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CN112316652B - 气体吸附构件及锂离子电池 - Google Patents

气体吸附构件及锂离子电池 Download PDF

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CN112316652B CN201910716187.8A CN201910716187A CN112316652B CN 112316652 B CN112316652 B CN 112316652B CN 201910716187 A CN201910716187 A CN 201910716187A CN 112316652 B CN112316652 B CN 112316652B
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Abstract

本发明提供一种气体吸附构件及锂离子电池。本发明的气体吸附构件包括吸附剂以及对所述吸附剂形成透气性包覆的包覆物，所述吸附剂包括作为CO2吸收剂的氢氧化物和/或强碱弱酸盐；作为水吸收剂的氧化物；多孔载体负载的卤化物催化剂。本发明也提供包括上述气体吸附构件的锂离子电池。本发明的气体吸附构件可以实现对CO和CO2的双重吸附，使锂离子电池中的气压下降，减少电芯鼓胀和界面阻抗增大的程度，延长锂离子电池的使用寿命；同时还可对吸附CO和CO2过程中所产生的水分进行吸附，防止水分对锂离子电池的性能产生负面影响。

Description

气体吸附构件及锂离子电池
技术领域
本发明涉及电池领域，尤其涉及一种气体吸附构件及锂离子电池。
背景技术
近年来，新能源汽车因其节能环保特性得到蓬勃发展，电池驱动系统是影响新能源汽车性能和成本的主要因素，而动力锂离子电池又是电池驱动系统的重要组成部分。一般来说，锂离子电池包括密封在电池外壳内的正极、负极电极组件及电解质。在乘用车领域，以三元镍钴锰材料(NCM)为正极的锂离子电池已成为市场主流，这是由于NCM的能量密度高于磷酸铁锂(LFP)，可以在有限的空间内提供更多的能量，克服里程焦虑。然而，NCM体系锂离子电池尚有待解决的技术问题，例如其普遍存在的产气问题，尤其在高镍体系中更为严重。产气过多将导致电芯鼓胀，从而引起电池阻抗增大、寿命缩短。
电池内部的产气机理复杂，与正极、负极和电解质均有一定关联，例如锂盐的分解产物与电解液反应、SEI膜修复、阴极中杂锂与电解液反应、正极氧化电解液等。
电池制造商一般会通过改善电解液配方的方式，使阴阳极表面形成无机盐保护膜，以减少高温下阴阳极的副反应，从而减少产气，但这种方式下形成的无机盐保护膜阻抗较高且浸润性较差，还需要额外加入改善阻抗与浸润性的添加剂进行协同作用，使电解液中成分的复杂程度及成本大大提高。
发明内容
鉴于背景技术中存在的问题，本发明的目的在于提供一种气体吸附构件及锂离子电池，以改善锂离子电池的产气问题。
为了达到上述目的，本发明的第一方面提供了一种气体吸附构件，包括吸附剂以及对所述吸附剂形成透气性包覆的包覆物，所述吸附剂包括：作为CO2吸收剂的氢氧化物和/或强碱弱酸盐；作为水吸收剂的氧化物；多孔载体负载的卤化物催化剂。发明人通过实验发现，锂离子电池中产气的主要成分为CO和CO2，因此，针对这两种气体设计出的吸附剂可以有效地改善锂离子电芯的气体膨胀问题。
本发明的第二方面提供了一种锂离子电池，其包括本发明的第一方面所提供的气体吸附构件；所述气体吸附构件与电极组件、电解质一起密封在电池外壳内。
相对于现有技术，本发明所提供的气体吸附构件可实现对CO和CO2的双重吸附，使锂离子电池中的气压下降，减少电芯鼓胀和界面阻抗增大的程度，延长锂离子电池的使用寿命；同时还对吸附CO和CO2过程中所产生的水分进行吸附，防止水分对锂离子电池的性能产生负面影响。
