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DE1254300B - Process for the production of a transparent layer on a glass surface - Google Patents

Process for the production of a transparent layer on a glass surface

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Publication number
DE1254300B
DE1254300B DEN19982A DEN0019982A DE1254300B DE 1254300 B DE1254300 B DE 1254300B DE N19982 A DEN19982 A DE N19982A DE N0019982 A DEN0019982 A DE N0019982A DE 1254300 B DE1254300 B DE 1254300B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
layer
compound
temperature
sulfur
glass surface
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEN19982A
Other languages
German (de)
Inventor
Willem Van Der Colk
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Koninklijke Philips NV
Original Assignee
Philips Gloeilampenfabrieken NV
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Philips Gloeilampenfabrieken NV filed Critical Philips Gloeilampenfabrieken NV
Publication of DE1254300B publication Critical patent/DE1254300B/en
Pending legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C03GLASS; MINERAL OR SLAG WOOL
    • C03CCHEMICAL COMPOSITION OF GLASSES, GLAZES OR VITREOUS ENAMELS; SURFACE TREATMENT OF GLASS; SURFACE TREATMENT OF FIBRES OR FILAMENTS MADE FROM GLASS, MINERALS OR SLAGS; JOINING GLASS TO GLASS OR OTHER MATERIALS
    • C03C17/00Surface treatment of glass, not in the form of fibres or filaments, by coating
    • C03C17/22Surface treatment of glass, not in the form of fibres or filaments, by coating with other inorganic material
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C03GLASS; MINERAL OR SLAG WOOL
    • C03CCHEMICAL COMPOSITION OF GLASSES, GLAZES OR VITREOUS ENAMELS; SURFACE TREATMENT OF GLASS; SURFACE TREATMENT OF FIBRES OR FILAMENTS MADE FROM GLASS, MINERALS OR SLAGS; JOINING GLASS TO GLASS OR OTHER MATERIALS
    • C03C2217/00Coatings on glass
    • C03C2217/20Materials for coating a single layer on glass
    • C03C2217/28Other inorganic materials
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C03CCHEMICAL COMPOSITION OF GLASSES, GLAZES OR VITREOUS ENAMELS; SURFACE TREATMENT OF GLASS; SURFACE TREATMENT OF FIBRES OR FILAMENTS MADE FROM GLASS, MINERALS OR SLAGS; JOINING GLASS TO GLASS OR OTHER MATERIALS
    • C03C2218/00Methods for coating glass
    • C03C2218/10Deposition methods
    • C03C2218/11Deposition methods from solutions or suspensions

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  • Surface Treatment Of Glass (AREA)

Description

Verfahren zur Herstellung einer durchsichtigen Schicht auf einer Glasoberfläche Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung einer durchsichtigen Schicht auf einer Glasoberfläche, bei der ein wasserunlösliches Metallsulfid und/oder Metallselenid durch Reaktion zwischen einer Metallverbindung und einer Schwefel- und/oder Selenverbindung gebildet wird.Process for the production of a transparent layer on a glass surface The invention relates to a method of making a transparent one Layer on a glass surface in which a water-insoluble metal sulfide and / or Metal selenide by reaction between a metal compound and a sulfur and / or selenium compound is formed.

Es ist bekannt, durchsichtige Schichten auf der Basis von Bleisulfid dadurch auf Glas aufzubringen, daß die Glasoberfläche mit einer warmen, stark alkalischen Lösung von Thioharnstof, der auch frisch niedergeschlagenes Bleitartrat hinzugefügt ist, befeuchtet wird. Die Haftung einer auf diese Weise aufgebrachten Bleisulfidschicht ist schlecht, und die Schicht ist auch nicht gegen Einwirkung von Chemikalien, wie z. B. Salzsäure, beständig.It is known, transparent layers based on lead sulfide to be applied to glass by treating the glass surface with a warm, strongly alkaline Solution of thiourea, which also has freshly precipitated lead tartrate added is, is moistened. The adhesion of a lead sulphide layer applied in this way is bad, and the layer is also not resistant to the effects of chemicals, such as z. B. hydrochloric acid, resistant.

