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DE19718523A1 - Amino-di:aryl-azo compounds preparation - Google Patents

Amino-di:aryl-azo compounds preparation

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DE19718523A1
DE19718523A1 DE1997118523 DE19718523A DE19718523A1 DE 19718523 A1 DE19718523 A1 DE 19718523A1 DE 1997118523 DE1997118523 DE 1997118523 DE 19718523 A DE19718523 A DE 19718523A DE 19718523 A1 DE19718523 A1 DE 19718523A1
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DE
Germany
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formula
compounds
reduction
mercapto
carried out
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DE1997118523
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German (de)
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Klaus Dipl Chem Dr Kunde
Michael-Thomas Joerss
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Bayer AG
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Bayer AG
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Publication date
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
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    • C07C303/02Preparation of esters or amides of sulfuric acids; Preparation of sulfonic acids or of their esters, halides, anhydrides or amides of sulfonic acids or halides thereof
    • C07C303/22Preparation of esters or amides of sulfuric acids; Preparation of sulfonic acids or of their esters, halides, anhydrides or amides of sulfonic acids or halides thereof from sulfonic acids, by reactions not involving the formation of sulfo or halosulfonyl groups; from sulfonic halides by reactions not involving the formation of halosulfonyl groups
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Abstract

Preparation of aminodiarylazo compounds (I) comprises reducing nitrodiarylazo compounds (II) with hydroxy- or carboxy-alkyl mercaptans or dimercaptoalkanes of formula H-S-CHR<1>-R (III); in which R = hydroxymethyl (CH2OH), 1-hydroxyethyl (CH(CH3)OH), carboxyl (COOH), mercaptomethyl (CH2SH), hydroxyethyl (C2H4OH) or mercaptoethyl (C2H4SH); R<1> = hydrogen (H), methyl (CH3) or ethyl (C2H5).

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft ein neues Verfahren zur Herstellung von Aminodi­ arylazoverbindungen, dadurch gekennzeichnet, daß man Nitrodiarylazoverbindungen mittels Verbindungen der Formel (I)
The present invention relates to a new process for the preparation of aminodi arylazo compounds, characterized in that nitrodiarylazo compounds by means of compounds of the formula (I)

H-S-CHR1-R (I),
HS-CHR 1 -R (I),

worin
R für CH2OH, CH(CH3)OH, COOH, CH2SH, C2H4OH, C2H4SH
und
R1 für H, CH3, C2H5 steht,
reduziert.
wherein
R for CH 2 OH, CH (CH 3 ) OH, COOH, CH 2 SH, C 2 H 4 OH, C 2 H 4 SH
and
R 1 represents H, CH 3 , C 2 H 5 ,
reduced.

Bei den Aminodiarylazoverbindungen handelt es sich vorzugsweise um solche der allgemeinen Formel (II)
The aminodiarylazo compounds are preferably those of the general formula (II)

worin
A und B unabhängig voneinander für Phenyl- oder Naphthylringe stehen, die jeweils gegebenenfalls durch in der Azo-Farbstoffchemie übliche Reste substituiert sind, die durch erfindungsgemäße Reduktion der entsprechenden Nitrodiarylazover­ bindungen (III)
wherein
A and B independently of one another represent phenyl or naphthyl rings, which are each optionally substituted by radicals customary in azo dye chemistry which are reduced by the inventive reduction of the corresponding nitrodiarylazo compounds (III)

worin
A und B die für Formel (II) angegebene allgemeine und spezielle Bedeutung haben,
hergestellt werden.
wherein
A and B have the general and special meaning given for formula (II),
getting produced.

Vorzugsweise handelt es sich bei den Aminodiarylazoverbindungen um Verbindungen der Formel (II), worin A und B unabhängig voneinander durch einen oder mehrere der folgenden Reste substituiert sind: SO3H, COOH, C1-C4-Alkyl, C1-C4-Alkoxy, OH, NH2, C1-C4-Mono- und -Dialkylamino, 2-Hydroxyethylamino, Sulfato-C1-C2-alkyl­ amino, CF3, F, Cl, Br, Acetylamino, Maleinylamino, Benzoylamino, Arylazo.The aminodiarylazo compounds are preferably compounds of the formula (II) in which A and B are independently substituted by one or more of the following radicals: SO 3 H, COOH, C 1 -C 4 alkyl, C 1 -C 4 Alkoxy, OH, NH 2 , C 1 -C 4 mono- and dialkylamino, 2-hydroxyethylamino, sulfato-C 1 -C 2 alkylamino, CF 3 , F, Cl, Br, acetylamino, maleinylamino, benzoylamino, Arylazo.

