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DE1770099A1 - Process for the preparation of pyrazolo- (3,4-d) -pyrimidines, which can optionally be substituted in the 1,4,6-position - Google Patents

Process for the preparation of pyrazolo- (3,4-d) -pyrimidines, which can optionally be substituted in the 1,4,6-position

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DE1770099A1
DE1770099A1 DE19681770099 DE1770099A DE1770099A1 DE 1770099 A1 DE1770099 A1 DE 1770099A1 DE 19681770099 DE19681770099 DE 19681770099 DE 1770099 A DE1770099 A DE 1770099A DE 1770099 A1 DE1770099 A1 DE 1770099A1
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DE
Germany
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reaction
optionally
carried out
pyrazolo
acid
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DE1770099C3 (en
DE1770099B2 (en
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Maurer Hans Dipl-Chem Dr
Ulrich Dr Metz
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Zellsloff Fabrik Waldhof AG
Original Assignee
Zellsloff Fabrik Waldhof AG
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D487/00Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, not provided for by groups C07D451/00 - C07D477/00
    • C07D487/02Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, not provided for by groups C07D451/00 - C07D477/00 in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D487/04Ortho-condensed systems

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)
  • Catalysts (AREA)

Description

ZELLSTOFFFABRIK WALDHOF Mannheim, den 30.3.1968PULP FACTORY WALDHOF Mannheim, March 30, 1968

Dr.VdB./Kl. (O.N. 67O)Dr VdB./Kl. (O.N. 67O)

Verfahren zur Herstellung von Pyrazolo-(3,4-d)-p'yrimidinen, die gegebenenfalls in 1,4,6-Stellung substituiert sein können.Process for the preparation of pyrazolo- (3,4-d) -p'yrimidinen, which can optionally be substituted in the 1,4,6-position.

Pyrazolo-(3»4-d)-pyrimidine, insbesondere das 4-Hydroxy-pyrazolo-(3t4-d)-pyrimidine/, sind als Arzneimittel mit eof fein- und theophyllinartiger Wirkung bekannt· Besondere Bedeutung kommt diesen Substanzen als Purinantagonisten und zur Behandlung von Gicht zu. Bei der Synthese dieser Substanzen verwendete man bisher ein zweistufiges Verfahren, d.h. man mußte erst ein geeignetes Pyrazolderivat herstellen, um daraus durch Umsetzung mit geeigneten Säureamiden in einer gesonderten Reaktion die erwünschten Arzneimittel herzustellen. Derar.tige Verfahren sind beispielsweise in der Deutschen Patentschrift I0O70.635 beschrieben. Diesen bekannten Verfahren haften jedoch Schwierigkeiten an, weil man erst eine umständliche Isolierung und Reinigung der als Zwischenprodukte benötigten Pyrazole durchführen mußte, ehe die weitere Umsetzung mit den Säureamiden stattfinden konnte.Pyrazolo- (3 »4-d) -pyrimidines, especially 4-hydroxy-pyrazolo- (3t4-d) -pyrimidines / , are known as drugs with a fine- and theophylline-like effect. These substances are of particular importance as purine antagonists Treatment of gout too. In the synthesis of these substances, a two-step process has been used up to now, ie a suitable pyrazole derivative first had to be produced in order to produce the desired medicament therefrom by reaction with suitable acid amides in a separate reaction. Such processes are described, for example, in German patent specification 10O70.635. However, difficulties are attached to these known processes because the laborious isolation and purification of the pyrazoles required as intermediate products first had to be carried out before the further reaction with the acid amides could take place.

Ss galt daher die Aufgabe zu lösen, die bisherigen Verfahrensweisen zu vereinfachen.So the task to be solved was to follow the previous procedures simplify.