Weiter ist ein Verfahren zur Herstellung durchsichtiger Schichten aus Kadmiumsulfid und/oder Selenid auf Glasoberflächen bekannt. Hierbei wird in einem evakuierten Raum bei einer Temperatur von etwa 800°.C das CdS und/oder CdSe über die Dampfphase auf die Glasoberfläche aufgedampft. In diesem Fall muß dann außerdem die zu bedeckende Oberfläche eine Temperatur von etwa 350°C aufweisen, um zu verhüten, daß freies Kadmium in der Schicht gebildet wird.Next is a method of making transparent layers known from cadmium sulfide and / or selenide on glass surfaces. Here, in an evacuated room at a temperature of about 800 ° C the CdS and / or CdSe evaporated onto the glass surface via the vapor phase. In this case must then in addition, the surface to be covered has a temperature of about 350 ° C, to prevent free cadmium from being formed in the layer.

Nach der Erfindung bringt man auf einfache Weise eine durchsichtige Schicht dadurch auf eine Glasoberfläche auf, daß man auf der Glasoberfläche die betreffende Metallverbindung in Anwesenheit eines Bindemittels, das bei der Reaktionstemperatur erhärtet, bei einer Temperatur von wenigstems 100°C mit der Schwefel- und/oder Selenverbindung reagieren läßt.According to the invention, a transparent one is made in a simple manner Layer on a glass surface by having the concerned metal compound in the presence of a binder, which at the reaction temperature hardened at a temperature of at least 100 ° C with the sulfur and / or selenium compound lets react.

Die geeignete Ausführungsform des Verfahrens nach der Erfindung ist diejenige, bei der der Träger mit einer Lösung, die eine organische Schwefel-und/oder Selenverbindung, in welcher der Schwefel bzw. das Selen in zweiwertiger Form vorhanden ist, die Metallverbindung und das Bindemittel enthält, befeuchtet und auf eine Temperatur von wenigstens 100°C erhitzt wird. Verbindungen, die zu diesem Zweck ausgezeichnet sind, sind u. a.: Thioharnstoff, Thioacetamid, Thioessigsäure, Dithiooxamid oder Diphenyldithiokarbazon (Dithizon) und die entsprechenden Selenverbindungen. Das Metallsulfid und/oder Selenid entsteht erst bei Erhitzung und bildet dabei eine kolloiale Lösung in der sich zugleich bildenden Schicht des Bindemittels.The suitable embodiment of the method according to the invention is the one in which the carrier with a solution containing an organic sulfur and / or Selenium compound in which the sulfur or selenium is present in divalent form containing the metal compound and the binder, moistened and at a temperature is heated by at least 100 ° C. Connections that are excellent for this purpose are, among others: thiourea, thioacetamide, thioacetic acid, dithiooxamide or Diphenyldithiocarbazone (dithizone) and the corresponding selenium compounds. That Metal sulfide and / or selenide is only formed when heated and forms a colloidal solution in the layer of binder that is forming at the same time.

Es ist auch möglich, die durchsichtigen Schichten dadurch zu erhalten, daß zuerst die Oberfläche mit einer Lösung der Metallverbindung und des Bindemittels befeuchtet und darauf auf der Oberfläche eine Reaktion mit einer Schwefel- und/oder Selenverbindung durchgeführt wird. Dies kann z. B. dadurch erfolgen, daß die befeuchtete Oberfläche einer Schwefelwasserstoff- und /oder Selenwasserstoffgasatmosphäre ausgesetzt wird. Auch kann man nach der Befeuchtung die Oberfläche mit einer Lösung von Schwefelwasserstoffgas und/oder Selenwasserstoffgas oder einer alkalischen Schwefel- und/oder Selenverbindung in einem organischen Lösungsmittel in Berührung bringen.It is also possible to keep the transparent layers by that first the surface with a solution of the metal compound and the binder moistened and then on the surface a reaction with a sulfur and / or Selenium compound is carried out. This can e.g. B. be done in that the moistened Surface exposed to hydrogen sulfide and / or hydrogen selenide gas atmosphere will. After moistening, the surface can also be treated with a solution of hydrogen sulfide gas and / or hydrogen selenide gas or an alkaline sulfur and / or selenium compound bring into contact in an organic solvent.

