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DE19521221C1 - Production of hard magnetic parts from samarium-iron-gallium-carbon based materials - Google Patents

Production of hard magnetic parts from samarium-iron-gallium-carbon based materials

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DE19521221C1
DE19521221C1 DE19521221A DE19521221A DE19521221C1 DE 19521221 C1 DE19521221 C1 DE 19521221C1 DE 19521221 A DE19521221 A DE 19521221A DE 19521221 A DE19521221 A DE 19521221A DE 19521221 C1 DE19521221 C1 DE 19521221C1
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powder
alloy
magnetic
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gallium
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Lei Cao
Axel Handstein
Karl-Hartmut Mueller
Ludwig Schultz
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LEIBNIZ-INSTITUT fur FESTKOERPER- und WERKSTOFFFORS
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Leibniz Institut fuer Festkorper und Werkstofforschung Dresden eV
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Abstract

A process for producing hard magnetic parts from Sm2(Fe,M)17Cy-based materials (M = Ga and/or at least one metal serving to stabilise a rhombohedric 2:17 structure; and y <= 3) comprises (a) producing by melting an Sm2Fe17-xMxCy alloy with x > 0.1 and y >1; (b) subjecting this alloy after solidification to homogenising annealing at 900-1200 deg C; (c) comminuting the alloy to a powder; (d) intensively fine grinding the powder in a ball mill; (e) heat treating the finely-ground powder at 650-900 deg C; (f) pressing the thus-produced ultrafine grain Sm2Fe17-xMxCy magnetic powder to magnet bodies using a hot pressing process at 650-900 deg C; and (g) finally providing the magnet body with a magnetic privileged direction using a hot forming process at 650-900 deg C and 200 MPa.

Description

Die Erfindung bezieht sich auf das Gebiet der metallurgischen Verfahrenstechnik und betrifft ein Verfahren zur Herstellung hartmagnetischer Teile aus Sm₂-(Fe,M)₁₇-Cy-Basis-Legierungen mit interstitiellen Einlagerungen, wobei M = Gallium und/oder mindestens ein zur Stabilisierung einer rhomboedrischen 2 : 17-Struktur dienendes metallisches Element ist.The invention relates to the field of metallurgical process engineering and relates to a method for producing hard magnetic parts from Sm₂- (Fe, M) ₁₇-C y- base alloys with interstitial inclusions, where M = gallium and / or at least one for stabilizing one is a rhombohedral 2:17 structure serving metallic element.

Das Verfahren ist beispielsweise zur Herstellung von hartmagne­ tischen Teilen auf der Basis von interstitiellen Sm₂Fe₁₇Cy-Ver­ bindungen anwendbar.The method is applicable, for example, for the production of hard magnetic parts based on interstitial Sm₂Fe₁₇C y compounds.

Sm₂Fe₁₇Xy-Verbindungen mit interstitiellen Einlagerungen X = Kohlenstoff oder Stickstoff besitzen durch ihre günstigen intrinsischen Eigenschaften (große Werte von Curietemperatur, Sättigungspolarisation und Anisotropiefeldstärke) sehr gute Voraussetzungen für die Anwendung als Dauermagnetwerkstoffe (J.M.Coey and H.Sun, J. Magn. Magn. Mater. 87 (1990) L 251).Due to their favorable intrinsic properties (large values of Curie temperature, saturation polarization and anisotropy field strength), Sm₂Fe₁₇X y compounds with interstitial inclusions X = carbon or nitrogen have very good preconditions for use as permanent magnet materials (JMCoey and H.Sun, J. Magn. Magn. Mater. Mater 87 (1990) L 251).

Während bei solchen Werkstoffen Stickstoff nur über eine Gas-Festkörper-Reaktion bis y=3 eingelagert werden kann, läßt sich Kohlenstoff über diese Reaktion oder mit schmelzmetallurgischen Verfahren einlagern. Die über Gasphasenreaktion hergestellten Sm₂Fe₁₇Xy-Verbindungen sind bei Temperaturen über 600°C instabil (B.-H. Hu and G.-C. Lin, Solid State Commun. 79 (1991) 785). Daher ist die Anwendung von Wärmebehandlungen zum Erreichen einer höheren Dichte, wie z. B. Nd-Fe-B-Dauermagneten angewandte Pulversintern, nicht möglich.While with such materials nitrogen can only be stored via a gas-solid reaction up to y = 3, carbon can be stored via this reaction or using a melt metallurgical process. The Sm₂Fe₁₇X y compounds produced by gas phase reaction are unstable at temperatures above 600 ° C (B.-H. Hu and G.-C. Lin, Solid State Commun. 79 (1991) 785). Therefore, the application of heat treatments to achieve a higher density, such as B. Nd-Fe-B permanent magnet powder sintering not possible.

