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DE1595381A1 - Verfahren zur Polymerisation von Gemischen verschiedener delta?-Oxazoline - Google Patents

Verfahren zur Polymerisation von Gemischen verschiedener delta?-Oxazoline

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Publication number
DE1595381A1
DE1595381A1 DE19661595381 DE1595381A DE1595381A1 DE 1595381 A1 DE1595381 A1 DE 1595381A1 DE 19661595381 DE19661595381 DE 19661595381 DE 1595381 A DE1595381 A DE 1595381A DE 1595381 A1 DE1595381 A1 DE 1595381A1
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DE
Germany
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oxazoline
weight
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oxazolines
hours
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Application number
DE19661595381
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English (en)
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DE1595381B2 (de
DE1595381C3 (de
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Aufderhaar Dr Ernst
Thier Dr Werner
Seeliger Dr Wolfgang
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Huels AG
Original Assignee
Chemische Werke Huels AG
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Filing date
Publication date
Application filed by Chemische Werke Huels AG filed Critical Chemische Werke Huels AG
Publication of DE1595381A1 publication Critical patent/DE1595381A1/de
Publication of DE1595381B2 publication Critical patent/DE1595381B2/de
Application granted granted Critical
Publication of DE1595381C3 publication Critical patent/DE1595381C3/de
Granted legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G73/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a linkage containing nitrogen with or without oxygen or carbon in the main chain of the macromolecule, not provided for in groups C08G12/00 - C08G71/00
    • C08G73/02Polyamines
    • C08G73/0233Polyamines derived from (poly)oxazolines, (poly)oxazines or having pendant acyl groups

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Macromolecular Compounds Obtained By Forming Nitrogen-Containing Linkages In General (AREA)

Description

CHEMISCHE WERKE HOIS AO
- Patentabteilung -
1)70 Mari, den I6.9.I969 2070/Mö
Unaer Zeichen: O.Z. 2048
Verfahren zur Polymerisation von Gemischen
verschiedener /S -Oxazoline Zusatz zu Patentanmeldung P 12 06 585.9-44
Gegenstand der Patentanmeldung P 12 06 585.9-44 ist ein Ver-".
fahren zur Polymerisation von ZX -Oxazolinen zu hochmolekularen, stickstoffhaltigen, linearen Polymerisaten, wobei man einheitliche/A» -Oxazoline der allgemeinen Formel
in der R1 bis R1- Wasserstoffatome, aliphatische oder cycloaliphatische, aromatische oder heterocyclische Reste, Jedoch mindestens 2 Reste Wasserstoffatome darstellen, in Gegenwart kationaktiver Katalysatoren polymerisiert·
Es wurde nun gefunden* daß dieses Verfahren weitergebildet wer-
2 den kann, indem man Gemische verschiedener Δ -Oxazoline der obigen allgemeinen Formel polymerisiert, von denen eines als Rest R1 einen Alkylrest mit 1 bis 17 Kohlenstoffatomen enthält, der in zustellung ein oder mehrere Chlor- oder Bromatome trägt.
Zur Copolymerisation geeignete Oxazoline sind z.B. 2-Chlorraethyl-Δ 2-oxazolin, 2-Triohlormethyl- A -oxazolin, 2-(oc-chloräthyl)-
A2-oxazolin, 2-(oC,oC-Dichlorätnyl)-A2-oxazolin, 2-(*-Chlor-
2 2
n-propyl)- Δ »oxazolin, 2-(<*-Dichlor-n-propyl)-Δ -oxazolin,
117/65
009811/1423
- 2 - 0.7,. 2048
16.9.
