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DE1948645A1 - Composite selectively permeable membrane structure and process for its manufacture - Google Patents

Composite selectively permeable membrane structure and process for its manufacture

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Publication number
DE1948645A1
DE1948645A1 DE19691948645 DE1948645A DE1948645A1 DE 1948645 A1 DE1948645 A1 DE 1948645A1 DE 19691948645 DE19691948645 DE 19691948645 DE 1948645 A DE1948645 A DE 1948645A DE 1948645 A1 DE1948645 A1 DE 1948645A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
phase
film
layer
membrane structure
polymer film
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE19691948645
Other languages
German (de)
Inventor
Kimura Shiro Gene
Ward William Jessup
Neulander Charles Kenneth
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
General Electric Co
Original Assignee
General Electric Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by General Electric Co filed Critical General Electric Co
Publication of DE1948645A1 publication Critical patent/DE1948645A1/en
Pending legal-status Critical Current

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    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01DSEPARATION
    • B01D69/00Semi-permeable membranes for separation processes or apparatus characterised by their form, structure or properties; Manufacturing processes specially adapted therefor
    • B01D69/12Composite membranes; Ultra-thin membranes
    • B01D69/1213Laminated layers
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08JWORKING-UP; GENERAL PROCESSES OF COMPOUNDING; AFTER-TREATMENT NOT COVERED BY SUBCLASSES C08B, C08C, C08F, C08G or C08H
    • C08J9/00Working-up of macromolecular substances to porous or cellular articles or materials; After-treatment thereof
    • C08J9/26Working-up of macromolecular substances to porous or cellular articles or materials; After-treatment thereof by elimination of a solid phase from a macromolecular composition or article, e.g. leaching out

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Separation Using Semi-Permeable Membranes (AREA)

Description

Es ist bereits seit vielen Jahren bekannt, daß dünne Filme oder Membranen aus natürlichen oder synthetischen polymeren Materialien, die keine Löcher aufweisen, trotzdem gegenüber Gasen, Dämpfen und Flüssigkeiten in unterschiedlichem Maße durchlässig sind. Der Begriff "Gas" oder "Gase", wie er im folgenden benutzt wird, soll dabei auch Dämpfe umfassen. Diese Membranen, die gegenüber den Bestandteilen einer gasförmigen Mischung oder einer Mischung von Dämpfen eine selektive Durchlässigkeit aufweisen, sind für eine Trennung der Mischungskomponenten verwendbar. Derartige Membranen werden als "selektiv-permeable" Membranen bezeichnet. Diejenigen Membranen, die unter Verwendung eines Druckgefälles zur Entfernung von gelöstem JIa te rial aus Flüssigkeiten verwendbarIt has been known for many years that thin films or membranes made of natural or synthetic polymeric materials that have no holes, nevertheless opposite Gases, vapors and liquids are permeable to different degrees. The term "gas" or "gases" as used in The following is used, should also include vapors. These membranes, which oppose the components of a gaseous Mixture or a mixture of vapors a selective one Have permeability can be used for a separation of the mixture components. Such membranes are referred to as "selectively permeable" membranes. Those membranes made using a pressure gradient for removal Can be used from dissolved JIa te rial from liquids

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sind, werden im allgemeinen als "reversible osmotische Membranen" bezeichnet. Ein ständiges Hindernis für die kommerzielle Verwendbarkeit dieses Diffusionsphänomens durch feste Membranen hindurch stellt die Geschwindigkeit dar, bei der eine derartige Diffusion stattfindet, und zwar selbst^ dann wenn wesentliche Differenzen in dem Gesamt- oder Partia!druck verwendet wurden.are generally referred to as "reversible osmotic" Membranes ". A constant impediment to the commercial viability of this diffusion phenomenon by solid membranes through represents the speed at such a diffusion takes place, even if there are substantial differences in the total or partial pressure were used.

Da die Menge eines Gases oder einer Flüssigkeit, die in einer gegebenen Zeit durch eine feste Membran vorgegebener Fläche hindurchtreten kann, von der Dicke der Membran (neben anderen Faktoren, wie z.B. dem Druckabfall an der Membran für die interessierende Komponente) abhängig ist, so hat es den Anschein, daß optimale Ergebnisse dann erhalten werden, wenn die dünnstmögliche Membran verwendet wird, die in dem gegebenen System gerade noch arbeitet.Since the amount of a gas or liquid that is in can pass through a solid membrane of a given area at a given time, depending on the thickness of the membrane (next to other factors such as the pressure drop across the membrane for the component of interest), it has it appears that optimal results will then be obtained if the thinnest possible membrane is used, which is in the given system is still working.

Ein sehr entscheidender Durchbruch in der Technik der Gastrennung durch Verminderung der Dicke einer selektiv-permeablen Membran ist in der US Patentschrift 3 325 330 beschrieben. Das darin beschriebene Verfahren gilt jedoch speziell für Organo-Polysiloxanflime.A very significant breakthrough in gas separation technology by reducing the thickness of a selectively permeable one Membrane is described in US Pat. No. 3,325,330. However, the procedure described therein is specific for organo-polysiloxane flimes.

