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DE1695994A1 - Process for the production of phthalazines - Google Patents

Process for the production of phthalazines

Info

Publication number
DE1695994A1
DE1695994A1 DE19671695994 DE1695994A DE1695994A1 DE 1695994 A1 DE1695994 A1 DE 1695994A1 DE 19671695994 DE19671695994 DE 19671695994 DE 1695994 A DE1695994 A DE 1695994A DE 1695994 A1 DE1695994 A1 DE 1695994A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
low
alkoxy
alkyl
group
substituted
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE19671695994
Other languages
German (de)
Inventor
Turner Alan Frederick
Parsons David Gordon
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Vantorex Ltd
Original Assignee
Vantorex Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Vantorex Ltd filed Critical Vantorex Ltd
Publication of DE1695994A1 publication Critical patent/DE1695994A1/en
Pending legal-status Critical Current

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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D401/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom
    • C07D401/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing two hetero rings
    • C07D401/04Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing two hetero rings directly linked by a ring-member-to-ring-member bond
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D237/00Heterocyclic compounds containing 1,2-diazine or hydrogenated 1,2-diazine rings
    • C07D237/26Heterocyclic compounds containing 1,2-diazine or hydrogenated 1,2-diazine rings condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D237/30Phthalazines
    • C07D237/34Phthalazines with nitrogen atoms directly attached to carbon atoms of the nitrogen-containing ring, e.g. hydrazine radicals
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C07D403/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by group C07D401/00
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    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D413/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms
    • C07D413/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms containing two hetero rings
    • C07D413/04Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and oxygen atoms as the only ring hetero atoms containing two hetero rings directly linked by a ring-member-to-ring-member bond

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description

Wd/bt 4Μ91-8Ρ Wd / bt 4Μ91-8Ρ

VAHfOSSX BIIfITlD Lcraghbarottgh» Le ices t ershire/^ngl andVAHfOSSX BIIfITlD Lcraghbarottgh »Le ices t ershire / ^ ngl and

▼erfahren »or Herstellung tor Phthalasinen· (Zusatz Kur PatentaÄsaeldtJBg T 31 481 ITd/12p)▼ learn »or Manufacture of phthalasines · (Addition of Kur PatentaÄsaeldtJBg T 31 481 ITd / 12p)

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren ssur Herstellung τοπ substituierten Phthalasinen der allgemeinen FormelThe present invention relates to a method of manufacture τοπ substituted phthalasines of the general formula

in welcher R7 ein· Hiedrig-alkoiy-niedriß-altyl-, Amlnoniodrig-alkyl-, niedrige Alkoxy-« Bi-niedrig-alkyl-amlno-in which R 7 is a lower alkoxy-niedriß-altyl-, aminoniodrig-alkyl-, lower alkoxy- «Bi-lower alkyl-amlno-

ο niedrig-alkoiy-grttpi/β (oder eine «1t einer niedrigem Alkoxy« ίοο low-alkoiy-grttpi / β (or a «1t of a lower alkoxy« ίο

00 grupii· eubatittti«rten äquiTalantcn ?er)siiidujtg# deren Alkoxy- 00 groups of equiTalants) siiidujtg # whose alkoxy ^ gruppe mit einer cyclischen, gesättigten organischen Base^ group with a cyclic, saturated organic base

-* euoetitulert ist), eine Phenoxy·, Hydroxy-niedrig-alkoxy-,- * euoetitulert), a phenoxy, hydroxy-lower alkoxy, « liedrig-alkoxy-niedrig-mlkoxy· oder eine tertiäre Aeino«Lied-alkoxy-low-mlkoxy · or a tertiary aeino bedeutet! H1 für Waeeeretoff, eine niedrige Alkyl«,means! H 1 for Waeeeretoff, a lower alkyl «,

BAD ORIGINALBATH ORIGINAL

Phenyl-' oder Fhenyl-niodrig-slkylgriippei Sg für eine niedrige Alkyl-· oäer ^arbo-nie&ris-alkylgru&pe ateht» und wobei der lensolteil de« Bithalaziiaierne und/oder eine eventuell vorhanden« Pheny !gruppe des it,— und/oder ß^- Restes gegöbuRenfalls mit einer oder mehreren niedrigen AlSyI-, niedrigen Alkoxy-, Iitro-f Halogen-, Asino-, niedrigen Bialkylasino- oder Carbosrygruppen substituiert sein können·Phenyl- 'or Fhenyl-Niodrig-Slkylgriippei Sg for a lower alkyl - oäer ^ arbo-nie & ris-alkyl group ateht "and where the lensol part de" Bithalaziiaierne and / or a possibly present "Pheny! Group of the it, - and / or ß ^ - gegöbuRenfalls radical having one or more low AlSyI-, low alkoxy, Iitro- f halogen, Asino-, low Bialkylasino- or Carbosrygruppen may be substituted ·

Bis «rfindungegesiSßeB Terblndungen besitzen bedeutende pharaakologiech· Wirkeamkeiva^8 Antipyretik»,Until "invented" terblndungen have significant pharaacological agents ^ 8 antipyretics ",

» bronchienerweiterndie unä » Bronchodilators

waa duron pnarmakologisöhe festverfahren festgestellt wurde·waa duron pnarmakologisöhe fixed procedure established became·

Biese Verbindungen werden wie folgt hergestelltιThese connections are made as follows

Α« Subatituent H^ bedeutet eine liiedrig-alkoxy-niedrig-alkyl- oder ein« Äaino-nisdrig-alkyl-Gruppe.Α «Subatituent H ^ means a low-alkoxy-lower-alkyl- or an aaino-nisdrig-alkyl group.