2-(rv-Chlor-iso-propyl)- Λ -oxazolin, 2-(*c-Chlor-n-penkyl)-
2 2
Λ -oxazolin, 2-(oC,o(-Dichlor-n-pentyl)- A -oxazolin, 2-(rt-Chlor-n-undecyl)-A -oxazolin, 2-(*,^-Dichlor-»~wB£lg!cy.l)-Δ -
oxazolin, 2-(oC-Chlor-n-pentadecyl)- Λ -oxazolin, 2-^/X-Dichlor-n-pentad0cyl)-z\ -oxazolin, 2-(<*-Chlor-n-heptadecyl)- Δ oxazolin, 2-(oc,c<-Dichlor.-n-heptadecyl)- A -oxazolin, 2-Tribrommethyl- Λ -oxazolin, 2-(f</<-Dibromäthyl)- Δ -oxazolin,
, p
2-(ci/X-Dibrom-n-propyl)- «_\ -oxazolin, 2-(cv,oC-Dibrom-n-undecyl)-
P ρ
A -oxazolin, 2-(r/,oC-Dibrom-n-heptadecyl)-«A -oxazolin etc·
Die zur Polymerisation eingesetzten Gemische können aus zwei oder mehreren /\ -Oxazolinen bestehen, vorzucsweise werden Je-
doch zwei Z^ -Oxazoline eingesetzt. Das Molverhältnis der ha-
ρ ρ
logenfreien <l\ -Oxazoline zum haloßenhaltigen ζΛ -Oxazolin kann zwischen 99,9 : 0,1 und 80 : 20 schwanken.
Zur Durchführung der Polymerisation werden die monomeren Oxazoline bei Temperaturen zwischen 0 und 120 0C, vorzugsv/eise bei Raumtemperatur, miteinander vermischt und die Mischung nach der im Hauptpatent beschriebenen Weise in Gegenwart kationaktiver Katalysatoren polymerisiert. Brauchbar sind auch Katalysatoren, wie sie in der Zusatzanmeldung P 12 13 930.7-44 beschrieben werden.
Nach einer besonderen AusfUhrungsform kann man zunächst ein ^-\ -Oxazolin vorpolymerisieren, das Vorpolymerisat mit einem oder mehreren anderen Z^ -Oxazolinen vermischen und dann die Polymerisation zu Ende führen. Ist das Vorpolymerisat fest, so wird es vor der Copolymerisation in den monomeren Copolymerisationskomponenten gelöst.
Die Polymerisation wird im allgemeinen In Abwesenheit von Lösungsmitteln durchgeführt. Man kann die Polymerisation aber
009811/U23 s,.
O.Z. 2
I6.9.I969
auch als Lösungspolymerisation durchführen, wobei inerte Lösungsmittel mit Siedepunkten bei oder oberhalb der gewünschten Polymerisationstemperatur, wie z.B. Toluol oder Xylol, verwendet werden.
Die erfindungsgemäß hergestellten Copolymerisate sind geeignet sur Herstellung von Filmen, Folien und Überzügen; wegen ihres thermoplastischen Charakters können sie als Gießharze oder zur Herstellung von Spritzgußartikeln Verwendung finden. Dabei zeichnen sich die erfindungsgemäß hergestellten Copolymerisate gegenüber den halogenfreien Polyoxazolinen dadurch aus, daß sie leicht substituierbare Halogenreste enthalten; aufgrund dessen können sie im Zuge ihrer Verarbeitung durch Nachhärtung mit geeigneten Verbindungen vergütet werden. Weiterhin zeichnen sich die erfindungsgemäß herge-
stellten, halogenhaltigen Copolymerisate gegenüber den halogenfreien PoIy-
2
Δ -oxazolinen durch ihre erhöhte Haftfestigkeit auf Metallen, z. B. Eisen, Zink und Aluminium, aus. Darüber hinaus sind die halogenhaltigen Copoly-
2 merisate schwerer entflammbar als die halogenfreien Poly-Δ,-oxazoline.
Daher können sie gegebenenfalls im Gemisch mit anderen, an sich bekannten flammhemmend wirkenden Stoffen, wie z. B. Chlorparaffinen oder Antimontrioxid zur Erhöhung der Flammfestigkeit anderen Polymeren zugesetzt werden. Für viele Zwecke erwiesen sich diejenigen Copolymerisate als besonders
2 geeignet, bei denen im halogenhaltigen und im halogenfreien A -Oxazolin die Reste R0 bis R_ Wasserstoffatome sind.
