DE1953368A1 - Verfahren zur Aufbereitung von Kernbrennstoffen - Google Patents
Verfahren zur Aufbereitung von KernbrennstoffenInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum UJiederaufarbeiten von
Kernbrennstoffen und insbesondere ein nichtuiäßriges Verfahren
zum Aufarbeiten von Brennstoffen für schnelle Brutreaktoren. Bei der nächsten Generation der Kernreaktoren utird ee sich um
Brutreaktoren handeln, die bei gleichzeitiger Energieerzeugung große Mengen an Plutonium liefern. Der verbrauchte Brüterbrennstoff
muß wieder aufgearbeitet werden, um das Uran und das Plutonium
von den mährend der Bestrahlung erzeugten Spaltprodukten
zu trennen- Zur Verarbeitung der neuen Brutstoffe bedarf es neuartiger Verfahrene
Das Arganne National Laboratory hat ein auf der unterschiedlichen Flüchtigkeit der Fluoride beruhendes Verfahren zum kontinuierlichen
Aufarbeiten von verbrauchten Brutreaktorbrennstoffen entwickelt« Der vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe
zugrunde, verbrauchten oxydischen Kernbrennstoff derart aufzuarbeiten, daß entweder Plutoniumdioxyd und Urandioxyd
jeweils für sich oder ein Wischprodukt aus 23 % Plutoniumdiöxyd-Urandioxyd
mit einem Spaltstoff-Dekontaminationsfaktor
009823/1242
6 7
von 10 bis 10 erhalten werden. Der Dekontaminationsfaktor stellt das Verhältnis der Spaltproduktkanzentration im verbrauchten Brennstoff zu der Spaltproduktkonzentration im Produkt dar» Das vorliegend beschriebene Verfahren geht von einer Anlagenkapazität von ungefähr 1 t Aktiniden je Tag aus, was dem mittleren täglichen Ausstoß eines elektrischen Netzes von 15000 Megawatt entspricht» Die genauen liierte von Anlagengröße und -form werden von der Uiärmebilanz und Kritizitätserwägungen beeinflußt, die sich in Abhängigkeit von der Brennstoffart und der Spaltstoff ausnutzung ändern,,
von 10 bis 10 erhalten werden. Der Dekontaminationsfaktor stellt das Verhältnis der Spaltproduktkanzentration im verbrauchten Brennstoff zu der Spaltproduktkonzentration im Produkt dar» Das vorliegend beschriebene Verfahren geht von einer Anlagenkapazität von ungefähr 1 t Aktiniden je Tag aus, was dem mittleren täglichen Ausstoß eines elektrischen Netzes von 15000 Megawatt entspricht» Die genauen liierte von Anlagengröße und -form werden von der Uiärmebilanz und Kritizitätserwägungen beeinflußt, die sich in Abhängigkeit von der Brennstoffart und der Spaltstoff ausnutzung ändern,,
Gemäß dem Verfahren nach der Erfindung werden verbrauchte Brennstoffoxyde unter Bildung eines plutoniumreichen Stromes
und eines uranreichen Stromes fluoriert. Jeder der beiden Ströme wird in eine Kühlfalle eingeleitet, um hochsiedende
Verunreinigungen zu beseitigen, und über einen gemeinsamen Einsatzbehälter, der als diskontinuierlich arbeitende Destilliereinrichtung wirkt, einer thermischen Zerlegungseinrichtung zugeführt«. Ein die thermische Zerlegungseinrichtung verlassender plutoniumreicher Strom wird über eine Kühlfalle
einem Konverter zugeführt» Ein uranreicher Strom wird mittels verschiedener Fallen und Destillierkolonnen gereinigt und
ebenfalls dem Konverter zugeleitet. Im Konverter werden der uranreiche Strom und der plutoniumreiche Strom zusammengefaßt
und in ein Oxydgemisch umgesetzt«
009823/1242
■=. 3 —
sich aus den Ansprüchen und der folgenden Beschreibung einer
bevorzugten Ausführungsform der Erfindung in Verbindung mit
den beiliegenden Zeichnungen« Die Figuren 1 und 2 stellen ein Fließschema des Verfahrens nach der Erfindung dar.
In den Figuren, die ein typisches Fließschema mit Ausnehme
der unterbrochenen Linien an den Gaskühlern und Kühlfallen zeigen, die diekontinuierliche Operationen andeuten, ist jedes
Anlagenteil bezeichnet und» soweit mehrere gleichartige
Anlagenteile vorhanden sind, numeriert. In der Tabelle I sind die Anzahl, Größe oder Kapazität, der Werkstoff und die Arbeitstemperatur
für jedes Anlagenteil zusammengestellt. Die Bezugszeichen, die den Strömen zugeordnet sind, die in die
einzelnen Anlagenteile eintreten bzui. diese verlaBeen, finden
sich in Tabelle II mieder, die die Aktiniden- und Speltproduktverteilung
für das Verfahren und die Gasdurchflußmenge jedes Stromes angibt.
009823/124
Anlagenteil
erf
η °., Größe oder Kapazität
Werkstoff
Fiuoriereinrichtung A Gaskühler - *
Kühlfalle ~ ! Umlaufpumpe UJ - Feststoffabfallbehälter
o^iuoriereinrichtung B
Mlaskühler - 2
kühlfalle - 2
^JJmlauf pumpe
LiF-Fallen - A & B 20Ul - Feststoffabfallbehälter
12UJ - Feststoffabfallbehälter Einsatzbehälter
Thermische Zerlegungseinrichtung und Fluoriereinrichtung NaF - 1, 2, 3-Fallen
31 Ul - Feetetoffabfallbehälter Kühlfalle - 3
| 1 | Quader | 1 ,22 | χ 2, | χ 1 | m χ | 3, | m | 3, | m | 0, | 05 | m | Nickel | 350 | f | cn co |
| 102 mm χ | χ 2 | m | m | co CD |
||||||||||||
| 2 | Quader | 0,61 | 0,76 | χ 2 | m χ | 2, | m | 3, | 74 | m | Nickel | 15 | OO | |||
| 102 mm x | 1 | |||||||||||||||
| 2 | Quader | 0,61 | 0,61 | 1,22 | m χ | 5, | 18 | m | Nickel | - 80 | ||||||
| 102 mm χ | 1,13 m3/min | |||||||||||||||
| 2 | 0,61 m 0 | 0,61 | 0,79 | 74 m | Nickel odolYlonel | >70 | ||||||||||
| Quader | 0,85 mVmin | χ 1 | rostSo Stahl | |||||||||||||
| 1 | 102 mm χ | 0,25 m φ | χ 2 | m χ | 3, | 05 | m | Nickel | 500-550 | |||||||
| Quader | 0,61 m T> | 0,61 | ||||||||||||||
| 2 | 102 mm x | 0,61 m 0 | m χ | 1, | 52 | m | Nickel | -10 | ||||||||
| Quader | Quader | |||||||||||||||
| 2 | 1,22 nt x | 102 mm χ | m χ | 1, | 07 | m | Nickel | -80 | ||||||||
| Quader | ||||||||||||||||
| 2 | 102 mm χ | ,07 | Nickel odolDonel | >70 | ||||||||||||
| 2 | 76 mm 0 | ,74 | Nickel | 300,450 | ||||||||||||
| 1 | 0,61 m 0 | ,74 | rosts«, Stahl | - | ||||||||||||
| 1 | 102 mm x | rosts, Stahl | - | |||||||||||||
| 2 | m χ | 41 | m | Nickel | BO | |||||||||||
| 2 | m χ | 05 | m | Nickel | 350 | |||||||||||
| ,22 | ||||||||||||||||
| 1 | ,74 | Nickel | 350 | |||||||||||||
| 1 | m χ | 91 | m | rosts. Stahl | ||||||||||||
| 3 | Nickel | -80 | ||||||||||||||
Tabelle I (Fortsetzung)
Anlagenteil
erf
Anzahl Größe oder Kapazität Werkstoff
Arbc-Tempo (
Umlaufpumpe
Destillierkolonne - 1 Destillierkolonne - 2
Destillierkolonne - 1 Destillierkolonne - 2
Aktivierte Tonerde-Fallen Fließbett (F2-Reaktion)
Aktivierte Tonerde-Falle gefüllt-1 (TeF6-Sorption)
Natronkalk-Falle Trockner, Molekularsieb Saue rs toff-Uiasserstoff-B renne r
Xe-Kr Kompressor Xe-Kr Speichertank Konverter
