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CN112699618A - 一种离子型稀土矿原地浸矿过程数值模拟方法 - Google Patents

一种离子型稀土矿原地浸矿过程数值模拟方法 Download PDF

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CN112699618A
CN112699618A CN202011504264.2A CN202011504264A CN112699618A CN 112699618 A CN112699618 A CN 112699618A CN 202011504264 A CN202011504264 A CN 202011504264A CN 112699618 A CN112699618 A CN 112699618A
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Abstract

本发明提供了一种离子型稀土矿原地浸矿过程数值模拟方法，所述模拟方法是基于计算流体动力学数值模拟的稀土原地矿浸矿过程化学反应的数值进行模拟，通过本申请的方法能够便捷高效、真实客观地反映稀土浸出过程所发生的化学反应所伴随的各个物理场的变化过程，从而可以为现有稀土浸矿技术的改进与优化提供有效的参考途径；在此基础上，可以进行一系列的参数变量研究，从而为提高稀土浸出率、提高资源利用率和降低环境风险，提供有价值的依据。

Description

一种离子型稀土矿原地浸矿过程数值模拟方法
技术领域
本发明涉及计算机数值模拟的技术领域，具体而言，涉及一种离子型稀土矿原地浸矿过程数值模拟方法。
背景技术
矿产资源属不可再生资源，我国离子型稀土矿中富含多种稀土元素，种类齐全，世界罕见，更是我国宝贵的矿产资源。目前离子型稀土矿的开发与利用已进入到一个新的阶段，一方面随着世界范围内高科技、新材料及新能源的工业化进程的推进，各国对稀土资源的需求日益增长，特别是中、重稀土元素的需求量与日剧增，已成为各国的战略资源，这使得稀土原料的供需矛盾日益增大。另一方面随着离子型稀土矿资源长时间的粗放式开采，当前离子型稀土原矿的稀土离子浸出率仅在55％—70％之间，也就是说，一次原地浸矿结束后仍有40％左右的稀土离子残留在地下，形成了一种低品位、难溶浸和高离散性的稀土矿藏，导致原地开采难度急剧上升，日益成为制约稀土产业可持续性发展的障碍。如何最大限度地原地采出地下剩余的稀土，是延长矿山服务年限、维持我国稀土稳产、缓解我国供需矛盾的战略要求，正成为人们关注的焦点，已成为一项具有理论研究和实际工程应用前景的重大课题。为从根本上解决原地开采残留稀土能力有限和安全环境隐患问题，亟需开展离子型稀土矿原地浸出回收残留稀土基础理论体系与关键技术研究，通过新理论、新方法的探索，有力支撑原地开采残留稀土能力的大幅提升。
对离子型稀土矿的浸矿研究，主要是基于物理实验，物理实验具有直观性好、实验结果一般真实可靠等优点，但也存在周期长、难以描述浸矿过程的本质规律等缺点。近几年，随着计算机技术的发展，计算流体动力学(CFD)逐渐成为研究者研究的另一手段。计算流体动力学(CFD)是通过计算机数值计算和图像显示，对包含有流体运动和伴随传热传质过程等相关物理现象的系统所做的分析。CFD的基本思想可以归纳为：把原来在时间域及空间域上连续的物理量的场，如速度场和压力场，用一系列有限个离散点上的变量值的集合来代替，通过一定的原则和方式建立起关于这些离散点上场变量之间关系的代数方程组，然后求解代数方程组获得场变量的近似值。