Beispiel 1
76,50 Gewichtsteile 2-Methyl-/^2-oxazolin, 11,96 Gewichtsteile 2-Chlormethyl-A2-oxazolin (Molverhältnis 90 : 10) und 0,417 Gewichtsteile l,4-Phenylen-bis-(2-oxazolinium)-diperchlorat werden bei Raumtemperatur gemischt und unter Rühren zunächst auf 120 0C, dann innerhalb einer Stunde langsam ansteigend auf 140 0C erwärmt. Anschließend wird ohne Rühren noch 4 Stunden lang auf 140 0C und 20 Stunden lang auf I50 0C (Ölbadtempera-
CKCiMAL" 00981 1/U23
O.Z, 2048 16.9.I909
türen) erhitzt. Die Aufarbeitung des entstandenen Polymer- Produktes erfolgt durch Lösen in Chloroform, Ausfällung durch Eintropfen der Lösung unter Rühren in Pentan und anschließende Trocknung im Hochvakuum.
Die reduzierte spezifische Viskosität des umgefällten Produktes beträgt 0,1, gemessen in 0,5 #iger Chloroformlösung bei 25 0C. Der Chlorgehalt beträgt 4,54 %*
Beispiel 2
80, 77 Gewichtsteile 2-Methyl-,^-oxazolin, 5, 97 Gewichtsteile 2-Chlor-
2
methyl-Δ -oxazolin (Molverhältnis 95 : 5) und 0, 417 Gewichteteile 1, 4-Phenylen-bis-(2-oxazolinium)-diperchlorat werden bei Raumtemperatur gemischt und unter anfänglichem Rühren zunächst auf 120*C, dann innerhalb 3/4 Stunde langsam ansteigend auf 130*C (Ölbadtemperaturen) erwärmt. Man hielt diese Temperatur 3 1/2 Stunden lang bei und erwärmte das Reaktionsgemisch dann 20 Stunden lang auf 150*C. Das Polymerprodukt wird, wie in Beispiel 1 beschrieben, aufgearbeitet. Die reduzierte spezifische Viskosität des umgefällten Produktes beträgt O41, gemessen in 0, 5 %iger Chloroformlösung bei 25"C. Der Chlorgehalt beträgt 3, 01 %.
Beispiel 3
107, 4 Gewichtsteile 2-iso-Propyl-A -oxazolin, 5, 87 Gewichtsteile 2-
2
Chlormethyl-Δ -oxazolin (Molverhältnis 95 : 5) und 0,417 Gewichteteile 1,4-Phenylen-bis-(2-oxazolinium)-diperchlorat werden bei Raumtemperatur gemischt und unter Rühren eine Stunde lang auf 120*C erwärmt. Anschließend wird der Ansatz ohne Rühren noch 4 Stunden lang auf 120"C und 20 Stunden lang auf 150*C (Ölbadtemperaturen) erhltst. Das Polymer«
009811/U23
BAD ORIGINAL
- 5 - O. Z. 20*18
16.9.1969
produkt wird, wie in Beispiel 1 beschrieben, aufgearbeitet. Die reduzierte spezifische Viskosität des umgefällten Produktes beträgt 0, 56, gemessen in 0, 5 %iger Chloroformlösung bei 25"C. Der Chlorgehalt beträgt 2, 53 %.