具体实施方式
下面详细说明根据本发明所述的气体吸附构件及其锂离子电池。
首先说明根据本发明第一方面所述的气体吸附构件，所述气体吸附构件包括吸附剂以及对所述吸附剂形成透气性包覆的包覆物，所述吸附剂包括：作为CO2吸收剂的氢氧化物和/或强碱弱酸盐、作为水吸收剂的氧化物、多孔载体负载的卤化物催化剂。
锂离子电池(特别在以NCM作为正极材料的高镍体系)中，电池内部的产气气体以CO和CO2占比最高，且CO气体与CO2气体之间可相互转化，即CO在一定条件下会被氧化为CO2，CO2也会在一定条件下被还原为CO，因此，仅对CO进行吸附或仅仅对CO2进行吸附的效果都并非最佳。
本发明所提供的气体吸附构件可实现对CO和CO2的双重吸附。锂离子电池中的CO和CO2气体通过透气性包覆物进入气体吸附构件中，一方面，作为CO2吸收剂的氢氧化物或强碱弱酸盐与CO2反应，同时生成水；另一方面，氢氧化物或强碱弱酸盐与CO2反应所产生的水可以引发卤化物对CO的催化氧化，负载在多孔载体上的卤化物作为催化剂，将CO催化转化为CO2，同时也生成等摩尔的水。氢氧化物或强碱弱酸盐继续吸收由CO催化转化而来的CO2，而氧化物则吸收由CO催化转化所产生的水，以防止水分对锂离子电池的性能产生负面影响。通过上述过程，本发明的气体吸附构件不仅可实现对锂离子电池中的CO和CO2气体的吸附，使电芯中的气压下降，减少电芯鼓胀和界面阻抗增大的情况，延长锂离子电池的使用寿命；同时还可对吸附CO和CO2的过程中所产生的水分进行吸附，防止水分对锂离子电池的性能产生负面影响。
作为CO2吸收剂的氢氧化物和/或强碱弱酸盐、作为水吸收剂的氧化物及多孔载体负载的卤化物催化剂的种类可影响CO和CO2两种气体的吸附效果。
所述氢氧化物选自碱金属氢氧化物和/或碱土金属氢氧化物；优选地，所述氢氧化物选自氢氧化锂、氢氧化钠、氢氧化钙、氢氧化钾、氢氧化镁、氢氧化钡中的一种或几种。
所述强碱弱酸盐选自偏铝酸钠、偏铝酸钾、偏铝酸镁、偏铝酸钙、乙酸钠、乙酸钾中的一种或几种。
所述氧化物选自碱金属氧化物和/或碱土金属氧化物；优选地，所述氧化物选自氧化锂、氧化钠、氧化钙、氧化钾、氧化镁、氧化钡中的一种或几种的。
所述卤化物选自氯化铜、氯化亚铜、溴化铜、溴化亚铜、碘化铜、碘化亚铜、氯化银、氯化铁、氯化亚铁、氯化镍、氯化钯、氯化锌中的一种或几种。
CO2吸收剂与水吸收剂的摩尔比影响锂离子电池气体的吸附效果，CO2吸收剂吸附CO2的过程发生了化学反应，从而进一步产生了水分，产生的水分会对锂离子电池的性能产生较大的影响，需要水吸附剂吸附产生的水分，因此，为了有效地吸收水分且避免不必要的浪费，需要控制所述CO2吸收剂与所述水吸收剂的摩尔比在合适的范围。优选地，所述CO2吸收剂与所述水吸收剂的摩尔比为1：3～3：2，进一步优选地，所述CO2吸收剂与所述水吸收剂的摩尔比为1:2～1:1。
卤化物的质量与CO2吸收剂和水吸收剂的质量和之比影响锂离子电池气体的吸附效果，卤化物的质量影响CO转化为CO2的效果，为了使得CO能够有效转化，需要合理控制卤化物的质量，卤化物的质量影响CO的转化，进一步影响转化后的CO2的吸收，更进一步的影响转化后CO2的吸收后产生的水的吸收，因此需要合理控制所述卤化物的质量与所述CO2吸收剂和水吸收剂的质量和之比，才能使得吸附剂整体吸附性能的提升。优选地，所述卤化物的质量与所述CO2吸收剂和水吸收剂的质量和之比为0.2～2，进一步优选地，所述卤化物的质量与所述CO2吸收剂和水吸收剂的质量和之比为0.5～1。
多孔载体的选择影响锂离子电池气体的吸附效果，不同类型的多孔载体，其比表面积及表面自由能存在较大的区别，选择不同的分子筛影响卤化物的分布及催化性能，因此需要合理选择多孔载体。
