[go: up one dir, main page]

CZ2018728A3 - Flexible supercapacitor and producing it - Google Patents

Flexible supercapacitor and producing it Download PDF

Info

Publication number
CZ2018728A3
CZ2018728A3 CZ2018-728A CZ2018728A CZ2018728A3 CZ 2018728 A3 CZ2018728 A3 CZ 2018728A3 CZ 2018728 A CZ2018728 A CZ 2018728A CZ 2018728 A3 CZ2018728 A3 CZ 2018728A3
Authority
CZ
Czechia
Prior art keywords
flexible
printing
thin conductive
substrate
electrodes
Prior art date
Application number
CZ2018-728A
Other languages
Czech (cs)
Other versions
CZ308635B6 (en
Inventor
Tatiana Babkova
Robert Moučka
Natalia Kazantseva
Fei Haojie
Jarmila Vilčáková
Pavel Urbánek
Original Assignee
Univerzita Tomáše Bati ve Zlíně
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Univerzita Tomáše Bati ve Zlíně filed Critical Univerzita Tomáše Bati ve Zlíně
Priority to CZ2018728A priority Critical patent/CZ308635B6/en
Publication of CZ2018728A3 publication Critical patent/CZ2018728A3/en
Publication of CZ308635B6 publication Critical patent/CZ308635B6/en

Links

Classifications

    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01GCAPACITORS; CAPACITORS, RECTIFIERS, DETECTORS, SWITCHING DEVICES, LIGHT-SENSITIVE OR TEMPERATURE-SENSITIVE DEVICES OF THE ELECTROLYTIC TYPE
    • H01G11/00Hybrid capacitors, i.e. capacitors having different positive and negative electrodes; Electric double-layer [EDL] capacitors; Processes for the manufacture thereof or of parts thereof
    • H01G11/22Electrodes
    • H01G11/24Electrodes characterised by structural features of the materials making up or comprised in the electrodes, e.g. form, surface area or porosity; characterised by the structural features of powders or particles used therefor
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01GCAPACITORS; CAPACITORS, RECTIFIERS, DETECTORS, SWITCHING DEVICES, LIGHT-SENSITIVE OR TEMPERATURE-SENSITIVE DEVICES OF THE ELECTROLYTIC TYPE
    • H01G11/00Hybrid capacitors, i.e. capacitors having different positive and negative electrodes; Electric double-layer [EDL] capacitors; Processes for the manufacture thereof or of parts thereof
    • H01G11/22Electrodes
    • H01G11/26Electrodes characterised by their structure, e.g. multi-layered, porosity or surface features
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01GCAPACITORS; CAPACITORS, RECTIFIERS, DETECTORS, SWITCHING DEVICES, LIGHT-SENSITIVE OR TEMPERATURE-SENSITIVE DEVICES OF THE ELECTROLYTIC TYPE
    • H01G11/00Hybrid capacitors, i.e. capacitors having different positive and negative electrodes; Electric double-layer [EDL] capacitors; Processes for the manufacture thereof or of parts thereof
    • H01G11/22Electrodes
    • H01G11/30Electrodes characterised by their material
    • H01G11/32Carbon-based
    • H01G11/36Nanostructures, e.g. nanofibres, nanotubes or fullerenes
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01GCAPACITORS; CAPACITORS, RECTIFIERS, DETECTORS, SWITCHING DEVICES, LIGHT-SENSITIVE OR TEMPERATURE-SENSITIVE DEVICES OF THE ELECTROLYTIC TYPE
    • H01G11/00Hybrid capacitors, i.e. capacitors having different positive and negative electrodes; Electric double-layer [EDL] capacitors; Processes for the manufacture thereof or of parts thereof
    • H01G11/66Current collectors
    • H01G11/70Current collectors characterised by their structure
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01GCAPACITORS; CAPACITORS, RECTIFIERS, DETECTORS, SWITCHING DEVICES, LIGHT-SENSITIVE OR TEMPERATURE-SENSITIVE DEVICES OF THE ELECTROLYTIC TYPE
    • H01G11/00Hybrid capacitors, i.e. capacitors having different positive and negative electrodes; Electric double-layer [EDL] capacitors; Processes for the manufacture thereof or of parts thereof
    • H01G11/84Processes for the manufacture of hybrid or EDL capacitors, or components thereof
    • H01G11/86Processes for the manufacture of hybrid or EDL capacitors, or components thereof specially adapted for electrodes
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/13Energy storage using capacitors

Landscapes

  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Power Engineering (AREA)
  • Microelectronics & Electronic Packaging (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Crystallography & Structural Chemistry (AREA)
  • Nanotechnology (AREA)
  • Inks, Pencil-Leads, Or Crayons (AREA)

