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DE1809607C3 - Verfahren zur absorptiven Trennung von bei der Gasphasenreaktion von Chlor und Cyanwasserstoff anfallenden Gemischen aus Chlorcyan und Chlorwasserstoff - Google Patents

Verfahren zur absorptiven Trennung von bei der Gasphasenreaktion von Chlor und Cyanwasserstoff anfallenden Gemischen aus Chlorcyan und Chlorwasserstoff

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DE1809607C3
DE1809607C3 DE1809607A DE1809607A DE1809607C3 DE 1809607 C3 DE1809607 C3 DE 1809607C3 DE 1809607 A DE1809607 A DE 1809607A DE 1809607 A DE1809607 A DE 1809607A DE 1809607 C3 DE1809607 C3 DE 1809607C3
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cyanogen chloride
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Friedhelm Dipl.-Chem.Dr. 6050 Offenbach Geiger
Theodor Dipl.Chem.Dr. 6454 Grossauheim Luessling
Wolfgang Dipl.-Chem.Dr. 6050 Offenbach Weigert
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Deutsche Gold und Silber Scheideanstalt
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    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01DSEPARATION
    • B01D53/00Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/14Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols by absorption
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
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Description

Es ist bekannt, Chlorcyan durch Einwirkung von Chlor auf Cyanwasserstoff herzustellen. Die Umsetzung wird in der Gasphase (Chemical Abstracts, 15 (1921), S. 2593) oder in wäßriger Lösung (USA.-Patentschrift I 588 731, deutsche Patentschrift 827 358) ausgeführt.
Bei der Umsetzung fällt gemäß der Reaktionsgleichung
HCN f Cl2 CNCl t HCI
neben Chlorcyan Chlorwasserstoff an. Durch die verschiedene Löslichkeit dieser Substanzen in Wasser ergibt sich bei der Umsetzung in wäßriger Lösung zwangsläufig die Trennung des Chlorcyans vom Chlorwasserstoff. Chlorcyan entweicht gasförmig; Chlorwasserstoff bildet Salzsäure. In entsprechender Weise können durch eine Wäsche mit Wasser die bei der Umsetzung in der Gasphase entstehenden Chlorcyan-Chlorwasserstoff-Gemische getrennt werden.
Nachteilig ist bei der Trennung der Gemische durch Wasser, daß der Chlorwasserstoff nur in für technische Zwecke unbrauchbarer Form als verdünnte Salzsäure gewonnen werden kann. Konzentriertere Lösungen von Salzsäure zu erzeugen, verbietet sich, da hierbei die Hydrolyse des Chlorcyans zu Ammoniumchlorid und Kohlendioxid begünstigt und folglich die Ausbeute an Chlorcyan geschmälert würde. Im übrigen würde die Salzsäure durch das entstehende Ammoniumchlorid verunreinigt (Canadian Journal of Research, 25 [1947], S. 430 bis 439).
Es ist ferner bekannt, aus Chlorcyan-Chlorwasserstoffgemischen den Chlorwasserstoff durch Überführen in Calciumchlorid mittels Calciumcarbonat, gegebenenfalls in Anwesenheit von Wasser, abzutrennen (Chemical Abstracts, 15 [1921], S. 2593; USA.-Patentschriit 2 391 490).
Bei den genannten Verfahren wird jeweils der Chlorwasserstoff aus den Gemischen abgetrennt. Es wird lediglich das Chlorcyan gewonnen; der Chlorwasserstoff als verdünnte Salzsäure oder Calciumchlorid verworfen.
Es ist auch bekannt, Kerosin, Benzol oder Alkylbenzol für die Trennung des Chlorcyans vom Chlorwasserstoff anzuwenden. In diesen Lösungsmitteln wird das Chlorcyan absorbiert (kanadische Patentschrift 592 838 und 584 247). Nachteilig ist bei diesen Verfahren, daß sie nicht in technischem Maßstab anwendbar sind, weil schon nach verhältnismäßig kurzer Betriebszeit Verfärbungen der Lösungen und Ausscheidungen harzartiger Substanzen auftreten.
Schließlich wird vorgeschlagen, Chlor und Cyanwasserstoff in eine nicht wäßrige polare organische Flüssigkeit einzubringen und in dieser Flüssigkeit dir; Umsetzung zu Chlorcyan und Chlorwasserstoff auszuführen, so daß eine Lösung von Chlorcyan in dieser Flüssigkeit und gasförmiger Chlorwasserstoff gewonnen wird (deutsche Patentschrift i 801 311).