Es wurde festgestellt, daß vom praktischen Standpunkt aus die Herstellung fester lochfreier Polymerfilme entweder für die Gastrennung oder die reversible Osmose mit einer Dicke von weniger als etwa 0,00762 mm (0,3 mil) unmöglich ist, wenn der hergestellte Film ohne Unterstützung behandelt werden muß, da eine große Wahrscheinlichkeit für eine Beschädigung besteht. Tatsächlich können für die meisten Materialien selbst Filme mit Dicken bis zu etwa 0,0127 mm (0,5 mil) nicht sicher bearbeitet werden oder sie müssen mit der größten Vorsicht behandelt werden, um eine Beschädigung der Membrane zu verhindern.It was found that from the practical point of view the production of solid, hole-free polymer films for either gas separation or reversible osmosis with a thickness less than about 0.00762 mm (0.3 mil) is impossible, if the produced film has to be handled unsupportedly, there is a high possibility of damage consists. In fact, for most materials, even films up to about 0.0127 mm (0.5 mil) thick can be used. cannot be processed safely or they must be handled with the utmost care to avoid damaging the To prevent membrane.

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Deshalb besteht, für die Technik der Gastrennung und der reversiblen Osmose ein großer Bedarf für Verfahren zur Herstellung einer festen lochfreien Membranwand mit einer Dicke von weniger als etwa 0,00762 mm (0,3 mil), die mit einem unterschiedlichen Material als Träger für die Membran versehen ist, mit dem sie mechanisch fest verbunden und vereinigt ist. Therefore, for the technology of gas separation and the reversible osmosis there is a great need for a method of producing a solid, perforated membrane wall with a thickness less than about 0.00762 mm (0.3 mil) provided with a different material to support the membrane is, with which it is mechanically firmly connected and united.

Gemäß der vorliegenden Erfindung wird eine lochfreie Polymermembran von nur 0,00254 mm (0,1 mil) Dicke oder noch weniger durch Lösungsmittelgießen auf einem nicht porösen Träger angebracht, wobei sich nach der Verdampfung des Lösungsmittels von dem Film eine Zusammensetzung bildet, die sicher gehandhabt werden kann. Danach wird das Substrat allein porös gemacht, um einen Zugang von Gas oder Flüssigkeit durch die Substratporen hindurch zu gestatten, damit diese mit der Membranoberfläche in Kontakt kommen. Die Poren können entwede"r von Stirnfläche zu Stirnfläche durch das Substrat hindurchführen, oder sie können in einem verbundenen Netzwerk vorliegen, solange für einen leichten Zugang für den Kontakt des Gases mit der Membran gesorgt ist und die Porengrößs klein ist im Verhältnis zur Dicke der lochfreien Membran. Dieses fertiggestellte Laminat bildet eine sehr wirksame, vollabgestützte und mechanisch integrierte permeable Barriere.According to the present invention there is provided a pinhole-free polymer membrane only 0.00254 mm (0.1 mil) thick or less, solvent cast mounted on a non-porous support; wherein upon evaporation of the solvent from the film, a composition is formed which is safe to handle can be. Thereafter, the substrate is made porous alone to allow gas or liquid access through the Allow substrate pores therethrough so that they come into contact with the membrane surface. The pores can either be pass through the substrate from end face to end face, or they can be in a connected network present as long as for easy access for contact of the gas with the membrane is taken care of and the pore size is small in relation to the thickness of the hole-free membrane. This finished laminate forms a very effective, fully supported and mechanically integrated permeable barrier.

Die Erfindung wird nun anhand der nachfolgenden Beschreibung und* Zeichnung einer bevorzugten Ausführungsform näher erläutert. The invention will now be explained in more detail with reference to the following description and drawing of a preferred embodiment.

Figur 1 ist eine Querschnittsansicht des zusammengesetzten Filmes bevor die Trägerschicht porös gemacht worden ist.Figure 1 is a cross-sectional view of the assembled Film before the support layer has been made porous.

Figur 2 ist eine Querschnittsansicht und zeigt die fertiggestellte Struktur.Figure 2 is a cross-sectional view showing the completed one Structure.

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Figur 3 ist ein wesentlich vergrößerter Querschnitt entlang der Grenzfläche des in Figur 1 gezeigten zusammengesetzten Films.Figure 3 is a substantially enlarged cross-section along it the interface of the composite film shown in FIG.

Die in Figur 1 gezeigte zusammengesetzte Zwischenstruktur wird durch Auswahl eines Festkörpers für den Träger oder die Unterlagsschicht hergestellt» In diesem Festkörper ist eine Komponente verteilt enthalten, die aus dem Festkörper, beispielsweise durch Laugung, Schmelzen, Verdampfen usw. entfernbar istj, wodurch die Schicht 11 porös gemacht werden kann. Die Natur der Porosität* muß so sein, daß sie die Flächen 12 und 13 miteinander 'verbindet,sei es nun durch, im wesentlichen direkte Durchgänge,: wie es z.B. in Figur 2 geseigt ist, oder durch sin verbundenes labyrinthähnliches Netzwerk.von .Poren. -Di® Dicke des Substrates wird durch, die Fähigkeit augegebea? die Trägerfunktion auszuüben. Aber" im allgemeinea werden Diek«-ß von weniger als etwa .0,127 mm ~ (5 mil.) ausreichend sein. Da die Schicht 11 gewöhnlich durch Kalandrieren in der Dicke verMffiitert wird, haben da© Oberflä- - chen gewßfealieh mikroskopisch strukturierte Oberflächen.The composite intermediate structure shown in FIG. 1 is produced by selecting a solid body for the carrier or the backing layer. This solid body contains a distributed component that can be removed from the solid body, for example by leaching, melting, evaporation, etc., whereby the layer 11 can be made porous. The nature of the porosity * must be such that it connects the surfaces 12 and 13 with one another, be it through "essentially direct passages," as shown, for example, in FIG. 2, or through a connected labyrinth-like network of "pores" . -Di® thickness of the substrate is carried, augegebea the ability? exercise the carrier function. But "in general, dies of less than about 0.127 mm (5 mils) will be sufficient. Since layer 11 is usually increased in thickness by calendering, the surfaces will likely have microscopic textured surfaces.

