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DD259099A3 - Molybdenum fused glass for the production of halogen circulating lamps - Google Patents

Molybdenum fused glass for the production of halogen circulating lamps Download PDF

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DD259099A3
DD259099A3 DD28951286A DD28951286A DD259099A3 DD 259099 A3 DD259099 A3 DD 259099A3 DD 28951286 A DD28951286 A DD 28951286A DD 28951286 A DD28951286 A DD 28951286A DD 259099 A3 DD259099 A3 DD 259099A3
Authority
DD
German Democratic Republic
Prior art keywords
glass
molybdenum
melted
production
lamps
Prior art date
Application number
DD28951286A
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German (de)
Inventor
Horst Dressel
Ernst Bader
Volker Heym
Fritz Ulitzsch
Juergen Eickemeier
Gerold Jaeger
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Publication date
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C03GLASS; MINERAL OR SLAG WOOL
    • C03CCHEMICAL COMPOSITION OF GLASSES, GLAZES OR VITREOUS ENAMELS; SURFACE TREATMENT OF GLASS; SURFACE TREATMENT OF FIBRES OR FILAMENTS MADE FROM GLASS, MINERALS OR SLAGS; JOINING GLASS TO GLASS OR OTHER MATERIALS
    • C03C3/00Glass compositions
    • C03C3/04Glass compositions containing silica
    • C03C3/076Glass compositions containing silica with 40% to 90% silica, by weight
    • C03C3/089Glass compositions containing silica with 40% to 90% silica, by weight containing boron

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
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  • Organic Chemistry (AREA)
  • Glass Compositions (AREA)

Abstract

Molybdaeneinschmelzglaeser werden entsprechend des Standes der Technik in Spezialschmelzwannen (Platinauskleidung) erschmolzen und mittels eines hohen technischen Aufwandes zu Glasroehren verzogen. Mit der erfindungsgemaessen Loesung wird eine Glaszusammensetzung eines Molybdaeneinschmelzglases vorgestellt, das mittels einer mit schmelzgegossenen Tonerdesteinen aufgebauten Schmelzwanne bei Temperaturen bis maximal 1 600C geschmolzen, mittels dem Vello-Rohrziehverfahren verzogen wird und das bei einer weiteren thermischen Verarbeitung keinen "reboiling-Effekt" aufweist und eine Lichtdurchlaessigkeit 90% zwischen 400-800 nm besitzt.Molybdenum smelters are melted according to the prior art in special melting tanks (platinum lining) and warped by means of a high technical effort to Glasroehren. With the inventive solution, a glass composition of Molybdaeneinschmelzglases is presented, which is melted by means of a melt-cast clay stone melting tank at temperatures up to 1 600C, warped by the Vello-Rohrziehverfahren and in a further thermal processing has no "reboiling effect" and a Transmittance 90% between 400-800 nm has.

Description

SiO2 60,0 bis 61,0 Gew.-%SiO 2 60.0 to 61.0% by weight

AI2O3 17,0 bis 18,0 Gew.-%Al 2 O 3 17.0 to 18.0% by weight

B2O3 B 2 O 3

CaOCaO

BaOBaO

MgOMgO

Na2ONa 2 O

As2O3 As 2 O 3

Sb2O3) und/ oder CeO2) 0,05 bis 0,2Gew.-%Sb 2 O 3 ) and / or CeO 2 ) 0.05 to 0.2% by weight

Anwendungsgebiet der ErfindungField of application of the invention

Die Erfindung betrifft ein Glas zur Herstellung von Glasbauteilen mit Molybdänverschmelzungen für die Lichtquellenindustrie, dessen Lichtdurchlässigkeit im Bereich des sichtbaren Lichtes größer als 90% ist.The invention relates to a glass for the production of glass components with Molybdänverschmelzungen for the light source industry, the light transmittance in the visible light range is greater than 90%.

