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DE1221635B - Verfahren zur Reinigung von Tetraphenyl-disiloxandiol-(1, 3) oder Hexaphenyltrisil-oxandiol-(1, 5) - Google Patents

Verfahren zur Reinigung von Tetraphenyl-disiloxandiol-(1, 3) oder Hexaphenyltrisil-oxandiol-(1, 5)

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Publication number
DE1221635B
DE1221635B DEG38891A DEG0038891A DE1221635B DE 1221635 B DE1221635 B DE 1221635B DE G38891 A DEG38891 A DE G38891A DE G0038891 A DEG0038891 A DE G0038891A DE 1221635 B DE1221635 B DE 1221635B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
pyridine
added
phenylsiloxane
tetraphenyldisiloxanediol
complex
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEG38891A
Other languages
English (en)
Inventor
Paul Ithel Prescott
Terry G Selin
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
General Electric Co
Original Assignee
General Electric Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from US234884A external-priority patent/US3222369A/en
Application filed by General Electric Co filed Critical General Electric Co
Publication of DE1221635B publication Critical patent/DE1221635B/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G77/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a linkage containing silicon with or without sulfur, nitrogen, oxygen or carbon in the main chain of the macromolecule
    • C08G77/04Polysiloxanes
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F7/00Compounds containing elements of Groups 4 or 14 of the Periodic Table
    • C07F7/02Silicon compounds
    • C07F7/08Compounds having one or more C—Si linkages
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    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L83/00Compositions of macromolecular compounds obtained by reactions forming in the main chain of the macromolecule a linkage containing silicon with or without sulfur, nitrogen, oxygen or carbon only; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L83/04Polysiloxanes

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND
DEUTSCHES
PATENTAMT
AUSLEGESCHRIFT
Int. CL:
C07f
Deutsche Kl.: 12 ο-26/03
Nummer:
Aktenzeichen:
Anmeldetag:
Auslegetag:
G38891IVb/12o
10. Oktober 1963
28. Juli 1966
Gegenstand vorliegender Erfindung ist ein VerfahrenzurReinigungvonTetraphenyldisiloxandioloder Hexaphenyltrisiloxandiol-(1,5), welches dadurch gekennzeichnet ist, daß dem Hydrolyseprodukt eines dihydrolysierbaren Diphenylsilans Pyridin zugesetzt, der so erhaltene Aminokomplex zersetzt und anschließend das reine Phenylsiloxandiol abgetrennt wird.
Hydroxylierte Organosiliciumverbindungen, von denen gefunden wurde, daß sie in hohem Maße für den obengenannten Zweck geeignet sind, sind Tetraphenyldisiloxandiol-(l,3) und Hexaphenyltrisiloxandiol-(1,5).
Diese Verbindungen werden gewöhnlich durch Hydrolyse von dihydrolysierbarem Diphenylsilan, beispielsweise von Diphenyldichlorsilan mittels Wasser in einem Überschuß an geeignetem Lösungsmittel bei relativ niedrigen Temperaturen erhalten.
Das Hydrolyseprodukt enthält auch höhere Polymere. Um aber diese Phenylsiloxandiole zu isolieren, waren bisher umständliche Verfahrensführungen, einschließlich mehrfacher Umkristallisationen, notwendig, was naturgemäß mit beträchtlichen zeitlichen und finanziellen Belastungen verbunden war. Dennoch waren nach dieser bisherigen Verfahrensführung die Ausbeuten an gewünschtem Phenylsiloxandiol verhältnismäßig gering, weil das Phenylsiloxandiol während der Hydrolyse und der gesamten Verfahrensführung die Tendenz besitzt, zu Produkten mit höherem Molekulargewicht zu kondensieren, was naturgemäß eine Reduzierung der Ausbeute an den erwünschten Phenylsiloxandiolen bedeutet.
Die dihydrolisierbaren Diphenylsilane, die verwendet werden, um Phenylsiloxandiol herzustellen, besitzen die Formel (C8Hg)2SiX2, in der X ein Halogenatom, ein Acyloxy- oder Organoxyrest ist.