Es wird eine dünne nicht poröse Polymerschicht über die Fläche 12;-des ;T*räger@ 11 gegossen. Dies kann beispielsweise durch TauchguB geschehen oder indem eine Lösung eines in einem Lösungsmittel gießbaren Polymermaterials mit einem Abstreifmesser über eine Fläche 12 verteilt wird.There will be a thin non-porous polymer layer over that Surface 12; -des; T * räger @ 11 cast. This can be, for example done by immersion or by a solution of an in a solvent castable polymer material with a Stripping knife is distributed over a surface 12.

Ein "in einem Lösungsmittel gieEbares Polymeriaatssial" wird hier als ein. Polymematerial definiert, für das ein Lösungsmittel gefunden werden kann, das das Polysae material löst und die Herstellung einer Gießlösusg ermöglicht,' aus der die Filme gegossen werden können.A "solvent pourable polymer material" becomes here as a. Polymer material defines for which a solvent can be found that dissolves the Polysae material and enables the production of a casting solution from which the films can be cast.

Daraufhin verdampft das Lösungsmittel und läßt die feste Polymerschicht 14 surttck, die in der Textur der Oberfläche mechanisch fest verankert ist. Falls gewünscht, kann dieseThe solvent then evaporates and leaves the solid Polymer layer 14 surttck included in the texture of the surface is mechanically firmly anchored. If desired, this can

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BADORiGiNALBADORiGiNAL

1.9A86451.9A8645

Zusammensetzung aufbewahrt oder für eine spätere Verwendung verkauft werden. Auf Wunsch wird die Zusammensetzung 10 in der erforderlichen Weise weiterbehandelt, um die Auflageschicht 11 in eine poröse Auflageschicht 11* (Figur 2) umzuwandeln, wobei die Poren 16 der Einfachheit halber als gerade durchgehende Kanäle angegeben worden sind. Wenn ein Auslaugen der entfernbaren Phase stattfindet, werden die gebildeten lameliierten Membranstrukturen für die Verwendung in einem Gastrennungsapparat im Vakuum getrocknet. Für den Fall, daß die lamellierten Membranstrukturen in einem Apparat für reversible Osmose (nicht gezeigt) verwendet werden sollen, kann die lamellenartige Struktur so benutzt werden wie sie ist, d.h. ohne Trocknung.Composition stored or for later use sold. If desired, the composition will be 10 in further treated in the necessary manner in order to convert the support layer 11 into a porous support layer 11 * (FIG. 2), the pores 16 having been indicated as straight through channels for the sake of simplicity. When a Leaching of the removable phase takes place, the formed laminated membrane structures are ready for use dried in a gas separation apparatus in vacuo. In the event that the laminated membrane structures in one apparatus are to be used for reversible osmosis (not shown), the lamellar structure can thus be used as it is, i.e. without drying.

Ein bevorzugtes Material für die Trägerschicht 11* (umwandelbar aus der Schicht 11) ist die ultrafeine poröse Polymermembran, die in der eigenen deutschen Patentanmeldung P 19 401.5 vom 21.3.1969 beschrieben worden ist. Die Offenbarung dieser deutschen Patentanmeldung wird durch diese Bezugnahme in die vorliegende Anmeldung aufgenommen.A preferred material for the carrier layer 11 * (convertible from layer 11) is the ultra-fine porous polymer membrane, which has been described in our own German patent application P 19 401.5 of March 21, 1969. The revelation of this German patent application is incorporated into the present application by this reference.

Bei der Herstellung einer Schicht aus einem derartigen Material für die Trägerschicht 11 wird ein thermo-plastischer Polymerkörper aus einem mono-äthylenisch-ungesättigten Kohlenwasserstoff auf seine Erweichungstemperatur erhitzt und ein beispielsweise in Wasser, Alkohol oder einer anderen organischen Flüssigkeit lösliches Salz wird gleichmäßig darin verteilt. Das Salz kann beispielsweise Natriumbenzoat, Lithiumbenzoat, Kaliumbenzoat, eine Mischung von Natrium- und Calziumbenzoaten, Natriumpara-t-butylbenzoat und Natriumparachlorbenzoat sein. Das Gewicht des zugegebenen Salzes sollte zweckmäßig im Bereich von etwa 70 und 8E^ Gew. % bezogen auf das Gesamtgewicht des Salzes und des Polymerkörpers liegen. Nach Einverleibung des Salzes wird der Polymerkörper abgekühlt, um eine feste Polymermasse zu bilden, aus der die gewünschten Formen, wie z.B. Blätter hergestellt werdenWhen producing a layer of such a material for the carrier layer 11, a thermoplastic is used Polymer body made from a mono-ethylenically unsaturated hydrocarbon heated to its softening temperature and one for example in water, alcohol or another organic liquid soluble salt is evenly distributed in it. The salt can, for example, sodium benzoate, lithium benzoate, Potassium benzoate, a mixture of sodium and calcium benzoates, sodium para-t-butyl benzoate, and sodium parachlorobenzoate be. The weight of the salt added should expediently be in the range of about 70 and 8E ^% by weight based on the total weight of the salt and the polymer body. After incorporation of the salt, the polymer body is cooled to form a solid polymer mass from which the desired shapes, such as leaves