Man $etst ein atm gevfinsente» ecbatltaiertea Pitelaein entsprechende» Phtlialasinderiirat der ForaelOne $ etst an atm- refined »ecbatltaiertea Pitelaein appropriate» Phtlialasindiirat of the Forael

103821/2 148103821/2 148

BAD ORIGINALBATH ORIGINAL

worin X für ein Halogen steht» und X! «in* niedrig-alkyl— oder Aaino»niedrig»alkylgrtiiipe bedeutet 9 Hy&roxylaain oder einem Hydroscylas&nderiYat der Formelwhere X is a halogen »and X! "In * lower-alkyl- or Aaino""lower" alkylgrtiiipe means 9 hyroxylaain or a hydroscylase of the formula

IIIIII

worin R'n für Wasserstoff oder eine niedrige Alkylgrupp© steht»na, worauf gegebenenfalls die erhaltene Terminating der ?Qnael IX, in der Sg · H let durch Ümsetsung mit ein«ffi niedrigen Alkylcarbonaätireanhydrid in «in© Oarbo-niedrigübergeführt wird·where R 'n represents hydrogen or a low Alkylgrupp © is "na, optionally followed by the Terminating preserved? Qnael IX in which Sg · H let through Ümsetsung with a" ffi low Alkylcarbonaätireanhydrid in "in © Oarbo-low transferred is the ·

B* Substituent R« bedeutet sine niedrige Alkoxy·» Di-niedrigalkyl-ftaino-nicdrig-tsilkoiryr^rai'P* (©der eine ait einer niedrigen Älköxygruppe sttbe-titulerten äquiTaleatt T*rblnfung# deren Alkoxygru^pe »it einer cjcliachen» gesättigten Baae substituiert iat)t eine Phenoxy* oder eineB * Substituent R «means sine lower alkoxy ·» di-lower alkyl-ftaino-nicdrig-tsilkoiryr ^ rai'P * (© the one with a lower alkoxy group sttbe-titled equiTaleatt * rbnung # whose alkoxy group "with a cjcliachen" saturated Baae substituted iat) t a Phenoxy * or a

!»an »et*t ein dem gewüneehten tsubstituiertcn Phtfealasin entsprechendes Phthalaiinderivat der! »An» et * t an the desired substituted phtfealasin Corresponding phthalene derivative of

trtr

10 98 21/2U810 98 21 / 2U8

la welcher X Ifalogen 1st alt «iner TerMMuBg 4er Formella which X Ifalogen is old «iner term 4er formula

ia welcher S* eine fiiedrige Alkoxy«·* Bi-niedrig-alkyliüuino-*Äioärig-*alkoxy—gruppe (oder eine siit einer niedrigen Alkoxygrttf^e substituierten, äquivalente YerMadiiag, deren ρ Alkoxygruppe mit einer eyclischen« g«».sEttigte»ia which S * is a lower alkoxy «· * Bi-lower alkyliuino- * aioaric * alkoxy group (or one with a lower one Alkoxygrttf ^ e substituted, equivalent YerMadiiag, their ρ alkoxy group with an eyclic «g« ». saturated»

Baee substituiert ist), eine ihenoxy-» alkoxy- oder Wi*clrig-al}i:QX7-»iii#dirig-alk03cygr«p^e bedeutet» ssu eiaer gegebesenfalle «tt1»®titui«rten TerMndwiig der FormelBaee is substituted), an ihenoxy- » alkoxy- or Wi * clrig-al} i: QX7- »iii # dirig-alk03cygr« p ^ e means » Ssu in any case "tt1" ®titui "rt deadlines formula

n3 n 3

VM und, 1ItSt diese mit Rydroxylaain oder eine» Hydroxylder fovmttl VM and, 1ItSt this with Rydroxylaain or a »Hydroxyl der fovmttl

πιπι

Q» Subatitttent B7 bedeutet ein· ttrtiftre A*inogrui>pe·Q »Subatitttent B 7 means a · ttrtiftre A * inogrui> pe ·

.10982172148.10982172148

BADORlGiNALBADORLGiNAL

Man setzt 1,4-BißhenoxyphtfaalaBim sit einer Verbindung der1,4-BißhenoxyphtfaalaBim sit a compound the

VIlVIl

in der Sc «ad fig niedrige Alleylgrupjwn bedeuten, dSie eine MethylöRbrüe3c®t ein ftatero^Stiekatoff* oder tlaueretoffatoa miteinander raxhnnäen aiaä, oder einesi tait einer nie3rl,g<3G Alkylgmppe avoetitiilarteB Berivat einer solchen » zu einer Yerbindtmg der Foreelin Sc "ad fig low Alleylgrupjwn mean dSie a MethylöRbrüe3c®t a ftatero ^ * Stiekatoff or Àíãåë tlaueretoffatoa raxhnnäen together, or Einesi tait a nie3rl, <3G Alkylgmppe avoetitiilarteB Berivat g of such" a Yerbindtmg the Foreel

TillTill

ua und läßt die«· «it Hydroxylaein oder eine» Hydroat/laisinderivat der Formel ua and leaves the "·" it Hydroxylaein or a hydroate / laisin derivative of the formula

IIIIII

reagieren· .react· .

Bai β amtlichen genannten AuefilhrunReforaen der Torliegeizdea Brfindung wird die Reaktion feeirorsngt In eine« inerten organiaohen LSoungeaittel durohgeführt·Bai β official called AuefilhrunReforaen of Torliegeizdea Once the reaction is found, the reaction is charged to an «inert organic lounge agent.