Charakteristik der bekannten technischen LösungenCharacteristic of the known technical solutions

Molybdäneinschmelzgläser werden vorrangig zur Herstellung von Glaskolben für Halogenkreislauflampen geschmolzen. In US-PS 4060423 wird ein Molybdäneinschmelzglas beschrieben, das eine Liquidustemperatur von 1 250cC hat und bei Schmelztemperaturen bis 1 650cC erschmolzen wird.Molybdenum fused glasses are primarily melted to produce glass flasks for halogen cycle lamps. In US Patent 4060423 a Molybdäneinschmelzglas is described which has a liquidus temperature of 1250 c C and is melted at melting temperatures up to 1650 C c.

Bei einem Erhitzen in Gasflammen neigt das Glas zum Aufschäumen.When heated in gas flames, the glass tends to foam.

In der DE AS2941 215 wird ein Molybdäneinschmelzglas vorgestellt, dessen Maximum der Kristallwachstumsgeschwindigkeit zwischen 1150 und 1 25O0C liegt.In DE AS2941 215 a Molybdäneinschmelzglas is presented, the maximum of the crystal growth rate between 1150 and 1 25O 0 C is.

Die DE OS 1496801 beschreibt ein Molybdäneinschmelzglas zur Herstellung von Elektronenröhren aus dem System SiO2, AI2O3, B2O3, CaO, MgO, BaO, welches in platinausgekleideten Schmelztiegeln geschmolzen wird. E-Seidengläser des Systems SiO2, AI2O3, CaO, MgO, B2O3 werden in Schmelzwannen, die mit Cromoxidsteinen zugestellt sind, erschmolzen.DE OS 1496801 describes a Molybdäneinschmelzglas for the production of electron tubes from the system SiO 2 , Al 2 O 3 , B 2 O 3 , CaO, MgO, BaO, which is melted in platinum-lined crucibles. SiO 2 SiO 2 , Al 2 O 3 , CaO, MgO, B 2 O 3 , E-silk glasses are melted in melting tanks delivered with cromoxidstones.

Die in der US PS 4238705 genannten Zusammensetzungen für Molybdäneinschmelzgläser zeigen nicht das Nachschäumen der in US PS 4060423 aufgezeigten Lösung und liegen mit den Liquidustemperaturen im Bereich zwischen 1 200 und 1325°C.The compositions for Molybdäneinschmelzgläser mentioned in the US PS 4238705 do not show the post-foaming of the solution shown in US PS 4060423 and lie with the liquidus in the range between 1 200 and 1325 ° C.

In der US PS 4255138 werden Molybdängläser, die eine Liquidustemperatur über 1175 0C aufweisen und Schmelztemperaturen von 165O0C erfordern, vorgestellt.In the US PS 4255138 molybdenum glasses, which have a liquidus temperature above 1175 0 C and melting temperatures of 165O 0 C required presented.

Ziel der ErfindungObject of the invention

Es ist das Ziel der Erfindung, ein Glas zur Herstellung von Glaskolben für Halogenkreislauflampen in kostengünstigen Schmelzanlagen (bei einem effektiven Verhältnis) und günstigem Schmelz- und Energieaufwand so herzustellen, daß es nach dem Vello-Rohrziehverfahren ausgehoben und verformt werden kann sowie im folgenden thermischen Verarbeitungsprozeß einer sehr geringen Reboiling-Effekt aufweist und eine Lichtdurchlässigkeit von >90% zwischen 400-800 nm besitzt.It is the object of the invention to produce a glass for the production of glass bulbs for halogen cycle lamps in inexpensive melting plants (at an effective ratio) and favorable melting and energy expenditure so that it can be excavated and deformed by the Vello-Rohrziehverfahren and in the following thermal processing process has a very low reboiling effect and has a light transmission of> 90% between 400-800 nm.

Darlegung des Wesens der ErfindungExplanation of the essence of the invention

Die technische Aufgabe besteht darin, eine solche geeignete Glaszusammensetzung für die Realisierung der Zielsteilung zu finden, die aus den Rohstoffen Sand, Tonerdehydrat oder Tonerde, Dolomit, basischen Magnesiumkarbonat oder Kalkstein und Magnesiumoxid, Borsäure, Barium- und Natriumnitrat oder Sand sowie Arsenik und/oder Antimonoxid oder Ceroxid besteht und bei Temperaturen von 1 500-1 6000C zu einem homogenen blasen- und reliktfreien Glas in Schmelzanlagen mit schmelzgegossenen Tonerdesteinen geschmolzen werden kann.The technical problem is to find such a suitable glass composition for the realization of the target division, from the raw materials sand, alumina or alumina, dolomite, basic magnesium carbonate or limestone and magnesium oxide, boric acid, barium and sodium nitrate or sand and arsenic and / or Antimony oxide or cerium oxide and can be melted at temperatures of 1 500-1 600 0 C to a homogeneous bubble and reliktfreien glass in melting plants with melt-cast clay rocks.