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können. Nach der Umwandlung in den porösen Zustand hat das Material eine Porosität von etwa 50 % oder mehr von im wesentlichen einheitlich verteilten, durchgehenden miteinander in Verbindung stehenden Poren, die Durchmesser in der Größenordnung von 100 R aufweisen. Verwendbare feste thermo-plastische Polymere umfassen alle festen thermo-plastischen Polymere der monoäthylenisch-ungesättigten Kohlenwasserstoffe.can. After conversion in the porous state, the material has more distributed a porosity of about 50% or substantially uniform, continuous intercommunicating pores having diameters in the order of 100 R have. Solid thermoplastic polymers that can be used include all solid thermoplastic polymers of the mono-ethylenically unsaturated hydrocarbons.

Ein ähnliches Material für die Herstellung der Schicht 11 ist in dem US Patent 3 378 507 offenbart. Das darin beschriebene feste Material enthält eine Mischung von monoäthylenischungesättigten Kohlenwasserstoffpolymeren und einem wasserlöslichen, anionischen Schaumerzeuger, der als eine getrennte zusammenhängende Phase vorhanden ist und aufgelöst werden kann, um einen einheitlichen mikroporösen Polymerfestkörper zurückzulassen. Andere geeignete Trägermaterialien sind in den US Patenten 2 984 869, 3 351 459 und 3 062 760 beschrieben.A similar material for the production of the layer 11 is disclosed in U.S. Patent 3,378,507. The solid material described therein contains a mixture of monoethylene unsaturations Hydrocarbon polymers and a water-soluble, anionic foam generator that acts as a separate coherent Phase is present and can be dissolved to leave a uniform microporous polymer solid. Other suitable support materials are disclosed in US Patents 2,984,869, 3,351,459 and 3,062,760.

Die selektiv-permeable Filmschicht 14 kann irgendein Polymermaterial sein, das in einem Lösungsmittel vergossen werden kann um einen Film zu bilden, beispielsweise Poly-2,6-diphenylphenylenoxid (P3O), sulfoniertes P3O, sulfoniertes und bromiertes P3O, Poly-2,6-dimethy!phenylene«id (PPO), sulfoniertes PPO und Organopolysiloxan-Polycarbonatcopolymeres (wie es z.B. in dem US Patent 3 189 662 beschrieben ist). Die Gießlösung muß das Auflagesubstrat benetzen, um die Ausbildung einer mechanisch ineinandergreifenden Verbindung zwischen den Schichten zu ermöglichen.The selectively permeable film layer 14 can be any polymer material that can be cast in a solvent to form a film, for example poly-2,6-diphenylphenylene oxide (P 3 O), sulfonated P 3 O, sulfonated and brominated P 3 O, Poly-2,6-dimethy! Phenylene «id (PPO), sulfonated PPO and organopolysiloxane-polycarbonate copolymer (as described, for example, in US Pat. No. 3,189,662). The casting solution must wet the support substrate in order to enable the formation of a mechanically interlocking connection between the layers.

Es wurde festgestellt, daß die Gießlösung in dem Substrat absorbiert wird, wenn dieselbe zur Bildung des Films 14 über einen porösen Träger (ungefüllte Poren) gegossen wird und es war nicht möglich, einen zusammenhängenden (lochfreien) Film 14 auszubilden. Lediglich die Erkenntnis, daß die Gießlösung auf eine feste Auflage (oder auf eine poröse Auflage mit gefüllten Poren) aufgebracht werden muß, die dann später porös gemacht wird, machte die Erfindung möglich.The casting solution was found to be absorbed into the substrate when the same is poured over a porous support (unfilled pores) to form the film 14, and it was not possible to form a continuous (hole-free) film 14. Only the knowledge that the casting solution on a solid support (or on a porous support with filled pores) must be applied, which then later made porous made the invention possible.

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Beispiel 1example 1

Eine Gießlösung aus einer 3%-igen Lösung von 60 % Siloxan-Silieon-Polycarbonatcopolymeren (wie es in dem US Patent 3 189 662 beschrieben ist) in Aceton wurde mit Hilfe eines üblichen Gießmessers zur Herstellung von Filmen über einen ungelaugten (nicht porösen) Polyäthylenfilm verteilt, der 3,5 Teile Natriumbenzoat pro ein Teil Polyäthylen enthielt. Dazu war es zunächst notwendig, den Auflagefilm vollständig eben zu Bachen, was beispielsweise dadurch erreicht wurde, daß der ungelaugte Film fest zwischen zwei Glasplatten geklemmt und etwa eine Stunde lang einer Temperatur von etwa 100° C ausgesetzt wurde. Danach wurde der ungelaugte Film auf einer flachen porösen Unterlage angeordnet, durch die hindurch Vakuum angelegt werden konnte, wodurch der Film 11 fest gegen die flache Oberfläche gesaugt wurde. Die Abstreiferstellung wurde bei der Verteilung der Gießlösung über der Oberfläche etwa 0,00762 mm (3 mils) oberhalb der flachen Oberfläche des unge laugten. Filmes 11 angeordnet. Nachdem das Lösungsmittel verdampft war, blieb ein zusammenhängender Film von etwa O,OO254 mas (0,10 mils) Dicke zurück. Daraufhin wurde die Zusammensetzung 10 mehrere Stunden lang bei einer Temperatur im Bereich von etwa 20° C bis zu Temperaturen, bei denen entweder die Auflage oder der Film beschädigt werden würde, in Wasser eingebracht. Diese Behandlung machte den Auflagefils 11 porös. Danach wurde die Zusammensetzung im Vakuum getrocknet und war dann fertig für die Verwendung.A casting solution from a 3% solution of 60% siloxane-silicone-polycarbonate copolymers (as described in US Pat. No. 3,189,662) in acetone was made using a usual casting knife for making films about a non-leached (non-porous) polyethylene film that Contained 3.5 parts of sodium benzoate per one part of polyethylene. To do this, it was first necessary to complete the edition film just to Bachen, which was achieved, for example, that the non-leached film clamped firmly between two glass plates and exposed to a temperature of about 100 ° C for about one hour. After that, the unleashed film was on a flat porous base through which vacuum could be applied, whereby the film 11 firmly sucked against the flat surface. The scraper position became approximately 0.00762 mm (3 mils) above the flat surface in distributing the casting solution over the surface Surface of the non-leached. Film 11 arranged. After the solvent evaporated, a coherent one remained Film back about 0.0254 mas (0.10 mils) in thickness. Thereupon the composition was 10 for several hours at a Temperature in the range of about 20 ° C to temperatures at which either the overlay or the film will be damaged would be introduced into water. This treatment made the overlay files 11 porous. Thereafter, the composition was im Vacuum dried and then ready for use.