Beispiel 4
ο
80, 76 Gewichtsteile 2-Methyl-Δ. -oxazolin, 6, 67 Gewichtsteile 2-(a-
2
ChloräthyD-Δ -oxazolin (Molverhältnis 95 : 5) und 0, 417 Gewichtsteile 1, 4-Phenylenbis-(2-oxazolinium)-diperchlorat werden bei Raumtemperatur gemischt und unter anfänglichem Rühren 3 Stunden lang auf 125 bis
lj50 0C erwärmt. Anschließend wird noch 3 Stunden lang auf 150 0C und 15 Stunden lang auf 170 0C (ölbadtemperaturen) erhitzt. Das Polymerprodukt wird, wie in Beispiel 1 beschrieben, aufgearbeitet. Die reduzierte spezifische Viskosität des umgefällten Produktes beträgt 0,16, gemessen in 0,5 Seiger Chloroformlösung bei 25 0C. Der Chlorgehalt beträgt 1,89
Beispiel 5
94,12 Gewichteteile 27Äthyl-Δ?-oxazolin, 6, 68 Gewichtsteile 2-(a-Chloräthyl)-£?-oxazolin (Molverhaltnie 95 ; S) und 0,209 Gewichtsteile 1, 4-Phenylen-bis-(2-osaaolinium)-diperchlorat werden bei Raumtemperatur gemischt und unter Rühren mittels Heia- und Kühlbad .eine Stunde lang auf 135*C (Innenterr.peratur) gehalten» Anschließend wird noch 20 Stunden lang auf 1504C (Ölbadtemperatur) erhitzt, Dae Polymerprodukt wird, wie in Beispiel 1 beschrieben, aulgearbeitet. Die reduzierte spezifische Viskosität des umgefällten Produktes beträgt 0,89, gemessen in 0,8 ftger Chloreformlösung bei25eC, Der Chlorgehsl* beträgt 1,40%. ' :
■Γ
- 6 - O. Z. 20'* 3
16.9.1969
Beispiel 6
2
ή3, 72 Gewichtsteile 2-n-Propyl-^-oxazolin, 3,28 Gewichtsteile 2-(a-
2
Chlor;ithyl)-A -oxazolin (Molverhältnis 95,1 : 4, 9) und 0, 417 Gewichtsteilo 1, 4-Phenylen-bis-(2-oxazolinium)-diperchlorat werden bei Raumtemperatur gemischt und unter anfänglichem Rühren drei Stunden lang mittels Heiz- und Kühlbad auf 135*C (Innentemperatur)gehalten. Anschließend wird noch 21 Stunden lang auf 150eC (Ölbadtemperatur) erhitzt. Das Polymerprodukt wird, wie in Beispiel 1 beschrieben, aufgearbeitet. Die reduzierte spezifische Viskosität des umgefällten Produktes beträgt 0, 24, gemessen in 0, 5 %iger Chloroform lösung bei 25*C. Der Chlorgehalt beträgt 1, 07%.
Beispiel 7
69,87 Gewichtstelle 2-Phenyl- ,A2-oxazolin, 3*28 Oewichtsteile 2-(oC-Chloräthyl)-^\2-oxazolin (Molverhältnis 95,1 : 4,9) und 0,417 Gewichtsteile l^-Phenylen-bis-^-oxazoliniunO-diperchlorat werden bei Raumtemperatur gemischt und unter Rühren eine Stunde lang auf 120 0C erhitzt. Anschließend wird eine halbe Stunde lang auf 130 0C und 2jJ Stunden lang auf 150 0C (Ölbadtemperaturen) erhitzt. Das Polymerprodukt wird, wie in Beispiel . 1 beschrieben, aufgearbeitet. Die reduzierte spezifische Viskosität des umgefällten Produktes beträgt 0,23, gemessen in 0,5 #iger Chloroformlösung bei 25 0C. Der Chlorgehalt beträgt 4,02 Ji.
Beispiel 8
94,08 Gewichtsteile 2-Äthyl-^2-oxazolin, l6,08 Oewichtsteile 2-Tribrommethyl-zl2-oxazolin (Molverhältnis 95 : 5) und 0,417 Gewichtstelle l,4-Phenylen-bis-(2-oxazoliniura)-diperchlorat werden bei Raumtemperatur gemischt und unter Rühren erwärmt, wobei die Innentetnperatur mittels Heiz- und Kühlbad 3,5 Stunden lang bei l40 bis 145 0C gehalten wird. Anschließend wird
009811/U23
BAD
- 7 - ο.ζ.
16.9.1969
£Ό Stunden lang auf 150 0C (Ölbadtemperatur) erhitzt. Da» Polymerprodukt wird, wie in Beispiel 1 beschrieben, aufgearbeitet, Die reduzierte spezifische Viskosität des umcefällten Produktes beträgt 0,09, gemessen in 0,5 #iger Chloroformlönung bei 25 0C. Der Bromgehalt beträgt 9*89 %.