Das Pyridin kann in jeder gewünschten Menge hinzugesetzt werden, jedoch vorzugsweise in einer Menge, die etwa 0,75 bis 2MoI Amin pro Mol an verwendetem dihydrolysierbarem Diphenylsilan entspricht. Zur Erzielung optimaler Resultate ist es lediglich notwendig, eine solche Menge Pyridin hinzuzufügen, daß in der Hydrolysemischung etwa 1 Mol Pyridin pro Mol des gebildeten Phenylsiloxandiols oder der Mischung an Phenylsiloxandiolen vorhanden ist. Auch die Erhitzung der Reaktionsmischung auf Temperaturen im Bereich von 40 bis 8O0C ist nicht ausgeschlossen.
Das Pyridin kann auch zum fertigen Hydrolyseprodukt zugegeben werden, und zwar unter Verwendung der gleichen Lösungsmittel, die bei der Hydrolyse verwendet worden waren.
Ferner kann auch das rohe Phenylsiloxandiol Verfahren zur Reinigung von Tetraphenyldisiloxandiol-(l,3) oder Hexaphenyltrisiloxandiol-(l,5)
Anmelder:
General Electric Company,
Schenectady, N. Y. (V. St. A.)
Vertreter:
Dipl.-Chem. Dr. rer. nat. G. Ratzel, Patentanwalt, Mannheim, Seckenheimer Str. 36 a
Als Erfinder benannt:
Paul Ithel Prescott,
Terry »G« Selin, Schenectady, N. Y. (V. St. A.)
Beanspruchte Priorität:
V. St. v. Amerika vom 1. November 1962
(234 884)
zunächst abgetrennt und in dem gleichen inerten Lösungsmittel aufgelöst werden, die bei der vorgenannten Hydrolyse des dihydrolysierbaren Diphenylsilans verwendet wurden, unter anschließender Zugabe des Pyridins zu dieser Lösung. Wenn das rohe Phenylsiloxandiol isoliert wird und vor der Zugabe des Pyridins in einem Lösungsmittel zur Auflösung gelangt, werden 0,2 bis 10 Teile Lösungsmittel pro Teil Phenylsiloxandiol eingesetzt.
Der vorgenannte Pyridinkomplex kann leicht derart behandelt werden, daß man sehr reines Phenylsiloxandiol erhält. So kann der isolierte Komplex auf eine Temperatur in der Größenordnung von etwa 75 bis 1000C bei etwa 1 bis 50 Torr erhitzt werden, wobei das Pyridin entfernt wird. Andererseits kann der Komplex mit schwachen Säuren, wie Ameisensäure oder Essigsäure, oder mit verdünnten starken Säuren, z. B. verdünnter Salzsäure, Schwefelsäure oder Phosphorsäure, vermischt werden.
Hydroxylierte Silane und hydroxylierte Polysiloxane hat man zur Verbesserung der Eigenschaften von Siloxan-Elastomeren bereits verwendet. Wie in der Literatur angegeben ist, verhindert die Anwesenheit dieser hydroxylierten Organosiliciumverbindungen in den Organopolysiloxan-Elastomeren ein vorzeitiges Erhärten der Organopolysiloxan-Polymeren, welche verstärkende Füllstoffe enthalten, ohne daß die Notwendigkeit bestünde, den Füller zu behandeln.
609 607/413
Ferner verbessert die Anwesenheit dieser hydroxylierten Organosiliciumverbindungen daneben auch andere Eigenschaften des vulkanisierten Elastomers, insbesondere deren thermische Stabilität.
Die Pyridinkomplexe können ferner zur Herstellung von cyclischen Organopolysiloxanen verwendet werden.
Die folgenden Beispiele dienen zur Erläuterung der Erfindung. Alle Teile sind Gewichtsteile, wenn nichts anderes gesagt ist.