Es wurden auch andere SiIicon-polycarbonatcopolymermischungen hergestellt und verwendet, bei denen eine Vielzahl von Lösungsmitteln benutzt wurde. Beispielsweise wurde Methylenchlorid alt verschiedenen Silicon-Polycarbonatcopolymerkonzentrationen im Bereich zwischen etwa 3 bis etwa 12 % benutzt, Aceton wurde mit Silicon-Polycarbonatcopolymerkonzentrationen von mehr als etwa 3 % und Chloroform mit Silicon-Polycarbonatcopolymeren verwendet, deren Konzentrationen mehrOther silicone-polycarbonate copolymer blends have also been used manufactured and used in which a wide variety of solvents was used. For example, methylene chloride has been used in various concentrations of silicone-polycarbonate copolymer used in the range between about 3 to about 12%, acetone has been used with silicone-polycarbonate copolymer concentrations greater than about 3% and chloroform with silicone-polycarbonate copolymers used their concentrations more

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als 2% toe trüge η-. Für den auslaugbaren Film II können, zahlreiche ForaulIerangen verwendet werden, wobei die einzige Begrenzung darin liegt» "daß die bei dem Laugen erzeugten Foren klein-sein müssen -im Vergleich zur Dicke des Filmes-14.than 2% toe would carry η-. For Leakable Film II, there can be many ForaulIerangen used, being the only one The limitation is "" that those produced by the lye Forums-have to be small-compared to the thickness of the film-14.

Beispielsweise können die Poren entweder mit einer Flüssigkeit oder einer festen zweiten Phase solange -gefüllt sein, bis diese zweite Phase ohne Beschädigung des Trägers oder des selektiv-permeafelea Filmes entfernt werden kann.For example, the pores can either be filled with a liquid or a solid second phase as long as -filled, until this second phase without damaging the carrier or of the selective permeate film can be removed.

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' Ein-Flächensttick .eines*'nicht ausgelaugten Auflagefilmes 11, wie es ia Beispiel 1 verwendet worden war, wurde auf einer sauberen Glasplatte angebracht, indem die Ränder des Filmes mit der Glasplatte abgedichtet, wurden, so daß nur eine Seite davon für die Gießlösung freilag. Die Glasplatte mit demdaran "befestigten Film wurde dann in einen Behälter sbge- - senkt, der die In Beispiel 1 verwendete Gießlösung enthielt, und dann mit einer solchen Geschwindigkeit aus der Gießlösung herausgezogen, -daß lieia wesentlicher Ablauf von -Flüssigkeit von dem Filia auftrat.. Die Glasplatte mit dem damit-verbundenen Trägerfilm wurde dann erneut mehrere Male in die Gießlösung getauetot und wieder herausgezogen, um -eine vollständige Bedeckung der freiliegenden Oberflächen des Filmes 11 sicherzustellen. Nach Beendigung jedes Tauchvorganges wurde das Lösungsmittel von der Zusammensetzung 10 verdampft» Dann wurde die Zusammensetsung 10 von der Glasplatte entfernt und die in Beispiel* 1 beschriebene Auslaugstufe durchgeführt, um den Trägerfilm 11 porös zu machen..'Daraufhin wurde-der Film im Vakuum getrocknet und war so für die Verwendung· fertig. Durch das'Tauchgießen, wie es in Beispiel 2 beschrieben ist, wurden so zusammenhängende Films hergestellt, die nur 3/1000 mm (3 micron) dick waren."One-area piece of a *" non-depleted application film 11, as it had been used in Example 1, was attached to a clean glass plate by sealing the edges of the film with the glass plate, so that only one side of it was for the casting solution exposed. The glass plate with the film attached was then lowered into a container containing the casting solution used in Example 1 and then withdrawn from the casting solution at such a rate that there was substantial runoff of liquid from the filia. The glass plate with the associated carrier film was then thawed again several times in the casting solution and pulled out again in order to ensure complete coverage of the exposed surfaces of the film 11. After each immersion process, the solvent was evaporated from the composition 10 the composition 10 was removed from the glass plate and the leaching step described in Example * 1 was carried out in order to make the carrier film 11 porous .. The film was then dried in vacuo and was thus ready for use it is described in example 2, so continuous films were produced, which only 3/1000 mm (3 m icron) were thick.

