CN111092159A - 一种有机半导体器件及其连接结构 - Google Patents
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Abstract
本申请公开了一种有机半导体器件及其连接结构，所述连接结构包括叠加设置的n型电子传输材料层与p型空穴传输材料层，所述n型电子传输材料层与p型空穴传输材料层之间设有界面修饰层，用于结合所述连接结构内的累积电荷。本申请中界面修饰层的设置有效地降低了有机半导体器件在连接结构处的高跨压，提高了OLED器件的抗辐照能力和使用寿命。
Description
技术领域
本公开一般涉及有机光电技术领域，具体涉及有机半导体器件及其连接结构。
背景技术
有机发光二极管(organic light-emitting diode,OLED)与有机光伏器件(organic photovoltaic device,OPV)为有机半导体主要的应用方向，其中OLED为一种电激发光的器件，主要的应用为显示与照明领域；而OPV为一种将外界光源转换成电能的一种方式，为一种极具潜力的绿色能源。多年的发展下来，OLED与OPV制造过程所需要的材料已经不再局限为纯有机半导体材料，有机材料、无机材料、有机－无机复合材料都能有效提升器件性能与使用寿命，加上此类半导体材料可以经由实验室大量合成，在成本与发展性上有着不可替代的优势，因此如何进一步提升器件性能与寿命上为目前开发所专注的重点。
在OLED与OPV中有一类器件称为串联式结构(又称结构,tandem structure,stacking structure)，OLED的目的在于增加单位面积亮度或减少操作电流，可以有效增加器件的操作发光强度与寿命；OPV中使用串接两个以上的发光层，可以有效增加光电转换比例或增加不同波段的转换效率。就电荷传导特性而言，叠层器件中的连接结构最适合使用金属导电材料，但由于同时需要考虑光学性质，因此透明的连接结构成为重要的研究课题。
在OLED中的连接结构统称为电荷产生层(charge generation layer,CGL)，在OPV中的连接结构统称为连接层(connecting units)；电荷产生层与连接层组成架构与电荷传输特性需求基本相同，需要有高效的电荷传输能力，包含电子与空穴的传输能力；在叠层OLED中的CGL让电子与空穴分别提供给上下相接的发光主动层使用(形式上连接结构能够同时提供电子与空穴给不同需求结构，因此在叠层OLED中称电荷产生层)；在叠层OPV中吸光主动层会产生电子与空穴的分离，连接结构接于两个相异的吸光主动层之间，要分别接受电子与空穴在连接结构中结合。两类型(OLED与OPV)的连接结构皆在维持器件中的电荷平衡，才能让器件维持在正常且高效的运作状态。
电荷产生层与连接层发展为至少两种结构组合，基本上都是一层电子传输材料(n型材料)与一层空穴传输材料(p型材料)结合而成；n型材料通常为电子传输类材料搭配特定掺杂进一步提升电子迁移率，p型材料通常为空穴传输类材料搭配特定掺杂进一步提升空穴迁移率；上述材料并不局限于全有机或全无机材料，现有的电荷产生层或连接层如：Alq3:Mg/WO3、Bphen:Li/MoO3、BCP:Li/V2O5、Alq3:Li/HAT-CN、CuPc/F16-CuPc、Alq3:Li./NPB:F4-TCNQ、Alq3:Li./NPB:FeCl3、Bphen:Li/m-TDATA:F4-TCNQ、Alq3:Li./NPB:MoO3、A/WO3/Ag、C60/Al/Au等众多组合。但经由计算与分析指出，多数电荷产生层与连接层存在一定的跨压现象，也就是叠层器件虽然可以正常运作，但电荷产生层与连接层必须消耗一定的电压。
发明内容
鉴于现有技术中的上述缺陷或不足，期望提供一种有机半导体器件及其连接结构。
第一方面，本申请提供一种有机半导体器件连接结构，所述连接结构包括叠加设置的n型电子传输材料层与p型空穴传输材料层，所述n型电子传输材料层与p型空穴传输材料层之间设有界面修饰层，用于与所述连接结构内的累积电荷结合。
根据本申请实施例提供的技术方案，所述界面修饰层由能隙大于2.3电子伏特的有机-无机杂化钙钛矿材料制成。