Beispiele für die als Substituenten für die Ringe A und B genannten Arylazoreste sind Phenylazo und Naphthylazo die jeweils gegebenenfalls durch einen oder mehrere Reste wie SO3H, COOH, CH3, C2H5, OCH3, OC2H5, OH, NH2, NHCH3, NHC2H4OH, CF3, F, Cl, Br, NHCOCH3, NHCOC2H2COOH, NHCOC6H5 weiter substituiert sind.Examples of the arylazo radicals mentioned as substituents for rings A and B are phenylazo and naphthylazo, each of which is optionally substituted by one or more radicals such as SO 3 H, COOH, CH 3 , C 2 H 5 , OCH 3 , OC 2 H 5 , OH, NH 2 , NHCH 3 , NHC 2 H 4 OH, CF 3 , F, Cl, Br, NHCOCH 3 , NHCOC 2 H 2 COOH, NHCOC 6 H 5 are further substituted.

Beispiele für erfindungsgemäß einzusetzenden Reduktionsmittel der Formel (I) sind 2- Mercaptoethanol, 1-Mercapto-2-propanol, 1-Mercapto-2-butanol, 2-Mercapto-1- propanol, 2-Mercaptoessigsäure, 2-Mercapto-1-propionsäure, 1,2-Dimercaptoethan, 1,2-Dimercaptopropan, 1,2-Dimercaptobutan, 1,3-Dimercaptopropan, 3-Mercapto-1- propanol. Examples of reducing agents of the formula (I) to be used according to the invention are 2- Mercaptoethanol, 1-mercapto-2-propanol, 1-mercapto-2-butanol, 2-mercapto-1- propanol, 2-mercaptoacetic acid, 2-mercapto-1-propionic acid, 1,2-dimercaptoethane, 1,2-dimercaptopropan, 1,2-dimercaptobutane, 1,3-dimercaptopropan, 3-mercapto-1- propanol.  

Die Reduktion erfolgt im allgemeinen in wäßrigem oder wäßrig-organischem Medium, vorzugsweise in Wasser, bei Temperaturen zwischen 300 und 105°C, vorzugsweise zwischen 500 und 100°C in schwach saurem, neutralem oder alkalischem Milieu, vorzugsweise bei pH-Werten zwischen 6 und 12.The reduction is generally carried out in aqueous or aqueous-organic Medium, preferably in water, at temperatures between 300 and 105 ° C, preferably between 500 and 100 ° C in weakly acidic, neutral or alkaline environment, preferably at pH values between 6 and 12.

Der Anteil des organischen Reaktionsmediums beträgt gegebenenfalls 0 bis 99%, vorzugsweise 0 bis 10%, wenn die zu reduzierende Nitrodiarylazoverbindung (III) mindestens eine SO3H- oder COOH-Gruppe enthält, vorzugsweise so bis 95%, wenn diese Gruppen fehlen. Als organische Lösemittel werden vorzugsweise C1-C6- Alkanole, Alkandiole, C4-C6-Lactame oder C2-C6-Sulfone verwendet. Solche Lösemittel sind beispielsweise Methanol, Ethanol, n-Propanol, Isopropanol, n- Butanol, N-Methylpyrolidon, ε-Caprolactam, Sulfolan.The proportion of the organic reaction medium is optionally 0 to 99%, preferably 0 to 10%, if the nitrodiarylazo compound (III) to be reduced contains at least one SO 3 H or COOH group, preferably up to 95% if these groups are absent. C 1 -C 6 alkanols, alkanediols, C 4 -C 6 lactams or C 2 -C 6 sulfones are preferably used as organic solvents. Such solvents are, for example, methanol, ethanol, n-propanol, isopropanol, n-butanol, N-methylpyrolidone, ε-caprolactam, sulfolane.