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Beispiel 3Example 3

Unter Verwendung des in Beispiel 2 beschriebenen Verfahrens wurden zusammenhängende Membranen aus Polyphenylenoxid mit einer Dicke von etwa 1/1000 mm (1 micron) auf einem porösen Polyäthylen mit der Zusammensetzung 3,5 Gew.Teile Natriumbenzoat und 1 Gew.Teil Polyäthylen, gegossen. Die Eintauchgeschwindigkeit betrug 0,3658 m/Min. (1,2 ft/min) und die Gießlösung bestand aus einer Lösung von 1,7 Gew.% Polyphenylenoxid in Chloroform. Using the procedure described in Example 2, continuous polyphenylene oxide membranes about 1/1000 mm (1 micron) thick were cast on a porous polyethylene having a composition of 3.5 parts by weight sodium benzoate and 1 part by weight polyethylene. The immersion speed was 0.3658 m / min. (1.2 ft / min) and the coating solution consisted of a solution of 1.7 wt.% Polyphenylene oxide in chloroform.

Beispiel 4Example 4

Ein großes Stück einer auslaugbaren Polypropylenmembran (3 Gew.Teile Natriumbenzoat, 1 Gew.Teil Natriumcarbonat, 1 Gew.Teil Polypropylen) wurde über Nacht in einem warmen Wasserbad ausgelaugt, um sie porös zu machen. Diese poröse Membran wurde aus dem Wasserbad entfernt und in eine Schale getaucht, die Dimethylsulfoxid (DMSO) enthielt, bis das in den Poren der porösen Membran enthaltene Wasser durch das DMSO ersetzt war, so daß eine nahezu transparente Membran entstand. Die mit der Flüssigkeit getränkte Membran wurde dann auf einem flachen sauberen Glasstück ausgebreitet und an seinen Rändern mit dem Glas abgedichtet. Die freiliegende Oberfläche der Membran wurde dann trocken gewischt. Darüber wurde dann ein Film durch Lösungsmittelgießen angebracht, wobei ein Abstreifmesser verwendet wurde, um die verdünnte Gießlösung aus sulfoniertemjbromiertem P3O (4 1/2 Volumen% Feststoffe) in einem Methanolchloroformlösungsmittel (8 Gew. Teile Methanol auf ein Gew.Teil Chloroform) zu verteilen. Das gemischte Lösungsmittel wurde verdampfen gelassen, so daß es sich zu einem 0,01016 mm (0,4 mil) dicken Film verfestigte, der tatsächlich eine Ionenaustauschermembran war. Danach wurde das Laminat in ein Wasserbad eingebracht, in dem das DMSO durch das Wasser herausgespült wurde, das dann die Poren füllte und die zusammengesetzte Struktur sofort für eine reversible Osmosebehandlung von wäßrigen Lösungen verwendbar machte.A large piece of leachable polypropylene membrane (3 parts by weight sodium benzoate, 1 part by weight sodium carbonate, 1 part by weight polypropylene) was leached in a warm water bath overnight to make it porous. This porous membrane was removed from the water bath and immersed in a dish containing dimethyl sulfoxide (DMSO) until the water contained in the pores of the porous membrane was replaced by the DMSO, so that a nearly transparent membrane was formed. The membrane soaked with the liquid was then spread out on a flat, clean piece of glass and sealed at its edges with the glass. The exposed surface of the membrane was then wiped dry. A film was then applied thereover by solvent casting using a doctor blade to dispense the dilute casting solution of sulfonated brominated P 3 O (4 1/2 volume percent solids) in a methanol-chloroform solvent (8 parts by weight of methanol to one part by weight of chloroform) to distribute. The mixed solvent was allowed to evaporate so that it solidified into a 0.01016 mm (0.4 mil) thick film that was actually an ion exchange membrane. The laminate was then placed in a water bath in which the DMSO was rinsed out by the water, which then filled the pores and made the composite structure immediately usable for a reversible osmosis treatment of aqueous solutions.

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Die gemäß Beispiel 4 hergestellten Ionenaustauscherilme für die reversible Osmose wurden für eine Niederdruck-The ion exchange films produced according to Example 4 for reversible osmosis, a low-pressure

2 Wasserentsalzung getestet und zeigten bei 2,80 kp/cm (40 psi) eine Wasserhärteausscheidung (Leitungswasser Schenectady, N.Y.) von 18 %. Dies war im wesentlichen die gleiche Leistungsfähigkeit wie sie ein 0,01778 mm (0,7 mil) dicker zusammenhängender Film aus dem Ionenaustausch«^ te rial alleine zeigte, womit bestätigt ist, daß der Ionenaustauscherfilm der erfindungsgemäßen integrierten zusammengesetzten Struktur mit einer Dicke von etwa 0,01016 mm (0,4 mil) ebenfalls zusammenhängend war.2 Water desalination tested and showed a water hardness precipitation (tap water Schenectady, NY) of 18 % at 2.80 kp / cm (40 psi). This was essentially the same performance as that exhibited by a 0.01778 mm (0.7 mil) thick continuous film from the ion exchange material alone, thus confirming that the ion exchange film of the integrated composite structure of the present invention was about 0.01016 mm (0.4 mil) was also contiguous.