根据本申请实施例提供的技术方案，所述有机-无机杂化钙钛矿材料的结构通式为AmBnXk，其中A为有机胺基团，B为第四主族金属离子或过渡金属离子，X为一种或多种卤素元素组合，m、n、k为大于等于1的整数。
根据本申请实施例提供的技术方案，所述有机-无机杂化钙钛矿材料为CH3NH3PbCl3、(C10H21NH3)2PbI4、((CH3)2NH2)3BiI6、CH3NH3SnI3中的至少一种。
根据本申请实施例提供的技术方案，所述界面修饰层的厚度范围为0.1nm-200nm。
根据本申请实施例提供的技术方案，所述界面修饰层的厚度的范围为0.5nm-20nm。
根据本申请实施例提供的技术方案，所述界面修饰层的光学穿透率大于70％以上。
第二方面，本申请提供一种有机半导体器件，包括上述任意一种连接结构。
本申请的技术方案中，通过在有机半导体器件的连接结构的n型电子传输材料层与p型空穴传输材料层之间设有界面修饰层；用于与所述连接结构内的积累电荷结合；由于OLED器件在正常工作的时候，在连接结构处会产生大量的富余电子，形成积累电荷，从而导致在连接结构处形成高的跨压，而电荷的持续积累会造成器件驱动电压持续上升，同时影响器件寿命，因此界面修饰层将富余电子(也即累计电荷)结合后，可有效地降低了有机半导体器件在连接结构处的高跨压，提高了OLED器件的抗辐照能力和使用寿命。
根据本申请实施例提供的技术方案，通过将界面修饰层的材料设为能隙大于2.3电子伏特的有机-无机杂化钙钛矿材料，可以吸收大于2.3电子伏特的光线，减少器件内大于2.3电子伏特的光线的强度，籍此增加屏体抗辐照特性。因此上述材料不仅可以解决有机半导体器件的电荷积累的问题，通过吸收积累的电荷，有效降低了有机半导体器件在电荷连接结构处的高跨压现象，避免了器件驱动电压的上升，还具有吸收紫外线的能力，可进一步提高OLED器件的抗紫外线能力和使用寿命。，
现有技术中，存在将有机-无机杂化钙钛矿材料应用在OLED屏体的连接结构处的技术方案，但是此时有机-无机杂化钙钛矿材料的作用为直接用作n型电子传输材料层与p型空穴传输材料层的材料，或者掺杂在n型电子传输材料层与p型空穴传输材料层内，用于提升载流子传输能力或者提高可见光的亮度；由于能隙2.3eV以上的有机-无机杂化钙钛矿的吸光范围已经离开可见光区，不具备发出可见光段光线的能力；且由于能隙太窄，对于器件的电荷分离能力太差，容易形成电荷陷阱，因此其应用于发光器件中，不具备提升可驱动电流的能力；因此本领域的技术人员的一般常识范围内不会选用能隙2.3eV以上的钙钛矿材料用做电荷连接结构的材料。
而本申请中，恰好利用能隙2.3eV以上的有机-无机杂化钙钛矿的能隙窄、易于形成电荷陷阱的特点，来结合在连接结构处积累的电荷，使得连接结构处的载流子传输能力做出一些牺牲的前提下，解决了降低连接结构处跨压高的问题，同时还起到了提高抗辐照的能力，使得OLED屏体的整体性能得到了有效地提升，尤其是有效提升了OLED器件的寿命。
附图说明
通过阅读参照以下附图所作的对非限制性实施例所作的详细描述，本申请的其它特征、目的和优点将会变得更明显：
图1为本申请实施例1的结构示意图；
图2为本申请实施例2的结构示意图；
图3为现有技术中OLED器件在电荷产生层处的跨压示意图；
图4为现有技术中OPV器件在电荷产生层处的跨压示意图；
图5为本申请实施例2中OLED器件在电荷产生层处的跨压示意图；
图6为本申请实施例2中OPV器件在电荷产生层处的跨压示意图；
图中标号：
61、n型电子传输材料层；62、界面修饰层；63、p型空穴传输材料层；10、基板；20、第一电极；31、第一空穴传输功能层；41、第一发光层；51、第一电子传输功能层；60、连接结构；32、第二空穴传输功能层；42、第二发光层；52、第二电子传输功能层；70、第二电极；80、电子；90、空穴。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本申请作进一步的详细说明。可以理解的是，此处所描述的具体实施例仅仅用于解释相关发明，而非对该发明的限定。另外还需要说明的是，为了便于描述，附图中仅示出了与发明相关的部分。
需要说明的是，在不冲突的情况下，本申请中的实施例及实施例中的特征可以相互组合。下面将参考附图并结合实施例来详细说明本申请。
实施例1
