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DE1643353A1 - Process for the preparation of hydrazinocarboxylic acid hydrazides - Google Patents

Process for the preparation of hydrazinocarboxylic acid hydrazides

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Publication number
DE1643353A1
DE1643353A1 DE19671643353 DE1643353A DE1643353A1 DE 1643353 A1 DE1643353 A1 DE 1643353A1 DE 19671643353 DE19671643353 DE 19671643353 DE 1643353 A DE1643353 A DE 1643353A DE 1643353 A1 DE1643353 A1 DE 1643353A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
hydrazine
reaction
alkyl
mol
preparation
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE19671643353
Other languages
German (de)
Inventor
Harro Dr Traeubel
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Bayer AG
Original Assignee
Bayer AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Bayer AG filed Critical Bayer AG
Priority to BE720461D priority Critical patent/BE720461A/fr
Publication of DE1643353A1 publication Critical patent/DE1643353A1/en
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C243/00Compounds containing chains of nitrogen atoms singly-bound to each other, e.g. hydrazines, triazanes
    • C07C243/24Hydrazines having nitrogen atoms of hydrazine groups acylated by carboxylic acids
    • C07C243/26Hydrazines having nitrogen atoms of hydrazine groups acylated by carboxylic acids with acylating carboxyl groups bound to hydrogen atoms or to acyclic carbon atoms
    • C07C243/34Hydrazines having nitrogen atoms of hydrazine groups acylated by carboxylic acids with acylating carboxyl groups bound to hydrogen atoms or to acyclic carbon atoms to carbon atoms of a carbon skeleton further substituted by nitrogen atoms

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Verfahren zur Herstellung von Hydrazinocarbonsäurehydraziden Es wurde ein Verfahren zur Herstellung von Hydrazinocarbonsäure hydraziden gefunden, das dadurch gekennzeichnet ist, da# man einen Alkencarbonsäureester mit Hydrazinen gegobenenfalls in einem inerten Lösungsmittel und gegebenenfalls in Anwesenheit eines Katalysators umsetzt Alkencarbonsäureester im Sinne der Erfindug sind Alkvlester von einbasiechen oder mehrbasischen ungesättigten Fettsäuren. e Estergruppe ea- vorzugeweise P - 6 Alkylreste. Lie Czrbonsäure aelbst kann an beliebiger Stelle, bevorzugt in α=Stellung zurt Oarboxylgruppe, die Doppelbindung tragen.Process for the preparation of hydrazinocarboxylic acid hydrazides It has been a process for the preparation of hydrazinocarboxylic acid hydrazides found that is characterized in that an alkene carboxylic acid ester with hydrazines is optionally used in an inert solvent and optionally in the presence of a catalyst converts Alkencarbonsäureester in the sense of the invention are alkyl esters of monobasic or polybasic unsaturated fatty acids. e ester group ea- preferably P - 6 alkyl radicals. The carbonic acid itself can be used at any point, preferably in the α = position to the carboxyl group that carry a double bond.

Geeignete Alkencarbonsäureester sind z. B. Verbindungen dox allgemeinen Formel @@ @@ @@@ @@ @@@@@Mngig voneinander Alkylreste und R und R' @@@@ @@@@@@@@ @@@@@@teb können. Beispiele für diese Verbindungen sind Crotonsäuremethylester, Acrylsäuremethylester und Methacrylsäureäthylester. Alkencarbonsäurealkylester, die die Doppelbindung nicht inα-Stellung zur Carboxylgruppe haben sind z. 3. Ölsäure-äthylester, -methylester.Suitable alkene carboxylic acid esters are, for. B. Compounds dox general formula @@ @@ @@@ @@ @@@@@ Mngig from each other alkyl residues and R and R '@@@@ @@@@@@@@ @@@@@@ teb can. Examples of these compounds are methyl crotonate, methyl acrylate and ethyl methacrylate. Alkencarbonsäurealkylester, which do not have the double bond in α-position to the carboxyl group are z. 3. Ethyl oleic acid, methyl ester.

Beispiele für Alkendicarbonsäureester sind insbesondere die Alkylester der lein und Fumarsäure.Examples of alkene dicarboxylic acid esters are, in particular, the alkyl esters of flax and fumaric acid.