Abstract

Flexibilní superkondenzátor je vytvořen na ohebném polymerním substrátu tloušťky 0,025 až 0,1 mm na bázi polyetylentereftalátu s plazmovou úpravou povrchu, na němž je nanesen tenký vodivý potisk elektrod v tloušťce 0,5 až 10 µm o složení 40 až 80 % hmotn. směsi ionomerů poly(3,4-ethylenedioxythiophen):polystyren sulfonát (PEDOT:PSS), dále 0,1 až 10 % hmotn. grafenoxidu, dále 10 až 50 % hmotn. RuO, na této vrstvě je nanesen polymerní gelový elektrolyt v tloušťce 0,1 až 0,3 mm a na něm je umístěna ochranná vrstva v tloušťce 0,1 až 0,3 mm. Způsob výroby flexibilního superkondenzátoru zahrnuje následující kroky: 1) příprava inkoustu pro tenký vodivý potisk elektrod, 2) úprava povrchu ohebného polymerního substrátu plazmou a naprášení Au elektrod, 3) vytvoření tenkého vodivého potisku elektrod metodou inkjet tisku na povrchu substrátu předehřátého na 65 - 70 °C, 4) příprava polymerního gelového elektrolytu a jeho nanesení na tenký vodivý potisk elektrod, 5) uzavření povrchu superkondenzátoru nanesením ochranné vrstvy.The flexible supercapacitor is formed on a flexible polymeric substrate 0.025 to 0.1 mm thick based on polyethylene terephthalate with a plasma surface treatment, on which a thin conductive electrode print in a thickness of 0.5 to 10 µm with a composition of 40 to 80% by weight is applied. mixtures of ionomers poly (3,4-ethylenedioxythiophene): polystyrene sulfonate (PEDOT: PSS), further 0.1 to 10 wt. of graphene oxide, further 10 to 50 wt. RuO, a polymer gel electrolyte 0.1 to 0.3 mm thick is applied to this layer and a protective layer 0.1 to 0.3 mm thick is placed on it. The method of manufacturing a flexible supercapacitor comprises the following steps: 1) preparation of ink for thin conductive electrode printing, 2) surface treatment of flexible polymer substrate by plasma and sputtering of Au electrodes, 3) formation of thin conductive electrode printing by inkjet printing on substrate surface preheated to 65 - 70 ° C, 4) preparation of a polymer gel electrolyte and its application to a thin conductive printing of electrodes, 5) sealing of the surface of the supercapacitor by applying a protective layer.

Description

Flexibilní superkondenzátor a způsob jeho výrobyFlexible supercapacitor and method of its production

Oblast technikyField of technology

Vynález se týká flexibilního superkondenzátoru a způsobu jeho výroby. Řešení je určeno primárně pro mikro-aplikace vyžadující vedle vysoké kapacity i dobrou ohebnost, například u mikrosenzorů a biomedicínských implantátů.The invention relates to a flexible supercapacitor and to a method of manufacturing the same. The solution is intended primarily for micro-applications requiring not only high capacity but also good flexibility, for example in microsensors and biomedical implants.

Dosavadní stav technikyPrior art

V současnosti se flexibilní mikroelektronika těší značnému zájmu zejména díky vlastnostem jako je miniaturní velikost, vysoká ohebnost, nízká hmotnost. Jedním z klíčových požadavků při návrhu flexibilní mikroelektroniky a zejména superkondenzátorů je dostatečná kapacita a dobré mechanické vlastnosti umožňující vysokou flexibilitu.At present, flexible microelectronics enjoys considerable interest, mainly due to properties such as miniature size, high flexibility, low weight. One of the key requirements in the design of flexible microelectronics and especially supercapacitors is sufficient capacity and good mechanical properties allowing high flexibility.

Tato elektrická zařízení nacházejí uplatnění jako mikrosenzory, mikrobaterie, biomedicínské implantáty a mikrosystémy pro získávání energie.These electrical devices are used as microsensors, microbatteries, biomedical implants and microsystems for energy recovery.

Jednou z nej slibnějších technik pro výrobu těchto flexibilních elektronických součástek je inkjet tisk. Mezi jeho hlavní výhody patří kompatibilita s různými substráty, bezkontaktní technologie tisku, skutečnost, že není třeba užívat žádných tiskových masek a možnost tisku za nižších teplot (70 °C) než u jiných technologií.One of the most promising techniques for the production of these flexible electronic components is inkjet printing. Its main advantages include compatibility with various substrates, non-contact printing technology, the fact that there is no need to use any printing masks and the possibility of printing at lower temperatures (70 ° C) than with other technologies.

Obecně adaptací ink-tisku pro sériovou výrobu se zabývá např. CN107053840 (A). Konkrétněji zaměřený, a to na tisk superkondenzátoru, je dokument CN108122685 (A), kde je popsána výroba vrstveného superkondenzátoru. Nicméně dané konstrukční řešení superkondenzátoru neumožňuje dosažení dostatečné flexibility finálního zařízení.In general, the adaptation of ink-printing for series production is dealt with, for example, by CN107053840 (A). More specifically, focusing on supercapacitor printing is CN108122685 (A), which describes the production of a layered supercapacitor. However, the given design of the supercapacitor does not allow to achieve sufficient flexibility of the final device.

Elektrodové materiály v tisknutelné elektronice obecně a zejména pak v superkondenzátorech jsou vyrobeny na bázi grafenu (US 2014334065 (A), US 8810996) Nevýhodou vynálezu US 8810996 je poměrně vysoký teplotní rozsah (140-800°C) potřebný pro tisk ve srovnání s naším řešením (cca 70°C). Další známé řešení využívá vodivých polymerů (N. Peřinka. Study of functional systems on base of electrically conductingpolymer layers, disertace, Pardubice, 2014). Tyto elektrodové materiály naopak vykazují nízkou kapacitu a flexibilitu.Electrode materials in printable electronics in general and in supercapacitors in particular are made on the basis of graphene (US 2014334065 (A), US 8810996). The disadvantage of US 8810996 is the relatively high temperature range (140-800 ° C) required for printing compared to our solution. (approx. 70 ° C). Another known solution uses conductive polymers (N. Peřinka. Study of functional systems on the basis of electrically conducting polymer layers, dissertation, Pardubice, 2014). These electrode materials, on the other hand, show low capacity and flexibility.