请参考图1为本申请提供一种有机半导体器件连接结构60的结构示意图，本实施例中的连接结构60为应用在OLED器件中的电荷产生层；该电荷产生层包括叠加设置的n型电子传输材料层61与p型空穴传输材料层63，所述n型电子传输材料层61与p型空穴传输材料层63之间设有界面修饰层62。
界面修饰层62的材料采用以下材料能隙大于2.3电子伏特的有机-无机杂化钙钛矿材料，有机-无机杂化钙钛矿材料的结构通式为AmBnXk，其中A为有机胺基团，B为第四主族金属离子或过渡金属离子，X为一种或多种卤素元素组合；m、n、k为大于等于1的整数。
例如，连接结构的各层材质分别为：
Alq3:Mg(10nm)/界面修饰层/NPB:F4-TCNQ(25nm)；其中n型电子传输材料层61由掺杂有镁(Mg)的8-羟基喹啉和铝(Alq3)，其厚度为10nm；p型空穴传输材料层63由掺杂有四氰二甲基对苯醌(F4-TCNQ)的空穴传输材料制成。
其中界面修饰层的具体实施方式可选地采用以下方式，对应界面修饰层的各种实施方式下，界面修饰层的具体材料、厚度及可见光透过率如下表1所示：
表1
在实施方式1-1中界面修饰层62由钙钛矿材料(CH3NH3PbCl3)形成，厚度为0.5nm，可见光的透过率为88％；而在实施方式1-2中界面修饰层62由钙钛矿材料(CH3NH3PbCl3)形成，厚度为3nm，可见光透光率为85％；在实施方式1-3中界面修饰层62亦由钙钛矿材料(CH3NH3PbCl3)形成，厚度为20nm，可见光透光率为75％；最后在实施方式1-4中界面修饰层62由钙钛矿材料(((CH3)2NH2)3BiI6)形成，厚度为3nm，可见光的透过率为84％。
在上述界面修饰层的不同实施方式中，钙钛矿材料(CH3NH3PbCl3)的能隙为2.4电子伏特，钙钛矿材料(((CH3)2NH2)3BiI6)的能隙为2.6电子伏特，因此上述界面修饰层均可有效地吸收高于2.3电子伏特的高能量光线，且在OLED屏体工作时，有效地吸收累积电荷，避免OLED屏体出现过高的驱动电压，有效地提高了OLED屏体的寿命。
在其他实施例中，钙钛矿材料还可以为CH3NH3SnI3、(C10H21NH3)2PbI4等其他能隙大于2.3ev的钙钛矿材料。
实施例2
如图2所示，本实施例提供一种有机半导体器件，在本实施例中的有机半导体器件包括上述任意一种连接结构。例如，有机半导体器件依次包括基板10、第一电极20、第一空穴传输功能层31、第一发光层41、第一电子传输功能层51、连接结构60、第二空穴传输功能层32、第二发光层42、第二电子传输功能层52、第二电极70。其中连接结构60包括n型电子传输材料层61、界面修饰层62与p型空穴传输材料层63。
如图3所示为现有技术中OLED器件中各层的载流子移动示意图所示，在OLED中的电子80和空穴90在连接结构(电荷产生层CGL)处分离，当随着器件的老化，会导致在CGL处的电子和空穴的数量不对等，会导致一方载流子过多在CGL处的积累，积累会抑制电子和空穴的分离，从而导致CGL处需要更高的电压来进一步分离电子和空穴，这样器件的跨压就更大，例如以H1表示；
如图4所示为现有技术中OPV器件中各层的载流子移动示意图所示，在OPV中的电子80和空穴90在连接结构(连接层)处结合，当随着器件的老化，会导致在连接层处的电子和空穴的数量不对等，会导致一方载流子过多在连接层处的积累，而在积累中，一般会形成电子80积累，电子积累过多时也会导致器件的跨压更大，例如以H2表示；
而本实施例中，如图5所示，在OLED器件中电荷产生层内设置由钙钛矿材料(CH3NH3PbCl3)制成的界面修饰层后，可以让多余的电子在钙钛矿材料中结合从而减小跨压，例如需要的跨压降为了H3，明显小于H1；
本实施例中，如图6所示，在OPV器件的连接层设置由钙钛矿材料(CH3NH3PbCl3)制成的界面修饰层后，可以让多余的电子在钙钛矿材料中结合从而减小跨压，例如需要的跨压降为了H4，明显小于H2；
从上述对比的实例可以看出，本实施例提供的连接结构中，通过设置由钙钛矿材料形成的界面修饰层，有效降低了叠层有机半导体器件在连接结构处的跨压。
本实施例中，有机半导体器件的器件结构在ITO导电玻璃上依序为NPB(40nm)/CPB:Ir(ppy)3(30nm)/Bphen/CGL2/NPB(40nm)/CPB:Ir(ppy)3(30nm)/Bphen/LiF/Al。