Als Lösung dieser Aufgabe wird ein Verfahren zur Herstellung von Pyrazolo-(3»4-d)-pyrimidinen gesehen, die gegebenenfalls in 1,4»6-Stellung substituiert sein können mit dem kennzeichnenden Merkmal, daß man <X -Oyan-^-formylessigsäuren, gegebenenfalls in Form ihrer funktionellen Säure- u./oder Aldehydderivate, wobei in χ Stellung ein Wasserstoffatom stehen muß, mit an den Stickstoffatomen mindestens 3 Wasserstoffatomβ tragenden Hydrazinen und einem Säureamid bei Temperaturen über I50 umsetst. The solution to this problem is a process for the preparation of pyrazolo- (3 »4-d) -pyrimidines, which can optionally be substituted in the 1,4» 6-position with the characteristic feature that one <X -Oyan - ^ - formyl acetic acids, optionally in the form of their functional acid and / or aldehyde derivatives, where a hydrogen atom must be in the χ position, with hydrazines carrying at least 3 hydrogen atoms on the nitrogen atoms and an acid amide at temperatures above 150.

2098U/1621 ./.2098U / 1621 ./.

SAD ORiGSNALSAD ORiGSNAL

Bei der Reaktionsfähigkeit sowohl der c-Cyan- χ,-f ormylessigsäure oder deren Derivate als auch des Hydrazins bzw. Hydrazinderivate als auch des Säureamids war es in höchstem Maße überraschend, daß die Umsetzung dieser 3 Verbindungstypen in einer Reaktion, d.h. in einem einstufigen Verfahren zu den entsprechenden Pyrazolo-(3,4-d)-pyrimidinen in hoher Ausbeute bzw. praktisch quantitativ fü?h r t. Dieses Ergebnis war auch insofern nicht vorauszusehen, als bei relativ hohen Temperaturen gearbeitet wird. Unter derartigen Bedingungen können erhebliche Verschiebungen bezüglich der Aktivität der einzelnen reaktionsfähigen Gruppen auftreten, sodaß nicht vorausgesagt werden konnte, ob eventuell andere Reaktioneverlaufe stattfinden.With the reactivity of both c-cyano- χ, -formylacetic acid or their derivatives as well as hydrazine or hydrazine derivatives as well as des Acid amides it was extremely surprising that the implementation of this 3 types of compounds in one reaction, i.e. in a one-step process to the corresponding pyrazolo- (3,4-d) -pyrimidines in high yield or practically quantitatively leads. This result was also insofar not foreseen when working at relatively high temperatures. Under such conditions there can be significant shifts in relation to the activity of the individual reactive groups occur, so that it could not be predicted whether other reactions might take place occur.

Als Ausgangssubstanzen für das Verfahren nach vorliegender Erfindung kommen neben χ -Cyan- \>formyles3ig8äure die entsprechenden funktioneilen Säurederivate, insbesondere die Ester, wie Methylester, Äthylester, Butkyleeter, Hexylester, Isopropylester, Phenylester, p-Chlorphenylester, p-Nitrophenylester, Benzylester o.dgl., ferner Nitrile, Säureamide, deren Afflidwasserstoffatome, teilweise oder vollständig ersetzt sein können durch Methyl-, Äthyl-, Hydroxyäthyl-Reste in Betracht. Unter derartigen Verbindungen sind als besonders bevorzugt Äthoxymethylencyaneesigsäureäthylester, Äthoxymethylenmalonsäuredinitril zu nennen, bei denen also auch die Formyl-Gruppe in Form einer Enoläther-Gruppe vorliegt. Des weiteren ist es möglich, anstelle der Enoläther-Gruppierung die Enamin-Gruppierung, die Acetal-Gruppierung und die Mercaptal-Gruppierung zu verwenden.As starting substances for the process according to the present invention In addition to χ -cyano- \> formyles3ig8 acid, there are the corresponding functional parts Acid derivatives, especially the esters, such as methyl esters, ethyl esters, butkyl esters, hexyl esters, isopropyl esters, phenyl esters, p-chlorophenyl esters, p-Nitrophenyl esters, benzyl esters or the like, also nitriles, acid amides, their Afflid hydrogen atoms, can be partially or completely replaced by methyl, ethyl, hydroxyethyl radicals into consideration. Among such Compounds that are particularly preferred are ethyl ethoxymethylene cyanate, ethoxymethylene malononitrile, which means that the formyl group is also present in the form of an enol ether group. It is also possible to use the enamine group, the acetal group and the mercaptal group instead of the enol ether group.