Současným trendem je výroba tištěné elektroniky na bázi vodivých polymerů. Sem patří poly(3,4-ethylenedioxythiophen) : polystyren sulfonát, což je polymemí směs dvou ionomerů (obvykle označovaná jako PEDOT: PSS), která se jeví pro inkjet tisk jako nejvhodnější díky schopnosti snadno vytvořit uniformní tenký film, který vydrží i na ohebném substrátu.The current trend is the production of printed electronics based on conductive polymers. This includes poly (3,4-ethylenedioxythiophene): polystyrene sulfonate, a polymeric mixture of two ionomers (commonly referred to as PEDOT: PSS) that appears to be most suitable for inkjet printing due to its ability to easily form a uniform thin film that will withstand flexible substrate.

Jednou složkou směsi je surfaktant - polystyrensulfonát sodný (PSS), který je sulfonovaný polystyren. Část sulfonylových skupin je deprotonována a má negativní náboj.One component of the mixture is a surfactant - sodium polystyrene sulfonate (PSS), which is sulfonated polystyrene. Some of the sulfonyl groups are deprotonated and have a negative charge.

Druhá složka - poly(3,4-ethylendioxy)thiophen (PEDOT) je konjugovaný polymer. Nese pozitivní náboj a je na bázi polythiophenu. Nabité makromolekuly tvoří makromolekulám! sůl. Je používán jako transparentní vodivý polymer s vysokou tažností v různých aplikacích, například pro fotografické filmy, kde působí jako antistatické činidlo zabraňující tvorbě elektrostatického náboje během výroby a užívání filmu, nezávisle na vlhkosti. Další aplikační oblastí je užití jako elektrolyt v polymerních elektrolytických kondenzátorech.The second component - poly (3,4-ethylenedioxy) thiophene (PEDOT) is a conjugated polymer. It carries a positive charge and is based on polythiophene. Charged macromolecules form macromolecules! salt. It is used as a transparent conductive polymer with high ductility in various applications, for example for photographic films, where it acts as an antistatic agent to prevent the formation of electrostatic charge during the production and use of the film, independent of moisture. Another area of application is the use as an electrolyte in polymer electrolytic capacitors.

Inkoust na bázi PEDOT:PSS má omezenou kapacitu a problémem je i to, že ve vodných elektrolytech botná. Pro účely elektrických tištěných prvků je třeba vyšší kapacity a flexibility, ale navíc se v aplikacích pro mikroelektroniku vyskytuje i problém s botnáním.PEDOT-based ink: PSS has a limited capacity and the problem is that it swells in aqueous electrolytes. For the purposes of electrically printed elements, higher capacities and flexibility are needed, but in addition, there is a problem with swelling in applications for microelectronics.

- 1 CZ 2018 - 728 A3- 1 CZ 2018 - 728 A3

Podstata vynálezuThe essence of the invention

Uvedené nevýhody a nedostatky dosud známých výrobků tištěné elektroniky a mikroelektroniky do značné míry odstraňuje flexibilní superkondenzátor podle vynálezu. Podstata vynálezu spočívá vtom, že superkondenzátor je vytvořen na ohebném polymemím substrátu tloušťky 0,025 až 0,1 mm na bázi polyetylentereftalátu s plazmovou úpravou povrchu, na němž je nanesen tenký vodivý potisk elektrod v tloušťce 0,5 až 10 pm o složení 40 až 80 % hmota, směsi ionomerů poly(3,4-ethylenedioxythiophen):polystyren sulfonát (PEDOTPSS), dále 0,1 až 10 % hmota, grafenoxidu (GO), dále 10 až 50 % hmota. RuCE: na této vrstvě je nanesen polymemí gelový elektrolyt v tloušťce 0,1 až 0,3 mm a na něm je umístěna ochranná vrstva v tloušťce 0,1 až 0,3 mm.The disadvantages and shortcomings of the hitherto known printed electronics and microelectronics products are largely eliminated by the flexible supercapacitor according to the invention. The essence of the invention lies in the fact that the supercapacitor is formed on a flexible polymeric substrate 0.025 to 0.1 mm thick based on polyethylene terephthalate with plasma surface treatment, on which a thin conductive printing of electrodes 0.5 to 10 μm thick with a composition of 40 to 80% is applied. mass, mixtures of ionomers poly (3,4-ethylenedioxythiophene): polystyrene sulfonate (PEDOTPSS), further 0.1 to 10% by weight, graphene oxide (GO), further 10 to 50% by weight. RuCE: a polymer gel electrolyte 0.1 to 0.3 mm thick is applied to this layer and a protective layer 0.1 to 0.3 mm thick is placed on it.

Flexibilní superkondenzátor podle vynálezu má s výhodou polymemí gelový elektrolyt na bázi polyvinylalkohol/FESCL nebo polyvinylalkohol/FFPCk.The flexible supercapacitor according to the invention preferably has a polymer gel electrolyte based on polyvinyl alcohol / FESCL or polyvinyl alcohol / FFPCk.

Ochranná vrstva flexibilního superkondenzátom podle vynálezu je s výhodou na bázi látky ze skupiny obsahující polydimetylsiloxan, polyetylentereftalát, polyimid.The protective layer of the flexible supercondensate according to the invention is preferably based on a substance from the group consisting of polydimethylsiloxane, polyethylene terephthalate, polyimide.