Sorptionseinrichtung
0>57 m /min
1 Kolonne-102 mm0 x3,35 m
1 Kolonne-127 mm0 x8,84 m
2 0,46 m φ χ 1,22 m
2 0,25 m 0 x 2,29 m
0,46 m 0 χ 1,30 m
3,05 m 0 χ ^-Ί ,83 m
0,25 in 0 x 1,83 m
0,30 m 0 x 1,83 m
f 0,028 m /min
0,91 ta 0 x 3,81 m
0,61 m x 0,61 m χ 3,05 m
1 ,52 m 0 x 4,57 m
Nickel odoHflonsl >70
Nickel -80
Nickel ~80
Nickel Kupfer
Kupfer
| Stahl | CJl | - | 1953368 | |
| Kupfer | Stahl | 1 | - | |
| Kupfer | Stahl | - | ||
| rostSo | - | |||
| rosts c | 650-1700 | |||
| rosts. | ||||
| Inconel | ||||
| ITIonel | ||||
Tabelle II Gramm an Element oder V/erbindung
3Ui 4 5
10L
| Durchfluß menge |
puFc D |
1290(+3) 242 |
0,926 | 0 | 4920 | . 4919,5 | 0,5 | 0,062 | 1 | 0,47 | 0,47 |
| NpF6 | 152 | 4920 | 0 0 |
1277(+3) 121 |
1277(+3) 121 |
18 0,04 |
0,03 | 17 0,03 7 |
17 0,037 |
||
| ο ο to |
NbF5 | 8120 | i277(+3) 121 |
103 | 34 | 34 | 8,0(-13)c | 1 0,003 |
» 0 (-11 ) | 1,0 (-11) | |
|
00
IO |
BIoF1. D |
1990 | 137 | 0 | 7308 | 7290 | 18 | 7,8(-13) | 1 | 17 | 17 |
| co | TcF6 | 7470 | 7308 | 0 | 1791 | 1791 | 0,46 | 1 | 0,43 | 0,43 | |
| to | RuF5 | 248 | 1791 | 6721 | 2 | 2 | 1,3(-16) | 0,03 | Of 1fil »A-1 & ) |
1,2 (-16) | |
| •ο | SbF5 | 1620 | 6723 | 0 | 223 | 223 | 0,094 | 9,4(-18) | 0,087 | 0,087 | |
| TbFc D |
882 | 223 | 0 | 1365 | — | 0,007 | _- | -- | |||
| 133 | __ . | 0 | 794 | 794 | 0,025 | 93 | 0,023 | 0,023 | |||
| Kr | 4680 | 794 | 0 | — | 0 | — | 0,002 | — | -- | ||
| Xe | __ | 0 | __ | 0 | — | 133 | ^ ^ mm | ||||
| 4680 | |||||||||||
Tabelle II (Fortsetzung)
Gramm an Element oder Verbindung
Gramm an Element oder Verbindung
Strom
| DurchfIuS- menge (m3/min) |
PuF6 | 12,9(+3) | 0,651 117,8(4.3) |
0 | 12,8(+3j | If ' * θ | 3) | 76 | 76 |
| UF6 | 121 15 829 |
12,8(+3) | 0 | 119 0,6 827 |
12,8 | (+3) | 1 | t | |
| 009823/ | NpF6 NbF5 ΙΠόΡ". Q |
199 | 119 14 827 |
O 13,4 O |
1 98 | 118 0 813 |
,7 ,6 |
0,3 14 |
0,3 14 |
| rs) | TcF6 | 747 | 198 | O | 0,03 | 197 | ,7 | 0,32 | 0,32 |
| IS) | RuF5 | 25 | 745 | 744,97 | 24 | O, | 03 | 3,9(-11) | 3,9(-1i) |
| SbF5 | 162 | 24 | O | -- | 24 | 7,2(-4) | 7,2(-4) | ||
| TeF6 | 88 | __ | O | 86 | 159 | -- | -- | ||
| IF5 | -- | 86 | O | -- | 86 | 1,8(-3) | 1,8(-3) | ||
| Kr | __ | O | O | — | |||||
| Xs | __ | O | O | ||||||
cn co co co
Tabelle II (Fortsetzung) Gramm an Element oder Verbindung
DurchfluG-
i m^/min)
20
20UJ
21
22
23 24
25
26
27
ο
ο
to
ο
to
OO
fO
CO
UF,
NbF,
SbFr
Kr
Xe
Xe
■30
NpF 0,32
3,5
IYIoF6 14,8 TcF6 0,52
RuF1. 0,2
TeFc 0,15
0,8
0,651
0,057
1,38(+3) 250 122,6(43) 0,8(+3) 121,8(+3) 12.1(+3) 133,9^+3) 133,4(+3) 0?5u3)
30 1289,9( + 3) 1,29(+3) "?88,6(+3)
2 239,7 1 34,6
8103 1989
247 1524 880
16 1 2 1 3 2 0 0 1288,6 ( + 3) %29(-3) 1287,3 (+3)
| 0,5 | 239,2 | 0,1 | 239,3 | 0,2 | 23 9, "> |
| 34,6 | 0,028 | 2, 8(-5) | 0,028 | 2,8(-5) | 0,026 |
| 0 | 8103 | 0 | 8103 | 8 | 8095 |
| 0 | 1 989 | 0 | 1989 | 2 | 1 987 |
| 2 | 0,025 | 2,5(-5) | 0,025 | 2,5(-5) | 0,025 |
| 187 | 60 | 0,053 | 60 | 0,0603 | 60 |
| 0 | 1524 | 0 | 1524 | 2 | 1522 |
| 235 | 645 | 0,35 | 645 | 0,64 | 645 |
Tabelle II (Fortsetzung)
Gramm an Element oder Verbindung
Gramm an Element oder Verbindung
Strom DurchfIuQ-
menge
(m3/min)
28
29
31
32
32UJ
ο ο co oe>
PuF
UF
NbF
IiIoF
TcF
RuF SbF
TeF
121,2(+3) 1,39(+3)
1,24(+3) 1288,6(+3) 1288,5(+3)
| 0,2 | 239,6 | 239,6 |
| 3,9(-B) | 34,6 | 31 ,1 |
| 8 | 8095 | 8094 |
| 2 | 1987 | 1987 |
| 2,6(-8) | 2,02 | 1,8 |
| 0,0073 | 247 | 222 |
| 2 | 1522 | 1522 |
| 0,29 | 880 | 880 |
| 14 | 0 | 0 |
| 129 | 1288,4(+3) | 12,9 |
| 0,02 | 239,6 | 2,4 |
| 29,9 | 1,2 | 1,2 |
| 0,8 | 8093 | 81 |
| 0,2 | 1987 | 20 |
| 0,4 | 1,4 | 1,4 |
| 216,5 | 5,5 | 5,5 |
| 0,15 | 1522 | 0 |
| 0,06 | 880 | 880 |
1275,5(1.3)
237,2
8012 1967
1522 0,29
cn co co cn 00
Tabelle II (Fortsetzung) Gramm an Element oder Verbindung
Strom
Durchflüßmenge
(m^/min)
33Ui
34
35
| PuFc ο |
O | 0 | O |
| UF6 | 12,0(+3) | 1263,5(+3) | 1,2 |
| NpF6 | 2,4 | 234,8 | 211,3 |
| NbF1, b |
O | 0 | 0 |
| (YloFc D |
7935 | 77 | 69 |
| TcF. D |
20 | 1947 | 1887 |
| RuF5 | 0 | 0 | 0 |
| SbF5 | . 0 | 0 | 0 |
| TeF6 | 1522 | 0 | 0 |
| IFC | 0 | 0,29 | 0 |
a 123(+3) bedeutet 123 χ 1O3
Strom 10 'S Strom 7, da Einfluß von Strom 30 vernachlässigbar ist,
0 8,0(-13) bedeutet 8,0 χ 10~13
1262,3(+3)
23,5
23,5
8
60
60
0,29
α
t
t
cn co co
Kurz zusammengefaßt besteht das Verfahren darin, daß mit
einer Umhüllung aus rostsicherem Stahl versehene Oxydbrennelemente mechanisch entmantelt und der Brennstoff pulverisiert
wird„ Das Brennstoffpulver wird zusammen mit Tonerde
kontinuierlich der Fluoriereinrichtung A zugeführt, tuo in
einem Fließbett durch selektive Fluorierung ein uranreicher Überkopfstrom erzeugt wird, der ungefähr 99 % des Urans, ungefähr
4 % des Plutoniums und getuisse flüchtige Spaltproduktfiuoride
enthält. Das nicht umgesetzte Uran, Plutonium und Spaltproduktelemente uierden kontinuierlich in den Reaktor
B überführt, wo im wesentlichen alles Uran und Plutonium
in die flüchtigen Hexafluoride umgewandelt luird und außerdem
eine gewisse Menge an flüchtigen Spaltproduktfluoriden gebildet
ujirdo Die Überkopf ströme der Reaktoren A und B werden
durch Gaskühler und Kühlfallen hindurchgeleitet, wo die Produktaktiniden kondensiert werden., Das Produkt in den Kühlfallen
wird verflüssigt und einem gemeinsamen Einsatzbehälter
zugeführt, wo die Aktinidenfluoride verflüchtigt und einer thermischen Zerlegungseinrichtung zugeleitet werden. In der
Zerlegungseinrichtung wird Has flüchtige Plutoniumhexafluorid
in nicht flüchtiges Plutoniumtetrafluorid umgewandelt und von dem flüchtigen Uranhexafluorid getrennt«, Nach der Trennung
läßt man das nicht flüchtige Plutoniumtetrafluorid verdunsten, reinigt es und führt es einem Konverter zu, der das Prozeßprodukt
lieferte Der die thermische Zerlegungseinrichtung verlassende
Uranhexafluoriddampf wird durch verschiedene Sorbenafallen
hindurchgeLeitet und in eine Folge von kontinuierlich
009823/1242
arbeitenden Destillierkolonnen geleitet, in denen die hoch-
und niedrigsiedenden Spaltprodukte von dem Uranhexafluorid
getrennt werden,. Das Sumpfprodukt der letzten Destillierkolonne
u/ird durch eine zweite Folge von Sorbensfallen hindurchgeleitet,
um das Uranhexafluorid weiter zu reinigen, das dann
zusammen mit dem Plutoniumhexafluorid dem Konverter zugeführt
Das l/erfahren wird im folgenden unter Bezugnahme auf die Zeich
nungen und die Tabellen I und II näher erläutert.