CFD可以看做是在流动基本方程(质量守恒方程、动量守恒方程、能量守恒方程)控制下对流动的数值模拟。通过这种数值模拟，我们可以得到及其复杂问题的流场内各个位置上的基本物理量(如速度、压力、温度、浓度等)的分布，以及这些物理量随时间的变化情况，确定旋涡分布特性、空化特性及脱硫区等。还可据此算出相关的其他物理量，如旋转式流体机械的转矩、水力损失和效率等。CFD方法很好地结合了实验测量方法和理论分析方法的优势，既简化了真实流场过程，便于场参数的求解，同时又能保证求解结果的准确性，且与传统实验方法相比具有实验设备占地面积小、实验条件要求简单、实验周期短、占用资金少、结果较准确等一系列优点。通过计算流体力学数值模拟，我们可以较准确的得到稀土浸矿过程中渗流场和浓度场的变化，以及影响浸出效率的主要因素，进而为提高离子型稀土矿的浸矿效率，降低环境风险压力提供理论依据。稀土浸矿涉及到质量扩散、异相化学反应等一系列复杂反应的过程。浸出过程中，矿石颗粒的大小、浸取液的浓度、浸取液的流速等对浸矿过程都有着显著的影响。而对浸矿过程研究的关键即在于数值模型的建立，数值模型建立的准确性将直接影响到其能否反映真实的流场运动状态。近年来，研究者利用数值模拟技术对离子型稀土矿有了一定的研究。Ning Zhao等利用数值模拟方法建立了原地浸出模型，对浸矿过程进行模拟，但并未考虑化学反应。吴承优等利用LBM方法建立了稀土浸矿过程模型，该模型可以模拟稀土浸出过程中溶质的传递过程，但并未将化学反应对传递过程的影响考虑在内，且该模型占用的计算资源较大，不适合应用到工程问题上。稀土浸出过程是一个复杂的多相流多物理场的过程，涉及到化学反应所带来的质量传递、组分迁移以及空间结构的变化。
发明内容
基于此，为了解决现有技术中难以真实反映稀土浸出过程复杂的多相流动和质量传递、组分迁移以及空间结构的变化等过程的问题，本发明提供了一种离子型稀土矿原地浸矿过程数值模拟方法，其具体技术方案如下：
一种离子型稀土矿原地浸矿过程数值模拟方法，所述模拟方法是基于计算流体动力学数值模拟的稀土原地矿浸矿过程化学反应的数值进行模拟，包括以下步骤：
(1)依据稀土矿石构造形式，建立稀土矿浸矿过程的几何模型，并通过CAE前处理软件划分液相和固相计算区域，对该计算区域进行网格划分；
(2)根据所述网格划分确定基本控制方程，所述基本控制方程包括：连续性方程、动量方程、能量方程和组分方程，并建立组分输运模型和欧拉模型；
(3)定义反应前固定稀土矿、浸取剂和反应后的固定稀土矿、稀土溶液离子的材料和材料属性；
(4)创建两个混合相：液相和固相，将浸取剂和反应后的稀土溶液离子定义为液相，将反应前的稀土矿和反应后的稀土矿定义为固相，并定义混合相的密度、比热、黏度和质量扩散系数；
(5)定义液相为首相，固相为次相，并建立固相的颗粒流模型，设定颗粒直径、颗粒黏度和颗粒堆积系数；
(6)定义相间相互作用，包括曳力模型和碰撞系数；
(7)定义多相反应，具体包括多相化学反应方程式、速率方程和动力学方程，通过fluent UDF编译软件编译实现；
(8)定义进出口边界条件；
(9)定义初始条件：浸取剂的流动速度和稀土矿的填充分数；
(10)对步骤(2)中的基本控制方程进行离散化，并采用步骤(8)和步骤(9)中定义的边界条件和初始条件进行封闭和求解；
(11)对整个计算区域初始化，设定时间步长，对计算区域内代数方程组进行反复迭代，直到满足稀土浸出反应接近完全且满足守恒定律，完成稀土浸出反应过程的数值模拟，并设定自动保存，每隔一定时间步长对计算结果进行一次保存，以便后续进行结果分析；
(12)对计算结果进行后处理，完成数值模拟。
