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DE1236483B - Process for the direct production of free chlorine and alkali silicate or glass - Google Patents

Process for the direct production of free chlorine and alkali silicate or glass

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Publication number
DE1236483B
DE1236483B DE1964C0033522 DEC0033522A DE1236483B DE 1236483 B DE1236483 B DE 1236483B DE 1964C0033522 DE1964C0033522 DE 1964C0033522 DE C0033522 A DEC0033522 A DE C0033522A DE 1236483 B DE1236483 B DE 1236483B
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DE
Germany
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alkali
chloride
glass
silicate
nitrate
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DE1964C0033522
Other languages
German (de)
Inventor
Pierre Piganiol
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Compagnie de Saint Gobain SA
Original Assignee
Compagnie de Saint Gobain SA
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Compagnie de Saint Gobain SA filed Critical Compagnie de Saint Gobain SA
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Pending legal-status Critical Current

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Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLANDFEDERAL REPUBLIC OF GERMANY

DEUTSCHESGERMAN

PATENTAMTPATENT OFFICE

AUSLEGESCHRIFTEDITORIAL

Int. α.:Int. α .:

COIbCOIb

COIB -13/3*^COIB -13 / 3 * ^

Nummer: 1236483 Number: 1236483

Aktenzeichen: C 33522IV a/12 iFile number: C 33522IV a / 12 i

.Anmeldetag: 29. Juli 1964 Filing date: July 29, 1964

slegetag: 16. März 1967slegetag: March 16, 1967

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von freiem Chlor und von Alkalisilicat oder von Glas aus einem Alkalichlorid.The invention relates to a process for the production of free chlorine and of alkali silicate or of glass from an alkali chloride.

In den Natrium verbrauchenden Industriezweigen, z. B. der Glasindustrie, ist bereits versucht worden, das Natriumchlorid unmittelbar zu verwenden und das während der Reaktion frei werdende Chlor wiederzugewinnen. Die Versuche, die mit diesem Ziele durchgeführt wurden, haben jedoch bisher nicht zu guten Ergebnissen geführt. Das Natriumchlorid tritt mit der Kieselsäure nur in Gegenwart von Wasser gut in Reaktion, was bedeutet, daß das Chlor in Form von Chlorwasserstoffsäure frei wird, welche dann in einer zusätzlichen Reaktionsstufe oxydiert werden muß, um das Chlor zu erhalten. Es ist ferner bereits bekannt, in die Reaktion Tone, die gegenüber dem Natriumchlorid leichter reaktionsfähig sind als Kieselsäure und sogar Sulfate, einzuführen, aus welchen die Kieselsäure das Schwefelsäureanhydrid frei macht, das dann unmittelbar als Oxy- so dationsmittel für die Chlorwasserstoffsäure wirken kann. Diese Verfahren sind jedoch sehr komplex und eignen sich kaum für ihre Anwendung in industriellem Maßstab.)In the sodium consuming industries, e.g. B. the glass industry, has already been tried to Use sodium chloride immediately and recover the chlorine released during the reaction. The attempts that have been carried out with this aim, however, have so far not been too good Results. The sodium chloride only reacts well with the silica in the presence of water, which means that the chlorine is released in the form of hydrochloric acid, which is then converted into a additional reaction stage must be oxidized in order to obtain the chlorine. It is also already known, in the reaction clays, which are more easily reactive towards the sodium chloride than Introduce silica, and even sulfates, from which the silica is the sulfuric anhydride which then act directly as an oxidizing agent for the hydrochloric acid can. However, these processes are very complex and are hardly suitable for their industrial application Scale.)

Durch die Erfindung wird unter Vermeidung dieser Schwierigkeiten und Nachteile ein Verfahren geschaffen, welches die Herstellung von Alkalisilicat aus Alkalichlorid unter unmittelbarer Erzeugung von freiem Chlor, und zwar im Gegensatz zu bekannten Verfahren, bei welchen das Chlor zunächst in Form von Chlorwasserstoffsäure anfällt, in der elementaren Form ermöglicht, in welcher das Chlor in erster Linie industriell verwendet wird.The invention creates a method while avoiding these difficulties and disadvantages, which is the production of alkali silicate from alkali chloride with the direct production of free chlorine, in contrast to known processes in which the chlorine is initially in the form of hydrochloric acid is obtained in the elemental form in which the chlorine is primarily is used industrially.