Způsob výroby flexibilního superkondenzátom podle vynálezu spočívá v tom, že zahrnuje následující kroky: 1) příprava inkoustu pro tenký vodivý potisk elektrod, 2) úprava povrchu ohebného polymemího substrátu plazmou a naprášení Au elektrod, 3) vytvoření tenkého vodivého potisku elektrod metodou inkjet tisku na povrchu substrátu předehřátého na 65 - 70 °C, 4) příprava polymemího gelového elektrolytu a jeho nanesení na tenký vodivý potisk elektrod, 5) uzavření povrchu superkondenzátom nanesením ochranné vrstvy.The method for producing a flexible supercondensate according to the invention consists in the following steps: 1) preparation of ink for thin conductive printing of electrodes, 2) surface treatment of flexible polymeric substrate by plasma and sputtering of Au electrodes, 3) formation of thin conductive printing of electrodes by inkjet surface printing substrate preheated to 65 - 70 ° C, 4) preparation of a polymeric gel electrolyte and its application to a thin conductive printing of electrodes, 5) sealing the surface with a supercondensate by applying a protective layer.

Úprava povrchu ohebného polymemího substrátu plazmou se s výhodou provede pomocí mikrovlnného reaktoru pracujícím na frekvenci 2.45 GHz s výkonem 25-35 W v pracovní atmosféře s čistotou alespoň 99,95 %, s průtokem pracovního plynu 3-7 standartních cm3 min1 při tlaku 40-70 Pa, s dobou opracování 30-90 s. Pracovní atmosféra je s výhodou tvořena kyslíkem nebo argonem.The plasma treatment of the flexible polymeric substrate is preferably performed using a microwave reactor operating at 2.45 GHz with a power of 25-35 W in a working atmosphere with a purity of at least 99.95%, with a working gas flow of 3-7 standard cm 3 min 1 at 40 -70 Pa, with a treatment time of 30-90 s. The working atmosphere is preferably formed by oxygen or argon.

Základem flexibilních superkondenzátom podle vynálezu je vrstva PEDOT:PSS/GO/RuC>2 která má vysokou životnost a velmi dobrou elektrochemickou charakteristiku. Flexibilní superkondenzátory na této bázi byly stabilní po 1000 nabíjecích/vybíjecích cyklech a vykazovaly elektrickou kapacitu v rozmezí od 5 do 40 mF cm-2 dle poměm složek inkoustu. Další důležitou předností flexibilních superkondenzátorů podle vynálezu je jejich ohebnost, která je předurčuje pro užití v náročných aplikacích, například u mikrosenzorů a biomedicínských implantátů. Výhodná je i symetrická konstrukce superkondenzátorů podle vynálezu, kdy katoda i anoda jsou vyrobeny ze stejného materiálu.The basis of the flexible supercondensates according to the invention is the PEDOT: PSS / GO / RuC> 2 layer which has a long service life and very good electrochemical characteristics. Flexible supercapacitors based on this were stable after 1000 charge / discharge cycles and had an electrical capacity ranging from 5 to 40 mF cm -2 depending on the ratio of ink components. Another important advantage of the flexible supercapacitors according to the invention is their flexibility, which predestines them for use in demanding applications, for example in microsensors and biomedical implants. The symmetrical construction of the supercapacitors according to the invention is also advantageous, where the cathode and the anode are made of the same material.

Vedle vysoké úrovně užitných vlastností je výhodou způsobu výroby flexibilních superkondenzátorů podle vynálezu možnost využití aktuální metody inkjet-tisku k efektivnímu vytvoření tenké vodivé vrstvy elektrod na ohebném substrátu.In addition to the high level of utility properties, the advantage of the method of manufacturing flexible supercapacitors according to the invention is the possibility of using the current inkjet printing method to effectively form a thin conductive layer of electrodes on a flexible substrate.

Objasnění výkresůExplanation of drawings

- obr. 1 - schéma flexibilního superkondenzátom;Fig. 1 - diagram of a flexible supercondensate;

- obr. 2 - znázornění konstmkce flexibilního superkondenzátom v řezu;Fig. 2 is a sectional view of the construction of a flexible supercondensate;

- obr. 3 - CV- křivky superkondenzátom (zařízení 1) při skenovací rychlosti: 1-5 mV/s, 210 mV/s, 3- 20 mV/s, 4- 50 mV/s, 5- 100 mV/s, 6- 200 mV/s;- Fig. 3 - CV-curves by supercapacitor (device 1) at scanning speed: 1-5 mV / s, 210 mV / s, 3-20 mV / s, 4-50 mV / s, 5-100 mV / s, 6,200 mV / s;

-2 CZ 2018 - 728 A3-2 CZ 2018 - 728 A3

- obr. 4 - graf galvanostatického nabijení/vybíjení (zařízení 1) při proudové hustotě: ΙΟ,2 mA/cm2, 2-0,15 mA/ cm2, 3-0,1 mA/ cm2, 4 - 0,08 mA/ cm2, 5 - 0,05 mA/cm2;- Fig. 4 - graph of galvanostatic charging / discharging (device 1) at current density: ΙΟ, 2 mA / cm 2 , 2-0.15 mA / cm 2 , 3-0.1 mA / cm 2 , 4 - 0, 08 mA / cm 2 , 5 - 0.05 mA / cm 2 ;