Iftechanische Entmantelunq und Zerkleinerung des Brennslementenkernes
Die an der Aufbereitungsanlage ankommenden Brennelemente werden
aus dem Versandbehälter entnommen und auf Natriumverunreinigungen überprüfte Da beim Einschleppen von,Natrium Produktverluste
auftreten würden, müssen verdächtige Brennelemente r für weitere Aufbereitung beiseite gelegt werden, bevor sie für
die Fluorierung vorbereitet werden können. Das Natrium von mit Natrium verunreinigten Brennelementen wird in Natriumoxyd umgewandelt,
indem die Brennelemente während der Entmantelung einer kontrollierten Luftatmosphäre ausgesetzt werden. Der
Oxydbrenr.stoff wird mit Wasser gewaschen, um das Natriumoxyd
als Natriumhydroxyd zu beseitigen, das als Abfall abgeleitet
wirdo Die natriumfreien Brennelemente und die natriumverunreinigten,
behandelten Brennelemente müssen entmantelt werden, und der in den Brennelementen enthaltene Brennstoff muß pul-
009823/1242
„13-verisiert
werden»
Zur Entmantelung der Brennelemente stehen mehrere Verfahren
zur Verfügung» Die Brennelemente können in Längsrichtung an zwei einander diametral gegenüberliegenden Stellen geritzt
oder aufgeschnitten und dann mittels Walzen zusammengedrückt
werden, tuodurch die Umhüllung in zuiei flache Streifen aufgespalten
und der größte Teil des darin befindlichen Brennstoffes freigesetzt wird» Danach können die Streifen zu Spiralen
gemalzt oder zerhackt und gerüttelt werden, um etwa noch anhaftende
Oxydreste zu beseitigen.
Die Brennelemente können auch in Stücke von ungefähr 12 bis
25 mm Länge zerschnitten werden,, Das Zerschneiden wird in
einer geschlossenen Atmosphäre ausgeführt, da in geu/issem Umfang
Spaltproduktgase freigesetzt werden können, die dem Abgasbeseitigungssystem
zugeführt werden. Die zerschnittenen oder zerhackten Brennelemente werden nacheinander in eine Kugelmühle
und ein Schwingsieb eingebracht, um den Brennstoff von der Umhüllung zu trennen,, Nachdem die Umhüllung beseitigt
und der Brennstoff pulverisiert ist, wird der Brennstoff zu einem Speicherbehälter transportiert, während die Umhüllungsstücke zur Abfallbeseitigung gebracht werden. Falls der Brennstoff
vor der Fluorierung oxydiert werden soll, kann der Kugelmahlvorgang in einer Luft- oder Sauerstoffatmosphäre ausgeführt
werden«, Das oxydische Brennstoffpulver, das eine TeilchengröQe
von ungefähr 0,35 bisO,i5mm hat, wird mit Tonerde
009823/ 1242
in einem Volumenverhältnis von einem Teil Brennstoff zu einem
halben Teil Tonerde gemischt und in einen Speichertrichter eingegeben, dessen Kapazität zur Aufnahme eines Achtstunden-Ausstoöes
ausreicht, so daß stets ein gewisser Vorrat vorhanden ist» Durch das Mischen des Brennstoffoxyds mit Tonerde
vor der Speicherung wird die volumetrische U/ärmebelastung
im Trichter vermindert«, Die mischung aus Brennstoffoxyd und
Tonerde gelangt von den Speichertrichtern zur Fluoriereinrichtung A0
Die Abmessungen der Fluoriereinrichtung A sind in Tabelle I
angegeben» Das Brennstoff-Tonerde-Gemisch wird in die Fluoriereinrichtung
in einer !Klenge von 57 kg/h eingegeben und mit einem 23 \lal,% Fluor-Sauerstoff-Gemisch mit einer Durch-
•7
fluQmenge von ungefähr 1 m /min fluidisiert.
Die bei 35O0C ausgeführte Fluorierung ist insofern selektiv,
als das Uranoxyd, das als eine Mischung von Urandioxyd und U3O9 vorhanden ist, in flüchtiges Uranhexafluorid umgesetzt
wird, mährend Plutoniumdioxyd in erster Linie in nicht flüchtiges Plutoniumtetrafluorid umgewandelt wird. Diese selektive
Fluorierung bildet die erste Trennstufe, die zu einem plutoniumreichen Strom und einem uranreichen Strom führt. In den
Fluoriereinrichtungen A und B kommt es zu einer wesentlichen Dekontamination hinsichtlich zahlreicher Spaltprodukte, weil
nicht flüchtige Spaltproduktkomponenten gebildet werden, die -
009823/124 2"
in. dem Tonerdebettmaterial verbleiben und schließlich als Abfall beseitigt werden,, Die Tabelle III zeigt die Trennung
der Aktiniden und der Spaltproduktelemente in Abhängigkeit
von der Flüchtigkeit der fluorierten Komponenten.
009823/1242
Tabelle III
CO 00 NJ
U)
KJ
| Nichtf | lüchtig | Wattc | Element | Flüchtig | Curieb | UJattc | |
| Element | Gramm | Curie | -0 | U | Gramma | ~0 | |
| Rb | 142 | ~ 0 1 |
5,79(3) | Np | . 87,5(5) | -0 | |
| Sr | 398 | 6,57(5)d | Pu | 164 | -0 | ||
| Y | 223 | 1,17(6) J | 1,16(4) | H | 8,35(4) | 2,06(3) | -0 |
| Zr | 2,95(3) | 2,27(6) | ~09 | 0,21 | |||
| Rh | 1,01(3) | ~0^ | ~0 | Kr | 3,23(3) | 4 | |
| Pd | 2,77(3) | 0,4 | 85 | Nb | 132 | 2,91(6) | 1,37(4) |
| Ag | 518 | 3,43(4) | 21 | IYIo | 76 | 111 | -0 |
| Cd | 294 | 5,21(3) | -0 | Tc | 3,78(3) | 15 | 0 |
| In | 16 | 6,5 | 405 | Ru | 928 | 4,45(6)B | 2,28(4)e |
| Cs | 3,65(3) | 7,67(4) | 1,78(3) | Sn | 3,94(3) | 1,53(4) | 77 |
| Ba | 922 | 5,72(5) | 1,10(4) | Sb | 213 | 8,07(4) | 290 |
| La | 903 | 6,57(5) | Te | 141 | f | f | |
| Ce | 2,62(3) | 2,93(6) I | 1,35(4) | I | 870 | 1,98(3) | 6 |
| Pr | 1 ,03(3) | 2,14(6) J | 526 | Xe | 511 | 8,61(4) | 103 |
| Nd | 2,63(3) | 1,87(5) | 182 | 4,68(3) | |||
| Pm | 397 | 3,64(5) | ~ 0 | ||||
| Sm | 475 | 5,17(3) | 43 | ||||
| Eu | 69 | 6,07(3) | 4,49(4) | Insgesamt | 7,55(6) | 3,70(4) | |
| Insgesamt | 2,10(4) | 7,39(6) | 9,74(5) | ||||
cn
ι
to
cn
OJ
co
1? -
a Gramm des Elements
Beta-Curie
° unter Annahme einer 100 /Sigen Umwandlung von Beta- und
° unter Annahme einer 100 /Sigen Umwandlung von Beta- und
Gamma-Photonen in Wärme d 6,57(5) bedeutet 6,57 χ 105
8 umfaßt Rh-103 und Rh-106
nicht errechnet, vernachlässigbar
9 Rh-103 und 106 in Verbindung mit Ru
Die Tabelle zeigt, daß ungefähr 49 % der Spaltproduktaktivität
in Form von nichtflüchtigen Spaltproduktkomponenten vorliegen, die in dem Tonerdebett verbleiben.