Vergleichsversuch
Dieser Versuch erläutert die umständliche Verfahrensführung, die bisher erforderlich war, um reine Phenylsiloxandiole der Formel
HO[Si(C6Hs)2O]sH
in der s entweder 2 oder 3 bedeutet, herzustellen. Eine Lösung von etwa 50 g Diphenyldichlorsilan in 40 ml Aceton wurde in eine Mischung von 80 ml Aceton und 80 ml Wasser eingegossen. Die Temperatur der Lösung stieg sofort auf den Siedepunkt der Mischung an, und nach wenigen Sekunden trat Phasentrennung ein. Nach etwa 15 Minuten Rühren wurden 100 ml Wasser hinzugegeben und die beiden Schichten, die sich nach 18stündigem Stehenlassen gebildet hatten, voneinander getrennt. Die untere Schicht wurde mit einem gleich großen Volumen Benzol verdünnt, mit Wasser gewaschen, zum Zwecke der Entfernung des Acetons evaporiert, der Rückstand in 100 ml Benzol aufgelöst und dann 18 Stunden stehengelassen, wobei etwa 0,7 g Diphenylsilandiol auskristallisierten. Das verbleibende flüssige Filtrat wurde sodann erhitzt, um den Benzolüberschuß zu entfernen. Zum Rückstand wurden sodann etwa 60 ml Benzol und 250 ml Petroläther hinzugegeben unter anschließendem 3tägigem Stehenlassen. Die Umkristallisierung aus der gleichen Mischung an Benzol und Petroläther ergab ein Produkt mit einem Schmelzpunkt zwischen 113 und 114,50C, welches als Tetraphenyldisiloxandiol-(1,3) identifiziert wurde.
Beispiel 1
20,7 g Tetraphenyldisiloxandiol-(1,3), das nach dem Vergleichsversuch hergestellt worden war, wurden in äquimolaren Konzentrationen mit 7,9 g Pyridin gemischt, unter Verwendung einer Lösung des Phenylsiloxandiols in 100 ml Diäthyläther. Unmittelbar nach der Zugabe des Pyridins fiel eine kristalline Verbindung aus, die nach dem Abfiltrieren als Pyridinkomplex des Phenylsiloxandiols identifiziert wurde. Diese Verbindung besaß einen Schmelzpunkt von 123 bis 124,5 0C und war in einem Vakuum von 2 Torr und einer Temperatur von 65° C stabil.
Etwa 5 Teile dieses Phenylsiloxandiolpyridinkomplexes wurden mit etwa 10 Teilen Diäthyläther und 10 Teilen Wasser vermischt. Sodann wurden etwa 0,01 Teile 37%ige HCl hinzugefügt. Wenn auch der Komplex zunächst in der Mischung aus Diäthyläther und Wasser unlöslich war, erfolgte dessen rasche Auflösung nach Zugabe der Salzsäure. Die Ätherschicht wurde abgetrennt und der Äther auf einem Dampfbad evaporiert. Nach der Umkristallisation dieses Rückstandes aus heißem Benzol und Hexan wurde reines Tetraphenyldisiloxandiol-(1,3) erhalten, welches einen Schmelzpunkt von 112 bis 114° C aufwies. Ein Mischschmelzpunkt mit reinem Tetraphenyldisiloxandiol-(l,3) [deren Herstellung in Journal of the American Chemical Society, 67, S. 2173 bis 2174 (1945), beschrieben ist] ergab keine Schmelzpunktserniedrigung.
Beispiel 2
20,7 g Tetraphenyldisiloxandiol-(1,3), das nach dem Vergleichsversuch hergestellt worden war, wurden in äquimolaren Konzentrationen mit 7,9 g Pyridin gemischt, unter Verwendung einer Lösung des Phenylsiloxandiols in 100 ml Diäthyläther. Unmittelbar nach der Zugabe des Pyridins fiel eine kristalline Verbindung aus, die nach dem Abfiltrieren als Pyridinkomplex des Phenylsiloxandiols identifiziert wurde. Diese Verbindung besaß einen Schmelzpunkt von 123 bis 124,5°C und war in einem Vakuum von 2 Torr und einer Temperatur von 65 0C stabil.
Etwa 5 Teile Phenylsiloxandiolpyridinkomplex wurden mit etwa 10 Teilen Diäthyläther und 10 Teilen Wasser vermischt. Sodann wurde etwa 0,01 Teil 37%ige HCl hinzugefügt. Wenn auch der Komplex zunächst in der Mischung aus Diäthyläther und Wasser unlöslich war, erfolgte dessen rasche Auflösung nach Zugabe der Salzsäure. Die Ätherschicht wurde abgetrennt und der Äther auf einem Dampfbad evaporiert. Nach der Umkristallisation dieses Rückstandes aus heißem Benzol und Hexan wurde reines Tetraphenyldisiloxandiol-(1,3) erhalten, welches einen Schmelzpunkt von 112 bis 114° C aufwies. Ein MischschmelzpunktmitreinemTetraphenyldisiloxandiol-(l,3) [deren Herstellung in Journal of the American Chemical Society, 67, S. 2173 bis 2174 (1945) beschrieben ist] ergab keine Schmelzpunktserniedrigung.