Da es sich bei den Reduktionsmitteln der Formel (I) in wäßrigem Milieu um Säuren handelt, werden im allgemeinen bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Ver­ fahrens Basen zur Kontrolle des pH-Wertes eingesetzt. Geeignete Basen sind z. B. die Hydroxide der Alkali- oder Erdalkalimetalle sowie ihre Carbonate oder Hydrogen­ carbonate oder auch Ammoniak, also beispielsweise LiOH, NaOH, KOH, Mg(OH)2, Ca(OH)2, Li2CO3, Na2DO3, NaHCO3, H2CO3, CaCO3.Since the reducing agents of the formula (I) are acids in an aqueous medium, bases for checking the pH are generally used when carrying out the process according to the invention. Suitable bases are e.g. B. the hydroxides of alkali or alkaline earth metals and their carbonates or hydrogen carbonates or ammonia, for example LiOH, NaOH, KOH, Mg (OH) 2 , Ca (OH) 2 , Li 2 CO 3 , Na 2 DO 3 , NaHCO 3 , H 2 CO 3 , CaCO 3 .

Aminodiarylazoverbindungen sind als Farbstoffe oder Farbstoffzwischenprodukte seit langem bekannt. Ein gängiges Herstellungsverfahren ist die selektive Reduktion von Nitrodiarylazoverbindungen mit Sulfid- oder Hydrogensulfid-Ionen (vergl. z. B. BIOS Final Report 1548, S. 107, 109, 128), wobei jederzeit die Gefahr des Auftretens und Entweichens von Schwefelwasserstoff, einem sehr giftigen Gas, gegeben ist. Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren besteht diese Gefahr nicht.Aminodiarylazo compounds have been used as dyes or dye intermediates known for a long time. A common manufacturing process is the selective reduction of Nitrodiarylazo compounds with sulfide or hydrogen sulfide ions (see e.g. BIOS Final Report 1548, pp. 107, 109, 128), whereby the risk of occurrence and Escape of hydrogen sulfide, a very toxic gas. In which The method according to the invention does not pose this risk.

Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren werden die gemäß Stand der Technik einge­ setzten Sulfid- oder Hydrogensulfid-Ionen durch die erfindungsgemäßen Reduktions­ mittel (I) ersetzt. Man verwendet in Abhängigkeit von den zu reduzierenden Nitro­ diarylazoverbindungen und den Parametern Temperatur und pH-Wert 2 bis 7 mol Reduktionsmittel der Formel (I) pro mol Nitrodiarylazoverbindung. Die Reihenfolge der Zugabe der Reaktionspartner zum Reaktionsmedium ist im Prinzip beliebig. Bei einer bevorzugten Variante wird die zu reduzierende Nitrodiarylazoverbindung zu­ nächst in dem Reaktionsmedium gelöst oder suspendiert; nach Erwärmung dieses Ge­ misches auf die Reaktionstemperatur wird zunächst der benötigte pH-Wert eingestellt, dann wird das Reduktionsmittel der Formel (I) zugegeben. Dabei werden ge­ gebenenfalls der pH-Wert und die Temperatur durch geeignete Maßnahmen konstant gehallen.In the method according to the invention, those according to the prior art are used set sulfide or hydrogen sulfide ions by the reduction according to the invention medium (I) replaced. It is used depending on the nitro to be reduced diarylazo compounds and the parameters temperature and pH 2 to 7 mol  Reducing agent of formula (I) per mole of nitrodiarylazo compound. The chronological order In principle, the addition of the reactants to the reaction medium is arbitrary. At The nitrodiarylazo compound to be reduced becomes a preferred variant next dissolved or suspended in the reaction medium; after heating this Ge mix to the reaction temperature, the required pH is first set, then the reducing agent of formula (I) is added. Here are ge if necessary, the pH and the temperature can be kept constant by suitable measures echoed.

Der Fortschritt der Reduktion wird mit dem in der Azo-Farbstoffchemie üblichen Methode verfolgt, z. B. durch Dünnschichtchromatographie.The progress of the reduction is the usual in azo dye chemistry Method followed, e.g. B. by thin layer chromatography.

