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DE1078770B - Process for the production of polymers or copolymers from acrylonitrile - Google Patents

Process for the production of polymers or copolymers from acrylonitrile

Info

Publication number
DE1078770B
DE1078770B DED25691A DED0025691A DE1078770B DE 1078770 B DE1078770 B DE 1078770B DE D25691 A DED25691 A DE D25691A DE D0025691 A DED0025691 A DE D0025691A DE 1078770 B DE1078770 B DE 1078770B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
acrylonitrile
polymerization
dimethylformamide
polymers
copolymers
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DED25691A
Other languages
German (de)
Inventor
Dr Andreas Hunyar
Manfred Kubanczyk
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Berlin Brandenburg Academy of Sciences and Humanities
Original Assignee
Berlin Brandenburg Academy of Sciences and Humanities
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Berlin Brandenburg Academy of Sciences and Humanities filed Critical Berlin Brandenburg Academy of Sciences and Humanities
Priority to DED25691A priority Critical patent/DE1078770B/en
Publication of DE1078770B publication Critical patent/DE1078770B/en
Pending legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F20/00Homopolymers and copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and only one being terminated by only one carboxyl radical or a salt, anhydride, ester, amide, imide or nitrile thereof
    • C08F20/02Monocarboxylic acids having less than ten carbon atoms, Derivatives thereof
    • C08F20/42Nitriles
    • C08F20/44Acrylonitrile
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F2/00Processes of polymerisation
    • C08F2/36Polymerisation in solid state

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Artificial Filaments (AREA)

Description

DEUTSCHESGERMAN

Die bisher bekannten Methoden der Polymerisation von Acrylnitril im wäßrigen Medium haben den Nachteil, daß durch Wasserunlöslichkeit des Polymeren die Verarbeitung vom Entwässern zum Pulverisieren und letztlich Herstellen der Spinnlösung mehrere ünköntinuierliche Afbeitsstufen erfordert. Diese unökonomischen Passagen könnten durch Polymerisation des Acrylnitrils in einem Agens, z, B, Dimethylformamid, das gleichzeitig Lösungsmittel für das Monomere wie für das Polymere ist, umgangen werden.The previously known methods of polymerizing acrylonitrile in an aqueous medium have the disadvantage that due to the insolubility of the polymer in water, the processing from dewatering to pulverization and ultimately Production of the spinning solution several non-continuous Work steps required. These uneconomical passages could be due to the polymerization of the acrylonitrile in one Agent, e.g. dimethylformamide, which is at the same time a solvent for the monomer and for the polymer, be bypassed.

Die Polymerisation in solchen organischen Lösungsmitteln bringt aber verschiedene Schwierigkeiten:However, the polymerization in such organic solvents brings various difficulties:

a) In diesen Lösungsmitteln sind die bekannten anorganischen Katalysatoren nicht löslich.a) The known inorganic catalysts are not soluble in these solvents.

b) Die Lösungsmittel sind gegenüber peröxydischen Katalysatoren nicht genügend resistent, d. h., die Polymerisation wird mehr oder weniger stark inhibiert, so daß die Ausbeute oder das Durchschnittsmolekulargewicht für Spinnzwecke unzureichend ist. b) The solvents are not sufficiently resistant to peroxidic catalysts, d. h., the Polymerization is more or less strongly inhibited, so that the yield or the average molecular weight is insufficient for spinning purposes.

c) Das dem Lösungsmittel zugegebene Monomere verschlechtert seine Löseeigenschaften, so daß das Polymere nur gequollen ist und erst anschließend durch Abdestillieren des nicht umgesetzten Monomeren in Lösung gebracht werden kann. Das Abdestillieren bedeutet aber eine erhebliche Schwierigkeit.c) The monomer added to the solvent deteriorates its dissolving properties, so that the Polymer is only swollen and only then by distilling off the unreacted monomer can be brought into solution. The distillation, however, means a considerable difficulty.