Die schmelzmetallurgisch hergestellten Kohlenstoffverbindungen sind bei y<1 instabil. Der Kohlenstoffgehalt von erschmolzenem Sm₂Fe₁₇Cy-Basismaterial kann durch eine Substitution von Eisen durch Gallium auf y<1 als Voraussetzung für die Verbesserung der intrinsischen Eigenschaften erhöht werden, da der Gallium­ zusatz die für gute magnetische Eigenschaften notwendige rhomboedrische 2 : 17-Struktur der Verbindung stabilisiert (B.-G. Shen, L.-S. Kong, F.-W. Wang and L. Cao, Appl. Phys. Letters 63 (1993) 2288).The carbon compounds produced by melt metallurgy are unstable at y <1. The carbon content of melted Sm₂Fe₁₇C y base material can be increased by substituting iron with gallium to y <1 as a prerequisite for improving the intrinsic properties, since the gallium additive stabilizes the rhombohedral 2:17 structure of the compound, which is necessary for good magnetic properties (B.-G. Shen, L.-S. Kong, F.-W. Wang and L. Cao, Appl. Phys. Letters 63 (1993) 2288).

Aus der DE 41 33 214 A1 ist eine hartmagnetische Eisen- Seltenerdmetall-Legierung mit einer ThMn₁₂-Struktur bekannt. Bei der Herstellung dieser Legierung muß zum Erhalt der hartmagnetischen Phase das Ausgangspulver in N₂-Gas oder in stickstoffhaltigen Gasen wärmebehandelt werden. Die dabei entstehenden Nitride weisen eine unzureichende Wärmestabilität auf, so daß die Pulver nach einer Magnetfeldausrichtung in der Regel in Wachs fixiert werden müssen, um eine Verdichtung bei höheren Temperaturen zu umgehen.DE 41 33 214 A1 describes a hard magnetic iron Rare earth metal alloy with a ThMn₁₂ structure known. In the manufacture of this alloy, the hard magnetic phase the starting powder in N₂ gas or in nitrogen-containing gases are heat-treated. The one there The resulting nitrides have insufficient heat stability on, so that the powder after a magnetic field alignment in the Usually need to be fixed in wax to aid compaction to handle higher temperatures.

Bekannt ist auch die Herstellung von rasch erstarrten Bändern aus z. B. Sm₂Fe₁₅Ga₂C₂ direkt aus der Schmelze. Allerdings wurde für dieses Material noch keine Methode für die Weiterverarbei­ tung zu Magneten angegeben, wie es beispielsweise für rasch er­ starrte Nd-Fe-B-Materialien mit Methoden des Warmpressens und der Warmverformung angewendet wird (R.W. Lee, Appl. Phys. Letters 46 (1985)790).The production of rapidly solidified tapes is also known from z. B. Sm₂Fe₁₅Ga₂C₂ directly from the melt. However no method for further processing for this material tion to magnets, as it is for example quickly staring at Nd-Fe-B materials using methods of hot pressing and hot forming is used (R.W. Lee, Appl. Phys. Letters 46 (1985) 790).

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zu schaffen, das eine technologisch beherrschbare und kosten­ günstige Herstellung hartmagnetischer Teile aus Sm₂-(Fe,M)₁₇-Cy-Basis-Legierungen mit interstitiellen Einlagerungen ermög­ licht, wobei M = Gallium und/oder mindestens ein zur Stabi­ lisierung einer rhomboedrischen 2 : 17-Struktur dienendes metal­ lisches Element sein soll.The invention has for its object to provide a method which enables a technologically manageable and inexpensive production of hard magnetic parts from Sm₂- (Fe, M) ₁₇-C y base alloys with interstitial inclusions, where M = gallium and / or at least one metallic element used to stabilize a rhombohedral 2:17 structure.