优选地，所述多孔载体选自A型分子筛、Y型分子筛、X型分子筛、ZSM型分子筛、磷酸铝分子筛、活性碳、硅胶中的一种或几种。
所述多孔载体的孔径影响锂离子电池气体的吸附效果，多孔载体表面负载卤化物，主要用于CO的转化为CO2，因此多孔载体的孔径需要满足使得CO和CO2自由出入，但锂离子电池中的电解液由于扩散作用容易扩散至多孔载体上，不仅造成电解液不必要的损耗，而且有可能造成多孔载体负载的卤化物失活，因此需要合理控制多孔载体的孔径，使得电解液分子不能进入多孔载体的孔道中，从而更加有效地提高吸附效果。
优选地，所述多孔载体的孔径为
Figure BDA0002155495580000041
进一步优选地，所述多孔载体的孔径为
Figure BDA0002155495580000042
从而使得本发明的气体吸附构件只吸附CO2和催化转化CO气体，不吸附电解液蒸汽。
多孔载体的比表面积影响锂离子电池气体的吸附效果。优选地，所述多孔载体的比表面积为400m2/g～1000m2/g，优选为800m2/g～1000m2/g，使得卤化物催化剂与锂离子电池内产气气体的有效接触面积足够大，保证了气体吸附效果。多孔载体的比表面积可以使用本领域内常规的仪器进行检测，例如：使用比表面积分析仪BET，设备型号Tri starII进行检测，检测依据为：气体吸附BET法测定固态物质比表面积GB/T 19587-2004。
如卤化物相对于载体的质量比过低，则催化效果不佳，导致本发明的气体吸附构件的吸收效果较差；如卤化物相对于载体的质量比过高，卤化物过量，则会有部分卤化物不能均匀分布到载体的表面，过剩部分的卤化物催化效果极差。
优选地，所述卤化物与所述多孔载体的质量比为1：1～1：10，优选为1：3～1：6。
优选地，所述包覆膜为透气性薄膜；优选自微孔隔膜、织造膜、无纺布膜、纤维纸、碾压膜或上述薄膜的复合膜。所述透气性薄膜的孔径为
Figure BDA0002155495580000051
优选为
Figure BDA0002155495580000052
此外，所述透气性薄膜的拉伸强度高于30MPa，以保证封装的可靠性。
本发明第二方面的锂离子电池包括如本发明第一方面中所述的气体吸附构件；所述气体吸附构件与电极组件、电解质一起密封在电池外壳内。
其中，与本发明的气体吸附构件一起密封在电池外壳内的电极组件和电解质可以为本领域内的常规选择。例如，电极组件可以包括正极极片、负极极片、间隔于正极极片和负极极片之间的隔离膜；电解质也可以是本领域各种适用于锂离子电池的电解质。
优选地，在本发明所提供的锂离子电池中，吸附剂的总物质的量与电芯容量的比值为4×10-5mol/Ah～8×10-4mol/Ah，优选为8×10-5mol/Ah～2×10-4mol/Ah。
本发明的气体吸附构件及锂离子电池可以采用如下方法制备：
(1)在隔绝空气的环境中，将卤化物溶解于溶剂中，将多孔载体浸泡在所述溶解有卤化物的混合溶液中，烘干，制得多孔载体负载的卤化物催化剂；
(2)取上述多孔载体负载的卤化物催化剂，将其与作为CO2吸收剂的氢氧化物和/或强碱弱酸盐、作为水吸收剂的氧化物混合，得到吸附剂；
(3)使用透气性薄膜对所述吸附剂进行封装，制得气体吸附构件。
(4)将所述气体吸附构件与电极组件、电解质一起密封在电池外壳内，制得锂离子电池。
其中，隔绝空气的环境可以是在氮气氛围、惰性气体氛围或真空中。用于溶解卤化物的溶剂可以选自水、稀盐酸或浓盐酸；将多孔载体浸泡在溶解有卤化物的混合溶液的步骤中，卤化物在混合溶液中的质量百分含量可以为5～60％；浸泡的时间可以为0.1～36h；烘干的温度可以为30～200℃；烘干时间可以为2～36h。