- obr. 5 - CV křivky superkondenzátoru (zařízení 2) při skenovací rychlosti: 1-5 mV/s, 210 mV/s, 3- 20 mV/s, 4- 50 mV/s, 5- 100 mV/s, 6- 200 mV/s;- Fig. 5 - CV curves of the supercapacitor (device 2) at scanning speed: 1-5 mV / s, 210 mV / s, 3-20 mV / s, 4-50 mV / s, 5-100 mV / s, 6 - 200 mV / s;

- obr. 6 - graf galvanostatického nabijení/vybíjení (zařízení 2) při proudové hustotě: ΙΟ,2 mA/cm2, 2-0,15 mA/ cm2, 3-0,1 mA/ cm2, 4 - 0,08 mA/ cm2, 5 - 0,05 mA/ cm2;- Fig. 6 - graph of galvanostatic charging / discharging (device 2) at current density: ΙΟ, 2 mA / cm 2 , 2-0.15 mA / cm 2 , 3-0.1 mA / cm 2 , 4 - 0, 08 mA / cm 2 , 5 - 0.05 mA / cm 2 ;

- obr. 7 - povrchová kapacita stanovená pro všechna zařízení;Fig. 7 - surface capacity determined for all devices;

- obr. 8 - výkon zařízení při cyklickém zatěžování (při 0,1 mA/cm2)- Fig. 8 - power of the device under cyclic loading (at 0.1 mA / cm 2 )

- obr. 9 - závislost proudu na napětí před a po ohybovém testu (poloměr ohybu 3 mm);Fig. 9 - current dependence on stress before and after bending test (bending radius 3 mm);

- obr. 10 - výkon zařízení při cyklickém zatěžování (při 0.1 mA/ cm2) kombinovaném s ohybovým testem (vždy po 50 cyklech).- Fig. 10 - performance of the device under cyclic loading (at 0.1 mA / cm 2 ) combined with a bending test (always after 50 cycles).

Příklady uskutečnění vynálezuExamples of embodiments of the invention

Příprava a složení inkoustuPreparation and composition of ink

Tenká vodivá vrstva elektrod na bázi PEDOTPSS matrice interkalované grafenoxidem (GO) a částicemi RuO? byla připravena inkjet tiskem.Thin conductive layer of electrodes based on PEDOTPSS matrix intercalated with graphene oxide (GO) and RuO particles? was prepared by inkjet printing.

K tomuto účelu byl připraven vodorozpustný inkoust ultrazvukovým mícháním směsi s DMSO (aprotické polární rozpouštědlo) nebo Surfbnylem (surfaktant) a vytvořením disperze složek: PEDOT: PSS, GO a oxid ruthenia.For this purpose, a water-soluble ink was prepared by ultrasonically mixing a mixture with DMSO (aprotic polar solvent) or Surfbnyl (surfactant) and forming a dispersion of the components: PEDOT: PSS, GO and ruthenium oxide.

Inkoust představuje disperzi založenou na vodivém polymeru, a to poly-3,4 etylendioxidthiofenu (PEDOT) smíchaného kvůli lepší chemické stabilitě se surfaktantem (PSS) do výsledné disperze PEDOTPSS, grafen oxidu (GO) a RuO2. Jeho příprava byla následující:The ink is a dispersion based on a conductive polymer, poly-3,4-ethylene dioxide thiophene (PEDOT) mixed for better chemical stability with a surfactant (PSS) into the resulting dispersion of PEDOTPSS, graphene oxide (GO) and RuO2. His preparation was as follows:

K vodnému roztoku (1,3 hm. %) PEDOTPSS byla přidána disperze GO (c = 1 mg/ml) a jako rozpouštědlo dimetylsulfoxid (DMSO) a disperze (c = 1,3 mg/ml) RuO2.To the aqueous solution (1.3% by weight) of PEDOTPSS was added a dispersion of GO (c = 1 mg / ml) and, as a solvent, dimethyl sulfoxide (DMSO) and a dispersion (c = 1.3 mg / ml) of RuO2.

Koloidní disperze GO byly získány Hummerovou metodou. Disperze nanočástic RuO2 byly syntetizovány hydrotermální úpravou RuCT. Obě složky byly následně smíchány s roztokem PEDOT: PSS - DMSO disperze. Takto připravené disperze byly míchány v ultrazvukové lázni po dobu 1 hodiny, tak aby byla konečná disperze byla vhodná pro inkjet tisk.Colloidal GO dispersions were obtained by the Hummer method. Dispersions of RuO2 nanoparticles were synthesized by hydrothermal treatment of RuCT. Both components were then mixed with the PEDOT: PSS - DMSO dispersion solution. The dispersions thus prepared were stirred in an ultrasonic bath for 1 hour so that the final dispersion was suitable for inkjet printing.

Tab. 1. Poměr (hmotnostní) mezi složkami pro pět různých kompozic inkoustu.Tab. 1. Ratio (by weight) between components for five different ink compositions.