Bei der Ausführung des in Beispiel 4 beschriebenen Verfahrens ist es notwendig, daß die Flüssigkeitsphase, die während des Lösungsmittelgießens zur Füllung der Poren verwendet wird, in irgendeiner anderen Flüssigkeit löslich ist, so daß die Flüssigkeitsphase bei Bedarf entfernt und ersetzt werden kann. Wenn die porenfüllende Flüssigkeit das Auflagematerial benetzt, kann der Dampfdruck der Flüssigkeit im Bereich von etwa 10 bis etwa 60 mm Hg liegen. Wenn die Flüssigkeit nicht benetzend ist, nuß der Dampfdruck der porenfüllenden Flüssigkeit weniger als 10 mm Hg betragen. DMSO hat beispielsweise einen Dampfdruck von 0,6 mm Hg. Das Ionenaustausch^ te rial muß selbstverständlich als Lösungsmittel gießbar (nicht vernetzt) sein, um in diesem Verfahren verwendet zu werden. When performing the procedure described in Example 4 it is necessary that the liquid phase that occurs during the Solvent casting is used to fill the pores, is soluble in any other liquid, so that the Liquid phase can be removed and replaced if necessary. When the pore-filling liquid hits the bedding material wetted, the vapor pressure of the liquid can range from about 10 to about 60 mm Hg. If the liquid doesn't is wetting, the vapor pressure of the pore-filling liquid must be less than 10 mm Hg. For example, DMSO has a vapor pressure of 0.6 mm Hg. The ion exchange ^ te rial must of course be pourable (not crosslinked) as a solvent to be used in this process.

Einer der Vorteile der erfindungsgemäß hergestellten integrierten Laminate ist die haltbare Natur der mechanischen Verbindung, die zwischen dem lochfreien Film und dem porösen Träger entlang der Gießfläche erhalten wird. Als ein Beweis für den wirklich innigen Kontakt können Stücke des Laminates weggerissen werden, ohne daß dadurch eine Trennung erreicht wird.One of the advantages of the integrated laminates made in accordance with the present invention is the durable nature of the mechanical Connection between the hole-free film and the porous Carrier is obtained along the casting surface. As proof pieces of the laminate can be used for really intimate contact be torn away without thereby achieving a separation will.

-Weiterhin ermöglicht das erfindungsgemäße Verfahren durch die Kombination unterschiedlicher Materialien für den-Furthermore, the method according to the invention enables through the combination of different materials for the

■OOS.815/177 0■ OOS.815 / 177 0

lochfreien Film und den porösen Träger eine sehr wesentliche Verbesserung gegenüber bekannten Membranen für die reversible Osmose hinsichtlich der Widerstandsfähigkeit gegenüber Verdichtung wenn sie hohen Drucken ausgesetzt ist {Druckenhole-free film and the porous support a very essential Improvement over known membranes for reversible osmosis in terms of resistance to Compaction when exposed to high pressures {printing

2
in der Größenordnung von, 7Q kp/cm (100 psi) ). Membranen für die reversible Osmose aus umgewandeltem Zelluloseacetat, die aus einer dichten Zelluloseacetatschicht mit einer Dicke von etwa 0,2 Mikron bestehen und mit einer porösen Zelluloseacetatschickt einstückig ausgebildet sind, weisen den Nachteil auf, daß sie unter großem Druck einen wesentlichen Verdichtungseffekt zeigen. Es wird erwartet, daß durch die Verwendung von metallischen Sinterblättem für die Schicht 11' das Verdichtungsproblem vermieden werden kann.
2
on the order of .70 kgf / cm (100 psi)). Reversible osmosis membranes made from converted cellulose acetate, which consist of a dense cellulose acetate layer about 0.2 microns thick and are integrally formed with a porous cellulose acetate, have the disadvantage that they exhibit a substantial densification effect under high pressure. It is expected that the use of metallic sintered sheets for the layer 11 'can avoid the compaction problem.

Die Trägerschicht oder der Film 11 müssen gegenüber der PoIymerlösung inert sein und das filmbildende Material oder sein Lösungsmittel müssen solche Materialien sein, die mit dem Auflagematerial ehemisch nicht reagieren und durch das Auslaugüttgsverfahren, das erforderlich ist, um die Auflageschicht porös zu machen, in keiner Weise beschädigt werden.The carrier layer or the film 11 must face the polymer solution be inert and the film-forming material or its solvent must be such materials that with the Overlay material previously did not react and due to the leaching process, which is necessary to make the support layer porous, cannot be damaged in any way.

009815/177G009815 / 177G

Claims (10)