下面结合具体实施例，进一步阐述本申请。应理解，这些实施例仅用于说明本申请而不用于限制本申请的范围。
实施例1～21、对比例1～4
在全程氩气氛围中，将卤化物溶解于水中，将多孔载体粉末浸泡于前述卤化物的水溶液中，烘干，得到多孔载体负载的卤化物催化剂。取多孔载体负载的卤化物催化剂与CO2吸收剂、水吸收剂均匀混合，封装于包覆物中，装配在电芯的顶封空间。表1示出了实施例1～21和对比例1～4的具体参数。
为了验证本发明的技术效果，对实施例1～21和对比例1～4所制得的锂离子电池进行如下检测：
1、电芯内气压达到0.35MPa所需天数
在电芯顶盖上连接一个压力计，计数清零后，将电芯放置于温度为70℃的高低温箱中，静置，每日读取压力计读数，直到压力计读数显示为0.35MPa为止，记录达到0.35MPa所用的天数。
2、气体吸附速率(mmol/h)
在密闭空间中放置5g该气体吸附剂，向密闭空间内充一氧化碳气体CO至正压0.1MPa，静置2～8h，实时监控气压，最终计算得到吸附速率。
下表1中也给出了实施例1～21和对比例1～4的性能检测结果。
Figure BDA0002155495580000071
根据表1数据可以看到：
实施例1～21为包含了气体吸附构件的实施例，对比例1～4是不包含气体吸附构件的对比例。实施例1～21中，电芯内气压达到0.35MPa所需天数、以及气体吸附速率的检测结果均优于对比例1～4，这是由于本发明的气体吸附构件对锂离子电池中的CO、CO2气体和水分进行吸附，使电芯中的气压下降，有效减少了电芯鼓胀和界面阻抗增大的情况。
实施例1～7讨论了本发明的气体吸附构件中，CO2吸收剂与水吸收剂的摩尔比配比对技术效果的影响。实施例1～5的电芯内气压达到0.35MPa所需天数、以及气体吸附速率检测结果明显优于实施例6和7；同时，实施例1～5中，实施例4、5的电芯内气压达到0.35MPa所需天数、以及气体吸附速率检测结果优于实施例1～3。因此，CO2吸收剂与水吸收剂的摩尔比优选在1：3～3：2范围内，进一步优选为1:2～1:1。当CO2吸收剂过多时，则可能生成过多的水，影响电芯性能与长期可靠性；当水吸收剂过多时，则无法完全吸收CO2。
实施例8～14讨论了本发明的气体吸附构件中，卤化物的质量与CO2吸收剂和水吸收剂的质量和之比对技术效果的影响。实施例8～12的电芯内气压达到0.35MPa所需天数、以及气体吸附速率检测结果优于实施例13、14；同时，在实施例8～12中，实施例11、12的电芯内气压达到0.35MPa所需天数，气体吸附速率检测结果优于实施例8～10。因此，本发明中，卤化物的质量与CO2吸收剂和水吸收剂的质量和之比优选在0.2～2范围内，进一步优选为0.5～1，从而保证能高效地吸收尽可能多的CO、CO2、水。如卤化物过多，则卤化物会有剩余而CO2无法完全被吸收；如CO2吸收剂和水吸收剂过多，则CO2吸收剂和水吸收剂会有剩余，而CO无法完全被吸收。
实施例15～21讨论了本发明的气体吸附构件中，卤化物与多孔载体的质量比对技术效果的影响。实施例15～20的电芯内气压达到0.35MPa所需天数、以及气体吸附速率检测结果明显优于实施例20、21；同时，在实施例15～20中，
实施例18、19的电芯内气压达到0.35MPa所需天数、以及气体吸附速率检测结果优于实施例15～17。因此，本发明中，卤化物与多孔载体的质量比为1：1～1：10，优选为1：3～1：6。当卤化物相对于载体的质量比过低，则催化效果不佳，导致气体吸附效果也较差；当卤化物相对于载体的质量比过高，卤化物过量，则会有部分卤化物不能均匀分布到载体的表面，过剩部分的卤化物催化效果极差。
根据上述说明书的揭示和教导，本领域技术人员还可以对上述实施方式进行变更和修改。因此，本发明并不局限于上面揭示和描述的具体实施方式，对本发明的一些修改和变更也应当落入本发明的权利要求的保护范围内。此外，尽管本说明书中使用了一些特定的术语，但这些术语只是为了方便说明，并不对本发明构成任何限制。