Složka Component PEDOTPSS PEDOTPSS GO GO RuO2 RuO 2 kompozice 1 composition 1 90 90 1 1 9 9 kompozice 2 composition 2 80 80 1 1 19 19 kompozice 3 composition 3 70 70 1 1 29 29 kompozice 4 composition 4 60 60 1 1 39 39 kompozice 5 composition 5 50 50 1 1 49 49

Příprava/opracování substrátuSubstrate preparation / processing

-3 CZ 2018 - 728 A3-3 CZ 2018 - 728 A3

Výsledný film byl nanesen na flexibilním substrátu a sice polyetylentereftalát (PET), který bylo pro zajištění dostatečné adheze/smáčivosti výše popsaného inkoustu nutno nejdříve aktivovat. Aktivace byla provedena oplazmováním PET v mikrovlnném plazma reaktoru pracujícím na frekvenci 2,45 GHz a při následujících parametrech: výkon 30 W, pracovní plyn Ar, čas opracování 60 s.The resulting film was applied to a flexible substrate, namely polyethylene terephthalate (PET), which had to be activated first to ensure sufficient adhesion / wettability of the ink described above. Activation was performed by purging PET in a microwave plasma reactor operating at a frequency of 2.45 GHz and at the following parameters: power 30 W, working gas Ar, processing time 60 s.

Tisk tenké vodivé vrstvy elektrodPrinting of a thin conductive layer of electrodes

I když na takto opracovaný substrát lze již tisknout vrstvu inkoustu, byla před vlastním tiskem na substrát naprášena tenká vrstva na bázi Au (Pd) sloužící jako sběrač proudu. Tvorba tenké vodivé vrstvy elektrod proběhla chemickou reakcí mezi složkami inkoustu, kjejímuž průběhu byl substrát temperován na teplotu 70 °C.Although a layer of ink can already be printed on the substrate thus treated, a thin layer based on Au (Pd) serving as a current collector was sprayed on the substrate before printing. The formation of a thin conductive layer of electrodes took place by a chemical reaction between the ink components, during which the substrate was tempered to a temperature of 70 ° C.

Inkjet-tisk byl realizován na komerčně dostupné inkoustové tiskárně Dimatix materials printer, DMP2830.Inkjet printing was performed on a commercially available inkjet printer Dimatix materials printer, DMP2830.

Vícesložková disperze byla vytištěna na předem aktivovaný PET substrát s naprášenou tenkou vrstvou Au elektrod.The multicomponent dispersion was printed on a pre-activated PET substrate with a sputtered thin layer of Au electrodes.

Příprava gelového elektrolytuPreparation of gel electrolyte

Polymemí elektrolyt na bázi polyvinylalkoholu (PVA) a H2SO4 (5g 1M H2SO4 bylo smícháno s roztokem PVA obsahujícím 50 g PVA) byl aplikován na elektrody v kapalné fázi a po vysušení vytvořil vrstvu elektrolytu. Vrstva elektrolytu se nechala vyschnout tak, aby fáze výsledného výrobku (superkondenzátor) byla pevná.A polymer electrolyte based on polyvinyl alcohol (PVA) and H2SO4 (5 g of 1M H2SO4 was mixed with a PVA solution containing 50 g of PVA) was applied to the electrodes in the liquid phase and, after drying, formed an electrolyte layer. The electrolyte layer was allowed to dry so that the phase of the final product (supercapacitor) was solid.

Uzavření ochrannou vrstvouClosing with a protective layer

Superkondenzátor s vrstvou gelového elektrolytu byl uzavřen/přikryt ochrannou vrstvou na bázi polydimetylsiloxanu, čímž byl výsledný výrobek (superkondenzátor) hotov. Výsledkem popsaných kroků byl flexibilní superkondenzátor s tenkou vodivou vrstvou elektrod (=vrstva PEDOT: PSS / GO / Ru02) s tloušťkou v rozmezí 5 až 10 mikronů a definovanou geometrií elektrod danou inkjet tiskem.The supercapacitor with the gel electrolyte layer was closed / covered with a protective layer based on polydimethylsiloxane, whereby the final product (supercapacitor) was finished. The result of the described steps was a flexible supercapacitor with a thin conductive layer of electrodes (= PEDOT layer: PSS / GO / Ru02) with a thickness in the range of 5 to 10 microns and a defined electrode geometry given by inkjet printing.

Test flexibility (ohybový)Flexibility test (bending)

Po ohybových zkouškách (poloměr ohybu 2,0 až 0,5 cm) superkondezátoru nebyla pozorována žádná významnější změna v naměřených závislostech proud-napětí.After bending tests (bending radius 2.0 to 0.5 cm) of the supercapacitor, no significant change in the measured current-voltage dependences was observed.

Příklad 1Example 1

Zařízení č. 1 - superkondenzátor o složení tenké vodivé vrstvy (inkoustu) viz Tab. 1, kompozice 2.Device No. 1 - supercapacitor with the composition of a thin conductive layer (ink) see Tab. 1, composition 2.

Uspořádání a naměřené závislosti viz obr. 1 až 4, 7 až 10.See Fig. 1 to 4, 7 to 10 for arrangement and measured dependences.

Příklad 2Example 2

Výše uvedené kroky byly realizovány při výrobě zařízení č. 2 - superkondenzátor o složení tenké vodivé vrstvy (inkoustu) viz Tab. 1, kompozice 4.The above steps were carried out in the production of device No. 2 - supercapacitor with a composition of a thin conductive layer (ink), see Tab. 1, composition 4.

Uspořádání a naměřené závislosti zachycují obr. 1 a 2, 5 až 10.The arrangement and measured dependences are shown in Figures 1 and 2, 5 to 10.