Bei der Überprüfung der Polymerisation von Acrylnitril in Dimethylformamid mit verschiedenen in Dimethylformamid löslichen Katalysatoren zeigte es sich, daß die als Katalysator bei der Blockpolymerisation von Methacrylsäuremethylester bekannte p-Toluolsulfinsäure auch die Polymerisation von Acryrnitril initiiert. Allerdings zersetzte sich die p-Toluolsulfinsäure in Substanz sehr schnell in polymerisationshemmende Substanzen. Aus diesem Grund wird versucht, beständigere a-Oxysulfone oder a-Aminosulfone zu verwenden, die aber graduell schlechtere Katalysatoren sind und somit längere Reaktionszeiten der Polymerisation zur Folge haben. Da bei der Polymerisation von Acrylnitril in Dimethylformamid mit p-Toluolsulfinsäure mit oder ohne verschiedene Zusätze, wie Schwefelsäure, Halogenionen, Amine, Aminhydrochloride, Alkohole usw., bei 30 bis 500C und einem für Faserzwecke geeigneten Durchschrattsmolekulargewicht erst nach 48 Stunden ausreichender Umsatz des Monomeren zum Polymeren erreicht wird, ist es verständlich, daß schlechtere Katalysatoren kaum in Frage kommen. Ein geeignetes Durchschnittsmolekulargewicht wird dargestellt durch ein Polymerisat, welches in einer 0,5 °/oigen Lösung mit Dimethylformamid eine relative Viskosität, gemessen im Ostwaldviskosimeter bei 20° C, von 1,5 und höher so besitzt. Weiterhin wurde festgestellt, daß die Polymerisation von Methacrylsäuremethylester durch Halogenionen beschleunigt wird. Bei der vorliegenden Polymerisation von Acrylnitril in Dimethylformamid ist eine Verfahren zur HerstellungWhen the polymerization of acrylonitrile in dimethylformamide was checked with various catalysts soluble in dimethylformamide, it was found that p-toluenesulfinic acid, known as a catalyst in the block polymerization of methyl methacrylate, also initiates the polymerization of acrylonitrile. However, p-toluenesulfinic acid in substance decomposed very quickly into substances that inhibit polymerization. For this reason, attempts are being made to use more stable a-oxysulfones or a-aminosulfones, but these are gradually poorer catalysts and thus result in longer reaction times for the polymerization. Since in the polymerization of acrylonitrile in dimethylformamide with p-toluenesulfinic acid with or without various additives, such as sulfuric acid, halogen ions, amines, amine hydrochlorides, alcohols, etc., at 30 to 50 0 C and a Durchschratt molecular weight suitable for fiber purposes only after 48 hours sufficient conversion of the Monomers to the polymer is achieved, it is understandable that poorer catalysts are hardly possible. A suitable average molecular weight is represented by a polymer which in a 0.5 ° / o solution of dimethylformamide having a relative viscosity, measured in Ostwaldviskosimeter at 20 ° C, of 1.5 or higher so has. It was also found that the polymerization of methyl methacrylate is accelerated by halogen ions. The present polymerization of acrylonitrile in dimethylformamide is one method of preparation

von Polymerisaten bzw. Mischpolymerisaten aus Acrylnitrilof polymers or copolymers made of acrylonitrile

Anmelder: Deutsche Akademie der WissenschaftenApplicant: German Academy of Sciences

zu Berlin, Berlin-Adlershof, Rudower Chaussee 126zu Berlin, Berlin-Adlershof, Rudower Chaussee 126

Dr, Andreas Hunyar und Manfred Kubanczyk,Dr, Andreas Hunyar and Manfred Kubanczyk,

Teltow-Seehof, sind als Erfinder genannt wordenTeltow-Seehof, have been named as the inventor

fördernde Wirkung von zugesetzten Halogenionen nicht zu beobachten. Ebenso ist bekannt, daß das beständige Na-SaIz der p-Toluolsulfinsäure mit beispielsweise Dibutylaminhydrochlorid die Polymerisation von Methacrylsäuremethylester initiiert. Aber auch diese Kombination bringt bei der Polymerisation von Acrylnitril in Dimethylformamid kernen genügenden Umsatz zum Polymeren. Es wurde nun gefunden, daß Natrium-p-toluolsulfinat mit geringen Mengen konzentrierter Schwefelsäure die Polymerisation von Acryhiitril in Dimethylformamid stärker initiiert als die bisher beschriebenen Abkömmlinge der p-Toluolsulfinsäure, obwohl bei der Polymerisation von Methacrylsäuremethylester mit p-ToluolsuLfinsäure, wie bekannt, Schwefelsäure hemmend wirkt und somit nach aller Voraussicht die polymerisierende Wirkung des Natrium-p-toluolsulfinats verschlechtert werden müßte. Erst mit dieser Kombination wird die erforderliche Ausbeute zum Polyacrylnitril erreicht.promotional effect of added halogen ions not observed. It is also known that the constant Na salt of p-toluenesulfinic acid with, for example, dibutylamine hydrochloride initiates the polymerization of methyl methacrylate. But also this combination brings about sufficient conversion to the polymer in the polymerization of acrylonitrile in dimethylformamide nuclei. It it has now been found that sodium p-toluenesulfinate with small amounts of concentrated sulfuric acid make the polymerization of acryhiitrile in dimethylformamide stronger initiated as the so far described derivatives of p-toluenesulfinic acid, although during the polymerization of Methacrylic acid methyl ester with p-toluene sulfinic acid, such as known, sulfuric acid has an inhibitory effect and thus, in all probability, the polymerizing effect of the Sodium p-toluenesulfinate would have to be worsened. Only with this combination is the required polyacrylonitrile yield achieved.

