DE1571969A1 - Process to prevent silver migration in galvanic primary and secondary elements - Google Patents
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Description
Anmelder: Wilhelm Bührlen, 7157 Murrhardt» HelfergasseApplicant: Wilhelm Bührlen, 7157 Murrhardt »Helfergasse
Verfahren zur Verhinderung der Silbe galvanischen Primär- und Sekundär-ElementenMethod to prevent the syllable galvanic primary and secondary elements
Die Verwendung von Silber bzw. Silberverbindungen, wie beispielsweise S über oxy d oder Silberchlorid, als positive Elektrode in galvanischen Primär- oder Sekundär-Elementen ist seit langem bekannt. Beim Einsatz dieser Silberverbindungen ergeben sich deshalb besondere Vorteile» weil dadurch die Möglichkeit besteht, galvanische Elemente herzustellen, welche gegenüber den bisher zu wirtschaftlicher Bedeutung gelangten Elementen wesentlich höhere Energiemengen bei gleichem Ilaumbedarf und bei gleichem Gewicht zu speichern vermögen·The use of silver or silver compounds, such as S over oxy d or silver chloride, as positive Electrode in galvanic primary or secondary elements has long been known. When using these silver compounds, there are special advantages »because they it is possible to manufacture galvanic elements, which compared to the elements that have so far become economically important, significantly higher amounts of energy be able to store with the same ilum requirement and weight
Wegen der relativ hohen Löslichkeit dieser Silberverbindungen in alkalischen Elektrolyten ergeben sioh jedoch bei der praktischen Anwendung von positiven Silberelektroden erhebliche Schwierigkeiten bezüglich der Lebensdauer solcher Elemente. Die Löslichkeit der Silberverbindungen führt bei Anwesenheit einer negativen Elektrode dazu» dass kolloid gelöstes Silber zur Kathode wandert und dabei nicht nur den Separator verstopft» sondern dass nach einigen Lade- und Entladezyklen dieser Separator durch die Ablagerung von Silberpartikeln elektronenleitend wird und damit auch einen Kurzschluss der Zelle verursacht. However, because of the relatively high solubility of these silver compounds in alkaline electrolytes, they result in the practical use of positive silver electrodes has considerable difficulties with regard to the service life of such elements. The solubility of the silver compounds leads to the presence of a negative electrode »that colloid dissolved Silver migrates to the cathode and not just the separator clogged »but that after a few charging and discharging cycles this separator is caused by the deposition of silver particles becomes electron conductive and thus also causes a short circuit in the cell.
Es sind bisher viele Vorschläge bekannt geworden9 wonach die Wanderung von kolloid gelöstem Silber durch den Separator verhindert werden soll. Dies wurde insbesondere durch die Verwendung von verschiedenen Separatormaterialien» wie beispielsweise Ionenaustauscher-Membranen» semipermeable Membranen oder regenerierter Cellulose versucht. 'So far, many proposals have become known 9 according to which the migration of colloidally dissolved silver through the separator should be prevented. This was attempted in particular through the use of different separator materials such as ion exchange membranes, semipermeable membranes or regenerated cellulose. '
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Bei all diesen Vorschlägen handelt es sich um Versuche» die kolloid gelösten Silberteilchen durch die Filterwirkung der verwendeten Separatormaterialien, also auf "mechanischem" Wege von einer Durehwanderung des Separators zurückzuhalten.All of these proposals are experiments » the colloidly dissolved silver particles through the filter effect of the separator materials used, i.e. on "mechanical" Restrain ways from migrating the separator.
In all diesen Fällen führte die Verwendung der genannten Separatormaterialien zu anderen Nachteilen« insbesondere zu einer wesentlichen Erhöhung des inneren Widerstandes, neben den Schwierigkeiten, eine solche Zelle gasdicht verschliessen zu können» Dadurch aber wurden die Anwendungsgebiete eines solchermassen hergestellten Akkumulators stark eingeengt, ganz abgesehen davon» dass auch die vorbeschriebenen Separatormaterialien durch gelöste Silberteilohen verstopft wurden und die Lebensdauer einer solchen Zelle wesentlich geringer war» als diejenige bekannter Akkumulatorensysteme, wie z.B. Nickel-Cadmium.In all of these cases the use of the mentioned resulted Separator materials to other disadvantages «in particular to a substantial increase in the internal resistance, in addition to the difficulties of sealing such a cell gas-tight to be able »But this became the areas of application for a battery manufactured in this way strongly narrowed, quite apart from the fact that »also the above Separator materials have been clogged by dissolved silver parts and the service life of such Cell was much smaller than that of known accumulator systems, such as nickel-cadmium.