Es wurde nun ein Verfahren zur absorptiven Trennung von bei dejr^Gasphasenreaktion von Chlor mit Cyanwasserstoff anfallenden Gemischen aus Chlorcyan und Chlorwasserstoff durch Einführen dieser
ίο Gemische in organische Flüssigkeiten gefunden, das dadurch gekennzeichnet ist, daß als Flüssigkeiten Halogenkohlenwasserstoffe eingesetzt werden.
Überraschenderweise erleidet dabei die Absorptionslösung bei langer Betriebszeit keine Veränderungen.
Der Chlorwasserstoff verbleibt gasförmig; das Chlorcyan kann aus dem Absorptionsmittel beispielsweise durch Destillation oder Desorption mittels geeigneter Fremdgase gewonnen werden.
Die zu trennender. Gemische können, da es sich um
ίο die Reaktionsgase aus der Chlorierung des Cyanwasserstoffs handelt, gelegentlich kleine Mengen Cyanwasserstoff und Chlor enthalten. Die Trennung von Chlorcyan und Chlorwasserstoff wird durch derartige Beimengungen nicht beeinflußt; jedoch enthält in
diesen Fällen das gewonnene Chlorcyan Chlor und der Chlorwasserstoff Cyanwasserstoff. Während die Beimengung an Chlor im Chlorcyan für die meisten Anwendun^szwecke, vornehmlich für die Herstellung von Cyanurchlorid, ohne Belang ist, wird es im allge-
meinen erforderlich sein, den Chlorwasserstoff vor der Weitervei wendung von Cyanwasserstoff zu reinigen. Dies geschieht in bekannter Weise durch Behandlung des Chlorvvasserstoffgases auf nassem oder trockenem Wege mit Eisen(II)-Salzen, wobei der Cyanwasserstoff
in Form komplexer Eisencyanide gebunden wird.
Als Absorptionsmittel für die Ausführung des erfindungsgemäßen Verfahrens eignen sich Halogenkohlenwasserstoffe die Chlorcyan gut. Chlorwasserstoff jedoch sehr wenig lösen. Besonders geeignet sind Chlor-
kohlenwasserstoffe, und zwar aliphatische, wie Tetrachlormetahn, 1,1,2-Trichloräthan, 1,1,1,2-Tetrachloräthan, 1,1.2,2-Tetrachloräthan, Pentachloräthan, 1,2,3-Trichlorpropan, 1,2-Dichlorbutan, 2,3-Dichlorbutan, Tetrachloräthylen, Hexachlorbutadien-1,3, oder aro-
matische, wie Chlorbenzol, 1,2-Dichlorbenzol, 1,2,4-Trichlorbenzol, oder Fluor-Chlor-Kohlenwasserstoffe, wie 1-Fluor-1,2,2-Trichloräthan, 1-Fluor-1,1,2,2-tetrachloräthan oder Poly-(trifluorchloräthylene).
Die Absorption wird je nach Art des Gasgemisches
und der zur Verwendung gelangenden Lösungsmittel unter Normalbedingungen oder unter mäßig erniedrigter oder erhöhter Temperatur und/oder erhöhtem Druck ausgeführt. Als Temperaturbereich kommen -20 bis 1000C, vorzugsweise -20 bis 600C, als Druckbereich 0,5 bis 10 at, vorzugsweise 1 bis 5 at, in Frage. Das Verfahren wird zweckmäßigerweise kontinuierlich ausgeführt. Es eignet sich hierfür zum Beispiel eine Anordnung, wie sie in der Figur dargestellt ist. In eine Absorptionskolonne 1 wird von oben Lösungsmittel aufgegeben. Das zu trennende Gasgemisch wird vorzugsweise in das untere Drittel der Kolonne eingespeist. Am Kopf der Kolonne entweicht das Chlorwasserstoffgas; das mit Chlorcyan beladene Lösungsmittel wird aus der Kolonne unten abgezogen. Vorzligsweise wird zur Befreiung der ablaufenden Flüssigkeit von mitgeführtem Chlorwasserstoff der unterste Teil der Kolonne beheizt, während der oberste Teil der Kolonne je nach Art des verwendeten Lösungsmittels
zur Erlangung eines lösungsmittelfreien Chlorwasserstoffs erforderlichenfalls gekühlt wird. Aus der Absorptionskolonne 1 gelangt das chlorcyanhaltige Lösungsmittel in eine Destillationskolonne 2, in die es vorzugsweise in der Mitte aufgegeben wird. Am Kopf dieser Kolonne wird das Chlorcyan entweder teilweise kondensiert und gasförmig abgenommen oder vollständig kondensiert und flüssig abgenommen. Das aus dem Kolonnensumpf ablaufende reine Lösungsmittel wird im Kreislauf in die Absorpticnskolonne 1 zurückgeführt.