上述方案中，通过本申请的方法能够便捷高效、真实客观地反映稀土浸出过程所发生的化学反应所伴随的各个物理场的变化过程，从而可以为现有稀土浸矿技术的改进与优化提供有效的参考途径；在此基础上，可以进行一系列的参数变量研究，从而为提高稀土浸出率、提高资源利用率和降低环境风险，提供有价值的依据。
进一步地，步骤(1)中稀土矿浸出过程的几何模型是基于稀土矿的真实工业成分组成，其组成包括高岭土和稀土离子，其化学分子式可表示为：[2SiO2·Al2O3·3H2O]3-·RE3+，其中RE为稀土元素的统称。
进一步地，步骤(1)中采用分块结构化网格对所述几何模型的计算区域进行网格划分。
进一步地，步骤(7)中的多相化学反应方程式为可逆的离子交换反应，具体表示为：
Figure BDA0002844509700000051
动力学方程为稀土浸出率随时间的变化关系，具体表示为：
Figure BDA0002844509700000052
式中，α为稀土浸出率，表示为：
Figure BDA0002844509700000053
其中ε为试验中反应的稀土量，ε0为初始稀土量，c0为浸取剂硝酸镁的初始浓度，R为通用气体常数，T为环境温度，t为反应时间，单位为min。
进一步地，步骤(8)中边界条件为：壁面为流固耦合边界；浸取剂为速度进口边界，出口为压力出口边界。
进一步地，步骤(9)中的初始条件为：浸取剂以0.005m/s的速度从入口处流入，稀土矿的填充分数设定为0.6。
进一步地，步骤(10)中采用有限体积法对步骤(2)中的基本控制方程进行离散化，计算过程采用一阶迎风格式和SIMPLE速度—压力耦合算法，压力插补格式采用STANDARD格式。
进一步地，步骤(11)中的时间步长设定为0.001秒。
进一步地，步骤(11)中的保存机制为：每隔一段时间步，将保存整个计算域内各空间中的各物理量，包括密度、温度、压力、速度、动能、各组分质量分数和体积分数。
附图说明
从以下结合附图的描述可以进一步理解本发明。图中的部件不一定按比例绘制，而是将重点放在示出实施例的原理上。在不同的视图中，相同的附图标记指定对应的部分。
图1是本发明一实施例中的一种离子型稀土矿原地浸矿过程数值模拟方法的求解框架图；
图2是本发明一实施例中的一种离子型稀土矿原地浸矿过程数值模拟方法的几何模型计算区域网格示意图；
具体实施方式
为了使得本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合其实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解的是，此处所描述的具体实施方式仅用以解释本发明，并不限定本发明的保护范围。
需要说明的是，当元件被称为“固定于”另一个元件，它可以直接在另一个元件上或者也可以存在居中的元件。当一个元件被认为是“连接”另一个元件，它可以是直接连接到另一个元件或者可能同时存在居中元件。本文所使用的术语“垂直的”、“水平的”、“左”、“右”以及类似的表述只是为了说明的目的，并不表示是唯一的实施方式。
除非另有定义，本文所使用的所有的技术和科学术语与属于本发明的技术领域的技术人员通常理解的含义相同。本文中在本发明的说明书中所使用的术语只是为了描述具体的实施方式的目的，不是旨在于限制本发明。本文所使用的术语“及/或”包括一个或多个相关的所列项目的任意的和所有的组合。
本发明中所述“第一”、“第二”不代表具体的数量及顺序，仅仅是用于名称的区分。
本发明一实施例中的一种离子型稀土矿原地浸矿过程数值模拟方法，所述模拟方法是在大型计算流体动力学软件FLUENT已有的数学物理模型基础上，运用FLUENT UDF自定义编程，从而实现稀土矿浸矿过程化学反应的数值模拟，包括以下步骤：
