CN113874955A - 核燃料芯块 - Google Patents
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Abstract
本发明属于核技术，即轻水反应堆的燃料元件燃料芯块结构，比如水‑水型动力反应堆，比如水‑水动力反应堆，可以使用长燃料循环的反应堆的燃料元件以及反应堆功率的机动状态。开发外倒角和沿纵轴的中心孔圆柱体芯块，将侧圆柱表面与端面连接起来外倒角与端面面积平面成а角等于20‑30°，倒角宽度与芯块直径之比为0.02至0.15，同时芯块外观的单项缺陷尺寸在端面缺陷方面不大于芯块外表面面积的1.3％，侧圆柱面缺陷不大于芯块表面面积的1.0％，与倒角外缘相邻缺陷不大于芯块外表面面积的0.7％，二氧化铀的平均粒度为6至35μm。芯块可包含铝0.002至0.020质量％和硅‑从0.001到0.010质量％以氧化物在整个芯块体积中均匀分布。芯块可以额外包含氧化钆‑从0.3到10.0质量％，其以与二氧化铀的固溶体在整个芯块中均匀分布或氧化铒‑从0.3到2.5质量％以与二氧化铀的固溶体在整个芯块体积中均匀分布。申请的发明目标是核燃料芯块设计开发，应确保燃料元件在正常操作模式，正常操作的中断和反应堆操作的机动模式下安全操作以及增加燃料燃烧。技术成果在于通过减小芯块外观中单向缺陷的尺寸来减小燃料元件包壳中的拉伸周向应力以及由于加上可增加粒度的添加剂而降低气态裂变产物的产率。
Description
技术领域
发明属于核技术，即轻水反应堆的燃料元件燃料芯块结构，比如水-水型动力反应堆，可以使用长燃料循环的反应堆的燃料元件以及反应堆功率的机动状态。
目前不断进行原子反应堆的核燃料要求限制。尤其燃料应保证在长燃料周期，反应堆功率的机动状态时反应堆的安全操作在高度烧毁的操作期间保持性能。
背景技术
已知芯块(RU 2 376 665,IPC G21C 3/62，2009年发布)包含均匀分布在整个芯块体积中的铝和硅的氧化物，相等于铀，铝含量为0.005至0.03质量％，硅含量-0.003到0.02质量％，铝与硅的质量比为1.5至4，二氧化铀的粒度尺寸为20至45μm。
已知芯块的缺点是较高粒度，使燃料的强度降低并增加芯块的可破碎性。
已知燃料芯块(RU 2 193 242，IPC G21C 3/62，C01G 43/025，2002年发布)由二氧化铀制成添加的铝添加剂0.03到0.10质量％和硅添加剂0.01到0.05％质量，铝和硅以氧化物分布在铀晶粒界上。在具体实施例中芯块还可以包含：氧化铁添加剂，其部分沿晶粒界分布，部分以固溶体分布在二氧化铀中；以及氧化铌添加剂，其以固溶体在二氧化铀中分布。在具体实施例中二氧化铀芯块可具有10至20μm或12至30μm晶粒尺寸。在具体实施例中芯块会包含0.3至10.0质量％的氧化钆添加剂或0.3到0.8质量％的氧化铒添加剂。
已知芯块缺点是合金元素含量高，高于现有要求，增加燃料的总硼当量并且晶粒尺寸小，降低保留裂变气体产物的能力并阻止实现高烧毁。
已知核铀铒陶瓷燃料芯块(RU 2 339 094,IPC G21C 3/62，2007年发布)，铒具有0.36到0.64质量％，加上氧化铝粉末(Al2O3)和以下系列氧化物之一的粉末：TiO2、Nb2O5、SiO2、CaO、MgO，或仅添加一种矿物铝硅酸盐：高岭土、偏高岭土、镓锌矿、蒙脱石、蛭石。