Das Sumpfprodukt der Fluoriereinrichtung A, dessen Zusammensetzung
in Tabelle II als Strom 11 angegeben ist, wird der oberen Stufe der Fluoriereinrichtung B zugeführt, die ein
zweistufiger Reaktor ist,, Die obere Stufe der Fluoriereinrichtung
B mird auf 500 C gehalten, mährend die untere Stufe
bei 55O0C gehalten wird,, Der Festkörperfluß vom Reaktor A
zum Reaktor B hat die gleiche Durchflußmenge wie der Einsatzfluö
zum Reaktor A, so daß der Feststoffinhalt im Reaktor A
ständig aufrechterhalten wird,, In entsprechender Weise hat
der Einsatzstrom des Reaktors B die gleiche Durchflußmenge wie der den Reaktor B verlassende Strom, so daß der Brennstoffinhalt
im Reaktor B konstant ist» Die Feststoffe im Reaktor B, die ungefähr 96 % des in den Reaktor A eingebrachten Plutoniums
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1353368
in Form von Plutoniumtetrafluorid enthalten, »erden rait einem
90 \lol=% Fluor-Sauerstoff-Gemisch fluidisiert. Zur Trennung der beiden Stufen der Fluoriereinrichtwng B und zur Bildung
der unteren Stufe dienen nach unten »eisende abgestumpfte
Tetraeder, die Gas nach oben und Feststoffe nach unten strömen lassen= Durch den Gegenstrom von Feststoffen und Gas u/ird
der gegenseitige Kontakt verbessert» Die abgestuepften Tetraeder
vereinfachen den Aufbau, da Überlaufrohre veraleden werden.
Die Gasdurchflußmenge ist so bemessen und die Tetraeder
sind derart ausgelegt, daß eine Verweilzelt der Feststoffe
von neun Stunden in der oberen Stufe soels «on neun Stunden
in der unteren Stufe erhalten tuird„ Feststoffe, die von der
unteren Stufe als Abfall in Form des Stromes 20111 abgeführt
werden, enthalten weniger als 1 % des eingegebenen Plutoniums,
weniger als 1 % des zugeführten Urans soels die nichtflüchtigen
Spaltproduktfluorideo Die Verarbeitung dieses und anderer
Feststoff abfallströme uiird weiter unten erläutert.
Reinigung
Der Überkopfstrom 3 der Fluoriereinrichtung A strömt mit einer
Durchflußmenge von 0,926 m /min in den Gaskühler 1» Die Zusammensetzung
des Überkopfstromes 3 ist in Tabelle II angegebene Der Strom enthält ungefähr 4 % des der Fluoriereinrichtung
zugeführten Plutoniums als Hexafluorld oder Oxyfluorid,
ungefähr 99 % des Urans, ungefähr die Hälfte des Neptuniums und den größten Teil an Molybdän, Technetium, Ruthenium,
Antimon und Jod» Der Kühler wird entsprechend TabBlls I auf
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1-Sr-Cc gehalten. Sein Hauptzweck besteht darin, die UJärmabelastung
der Kühlfalle 1 zu verringern und für eine erste
stärkere Trennung von Niobpentafluorid und RutheniumpBntafluorid
zu sorgen. Es sind zwei Gaskühler vorhanden, von denen stets einer eingeschaltet ist, mährend der andere zwecks
Abfallbeseitigung entleert uiirdc Die Gaskühler werden über
dem Taupunkt der Hexafluoride der Aktiniden und unter dem Taupunkt von Niobpentafluorid und Rutheniumpentafluorid gehalten,
um eine erste Trennung dieser Stoffe zu bewirken. Wie aus Tabelle II hervorgeht, wird praktisch das gesamte vorhandene
Rutheniumpentafluorid im Gaskühler 1 abgetrennt. Die Abtrennung von Spuren anderer Rutheniumverbindungen, die in Form
von Rutheniumhexafluorid oder Rutheniumoxytetrafluorid vorliegen,
erfolgt später. Ungefähr 80 % des vorhandenen Niobpentaf luorids werden gemäß Tabelle II im Gaskühler 1 abgetrennt;
die weitere Abtrennung von Niobpentafluorid erfolgt im Gaskühler 2C Der Überkopfstrom des Gaskühlers 1 wird der
Kühlfalle 1 zugeführt, die auf -800C gehalten wird.
Die Kühlfallen sind paarweise vorgesehen, wobei stets eine Kühlfalle in den Prozeß eingeschaltet ist, während aus der
anderen Kühlfalle, wie aus den Figuren hervorgeht, der Einsatzbehälter
gespeist wirdc Der Hauptzweck der Kühlfalle besteht darin, die flüchtigen Hexafluoride zu sammeln und die
nicht kondensierbaren Abfallgase mittels eines Abgasstromes
36 abzuführen, der eine ständige Durchflußmenge von 0,062 m /
min hat« Der Abgasstrom 36 enthält sämtliches Krypton, einen
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- 20 -
Teil des Xenons, Tellurhexafluorids, Sauerstoffs und Fluors
sowie kleinere Anteile an anderen Spaltproduktfluoriden. Die
Prozeßbedingungen begünstigen die Bildung von XeF., und obwohl ein gewisser Anteil an Xenon über die Ströme 36 und 33UJ
abgeführt u/ird, erfolgt die Abtrennung des größten Teiles
des Xenons als Sumpfprodukt der ersten Destillierkolonne. Nachdem die nicht in den Prozeß eingeschaltete Kühlfalle auf
ungefähr 800C unter einem Druck von 2 Atmosphären erhitzt und
das darin befindliche verflüssigte Produkt dem Einsatzbehälter zugeführt ist, wird die Kühlfalle mit Fluor ausgeblasen,
das als Strom 10 zur Fluoriereinrichtung A zurückgeführt wird.