-4 CZ 2018 - 728 A3-4 CZ 2018 - 728 A3

Průmyslová využitelnostIndustrial applicability

Flexibilní superkondenzátor podle vynálezu je určen primárně k využití pro mikro-aplikace vyžadující vedle vysoké kapacity i dobrou ohebnost, například u mikrosenzorů, mikrobaterií, biomedicínských implantátů a mikrosystémů pro získávání energie. Je vhodný pro takové aplikace, kde je důležitá dobrá ohebnost superkondenzátoru a zachování jeho soudržnosti s podkladem při vysoké úrovni funkčních vlastností. Popsaný způsob výroby superkondenzátoru bude možno analogicky využít i pro ostatní elektrické prvky, například rezistory.The flexible supercapacitor according to the invention is intended primarily for use in micro-applications requiring not only high capacity but also good flexibility, for example in microsensors, microbatteries, biomedical implants and energy recovery microsystems. It is suitable for such applications where good flexibility of the supercapacitor is important and maintaining its cohesion with the substrate at a high level of functional properties. The described method of manufacturing a supercapacitor can be used analogously for other electrical elements, such as resistors.

Claims (7)

PATENTOVÉ NÁROKYPATENT CLAIMS 1. Flexibilní superkondenzátor, vyznačující se tím, že je vytvořen na ohebném polymemím substrátu tloušťky 0,025 až 0,1 mm na bázi polyetylentereftalátu s plazmovou úpravou povrchu, na němž je nanesen tenký vodivý potisk elektrod v tloušťce 0,5 až 10 pm o složení 40 až 80 % hmota, směsi ionomerů poly(3,4-ethylenedioxythiophen):polystyren sulfonát (PEDOT:PSS), dále 0,1 až 10 % hmota, grafenoxidu, dále 10 až 50 % hmota. RuCE, na této vrstvě je nanesen polymemí gelový elektrolyt v tloušťce 0,1 až 0,3 mm a na něm je umístěna ochranná vrstva v tloušťce 0,1 až 0,3 mm.A flexible supercapacitor, characterized in that it is formed on a flexible polymeric substrate 0.025 to 0.1 mm thick based on polyethylene terephthalate with a plasma surface treatment, on which a thin conductive printing of electrodes in a thickness of 0.5 to 10 μm with a composition of 40 to 80% by weight, mixtures of ionomers poly (3,4-ethylenedioxythiophene): polystyrene sulfonate (PEDOT: PSS), further 0.1 to 10% by weight, graphene oxide, further 10 to 50% by weight. RuCE, a polymer gel electrolyte 0.1 to 0.3 mm thick is applied to this layer and a protective layer 0.1 to 0.3 mm thick is placed on it. 2. Flexibilní superkondenzátor, podle nároku 1, vyznačující se tím, že polymemí gelový elektrolyt je na bázi polyvinylalkohol/FESCL nebo polyvinylalkohol/FhPOr.Flexible supercapacitor according to Claim 1, characterized in that the polymeric gel electrolyte is based on polyvinyl alcohol / FESCL or polyvinyl alcohol / FhPOr. 3. Flexibilní superkondenzátor, podle nároku 1, vyznačující se tím, že ochranná vrstva je na bázi látky ze skupiny obsahující polydimetylsiloxan, polyetylentereftalát, polyimid.Flexible supercapacitor according to Claim 1, characterized in that the protective layer is based on a substance from the group consisting of polydimethylsiloxane, polyethylene terephthalate and polyimide. 4. Způsob výroby flexibilního superkondenzátoru podle nároku 1, vyznačující se tím, že zahrnuje následující kroky: 1) příprava inkoustu pro tenký vodivý potisk elektrod, 2) úprava povrchu ohebného polymemího substrátu plazmou a naprášení Au elektrod, 3) vytvoření tenkého vodivého potisku elektrod metodou inkjet tisku na povrchu substrátu předehřátého na 65 - 70 °C, 4) příprava polymemího gelového elektrolytu a jeho nanesení na tenký vodivý potisk elektrod, 5) uzavření povrchu superkondenzátom nanesením ochranné vrstvy.A method of manufacturing a flexible supercapacitor according to claim 1, characterized in that it comprises the following steps: 1) preparing an ink for thin conductive electrode printing, 2) surface treatment of a flexible polymeric substrate by plasma and sputtering Au electrodes, 3) forming thin conductive electrode printing by inkjet printing on the surface of a substrate preheated to 65 - 70 ° C, 4) preparation of a polymeric gel electrolyte and its application to a thin conductive printing of electrodes, 5) sealing the surface with a supercondensate by applying a protective layer. 5. Způsob výroby flexibilního superkondenzátom podle nároku 4, vyznačující se tím, že úprava povrchu ohebného polymemího substrátu plazmou se provede pomocí mikrovlnného reaktoru pracujícím na frekvenci 2.45 GHz s výkonem 25-35 W v pracovní atmosféře s čistotou alespoň 99,95 %, s průtokem pracovního plynu (?) 3-7 standartních cm3min-1, při tlaku 40-70 Pa, s dobou opracování 30-90 s.A method for producing a flexible supercapacitor according to claim 4, characterized in that the plasma treatment of the flexible polymeric substrate is performed by means of a microwave reactor operating at 2.45 GHz with a power of 25-35 W in a working atmosphere of at least 99.95% purity. working gas (?) 3-7 standard cm 3 min -1 , at a pressure of 40-70 Pa, with a processing time of 30-90 s. 6. Způsob výroby flexibilního superkondenzátom podle nároků 4 a 5, vyznačující se tím, že pracovní atmosféra je tvořena kyslíkem nebo argonem.Process for the production of a flexible supercondensate according to Claims 4 and 5, characterized in that the working atmosphere consists of oxygen or argon. 7. Způsob výroby flexibilního superkondenzátom podle nároku 4, vyznačující se tím, že předehřev substrátu se provede temperací podkladové kovové desky při opracování v mikrovlnném reaktoru.A process for the production of a flexible supercondensate according to claim 4, characterized in that the preheating of the substrate is carried out by tempering the underlying metal plate during processing in a microwave reactor.
CZ2018728A 2018-12-20 2018-12-20 Flexible supercapacitor and producing it CZ308635B6 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CZ2018728A CZ308635B6 (en) 2018-12-20 2018-12-20 Flexible supercapacitor and producing it