已知芯块缺点是合金元素含量高，每个元素0.10％质量，高于现有要求并增加燃料的总硼当量。在一个实施例中芯块晶粒达到50μm，使燃料的强度特性降低并增加芯块的可破碎性。
由二氧化铀或二氧化铀制成的核燃料芯块(RU 2 268 507,IPC G21C 3/62,21/00，2005年发布)，添加2.0-8.0质量％氧化钆并添加氧化铝粉末(Al2O3)和以下系列氧化物之一的粉末TiO2、Nb2O5、SiO2、CaO、MgO、BeO、Na2O、P2O5，氧化物含量应确保芯块中铝和与铀相关的氧化元素含量在20-500ppm范围内，与比率：60-85％A1，其他为指定系列的氧化元素。
已知芯块缺点是合金元素含量高，大于现有要求，增加燃料的总硼当量。在一个实施例中晶粒尺寸达到100μm，减少燃料强度并增加芯块可破碎性。
最接近的类似物是已知芯块(RU 1 669 308,ICP G21C3/28,3/16,1994年发布)，在其设计中由于增强端面强度减少芯块热变形及其与外壳热机械效应而提高质量，采用锥形平面凸出部形式h凸出部＝(0.005-0.009)H，式中H-芯块高度，等于芯块管径的0.25-2.0，而锥形以半球或平坦凹槽高度为h凹槽＝(1.1-2.5)(h外倒角+hв)，式中h外倒角-外倒角高度。
已知芯块的缺点是，由于锥形凸出部和凹部会减少铀容量，并且由于扩大倒角总高度和芯块凸出部在燃料棒中芯块接触处增加燃料元件外壳内侧圆周应力。
发明内容
本申请的发明目的是确保在正常工况下燃料元件与燃料芯块的安全运行、反应堆的正常运行和机动状态的中断以及燃料燃烧深度的增加。
技术成果包括，通过减小芯块外观中单个缺陷的尺寸而降低燃料元件包壳中的周向拉伸应力，以及由于引入可增加的粒度燃料元件的添加剂而降低裂变气体的产率。
通过燃料芯块以圆柱体和外倒角和沿着纵轴中心孔可以实现技术成果，同时连接侧圆柱面与端平台的外倒角与端面的平面成a角等于20-30°，倒角宽度与芯块直径之比为l倒角/D＝0.02-0.15，同时芯块外观的单个缺陷在端面缺陷不大于芯块外表面面积1.3％，侧圆柱面缺陷不大于芯块外表面面积的1.0％，倒角外侧相邻的缺陷不大于芯块外表面面积的0.7％，同时二氧化铀的平均粒度为6至35μm。
在具体实施例中，燃料芯块包含0.002到0.020质量％的铝和0.001到0.010质量％的硅，其以氧化物在整个芯块体积中均匀分布。
在另一种实施例中，燃料芯块包含0.3到10.0质量％的钆，其与二氧化铀形成固溶体，在整个芯块体积中均匀分布。
在另一种实施例中，燃料芯块包含0.3到2.5质量％的铒，其以与二氧化铀的固溶体在整个芯块体积中均匀分布。
附图说明
在图1显示燃料芯块的示意图。
在图2显示燃料芯块外观中典型缺陷类型的示意图。
在图3显示根据燃料芯块与倒角外边接近的缺陷(缺口)面积燃料元件包壳内侧最大周向应力。
具体实施方式
在正常运行，正常运行中断和反应堆运行的机动模式下通过减少芯块外观单项缺陷减少燃料元件包壳中的拉伸环向应力从而使燃料芯块的燃料元件的安全运行。通过芯块几何参数优化，尤其外部倒角以及核燃料芯块中铝和硅添加剂的含量和粒度方面在运输制和装载制造过程中减少残余应力而增加压制和芯块强度，降低单项缺陷数量，降低芯块打碎。由于增加核燃料芯块晶粒尺寸的添加剂，气态裂变产物的产率降低，从而引起燃料燃烧深度的增加。