821/2148 BAO ORIGINAL821/2148 B AO ORIGINAL

Sie naoh dee erfindun£8igei8i:i3en Verfahren hergestellten Verbindungen könnaa gegebenenfalls duröh übliche Verfahren in ihre aieht-toxisehen jihanaaseutiaeh anwendfc&ren SMureadditione* und qmr fcomäre Aiaaoniuaealse umgewandelt werden. $y#l8che Säureadäitionasalse sind dae Hydrochlorid, Hydro--Tjroinid» HydroJodidi» Sulfat, Plioepbat, Acetat, Propionat, Citrat, Tartrat, ^aIeat und Malat und dergl· Typische quarternUr» Sal£« sind die mit Alky!halogeniden, wie z.B. Motbyljodidj n»Hexalbroaid miä dergl* gebildetenAfter the invention, the compounds produced by the process can, if necessary, be converted into their toxicological jihanaaseutiaeh applicable chemical additions * and fcomary aiaaoniuaealse by customary processes. Some acid additionasals are the hydrochloride, hydrochloride, hydroiodide sulfate, plioepbate, acetate, propionate, citrate, tartrate, aleate and malate and the like. Typical quaternary salts are those with alkyl halides, such as Motbyljodidj n »Hexalbroaid miä dergl * educated

naoh dea «rfindungegemiiSen Verfahren her^setellten Verbindungen, bei welchen R- für iaeeerstoff und R^ für waeeeratofft eine niedrige Alkyl- oder niedrige Carboalkylgruppe stehen» ^ömien auoh in 4er tautorseren i:ydroxylimino f&rm auftretenι NaOH dea "rfindungegemiiSen method fro ^ setellten compounds in which R- and R ^ for iaeeerstoff for waeeeratoff t represent a low alkyl or low Carboalkylgruppe» ^ ömien AUOH in 4p tautorseren i: ydroxylimino f rm auftretenι

MOE,MOE,

Bei der unter A. genannten Aueftihrungeform der Erfindung wi»d die ale Auegangematerial verwendet* Halogenp&thalaKlirrerblndung der Formel ZZ wird mit de« Hydroxyl »»in oder einen eufcetltuier» ten nyaros.jlo.nin der ?or»el XXX Torsugsweise in (legenwartAt the address in A. Aueftihrungeform the invention wi 'the ale Auegangematerial d * used Halogenp & thalaKlirrerblndung the formula ZZ with de "hydroxyl""in or eufcetltuier" th nyaros.jlo.nin of? Or "el XXX Torsugsweise in (lay waiting eines inerten» nicht reaktionefHhigen Löeungemittela, wie ·an inert »non-reactive solvent, such as

, ■_ 10982 1/2 148 , ■ _ 10982 1/2 148

Methanol, Ethanol imd dgl· tisier KueIefluS erhitgt· Bas Product der Formel Σ ·<&τ-& aus der itsaktionsiaisehusg durch laolierunga- und Krietallisationsverfahren gewonnen»Methanol, ethanol IMD etc. · Tisier KueIefluS erhitgt · Bas Product of the formula Σ · <& τ- & recovered from the itsaktionsiaisehusg by laolierunga- and Krietallisationsverfahren "

"Dub für diese timetsimg singesttste Aus^angssaterisl der Formel II wird mit einfsehe feise »ach den in 3er# 38, 3918 (1905) und HelT· ÖhieuActa. 34, 195-210 (1951) beschriebenen Verfahren hergasteilt· "Dub for this timetsimg singesttste starting material of the formula II is divided up with simple, feise» also the procedure described in 3er # 38, 3918 (1905) and HelT · ÖhieuActa. 34, 195-210 (1951) ·

Bei der Unter B genannten Atisführungsfona der Erfindung wird das Äusgangsmaterlal der forael IT mit äem Hstriwaalkoholat oder MatritiffiphenQlat der Formel T unter RückfluS erhit»t# vonach das erhslteae ait d«a Substi^ientea B^ dopgel* substituierte PhthalajEin der ?&sm1 TX9 gegebenenfalls durch übliche Isolierungö- und KristallieAtieneTerfohr«» gewoztnea und gereinigt «erden kann. Die i>hthalasinverbindung kaim Jedoch au«li in der nächsten Heaktionsatef« ohne weitere Reinigung irerwendet werden« J»ie Herstellung apesiell doppelt substituierter HithalazinTerbinäungfcn, wi· 1,4-T)imethoiypiithalasin und 1,4-Diphenoxyphthalazin, werden in ί.ΟΙιβΒ,Βοο^ΙΤΙΟ (19^5) beschrieben· !>aB erhaltene Zwieehenßrodukt wird dann mit Hydroxylamin oder einen substituierten Hydroxylamin der Porael XIX Yorsmgeweiee in Segenwart eines inerten, nicht reaktionsfähigen LÖeungsaittele, e.B. !iethanol oder Äthanol» unter Rückfluß erhltst und dae ihthalasin der Formel X erhalten, wobei bei dieser Aueführungefora der Erfindung der Subatituent H. Jew»il· ein 3aueretoffato* enthalt, durch das er «n den In the said sub B Atisführungsfona the invention, the Äusgangsmaterlal the forael IT with äem Hstriwaalkoholat or MatritiffiphenQlat the formula T under RückfluS HEAT "t # Vonach the erhslteae ait d 'a Substi ^ ientea B ^ dopgel * substituted PhthalajEin of? & Sm1 TX 9 where appropriate through the usual isolation and crystallizationAtieneTerfohr «» Gewoztnea and cleaned «can be grounded. The ththalasine compound can, however, also be used in the next step without further purification , Βοο ^ ΙΤΙΟ (19 ^ 5) described ·!> AB obtained second product is then obtained under reflux with hydroxylamine or a substituted hydroxylamine of Porael XIX Yorsmgeweiee in the presence of an inert, non-reactive solvent, e! Iethanol or ethanol »and the ththalasin Formula X obtained, whereby in this embodiment of the invention the subatituent H. Jew »il · contains a 3aueretoffato *, through which he« n the