Bei den Hydrazinen, die als weitere Ausgangssubstanzen bei dem Verfahren nach vorliegender Erfindung in Betracht kommen, handelt es sich um solche Hydrazine, die mindestens 3 Wasserstoffatome an den Stickstoffatomen aufweisen. Neben Hydrazin werden auch Monoalkyl- und Monoarylhydrazine verwendet, deren Kohlenwasserstoff-Reste 1-10 Kohlenstoffatome aufweisen. Die Monoarylhydrazine können auch in der Arylgruppe durch Halogenatome substituiert sein.In the case of the hydrazines, which are used as further starting substances in the process come into consideration according to the present invention, it is such Hydrazines that have at least 3 hydrogen atoms on the nitrogen atoms. In addition to hydrazine, monoalkyl and monoaryl hydrazines are also used, the hydrocarbon radicals of which have 1-10 carbon atoms. The monoarylhydrazines can also be in the aryl group through halogen atoms be substituted.

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Als dritter Reaktionspartner werden Säureamide, insbesondere Säureamide aliphatischer oder aromatischer Carbonsäure wie Formamid, Acetamid, aber auoh Diamide wie Harnstoff, Thioharnstoff, Guanidine, ferner die entsprechenden Amidine verwendet.Acid amides, in particular acid amides, are used as the third reaction partner aliphatic or aromatic carboxylic acid such as formamide, acetamide, but also diamides such as urea, thiourea, guanidines, and also the corresponding amidines are used.

Nach dem Verfahren vorliegender Erfindung werden die drei Reaktionspartner gleichzeitig oder nach einander in ein Reaktionsgefäß gegeben und anschließend auf Temperaturen ab 150 erhitzt« Vorzugsweise verwendet man einen Überschuß an dem Säureamid, das gleichzeitig als Lösungsmittel für die beiden anderen Reaktionspartner dient. Des weiteren ist es möglich, ^j beim Siedepunkt des Säureamids die Reaktion ablaufen zu lassen. Des weiteren wurde gefunden, daß man die Umsetzung auch in einer Schmelze des Säureamids durchführen kann. Hierbei ist lediglich zu beachten, daß bei den gewählten Temperaturen keine Zersetzung der Reaktionspartner eintritt. Falls eine derartige Möglichkeit bestehen sollte, hat es sich weiterhin als vorteilhaft herausgestellt, die Umsetzung in Gegenwart eines weiteren inerten Verdünnungs- u./oder Lösungsmittels durchzuführen, dessen Siedepunkt oberhalb 150 liegt. Unter den Lösungs- bzw. Verdünnungsmitteln kommen höhersiedende ein-, zwei- oder mehrwertige Alkohole, Dirnethylsulfoxyd hochsiedende Äther und hochsiedende Kohlenwasserstoffe infrage. In manchen Fällen kann es angezeigt sein, zur Beschleunigung der Reaktion geringe Mengen von Alkalimetallalkoholaten mitzuverwenden, die sich von -den Alkalimetallen, insbesondere von Lithium, Natrium, Kalium ableiten.According to the method of the present invention, the three reactants are added to a reaction vessel simultaneously or one after the other and then heated to temperatures above 150 «Preferably used one has an excess of the acid amide, which is also used as a solvent serves for the other two reactants. It is also possible to add ^ j to allow the reaction to proceed at the boiling point of the acid amide. It has also been found that the reaction can also be carried out in a melt Acid amides can perform. It is only necessary to ensure that no decomposition of the reactants occurs at the selected temperatures. If there is such a possibility, it still has found to be advantageous to carry out the reaction in the presence of a further inert diluent and / or solvent whose boiling point is above 150. Among the solvents and thinners higher-boiling monohydric, dihydric or polyhydric alcohols, dirnethyl sulfoxide, high-boiling ethers and high-boiling hydrocarbons are possible. In In some cases it may be indicated to speed up the response to use small amounts of alkali metal alcoholates, which are derived from the alkali metals, in particular from lithium, sodium, potassium.