Die aus diesen Gläsern hergestellten Glaskolben müssen eine hohe Deformationsstabilität bis 7000C und eine Lichtdurchlässigkeit von >90% zwischen 400-800 nm besitzen.The glass flask produced from these glasses must have a high deformation stability up to 700 ° C. and a light transmittance of> 90% between 400-800 nm.

Der lineare Wärmeausdehnungskoeffizient, gemessen im Bereich von 20 bis 4000C soll zwischen 4,4 bis 4,6 χ 10"6K"1 betragen.The linear thermal expansion coefficient, measured in the range of 20 to 400 0 C should be between 4.4 to 4.6 χ 10 " 6 K" 1 .

Im Verarbeitungsprozeß muß die Blasenbildung bei Wiedererwärmung gering sein.In the processing process, blistering on reheating must be low.

Die unvermeidbare Korrosion der Feuerfestmaterialien darf die Qualität des Glases nicht mindern, bei der Berechnung der Ausgangssynthese und Schmelze des Glases sind sowohl die Flüchtigkeit der Schmelzbestandteile als auch die Aufnahme vonThe unavoidable corrosion of the refractory materials must not diminish the quality of the glass, in the calculation of the initial synthesis and melt of the glass are both the volatility of the melt constituents and the uptake of

Korrosionsprodukten des Feuerfestmaterials der Schmelzwannen zu berücksichtigen. Die Aufgabe wird erfindungsgemäß gelöst, indem das Glas aus folgenden Komponenten (Angabe in Ma.-% auf Oxidbasis) besteht:Corrosion products of the refractory material of the melting tanks to be considered. The object is achieved according to the invention by the glass consisting of the following components (stated in% by mass based on oxide):

SiO2 60,0-61,0%SiO 2 60.0-61.0%

AI2O3 17,0-18,0% B2O3 ' 3,0- 3,5%Al 2 O 3 17.0-18.0% B 2 O 3 '3.0- 3.5%

CaO 8,5-9,5%CaO 8.5-9.5%

BaO 0,5- 2,0%BaO 0.5- 2.0%

MgO 7,5-8,5%MgO 7.5-8.5%

Na2O 0,6- 0,8%Na 2 O 0.6 - 0.8%

A2O3 0,05- 0,1 %A 2 O 3 0.05- 0.1%

Sb2O3 oder CeO2 0,05- 0,2%Sb 2 O 3 or CeO 2 0.05-0.2%

Die erfindungsgemäße Glaszusammensetzung kann durch ihre abgestimmte Komposition bei Temperaturen bis 1 600°C geschmolzen werden, so daß eine Zustellung der Schmelzwanne mit schmelzgegossenen Tonerdesteinen eingesetzt werden kann. Die unvermeidbaren Korrosionsprodukte lösen sich im Schmelzfluß so auf, daß eine Qualitätsminderung nicht eintritt. Das Glas zeigt in seiner erfindungsgemäßen Zusammensetzung — auch bei entsprechender Berücksichtigung der Korrosionsrate—bei Wiedererwärmung in den Flammen keine Neigung zu „reboil-Effekten". Innerhalb der erfindungsgemäßen Grenzen der Oxidkomposition ist eine thermische Weiterverarbeitung ohne Blasenbildung gewährleistet. Die Kristallisationsneigung der erfindungsgemäßen Glaszusammensetzung muß im Zusammenhang mit der Viskosität im Formgebungsbereich betrachtet werden, da es für das Vello-Rohrziehverfahren erforderlich ist, daß die Temperatur der Formgebungsviskosität weit weg von der Temperatur der beginnenden Kristallisation (Liquidustemperatur) liegt, um ein qualitätsgerechtes Rohr zu ziehen.The glass composition according to the invention can be melted by their coordinated composition at temperatures up to 1 600 ° C, so that a delivery of the melting tank can be used with melt-cast Tonerdesteinen. The unavoidable corrosion products dissolve in the melt flow so that a reduction in quality does not occur. The glass in its composition according to the invention shows no tendency to "reboil effects" even if the corrosion rate is reinterpreted in the flames Within the limits of the oxide composition according to the invention, thermal processing without blistering is ensured In the case of the Vello tube drawing process, it is necessary that the temperature of the forming viscosity be far from the incipient crystallization temperature (liquidus temperature) in order to draw a good quality tube.