Als Bindemittel kann man z. B. thermohärtende Kunstharze, Wasserglas, Silikonharze oder Borverbindungen verwenden. Das Metallsulfid und/oder Selenid wird wahrscheinlich kolloidal im Bindemittel gelöst und bleibt bei der Aushärtung oder Erstarrung kolloidal. Hierbei wird eine gut haftende durchsichtige Schicht mit interessanten Transmissionseigenschaften erhalten.As a binder you can, for. B. thermosetting synthetic resins, water glass, Use silicone resins or boron compounds. The metal sulfide and / or selenide is probably dissolved colloidally in the binder and remains when it cures or Colloidal solidification. This creates a well-adhering transparent layer with interesting Preserved transmission properties.

Die günstigsten Ergebnisse erhält man jedoch, besonders was die Haftung anbetrifft, wenn man als Bindemittel eine Verbindung von Kieselsäure, die durch Hydrolyse kolloidale Kieselsäure liefert, wie Äthylsilikat, verwendet und den Träger nach dem Aufbringen der Schicht auf eine Temperatur von wenigstens 100°C erhitzt.However, the best results are obtained, especially with regard to adhesion Concerned when one as a binder a compound of silica, which by Hydrolysis of colloidal silica provides, like ethyl silicate, used and the carrier heated to a temperature of at least 100 ° C. after application of the layer.

Die Erhitzung des Trägers kann auf Temperaturen zwischen etwa 100 und 700°C stattfinden. Bei niedriger Temperatur erhält man eine ziemlich hygroskopische Schicht, was unbedenklich ist, wenn die Schicht sich in einem abgeschlossenen wasserdampffreien Raum befindet, z. B. auf der Innenwand des Kolbens einer Glühlampe. Wenn eine hygroskopische Schicht nicht erwünscht ist, so wird die Lösung bei einer höheren Temperatur, z. B. 500'C, durchgeführt.The carrier can be heated to temperatures between about 100% and 700 ° C. A fairly hygroscopic one is obtained at a low temperature Layer what is harmless if the layer is down in a completed steam-free room is located, z. B. on the inner wall of the bulb of an incandescent lamp. If a hygroscopic layer is not desired, the solution will be a higher temperature, e.g. B. 500'C performed.

Die Erfindung wird an Hand einer Anzahl von Ausführungsbeispielen näher erläutert. Beispiel l Eine Glasplatte wird nach der Entfettung in eine Lösung in Methanol getaucht, die je 100 ml Methanol, 10g Kadmiumacetat, 10m1 einer Lösung von teilweise hydrolysiertem Äthylsilikat, welche 750 mg Si0, entspricht und noch 300 mg Borsäure enthält, 1 gThioharnstoff enthält.The invention is illustrated by a number of embodiments explained in more detail. Example 1 After degreasing, a glass plate is turned into a solution immersed in methanol, each 100 ml of methanol, 10g of cadmium acetate, 10m1 of a solution of partially hydrolyzed ethyl silicate, which corresponds to 750 mg Si0 and still Contains 300 mg boric acid, 1 g contains thiourea.