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CZ2018728A CZ308635B6 (en) 2018-12-20 2018-12-20 Flexible supercapacitor and producing it

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CZ2018728A3 true CZ2018728A3 (en) 2020-07-01
CZ308635B6 CZ308635B6 (en) 2021-01-20

Family

ID=71132467

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CZ2018728A CZ308635B6 (en) 2018-12-20 2018-12-20 Flexible supercapacitor and producing it

Country Status (1)

Country Link
CZ (1) CZ308635B6 (en)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN113077998A (en) * 2021-03-22 2021-07-06 西安交通大学 Ruthenium dioxide/graphene composite electrode for supercapacitor and preparation method thereof

Family Cites Families (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US20110129732A1 (en) * 2009-12-01 2011-06-02 Applied Materials, Inc. Compressed powder 3d battery electrode manufacturing
CN102354619B (en) * 2011-09-14 2016-08-17 中国第一汽车股份有限公司 A kind of flexible solid-state supercapacitor
US8691324B2 (en) * 2012-04-03 2014-04-08 Xerox Corporation Dry coating processes for substrates
US9824828B2 (en) * 2012-10-17 2017-11-21 Singapore University Of Technology And Design High specific capacitance and high power density of printed flexible micro-supercapacitors
WO2016073171A1 (en) * 2014-11-07 2016-05-12 Bing Hsieh Printed supercapacitors based on graphene
BR112017010257B8 (en) * 2014-11-18 2023-10-31 Univ California Interlocking Porous Corrugated Carbon-Based Network (ICCN) Composite, and Method for Producing the Composite
GB2554367B (en) * 2016-09-22 2021-02-24 Dst Innovations Ltd Flexible supercapacitors and manufacture thereof
KR101897091B1 (en) * 2018-01-26 2018-09-10 가천대학교 산학협력단 Flexible micro supercapacitor and method of manufacturing the same

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN113077998A (en) * 2021-03-22 2021-07-06 西安交通大学 Ruthenium dioxide/graphene composite electrode for supercapacitor and preparation method thereof
CN113077998B (en) * 2021-03-22 2022-07-12 西安交通大学 Ruthenium dioxide/graphene composite electrode for supercapacitor and preparation method thereof

Also Published As

Publication number Publication date
CZ308635B6 (en) 2021-01-20

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Cheng et al. Elevated‐temperature 3D printing of hybrid solid‐state electrolyte for Li‐ion batteries
Shi et al. Nanostructured conducting polymer hydrogels for energy storage applications
Shi et al. Designing hierarchically nanostructured conductive polymer gels for electrochemical energy storage and conversion
Zhao et al. 3D nanostructured conductive polymer hydrogels for high-performance electrochemical devices
CN103219164B (en) Ultra-thin, self-supporting, flexibility, all-solid-state supercapacitor and preparation method thereof
Gaikwad et al. Recent progress on printed flexible batteries: mechanical challenges, printing technologies, and future prospects
JP3539570B2 (en) Hybrid electrolyte, method for producing the electrolyte, and method for producing an electrochemical device using the electrolyte
CN114551111B (en) Ink direct-writing 3D printing conductive polymer-based micro supercapacitor and preparation method thereof
Wang et al. Integrated flexible supercapacitor based on poly (3, 4-ethylene dioxythiophene) deposited on Au/porous polypropylene film/Au
Liu et al. Evolution of cellulose into flexible conductive green electronics: A smart strategy to fabricate sustainable electrodes for supercapacitors
CN102804301A (en) Energy charge storage device using a printable polyelectrolyte as electrolyte material
CN115036518B (en) Miniature all-solid-state zinc-air battery and preparation method thereof
AU2007269716A1 (en) Energy storage devices and composite articles associated with the same
US11905609B2 (en) Self-organized and electrically conducting PEDOT polymer matrix for applications in sensors and energy generation and storage
TW200825121A (en) Polymer electrolyte, production process thereof and electrochemical device
JPWO1997048106A1 (en) Hybrid electrolyte, method for producing the electrolyte, and method for producing an electrochemical device using the electrolyte
SE512579C2 (en) Polymer gel electrode, and process for its preparation
Sun et al. A novel slicing method for thin supercapacitors
Lu et al. 3D printed dual network Cross-Linked hydrogel electrolytes for high area capacity flexible zinc ion Micro-Batteries
Zhao et al. Preparing 3D Perovskite Li0. 33La0. 557TiO3 Nanotubes Framework Via Facile Coaxial Electro‐Spinning Towards Reinforced Solid Polymer Electrolyte
Hong et al. A review of recent progress in fabrication methods and applications of polydimethylsiloxane sponge
CZ2018728A3 (en) Flexible supercapacitor and producing it
CN113421778B (en) Flexible micro super capacitor and manufacturing method thereof
CN111525179A (en) Preparation method of all-solid-state battery
CN116053595A (en) A method for the preparation of solid-state metal batteries based on dynamic supramolecular ion-conducting elastomers