Beispiel 9
4,2,4 Gewichtsteile 2-iso-Propyl-^_\ -oxazolin, 6,5 Gewichtsteile 2-Tr i bromine thy 1- Δ -oxazolin (Molverhältnis 95 : 5) und 0,169 Gewichtsteile l,4-Phenylen-bis-(2-oxazolinium)-diporchlorat ,werden bei Raumtemperatur gemischt und unter anfänglichem Rühren 4 Stunden lang auf 120 0C erwärmt. Anschließend wird 20 Stunden lang auf 150 0C (Ölbadtemperaturen) erhitzt. Das Polymerprodukt wird, wie in Beispiel 1 besenrieben, aufgearbeitet. Die reduzierte spezifische Viskosität des umgefällten Produktes beträgt 0,10, gemessen in 0,5 zeiger Chloroformlösung bei 25 0C. Der Bromgehalt beträgt 8,11
Beispiel 10
66,65 Gewichtsteile 2-Phenyl-//\ -oxazolin, 7,67 Gewichtsteile 2-Tribrommethyl-Z./\2-oxazolin (Molverhältnis 95 : 5) und 0,199 Gewichtsteile l,4-Phenylen-bis-(2-oxazoliniura)-diperchlorat werden bei Raumtemperatur gemischt und unter anfänglichem Rühren 4 Stunden lang auf 120 0C erwärmt. Anschließend wird 20 Stunden lang auf 150 0C (ölbadtemperatur.en) nacherhitzt. Das Polymerprodukt wird, wie in Beispiel 1 beschrieben, aufgearbeitet. Die reduzierte spezifische Viskosität des umgefällten Produktes beträgt 0,24, gemessen in 0,5 zeiger Chloroformlösung bei 25 0C. Der Bromgehalt beträgt 6,38 %.
bad .or««-' 009811/1423
- ö - O.Z. 2048
I6.9.I969
Beispiel 11
80, 76 Gewichtsteile 2-Methyl-^ - oxazolin, 12, 84 Gewichtsteile 2-(a, a-
2 DibromäthyD-Δ -oxazolin (Molverhältnis 95 : 5) und 0, 417 Gewichtsteile 1, 4-Phcnylen-bis-(2-oxazolinium)-diperchlorat werden bei Raumtemperatur gemischt und unter anfänglichem Rühren 2 Stunden lang auf 125*C erwärmt. Anschließend wird 3 Stunden lang auf 15O"C und 15 Stunden lang auf 170*C (ölbadtemperaturen) erhitzt. Das Polymerprodukt wird, wie in Beispiel 1 beschrieben, aufgearbeitet. Die reduzierte spezifische Viskosität dee umgefällten Produktes beträgt 0,18, gemessen in 0, 6 %iger Chloroform lösung bei 250C. Der Bromgehalt beträgt 8,92 %. " '
Beispiel 12
2
Θ4, 08 Gewichtsteile 2-Äthyl-A -oxazolin, 12, 84 Gewichteteile 2-(α, α-
2 DibromäthyD-Δ. -oxazolin (Molverhältnis 95:5) und 0, 417 Gewichteteile 1, 4-Phenylen-bi8-(2-oxazolinium)-diperchlorat werden bei Raumtemperatur gemischt und unter Rühren 1, 5 Stunden lang auf 125*C erwärmt. Anschließend wird ohne Rühren 3 Stunden lang auf 150'C und eine halbe Stunde lang auf 200"C (ölbadtemperaturen) erhitzt. Das Polymerprodukt wird, wie in Beispiel 1 beschrieben, aufgearbeitet. Die reduzierte spezifische Viskosität des umgefällten Produktes beträgt 0,12, gemessen in 0, 5 %iger Chloroformlösung bei 25'C. Der Brdmgehalt betragt 6,42 %
Beispiel 13
107, 3Θ Gewichtiteile 2-n-Propyl-Δ2-oxazolin, 12, 84 Gtwichtittil· 2-(α, a-Dibromttthyl)-A2-oxazolin (Molverhältni· 95 : 5) und 0,417 Qewichteteile 1,4-Phenylen-bii-(2-oxasolinium)-diperchlorat werden bei Raumtemperatur gemilcht und unter anfänglicher» ltttkr·· I fturten '
- 9 - 0.2. 2048
16.9.1969
lang mittels Heiz- und Kühlbad auf 135'C (Innentemperatur) gehalten. Anschließend wird 3 Stunden lang auf 150*C und 15 Stunden lang auf 170*C (ölbadtemperaturen) erhitzt. Das Polymer produkt wird, wie in Beispiel 1 beschrieben, aufgearbeitet. Die reduzierte spezifische Viskosität des umgefällten Produktes beträgt 0,11, gemessen in 0, 5 %iger Chloroformlösung bei 25*C. Der Bromgehalt beträgt 5, 86 %.