Beispiel 3
10 Teile Hexaphenyltrisiloxandiol - (1,5) [dessen Schmelzpunkt etwa 112 bis 113 0C beträgt und dessen Herstellung im Journal of the American Chemical Society, 67, S. 2173 bis 2174 (1945) beschrieben ist] wurden in etwa 39 Teilen Pyridin gelöst. Sodann wurden 43 Teile Toluol hinzugegeben und die resultierende Lösung langsam in etwa 165 Teile n-Hexan eingegossen. Innerhalb einer Zeitspanne von 2 bis 3 Minuten nach Zugabe des Hexans bildeten sich wohldefinierte Kristalle. Diese Kristalle wurden entfernt und aus einer kleinen Menge Hexan-Toluol-Lösung, die die Lösungsmittel in gleichen Volumteilen enthielt, umkristallisiert.
Element Gefunden Theoretisch
berechnet
H
C
N
Si
Hydroxyl (-OH)
5,16% '
71,12%
2,21%
11,93%
5,00%
5,30%
71,15 %
2,03%
12,39%
4,92%
Beim Erhitzen dieses Komplexes auf 80 bis 95°C
schmolz das vorher kristallisierte Produkt, wobei das resultierende aminfreie Phenylsiloxandiol den Schmelzpunkt von reinem Hexaphenyltrisiloxandiol aufwies.
Beispiel 4
Etwa 235 g Diphenyldichlorsilan in 200 ml Aceton wurden zu 400 ml Wasser, das mit 400 ml Aceton vermischt war, hinzugefügt. Die Mischung wurde etwa 5 Minuten gerührt und sodann 750 ml an zusätzlichem Wasser hinzugefügt. Nachdem man die Hydrolysemischung etwa 18 Stunden stehengelassen hat, wurde
die Acetonschicht entfernt, mit einer weiteren Menge von 500 ml Wasser gewaschen und sodann durch Evaporieren des Acetons zur Trockene verdampft unter Erhalt einer schwach öligen Festsubstanz, welche sich im wesentlichen aus Diphenylsilandiol, Tetraphenyldisiloxandiol-(1,3) und höheren Polysiloxandiolen, vorwiegend aus Hexaphenyltrisiloxandiol-(l,5), zusammensetzte. Die ölige feste Masse wurde in 150 ml Diäthyläther gelöst und 150 ml Pyridin zugegeben. Es wurde sofort eine Ausfällung ίο des Phenylsiloxandiolpyridinkomplexes beobachtet. Dieser Niederschlag wurde durch Abfiltrieren entfernt und mit etwa 100 ml Diäthyläther gewaschen, wobei etwa 140 g sehr reiner Pyridinkomplex des Tetraphenyldisiloxandiols-(1,3) anfielen. Die verbleibende Ätherlösung wurde im Vakuum bei einer Temperatur von etwas unterhalb 750C über einem Dampfbad zur Trockene evaporiert. Die verbleibende Flüssigkeit, die Pyridin enthielt, wurde weiterhin auf dem Dampfbad evaporiert, wobei eine feste ölige Mischung ao erhalten wurde. Zu dieser Mischung wurden 75 ml Diäthyläther hinzugefügt, um eine weitere Menge des obenerwähnten Phenylsiloxandiolkomplexes unlöslich zu machen, der sodann durch Filtration abgetrennt und mit Diäthyläther gewaschen wurde; nach Entfernung des Diäthyläthers fielen weitere 45 g an Phenylsiloxandiolkomplex an.

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zur Reinigung von Tetraphenyldisiloxandiol-(l,3) oder Hexaphenyltrisiloxandiol-(1,5), dadurch gekennzei chnet, daß dem Hydrolyseprodukt eines dihydrolysierbaren Diphenylsilans Pyridin zugesetzt, der so erhaltene Aminkomplex zersetzt und anschließend das reine Phenylsiloxandiol abgetrennt wird.
    In Betracht gezogene Druckschriften:
    W. N ο 11, Chemie und Technologie der Silicone (1960), S. 121.
    609 607/413 7.66 © Bundesdruckerei Berlin
DEG38891A 1962-11-01 1963-10-10 Verfahren zur Reinigung von Tetraphenyl-disiloxandiol-(1, 3) oder Hexaphenyltrisil-oxandiol-(1, 5) Pending DE1221635B (de)

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