Nach Beendigung der Reduktion wird die Aminodiarylazoverbindung mit Hilfe eines der in der Azo-Farbstoffchemie üblichen Verfahrens isoliert, z. B. durch Ausfällung mit Hilfe eines Salzes, z. B. NaCl, KCl und/oder durch Änderung des pH-Wertes mit Säuren oder Laugen, wonach das Reduktionsprodukt abfiltriert wird. Weiterhin ist es auch möglich, das Reaktionsmedium durch Eindampfen oder Sprühtrocknen zu entfernen.After the reduction has ended, the aminodiarylazo compound is removed using a the usual method in azo dye chemistry isolated, for. B. by precipitation with the help of a salt, e.g. B. NaCl, KCl and / or by changing the pH with Acids or alkalis, after which the reduction product is filtered off. Furthermore it is also possible to the reaction medium by evaporation or spray drying remove.

Ebenso gut kann man in geeigneten Fällen auch unmittelbar eine weitere Umsetzung anschließen, ohne das Reduktionsprodukt zu isolieren, z. B. eine Diazotierung oder eine Acylierung, z. B. mit Phosgen oder eine Umsetzung mit einem der in der Reaktiv­ farbstoffchemie üblichen, durch Fluor, Chlor oder Brom substituierten Heterocyclus, z. B. mit 2,4,6-Trichlor- oder 2,4,6-Trifluor-1,3,5-triazin.In suitable cases, another implementation can also be carried out immediately connect without isolating the reduction product, e.g. B. a diazotization or an acylation e.g. B. with phosgene or a reaction with one of those in the reactive dye chemistry, heterocycle substituted by fluorine, chlorine or bromine, e.g. B. with 2,4,6-trichloro- or 2,4,6-trifluoro-1,3,5-triazine.

Die chemischen Ausbeuten bei der erfindungsgemäßen Reduktion sind ebenso gut wie bei der herkömmlichen Reduktion mittels Sulfid- oder Hydrogensulfid-Ionen.The chemical yields in the reduction according to the invention are as good as in the conventional reduction using sulfide or hydrogen sulfide ions.

Ein weiterer Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens besteht darin, daß im Gegensatz zur Sulfid-Ionen-Reduktion, das erfindungsgemäße Verfahren Produkte liefert, die frei von kolloidalem Schwefel sind, so daß die sonst nötige Behandlung zur Entfernung dieses Schwefels entfällt. Another advantage of the method according to the invention is that in Contrary to sulfide ion reduction, the process according to the invention products provides that are free of colloidal sulfur, so that the otherwise necessary treatment for Removal of this sulfur is not necessary.  

Mit anderen Reduktionsmitteln ist diese selektive Reduktion, wenn überhaupt, nur mit geringen Ausbeuten durchzuführen.With other reducing agents, this selective reduction is, if at all, only with to carry out low yields.

Die zu reduzierenden Nitrodiarylazoverbindungen werden z. B. durch Kupplung der Diazoniumverbindungen von Nitroaminobenzol, Nitroaminonaphthalin oder ihren durch einen oder mehrere der o.a. Reste substitutierten Derivaten mit Kupplungskom­ ponenten aus der Reihe der mit einem oder mehreren der o.a. Reste substituierten Benzole oder Naphthaline erhalten.The nitrodiarylazo compounds to be reduced are e.g. B. by coupling the Diazonium compounds of nitroaminobenzene, nitroaminonaphthalene or their by one or more of the above Residues of substituted derivatives with coupling com components from the series with one or more of the above Residues substituted Obtained benzenes or naphthalenes.

Beispiele für Nitrodiarylazoverbindungen (III) sind
Examples of nitrodiarylazo compounds (III) are

Die folgenden Beispiele sollen das erfindungsgemäßen Verfahren erläutern.The following examples are intended to illustrate the process according to the invention.

BeispieleExamples Beispiel 1example 1

48,5 g der Verbindung der Formel (IIIe) werden in 500 ml Wasser bei 80°C und einem pH-Wert von 11,5 bis 12,0 mit 46,9 g 2-Mercaptoethanol versetzt. Nach Beendigung der Reduktion wird der pH-Wert durch Zugabe von konz. Salzsäure auf ca. 7 eingestellt. Die Aminodiarylazoverbindung der Formel
48.5 g of the compound of formula (IIIe) in 500 ml of water at 80 ° C. and a pH of 11.5 to 12.0 are mixed with 46.9 g of 2-mercaptoethanol. After the reduction has ended, the pH is increased by adding conc. Hydrochloric acid set to about 7. The aminodiarylazo compound of the formula

wird durch Zugabe von Salz ausgefällt und isoliert.is precipitated and isolated by adding salt.