Beispiel 1
Am Kopf einer mit Füllkörpern gefüllten Absorptionskolonne werden bei Raumtemperatur und Normaldruck stündlich 19,8 kg (13,7 1} 1,2,4-Trichlorbenzol als Absorptionsmittel aufgegeben; im unteren Drittel werden in die Kollonne stündlich 20 Mol (etwa 470 I) eines äquimolaren Gasgemisches aus Chlorcyan und Chlorwasserstoff eingeleitet. Der untere Teil der Kolonne wird beheizt. Die mit Temperaturen von 50 bis 800C unten aus der Kolonne ablaufende Flüssigkeit enthält 3,0 bis 3,2 Gewichtsprozent Chlorcyan und 0,001 bis 0,002 Gewichtsprozent Chlorwasserstoff. In dem am Kopf der Kolonne abgehenden Chlorwasserstoff ist weder Chlorcyan noch Absorptionsmittel in nachweisbaren Mengen enthalten.
Die aus der Absorptionskolonne ablaufende Flüssigkeit wird einer Destillationskolonne zugeführt, deren Sumpf auf die Siedetemperatur des 1,2,4-Trichlorbenzols (Sdp.7M 2I3°C) erhitzt wird. Da^ Chlorcyan enthält beim Austritt aus der Kolonne weniger als 50 ppm des Absorptionsmittel. Das aus dem Kolonnensumpf ablaufende Absorptionsmittel ist frei von Chlorcyan und wird im Kreislauf in die Absorptionskolonne zurückgeführt.
Beispiel 2
Am Kopf einer mit Füllkörpern gefüllten Absorptionskolonne werden bei — 100C und Normaldruck stündlich 10,6 kg (6,5 1) Tetrachloräthylen als Absorptionsmittel aufgegeben; im unteren Drittel werden in die Kolonne stündlich 20 Mol (etwa 470 I) eines äquimolaren Gasgemisches aus Chlorcyan und Chlorwasserstoff eingeleitet. Der untere Teil der Kolonne wird beheizt. Die mit Temperaturen von 40 bis 500C unten aus der Kolonne ablaufende Ffüssigkeit enthält 5,5 bis 5 6 Gewichtsprozent Chlorcyan und 0,002 bis 0,003 Gewichtsprozent Chlorwasserstoff. In dem am Kopf der Kolonne abgehenden Chlorwasserstoff ist weder Chlorcyan noch Absorptionsmittel in nachweisbaren Mengen enthalten.
Die aus der Absorptionskolonne ablaufende Flüssigkeit wird einer Destillationskolonne zugeführt, deren Sumpf auf die Siedetemperatur des Tetrachloräthylens (Sdp.76o 12I0C) erhitzt wird. Das Chlorcyan enthält beim Austritt aus der Kolonne 50 bis 60 ppm Tetrachloräthylen. Das aus dem Kolonnonsumpf ablaufende Absorptionsmittel ist frei von Chlorcyan und wird im Kreislauf in die Absorptionskolonne zurückgeführt.
Beispiel 3
wasserstoff eingeleitet. Der untere Teil der Kolonne wird behejzt.
Die mit" Temperaturen von 40 bis 45"C unten aus der Kolonne ablaufende Flüssigkeit enthält 4,0 bis 4,1 Gewichtsprozent Chlorcyan und 0,002 bis 0,003 Gewichtsprozent Chlorwasserstoff. Die Gewinnung des Chlorcyans aus der Flüssigkeit erfolgt durch Destillation in entsprechender Weise wie nach Beispiel 1 oder 2.