(1)依据稀土矿石构造形式，建立稀土矿浸矿过程的几何模型，并通过CAE前处理软件ICEM CFD划分液相和固相计算区域，对该计算区域进行网格划分；
(2)根据所述网格划分确定基本控制方程，所述基本控制方程包括：连续性方程、动量方程、能量方程和组分方程，并建立组分输运模型和欧拉模型；
(3)定义反应前固定稀土矿、浸取剂和反应后的固定稀土矿、稀土溶液离子的材料和材料属性；
(4)创建两个混合相：液相和固相，将浸取剂和反应后的稀土溶液离子定义为液相，将反应前的稀土矿和反应后的稀土矿定义为固相，并定义混合相的密度、比热、黏度和质量扩散系数；混合相的属性均为实际实验测量值；
(5)定义液相为首相，固相为次相，并建立固相的颗粒流模型，设定颗粒直径、颗粒黏度和颗粒堆积系数；其中设定颗粒直径0.001m、颗粒黏度1e-5kg·m-1·s-1、颗粒堆积系数0.63；
(6)定义相间相互作用，包括曳力模型和碰撞系数；其中曳力模型定义为syamlal-obrien模型、碰撞系数为0.9；
(7)定义多相反应，具体包括多相化学反应方程式、速率方程和动力学方程，通过fluent UDF编译软件编译实现；
(8)定义进出口边界条件；
(9)定义初始条件：浸取剂的流动速度和稀土矿的填充分数；
(10)对步骤(2)中的基本控制方程进行离散化，并采用步骤(8)和步骤(9)中定义的边界条件和初始条件进行封闭和求解；
(11)对整个计算区域初始化，设定时间步长，对计算区域内代数方程组进行反复迭代，直到满足稀土浸出反应接近完全且满足守恒定律，完成稀土浸出反应过程的数值模拟，并设定自动保存，每隔一定时间步长对计算结果进行一次保存，以便后续进行结果分析；
(12)对计算结果进行后处理，完成数值模拟。
上述方案中，根据稀土矿真实浸出过程的特点，在大型计算流体动力学软件FLUENT已有的数学物理模型基础上，运用FLUENT UDF自定义编程，从而实现稀土矿浸矿过程化学反应的数值模拟。
本发明运用的CFD模型，可以更高效、更便捷地实现稀土矿浸矿过程化学反应的数值模拟，对计算结果进行后处理，可以直观、生动逼真地了解浸矿过程的各物理量变化情况。经验证，本方法获得的浸矿过程浸出率等信息变化规律与现场实验数据吻合度基本一致，可靠性较高，为解释稀土原地浸出本质规律，提供了重要的理论意义；
经验证模型后，在此基础上，可以进行一系列的参数变量研究，从而为提高稀土浸出率、提高资源利用率和降低环境风险，提供有价值的依据。
在其中一个实施例中，步骤(1)中稀土矿浸出过程的几何模型是基于稀土矿的真实工业成分组成，其组成包括高岭土和稀土离子，其化学分子式可表示为：[2SiO2·Al2O3·3H2O]3-·RE3+，其中RE代表稀土元素。
如图2所示，在其中一个实施例中，步骤(1)中采用分块结构化网格对所述几何模型的计算区域进行网格划分，其中中间黑框区域为稀土矿填充区域。
在其中一个实施例中，步骤(2)中的控制方程包括：
连续性方程：
Figure BDA0002844509700000091
动量方程：
Figure BDA0002844509700000092
能量方程：
Figure BDA0002844509700000093
组分守恒方程：
Figure BDA0002844509700000094
式中：λ为液相导热系数，cp为液相比热，ρ为液相密度，均为工业测得的实际数值；ui和uj分别为i和j方向上的液相速度，p为压强，为系统定义压力，μ为分子热运动引起的动力粘度系数，Yk为组分k的质量分数，Sm，Sh，Sk分别是稀土矿石引起的液相质量、物质组分和能量增加率(源相)，Rk,r为组分k在反应r中的生成/分解率，D为扩散系数，其中：