Beispiel 2Example 2

46,8 g der Verbindung der Formel (IIIc) werden in 500 ml Wasser bei 80°C und einem pH-Wert von 6,5 bis 7,0 tropfenweise mit 46,9 g 2-Mercaptoethanol versetzt.46.8 g of the compound of formula (IIIc) in 500 ml of water at 80 ° C and 46.9 g of 2-mercaptoethanol were added dropwise to a pH of 6.5 to 7.0.

Nach Beendigung der Reduktion wird die Aminoazoverbindung der Formel
When the reduction is complete, the aminoazo compound of the formula

durch Zugabe von Salz ausgefällt und isoliert. precipitated and isolated by adding salt.  

Beispiel 3Example 3

61,7 g der Verbindung der Formel (IIIb) werden in 500 ml Wasser bei 80°C und einem pH-Wert von 7,0 bis 7,5 mit 93,8 g 2-Mercaptoethanol versetzt. Nach Beendigung der Reduktion wird die Aminoazoverbindung der Formel
61.7 g of the compound of the formula (IIIb) in 500 ml of water at 80 ° C. and a pH of 7.0 to 7.5 are mixed with 93.8 g of 2-mercaptoethanol. When the reduction is complete, the aminoazo compound of the formula

durch Zugabe von Salz ausgefällt und isoliert.precipitated and isolated by adding salt.

Beispiel 4Example 4

49,2 g der Verbindung der Formel (IIIg) werden in 500 ml Wasser bei 80°C und einem pH-Wert von 11,0 bis 11,5 mit 46,9 g 2-Mercaptoethanol versetzt. Nach Beendigung der Reduktion wird der pH-Wert durch Zugabe von konz. Salzsäure auf ca. 7 gebracht. Die Aminoazoverbindung der Formel
49.2 g of the compound of formula (IIIg) in 500 ml of water at 80 ° C and a pH of 11.0 to 11.5 are mixed with 46.9 g of 2-mercaptoethanol. After the reduction has ended, the pH is increased by adding conc. Brought hydrochloric acid to about 7. The aminoazo compound of the formula

wird durch Zugabe von Salz ausgefällt und isoliert. is precipitated and isolated by adding salt.  

Beispiel 5Example 5

25,6 g der Verbindung der Formel (IIIl) werden in 500 ml Ethanol nach Zugabe von 46,9 g 2-Mercaptoethanol, 50,4 g Natriumhydrogencarbonat und 8 g Natrium­ hydroxid zum Sieden erhitzt. Nach Beendigung der Reduktion werden ca. 450 ml Ethanol unter vermindertem Druck abdestilliert. Nach Zugabe von 500 ml Wasser wird die Diaminoazoverbindung der Formel
25.6 g of the compound of formula (IIIl) are heated to boiling in 500 ml of ethanol after addition of 46.9 g of 2-mercaptoethanol, 50.4 g of sodium hydrogen carbonate and 8 g of sodium hydroxide. After the reduction has ended, about 450 ml of ethanol are distilled off under reduced pressure. After adding 500 ml of water, the diaminoazo compound of the formula

isoliert.isolated.

Beispiel 6Example 6

54,8 g der Verbindung der Formel (IIIh) werden in 500 ml Wasser bei 80°C und einem pH-Wert von 6,5 bis 7,0 tropfenweise mit 46,2 g Mercaptoessigsäure versetzt. Nach Beendigung der Reduktion wird die Aminoazoverbindung der Formel
54.8 g of the compound of formula (IIIh) in 500 ml of water at 80 ° C and a pH of 6.5 to 7.0 are added dropwise with 46.2 g of mercaptoacetic acid. When the reduction is complete, the aminoazo compound of the formula

durch Zugabe von Salz ausgefällt und isoliert. precipitated and isolated by adding salt.  