10982 17 2 U 8 ^0 ORIGINAL ^10982 17 2 U 8 ^ 0 ORIGINAL ^

Phthalaainkörn gebunsen 1st» pas fifodukt wird durch übliche Ieolierunga- imd lieinigmgsverf&hren aus derPhthalaain grains baked 1st »pas fifodukt is made by Usual Ieolierung and Lieinigmgsverf & hren from the

gewonnen· ]>ie Terbinöungen der Formel ΪΤ werdenwon ·]> he terbin solutions of the formula ΪΤ are obtained

n&e« de® in Caiu,i«ö*iem»45#27G&-1Ö (t9&5) beschriebenem Verfahrenn & e «de® in Caiu, i« ö * iem »45 # 27G & -1Ö (t9 & 5) described procedure

hergestellt.· ■manufactured. · ■

Bei der unter 0. genannten KuBtükrungetorm der Erfindung *?ird die dem gewünschten l%tliaXft8ln entsprechende ve bindung, die f #4-l>ipheri0a^ßhthalaaijrtTerbindurigt wie untsr ß besehrieban hergeetellt· Born wird das 1*4-MßhenosEyphtlial&zin dwreli Behandlmsg mit eimer organischen Base der Formel TII bsi BückfltiSt#^peraturt wobsi die Baß« atifch al» Ipeuagfimittel ffir die liea&tion dienen kann, in die önta^rachen^« Terbiadluag der formel VIII usgewandelt, wi« es bereite ia J. 0he»«!5os· t?10 {1965) beechriebeii ist«The connection corresponding to the desired 1% tliaXft8ln, the f # 4-l> ipheri0a ^ ßhthalaaijrtTerbindurig t as described below, is produced in the case of the cooling tower of the invention *? bucket of organic base of the formula TII bsi BückfltiSt # ^ temperature t wobsi the bass "atifch as" Ipeuagfi means for the liea & tion can be converted into the open throat ^ "terbiadluag of the formula VIII, how it prepared in general J. 0he""! 5os · t? 10 (1965) beechriebeii is «

e wird als organische Bae® der Formel YII Pyrrolidon, Merpholim, Piparaein, S-iiethylpi^srasin und ähnliche Verbindungen verwendet· Bas erhaltene gwisehenprodtifct wird ümn mit Hydroxylamin oder einem eubstitui©rten Hydroxylaain der ^orael III, vorzugawetee in Gegenwart eines inerten, nicht reaktionsfähigen 1-3eungssittele* wie retlianol» Xthanol unde is srasin as organic Bae® of formula YII pyrrolidone, Merpholim, Piparaein, S-iiethylpi ^ and similar compounds used · Bas obtained is gwisehenprodtifct ümn, vorzugawetee with hydroxylamine or a eubstitui © ^ rten Hydroxylaain the orael III in the presence of an inert, non- reactive detergents * such as retlianol »Xthanol and

unter RüclcfluS erhitBt. Die erhaltene Verbindung der Form«! I·* mit einem tertiären stickstoffatoa, durch das der Snbstituont H* an den Phthaleainkern gebunden let, wird durch übliche Isolierung*·» und Beinigüng8Terfahr«n aus der Eeaktioneaisehung gewonnen«under return. The obtained connection of the Shape"! I * * with a tertiary nitrogenatoa, through which let the Snbstituont H * bound to the phthaleaine nucleus, is through the usual isolation * »and access to experience from the Eeaction viewing won "

Belepiele für spezielle» nach des «rfindungegerafißen Terffthren hergeetellte Verbindungen eind folgendeιBelepiele for special "invented" locations Connections made and the following

',.;■.. .'-r .,'Λ. 1.0 9 8 2 1 / 2 U 8 BAD ORIGINAL',.; ■ .. .'- r .,' Λ. 1.0 9 8 2 1/2 U 8 BAD ORIGINAL

1, Verbindungen, die nach der untar A angegebenen Ausfnhrunge form der Erfindung hergestellt worden sind.1, connections made according to the execution given under A. form of the invention.

a)a) Li^iairiQ—4'-8ec«*bU'tylöhtiialasiiiLi ^ iairiQ — 4'-8ec «* bU'tylöhtiialasiii 205°205 ° * 2150C <2ere.)* 215 0 C <2ere.) b)b) Ρ»ρ, 180° - 1830O,
1 -ftydroxy laisinö~4-isöbut yl »hthala*in
Ρ »ρ, 180 ° - 183 0 O,
1 -ftydroxy laisinö ~ 4-isobut yl »hthala * in
» 94°“94 ° " o* ■ h«ua* i" o * ■ h" ua * i
ο)ο) ?·ρ·? Ρ 268°268 ° - 2?2*C- 2? 2 * C a)a) 162 -162 - !Lfft-di eth Ia hjrll hthala in! Lfft-di eth Ia hjrll hthala in *>*> T.p»T.p » 161°161 ° - 1620C- 162 0 C f)f) iydrociydroc {hlorid«aq|Rohy^rat{chloride «aq | Rohy ^ rat ft)ft) 260°260 ° • 2610O.• 261 0 O. atonolatonol η)η) F.p.F.p.

.p· 260° ·.p 260 °

2· Substituierte Hydroxylassinophtfralaseine (in welchen der Substituent in 4-3teilung ein Saueretoffatom enthält« durch das er an den rhfchalaaink»rß gebunden ist), die nach der unter B angegebenen AuefUhrungeform der Erfindung hergestellt worden sind«2 · Substituted hydroxylassinophthalaseins (in which the Substituent in 4-3 division contains an oxygen atom «through that he is bound to the rhfchalaaink »rß), which after the Embodiment of the invention indicated under B. have been"

1)1·4-Diäthoxyphthalaain E 1100 g 1,4-Dichlorphthalaein wurden1) 1 x 4-diethoxyphthalaain E 1100 g 1,4-dichlorophthalein were

10 9 8 2 1/214810 9 8 2 1/2148

jiortioneweiae innerhalb tob 30 Minuten zu. einer gekühlten iüaung Von Hatriumäthoxyd (4,5 Liter) gegeben. "Jia Reaktion«*· mischung wurde aann 1 Stund© untsr BüekfluB erhitzt und nachfolgend aiit "Mcalite* behanäelt und filtriert· nas Produkt kristallisierte bei® Abkühlen und wurde gesammelt und gewasohen.jiortioneweiae within tob 30 minutes too. given to a chilled solution of sodium ethoxide (4.5 liters). The "reaction" mixture was then heated under flow for 1 hour and then treated and filtered as "Mcalite". The product crystallized on cooling and was collected and washed.