Wie weiter unten erläutert ist, werden nicht kondensierbare Gase aus dem Plutoniumfluorierzyklus ebenfalls in die Fluoriereinrichtung
A zurückgeführt, so daß der Abgasstrom 36 den einzigen
Auslaß für die nicht kondensierbaren Abfallgase darstellte Damit ist die erste Reinigung des uranreichen Stromes
abgeschlossen«
Der Überkopfgasstrom 12 der Fluoriereinrichtung B enthält ungefähr
95 % des dem Reaktor A zugeführten Plutoniums, etwas Uran, ungefähr die Hälfte des Neptuniums und kleinere Mengen
an anderen Spaltprodukteno Er wird dem auf -100C gehaltenen
Gaskühler 2 zugeleitete Es sind zwei Gaskühler 2 vorhanden, die in ähnlicher U/eise wie der Gaskühler 1 betrieben werden,
so daß stets einer der beiden Gaskühler in den Prozeß eingeschaltet ist, während der andere Gaskühler zwecke Abfallbeseitigung
gespült wirdo Der GaskUhler 2 hat in entsprechender
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Weise wie der Gaskühler 1 die Aufgabe, die UJärmebelastung der
Kühlfalle 2 zu verringern und die Abtrennung des überwiegenden Teiles der Niob- und Rutheniumpentafluoride abzutrennen,
die im Strom 12 vorhanden sind« Wie aus Tabelle II hervorgeht, werden mehr als 95 % des Niobpentafluorids und mehr als 99 %
des vorhandenen Rutheniumpentafluorids im Gaskühler 2 abgetrennt und als Strom 12UJ der Feststoff abfallbeseitigung zugeführt»
Die nicht kondensierten Gase gelangen von dem Gasküh- ^
ler 2 zu der Kühlfalle 2„
Es sind zwei Kühlfallen 2 vorhanden. Die eine ist-dabei in den
Prozeß eingeschaltet und wird auf -8O0C gehalten, mährend die
abgeschaltete Kühlfalle gespült und zu dem Einsatzbehälter entleert wird. UJie aus den Figuren hervorgeht, werden nicht
kondensierbare Gase von der Kühlfalle 2 als Strom 30 zum Strom 10 zurückgeführt und schließlich im Abgasstrom 36 aus dem
System abgeleitete Wenn die Kühlfalle 2 aus dem Verfahren heraus- ι
genommen wird, wird sie auf ungefähr 80 C unter 2 Atmosphären Druck erhitzt und wird das verflüssigte Produkt dem Einsatzbehälter
zugeführte Die Kühlfalle wird dann mit Fluor ausgeblasen, das über die auf 45O0C gehaltene Lithiumfluoridfalle
A geleitet und zu der Plutoniumfluoriereinrichtung B zurückgeführt
wird» Weiteres Plutonium wird in den Strom 20 eingeleitet, wem Plutoniumhexafluorid aus der Lithiumfluoridfalle A
entsprechend der folgenden Reaktion desorbiert wird:
PuF4.4LiF + F2 ü£2
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Das Vorhandensein von Plutonium in der Lithiumfluoridfalle
ujird weiter unten erläuterte
Der Strom 5 von der Kühlfalle 1 und der Strom 14 von der
Kühlfalle 2 werden in flüssiger Form dem auf 80 C und unter einem Druck von 2 Atmosphären gehaltenen Einsatzbehälter zugeführt,
der eine diskontinuierliche Einstufendestillation bewirkt,, Es sind zwei Einsatzbehälter vorhanden, von denen
der eine in den Pror-^-C - ' ν,&ί. ehaltet ist, während der andere
abgeblasen und Jsnn arneut beladen wird. Das material in dem
eingesch- ,.caten Einsatzbehälter, das in Tabelle II als Strom
21 bezeichnet ist, wird aus dem Einsatzbehälter als Strom 23 ■ardampft und zusammen mit dem Rückflußstrom 24 aus der Kühlfalle
3 der Zerlsgungs- und Fluoriereinrichtung zugeführt.
Die Zusammensetzung des der thermischen Zerlegungseinrichtung zugeführten Stromes ist in Tabelle II als Strom 25 angegeben.
Nachdem der Einsatzbehälter ausgeschaltet ist, verbleiben ungefähr 1 % der Aktinidenhexafluoride zusammen mit erheblichen
Mengen der Fluoride von Niob, Antimon und Jod. Dieser. Rückstand 22 wird mit Fluor ausgeblasen, mit dem Überkopfstrom 27
von der thermischen Zerlegungseinrichtung kombiniert und einer auf 3000C gehaltenen Lithiumfluoridfalle B zugeführt.
Ein Vergleich der Ströme 21 und 23 läßt die Dekontamination erkennen,
die durch die Einstufendestillation mittels des Einsatzbehälters
erzielt wird»
Es sind ziuai thermische Zarlegungs- und Fluoriereinrichtungen . ·
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ORIGINAL
vorhanden, von denen eine zusammen mit dem Einsatzbehälter in den Prozeß eingeschaltet ist und als thermische Zerlegungseinrichtung für die Trennung von Plutonium und Uran wirkt,
während die andere zusammen mit der Kühlfalle 3 in den Prozeß eingeschaltet ist und als Plutoniumfluoriereinrichtung arbeitete
Die thermische Zerlegungseinrichtung besteht aus einem Tonerdefließbett, das auf 3500C gehalten ist. Wenn der Strom
25 in die thermische Zerlegungseinrichtung eintritt, wird das darin enthaltene Plutoniumhexafluorid unstabil und zerfallt
zu dem nichtflüchtigen Tetrafluorid, mährend das Uranhexafluorid
stabil bleibt und nach oben abströmt. Der Überkopfstrom 27 der thermischen Zerlegungseinrichtung uiird der Lithiumfluoridf
alle B zugeführt. UJenn eine thermische Zerlegungseinheit
mit Plutoniumtetrafluorid beladen ist, wird der Strom
25 vom Einsatzbehälter von dieser auf die andere Einheit umgeschaltet und uiird die abgeschaltete Zerlegungseinrichtung
als Plutoniumfluoriereinrichtung betrieben. Die Fluorierung
in der abgeschalteten thermischen Zerlegungseinrichtung findet bei 500 bis 55O0C mit einem Fluidisierungsgas aus ungefähr
100 % Fluor statt« Das in der Fluoriereinrichtung erzeugte
Plutoniumhexafluorid gelangt als Strom 26 zur Kühlfalle 3,
die auf -800C gehalten ist»
Die Kühlfalle 3 besteht aus drei Fallen, von denen stets eine mit der Fluoriereinrichtung verbunden ist, mährend eine zweite
aufgewärmt wird, um den Strom 28 zum Konverter gelangen zu lassen, und die dritte abgeblasen wird, und der austretende
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Strom als Strom 24 zu der thermischen Zerlegungseinrichtung
zurückgeführt ujird, nachdem zuvor die Speisung des Konverters
erfolgt ist. Nachdem die Falle, aus der der Konverter gespeist
wurde, abgeblasen ist, wird sie zur Vorbereitung der Verbindung mit der Fluoriereinrichtung gekühlt» Nicht kondensierbare
Stoffe in der Kühlfalle 3 werden zur Fluoriereinrichtung
zurückgeleitet und gelangen mit dem Überkopfstrom von der thermischen Zerlegungseinrichtung zu den Destillierkolonnen«
Der Strom 28 stellt den fertig gereinigten plutoniumreichen Strom des Verfahrens dar, der zwecks Umwandlung
in das Dxyd in den Konverter eingeleitet wird. Nur ungefähr
90 % des Feststoffes in der Kühlfalle 3 werden jedoch verdampft und dem Konverter zugeführt* Die restlichen 10 % werden
zu der thermischen Zerlegungseinrichtung zurückgeleitet, ujodurchDekontaminätionsfaktoren von 2,5 * 10 für Niobpenta-
fluorid und 1,7 χ 10 für Rutheniumpentafluorid erhalten werden
C
Die Reinigung des uranreichen Stromes, der als Überkopfstrom
2 7 der thermischen Zerlegungseinrichtung entnommen und mit
dem ausgeblasenen Rückstand 22 vom Einsatzbehälter gemischt wird, beginnt mit der Lithiumfluoridfalle Bo Ulie aus Tabelle II
hervorgeht, enthält der Strom 27 fast das gesamte der thermischen Zerlegungseinrichtung zugefuhrte Uranhexafluorid und
nur sehr wenig P lutoniumhexafluorid„ Fast die Gesamtmenge
der Fluoride von Neptunium, Molybdän, Technetium, Tellur und Jod strömen mit dem Lberkopfstrom 27 ab„ Die auf 300°C gehal-
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tene Lithiumfluoridfalle B sorbiert das restliche nicht umgewandelte
Plutoniumhexafluorid worn Überkopfstrom 27 der
thermischen Zerlegungseinrichtung als PuF..4LiF.
Die Lithiumfluoridfalle B wird in Verbindung mit der Lithiumfluoridfalle
A betriebene Wenn die Falle B von der thermischen
Zerlegungseinrichtung abgeschaltet wird, ujird sie auf
45O0C erhitzt und an die Fluoriereinrichtung B angeschaltet.
Nachdem die Lithiumfluoridfalle A von der Fluoriereinrichtung
B abgeschaltet ist, wird sie auf 300°C gekühlt und mit der thermischen Zerlegungseinrichtung verbunden. Die Lithiumfluoridfallen
arbeiten in einem kontinuierlichen Zyklus, wobei die Beladung mit Plutonium von der thermischen Zerlegungseinrichtung
erfolgt, das Plutonium regeneriert und der Fluoriereinrichtung B zugeführt wird. Die Anlagenwerte der Lithiumf
luoridf allen sind in Tabelle I angegeben. Die Tabelle IW zeigt die Arbeitswerte für die beiden Fallen.
| Ladezyklus | |
| Große: | 0,25 m 0 χ 1,07 m |
| Lif s | geringe OberflMch |
| Arbeitstemperatur: | 3000C |
| PuFfi-Beladung J | 2,8 kg |
| Ladezeit: | 2 Tage |
| Gasdurchflußmenge; | 0,057 m3/min |
| Gasverweildauer: | 4 Sekunden |
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| Regenerationszyk | 45 | lus |
| Arbeitstemperatur: | ~0 | O0C |
| F2-Durchflußmeng8: | ,85 m /min | |
| Regenerationszeit: | ,6 Tage |
In dem Lithiumfluorid tuird Ruthenium aufgebaut, weil der
Strom 29 etujas Ruthenium enthält und das Ruthenium bei 450 C
mit einem Fluorspülgasstrom nicht desorbiert wird. Ein periodischer
Austausch der Füllung der Lithiumfluoridfalle ist erforderlich«
Der Strom 31, der nun von dem größten Teil des Plutoniumhexafluorids frei ist, gelangt von der Lithiumfluoridfalle
B zur Natriumfluoridfalle 1.