Unter Hydrazinen im Sinne der vorliegenden Erfindung wird Hydrazin selbst, bevorzugt als Hydrazinhydrat, Monoalkylhydrazine und symmetrische Dialkylhydrazine (Alkyl C1 - C6) verstanden.For the purposes of the present invention, hydrazines are hydrazine themselves, preferably as hydrazine hydrate, monoalkyl hydrazines and symmetrical dialkyl hydrazines Understood (alkyl C1 - C6).

Als lösungsmittel sind für das Verfahren insbesondere solche geeignet, die unter 120 C sieden, einen polaren Charakter haben und mit den Ausgangsprodukten nicht reagieren. Besonders geeignet sind Wasser und niedere Alkohole.Particularly suitable solvents for the process are those which boil below 120 C, have a polar character and with the starting products not react. Water and lower alcohols are particularly suitable.

Als Katalysatoren können schwache Lewis-Säuren verwendet werden, die mit den Ausgangsverbindungen unter den Reaktionsbedingungen keine stabilen Addukte bilden. Beispiel hierfür sind: triphenylphosphin, Triäthylphosphit. Die Reaktion der Estergruppe mit dem Hydrazin kann mit Bekannten Veresterungskatalysatoren wie z. anorganische Basen, wie Natriumhydroxyd oder überschüssigem Hydrazin katalysiert werden. es Verfahren wird im allgemeinen 0o durchgeführt, daß die Bddsn Reaktionskomponenten zusammengibt und dann bei Tempereaturen zwischen 200 und +1500 C9 vorzugsweise 0 0 - 6QO C9 ro agieren lä#t. Bevorzugt führt man die Reaktion so durch, da# man eine Lösung des Hydrazins bzw. Alkylhydrazins in einem geeigneten Lösungsmittel z. Be Wasser oder Äthylalkohol vorlegt und den Alkencarbonsäureester zugibt. Die Reaktion ist im allgemeinen nach 1 - 10 Stunden beendet Bevorzugt wendet man das Hydrazin im Ueberschuß an, z. B. in der 3,5 - 6-fachen molaren Menge, bezogen auf Alkencarbonsäureester. Man kann aber auch einen geringeren Überschuß, z. B. einen 1,1 - 3,5-fachen molaren Überschß anwenden. Im ersten Ball werden 2 Mol Hydrazin mit einem Mol Ester umgesetzt. Diese Reaktion ist durch das nachfolgende Reaktionsschema dargestellt: Die zweite Reaktion, d. h. mit geringem Überschuß Hydrazin, führt im allgemeinen zu oligomeren Verbindungen durch die Reaktion weiterer Wasserstoffatome des Hydrazin. Es ist auch mäglich, einen noch höheren Überschuß Hydrazin zu verwenden, bei dann das Hydrazin als Lösungsmittel wirkt. Die erhaltenen VerDinuungen können z. B. durch destillative Entfernung des Lösungsmittels isoliert werden.Weak Lewis acids which do not form stable adducts with the starting compounds under the reaction conditions can be used as catalysts. Examples are: triphenylphosphine, triethylphosphite. The reaction of the ester group with the hydrazine can be carried out with known esterification catalysts such. inorganic bases such as sodium hydroxide or excess hydrazine are catalyzed. The process is generally carried out so that the reaction components are brought together and then allowed to act at temperatures between 200 and +1500 C9, preferably 0 0-6QO C9. The reaction is preferably carried out in such a way that a solution of the hydrazine or alkylhydrazine in a suitable solvent, for. Be presented with water or ethyl alcohol and add the alkene carboxylic acid ester. The reaction is generally complete after 1-10 hours. Preferably, the hydrazine is used in excess, e.g. B. in 3.5-6 times the molar amount, based on alkene carboxylic acid ester. But you can also use a smaller excess, for. B. apply a 1.1-3.5 fold molar excess. In the first ball, 2 moles of hydrazine are reacted with one mole of ester. This reaction is represented by the reaction scheme below: The second reaction, ie with a slight excess of hydrazine, generally leads to oligomeric compounds through the reaction of further hydrogen atoms in the hydrazine. It is also possible to use an even larger excess of hydrazine, in which case the hydrazine will act as a solvent. The continuations obtained can e.g. B. can be isolated by distillative removal of the solvent.