Claims (16)

1.一种用于锂离子电池的气体吸附构件，其特征在于，包括吸附剂以及对所述吸附剂形成透气性包覆的包覆物，所述吸附剂包括：
作为CO2吸收剂的氢氧化物和/或强碱弱酸盐；
作为水吸收剂的氧化物；
多孔载体负载的卤化物催化剂；
所述CO2吸收剂与所述水吸收剂的摩尔比为1：3～3：2；所述卤化物的质量与所述CO2吸收剂和水吸收剂的质量和之比为0.2～2。
2.根据权利要求1所述的用于锂离子电池的气体吸附构件，其特征在于，
所述氢氧化物选自碱金属氢氧化物和/或碱土金属氢氧化物；
所述强碱弱酸盐选自偏铝酸钠、偏铝酸钾、偏铝酸镁、偏铝酸钙、乙酸钠、乙酸钾中的一种或几种；
所述氧化物选自碱金属氧化物和/或碱土金属氧化物；
所述卤化物选自氯化铜、氯化亚铜、溴化铜、溴化亚铜、碘化铜、碘化亚铜、氯化银、氯化铁、氯化亚铁、氯化镍、氯化钯、氯化锌中的一种或几种。
3.根据权利要求2所述的用于锂离子电池的气体吸附构件，其特征在于，
所述氢氧化物选自氢氧化锂、氢氧化钠、氢氧化钙、氢氧化钾、氢氧化镁、氢氧化钡中的一种或几种；
所述氧化物选自氧化锂、氧化钠、氧化钙、氧化钾、氧化镁、氧化钡中的一种或几种。
4.根据权利要求1所述的用于锂离子电池的气体吸附构件，其特征在于，
所述CO2吸收剂与所述水吸收剂的摩尔比为1:2～1:1；
所述卤化物的质量与所述CO2吸收剂和水吸收剂的质量和之比为0.5～1。
5.根据权利要求1所述的用于锂离子电池的气体吸附构件，其特征在于，所述多孔载体选自A型分子筛、Y型分子筛、X型分子筛、ZSM型分子筛、磷酸铝分子筛、活性碳、硅胶中的一种或几种。
6.根据权利要求5所述的用于锂离子电池的气体吸附构件，其特征在于，所述多孔载体的孔径为
Figure FDA0003280233440000021
7.根据权利要求6所述的用于锂离子电池的气体吸附构件，其特征在于，所述多孔载体的孔径为
Figure FDA0003280233440000022
8.根据权利要求5所述的用于锂离子电池的气体吸附构件，其特征在于，所述多孔载体的比表面积为400m2/g～1000m2/g。
9.根据权利要求8所述的用于锂离子电池的气体吸附构件，其特征在于，所述多孔载体的比表面积为800m2/g～1000m2/g。
10.根据权利要求1所述的用于锂离子电池的气体吸附构件，其特征在于，所述卤化物与所述多孔载体的质量比为1：1～1：10。
11.根据权利要求10所述的用于锂离子电池的气体吸附构件，其特征在于，所述卤化物与所述多孔载体的质量比为1：3～1：6。
12.根据权利要求1所述的用于锂离子电池的气体吸附构件，其特征在于，所述透气性包覆的包覆物孔径为
Figure FDA0003280233440000023
13.根据权利要求12所述的用于锂离子电池的气体吸附构件，其特征在于，所述透气性包覆的包覆物孔径为
Figure FDA0003280233440000031
14.一种锂离子电池，其特征在于，所述锂离子电池包括权利要求1-13中任一项所述的气体吸附构件；所述气体吸附构件与电极组件、电解质一起密封在电池外壳内。
15.根据权利要求14所述的锂离子电池，其特征在于，所述气体吸附构件中的吸附剂的总物质的量与电芯容量的比值为4×10-5mol/Ah～8×10-4mol/Ah。
16.根据权利要求15所述的锂离子电池，其特征在于，所述气体吸附构件中的吸附剂的总物质的量与电芯容量的比值为8×10-5mol/Ah～2×10-4mol/Ah。
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