Das erfindungsgemäße Verfahren, in dessen Rahmen auch chemische Reaktionen angewendet werden, die als solche, wie z. B. die Zersetzung von Nitrosylchlorid in NO2 und Clä oder die Umsetzung von NO, mit einem Alkalichlorid in Nitrat und Nitrosylchlorid, bekannt sind, ist ein Kreislaufverfahren und besteht grundsätzlich darin, daß das das Ausgangsmaterial bildende Alkalichlorid auf trockenem Wege durch Einwirkung von NO2 in Nitrosylchlorid und Alkalinitrat umgesetzt, darauf das Nitrosylchlorid durch Oxydation in freies Chlor und NO4 zersetzt, das Alkalinitrat durch Reaktion mit Kieselsäure oder kieselsäurehaltigen Stoffen, gegebenenfalls in Gegenwart von anderen Stoffen, durch welche andere Elemente einer Glaszusammensetzung eingeführt werden können, unter Freiwerden von NO zu Silicat umgesetzt, das NO zu NO2 oxydiert und das gebildete NO2 zusammen mit dem aus der Zersetzung des Nitrosylchlorids stammenden NO2 für die Umsetzungsreak-Verfahren zur unmittelbaren Herstellung
von freiem Chlor und von Alkalisilicat oder
von Glas
The inventive method, in the context of which chemical reactions are used as such, such. B. the decomposition of nitrosyl chloride in NO 2 and Cl ä or the conversion of NO, with an alkali metal chloride in nitrate and nitrosyl chloride, are known, is a cycle process and basically consists in that the alkali metal chloride forming the starting material on the dry route by the action of NO 2 converted into nitrosyl chloride and alkali nitrate, then the nitrosyl chloride decomposed by oxidation into free chlorine and NO 4 , the alkali nitrate by reaction with silica or silicic acid-containing substances, possibly in the presence of other substances through which other elements of a glass composition can be introduced, with the release of NO converted to silicate, oxidized the NO to NO 2 and the NO 2 formed together with the derived from the decomposition of NO 2 nitrosyl chloride for Umsetzungsreak method for the extemporaneous preparation
of free chlorine and alkali silicate or
of glass

Anmelder:Applicant:

Compagnie de Saint-Gobain, Neuilly-sur-SeineCompagnie de Saint-Gobain, Neuilly-sur-Seine

(Frankreich)(France)

Vertreter:Representative:

Dipl.-Ing. R. H. Bahr und Dipl.-Phys. E. Betzier,Dipl.-Ing. R. H. Bahr and Dipl.-Phys. E. Betzier,

Patentanwälte, Herne, Freiligrathstr. 19Patent attorneys, Herne, Freiligrathstr. 19th

Als Erfinder benannt:
Pierre Piganiol, Paris
Named as inventor:
Pierre Piganiol, Paris

Beanspruchte Priorität:Claimed priority:

Frankreich vom 31. Juli 1963 (943 306)France of July 31, 1963 (943 306)

tion des Alkalichlorids zu Alkalinitrat und Nitrosylchlorid verwendet wird.tion of the alkali chloride to alkali nitrate and nitrosyl chloride is used.

Durch diese Vereinigung einer Reihe von Reaktionen zu einem komplexen Kreisprozeß wird es möglich, sämtliche in dessen einzelnen Phasen anfallende Nebenprodukte in vollem Umfang wiederzuverwenden, so daß für seine Durchführung keine weiteren Stoffe als das umzusetzende Alkalichlorid, vorzugsweise Natriumchlorid, und Luft erforderlich sind.By combining a series of reactions into a complex cycle process, it is possible to to fully reuse all by-products arising in its individual phases, see above that for its implementation no other substances than the alkali metal chloride to be converted, preferably sodium chloride, and air are required.