Es ist bekannt, beispielsweise Amine mit Acryl oder Methacryleäure zu substituierten Amincarbonsäureamiden umzusetzen. Es war aber nicht zu erwarten, daß sich diese Reaktion auf Hydrazine übertragen lä#t, weil die Basizität von Hydrazin im Vergleich zu Amiden so klein ist, daß eine Reaktion unwahrscheinlich ist. Zudem sind Alkencarbonsäureester leicht reduzierbar und Hydrazin starke Reduktionsmittel. Es war daher zu erwarten, daß anstelle der erfindungsgemäßen Reaktion eine Reduktion eintritt.It is known, for example, amines with acrylic or methacrylic acid to implement substituted amine carboxamides. But it was not to be expected that this reaction can be transferred to hydrazines, because the basicity of hydrazine is so small compared to amides that a reaction is unlikely. In addition Alkenecarboxylic acid esters are easily reducible and hydrazine strong Reducing agent. It was therefore to be expected that instead of the reaction according to the invention a reduction occurs.

Beispiel 1 55 g Hydrazinhydrat (90 « ig in Wasser) )k1 Mol) werden in 100 g Methanol gelöst. Innerhalb 90 Minuten trägt man in diese Lösung 100 g Methacrylsäuremethylester (1 Mol) unter Rühren ein. Die Temperatur der Lösung erhöht sich dabei auf 400 C; gegebenenfalls kann durch Kühlen dafür gesorgt werden, daß die Reaktionstemperatur nicht allzu hoch wird. Nach 2 Stunden Rühren bleibt die Reaktionsmischung 6 Stunden bei Raumtemperatur stehen. Das Lösungsmittel, der bei der Reaktion freiwerdende Alkohol und gegebenenfalls noch vorhandene Monomere werden in vacuo entfernt und die zahviskose Flüssigkeit über Phosphorpentoxyd in vacuo getrocknet. Ausbeute: 115; g (87 % der Theorie).Example 1 55 g of hydrazine hydrate (90% strength in water) k1 mol) dissolved in 100 g of methanol. 100 g of methyl methacrylate are added to this solution in the course of 90 minutes (1 mole) with stirring. The temperature of the solution increases to 400 C; if necessary, it can be ensured by cooling that the reaction temperature doesn't get too high. After stirring for 2 hours, the reaction mixture remains for 6 hours stand at room temperature. The solvent that is released during the reaction Alcohol and any monomers still present are removed in vacuo and the viscous liquid dried over phosphorus pentoxide in vacuo. Yield: 115; g (87% of theory).

Zur Analyse wurde das Reaktionsprodukt in'Äthanol gelöst, über neutrales Aluminiumoxyd filtriert, Äthanol in vacuo entfernt und über rhosphorpentoxyd getrocknet. Eine Bestimmung des Äquivalentgewichts mit 0,1 n Salzsäure (Indikator Methylrot) ergab folgende Ergebnisse: Einwaage: 0,5942 g Verbrauch: 4,95 ml 0,1 n Salzsäure 0,6277 g 5,2 ml Dies ergibt, da nur die Hydrazingruppe am Alkylrest und nicht die Hydrazidgruppe titrierbar ist, ein Äquivalentgewicht von 1 215, was einer Verbindung der Formel vom theoretischen Äquivalentgewicht 1232 entspricht.For analysis, the reaction product was dissolved in ethanol, filtered through neutral aluminum oxide, ethanol removed in vacuo and dried over rhosphorus pentoxide. Determination of the equivalent weight with 0.1 N hydrochloric acid (indicator methyl red) gave the following results: Weight: 0.5942 g Consumption: 4.95 ml 0.1 N hydrochloric acid 0.6277 g 5.2 ml This results in only the hydrazine group on the alkyl radical and not the hydrazide group can be titrated, an equivalent weight of 1,215, which is a compound of the formula of the theoretical equivalent weight corresponds to 1232.