Diese Aufgabe wird nach der Erfindung mit dem in den Patent­ ansprüchen beschriebenen Herstellungsverfahren gelöst.This object is achieved according to the invention with that in the patent claims described manufacturing process solved.

Das Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, daß manThe process is characterized in that

  • a) auf schmelzmetallurgischem Wege eine Sm₂Fe17-xMxCy-Legierung mit x<0,1 und 3y<1 herstellt,a) produces a Sm₂Fe 17-x M x C y alloy with x <0.1 and 3y <1 by melt metallurgy,
  • b) diese Legierung nach dem Erstarren im Temperaturbereich von 900°C bis 1200°C einer Homogenisierungsglühung unterwirft, b) this alloy after solidification in the temperature range of Subjecting 900 ° C to 1200 ° C to a homogenization annealing,  
  • c) danach die Legierung zu einem Pulver zerkleinert,c) then crushing the alloy into a powder,
  • d) das Pulver einem intensiven Feinmahlprozeß in einer Kugel­ mühle unterwirft,d) the powder an intensive fine grinding process in a ball mill subjects,
  • e) das feingemahlene Pulver im Temperaturbereich von 650°C bis 900°C wärmebehandelt,e) the finely ground powder in the temperature range from 650 ° C to 900 ° C heat treated,
  • f) das entstandene ultrafeinkörnige Sm₂Fe17-xMxCy-Magnetpulver mittels eines Warmpreßprozesses im Temperaturbereich von 650°C bis 900°C zu Magnetkörpern verpreßt undf) the resulting ultrafine-grained Sm₂Fe 17-x M x C y magnetic powder is pressed by means of a hot pressing process in the temperature range from 650 ° C to 900 ° C and
  • g) schließlich die Magnetkörper durch einen Prozeß der Warmum­ formung im Temperaturbereich von 650°C bis 900°C und bei einem Druck über 200 MPa mit einer magnetischen Vorzugsrichtung ver­ sieht.g) finally the magnetic body through a process of warmum forming in the temperature range from 650 ° C to 900 ° C and at one Ver pressure above 200 MPa with a preferred magnetic direction sees.

Gemäß einer zweckmäßigen Ausgestaltung der Erfindung wird in der Verfahrensstufe a) für M statt oder zusammen mit Gallium mindestens ein Element aus der durch die Elemente Aluminium, Molybdän, Niob, Tantal, Titan und Zirkon gebildeten Gruppe zulegiert.According to an expedient embodiment of the invention, in process stage a) for M instead of or together with gallium at least one element made of aluminum by the elements, Molybdenum, niobium, tantalum, titanium and zircon formed group alloyed.

Besonders hohe Remanenzwerte werden erreicht, wenn man erfin­ dungsgemäß in der Verfahrensstufe a) eine Legierung mit einer solchen Menge Samarium herstellt, die im Verfahrensendprodukt einen Samariumgehalt unterhalb von 10 bis 3 At-% ergibt, wenn man in der Stufe d) durch Wahl der Mahlintensität und -dauer eine Korngröße <200 nm erzeugt und wenn man in den nachfol­ genden Stufen e) bis g) durch Wahl der Wärmebehandlungspara­ meter das Kornwachstum auf einen Wert <200 nm beschränkt.Particularly high retentive values are achieved if you invent in accordance with process stage a) an alloy with a the amount of samarium that is produced in the process end product gives a samarium content below 10 to 3 at%, if one in stage d) by choosing the grinding intensity and duration produces a grain size <200 nm and if you levels e) to g) by choosing the heat treatment para the grain growth is limited to a value <200 nm.

Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren werden die Voraussetzungen geschaffen, um auf rationelle und kostengünstige Weise verdich­ tete Magnete aus der interstitiellen Verbindung Sm₂(Fe,M)₁₇Cy herzustellen. Vorteilhaft ist dabei auch, daß das Verfahren mit den in der Dauermagnetproduktion herkömmlichen metallurgischen Anlagen durchführbar und einfach zu handhaben ist. With the inventive method, the prerequisites are created in order to produce compacted magnets from the interstitial compound Sm₂ (Fe, M) ₁₇C y in a rational and inexpensive manner. It is also advantageous that the method can be carried out with the conventional metallurgical plants used in permanent magnet production and is easy to use.