Diese Forderung wird durch die erfindungsgemäße Zusammensetzung realisiert, was die besondere Eignung dieses Glases für das Vello-Rohrziehverfahren (charakterisiert) hervorhebt.This requirement is realized by the composition according to the invention, which emphasizes the particular suitability of this glass for the Vello-Rohrziehverfahren (characterized).

Ausführungsbeispieleembodiments

Die erfindungsgemäße Lösung soll durch diefolgenden Ausführungsbeispiele erläutert werden: Tabelle 1The solution according to the invention will be explained by the following examples: TABLE 1

Kennwertecharacteristics 11 60,760.7 22 60,960.9 33 61,561.5 44 58,358.3 CJlCJL 59,159.1 66 63,563.5 77 55,655.6 88th 57,657.6 99 62,462.4 1010 60,460.4 Ma.-% SiO2 % By weight of SiO 2 17,717.7 17,717.7 17,417.4 17,417.4 17,717.7 13,413.4 21,321.3 17,317.3 17,117.1 17,417.4 AI2O3 Al 2 O 3 3,33.3 3,43.4 3,43.4 3,43.4 4,54.5 3,43.4 3,43.4 3,43.4 1,71.7 3,4,3,4, B2O3 B 2 O 3 0,80.8 0,80.8 0,80.8 2,02.0 ' 0,8'0.8 0,80.8 0,80.8 0,80.8 0,90.9 0,10.1 Na2ONa 2 O 8,98.9 8,88.8 9,19.1 9,19.1 9,29.2 9,19.1 9,19.1 11,011.0 8,78.7 8,98.9 CaOCaO 7,87.8 7,67.6 5,75.7 7,77.7 7,87.8 7,77.7 7,77.7 8,78.7 7,97.9 7,77.7 MgOMgO 0,070.07 0,070.07 0,050.05 0,10.1 0,050.05 0,10.1 0,10.1 0,10.1 0,10.1 0,10.1 As2O3 As 2 O 3 0,80.8 0,70.7 2,02.0 2,02.0 0,80.8 2,02.0 2,02.0 1,11.1 1,21.2 2,02.0 BaOBaO - - 0,060.06 - - - - - - 0,050.05 Sb2O3 Sb 2 O 3 - - - - 0,050.05 - - - ' —'- - CeO2 CeO 2 lin.Ausd.(20-lin.Ausd. (20- 4,424.42 4,444.44 4,264.26 4,84.8 4,434.43 4,44.4 4,54.5 4,64.6 4,424.42 4,254.25 4000C-IO"6'*"1 400 0 C-IO " 6 '*" 1 EinsinkpunktEinsinkpunkt 12151215 1 2151 215 12401240 1 1801 180 11801180 12201220 1 1901 190 12001200 12251225 1 2301 230 0C 0 C °C Transfor° C Transfor 715715 715715 715715 710 ,710, 715715 715715 720720 710710 735735 730730 mationspunktmationspunkt "CLiquidus-"CLiquidus- 1 1701 170 1 1601 160 11601160 1 1801 180 11601160 12101210 12501250 1 1801 180 1 1901 190 1 1601 160 temperaturtemperature max. KristallMax. crystal wachstumsgewachstumsge schwindigkeitspeed 4040 4040 2525 9696 3535 260260 150150 120120 6060 3434 um/h"1 um / h " 1

Die in derTabelle 1 angegebenen Glaszusammensetzungen wurden in einer mit schmelzgegossenen Tonerdesteinen zugestellten Glasschmelzwanne bei Glasbadtemperaturen von maximal 1 6000C erschmolzen und nach dem Vello-Rohrziehverfahren verarbeitet. Die erfindungsgemäßen Gläser 1 und 2 ließen sich entsprechend der geforderten Qualitätsparameter schmelzen, verziehen und zu Lampenkolben verarbeiten.The glass compositions shown in the table 1 were melted in a delivered with fused cast alumina stones glass melting tank in Glasbadtemperaturen of a maximum of 1600 0 C and processed by the Vello tube drawing process. The glasses 1 and 2 according to the invention could be melted, warped and processed into lamp bulbs in accordance with the required quality parameters.