Entscheidend ist ferner die Tatsache, daß das bei der Polymerisation entstehende Polyacrylnitril — trotz des die Löslichkeit verschlechternden Monomeren — fast homogene Lösungen ergibt, die sofort versponnen werden könnten. Wie sich aber erwiesen hat, ist es besser, diese Lösung kurz auf etwa 110° C anzuheizen, um — ohne Abdestillation des nicht umgesetzten Monomeren —■ homogene Lösungen zu erhalten, die allerdings nach einigen Stunden gelieren. Durch Mischpolymerisation mit bis zu 10°/0 anderen polymerisierbaren Verbindungen erhält man ohne Erhitzen sofort spinnbare Lösungen, die nicht gelieren.Another decisive factor is the fact that the polyacrylonitrile formed during the polymerization - despite the monomer which impairs the solubility - gives almost homogeneous solutions which could be spun immediately. As has been shown, however, it is better to briefly heat this solution to about 110 ° C. in order - without distilling off the unreacted monomer - ■ to obtain homogeneous solutions which, however, gel after a few hours. By copolymerization with up to 10 ° / 0 other polymerizable compounds is obtained without heating immediately spinnable solutions which do not gel.

Beispiel 1example 1

125 g Acrylnitril (Acn) in 375 g Dimethylformamid (DMF) werden mit 1 g p-toluolsulfinsaurem Natrium125 g of acrylonitrile (Acn) in 375 g of dimethylformamide (DMF) are mixed with 1 g of sodium p-toluenesulfinate

909 768/445909 768/445

(SN) und 1,5 ecm konzentrierter Schwefelsäure in 48 Stunden bei 40° C polymerisiert. Es empfiebit.sich, das SN in etwa ISO ecm DMF und 1,5 ecm konzentrierter Schwefelsäure zu lösen und zu filtrieren. Zur Initiierung der Polymerisation wird Sauerstoff verbraucht, der aus der Luft aufgenommen wird. Überschuß an Sauerstoff aber inhibiert die Polymerisation. Beschriebener Ansatz wird z. B. in einen SOO-ccm-Erlenmeyer-Kolben gegeben, kurze Zeit Luft eingeleitet/ dann fest verschlossen und zu Ende polymerisiert. Es entsteht eine hochviskose trübe Masse. Ausbeutebestimmung durch Ausfällung einer abgewogenen Menge in Wasser und Bestimmung der Trockensubstanz ergibt, bezogen auf Monomeres, 70 bis 80%. Die relative Viskosität des Polymeren in einer 0,5%igen DMF-Lösung bei 20°C beträgt 1,6 bis 1,9. Um eine klare, glatt fließende, hellgelbe Spinnlösung zu erhalten, wird der Ansatz etwa 20 Minuten bei 110° C gerührt. Die Viskosität, gemessen im Höppler-Viskosimeter bei 800C, ergibt 600 bis 1200 cP. Diese Lösung kann nach üblichen Methoden zu Fasern versponnen werden.(SN) and 1.5 ecm of concentrated sulfuric acid polymerized in 48 hours at 40 ° C. It is advisable to dissolve the SN in about ISO ecm DMF and 1.5 ecm concentrated sulfuric acid and filter it. To initiate the polymerization, oxygen, which is absorbed from the air, is consumed. However, excess oxygen inhibits the polymerization. The approach described is z. B. placed in a SOO ccm Erlenmeyer flask, briefly introduced air / then tightly closed and polymerized to the end. The result is a highly viscous, cloudy mass. Determination of the yield by precipitation of a weighed amount in water and determination of the dry substance results in 70 to 80% based on the monomer. The relative viscosity of the polymer in a 0.5% DMF solution at 20 ° C. is 1.6 to 1.9. In order to obtain a clear, smoothly flowing, light yellow spinning solution, the batch is stirred at 110 ° C. for about 20 minutes. The viscosity, measured in the Höppler viscometer at 80 ° C., gives 600 to 1200 cP. This solution can be spun into fibers by conventional methods.