Figure BDA0002844509700000095
式中：kf,r为反应r的反应常数，v”k,r和v’k,r分别为生成物和反应物的当量系数，Cj,r为反应r中各组分j的摩尔浓度，ηj,r为反应r中组分j的正向反应速率指数(本实施例中为反应物的速率指数)，η”j,r为反应r中组分j的逆向反应速率指数(本实施例中为生成物的速率指数)，其中，
Figure BDA0002844509700000101
式中，Ar为指前因子，Er为活化能，R为通用气体常数；
在其中一个实施例中，步骤(3)中的材料和材料属性；所述材料包括：[2SiO2·Al2O3·3H2O]RE、Mg(NO3)2、[2SiO2·Al2O3·3H2O]2Mg3和RE(NO3)3，其中RE代表稀土元素正三价离子，所述材料属性包括密度、比热、黏度、摩尔质量、标准活化能，各材料属性的初始值均为实际工业测量值；
在其中一个实施例中，步骤(7)中的多相化学反应方程式为可逆的离子交换反应，具体表示为：
Figure BDA0002844509700000102
动力学方程为稀土浸出率随时间的变化关系，具体表示为：
Figure BDA0002844509700000103
式中，α为稀土浸出率，表示为：
Figure BDA0002844509700000104
其中ε为试验中反应的稀土量，ε0为初始稀土量，c0为浸取剂硝酸镁的初始浓度，R为通用气体常数，T为环境温度，t为反应时间，单位为min。
在其中一个实施例中，步骤(8)中边界条件为：壁面为流固耦合边界；浸取剂为速度进口边界，出口为压力出口边界。
在其中一个实施例中，步骤(9)中的初始条件为：浸取剂以0.005m/s的速度从入口处流入，稀土矿的填充分数设定为0.6。
在其中一个实施例中，步骤(10)中采用有限体积法对步骤(2)中的基本控制方程进行离散化，计算过程采用一阶迎风格式和SIMPLE速度—压力耦合算法，压力插补格式采用STANDARD格式。
如图1所示，在其中一个实施例中，步骤(10)中的求解过程如下：输入计算参数，时间段开始，初始化流场，判定模型以及边界条件，通过浸矿液-矿石作用化学动力学计算，判断计算结果是否收敛，若不收敛，跳回判定模型以及边界条件步骤重新计算，若收敛，开始进行时间判断，若时间结束，输出结果，若时间没有结束，跳回至浸矿液-矿石作用化学动力学计算步骤重新计算。
在其中一个实施例中，步骤(11)中的时间步长设定为0.001秒。
在其中一个实施例中，步骤(11)中的保存机制为：每隔一段时间步，将保存整个计算域内各空间中的各物理量，包括密度、温度、压力、速度、动能、各组分质量分数和体积分数。
在其中一个实施例中，通过改变步骤(5)中的颗粒直径的取值范围为0.001m～0.008m。
在其中一个实施例中，通过改变步骤(9)中的浸取剂的流入速度，取值范围为0.005m/s～0.018m/s。
在其中一个实施例中，通过改变步骤(7)中浸取剂的初始浓度取值范围为0.1mol/L～0.8mol/L。
以上所述实施例的各技术特征可以进行任意的组合，为使描述简洁，未对上述实施例中的各个技术特征所有可能的组合都进行描述，然而，只要这些技术特征的组合不存在矛盾，都应当认为是本说明书记载的范围。
以上所述实施例仅表达了本发明的几种实施方式，其描述较为具体和详细，但并不能因此而理解为对发明专利范围的限制。应当指出的是，对于本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干变形和改进，这些都属于本发明的保护范围。因此，本发明专利的保护范围应以所附权利要求为准。

Claims (9)