Die Reaktionsprodukte nach vorliegender Erfindung fallen in hoher Reinheit und in einer ausgezeichneten Ausbeute an. Sie sind in der Regel nach einmaliger Umkristallisation chromatographisch rein.The reaction products according to the present invention are obtained in high purity and in excellent yield. They are usually after single recrystallization chromatographically pure.

Anhand der nachstehenden Beispiele wird das Verfahren nach vorliegender Erfindung näher erläutert.The following examples illustrate the process of the present invention Invention explained in more detail.

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Claims (1)

PatentansprücheClaims 1. Verfahren zur Herstellung von Pyrazolo-(3,4-d)-pyrimidlnen, die gegebenenfalls in 1, 4» 6-3tellung substituiert sein können, dadurch gekennzeichnet» daß man <-Cyan- \.- formyl-essigsäure, gegebenenfalls in Form ihrer funktioneilen Säure- u./oder Aldehydderivate, wobei in *-Stellung ein Wasserstoffatom stehen muß, mit an den Stickstoffatome] mindestens drei Wasserstoffatome tragenden Hydrasineη und einem Säureamid bei (Temperaturen über I50 umsetzt.1. A process for the preparation of pyrazolo- (3,4-d) -pyrimidlnen, which may optionally be substituted in 1, 4 »6-3 position, characterized in that <-Cyan- \ .- formyl-acetic acid, optionally in Form of their functional acid and / or aldehyde derivatives, with a hydrogen atom in the * position, with hydrasineη carrying at least three hydrogen atoms on the nitrogen atoms and an acid amide at (converts temperatures above 150. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Umsetzung in GegenwErt es inerten Verdünnungs- u./oder Lösungsmittel? durchgeführt wird. 2 · The method according to claim 1, characterized in that the reaction in the presence of inert diluents and / or solvents? is carried out. 3· Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Umsetzung in der Schmelze des Säureamide durchgeführt wird.3 · The method according to claim 1, characterized in that the implementation is carried out in the melt of the acid amide. 4· Verfahren nach den Ansprüchen 1-3» dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktion in Gegenwart katalytischer Mengen Alkalimetallalkoholate ausgeführt wird.4 · Method according to claims 1-3 »characterized in that the Reaction is carried out in the presence of catalytic amounts of alkali metal alcoholates. 2098U/16212098U / 1621 ORIGINALORIGINAL Beispiel 1example 1 4-Hydroxypyrazolo-(3»4-d)-pyrimidin HPP4-hydroxypyrazolo- (3 »4-d) -pyrimidine HPP 16,9 g Äthoxyaethylencyaneseigsäureäthylester werden in 90 ml Formamid gelöst. Dazu werden unter Rühren 20 ml 24$igea Hydrazinhydrat gegeben. Danach wird das Reaktionsgemisch 7-6 Stunden auf 19O-21O°C am Rückfluß erhitzt« Nach Abkühlen und Stehenlassen bei 4 wird das ausgefallene Produkt abgesaugt, mit Eiswasser gewaschen und aus Wasser unter Zusatz Ton Aktivkohle umkristallisiert·16.9 g of Ethoxyaethylene cyanogen acetate are dissolved in 90 ml of formamide solved. To this, 20 ml of 24 igea hydrazine hydrate are added while stirring. The reaction mixture is then refluxed at 190-210 ° C. for 7-6 hours heated «After cooling and leaving to stand at 4, the precipitated product is filtered off with suction, washed with ice water and made up of water with addition Recrystallized clay activated carbon Ausbeutet 12 g, entsprechend 88> der Theorie.Yields 12 g, corresponding to 88% of theory. 209814/1621209814/1621
DE19681770099 1968-04-01 1968-04-01 Process for the preparation of pyrazoles square brackets to 3,4-square brackets to pyrimidines Expired DE1770099C3 (en)

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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4277418A (en) * 1976-08-10 1981-07-07 Dynamit Nobel Aktiengesellschaft Method of preparing alkoxymethylene compounds

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US4277418A (en) * 1976-08-10 1981-07-07 Dynamit Nobel Aktiengesellschaft Method of preparing alkoxymethylene compounds
US4468353A (en) * 1976-08-10 1984-08-28 Dynamit Nobel Ag Method of preparing alkoxymethylene compounds

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