Beispiel 2Example 2

115 g Acn und 10 g Vinylacetat in 375 g DMF werden mit 1,0 g SN und 1,5 ecm konzentrierter Schwefelsäure bei 400C in 48 Stunden polymerisiert. Umsatz, relative Viskosität und cP verhalten sich wie im Beispiel 1. Stickstoff nach Kjeldahl beträgt etwa 25%. Der entscheidende Vorteil der Mischpolymerisation ist, daß der Umsatz sofort, also ohne nachträgliches Erhitzen, auf 1100C versponnen werden kann und selbst nach Tagen bei 400C nicht geliert. Außerdem ist das Fasermaterial nahezu weiß. Es besteht also bei der Einfachheit des Verfahrens die Möglichkeit, vollkontinuierlich zu arbeiten.115 g of ACN and 10 g of vinyl acetate in 375 g of DMF with 1.0 g of Sn and 1.5 cc of concentrated sulfuric acid at 40 0 C in 48 hrs polymerized. Conversion, relative viscosity and cP behave as in Example 1. Kjeldahl nitrogen is about 25%. The decisive advantage of the copolymerization is that the conversion can be spun to 110 ° C. immediately, that is to say without subsequent heating, and does not gel even after days at 40 ° C. In addition, the fiber material is almost white. Given the simplicity of the process, there is therefore the possibility of working fully continuously.

Beispiel 3Example 3

120 g. Acn und 4 g Styrol werden in 375 g DMF mit 1,0 g SN und. 1,5 ecm konzentrierter Schwefelsäure bei 400C in 48 Stunden polymerisiert. Die Ergebnisse verhalten sich wie im Beispiel 1. Das Verspinnen der Lösung kann nach Beispiel 1 oder 2 erfolgen,
ίο Zu bemerken sei noch, daß bei diesen Fasern die Anfärbbarkeit mit deii bekannten Farbstoffen entscheidend verbessert ist.
120 g. Acn and 4 g of styrene are in 375 g of DMF with 1.0 g of SN and. Polymerized 1.5 ecm of concentrated sulfuric acid at 40 0 C in 48 hours. The results are as in Example 1. The solution can be spun according to Example 1 or 2,
ίο It should also be noted that the dyeing properties of these fibers with the known dyes are decisively improved.

Claims (2)

Patentansprüche:Patent claims: 1. Verfahren zur Herstellung von Polymerisaten1. Process for the production of polymers bzw. Mischpolymerisaten aus Acrylnitril bzw. Acrylnitril mit höchstens 15 % eines oder mehrerer anderer Vinylmonomerer durch Polymerisation in Dimethylformamid bei Gegenwart von Natrium-p-toluolsulfinat, dadurch gekennzeichnet, daß eine Mischung von 20 bis 30 Gewichtsprozent der Monomeren mit 70 bis 80 Gewichtsprozent Dimethylformamid und kleinen Mengen von Natrium-p-toluolsulfinat sowie kleinen Mengen konzentrierter Schwefelsäure bei 30 bis 5O0C in 20 bis 60 Stunden polymerisiert wird. or copolymers of acrylonitrile or acrylonitrile with at most 15% of one or more other vinyl monomers by polymerization in dimethylformamide in the presence of sodium p-toluenesulfinate, characterized in that a mixture of 20 to 30 percent by weight of the monomers with 70 to 80 percent by weight of dimethylformamide and small amounts of sodium p-toluenesulfinate and small amounts of concentrated sulfuric acid at 30 to 50 0 C in 20 to 60 hours is polymerized. 2. Verfahren nach Anspruch 1,· dadurch gekennzeichnet, daß als Mischpolymerisationskomponente 0,1 bis 10 Gewichtsprozent Styrol verwendet werden.2. The method according to claim 1, · characterized in that the copolymerization component 0.1 to 10 weight percent styrene can be used. In Betracht gezogene Druckschriften:
Französische Patentschrift Nr. 1090 238 (= Chemisches Zentralblatt 1957, S. 3673/3674).
Considered publications:
French patent specification No. 1090 238 (= Chemisches Zentralblatt 1957, p. 3673/3674).
DED25691A 1957-05-28 1957-05-28 Process for the production of polymers or copolymers from acrylonitrile Pending DE1078770B (en)

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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0145362A3 (en) * 1983-11-21 1985-08-21 The Standard Oil Company Catalytic dimerization of acrylonitrile

Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR1090238A (en) * 1953-03-28 1955-03-29 Heraeus Gmbh W C Process for the preparation of polymerization products

Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR1090238A (en) * 1953-03-28 1955-03-29 Heraeus Gmbh W C Process for the preparation of polymerization products

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0145362A3 (en) * 1983-11-21 1985-08-21 The Standard Oil Company Catalytic dimerization of acrylonitrile

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