BeisPiel 2 In einem Analogversuch zu Beispiel 1 wurden 100 g MethacrylsEuremethylester (1 Mol) in 100 g Wasser mit 110 g Hydrzinhydrat (90 sig in Wasser) (2 Mol) zur Reaktion gebracht.EXAMPLE 2 In an experiment analogous to Example 1, 100 g of methacrylic euromethyl ester were used (1 mol) in 100 g of water with 110 g of hydrazine hydrate (90 sig in water) (2 mol) for the reaction brought.

Die Bestimmung des Äquivalentgewichts der aufgearbeiteten und getrockneten Flüssigkeit ergab: Einwaage: 1,0143 g Verbrauch: 21,6 ml 0,1 n Salzsäure 1,7283 g 38,0 ml Dieses Äquivalentgewicht von 465 entspricht einem Produkt das im Mittel folgende Zusammensetzung mit einem Äquivalentgewicht von 432: Die Elementaranalyse bestätigte diese angenommene Formel: gefunden: C: 45,3 % errechnet: C: 44,4 % H: 8,3 % H: 8,3 % N: 31,1% N:32,4% Formel: C16H36O4N10 Beispiel 3 Analog Beispiel 1 wurden 220 g Hydrazinhydrat t90 %ig in Wasser) (4 Mol) in 100 g Methanol mit 100 g Methacrylsäuremethylester (1- Mol) bei 400 C zur Reaktion gebracht. Nach Verdampfen der Losungsmittel und der Monomeren in vacuo wurden 120,5 g einer Flässigkeit (91 % der Theorie) erhalten. Nach dem Trocknen zeigte die-Elementaranalyse, daß ein Produkt der Formel H2N - NH - CH2 - CH CO - NH - NH2 C4H120N4 CH3 entstand. gefunden: C: 36,2 % errechnet: C: 36,4 % H: 9,4 % H: 9,1 % N: 39 % N: 42,5 % Beispiel 4 Zu 165 g Hydrazinhydrat (90 %ig in Wasser) ( 3 Mol) in 100 g Methanol wurden analog Beispiel 1 100 g Acrylsäuremethylester (1, Mol) gegeben. Nach Beenden der Reaktion wurden bei 1 Torr und 400 .C das Lösungsmittel und die Monomeren abdestilliert.The determination of the equivalent weight of the processed and dried liquid resulted in: Weight: 1.0143 g Consumption: 21.6 ml 0.1 N hydrochloric acid 1.7283 g 38.0 ml This equivalent weight of 465 corresponds to a product with the following composition on average with a Equivalent weight of 432: The elemental analysis confirmed this assumed formula: found: C: 45.3% calculated: C: 44.4% H: 8.3% H: 8.3% N: 31.1% N: 32.4% formula: C16H36O4N10 Example 3 As in Example 1, 220 g of hydrazine hydrate (90% strength in water) (4 mol) in 100 g of methanol were reacted with 100 g of methyl methacrylate (1 mol) at 400.degree. After evaporation of the solvent and the monomers in vacuo, 120.5 g of a liquid (91% of theory) were obtained. After drying, the elemental analysis showed that a product of the formula H2N - NH - CH2 - CH CO - NH - NH2 C4H120N4 CH3 was formed. found: C: 36.2% calculated: C: 36.4% H: 9.4% H: 9.1% N: 39% N: 42.5% Example 4 To 165 g of hydrazine hydrate (90% in water ) (3 mol) in 100 g of methanol were added analogously to Example 1, 100 g of methyl acrylate (1 mol). After the reaction had ended, the solvent and the monomers were distilled off at 1 Torr and 400.degree.