Die Natriumfluoridfalle 1 ist ein Fließbett aus Natriumfluoridteilchen
mit einer Teilchengröße v/on ungefähr 0,15 bis 0,35 mm, das auf 350 C gehalten ist» Da große Mengen an Fluor vorhanden
sind, sorbiert diese Natriumfluoridfalle kein Neptuniumhexafluorid,
fängt jedoch etwas Rutheniumpentafluorid, den
größten Anteil der Niob- und Antimonpentafluorida sowie praktisch alles restliche Plutoniumhexafluorid auf. Dies setzt
die Spaltproduktaktivität und die LUärmebeaufschlagung der
Destillierkolonne 1 herab» Es sind zuiei Natriumf luoridf allen
vorhanden, von denen stets eine ein- und die andere ausgeschaltet ist» Die vergiftete Füllung der abgeschalteten Falle
wird der Feststoffabfallbeseitigung zugeführt. Der Überkopfstrom
32 der eingeschalteten Natriumfluoridfalle wird der
Destillierkolonne 1 zugeleitet.
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Der Hauptzweck der Destillierkolonne 1 besteht darin, aus
dem Prozeßstrom die hochsiedenden Anteile, wie ZJodpentafluorid
und Xenontetrafluorid, abzutrennen. Wie aus den Angaben
für den Strom 3211/ folgt, werden praktisch alle verbliebenen
Niob-, Ruthenium-, Antimon- und Dodfluoride beseitigt und in den Feststoffabfall überführt. Der Überkopfstrom
33 der Destillierkolonne 1, die eine bei 750C und einem
Druck von 2 Atmosphären arbeitende 16-stufige Kolonne ist, gelangt zu einer Destillierkolonne 2, bei der es sich um eine
bei 80°C und unter einem Druck von 2 Atmosphären arbeitende 23-stufige Kolonne handelte Uranhexafluorid, Technetiumhexafluorid,
üdolybdänhexafluorid und Tellurhexafluorid bilden
den größten Teil der leichtflüchtigen Komponente der ersten Destillierkolonne, während nur Uranhexafluorid und Technetiumhexafluorid
die schwerflüchtige Komponente der zweiten Destillierkolonne ausmachen,, Der größte Teil des lYlolybdänhexaf luorids
und praktisch die gesamte Menge an Tellurhexafluorid strömen aus der "zweiten Destillierkolonne als Überkopfstrom
33UJ ab und werden zum Feststoff abfall geleitet. Das Sumpfprodukt
34 der Destillierkolonne 2 wird in Form eines gesättigten Dampfes einer auf 1250C gehaltenen Magnesiumfluoridfalle
zugeführt.
Die lYlagnesiumfluoridfalle sorbiert den größten Teil des in
dem Dampf vorhandenen Technetiumhexafluorids sowie das meiste
des verbliebenen Molybdänhexafluorids„ Es sind zwei Magnesiumf
luoridf al len vorhanden, die in. ähnlicher Weise wie die zuvor
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beschriebenen Gaskühler betrieben werden. Die jeweils abgeschaltete
Magnesiumf luoridf al Ie wird als Strom 34Ui zum Feststoffabfall
entleert, während der Prozeßstrom der eingeschalteten Falle einer Kombination aus Natriumfluoridfalle 2,
UO7F7-FaIIe und Natriumfluoridfalle 3 zugeführt wird. Das
Magnesiumfluorid kann, falls erwünscht, erneut verwendet werden, indem die abgeschaltete Falls mit Wasser gewaschen wird, um das IKlagnesiumfluorid zu reinigen, das anschließend vor
der Wiederverwendung getrocknet wird.
UO7F7-FaIIe und Natriumfluoridfalle 3 zugeführt wird. Das
Magnesiumfluorid kann, falls erwünscht, erneut verwendet werden, indem die abgeschaltete Falls mit Wasser gewaschen wird, um das IKlagnesiumfluorid zu reinigen, das anschließend vor
der Wiederverwendung getrocknet wird.
Die auf 35O0C gehaltene kombinierte Falle sorbiert den größten
Teil des vorhandenen NeptuniumhBxafluorids in dem Natriumfluorid
sowie das meiste vorhandene Fluor in dem UO2F2· Das
Sorbieren von NeptuniumhBxafluorid auf Natriumfluorid läßt
Fluorgas entsprechend folgender Reaktion entstehen:
Sorbieren von NeptuniumhBxafluorid auf Natriumfluorid läßt
Fluorgas entsprechend folgender Reaktion entstehen:
NpF6 + NaF-* NpF50NaF +
Die U02F2-Falle trennt das Fluorgas ab und erlaubt das weitere
Sorbieren von Neptuniumhexafluorid durch die Natriumfluoridfalle
3. Es sind zwei kombinierte Fallen vorhanden, die in der gleichen Weise wie die Gaskühler betrieben werden. Die
Reinigung des uranreichen Prozeßstromes 35 ist abgeschlossen; ein Teil dieses Stromes wird mit dem plutoniurareichen Strom
28 gemischt und dem Konverter zwecks Umwandlung in das ITlisch— oxyd zugeführto Die Zusammensetzung des gemischten Hexafluorid stromee ist in Tabelle \1 angegeben.
Reinigung des uranreichen Prozeßstromes 35 ist abgeschlossen; ein Teil dieses Stromes wird mit dem plutoniurareichen Strom
28 gemischt und dem Konverter zwecks Umwandlung in das ITlisch— oxyd zugeführto Die Zusammensetzung des gemischten Hexafluorid stromee ist in Tabelle \1 angegeben.
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,. ι.· Gramm der o , ~
Verbindung Verbindung Beta-Curia
UF6 406,4(+3)
NpF6 7,7 -τ
PuF6 121,2(+3)
3HF 0,0042 5,31 -
NbF5 3,9(-8) 7,5(-4) -
IYIoF6 10,6 0,145
TcF6 21,3 0,139
RuF5 2,6(-a) 4,6(-5)
SbF5 0,0073 2,40
TeFg 2 uernachl.
IF5 0,38 0,85
insgesamt 527,64(+3) 8,85
Der zwischen 65O0C und 17000C gehaltene Konverter ist ein
Bett aus einsm Gemisch von Plutonium- und Uranoxyden, das mit
8inem Gemisch aus Dampf und Wasserstoff fluidisiert wird. Dia
dem Konverter zugeführten Ströme 28 und 35 werden so eingestellt, daß ein 23 % Pu02-U02-Produkt erhalten wird. Überschüssiges
Uranhexafluorid im Strom 35 wird in einer Kühlfalle
aufgefangen und zwecks späterer Verwendung zurückgehalten, während überschüssiger Uiasserstoff zu dem im folgenden erläuterten
Abgasbeseitigungssystem geleitet wird. Der Konverter
arbeitet in einem alternierenden Zyklus, wobei die Hexafluoridzufuhr
eine Stunde lang ein- und eine Stunde lang ausgeschaltet ist. Das Oxydprodukt verbleibt im Reaktor, während
das Abgas aus Wasserstofffluorid einer Kalksteinfalle zuge-
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30"-
leitet wird«
In der obigen Beschreibung des Prozesses wurden die verschiedenen
Spaltprodukte in Form von Hexa- oder Pentafluoriden berücksichtigt.