Eine Unterschreitüng des erfindungsgemäßen Erdalkaligehalts führt zu einer Reduzierung des thermischen Ausdehnungskoeffizienten, so daß eine Eignung als Molybdäneinschmelzglas nicht mehr gegeben ist (Beispiel 3). Bei Überschreitung des Erdalkaligehaltes (Summe CaO, MgO), entsprechend Beispiel 8, tritt eine deutliche Verschlechterung des Kristallisationsverhaltens ein. Mit der Erhöhung des Alkaligehalts zur Verbesserung des Schmelzverhaltens über die erfindungsgemäße Grenze tritt neben der erhöhten Kristallisationsfälligkeit gleichzeitig eine Verringerung der Formgebungsviskosität ein. Dadurch ist es nicht möglich, das Glas qualitätsgerecht nach dem Vello-Ziehverfahren zu verziehen (Beispiel 4). Eine Unterschreitung des erfindungsgemäßen Alkaligehaltes fürht zur Verschlechterung der Glasqualität und zu einer Verringerung der Ausdehnung (Beispiel 10). Im Beispiel 5 wurde der B2O3-Gehalt erhöht. Es wird eine Verbesserung desA Unterschreitüng the Erdalkaligehalts invention leads to a reduction of the coefficient of thermal expansion, so that a suitability as Molybdäneinschmelzglas is no longer given (Example 3). Exceeding the alkaline earth content (sum CaO, MgO), according to Example 8, occurs a significant deterioration of the crystallization behavior. With the increase in the alkali content to improve the melting behavior over the limit according to the invention occurs in addition to the increased crystallization at the same time a reduction in the forming viscosity. As a result, it is not possible to distort the glass according to the quality of the Vello drawing process (Example 4). Falling below the alkali content according to the invention leads to deterioration of the glass quality and to a reduction of the expansion (Example 10). In Example 5, the B 2 O 3 content was increased. It will be an improvement of

Schmelzverhaltens erreicht, die Viskosität jedoch bei Beibehaltung der Liquidustemperatur erniedrigt, so daß erhebliche Probleme bei dem Vello-Rohrziehen eintreten. Das Glas 9 kann wegen seines niedrigen B2O3-Gehaltes unter den erfindungsgemäßen Bedingungen nicht qualitätsgerecht erschmolzen werden.However, the viscosity is lowered while maintaining the liquidus temperature, so that considerable problems occur in the Vello-Rohrziehen. Due to its low B 2 O 3 content, the glass 9 can not be melted under the conditions according to the invention in a way that is appropriate for the quality.

Die Beispiele 6 und 7 zeigen die negativen Auswirkungen der Veränderungen von AI2O3 und SiO2 über die angegebenen Grenzen hinaus auf die Kristallisationsstabilität.Examples 6 and 7 show the negative effects of the changes of Al 2 O 3 and SiO 2 beyond the stated limits on the crystallization stability.

Während bei Unterschreitung der Liquidustemperaturen bei Beispiel 6 Christobalit und Pyroxene als Kristallphasen nachgewiesen werden, tritt bei Kristallisation des Glases nach Beispiel 7 vorwiegend Anorthit auf.While below the liquidus temperatures in example 6, christobalite and pyroxenes are detected as crystal phases, crystallization of the glass according to example 7 predominantly results in anorthite.

