siliziumalkoxiden besteht, und worin diese Vorläuferverbindung von diesem wenigstens einen ersten amorphen Metalloxid aus der Gruppe ausgewählt ist, welche aus Titannitraten, Aluminiumnitraten, durch Kombination von Titanhydroxiden und organischen Säuren hergestellten Titan­ salzen, durch Kombination von Aluminiumhydroxiden und organ­ ischen Säuren hergestellten Aluminiumsalzen, Titanacetylaceton­ aten, Aluminiumacetylacetonaten, Titanalkoxiden und Aluminium­ alkoxiden besteht.
13. Verfahren nach Anspruch 11, worin die Stufe (e) bei einer Temperatur von 380 bis 750°C durchgeführt wird.
14. Verfahren nach Anspruch 14, worin dieses Substrat eine Alkalikomponente umfaßt.
15. Verfahren nach Anspruch 11, worin dieses Substrat aus Natronkalkglas, welches Natrium als diese Alkalikomponente enthält, hergestellt ist.
16. Verfahren nach Anspruch 11, worin vor der Stufe (d) diese erste Vorläuferschicht bei einer Temperatur von Zimmertemperatur bis etwa 300°C getrocknet wird, und worin vor der Stufe (e) diese zweite Vorläuferschicht bei einer Temperatur von Zimmer­ temperatur bis etwa 300°C getrocknet wird.
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