ο Der am Kopf der Absorptionskolonne abgehende Chlorwasserstoff ist frei von Chlorcyan, enthält aber 19,8 Gewichtsprozent Tetrachlormethan. Aus diesem Gasgemisch wird das Tetrachlormethan durch eine Wäsche mit Hexachlorbutadien entfernt. Der verbleibende Chlorwasserstoff enthält weder Tetrachlormethan noch Hexachlorbutadien in nachweisbaren Mengen. Aus dem Hexachlorbutadien wird das Tetrachlormethan durch fraktionierte Destillation zurückgewonnen.
ao Beispiel 4
Am Kopf einer mit Füllkörpern gefüllten Absorptionskolonne werden bei 2O0C und Normaldruck stündlich 150 kg (89,3 I) Hexachlorbutadien-1,3 als
»5 Absorptionsmittel aufgegeben; im unteren Drittel werden in die Kolonne stündlich 205 Mol (etwa 4820 1) eines nahezu äquimolaren Gasgemisches aus Chlorcyan und Chlorwasserstoff eingeleitet. Der untere Teil der Kolonne wird beheizt. Die mit Temperaturen von 45 bis 47°C aus der Kolonne ablaufende Lösung enthält 4,0 bis 4,1 Gewichtsprozent Chlorcyan und 0,001 bis 0,002 Gewichtsprozent Chlorwasserstoff. In dem am Kopf der Kolonne abgehenden Chlorwasserstoff ist kein Chlorcyan mehr enthalten.
Die aus der Absorptionskolonne ablaufende Lösung wird einer Destillationskolonne zugeführt, deren Sumpf auf die Siedetemperatur des Hexachlorbutadiens-1,3 (Siedepunkt^ 215° C) erhitzt wird. Das Chlorcyan enthält beim Austritt aus der Kolonne weniger als 50 ppm des Absorptionsmittels. Das aus dem Kolonnensumpf ablaufende Absorptionsmittel ist frei von Chlorcyan und wird im Kreislauf in die Absorptionskolonne zurückgeführt.
Dia Anlage wird kontinuierlich einen Monat lang betrieben. Während dieser Zeit zeigt sich keinerlei Veränderung in dem Lösungsmittel.
Beispiel 5
Es wird wie nach Beispiel 4 verfahren, jedoch wird die Absorptionskolonne bei 1O0C betrieben, und es werden stündlich 90 kg (53,5 1) Hexachlorbutadien-1,3 als Absorptionsmittel aufgegeben. Die mit Temperaturen von 30 bis 32° C aus der Absorptionskolonne ablaufende Lösung enthält 6,5 bis 6,6 Gewichtsprozent Chlorcyan und 0,001 bis 0,002 Gewichtsprozent Chlorwasserstoff. In dem am Kopf der Absorptionskolonne abgehenden Chlorwasserstoff ist kein Chlorcyan enthalten. Das aus der Destillationskolonne austretende Chlorcyan enthält weniger als 50 ppm des Absorptionsmittels; das aus dem Sumpf der Destillationskolonne ablaufende Absorptionsmittel ist frei von Chlorcyan.
Am Kopf einer mit Füllkörpern gefüllten Absorptionskolonne werden bei 5° C und Normaldruck stündlich 14,8 kg (9,3 I) Tetrachlormethan als Absorptionsmittel aufgegeben; im unteren Drittel werden in die Kolonne stündlich 20 MoI (etwa 470 I) eines äquimolaren Gasgemisches aus Chlorcyan und Chlor-
Beispiel 6
Es wird wie nach Beispiel 4 verfahren, jedoch wird die Absorptionskolonne bei 00C betrieben, und es werden stündlich 56 kg (33,3 1) Hexachlorbutadien-1,3 als Absorotionsmittel aiiforochpn I"W mit Temrvra-
türen von 22 bis 24°C aus der Absorptionskolonne ablaufende Lösung enthält 10,1 bis 10,2 Gewichtsprozent Chlorcyan und 0,001 bis 0,002 Gewichtsprozent Chlorwasserstoff. In dem am Kopf der Absorptionskolonne abgehenden Chlorwasserstoff ist kein Chlor-
cyan enthalten. Das aus der Destillationskolonne austretende Chlorcyan enthält weniger als 50 ppm des Absorptionsmittels; das aus dem Sumpf der Destillationskolonne ablaufende Absorptionsmittel ist frei von Chlorcyan.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims (1)

  1. I 809 607
    Patentanspruch:
    Verfahren zur absorptiven Trennung von bei der Gasphasenreaktion von Chlor mit Cyanwasserstoff anfallenden Gemischen aus Chlorcyan und Chlorwasserstoff durch Einführen dieser Gemische in organische Flüssigkeiten, dadurch gekennzeichnet, daß als Flüssigkeiten Halogenkohlenwasserstoffe eingesetzt werden.
DE1809607A 1968-11-19 1968-11-19 Verfahren zur absorptiven Trennung von bei der Gasphasenreaktion von Chlor und Cyanwasserstoff anfallenden Gemischen aus Chlorcyan und Chlorwasserstoff Expired DE1809607C3 (de)

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