Dann wird die Platte 5 Minuten auf eine Temperatur von 500°C erhitzt. Auf diese Weise wird eine gut haftende gelbe durchsichtige Schicht auf der Platte gebildet. Wenn man das Tauchen und das Erhitzen einige Male wiederholt, kann man die Stärke der Schicht vergrößern. Wenn noch zweimal getaucht und jedesmal erhitzt wird, erhält man eine Schicht mit einer Transmission, deren vorherrschende Wellenlänge (7.1) 5809 Ä, Sättigungsgrad 0,937 und Durchlassung 81,7 beträgt.The plate is then heated to a temperature of 500 ° C. for 5 minutes. In this way a well adhering yellow transparent layer is formed on the plate. By repeating the dipping and heating a few times, the thickness of the layer can be increased. If it is dipped twice and heated each time, a layer is obtained with a transmission whose predominant wavelength (7.1) is 5809 Å, degree of saturation 0.937 and transmission 81.7 .

Wenn man die Platte mit der genannten Lösung bespritzt, kann man auf einer Seite der Glasplatte eine gelbe Schicht erhalten.If you splash the mentioned solution on the plate, you can open one side of the glass plate received a yellow layer.

Die optischen Eigenschaften der erhaltenen Schicht können noch dadurch beeinflußt werden, daß in der Lösung nach obiger Vorschrift die Kadmiumacetatmenge variiert wird, z. B. von 2 bis 40 g. Beispiel 2 Eine Glasplatte, wie im Beispiel 1 verwendet, wird in eine Lösung folgender Zusammensetzung getaucht: 100 ml Methanol, 10 ml einer Lösung von Äthylsilikat in Methanol, 750 mg Si02 entsprechend, 300 mg Borsäure und 20 g Kadmiumacetat.The optical properties of the layer obtained can still thereby be influenced that the amount of cadmium acetate in the solution according to the above procedure is varied, e.g. B. from 2 to 40 g. Example 2 A glass plate as in the example 1 is used, is immersed in a solution of the following composition: 100 ml of methanol, 10 ml of a solution of ethyl silicate in methanol, corresponding to 750 mg Si02, 300 mg Boric acid and 20 g cadmium acetate.

Dann wird die Platte 5 Minuten der Einwirkung einer Schwefelwasserstoffatmosphäre ausgesetzt und darauf auf eine Temperatur von 500°C erhitzt.Then the plate is exposed to a hydrogen sulfide atmosphere for 5 minutes exposed and then heated to a temperature of 500 ° C.

Auf diese Weise ist die Platte auf beiden Seiten mit einer gelben durchsichtigen Schicht versehen, mit Eigenschaften die denjenigen der Schicht aus Beispiel 1 entsprechen. Beispiel 3 Eine Glasplatte wird in eine Lösung, wie im Beispiel 2 beschrieben, getaucht. Nachdem die Platte an der Luft getrocknet ist, wird sie in ein Bad getaucht, das aus mit Schwefelwasserstoffgas gesättigtem Aceton besteht. Nach Erhitzen auf eine Temperatur von 500'C erhält man wieder ein denjenigen der vorigen Beispiele entsprechendes Produkt. Beispiel 4 Eine Glasplatte wird in eine Lösung, wie im Beispiel 2 beschrieben, getaucht und dann einer Atmosphäre, die aus gleichen Volumteilen Schwefelwasserstoffgas und Selenwasserstoffgas besteht, ausgesetzt. Nach fünfminütigem Eintauchen wird die Platte 5 Minuten auf 500' C erhitzt. Auf diese Weise wird eine schöne rotgefärbte Schicht auf dem Glas erhalten. Beispiel 5 Eine durchsichtige rosafarbene Schicht wird durch Bespritzen mit einer Lösung, wie im Beispiel 1 beschrieben, in der jedoch das Cd-Acetat durch eine etwa gleich große Menge Manganchlorid ersetzt ist, auf eine Glasplatte aufgebracht. Statt des Äthylsilikats kann man z. B. eine äquivalente Menge SiC14 verwenden. Beispiel 6 Eine durchsichtige, braunschwarz gefärbte Schicht auf einem Glasträger wird mittels einer derjenigen des Beispiels 1 entsprechenden Lösung erhalten, in der statt des Kadmiumacetats eine etwa gleich große Menge Kobaltnitrat verwendet ist.This way the plate is yellow on both sides transparent layer provided with properties that are those of the layer Example 1 correspond. Example 3 A glass plate is put into a solution as in the example 2 described, immersed. After the plate has air dried, it will immersed in a bath consisting of acetone saturated with hydrogen sulfide gas. After heating to a temperature of 500 ° C, one gets again that of the previous examples corresponding product. Example 4 A glass plate is made into a Solution, as described in Example 2, immersed and then an atmosphere made of equal parts by volume of hydrogen sulfide gas and hydrogen selenide gas is exposed. After five minutes of immersion, the plate is heated to 500 ° C. for 5 minutes. on in this way a beautiful red-colored layer is obtained on the glass. example 5 A transparent pink layer is created by spraying with a solution as described in Example 1, in which, however, the Cd acetate by an approximately equal large amount of manganese chloride is replaced, applied to a glass plate. Instead of Ethyl silicate can be used, for. B. use an equivalent amount of SiC14. Example 6 A transparent, brown-black colored layer on a glass slide is made using one of that of Example 1 corresponding solution obtained in which instead of Cadmium acetate an approximately equal amount of cobalt nitrate is used.