Beispiel 14
2
110,0 Gewichtsteile 2-Phenyl·-Δ -oxazolin, 10,11 Gewichtsteile 2-(α, α-
2
Dibromäthyl)-& -oxazolin (Molverhältnis 95 : 5) und 0, 329 Gewichtsteile 1,4-Phenylen-bis-(2-oxazolinium)-diperchlorat werden bei Raumtemperatur gemischt und unter Rühren 2 Stunden lang auf 125*C erwärmt. Anschließend wird 11/2 Stunden lang auf 135*C, 1 Stunde lang auf 150*C und eine halbe Stunde lang auf 200*C (ölbadtemperaturen) erhitzt. Das Polymerprodukt wird, wie in Beispiel 1 beschrieben, auf gearbeitet. Die reduzierte spezifische Viskosität des umgefällten Produktes beträgt 0,42 , gemessen in 0,5 %iger Chloroformlösung bei 25*C. Der Bromgehalt beträgt 9, 36 %.
BAD ORIGINAL

Claims (1)

  1. - 10 - O.Z. 2048
    I6.9.I969
    Patentansprüche
    1. Weiterbildung des Verfahrens zur Polymerisation von /\ -Oxazolinen zu hochmolekularen, stickstoffhaltigen, linearen ' Polymerisaten nach Patentanmeldung P 12 06 505·9-Μ* wobei man
    einheitliche Z\ -Oxazoline der allgemeinen Formel
    C N
    in der R, bis R,- Wasserstoffatome, allphatische oder cycloaliphatische, aromatische oder heterocyclische Reste, jedoch mindestens 2 Reste Wasserstoffatome darstellen, in Gegenwart kationenaktiver Katalysatoren polymerisiert, dadurch gekennzeichnet, daß man Gemische verschiedener lS -Oxazoline der obigen allgemeinen Formel polymerisiert, von denen eines als Rest R, einen Alkylrest mit 1 bis 17 Kohlenstoffatomen enthält, der in<*·-Stellung ein oder mehrere Chlor- oder Bromatome trägt·
    2. Verfahren nach Anspruch 1,
    dadurch . gekennzeichnet, dafl bei den zur Copolymerisation eingesetzten «Δ-Oxazolinen die Reste R2 bis B~ Wasserstoffatome darstellen·· V
    >· Verfahren nach Anspruch X9 *
    dadurch gekennaeic h η · t , da S das Molverhältnis der halogenfreien A ^Oxazoline si» halogenhaltigen ^2-0xazolin zwischen 99,9 % 1 un4 QO Ϊ 20 lieft.
    QQ98timt$
    - 11 - O.Z. 2048
    16.9.1969
    4. Verfahren nach Anspruch 1,
    dadurch gekennzeichnet, daß
    man ein Gemisch aus einem mindestens teilweise polymeriaierten und einem monomeren S.\ -Oxazolin polymerisiert.
    BAD
    001111/UtI
DE19661595381 1966-01-29 1966-01-29 Verfahren zur Polymerisation von Gemischen verschiedener Delta hoch 2 -Oxazoline Granted DE1595381B2 (de)

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