Tabelle 2Table 2 SiO2 SiO 2 1111 1212 1313 1414 1515 1616 1717 1818 1919 60,860.8 Kennwertecharacteristics AI2O3 Al 2 O 3 60,760.7 60,760.7 60,860.8 60,860.8 60,660.6 60,860.8 60,860.8 60,860.8 17,717.7 Ma.-%Wt .-% B2O3 B 2 O 3 17,717.7 17,717.7 17,617.6 17,717.7 17,717.7 17,517.5 17,517.5 17,517.5 3,33.3 Na2ONa 2 O 3,53.5 3,53.5 3,43.4 3,33.3 3,43.4 3,53.5 3,53.5 3,53.5 0,80.8 CaOCaO 0,80.8 0,80.8 0,80.8 0,80.8 0,70.7 0,80.8 0,750.75 0,80.8 8,98.9 MgOMgO 8,98.9 8,88.8 8,98.9 8,88.8 8,98.9 9,09.0 8,98.9 9,09.0 7,67.6 As2O3 As 2 O 3 7,57.5 7,57.5 7,57.5 7,67.6 7,67.6 7,57.5 7,57.5 7,67.6 0,050.05 BaOBaO 0,050.05 0,140.14 0,050.05 0,120.12 0,050.05 - - - - Sb2O3 Sb 2 O 3 - - 0,060.06 0,050.05 0,250.25 0,10.1 0,250.25 - - CeO2 CeO 2 - - 0,060.06 0,050.05 0,250.25 0,10.1 0,250.25 — "- " 0,050.05 - - - - - - - 0,070.07

Die in Tabelle 2 angegebenen Glaszusammensetzungen wurden unter den gleichen Schmelzbedingungen wie die Gläser 1-10 erschmolzen. Sie ließen sich alle qualitätsgerecht schmelzen und verziehen. Bei der Weiterverarbeitung traten jedoch deutliche Unterschiede auf. Die Gläser 12,14,15 und 17 zeigten bei der Herstellung von Lampenkolben und der damit verbundenen Wiedererwärmung in der Flamme stärkere Blasenbildung, so daß die Kolben verworfen werden mußten. Die erfindungsgemäßen Gläser 11,13,1.6,18 und 19 konnten jedoch in hervorragender Weise zu Halogenkreislaufpumpen weiterverarbeitet werden. Thermoanalytische Untersuchungen im Hochvakuum bestätigen, daß der Gasgehalt der erfindungsgemäßen Gläser sehr niedrig ist und dadurch Reboilerscheinungen beim Weiterverarbeiten ausbleiben.The glass compositions given in Table 2 were melted under the same melting conditions as glasses 1-10. They could all be melted and forgiven in terms of quality. In further processing, however, there were significant differences. The glasses 12,14,15 and 17 showed in the manufacture of lamp bulbs and the associated rewarming in the flame stronger blistering, so that the pistons had to be discarded. However, the glasses 11,13,1.6,18 and 19 according to the invention could be processed in an excellent manner to form halogen cycle pumps. Thermoanalytical investigations in a high vacuum confirm that the gas content of the glasses according to the invention is very low and thus reboiler phenomena during further processing do not occur.

Claims (1)

Molybdäneinschmelzglas für die Herstellung von Halogenkreislauflampen, das blasenarm geläutert und bei einer Einsinkpunkt-Temperatur von 1 200-1 2300C mittels Vello-Rohrziehverfahren zu Glasrohren bis 35mm Durchmesser in bezug auf eine weitere thermische Verarbeitung ohne „reboiling-Effekt" verzogen wird, dadurch gekennzeichnet, daß es in einer aus schmelzgegossenen Tonerdesteinen zugestellten Schmelzwanne erschmolzen wird und aus folgenden Komponenten besteht:Molybdenum Einschmelzglas for the production of halogen cyclic lamps, the low-bubble refined and warped at a Eininkpunkt temperature of 1 200-1 230 0 C by Vello-Rohrziehverfahren to glass tubes up to 35mm diameter with respect to a further thermal processing without "reboiling effect", thereby characterized in that it is melted in a melt furnace supplied from melt-poured gravel stones and consists of the following components:
DD28951286A 1986-04-23 1986-04-23 Molybdenum fused glass for the production of halogen circulating lamps DD259099A3 (en)

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EP0913366A1 (en) * 1997-10-27 1999-05-06 Schott Glas Alkaline earth aluminoborosilicate glass for lamp envelopes and its use
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