Beispiel 7 Auf die im Beispiel l beschriebene Weise wird eine durchsichtige gelbgefärbte Schicht mittels einer Lösung folgender Zusammensetzung hergestellt: 10 g Kadmiumacetat, 1 g Wasserglas, 1 g Thioharnstoff in 100 ml Wasser.Example 7 In the manner described in Example 1, a transparent yellow-colored layer produced using a solution of the following composition: 10 g cadmium acetate, 1 g water glass, 1 g thiourea in 100 ml water.

Beispiel 8 Ein durchsichtige gelbe Schicht wird ebenfalls auf die im Beispiel 1 beschriebene Weise auf Glas erhalten mittels einer Lösung, die 100 ml Methanol, 10 g Kadmiumacetat, 1 g Thioharnstofl; 20 g Silikonharz bestehend aus einem Gemisch von Polymethylphenylsiloxanen, enthält, worauf der Träger nach dem Tauchen auf eine Temperatur von 200°C erhitzt wird. Beispiel 9 Ein Lösung wird dadurch hergestellt, daß in 100 ml Methanol 5 g Kadmiumacetat, 1,2 g Thioharnstoff und 2 g eines wärmehärtenden Epoxyharzes gelöst wird.Example 8 A clear yellow layer is also applied to the in the manner described in Example 1 obtained on glass by means of a solution containing 100 ml of methanol, 10 g of cadmium acetate, 1 g of thiourea; 20 g silicone resin consisting of a mixture of polymethylphenylsiloxanes, whereupon the carrier after Immersion is heated to a temperature of 200 ° C. Example 9 This creates a solution prepared that in 100 ml of methanol 5 g of cadmium acetate, 1.2 g of thiourea and 2 g of a thermosetting epoxy resin is dissolved.

In diese Lösung wird eine Glasplatte getaucht, die darauf 10 Minuten auf eine Temperatur von 200°C erhitzt wird. Es wird wieder eine durchsichtige gelbgefärbte Schicht auf dem Glas erhalten.A glass plate is immersed in this solution for 10 minutes is heated to a temperature of 200 ° C. It becomes a transparent yellow color again Layer preserved on the glass.