Beispiel 7Example 7

49,2 g der Verbindung der Formel (IIIg) werden in 500 ml Wasser bei 80°C und einem pH-Wert von 11,0 bis 11,5 mit 18,4 g Mercaptoessigsäure versetzt. Nach Beendigung der Reduktion wird der pH-Wert durch Zugabe von konz. Salzsäure auf ca. 7 gebracht. Die Aminoazoverbindung der Formel
49.2 g of the compound of the formula (IIIg) in 500 ml of water at 80 ° C. and a pH of 11.0 to 11.5 are mixed with 18.4 g of mercaptoacetic acid. After the reduction has ended, the pH is increased by adding conc. Brought hydrochloric acid to about 7. The aminoazo compound of the formula

wird durch Zugabe von Salz ausgefällt und isoliert.is precipitated and isolated by adding salt.

Claims (7)

1. Verfahren zur Herstellung von Aminodiarylazoverbindungen, dadurch gekennzeichnet, daß man Nitrodiarylazoverbindungen mittels Verbindungen der Formel (I)
H-S-CHR1-R (I),
worin
R für CH2OH, CH(CH3)OH, COOH, CH2SH, C2H4OH, C2H4SH
und
R1 für H, CH3, C2H5 steht,
reduziert.
1. A process for the preparation of aminodiarylazo compounds, characterized in that nitrodiarylazo compounds by means of compounds of the formula (I)
HS-CHR 1 -R (I),
wherein
R for CH 2 OH, CH (CH 3 ) OH, COOH, CH 2 SH, C 2 H 4 OH, C 2 H 4 SH
and
R 1 represents H, CH 3 , C 2 H 5 ,
reduced.
2. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß es sich bei den Aminodiarylazoverbindungen um solche der Formel (II)
worin
A und B unabhängig voneinander für Phenyl- oder Naphthylringe stehen, die jeweils gegebenenfalls durch in der Azo-Farbstoffchemie übliche Reste substituiert sind und bei den Nitrodiarylazoverbindungen um solche der Formel (III)
worin
A und B die für Formel (II) angegebene allgemeine und spezielle Bedeutung haben,
handelt.
2. The method according to claim 1, characterized in that the aminodiarylazo compounds are those of the formula (II)
wherein
A and B independently of one another represent phenyl or naphthyl rings which are each optionally substituted by radicals customary in azo dye chemistry and in the case of the nitrodiarylazo compounds are those of the formula (III)
wherein
A and B have the general and special meaning given for formula (II),
acts.
3. Verfahren gemäß Ansprüchen 1 bis 2, dadurch gekennzeichnet, daß als Reduktionsmittel der Formel (I) mindestens eine Verbindung aus der Reihe 2- Mercaptoethanol, 1-Mercapto-2-propanol, 1-Mercapto-2-butanol, 2-Mer­ capto-1-propanol, 2-Mercaptoessigsäure, 2-Mercapto-1-propionsäure, 1,2- Dimercaptoethan, 1,2-Dimercaptopropan, 1,2-Dimercaptobutan, 1,3-Dimer­ captopropan, 3-Mercapto-1-propanol eingesetzt wird.3. The method according to claims 1 to 2, characterized in that as Reducing agent of the formula (I) at least one compound from the series 2- Mercaptoethanol, 1-mercapto-2-propanol, 1-mercapto-2-butanol, 2-mer capto-1-propanol, 2-mercaptoacetic acid, 2-mercapto-1-propionic acid, 1,2- Dimercaptoethane, 1,2-dimercaptopropan, 1,2-dimercaptobutane, 1,3-dimer captopropan, 3-mercapto-1-propanol is used. 4. Verfahren gemäß Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Reduktion in wäßrigem oder wäßrig-organischem Medium, bei Temperaturen zwischen 300 und 105°C, durchgeführt wird.4. The method according to claims 1 to 3, characterized in that the Reduction in aqueous or aqueous-organic medium, at temperatures between 300 and 105 ° C, is carried out. 5. Verfahren gemäß Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Reduktion in Wasser durchgeführt wird.5. The method according to claims 1 to 4, characterized in that the Reduction is carried out in water. 6. Verfahren gemäß Ansprüchen 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Reduktion bei einer Temperatur zwischen 50°C und 100°C durchgeführt wird. 6. The method according to claims 1 to 5, characterized in that the Reduction is carried out at a temperature between 50 ° C and 100 ° C.   7. Verfahren gemäß Ansprüchen 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Reduktion bei einem pH-Wert zwischen 6 und 12 durchgeführt wird.7. The method according to claims 1 to 6, characterized in that the Reduction is carried out at a pH between 6 and 12.
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