2) i-aydroacylaiaino-^äthoxyphthalaaia« Sine ügchung aus t-OOÖ g» wi« in ;ituf© 1 hergestellten 1f4-Diüthoxtrphthala2in9 1S0O g w&ssörfreiea Hatriuaaoatat und 956 g Hydroxylaminhydroßhloriä in .1·thanol {7Iiter) wtird© unter lilüiren 6 itundtn rückfliei3end erhitat· Die Ksaktionsmischung wurd© gekühlt» daa Produkt abfiltriert, gewascaen und g©trocknett wobei 911,7 g (97$) gelbe Kadeln sit einesä üchiaelspunkt von 201»204°ö (Zere) erhalten vmrden· Analyse1 Berechnet2) i-aydroacylaiaino- ^ äthoxyphthalaaia "Sine ügchung from t-OOÖ g" wi "in; ituf © 1 produced 1 f 4-Dietoxtrphthala2in 9 1S0O g Ssörfreiea Hatriuaao thanatat and 956 g Hydroxirditerhydroßhloriä in .1 lilüiren 6 itundtn rückfliei3end erhitat · The Ksaktionsmischung wurd © cooled "daa product filtered off, get gewascaen and g © dries t with 911.7 g (97 $) yellow Kadeln sit einesä üchiaelspunkt of 201" 204 ° ö (Zere) vmrden · analysis1 Calculated

O10P11I3O2! 0, 58,5| H, 5»4s SF, 20,5 Sefuadeni C, 5B,5t H» 5»4| H, 20.»5O 10 P 11 I 3 O 2 ! 0.58.5 | H, 5 »4s SF, 20.5 Sefuadeni C, 5B, 5t H» 5 »4 | H, 20. »5

In Chnlioner eise wurden die folgenden Verbindungen hergestellt! In the same way the following compounds were made!

*.p. (Hydrochlorid) 128 - 130 0C. 1—' * .p. (Hydrochloride) 128 - 130 0 C. 1— '

?.». 70 - 72 oO
d) i-'
?. ». 70 - 72 oO
d) i- '

F»p. 230 - 233F »p. 230-233

P. P. 93 - 94ööPP 93 - 94 ö ö

10 9 8 2 1/214810 9 8 2 1/2148

BAD ORfGiNALBAD ORfGiNAL

f)f)

F'.p. 90 - 910C g) 1-gy4 F'.p. 90-91 0 C g) 1-gy4

F. p, 119°CM.p. 119 ° C

h) 1-Hydroxy X^ift{»l--(2-N*raorftttö^ F*i>. 151°Ch) 1-Hydroxy X ^ ift {»l - (2-N * raorftttö ^ F * i>. 151 ° C

i) 1 -H?Mro3cyl^a^no*4-»( g.-hydrox?/ äthaxy } phthaXaain F.p. 212-2220Ci) 1 -H? Mro3cyl ^ a ^ no * 4 - »(g.-hydrox? / ethaxy } phthaXaain m.p. 212-222 0 C

<3) 1» 4etl>oxyaalno*»4-C 2-hyaroxysthoxy) phthalftglyi k) 1- <3) 1 »4etl> oxyaalno *» 4-C 2-hyaroxysthoxy) phthalftglyi k) 1-

.P· 99- 1010C.P · 99- 101 0 C

.p» 182-185°C.p »182-185 ° C

X) i-Hyd X) i-hyd

t* p. 196-20O0C t * p. 196-20O 0 C

3· Substituierte HydroxyXaniinophthaXazirie (in weXctien der Oabetitocnt in 4-SteXXung ein tertiäres ν· ticks toffatom önthäit» duroh daa er sin den PhthaXasinkern gebunden let) die nach der unter J angegebenen Axxq ftthrungs form der Hr-3 · Substituted HydroxyXaniinophthaXazirie (in weXctien the Oabetitocnt in 4-SteXXung a tertiary ν · ticks toffatom önthäit "duroh daa he sin to let PhthaXasinkern bound) after the address given in J Axxq ftthrungs form of Hr-

worsen sindtwere worsen

1) 1 »4->3>i^hen.ox7phthaXa2lnr 58,3 g durch Zugabe von ihenoX au einer Löewng von Natrium in AXkohoX und nachfoXgendee Eindampfftn sur Trockne hergeeieXXtes HatriumphenoXat vmrden mit 50 g 1#4-BiohXori>hthaXassin in 1000 com ToXuoX über Nacht durob, ärhiteen tinter RücfcfXuÜ imgeaetat· Mach Verdampfung dee LöeungsmitteXa wurde der erhaXtene1) 1 »4->3> i ^ hen.ox7phthaXa2lnr 58.3 g by adding ihenoX to a solution of sodium in AXkohoX and subsequent evaporation on dry basis vmrden with 50 g of 1 # 4-BiohXori> hthaXassin in 1000 com ToXuoX over night durob, ärhiteen tinter RücfcfcfXuÜ imgeaetat · Make evaporation of the solution medium was the received one

Feetotoff reit heiUea Y/aeeer gswaeohen und dann aue 10 982 1/2U8Feetotoff rides heiUea Y / aeeer gswaeohen and then aue 10 982 1 / 2U8

uakrlfttftilielart« wobei 34,$ g farblose (49 J6) ©it eiiieia Se!iiö«i«iiius3ct rom 220 · 0 uakrlfttftilielart «where 34, $ g colorless (49 J6) © it eiiieia Se! iiö« i «iiius3ct rom 220 · 0

2} 1t4-.Siaor|)ijollno|»htfealöaljat Sin« l&mmg tor 25 g äes 1v4-DipIienoxyjpHtlia:Lft&i8· in ßorpholln murd·2} 1 t 4-.Siaor |) ijollno | »htfealöaljat Sin« l & mmg tor 25 g äes 1 v 4-DipIienoxyjpHtlia: Lft & i8 · in ßorpholln murd ·