Es können jedoch auch in gewissem Umfang Oxyfluoride oder andere Spaltproduktarten vorhanden sein. Wie
oben erwähnt, können neben Rutheniumpentafluorid kleinere Mengen an Rutheniumoxytetrafluorid und Rutheniumhexafluorid vorliegen» Tabelle WI zeigt die Dampfdrücke dieser !/erbindungen im Vergleich zu Uranhexafluorid.
oben erwähnt, können neben Rutheniumpentafluorid kleinere Mengen an Rutheniumoxytetrafluorid und Rutheniumhexafluorid vorliegen» Tabelle WI zeigt die Dampfdrücke dieser !/erbindungen im Vergleich zu Uranhexafluorid.
| Verbindung | -78 | 0C | 082 | Dampfdruck O0C |
in mm | Hg | + 80° | C | relative Flüch tigkeit von UFC bei +8O0C |
| RuF5 | 5x1 | ο"1 | Ο"4 | 3 1,3x10 | -5 | 0,21 | 8920 | ||
| RuOF4 | 4,5x10 | "6 0,063 | 1 | 3,8 | 133 | ||||
| RuF6 | (o, | )* 23 | ( | 1000 | . 1 ,84 | ||||
| UF6 | 7x1 | 17,52 | 1 | 840 | 1 ,00 |
* geschätzt
Während dar größte Teil des Rutheniumpentafluorids im Gaskühler
1 kondensiert, kommt es im Gaskühler zu keiner oder nur
geringer Kondensation von Rutheniumoxytetrafluorid oder Ruthe· niumhexafluorid. Diese Rutheniumverbindungen gelangen in den EinsatzbehMlter, wo der Hauptteil während der Einstufen-
geringer Kondensation von Rutheniumoxytetrafluorid oder Ruthe· niumhexafluorid. Diese Rutheniumverbindungen gelangen in den EinsatzbehMlter, wo der Hauptteil während der Einstufen-
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destillation zur thermischen Zerlegungseinrichtung verbleibt.
Spurenanteile des Rutheniumhexafluorids und -oxytetrafluorids
gelangen zu der thermischen Zerlegungseinrichtung, uio das bei 2DÜ°C unstabile Rutheniumhexafluorid zu Pentafluorid zerfällt,
Wegen der großen Unterschiede der Flüchtigkeit bei 8O0C (Tabelle
Vl) werden das Pentafluoriri und das Qxytetrafluoriri aus
dem uranreichen Strom in der Destillierkolonne 1 leicht abgetrennt und gelangen zusammen mit dem Strom 32UJ zum Abfall.
Die Dekontamination der obengenannten Rutheniumverbindungen
aus dem plutoniumreichen Strom erfolgt mährend der Einstufendestillation vom Einsatzbehälter (Tabelle I/11) zur thermischen Zerlegungseinrichtung« Das Sumpfprodukt 22 des Einsatzbehälters uiird mit dem uranreichen Strom 27 gemischt.
Die Dekontamination der obengenannten Rutheniumverbindungen
aus dem plutoniumreichen Strom erfolgt mährend der Einstufendestillation vom Einsatzbehälter (Tabelle I/11) zur thermischen Zerlegungseinrichtung« Das Sumpfprodukt 22 des Einsatzbehälters uiird mit dem uranreichen Strom 27 gemischt.
Verbindung % verflüchtigt Dekontaminationsfaktor
UF6 ' 99,9
NpF6 ' 99,8
PuF6 99,3
RuF5 0,08 1,25 χ 103
RuOF4 5,06 19,7
RuF6 97,7 1,02
Uiie aus Tabelle VII hervorgeht, tuird Ruthenium von Plutonium
innerhalb des Einsatzbehälters in brauchbarer Weise getrennt,
innerhalb des Einsatzbehälters in brauchbarer Weise getrennt,
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mit Ausnahme von Rutheniumhexafluorid, das in der thermischen
Zerlegungseinrichtung zu Pentafluorid zerfällt. Der größte
Teil des Rutheniumpentafluorids, das zusammen mit dem Plutoniumhexafluorid von der Plutoniumfluoriereinrichtung zur Kühlfalle 3 gelangt, verbleibt in der Kühlfalle, uuenn das Plutoniumhexaf luorid destilliert u)ird und zum Konverter übergeht. Tabelle VIII zeigt die Dekontaminationsfaktoren, die innerhalb des Prozesses für Ruthenium erhalten werden, wobei das Ruthenium in Form von 90 % RuF5, 5 % RuOF4 und 5 % RuF5 vorliegt.
Teil des Rutheniumpentafluorids, das zusammen mit dem Plutoniumhexafluorid von der Plutoniumfluoriereinrichtung zur Kühlfalle 3 gelangt, verbleibt in der Kühlfalle, uuenn das Plutoniumhexaf luorid destilliert u)ird und zum Konverter übergeht. Tabelle VIII zeigt die Dekontaminationsfaktoren, die innerhalb des Prozesses für Ruthenium erhalten werden, wobei das Ruthenium in Form von 90 % RuF5, 5 % RuOF4 und 5 % RuF5 vorliegt.
| Verbin dung |
Gasküh ler 1 |
Gasküh ler 2 |
Einsatz behälter |
therm. Zerleg. Einr 0 |
Dest. kol. 1 |
Kühl falle 3 |
| RuF5 RuOF4 RuF, D |
3,3x103 1 1 |
2,5x1ü4' 1 . 1 |
1 ,25xiO3 20 1 |
1x1 O3 1 x1 O3 a |
1x106 1x106 |
2,5xiO3 40 |
abgebaut zu
Neben ITlolybdänhexafluorid können geringe Mengen an Molybdänoxytetrafluorid
vorhanden sein» Tabelle IX zeigt die betreffenden Dampfdrücke bei verschiedenen Temperaturen.
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| -8O0C | Tabelle IX | C | + 15 | 0C | + 75°C | |
| Verbindung | 0,1 <1Q"5 5x1 0~4 |
-10° | 2 02 44 |
358 0 55 |
,20 . ,6 |
2870 10,3 1592 |
| IYIoOF4 UF6 |
96, o, |
|||||
UJie aus der Tabelle hervorgeht, kondensiert die Hauptmenge
des Oxytetrafluorids in den Gaskühlern 1 und 2. Ungefähr die Hälfte des im Einsatzbehälter vorhandenen Oxytetrafluorids
gelangt bei der Destillation zu der thermischen Zerlegungseinrichtung, uiährend die andere Hälfte mit dem Sumpfprodukt
22 des Einsatzbehälters mitläuft und mit dem uranreichen Strom 27 gemischt luird» Das molybdän im plutoniumreichen Strom
wird zu einem erheblichen Anteil in der Einstufendestillation von der Kühlfalle 3 abgetrennt, lüie dies aus den relativen
Flüchtigkeiten zu entnehmen ist, mährend das Molybdän im uranreichen
Strom als Sumpfprodukt 32UJ in der Destillierkolonne 1 verbleibt.
Neben Technetiumhexafluorid können gewisse Mengen an Technetiumoxytetrafluorid
und Technetiumtrioxyfluorid vorliegen. In
Tabelle X sind die betreffenden Dampfdrücke angegeben.
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- 34 Tabelle X
| Verbindung | 1 | 8O0C | Dampfdruck "" VV1C)V |
(mm Hg) 150C |
750C | |
| TcF6 | < | x10"2 | - 29,7 | 135,2 | 141 2 | |
| TcOF4* | < | ΙΟ"5 | <2x1 0"2 | <0,2 | < 10 | |
| TcO3F | 5 | ΙΟ"4 | 1,4 | 16 | 305 | |
| UF6 | ΧΙΟ"4 | 7,44 | 55,6 | 1592 |
* basierend auf (YIoDF ,
UJie aus Tabelle X und der obigen Diskussion für Ruthenium und
Molybdän hervorgeht, oxydiert das Oxytetrafluorid in den Gaskühlern,
mährend das Trioxyfluorid und das Hexafluorid in den
Einsatzbahälter gelangen. Die relativen Flüchtigkeiten zeigen, daß das Hexafluorid dem Uranhexafluorid aus der thermischen Zerlegungseinrichtung
folgt und daß der größte Teil des Oxytetrafluorids
oder Trioxyfluorids nicht zusammen mit dem PIutaniumhexafluorid
aus der Kühlfalle 3 destilliert uuird. Oxytetrafluorid
oder Trioxyfluorid, da- dem uranreichen Strom
folgt, werbleibt im Sumpfstrom 32UJ der Destillierkolonne 1. Dia Beseitigung von Tachnetiumhexafluorid durch dia Magnasiumfluoridfalle
ujurda bereits oben erörtert.
Jodoxypentafluorid und Jodheptafluorid können in garingan Mangen
in dam Prozeßstrom vorhanden sein, doch sind ihre Flüchtigkeiten
bei -800C so groß, daß aina Abtrennung in arhablicham
Umfanga in dan Kühlfalian 1 und 2 erfolgt und diasa Verbindungen,
mann überhaupt, im Abgasstram 36 erscheinen.