Der Arbeitskreislauf des neuen Verfahrens ist schematisch in der Abbildung dargestellt, welche sich auf den einfachsten Fall bezieht, in welchem Natriumsilicat mit einem Verhältnis Na2O: SiO2 = 1 hergestellt wird.The working cycle of the new process is shown schematically in the figure, which relates to the simplest case in which sodium silicate is produced with a ratio of Na 2 O: SiO 2 = 1.

Selbstverständlich ist aber eine Beschränkung auf dieses Verhältnis nicht erforderlich, das vielmehr durch Änderung der anteiligen Menge an Kieselsäure die in den Arbeitsprozeß eingeführt wird, verändert werden kann.Of course, a restriction to this ratio is not necessary, rather that by changing the proportionate amount of silica that is introduced into the working process can be.

Das in der beschriebenen Weise hergestellte Alkalisilicat ist für alle Zwecke und außer der Möglichkeit seiner unmittelbaren Verwendung insbesondere für die Herstellung von Glas durch Zusammenschmelzen mit anderen zweckentsprechenden Ausgangsstoffen, durch welche die anderen Elemente, die in der Glaszusammensetzung enthalten sein sollten, insbesondere die Erdalkalien, in diese eingeführt werden, verwend-The alkali silicate prepared in the manner described is for all purposes and except for the possibility its direct use in particular for the manufacture of glass by melting it together with other appropriate starting materials, through which the other elements that are in the glass composition should be included, especially the alkaline earths, are introduced into them, used

709 519/486709 519/486

bar. Das neue Verfahren kann jedoch auch ohne vorherige Isolierung des Alkalisilicate durchgeführt werden, indem der Kieselsäure (im praktischen Fall dem Sand) im Zuge ihrer Reaktion mit dem Alkalinitrat, welches dann zu einem der Elemente der Zusammensetzung wird, die anderen Ausgangsstoffe, durch welche in die Zusammensetzung Elemente, wie Calcium, Magnesium, Aluminium, Bor usw., eingeführt werden, die in dem Glas enthalten sein sollen, zugesetzt werden. · .·«*■ ιbar. However, the new process can also be carried out without prior isolation of the alkali metal silicate by the silica (in the practical case the sand) in the course of its reaction with the alkali nitrate, which then becomes one of the elements of the composition, the other starting materials, through which elements such as calcium, magnesium, aluminum, boron, etc. are introduced into the composition to be contained in the glass. ·. · «* ■ ι

Insbesondere das Calcium kann ohne Sch\*iierigK;' keiten in der üblichen Form, in welcher es in der
Industrie verwendet wird, d. h. in Form von Kalkstel oder Dolomit, zugesetzt werden. Das bei der Reaktion gebildete NO ist in diesem Fall mit CO2 gemischt, dessen Abscheidung durch Waschen leicht möglich ist, weil das CO2 viel leichter wasserlöslich ist als das NO. Deshalb können für die Durchführung dieser Reaktion die üblichen Glasschmelzofen mit Innenbeheizung durch flüssige oder gasförmige Brennstoffe ao verwendet werden. Es ist also nicht notwendig, jedoch selbstverständlich möglich, das elektrische Schmelzen anzuwenden. Ferner ist es nicht unbedingt erforderlich, das CO8 durch Waschen abzutrennen. Die Verdünnung der bei der Oxydation der aus dem Ofen austretenden Gase entstehenden nitrosen Dämpfe durch CO2 stört die Überführung des Alkalichlorids in Nitrat — eine sehr leicht verlaufende Reaktion, die bei niedriger Temperatur, gegebenenfalls bei Außentemperatur, durchgeführt werden kann — in keiner Weise.
Calcium in particular can be used without difficulty ; 'in the usual form in which it is in the
Industry is used, ie in the form of Kalkstel or dolomite, are added. In this case, the NO formed during the reaction is mixed with CO 2 , which can easily be separated by washing because the CO 2 is much more soluble in water than the NO. Therefore, the usual glass melting furnaces with internal heating by liquid or gaseous fuels can be used to carry out this reaction. It is therefore not necessary, but of course possible, to use electric melting. Furthermore, it is not absolutely necessary to separate off the CO 8 by washing. The dilution of the nitrous vapors resulting from the oxidation of the gases emerging from the furnace by CO 2 does not in any way interfere with the conversion of the alkali chloride into nitrate - a very easy reaction that can be carried out at low temperature, if necessary at outside temperature.