- 12 - .■.■-■■-■- Patentansprüche:- 12 -. ■. ■ - ■■ - ■ - Patent claims: 1. Verfahren zur Herstellung einer lame liierten Struktur aus einem zusanuaenhängenden festen Polymerfilm mit einer Dicke von weniger als Ot0G762 mm (O,3 mil), der von einem porösen Träger getragen wird, dadurch g e k e η η zeichnet, daß eine dünne Schicht einer Zusammensetzung ausgewählt wird, in der erste und zweite Phasen enthalten sind, von denen die erste Phase von der zweiten Phase trennbar ist, so daß in der zweiten Phase eine Porosität für eine Flüssigkeitsströmung durch die Dicke der Schicht hindurch erzeugbar ist, eine Schicht einer Polymerlösung von im wesentlichen gleichmäßiger Dicke über nur einer Hauptfläche der zweiphasigen Schicht aufgebracht wird, das Lösungsmittel von der Polymerlösung verdampfen gelassen wird, so daß ein fester zusammenhängender PoIymerfilm mit einer im wesentlichen gleichmäßigen Dicke von weniger als etwa O,QO76zn[Q,3 mil) erzeugbar ist, die mechanisch mit der Oberfläche der zweiphasigen Schicht fest verbunden ist und die erste Phase aus der zweiphasigen Schicht entfernt wird.1. A method of making a laminated structure from a cohesive solid polymer film with a thickness of less than O t 0G762 mm (0.3 mil), which is carried by a porous support, characterized geke η η that a thin layer of a Composition is selected in which first and second phases are contained, of which the first phase is separable from the second phase, so that in the second phase a porosity for a liquid flow through the thickness of the layer can be created, a layer of a polymer solution of substantially uniform thickness is applied over only one major surface of the biphasic layer, the solvent is allowed to evaporate from the polymer solution so that a solid, coherent polymer film having a substantially uniform thickness of less than about 0.3 mils can be produced , which is mechanically firmly connected to the surface of the two-phase layer and the first phase from the two-phase layer is removed. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch ge k e η η zeichnet, daß die erste Phase durch Auslaugung entfernt wird.2. The method according to claim 1, characterized in ge k e η η, that the first phase is removed by leaching. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch ge kennzeichnet, daß die zweiphasige Schicht ein thermoplastisches Polymermaterial ist, in dem ein Benzoesäuresalz enthalten ist«3. The method according to claim 1 or 2, characterized in that that the two-phase layer is a thermoplastic polymer material in which a Benzoic acid salt is contained " 4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3, d a d ure h4. The method according to claims 1 to 3, d a d ure h g e k e el η ζ e ic hue t , daß die Schicht der Po Iymerlösung durch Tauchgießen aufgebracht wird.Geke el η ζ e ic hue t that the layer of polymer solution is applied by immersion pouring. 009815/1770009815/1770 5. Verfahren nach Anspruch 1, d ad u r c h g e k e η η ze ic h η e t , daß die erste Phase eine Flüssigkeit ist.5. The method according to claim 1, d ad u r c h g e k e η η shows that the first phase is a liquid is. 6. Zusammengesetzte Membranstruktur, in der ein dünner zusammenhängender Polymerfilm über einem porösen Träger angeordnet ist, durch den hindurch eine Verbindung für eine Flüssigkeitsströmung besteht, dadurch ge kennzeichnet, daß der zusammenhängende Polymerfilm eine Dicke von weniger als etwa 0,00762 ram (0,3 mil) aufweist und mechanisch mit dem porösen Träger fest verbunden ist und der poröse Träger gegenüber dem Polymerfilm aus einem unterschiedlichen Material aufgebaut ist.6. Compound membrane structure in which a thin coherent Polymer film is arranged over a porous support through which a connection for there is a liquid flow, thereby ge indicates that the continuous polymer film less than about 0.00762 ram (0.3 mil) thick and mechanically bonded to the porous support is connected and the porous support is constructed from a different material from the polymer film. 7. Membranstruktur nach Anspruch 6, dadurch ge kennzeichnet, daß der Film ein Organopolysiloxan-poly-carbonatcopolymer und der Träger ein monoäthylenisch ungesättigter Kohlenwasserstoff ist.7. Membrane structure according to claim 6, characterized in that that the film is an organopolysiloxane-polycarbonate copolymer and the carrier is a monoethylenically unsaturated hydrocarbon. 8. Membranstruktur nach Anspruch 6 oder 7, dadurch gekennze ichnet , daß der Träger ein fester zweiphasiger Träger ist, von dem eine Phase von der anderen Phase trennbar ist, so daß in der anderen Phase eine Porosität ausbildbar ist, die eine Flüssigkeitsströmung durch die Dicke des Trägers hindurch zu der Oberfläche des Polymerfilmes gestattet.8. Membrane structure according to claim 6 or 7, characterized denoted that the carrier is a solid is a two-phase carrier, one phase from the other Phase is separable, so that a porosity can be formed in the other phase, a liquid flow through the thickness of the support to the surface of the polymer film. 9. Membranstruktur nach den Ansprüchen 6 bis 8, dadurch gekennze ichne t , daß der Polymerfilm eine Ionenaustauschermembran ist.9. Membrane structure according to claims 6 to 8, characterized Marked that the polymer film is a Ion exchange membrane is. 10. Membranstruktur nach Anspruch 6, dadurch gekennze lehne t , daß der zusammenhängende Film aus einem unvernetzten Ionenaustauschermaterial besteht, und der poröse Träger gegenüber dem Film aus einem unterschiedlichen Material aufgebaut ist.10. Membrane structure according to claim 6, characterized in that the contiguous film lehne t consists of an uncrosslinked ion exchange material, and the porous support is different from the film Material is built up. 0098157177000981571770 ■■■.■■ -.14 - ■ ν ..-.■;.-■■■. ■■ -.14 - ■ ν ..-. ■; .- .11. Membranstruktur nach Anspruch 10, d a d u r c h gekenn ze ichne t , daß der Träger ein monoäthylenisch ungesättigtes Kohlenwasserstoffmaterial mit einem Netzwerk von zusammenhängenden und untereinander verbundenen Poren ist..11. The membrane structure of claim 10, d a d u r c h known that the wearer is a mono-ethylene unsaturated hydrocarbon material with a network of contiguous and interconnected connected pores is. 009815/1770009815/1770
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