Die Aufgabe» d.h. Verhinderung einer Durehwanderung des Separators durch kolloid gelöstes Silber, wurde auf dem nachstehend beschriebenen Weg gelöst. Von der Tatsache ausgehend» dass eine solche Silberwanderung nur bei Vorhandensein eines elektrischen Feldes stattfinden kann, wurde versucht, dieses normalerweise in einem galvanischen Element bestehende elektrische Feld für die positive Silberelektrode durch Vorschalten einer Zusatzelektrode gemäss Abbildung I zu eleminieren» In dieser Abbildung, welche einen Akkumulator ohne freie Elektrolytflüssigkeit darstellt, wobei der Elektrolyt in bekannter Weise in den Poren der Elektroden und des Separators durch Kapillarkräfte festgelegt wurde, ist die positive Silberelektrode (a), eine negative Elektrode (b)» der Separator (o) und die Zusatzelektrode (d) dargestellt, wobei diese in elektronischem Kontakt mit der Silberelektrode (a) steht.The task »i.e. preventing a migration of the Separator by colloidally dissolved silver, was on the way described below solved. Based on the fact » Attempts have been made to ensure that such silver migration can only take place in the presence of an electrical field, usually in a galvanic element Existing electric field for the positive silver electrode by connecting an additional electrode in front of it as shown in the figure I to eliminate »In this figure, which one Represents accumulator without free electrolyte liquid, the electrolyte in a known manner in the pores of the Electrodes and the separator set by capillary forces is the positive silver electrode (a), a negative electrode (b) »the separator (o) and the additional electrode (d), which is in electronic contact with the silver electrode (a).
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Wenn das elektrochemische Potential der Zusatzelektrode (d) in völlig oxydiertem Zustand gleich oder höher ist» als das Potential von Silberoxyd (Ag2O), so fehlt der positiven Elektrode (a) das Spannungsgefälle zwischen ihr und der negativen Elektrode (b)4 so dass kolloid gelöste Silberteilchen nicht in Richtung zur negativen Elektrode abwandern können·If the electrochemical potential of the additional electrode (d) in a completely oxidized state is equal to or higher than the potential of silver oxide (Ag 2 O), the positive electrode (a) lacks the voltage gradient between it and the negative electrode (b) 4 so that colloidly dissolved silver particles cannot migrate towards the negative electrode
Wenn die Zusatzelektrode (d) überwiegend aus einem elektrochemisch wirksamen Material, wie beispielsweise Nickelhydroxyd zusammengesetzt ist, wird bei der Aufladung einer Anordnung gemäss Abbildung I die Silberelektrode (a) zunächst zu Silberoxyd (Ag2O) oxydiert. Eine weitere Oxydation zu Silberperoxyd (Ag2O2) kann jedoch nicht stattfinden, da zwischen den Potentialen von Ag2O und Ag3O2 das elektrochemische Potential von Ni3O3 liegt und die Zusatzelektrode (d) nach völliger Aufladung schon unterhalb des Potentials von Ag3O2 bereits Sauerstoff entwickelt· Da der Ladestrom in der Folge ausschliesslich zur Sauerstoff-Entwioklung an der Zusatzelektrode (d) führt, wird die Bildung von Silber-Peroxyd auch bei längerer Überladung zuverlässig vermieden.If the additional electrode (d) is mainly composed of an electrochemically active material such as nickel hydroxide, the silver electrode (a) is initially oxidized to silver oxide (Ag 2 O) when an arrangement according to Figure I is charged. However, further oxidation to silver peroxide (Ag 2 O 2 ) cannot take place, since the electrochemical potential of Ni 3 O 3 lies between the potentials of Ag 2 O and Ag 3 O 2 and the additional electrode (d) is below the level after being fully charged Potential of Ag 3 O 2 already developed oxygen · Since the charging current leads exclusively to the development of oxygen at the additional electrode (d), the formation of silver peroxide is reliably avoided even in the event of prolonged overcharging.
Dies ist bei solchen Anwendungsfällen eines Akkumulators wünschenswert, wo eine gleichmässige Spannungslage während der gesamten Entladedauer erforderlich ist.This is desirable in such applications of an accumulator, where an even voltage level is required during the entire discharge period.