BAD ORIGINALBATH ORIGINAL

1098 2 1/2U81098 2 1 / 2U8

• t? ·• t? ·

fluft über Nacht erhitzt. I)ae über schlissige Korpholin wurde dann bol verminderte© Brück afcgstlsusp?*, der Rückstand mit hftlSem W&eser gewaaeaen 12nd au» Birne tbyXfonaamid umkriatalllsiert, wobei 12,1 g kleine Badein mit einen Sehaelsjmnkt von ÄÖ5 * 2Ot0O erhaltdjs wurden«fluft heated overnight. I) ae on schlissige Korpholin was then reduced bol © bridge afcgstlsusp? *, The residue hftlSem W & eser gewaaeaen 12nd au "pear tbyXfonaamid umkriatalllsiert, whereby 12.1 g small Badein were a Sehaelsjmnkt of ÄÖ5 * 2Ot 0 O erhaltdjs"

3) 1-Hydroxylaiaino«4«-aiorpholIßöphthal.aeini lla· Lösung tos 20 g 1,4-Diiaat>holinoph1,hftlaain in 150 001s Methanol wurde mit 1319 g Hydroxylaaia-HydroeJilorid und 27»3 g BF«tritt»· aoetat behandelt und übar Naaht unter HUckfiug erhitat» Wach dom Abkühlen mir Se das Methane 1 tust sr Vakuum abdeatilliert und 4er aUokatimd ittlt 250 ecm war^aen Wase«r g«fiohtlttelt. Nach dem Plltritron und ^aeohen mit faeoer und Methanol wurde das Koliprodukt (14»8 g « 90»2 f() au« wäKsrißem DimethyXfurmamid uraJtrietallieiert, wobii 12,1 β «sohwachgelb* Nadeln mit einen Bohmelssyunkt τοπ 210 - 23O0C (Zer·.) erhalten wurden*3) 1-Hydroxylaiaino "4" · -aiorpholIßöphthal.aeini lla solution tos 20 g of 1,4-Diiaat> holinoph1, hftlaain in 150 001s methanol was treated with 13 1 9 g Hydroxylaaia-HydroeJilorid and 27 "3 g of BF" occurs "· Aoetat treated and usable seam under backfiug "Wake up dom cooling with the methane 1 is done in a vacuum distilled off and 4er aUokatimd ittlt 250 cm was ^ a" rg "fiohtlttelt. After Plltritron and aeohen ^ f aeoer and the methanol was Koliprodukt (14 "8 g" 90 "2 f () au" wäKsrißem DimethyXfurmamid uraJtrietallieiert, wobii 12.1 β "sohwachgelb * needles with a Bohmelssyunkt τοπ 210 - 23O 0 C (Zer ·.) Were obtained *

AnalpeeiAnal peeing

I 0,38,5|I 0.38.5 |

0,58f6j Η,5,δί Η, 22*60.58 f 6j Η, 5, δί Η, 22 * 6

In ähnlicher 'eie· wurdeIn a similar 'eie' was

») 1-Hydroxylftaino-4-I-(Ä-njathyli>ip*raein)phtholaelni f 215·21Τβ0 hergeetellt·») 1-Hydroxylftaino-4-I- (Ä-njathyli> ip * raein) phtholaelni f 215 21Τ β 0 produced

10982 1/214810982 1/2148

Claims (1)