Das Calcium kann auch in seiner Gesamtmenge oder zum Teil in Form seines Sulfats eingeführt werden. Die nitrosen Stoffe, welche in diesem Fall in dem Ofen frei werden, enthalten dann Schwefelsäureanhydrid, welches beim Vorhandensein von Feuchtigkeit zum Teil mit dem Alkalichlorid zu Alkalisulfat und Chlorwasserstoffsäure umgesetzt wird, welch letztere durch die nitrosen Dämpfe zu NOCl umgesetzt wird. Das in diesem Fall in Mischung mit dem Nitrat anfallende Alkalisulfat stört die Reaktion der Bildung des Alkalisilicate oder des Glases nicht.The calcium can also be introduced in its entirety or in part in the form of its sulfate. The nitrous substances, which in this case are released in the furnace, then contain sulfuric anhydride, which in the presence of moisture partly with the alkali chloride to alkali sulfate and hydrochloric acid is converted, the latter being converted to NOCl by the nitrous vapors will. The alkali sulphate obtained in this case as a mixture with the nitrate interferes with the reaction of the Formation of alkali silicate or glass does not.

Grundsätzlich braucht jedoch das Alkaliion nicht notwendigerweise ausschließlich in Form des Nitrats eingeführt zu werden. Alle Alkalisalze, wie Na2CO3, Na2SO4, Borax usw., die üblicherweise für die Glasherstellung benutzt werden, können zusammen mit dem Alkalisilicat verwendet werden.In principle, however, the alkali ion does not necessarily have to be introduced exclusively in the form of the nitrate. Any of the alkali salts such as Na 2 CO 3 , Na 2 SO 4 , borax, etc., which are commonly used for making glass, can be used together with the alkali silicate.

Außer dem wirtschaftlichen Vorteil des Verfahrens, welchen die gleichlaufende Erzeugung von Chlor darstellt, ergibt das Verfahren gemäß der Erfindung gegenüber anderen Verfahren zur Herstellung von Alkalisilicat oder Glas unter Verwendung von Natriumchlorid als Ausgangsmaterial die folgenden erheblichen Vorteile:In addition to the economic advantage of the process, which is the simultaneous generation of chlorine, gives the process according to the invention over other processes for the preparation of Alkali silicate or glass using sodium chloride as a starting material, the following significant advantages:

Die Reaktion des Natriumnitrats mit der Kieselsäure ist durch eine sehr günstige Kinetik gekennzeichnet, welche die Durchführung dieser Reaktion nicht nur in einem klassischen Glasschmelzofen, sondern auch in anderen Arten von üblicherweise in der chemischen Industrie verwendeten Reaktoren, wie in Drehofen, ermöglicht.The reaction of the sodium nitrate with the silica is characterized by very favorable kinetics, which the implementation of this reaction not only in a classic glass melting furnace, but also in other types of reactors commonly used in the chemical industry, like in rotary kiln, made possible.

Der niedrige Schmelzpunkt des Natriumsilicats ^erleichtert das Schmelzen und die Verglasung erheblich.The low melting point of sodium silicate makes melting and vitrification considerably easier.

Die leichte Durchführbarkeit der Reaktion des NO2 The ease with which the reaction of NO 2 can be carried out

it dem Natriumchlorid, sogar bei niedriger Temperatur, wurde bereits oben erwähnt. Zusätzlich wurde auch schon darauf hingewiesen, daß NOCl sehr leicht in Chlor und NO2 oder NO, je nachdem, ob mit oder ohne Oxydationsmittel gearbeitet wird, dissoziiert.ith sodium chloride, even at low temperature, has already been mentioned above. In addition, it has already been pointed out that NOCl dissociates very easily into chlorine and NO 2 or NO, depending on whether the oxidizing agent is used or not.