燃料芯块(图1)以圆柱体1带沿着轴线的中心孔2和外倒角3，同时连接侧柱面与端面的外倒角与端面平面成а角等于20-30°，倒角宽度与芯块直径比例l倒角/D＝0.02-0.15。通过提高强度，减少缺口数量和减少在装载和运输过程中燃料元件内部缺口确保先进水-水动力反应堆燃料的安全运行。由于外倒角减少残余应力可以达到效果，从而增加压制和和烧结芯块的强度，在制造过程中的减少芯块损坏。减少燃料芯块残余应力已经开发数学压制模型[核燃料芯块制造中二氧化铀粉末压制过程数学建模O.A.巴赫捷耶夫，A.V.雷西科夫，E.N.米赫耶夫,A.N.日加诺夫，A.D.伊斯托明,A.A.马托利金,M.D.诺斯科夫，A.A.切格洛科夫//国立核能研究大学-莫斯科工程物理学院学报国际学术出版公司(莫斯科)，2014年，第3卷，6号，618页]，使用模型芯块压制实验数据进行多元计算模型实验。减少残余应力张量的分量，在现代生产条件下已经进行几何参数优化，可以增加压制和芯块的强度，从而在燃料芯块的生产过程中减少形成的缺陷数量和大小。减少核燃料芯块可打碎性合理几何参数—外倒角与端面平面成20-30°角，倒角宽度与芯块直径比例l倒角/D＝0.02-0.15。
在核科学实验中已知由于芯块压制，燃料元件装载或操作过程中燃料芯块缺陷发生外壳解封而燃料元件失效[Krupkin A.,Kuznetsov V.,Nesterov B,NovikovV.Simulation of ramp tests on WWER-1000fuel rod without a central hole inANSYS software//In Proc.:11th International Conference on WWER FuelPerformance,Modeling and Experimental Support,Varna,Bulgaria,2015.-p.p.416-421]。通过数字建模在功率突变和芯块缺口时应力应变状态研究已经证明在应力下外壳可以腐蚀开裂。在燃料芯块缺陷的各种几何参数下已经＝进行燃料元件包壳内表面应力增加的幅度试验。据下面曲线(图3)，短期模式(350MPa)燃料元件包壳的应力标准SC1限制接触核燃料芯块倒角的单项缺陷的允许尺寸，等于总芯块表面积的0.7％。根据上述数据规定核燃料芯块表面最大单项缺陷面积要求，在反应堆的过度操作模式下已证实燃料元件包壳的强度。基于概率统计在两个相邻的芯块或一个芯块上端面和侧面重合倒角外侧接近的两个单项缺陷，端面和侧面圆柱面单个缺陷的最大面积计算为两个组合缺陷的等效面积。
由于单项表面外观缺陷的允许尺寸减小，因此在机动模式，正常操作模式和正常操作失效中的操作期间可以提高安全性(2)。与现有水-水动力反应堆芯块技术要求对比，端面单项缺陷1从芯块外表面积的1.7％减少到1.3％。侧圆柱面的单个缺陷2的面积从芯块外表面面积的2.0％减少到1.0％。与倒角外侧相邻的单项缺陷3的面积从芯块外表面面积的1.7％减少到0.7％。
提高烧毁主要是通过使用有增加粒度的燃料来实现。现有要求提供由不含微量添加剂的二氧化铀制成的“标准”燃料芯块平均粒度为10-25μm；对于含有铝和硅微量添加剂的芯块粒度不少于25μm；用于添加氧化钆的芯块6至25μm。根据使用添加剂申请的芯块合理粒度为6到35μm。由于加上将粒度可增加到25-35μm铝和硅添加剂降低气体裂变产物产率[A.V.Medvedev,J.K.Bibilashvili,O.V.Milovanov,S.M.Bogatyr Influencing andoptimizing fuel pellet parameters for achievement of extended burnup//IAEA-TECDOC-1036In Proc.:Technical Committee meeting,Tokyo,Japan,1996.