Die zurückbleibende Flüssigkeit wies nach dem Trocknen über Phosphorpentoxyd folgende Elementaranalyse auf: Formel: C3H10ON4 gefunden: C: 28,1 % errechnet C: 30,5 % H: 9,2 % H: 8,5 ffi Beispiel 5 Zu 200 g Hydrazinhydrat (90 %ig in Wasser) (4 Mol) wird eine Lösung von 296,5 g Ölsäuremethylester (-I Mol) in 300 g Äthanol bei 30° C gegeben. Nach Beenden der Reaktion wurden die überschüssigen Monomeren und das Lösungsmittel bei 1 Torr und 400 C entfernt und das entstandene Festprodukt in vacuo über Phosphorpentoxyd getrocknet. Das Produkt wies einen Schmelzpunkt von 900 C auf.The remaining liquid, after drying, showed over phosphorus pentoxide following elemental analysis on: Formula: C3H10ON4 found: C: 28.1% calculated C: 30.5% H: 9.2% H: 8.5 ffi Example 5 For 200 g hydrazine hydrate (90% in water) (4 mol) is a solution of 296.5 g of oleic acid methyl ester (-I mol) in 300 g of ethanol given at 30 ° C. After finishing the reaction, the excess monomers became and the solvent is removed at 1 Torr and 400 C and the resulting solid product dried in vacuo over phosphorus pentoxide. The product had a melting point of 900 C on.

Die Titration des Produkts in Äthanol-Wasser mit 0,1 n Salzsäure und Methylrot als Indikator brachte folgende Ergebnis-se: Einwaage: 0,3387 g Verbrauch: 10,5 ml 0,1 n Salzsäure 0, 3708 g 11,5 ml Äquivalentgewicht: 318 Dieses Äquivalentgewicht war in Übereinstimmung mit dem theoretischen von 318, das- der Formel C18H400N4 entspricht.The titration of the product in ethanol-water with 0.1 N hydrochloric acid and Methyl red as an indicator brought the following results: Weight: 0.3387 g Consumption: 10.5 ml 0.1N hydrochloric acid 0.3708 g 11.5 ml equivalent weight: 318 This equivalent weight was in agreement with the theoretical of 318, that- of the formula C18H400N4 is equivalent to.

Beispiel 6 In 330 g Hydrazinhydrat (90 %ig in Wasser)(6 Mol) wurde eine Losung von 144 g Maleinsäuredimethylester (1 Mol) in 200 g Äthanol analog Beispiel 1 gegeben. Nach der Reaktion und dem Entfernen der flüchtigen Bestandteile entstand eine weiße, leicht hygroskopische Festsubstanz vom Schmelzpunkt 101 - 1020 C, die nach dem Trocknen folgende Elementaranalyse aufwies: gefunden: C: 27,8 ffi errechnet: C: 30,3 % H: 7,0 % H: 7,7 %Example 6 In 330 g of hydrazine hydrate (90% in water) (6 mol) was a solution of 144 g of maleic acid dimethyl ester (1 mol) in 200 g of ethanol analogous to the example 1 given. After the reaction and the removal of the volatile constituents, arose a white, slightly hygroscopic solid substance with a melting point of 101-1020 C, which after drying showed the following elemental analysis: found: C: 27.8 ffi calculated: C: 30.3% H: 7.0% H: 7.7%

Claims (4)

Patentansprüche : 1.3 Verfahren zur Herstellung von Hydrazinocarbonsäurehydraziden, dadurch gekennzeichnet, daß man einen Alkencarbonsäureester mit Hydrazinen gegebenenfalls in Anwesenheit eines Katalysators umsetzt.Claims: 1.3 Process for the production of hydrazinocarboxylic acid hydrazides, characterized in that an alkene carboxylic acid ester with hydrazines is optionally used converts in the presence of a catalyst. 2.) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man als Alkenearbonsaureester eine Verbindung der allgemeinen Formel in der R und R' unabhängig voneinander Wasserstoff oder Alkyl und R"Alkyl bedeuten, verwendet.2.) Process according to claim 1, characterized in that there is a compound of the general formula as alkenearboxylic acid ester in which R and R 'independently of one another are hydrogen or alkyl and R "is alkyl, is used. 3.) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man das Hydrazin in einem bis zu 6-fachen molaren Überschuß verwendet.3.) The method according to claim 1, characterized in that the Hydrazine used in an up to 6-fold molar excess. 4.) Hydrazincarbonsäure der allgemeinen Formel worin R und R'Wasserstoff und Alkyl bedeuten.4.) hydrazine carboxylic acid of the general formula where R and R 'are hydrogen and alkyl.
DE19671643353 1967-09-06 1967-09-06 Process for the preparation of hydrazinocarboxylic acid hydrazides Pending DE1643353A1 (en)

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