Im Gegensatz zu den über Gasphasenreaktionen hergestellten Sm₂Fe₁₇Xy-Werkstoffen mit y<3, die nur bis 600°C stabil sind, sind die auf die erfindungsgemäße Weise verarbeiteten Sm₂(Fe,M)₁₇Cy-Materialien bis zu Temperaturen von etwa 1000°C stabil.In contrast to the Sm₂Fe₁₇X y materials with y <3 produced via gas phase reactions, which are only stable up to 600 ° C, the Sm₂ (Fe, M) ₁₇C y materials processed in the manner according to the invention are up to temperatures of about 1000 ° C stable.

Nachstehend ist die Erfindung an Hand von Ausführungsbeispielen näher erläutert.The invention is based on exemplary embodiments explained in more detail.

Beispiel 1example 1

Eine Legierung der Zusammensetzung Sm₂Fe₁₅Ga₂C₂ wird nach dem Erstarren homogenisiert, zerkleinert und einem Intensivmahlpro­ zeß unterworfen. Das danach erhaltene magnetisch isotrope Fein­ pulver mit einer Koerzitivfeldstärke von etwa 1000 kA/m wird einer Wärmebehandlung zur Rekristallisation bei 700°C bis 750°C unter Vakuum oder Inertgasatmosphäre unterzogen. Für die Her­ stellung eines Dauermagneten wird dieses Pulver in einer Heiß­ presse bei 700°C bis 750°C unter Vakuum oder Inertgasatmosphäre bei einem Druck von 300 MPa bis 500 MPa während einer Dauer von 2 bis 5 Minuten verdichtet.An alloy of the composition Sm₂Fe₁₅Ga₂C₂ is after Solidify homogenized, crushed and an intensive meal pro subject to. The magnetically isotropic fine obtained thereafter powder with a coercive field strength of about 1000 kA / m a heat treatment for recrystallization at 700 ° C to 750 ° C subjected under vacuum or inert gas atmosphere. For her If a permanent magnet is used, this powder will be hot press at 700 ° C to 750 ° C under vacuum or inert gas atmosphere at a pressure of 300 MPa to 500 MPa for a period of Compressed for 2 to 5 minutes.

Im Ergebnis werden kompakte Dauermagnete mit einer Koerzitiv­ feldstärke erhalten, die der des gemahlenen Pulvers entspricht.The result is compact permanent magnets with a coercive Get field strength that corresponds to that of the ground powder.

Beispiel 2Example 2

Das gemäß Beispiel 1 gemahlene, jedoch noch nicht wärmebehan­ delte Pulver wird in eine Heißpresse gegeben und bei 700°C bis 750°C unter Vakuum oder Inertgasatmosphäre bei einem Druck von 300 MPa bis 500 MPa über eine Zeit von 10 bis zu 60 Minuten verdichtet. Die Wärmebehandlung, die im Beispiel 1 als separa­ ter Verfahrensschritt vor dem Heißpressen ausgeführt wird, fin­ det gemäß Beispiel 2 während des Heißpreßvorganges statt.The ground according to Example 1, but not yet heat-treated Deleted powder is placed in a hot press and at 700 ° C to 750 ° C under vacuum or inert gas atmosphere at a pressure of 300 MPa to 500 MPa over a period of 10 to 60 minutes condensed. The heat treatment, which in Example 1 is separate ter process step is carried out before hot pressing, fin det takes place according to Example 2 during the hot pressing process.

Bei dieser Verfahrensweise werden kompakte Dauermagnete erhal­ ten, die eine Koerzitivfeldstärke von etwa 1000 kA/m besitzen. With this procedure, compact permanent magnets are obtained ten, which have a coercive force of about 1000 kA / m.  

Beispiel 3Example 3

Die im Resultat der Beispiele 1 und 2 erhaltenen Magnete, die durch ein isotropes magnetisches Verhalten charakterisiert sind, werden einer Warmverformung im Temperaturbereich zwischen 750°C und 800°C bei einem Druck von 300 MPa bis 500 MPa unter Vakuum oder Inertgasatmosphäre unterworfen. Im Ergebnis werden Magnete mit einer magnetischen Vorzugsrichtung erhalten.The magnets obtained in the result of Examples 1 and 2, the characterized by an isotropic magnetic behavior are a hot deformation in the temperature range between 750 ° C and 800 ° C at a pressure of 300 MPa to 500 MPa below Subjected to vacuum or inert gas atmosphere. As a result Obtain magnets with a magnetic preferred direction.