-p.p.257-266.]，使气体裂变产物保留在晶粒孔中，从而会减少气体裂变产物释放到晶粒界相连的孔中并减缓边缘结构的形成。粒度尺寸增加大于35μm，第一，会引起燃料的延展降低和蠕变速率降低，与晶粒尺寸平方成反比，最后增加燃料与外壳相互作用。第二，颗粒尺寸增加大于35μm，由于裂纹扩展机制从晶间到跨晶的变化导致脆性增加，引起装载和运输过程中的燃料元件打碎[不同粒度二氧化铀水-水动力反应堆和PWR燃料芯块断裂韧性。V.V.诺维科夫，R.B.西沃夫，E.N.米赫耶夫，A.V.费多托夫//原子能报，2015年，第118卷，2号，94-96页]和孔隙率性能变化。
由于在核燃芯块具体实施例中含有铝-0.002至0.020质量％和硅-0.001至0.010质量％，以氧化物在整个芯块体积中分布均匀，二氧化铀的颗粒大小为25至35μm在高烧毁程度情况下提高运行安全性。上述粒度范围一方面使气体裂变产物有效降低，另一方面限制打碎性，在芯块制造过程中减少加上的激活粒度增长的添加剂数量。同时在其他核燃料芯块制造实施例中芯块包含0.3至10.0质量％的钆或0.3至2.5质量％的铒，其以与二氧化铀的固溶体在整个芯块体积中均匀分布，粒度为6至25μm。
工业应用性
所述核燃料芯块通过已知方式使用普通工具在标准设备上制造。燃料应有具体相成分，平均粒度，和其他标准参数。
核燃料芯块制造技术如下。在二面或三面重力式混合设备中制备多成分的二氧化铀(UO2)、氧化铀(U3O8)、发泡剂、以SiO2和Al2O3或A1(OH)3硅和铝的微量添加剂的混合物。后来进行混合物的粒化，然后在混合物中通过中间合金进入增塑剂进行混合，过筛。然后进行芯块压制，将芯块在钼舟中软包装，高温烧结。然后在无心研磨机上研磨并在托盘上自动堆叠芯块。
在钆或铒添加剂的芯块制造中制备均质粉末混合物阶段上可另外包括组分中间合金混合，然后在混合设备和/或振动粉碎机中加工。
开发核燃料芯块设计，由于加上可增加晶粒尺寸和降低气态裂变产物产率的添加剂，由于减小芯块外观的单项缺陷尺寸，降低燃料元件包壳中的周向应力以及增加燃料燃烧深度，确保燃料元件在正常运行，正常运行中断和反应堆运行机动模式下的安全运行。
Claims (4)
1.一种用于水-水动力反应堆型由二氧化铀制成的核燃料芯块，以外倒角和沿纵轴的中心孔圆柱体芯块，其特征在于，将侧圆柱表面与端面连接起来外倒角与端面面积平面成а角等于20-30°，倒角宽度与芯块直径之比为l倒角/D＝0.02-0.15，而芯块外观的单项缺陷尺寸在端面缺陷不大于芯块外表面面积的1.3％，侧圆柱面缺陷不大于芯块表面面积的1.0％，与倒角外缘相邻缺陷不大于芯块外表面面积的0.7％，二氧化铀的平均粒度为6至35μm。
2.根据权利要求1所述的芯块，其特征在于，其含有铝–0.002至0.020质量％和硅–0.001至0.010质量％，以氧化物在整个芯块体积中均匀分布。
3.根据权利要求1所述的芯块，其特征在于，包含0.3到10.0质量％的氧化钆，以与二氧化铀的固溶体在整个芯块体积中均匀分布。
4.根据权利要求1所述的芯块，其特征在于，包含0.3到2.5质量％的氧化铒，以与二氧化铀的固溶体在整个芯块体积中均匀分布。
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