Falls die Forderung nach möglichst hoher Kapazität gestellt ist und sich ein unterschiedlicher Spannungsverlauf während der Entladung nicht störend auswirkt, kann das elektrochemische Potential der Zusatzelektrode (d) in völlig oxydiertem Zustand auch gleich oder höher sein, als das Potential von Silberperoxyd (Ag2O2), wodurch die positive Silberelektrode (a) bis zum Silberperoxyd oxydiert werden kann. Da das elektrochemische Potential der Zusatzelektrode (d) gleich oder höher ist, als das Potential der Silberelektrode (a) können wegen des Fehlens eines Spannungsgefälles zwischen der positiven und der negativen Elektrode gleichfalls keine gelösten Silberteilchen in llichtung zur negativen Elektrode abwandern.If the requirement is for the highest possible capacity and a different voltage curve during the discharge does not have a disruptive effect, the electrochemical potential of the additional electrode (d) in a completely oxidized state can also be equal to or higher than the potential of silver peroxide (Ag 2 O 2 ), whereby the positive silver electrode (a) can be oxidized to silver peroxide. Since the electrochemical potential of the additional electrode (d) is equal to or higher than the potential of the silver electrode (a), no dissolved silver particles can migrate in the light to the negative electrode due to the lack of a voltage gradient between the positive and negative electrodes.
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Auch hat sich eine Anordnung gemäss Abbildung II als brauchbar erwiesen» bei welcher die Zusatzelektrode (d) durch einen weiteren Separator (e) mit der positiven Elektrode (a) in ionenleitendem Eontakt stehtβ Diese Ausführung kann vorteilhaft dann eingesetzt werden, wenn sich der Einfluss der Kapazität der Zusatzelektrode (d) störend bemerkbar machen sollte» da durch diese Anordnung die Zusatzelektrode (d) an der elektrochemischen Reaktion nicht teilnimmt·Also, an arrangement in accordance with Figure II in which the additional electrode (d) has been found useful "by a further separator (s) with the positive electrode (a) in ion conductive Eontakt is β This embodiment can be advantageously used when the influence the capacitance of the additional electrode (d) should make a disturbing noticeable »because this arrangement means that the additional electrode (d) does not take part in the electrochemical reaction ·
In der Abbildung III ist schematisch der Aufbau eines Akkumulators mit mehreren sich gegenüberstehenden Elektroden dargestellt» bei welchem die positiven Elektroden (a) durch die Zusatzelektroden (d) vollständig umgeben sind· Diese Ausführung wird bevorzugt in vollständig mit Elektrolyt gefüllten Akkumulatoren zur Anwendung kommen.In Figure III, the structure of an accumulator with several electrodes facing each other is shown schematically » in which the positive electrodes (a) are completely surrounded by the additional electrodes (d) · This version is preferably used in batteries that are completely filled with electrolyte.
Nachdem die Zusatzelektrode (d) relativ dünn ausgeführt sein kann und mit Materialstärken von weit unter 1 mm eine hervorragende Zyklenbeständigkeit eines solchermassen aufgebauten Akkumulators bewirkt» ist es von Vorteil» durch Verkleinerung der Kontaktfläche der Silberelektrode zur Zusätzelektrode dafür zu sorgen» dass kolloid gelöste Silberteilchen nicht durch eventuell vorhandene überschüssige Elektrolytflüssigkeit die Zusatzelektrode (d) überspringen können·After the additional electrode (d) be made relatively thin can and with material thicknesses of well under 1 mm an excellent The cycle stability of an accumulator constructed in this way results in »it is an advantage» by making it smaller between the contact surface of the silver electrode and the additional electrode »to ensure that colloidally dissolved silver particles do not pass through any excess electrolyte fluid present Being able to skip additional electrode (d)
Ein Akkumulator» welcher nach der vorliegenden Beschreibung mit einer positiven Silberelektrode und einer negativen Elektrode aus Cadmium aufgebaut wurde» hatte neben den bekannten Vorteilen durch Verwendung einer Silberelektrode auch eine Zyklenlebensdauer» welche mit der von handelsüblichen Nicke1-Cadmium-Akkumulatoren durchaus vergleichbar war.An accumulator »which according to the present description with a positive silver electrode and a negative electrode was built up from cadmium »had next to the known The advantages of using a silver electrode also have a cycle life that is comparable to that of commercially available Nicke1 cadmium batteries was quite comparable.
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