Die Möglichkeit der Herstellung des Alkalisilicate und insbesondere des Natriumsilicats zur Verwendung als solchen in der Fabrikationsstätte, in welcher die Umwandlung des Chlorids zu Nitrat erfolgt, stellt eine vorteilhafte und einfache Lösung der Aufgabe der Wiedergewinnung und Rückführung des NO8, welches einerseits aus der Reaktion der Bildung des Silicate und andererseits der Zersetzung des Nitrosylchlorids stammt, in den Kreislauf dar. Die Herstellung von Glas aus einem solchen Natriumsilicat kann dann in einer Glasfabrik üblicher Art mit üblicher Arbeitsweise erfolgen, wobei das Natriumsilicat in dem Glasgemenge den Sand und das Natriumcarbonat wenigstens teilweise ersetzt.The possibility of producing the alkali silicate and in particular the sodium silicate for use as such in the factory in which the conversion of the chloride to nitrate takes place, represents an advantageous and simple solution to the task of recovery and recycling of the NO 8 , which on the one hand results from the reaction of the Formation of the silicate and, on the other hand, the decomposition of the nitrosyl chloride originates in the cycle. The production of glass from such a sodium silicate can then take place in a glass factory of the usual type with the usual procedure, the sodium silicate in the glass mixture at least partially replacing the sand and the sodium carbonate .

Claims (1)

Patentanspruch:Claim: Verfahren zur unmittelbaren Herstellung von freiem Chlor und von Alkalisilicat oder von Glas aus einem Alkalichlorid, dadurch gekennzeichnet, daß das Alkalichlorid auf trockenem Wege durch Einwirkung von NO2 in Nitrosylchlorid und Alkalinitrat umgesetzt, darauf das Nitrosylchlorid durch Oxydation in freies Chlor und NO2 zersetzt, das Alkalinitrat durch Reaktion mit Kieselsäure oder kieselsäurehaltigen Stoffen, gegebenenfalls in Gegenwart von anderen Stoffen, durch welche andere Elemente einer Glaszusammensetzung eingeführt werden können, unter Freiwerden von NO zu Silicat umgesetzt, das NO zu NO2 oxydiert und das gebildete NO2 zusammen mit dem aus der Zersetzung des Nitrosylchlorids stammenden NO2 für die Umsetzungsreaktion des Alkalichlorids zu Alkalinitrat und Nitrosylchlorid verwendet wird. Process for the direct production of free chlorine and of alkali silicate or of glass from an alkali chloride, characterized in that the alkali chloride is converted into nitrosyl chloride and alkali nitrate in the dry way by the action of NO 2 , then the nitrosyl chloride is decomposed by oxidation into free chlorine and NO 2, the alkali nitrate by reaction with silica or silicic acid-containing substances, optionally in the presence of other substances through which other elements of a glass composition can be introduced, converted to silicate with the release of NO, the NO is oxidized to NO 2 and the NO 2 formed together with the out NO 2 originating from the decomposition of nitrosyl chloride is used for the conversion reaction of the alkali metal chloride to form alkali metal nitrate and nitrosyl chloride. In Betracht gezogene Druckschriften:
Britische Patentschrift Nr. 2 026 aus dem Jahre 1866; USA.-Patentschrift Nr. 2 007 478.
G m e 1 i n, Handbuch der anorg. Chemie, 8. Auflage, Natrium-Ergänzungsband, Lieferung 1, S. 97 ff.
Considered publications:
British Patent No. 2,026, 1866; U.S. Patent No. 2,007,478.
G me 1 in, manual of the anorg. Chemistry, 8th edition, sodium supplementary volume, delivery 1, p. 97 ff.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen1 sheet of drawings 709 519/486 3.67 © Bundesdruckerei Berlin709 519/486 3.67 © Bundesdruckerei Berlin
DE1964C0033522 1963-07-31 1964-07-29 Process for the direct production of free chlorine and alkali silicate or glass Pending DE1236483B (en)

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