Verfahren %\\τ Haratalltmg aubntltuierter rhtbalasineallgemeinen·-1 Fora»!Procedure % \\ τ Haratalltmg revealed rhtbalasingeneral · - 1 Fora »! B1JI-Oi2 B 1 JI-Oi 2 In ««!eher Il eine Hieilyig-alkoxy-niedrlg-aDcyl- oder Aainö-niedrig-alkylgrttsjp« beientetj R^ für ieae*eratoff» ein« niedrige Alkyl*», fteenyl·» oder Ph«nyl-niedri&-«*lit3rlfür tfaeeereteff» eia« niedrige Alitjrl- oder g~slkylgrttj>j»« *t«ht uad wobei der Benzol teil dea Jihthalnainkürni« ufid/oier eine eventeelX! In '' rather Il a Hieilyig-alkoxy-niedrlg-aDcyl- or Aainö-low-alkylgrttsjp "beientetj R ^ eratoff for IEAE *" a "low alkyl *" fteenyl · "or Ph" nyl-niedri & - '* lit3rlfür tfaeeereteff "eia" low Alitjrl- or g ~ slkylgrttj> j "" * t "ht uad where the benzene part dea Jihthalnainkürni" ufid / oier an eventeelX oder «eltreren niedrigen Alfcyl*# «iedri^en Älkoijr*, "itro-»or «eltreren low Alfcyl * # « iedri ^ en Älkoijr *, "itro-» AfBino·» niedriijen iiialkylEajiino- oder C&t\)qx$~ eubetltuiert «ein kennen, dadurch gekennzeichnet, man ein «nt*vr*cn«nrtea PhthalacinderlTat der Fornel,AfBino · "niedriijen iiialkylEajiino- or C & t \) qx $ ~ eubetltuiert" a know, characterized by a "nt * vr * cn" nrtea PhthalacinderlTat the formula, C 9 82 t/2 1-4C 9 82 t / 2 1-4 BAD ORIGINALBATH ORIGINAL a X TZt Mb -'alogtn steht, alt KjaT&x$l&mln o4#ra X TZt Mb -'alogtn stands, old KjaT & x $ l & mln o4 # r ITIITI worin ΐί·« ^^2* 'wasserstoff oder min» aledrii*# /-βtekt» lisieetst» worsuf negefeesnsfifäll* Sie erhaltene Verbindung der Forael I, in äer Jt « * H Ie*# durch Uaaetsiujsg sit «iaeis ftieiyigöiiAllcyliEJÄrlioniiliareaüriliydri^ tu eine vsrbo-niiiaris-«alk^ig;nifpe illiergeftlhrtwhich ΐί · "^^ 2 * hydrogen 'or min» aledrii * # / - β TEKT "lisieetst" worsuf negefeesnsfifäll You obtained compound of Forael I in OCE Jt' * H * Ie # by Uaaetsiujsg sit "iaeis ftieiyigöiiAllcyliEJÄrlioniiliareaüriliydri ^ tu a vsrbo-niiiaris- «alk ^ ig; nifpe illiergeftlhrt 2« Verfahren iMiel"· Aasßruofe 1, dadurch gelten«seichtet, die ;eafetion i.ß ei tiers inerten
sittel dxsral· zeplhrt
2 "Procedure iMiel" · Aasßruofe 1, thereby applying «sifted, the; eafetion in the egg tiers inert
sittel dxsral · zeplhrt
3« ^erfaiirea aar Hareielliing *ubatituierter Phthalasin© der 3 «^ erfaiirea aar Hareielliing * ubatituierter Phthalasin © der eine niedrige a low one iEit eineriEit one Base substituiert ist)» eineBase is substituted) »a (oder ein« ^it eiß«r niedriges (or a very low one 10382 1/2 14810382 1/2 148 BADORIGINÄLBADORIGINAL ·1»β· 1 »β und wobei d«f B«!tsalt®iland where d «f B«! tsalt®il -, oder Ifiedr-, or Ifiedr f ftla? «?aeseretoff» «In« oder niedrig« ainkernof ftla? «? Aeseretoff» «In« or low" ainkerno H, - und/oder R-«He«tee ^egebeneiifalla «It einer ύά.9Τ niedrigen ülkj'l-f niedri^«n Alkoxy·** Si tiro», ilelögta-, Anitio*-« niedrigen Pialkylaiaino- oder aarboxygrupptn au?iati"feui«rt »«lsi kenn, dadureh g«ii*nnf«ioimeif, claö man einH, - and / or R- «He« tea ^ egendeiifalla «It a ύά.9Τ low ülkj'l-f niedri ^" n Alkoxy · ** Si tiro ", ilelögta-, Anitio * -" low Pialkylaiaino- or aarboxygroupptn au? iati "feui« rt »« lsi know, dadureh g «ii * nnf« ioimeif, claö man ein der FameIthe FameI IYIY in welcher X Halogen ia%9 ml% einerin which X halogen ia% 9 ml% one IU einer gegebenenfalls *ubsi;ituiar*en Vorbindung der formelIU a possibly * ubsi; ituiar * en pre-binding of the formula 109821/2U8109821 / 2U8 νααά tUtet salt HyüroÄ/laiaia otitr «inta νααά tUtet salt HyüroÄ / laiaia otitr «inta XlIXlI 4· V«rfittiren ns oft 4ss|«M»öa 3« üaduroh4 · V «rfittiren ns often 4ss |« M »öa 3« üaduroh Sit Heüfctioa i«a «iß«?» iaortanSit Heüfctioa i "a" eat "?" iaortan V#rfehrani ear H#y«t*llung aubutltuierterV # rfehrani ear H # y «t * llung aubutltuierte ie »«iebtr R- «iß« ttvttir· A»iöö^rwpp« f lir f«»c«7etoff» «in· nUatlg» ie »« iebtr R- «iß« ttvttir · A »iöö ^ rwpp« f lir f «» c «7etoff» «in · nUatlg» B^ fürB ^ for dt« J?htüalii*i2ik#ifti* aäd/odtr tin·dt «J? htüalii * i2ik # ifti * aäd / odtr tin · »it siES*y Alkoxy», iäi*r«-„ Unionen-, »It siES * y Alkoxy», iäi * r «-" Union-, *~ '"■■■"■'C .;. 10 9821/2148* ~ '"■■■"■' C. ; . 10 9821/2148 sein kann, daäuroh gakerusasiqhnst» daß Man ei» 1t4~:dpfcen0xypbtfeela*l& »1t einer Verbindung 4«r.Fora»!can be, daäuroh gakerusasiqhnst »that one ei» 1 t 4 ~: dpfcen0xypbtfeela * l & »1t of a connection 4« r.Fora »! YIlYIl in dar He w»A Hg niedrige Alkyigrttj^an bedeuten» diö üb«>r *ia* t ein )!«t«ro-!Hiokiitoff·· oder aaüö^etoffatoß ait verb«nd%« slnät öder ·1η«® «.it ei»«r niedriger Älkjlg i^rlvait eine? solchen Verbindung, eu «in*r 1T«jrderin dar He w "A Hg low Alkyigrttj ^ an mean" diö über "> r * ia * t ein)!" t "ro- ! Hiokiitoff ·· or aaüö ^ etoffatoß ait verb «nd%« slnät öder · 1η «®« .it ei »« r lower Älkjlg i ^ rlvait a? such a connection, eu «in * r 1T« jrder VIIIVIII usB«t«t utid dieüe alt Hydro^yle.ain od*r «Ines der #αϊΈΛΐusB «t« t utid dieüe old Hydro ^ yle.ain or * r «Ines the # αϊΈΛΐ (III) ftt (III) ft t läßt»leaves" 6. Vtrffthrtm neolj Anspruch 5t dttduroh gskennseiohnet, daß (Si· Reaktion in ein«-=:; in tr ten organiaoho). I^euagsalttcl wird*6. Vtrffthrtm neolj claim 5 t dttduroh gskennseiohnet that (Si · reaction in a «- = :; in tr th organiaoho). I ^ euagsalttcl will * 1Ü9821/2U81Ü9821 / 2U8 ?