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COPY BAD ORIGINAL
des Fes t stoff abf a lies
Die r;eststnffabfäiJ.e des Prozesses sind Tonerde aus der PIu-
~ t~oni Um f 1 uörie'r ei nr lchtung , Nat riumf l'uorid aus" den Na'triximf Iucridfalien
1 , 2 und 3 s ο tu i e aus der unten beschriebenen Abgasbehandlung
ilfiagnesiumf luorid und L ithiumf luorid beim Unbrauchbaru)
s r d ρ π für tueitere Ueruiendung. Diese festen Abfallstoffe erzeugen
große Wärmemengen, wodurch ihre Kühlung und Speicherung
problematisch isto Durch Vermischen von ungefähr 40 % Aluminiumkcrnerπ
oder -pulver mit dem Feststoff ab fall können Speicherzyiinder
mit einem Durchmesser von 0,6 m benutzt uierdan,
ohne daß Innentemperaturen won 75O0C überschritten werden. Das
Aluminium schmilzt unter dem Einfluß der von den Abfallstoffen
abgegebenen Wärme und bildet in den Speicherbehältern ein hervorragendes
Ulärmeübergangsmsdiumo
Der zu verarbeitende Natriumfluoridabfall enthält Material
aus dem in Verbindung mit den Gaskühiern 1 und 2 verwendeten
Natriumfluorid-Fließbsttο Die Ruthenium- und Niobpentafluoride
dar abgeschalteten Kühler 1 und 2 uisrden aus den Kühlern mit
Sauerstoff herausgeblasen und einem Fließbett aus Natrium- · fluoiid zugeleitet, UJenn diese Falle beladen ist, ujird die
Fallsn^üllung entleert und zusammen mit den oben beschriebenen
festen Abfallstoffen abgeführt, mährend der Überkapfsauerstoff
zusammen mit den Abgasen des Prozesses meiterverarbeitat uiird.
s wer arbeitung
Dia jasabFälle des Prozesses bestehen aus dem Abgasstrom 36,
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dam Sumpf produkt dar Destilliarkolonne 1, dam Kopfprodukt dar
Destilliarkolonne 2 und dam Sauerstoff aus dar vorstehend geschilderten Gaskühlerreinigung. Der Überkopfstrom 33U/ dar
Destillierkolonne 2 wird durch eine auf 1OtJ0C gehaltene Natriumfluoridf alle hindurchgeleitet, um Rlolybdänhaxafluorid und
Spurenmengen an Technetiumhexafluorid, Uranhexafluorid und
Tritiumfluorid zu beseitigen. Der Uberkopfstrom läuft dann
durch ein auf 25 bis 1000C gehaltenes Fastbatt aus aktivierter
Tonerde, um Tallurhexafluorid und Spurenmengen an Fluor und
Technetiumhexafluorid abzutrennen. Aktivierte Tonerde ist
Al2Q3 mit einer großen Oberfläche. 0er Überkopfstrom 33Uf gelangt von dem Festbett aus aktivierter Tonerde zu einem auf
SQO0C gehaltenen Fließbett aus aktivierter Tonerde. In dieses
FlieQbett wird auch der Sumpfstrom 32UJ der Destillierkolonne 1,
der Abgasstrom 36 der Fluoriereinrichtungen A und B sowie der Sauerstoff eingeleitet, der zum Spülen der Gaskühler 1 und 2
benutzt uiirdo Hier wird das Fluor abgetrennt. Das Gas strömt
dann weiter zu einer Natronkalkfalle, um Jod zu beseitigen.
In der Natronkalkfalle kann etwas Tritiumfluorid in Tritiumwasser umgewandelt werden. Ein Iflolekularsirebtrockner beseitigt
etwa vorhandenes Tritiumwasser, und ein Sauerstoffbrenner wandelt den vorhandenen Sauerstoff durch Verbrennung mit Wasserstoff in Ufa88er um. Die verbleibenden Gase sind Xenon und
Krypton, die komprimiert und etwa 30 Tage gespeichert werden,
bevor sie in den Schornstein abgelassen werden. Vorstehend ist : die bevorzugte Ausführungsform der Erfindung beschrieben, doch
versteht es sich, daß im Rahmen der Erfindung Abwandlungen
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- 37 -I
möglich sind. Beispielsweise kann die Fluoriereinrichtung A
bei- einer Temperatur betrieben werden, die ausreicht, um sowohl Uran--* als. auc-h Plutaniumh&xafluorid-zu e-rzeu-o^efv^ In diesem Falle wird der Überkopfstrom, dar beide Aktinidenhexafluoride enthält, durch eine Gaakühlsr-KUhlfallan-Folge geleitet,
bevor er in den Einsatzbehälter eingeführt wird.
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GOPY
Claims (4)
- AnsprücheM./Verfahren zur Aufbereitung won Kernbrannstoff, gekennzeichnet durch die Kombination folgender Schritte: dia Oxyde des verbrauchten Kernbrennstoffes »erden in einem Fließbett unter Bildung eines Plutoniumhexafluorid und xllranhaxaf luorid enthaltenden Gases fluoriert; das Gas uiird auf ungefähr +150C bis ungefähr -100C abgekühlt und die kondensierten Spaltprodukte werden abgetrennt; das Gaa uiird durch Kühlen auf ungefähr -800C kondensiert und die nicht kondansierbaren Anteile werden abgetrennt; das kondensierte Gis wird diskontinuierlich destilliert und einem auf ungefähr 35O0C gehaltenen Fließbett zugeführt, von dem ein uranreicher Strom ele Kopfprodukt abatrömt, «jährend Plutoniumtetrafluorid in Fließbett zurückbleibt} daa in dem Fließbett befindliche Plutoniumtetrafluorid wird zu Plutonlumhexafluorid fluoriert, indem Fluorgae bei ungefähr SOO0C in aufwarte gerichtetem Stron durch dae Fließbett hindurchgeleitet »irdj da· Plutoniumhexafl'uorid wird durch Abkühlen euf ungeführ -8O0C in einer Kühlfalle kondeneiert; der uranreiche Strom wird zur Beeeitigung von Spaltproduktfluoriden durch eine Netriumfluorldfelle hindurchgeleitet; der urenreiche Strom wird zwecke Abtrennung von hoch- und niedrigsiedenden Speltpfoduktfluoriden destilliert! dir' uranreiohe Strom wird zur Beeeitigung von Technetiunhexefluorid durch eine legneelumfluoridfelle000123/1242.·:·■ . copygeleitet; das Plutoniumhexafluorid uiird aus der Kühlfalle herausdestilliert und ebenso wie der uranreicj^e Strang _ zuiecks Bildung eines Gemisches von Plutoniumdioxyd und Urandioxyd in ein mit Dampf und Wasserstoff fluidisiertes Fließbett eingeleitet^
- 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die verbrauchten Brennstoffoxyde unter Bildung eines Uranhexafluorid enthaltenden Gases in einem auf ungefähr 35O0C gehaltenen Fließbett aus Tonerde und den Oxyden mit ainem Gemisch aus Sauerstoff und Fluorgas fluoriert werden und anschließend der verbleibende verbrauchte Brennstoff unter Bildung eines Plutoniumhexafluorid enthaltenden Gases in einem zwischen ungefähr 5QQ0C und ungefähr 55Q0C gehaltensi Bett durch im wesentlichen reines Fluorgas fluoriert wird.
- 3. l/erfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß deruranreiche Strom vor der Durchleitung durch die Natriumfluoridfalle zwecks Abtrennung von restlichem Plutonium durch eine Lithiumfluoridfalle hindurchgeleitet, die Lithiumfluoridf alle zwecks Beseitigung des Plutoniums periodisch mit Fluor gespült und das plutoniumhaltige Fluor zu dem Plutoniumtatrafluorid enthaltenden Fließbett zurückgeführt wird.
- 4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß deruranraiche Strom nach dem Verlassen der ITIagnesiumf luorid-009 823/1242falle zwecks Abtrennung von Fluorgas und NeptuniumhexafIuorid durch eine kombinierte Natriumfluorid-UO^F^-Natriumfluoridfalle hindurchgeleitet lüird.Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Lithiumfluoridfalle beim Durchleiten des uranreichen Stromes auf 3000C und beim Spülen mit Fluor auf 45O0C gehalten ujird sou/ie daß die Natriumfluorid- und U02F2-Fallen
auf 35O0C und die ITIagnesiumfluoridfalle auf 1250C gehalten werden.009823/ 1242Leerseite
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