Beispiel 10 Eine orange- bzw. gelbgefärbte durchsichtige Schicht auf einem Glasträger wird dadurch erhalten, daß im Gemisch nach Beispiel l das Kadmiumacetat durch eine gleich große Menge Sb203 bzw. As203, das zuvor in einer kleinen Menge 6 n-Salzsäure gelöst wird, ersetzt wird. Der Träger wird nach dem Tauchen in die betreffenden Lösungen auf eine Temperatur von 200'C erhitzt. Beispiel 11 Eine Glasplatte wird in eine Lösung getaucht, die 5 g Borax-(Na2B407 - 10 H20), 5 g Kadmiumacetat, 1,2 g Thioharnstoff in 100 ml Methanol enthält, und anschließend auf eine Temperatur von 400°C erhitzt. Es wird wieder eine schöne gelbgefärbte durchsichtige Schicht erhalten.Example 10 An orange or yellow colored transparent layer on a glass support is obtained by replacing the cadmium acetate in the mixture according to Example 1 with an equal amount of Sb203 or As203, which is previously dissolved in a small amount of 6N hydrochloric acid . After being immersed in the relevant solutions, the carrier is heated to a temperature of 200.degree. Example 11 A glass plate is immersed in a solution which contains 5 g of borax (Na2B407-10H20), 5 g of cadmium acetate, 1.2 g of thiourea in 100 ml of methanol, and then heated to a temperature of 400.degree. A beautiful, yellow-colored, transparent layer is obtained again.

Claims (4)

Patentansprüche: 1. Verfahren zur Herstellung einer durchsichtigen Schicht auf einer Glasoberfläche, bei der ein wasserunlösliches Metallsulfid und/oder Metallselenid durch Reaktion zwischen einer Metallverbindung und einer Schwefel- und/oder Selenverbindung gebildet wird, d a d u r c h g e k e n nz e i c h n e t, daß man auf der Glasoberfläche die betreffende Metallverbindung in Anwesenheit eines Bindemittels, das bei der Reaktionstemperatur erhärtet, bei einer Temperatur von wenigstens 100°C mit der Schwefel- und/oder Selenverbindung reagieren läßt. Claims: 1. A method for producing a transparent Layer on a glass surface in which a water-insoluble metal sulfide and / or Metal selenide by reaction between a metal compound and a sulfur and / or selenium compound is formed, d u r c h g e n n nz e i c h n e t, that on the glass surface, the metal compound in question in the presence of a Binder that at the reaction temperature hardened, at one React temperature of at least 100 ° C with the sulfur and / or selenium compound leaves. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Glasoberfläche mit einer Lösung, die eine organische Schwefel- und/oder Selenverbindung, in der der Schwefel bzw. das Selen in zweiwertiger Form anwesend ist, die Metallverbindung und das Bindemittel enthält, befeuchtet und auf eine Temperatur von wenigstens 100°C erhitzt wird. 2. The method according to claim 1, characterized in that the glass surface with a solution containing an organic sulfur and / or selenium compound in which the sulfur or selenium is present in divalent form, the metal compound and containing the binder, wetted and at a temperature of at least 100 ° C is heated. 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Glasoberfläche mit einer Lösung der Metallverbindung und des Bindemittels befeuchtet und darauf auf dieser Oberfläche eine Reaktion mit einer Schwefel- und/oder Selenverbindung stattfinden läßt. 3. The method according to claim 1, characterized in that the Glass surface moistened with a solution of the metal compound and the binder and then a reaction with a sulfur and / or selenium compound on this surface can take place. 4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis @, dadurch gekennzeichnet, daß als Bindemittel eine Verbindung von Kieselsäure, die durch Hydrolyse kolloidale Kieselsäure liefert, verwendet wird und daß die Oberfläche nach dem Aufbringen der Schicht auf eine Temperatur von wenigstens 100°C erhitzt wird. In Betracht gezogene Druckschriften: Deutsche Patentschrift Nr. 956 346; USA.-Patentschriften Nr. 2 662 035, 2 895 846.4. The method according to any one of claims 1 to @, characterized in, that as a binder a compound of silica, which is colloidal by hydrolysis Silicic acid supplies, is used and that the surface after the application of the Layer is heated to a temperature of at least 100 ° C. Considered Publications: German Patent No. 956 346; U.S. Patent No. 2,662 035, 2 895 846.
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