1.一种离子型稀土矿原地浸矿过程数值模拟方法，其特征在于：所述模拟方法是基于计算流体动力学数值模拟的稀土原地矿浸矿过程化学反应的数值进行模拟，包括以下步骤：
(1)依据稀土矿石构造形式，建立稀土矿浸矿过程的几何模型，并通过CAE前处理软件划分液相和固相计算区域，对该计算区域进行网格划分；
(2)根据所述网格划分确定基本控制方程，所述基本控制方程包括：连续性方程、动量方程、能量方程和组分方程，并建立组分输运模型和欧拉模型；
(3)定义反应前固定稀土矿、浸取剂和反应后的固定稀土矿、稀土溶液离子的材料属性；
(4)创建两个混合相：液相和固相，将浸取剂和反应后的稀土溶液离子定义为液相，将反应前的稀土矿和反应后的稀土矿定义为固相，并定义混合相的密度、比热、黏度和质量扩散系数；
(5)定义液相为首相，固相为次相，并建立固相的颗粒流模型，设定颗粒直径、颗粒黏度和颗粒堆积系数；
(6)定义相间相互作用，包括曳力模型和碰撞系数；
(7)定义多相反应，具体包括多相化学反应方程式、速率方程和动力学方程，通过fluent UDF编译软件编译实现；
(8)定义进出口边界条件；
(9)定义初始条件：浸取剂的流动速度和稀土矿的填充分数；
(10)对步骤(2)中的基本控制方程进行离散化，并采用步骤(8)和步骤(9)中定义的边界条件和初始条件进行封闭和求解；
(11)对整个计算区域初始化，设定时间步长，对计算区域内代数方程组进行反复迭代，直到满足稀土浸出反应接近完全且满足守恒定律，完成稀土浸出反应过程的数值模拟，并设定自动保存，每隔一定时间步长对计算结果进行一次保存，以便后续进行结果分析；
(12)对计算结果进行后处理，完成数值模拟。
2.根据权利要求1所述的一种离子型稀土矿原地浸矿过程数值模拟方法，其特征在于：步骤(1)中稀土矿浸出过程的几何模型是基于稀土矿的真实工业成分组成，其组成包括高岭土和稀土离子，其化学分子式可表示为：[2SiO2·Al2O3·3H2O]3-·RE3+。
3.根据权利要求1所述的一种离子型稀土矿原地浸矿过程数值模拟方法，其特征在于：步骤(1)中采用分块结构化网格对所述几何模型的计算区域进行网格划分。
4.根据权利要求1所述的一种离子型稀土矿原地浸矿过程数值模拟方法，其特征在于，步骤(7)中的多相化学反应方程式为可逆的离子交换反应，具体表示为：
Figure FDA0002844509690000021
动力学方程为稀土浸出率随时间的变化关系，具体表示为：
Figure FDA0002844509690000022
5.根据权利要求1所述的一种离子型稀土矿原地浸矿过程数值模拟方法，其特征在于，步骤(8)中边界条件为：壁面为流固耦合边界；浸取剂为速度进口边界，出口为压力出口边界。
6.根据权利要求1所述的一种离子型稀土矿原地浸矿过程数值模拟方法，其特征在于，步骤(9)中的初始条件为：浸取剂以0.005m/s的速度从入口处流入，稀土矿的填充分数设定为0.6。
7.根据权利要求1所述的一种离子型稀土矿原地浸矿过程数值模拟方法，其特征在于，步骤(10)中采用有限体积法对步骤(2)中的基本控制方程进行离散化，计算过程采用一阶迎风格式和SIMPLE速度—压力耦合算法，压力插补格式采用STANDARD格式。
8.根据权利要求1所述的一种离子型稀土矿原地浸矿过程数值模拟方法，其特征在于，步骤(11)中的时间步长设定为0.001秒。
9.根据权利要求1所述的一种离子型稀土矿原地浸矿过程数值模拟方法，其特征在于，步骤(11)中的保存机制为：每隔一段时间步，将保存整个计算域内各空间中的各物理量，包括密度、温度、压力、速度、动能、各组分质量分数和体积分数。
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