Claims (3)

1. Verfahren zur Herstellung hartmagnetischer Teile aus Sm₂-(Fe,M)₁₇-Cy-Basis-Legierungen, wobei M = Gallium und/oder mindestens ein zur Stabilisierung einer rhomboedrischen 2 : 17-Struktur dienendes metallisches Element ist und y3 beträgt, dadurch gekennzeichnet, daß man
  • a) auf schmelzmetallurgischem Wege eine Sm₂Fe17-xMxCy-Legierung mit x<0,1 und y<1 herstellt,
  • b) diese Legierung nach dem Erstarren im Temperaturbereich von 900°C bis 1200°C einer Homogenisierungsglühung unterwirft,
  • c) danach die Legierung zu einem Pulver zerkleinert,
  • d) das Pulver einem intensiven Feinmahlprozeß in einer Kugel­ mühle unterwirft,
  • e) das feingemahlene Pulver im Temperaturbereich von 650°C bis 900°C wärmebehandelt,
  • f) das entstandene ultrafeinkörnige Sm₂Fe17-xM-Cy-Magnetpulver mittels eines Warmpreßprozesses im Temperaturbereich von 650°C bis 900°C zu Magnetkörpern verpreßt und
  • g) schließlich die Magnetkörper durch einen Prozeß der Warm­ umformung im Temperaturbereich von 650°C bis 900°C und bei einem Druck über 200 MPa mit einer magnetischen Vorzugsrichtung ver­ sieht.
1. A process for the production of hard magnetic parts from Sm₂- (Fe, M) ₁₇-C y base alloys, where M = gallium and / or at least one metallic element used to stabilize a rhombohedral 2:17 structure and is y3, characterized in that one
  • a) produces a Sm₂Fe 17-x M x C y alloy with x <0.1 and y <1 by melt metallurgy,
  • b) subjecting this alloy to a homogenization annealing in the temperature range from 900 ° C. to 1200 ° C.,
  • c) then crushing the alloy into a powder,
  • d) the powder is subjected to an intensive fine grinding process in a ball mill,
  • e) the finely ground powder is heat-treated in the temperature range from 650 ° C to 900 ° C,
  • f) the resulting ultrafine-grained Sm₂Fe 17-x MC y magnetic powder is pressed by means of a hot pressing process in the temperature range from 650 ° C to 900 ° C to magnetic bodies and
  • g) finally the magnetic body by a process of hot forming in the temperature range from 650 ° C to 900 ° C and at a pressure above 200 MPa with a magnetic preferred direction ver
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man in der Verfahrensstufe a) für M statt oder zusammen mit Gallium mindestens ein Element aus der durch die Elemente Aluminium, Molybdän, Niob, Tantal, Titan und Zirkon gebildeten Gruppe zulegiert. 2. The method according to claim 1, characterized in that one in process stage a) for M instead of or together with gallium at least one element made of aluminum by the elements, Molybdenum, niobium, tantalum, titanium and zircon formed group alloyed.   3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man bei der Verfahrensstufe a) eine Legierung mit einer solchen Menge Samarium herstellt, die im Verfahrensendprodukt einen Samariumgehalt unterhalb von 10 bis 3 At-% ergibt, daß man in der Stufe d) durch Wahl der Mahlintensität und -dauer eine Korn­ größe <200 nm erzeugt und daß man in den nachfolgenden Stufen e) bis g) durch Wahl der Wärmebehandlungsparameter das Kornwachstum auf einen Wert <200 nm beschränkt.3. The method according to claim 1, characterized in that one in process step a) an alloy with one Amount of samarium that produces a Samarium content below 10 to 3 at% shows that in stage d) a grain by choosing the grinding intensity and duration size <200 nm and that in the following stages e) to g) the grain growth by choosing the heat treatment parameters limited to a value <200 nm.
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DE4133214A1 (en) * 1990-10-05 1992-04-30 Hitachi Metals Ltd Prodn. of permanent magnet of body centred structure - by introducing nitrogen into iron@-based alloy, used to form metastable non equilibrium state

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