« Verftüiren «ur Kernttli.nn<K, imbatituiertBr Phthala*lr5# der »1 geraeinen Forta«!? "Verify" ur Kernttli.nn <K, imbatituiertBr Phthala * lr5 # der "1 straight Forta"! in welcher R? eine Kledrlti->ttlkox,/~nledrig-«alkyl--f Aainoni*dri«-alkyi-, niedrige Alkoxy-, Di-niedrig-aikyl nieäri«-&lkoxy-gruppe (oäer «in« mit einer niedrig·» «rwpp· substituierten äqui-ralenten Verbindung» d*r«n ilkoxygruppa al* einer eycüeohen, g**ftttigf·» orgenieohen Baa· eubetitui#rt let), «in« Phenoxy-, tiyuroxy~nl*drt$~*l'kQxy~, Äledrig-elXoxy-niedrig-ftlitaxy- oder ein· tertiär· Arainogruppt bedeutet,· H1 für w»saeretoff, eine niedrig« Alkyl·« Phenyl* oder 1henyl-nledPi«-»lky!gruppe j H2 für waaeeratoff, ti»· niedrige Alkyl- oder Cerbo-niiidrig-filkj'lgmippö «t«ht» und wobei for B«»iol^«il de» rhthalaiinkema und/tnler eine eYtntuell vorhandene Phenylgrupi-e dea 2l?- und/oder S1-Re«t*8 «egebenenfalle «dt einer oder iaehreren niedrigea ADqrl·· niedrigen Alkoaty-g Nitro«-, /!»loeen-, Anino-, ßied-. rigen öialkylarsliio- oder Cnrboxyeruppeu eubetituiert sein können, dadurch gekeoneelohJiet, da« sann ein j^thaliiBiQ-derivet 4er fora«! ZX* Fora·! YX oder der Po reel VIII Bit Hydroxylamin oder tinea HydroxylaÄindtriv** der Poreelin what R ? a Kledrlti-> ttlkox, / ~ nledrig- «alkyl-- f Aainoni * dri« -alkyi-, lower alkoxy, di-lower-aikyl nieäri «- & lkoxy group (oäer« in «with a lower» »« rwpp Substituted equivalent compound "d * r" n ilkoxygroup as an eycüeohen, valid-able base, "in" phenoxy-, tiyuroxy ~ nl * drt $ ~ * l'kQxy ~, Äledrig-elXoxy-low-ftlitaxy- or a · tertiary · araino group means, · H 1 for water, a lower 'alkyl · «Phenyl * or 1henyl-nledPi« - »lky! Group j H 2 for water, ti »· lower alkyl or Cerbo-niiidrig-filkj'lgmippö« t «ht» and where for B «» iol ^ «il de» rhthalaiinkema and / tnler an absolutely existing phenyl group dea 2l ? - and / or S 1 -Re "t * 8" given cases "dt one or more lower a ADqrl · · low alcohol-g Nitro" -, /! "loeen-, anino-, ßied-. Some oil alkylarsliio or boxy groups can be substituted, by virtue of the fact that a j ^ thaliiBiQ derivate 4er fora "! ZX * Fora! YX or the Poreel VIII bit hydroxylamine or tinea HydroxylaÄindtriv ** the Poreel IIIIII 10 9821/214810 9821/2148 worin R1 ρ für Wasserstoff oder eine niedrige Alkylgruppe steht, umsetzt, worauf gegebenenfalls die erhaltene Verbindung der Formel 1,1', I11 und IX, in der R2=H ist, durch Umsetzung mit einem niedrigen Alkylcarbonsäureanhydrid in eine Carbo-niedrig-alkylgruppe übergeführt wird.where R 1 ρ is hydrogen or a lower alkyl group, whereupon the resulting compound of the formula 1,1 ', I 11 and IX, in which R 2 = H, is converted into a carbo-low by reaction with a lower alkylcarboxylic anhydride -alkyl group is converted. 8. Verfahren nach Anspruch 7> dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktion in einem inerten organischen Lösungsmittel durchgeführt wird.8. The method according to claim 7> characterized in that the reaction is carried out in an inert organic solvent. 9. Substituierte Phthalazine' der allgemeinen Formel9. Substituted phthalazines of the general formula bzw. deren tautomere Form, 'or their tautomeric form, ' in welcher R^ eine Niedrig-alkoxy-niedrig-alkyl-, Aminoniedrig-alkyl-, niedrige Alkoxy-, Di-niedrig-alkyl-arainoniedrig-alkoxy-gruppe (oder eine mit einer niedrigen Alkoxygruppe substituierten äquivalenten Verbindung, deren Alkoxygruppe mit einer cyclischen, gesättigten organischen Base substituiert ist), eine Phenoxy-, Hydroxy-niedrig-alkoxy-, Niedrig-alkoxy-niedrig-alkoxy- oder eine tertiäre Aminogruppe bedeutet; R. für Wasserstoff, eine niedrige Alkyl-, Phenyl- oder Phenyl-niedrig-alkylgruppe; R2 für Wasserstoff, eine niedrige Alkyl- oder Carbo-niedrig-alkylgruppe steht, und wobei der Benzolteil des Phthalazinkerns und/oder eine eventuell vorhandene Phenylgruppe des Ry- und/oder R..- . Restes gegebenenfalls mit einer oder mehreren niedrigen Alkyl-, niedrigen Alkoxy-, Nitro-, Halogen-, Amino-, niedrigen Dialkyl-amino- oder Oarboxygruppen substituiert sein können.in which R ^ a lower-alkoxy-lower-alkyl, amino-lower-alkyl, lower alkoxy, di-lower-alkyl-araino-lower-alkoxy group (or an equivalent compound substituted with a lower alkoxy group, the alkoxy group of which with a cyclic , saturated organic base is substituted), a phenoxy, hydroxy-lower-alkoxy, lower-alkoxy-lower-alkoxy or a tertiary amino group; R. for hydrogen, a lower alkyl, phenyl or phenyl-lower alkyl group; R 2 represents hydrogen, a lower alkyl or carbo-lower alkyl group, and where the benzene part of the phthalazine nucleus and / or any phenyl group of the Ry and / or R ..-. Radical optionally substituted with one or more lower alkyl, lower alkoxy, nitro, halogen, amino, lower dialkyl amino or Oarboxygruppen may be substituted. 1098217214810982172148
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