其中，NPB为空穴传输层；CPB:Ir(ppy)3为掺杂有绿色磷光染料的发光层，Bphen为电子传输层，LiF为电子注入功能层；CGL2为电荷产生层，也即连接结构，电荷产生层CGL2可选地采用以下实施方式，依次包含以下结构层：下述CGL2的实施方式2-1至实施方式2-4分别与实施例1中界面修饰层的实施方式1-1至实施方式1-4对应；
表2
与上述CGL2层的4种实施方式对应的，本实施例提供的有机半导体器件在相同亮度下的光电性能结果对比如下：
表3
从上述表3中可以看出，CGL2在实施方式2-2中，即界面修饰层采用3nm厚度的钙钛矿材料(CH3NH3PbCl3)在同一亮度下的光电性能最优。
为了对比说明，本实施例还提供以下对比例以说明：下述各个对比例提供的OLED器件结构在ITO导电玻璃上依序为：NPB(40nm)/CPB:Ir(ppy)3(30nm)/Bphen/CGL1/NPB(40nm)/CPB:Ir(ppy)3(30nm)/Bphen/LiF/Al。
其中CGL1为电荷产生层，也即连接结构，以下各个对比例中，CGL1包含以下层状结构：如表4所示：
上述对比例1为现有技术中常规的连接结构结构，即CGL1只有n型电子传输材料层【Alq3:Mg(10nm)】与p型空穴传输材料层【NPB:F4-TCNQ(25nm)】；
对比例2在n型电子传输材料层【Alq3:Mg(10nm)】与p型空穴传输材料层【NPB:F4-TCNQ(25nm)】之间设有界面修饰层【(NH2CH＝NH2PbI3)(3nm)】，其中界面修饰层【(NH2CH＝NH2PbI3)(3nm)】的能隙小于2.3ev；
对比例3将对比例1中的n型电子传输材料层【Alq3:Mg(10nm)】中Alq3替换为能隙小于2.3ev的有机-无机钙钛矿材料【NH2CH＝NH2PbI3】；
对比例4将对比例1中的p型空穴传输材料层【NPB:F4-TCNQ(25nm)】中NPB替换为能隙小于2.3ev的有机-无机钙钛矿材料【NH2CH＝NH2PbI3】；
对比例5将对比例1中的n型电子传输材料层【Alq3:Mg(10nm)】中Alq3替换为能隙大于2.3ev的有机-无机钙钛矿材料【CH3NH3PbCl3】；
对比例6将对比例1中的p型空穴传输材料层【NPB:F4-TCNQ(25nm)】中NPB替换为能隙大于2.3ev的有机-无机钙钛矿材料【CH3NH3PbCl3】；
表4
在相同亮度下器件的光电性能结果如下表5所示：
| 对比例 | 电压(V) | 效能(cd/A) | 寿命LT90(h) |
| 1 | 10.3 | 91 | 1000 |
| 2 | 10.8 | 86 | 800 |
| 3 | 9.6 | 94 | 1200 |
| 4 | 11.7 | 75 | 600 |
| 5 | 11.9 | 60 | 400 |
| 6 | 13.2 | 24 | 200 |
表5
在对比例2、3和4中提供的钙钛矿材料(NH2CH＝NH2PbI3)的能隙为1.48电子伏特，对比例3和4验证高迁移率的钙钛矿材料掺杂在n型电子传输材料层、p型空穴传输材料层及用作界面修饰层的性能，对比例5和6验证了2.3电子伏特以上的钙钛矿材料掺杂在n型电子传输材料层、p型空穴传输材料层时对器件性能的影响。
根据表3和表5，将本实施例的OLED器件和对比例的OLED器件比较，在相同亮度下采用对比例1的电流效率为91cd/A，对应电压为10.3V，在太阳光下照射下寿命衰减到初始值90％的时间为1000h；对比例2的电流效率为86cd/A，对应电压为10.8V，寿命衰减到初始值90％的时间为800h；效能最好的对比例3的电流效率为94cd/A，对应电压为9.6V，寿命衰减到初始值90％的时间为1200h；而本实施例2中采用CGL2的实施方式2-2的器件电流效率为98cd/A，对应电压为7.9V，寿命衰减到初始值90％的时间为2000h；因此本实施例2的OLED器件通过采用实施例1中的连接结构，有效改善电荷产生层造成的跨压现象，同时也因抗辐照能力的提升，保护有机材料不被破坏，提升了器件的使用寿命。
以上描述仅为本申请的较佳实施例以及对所运用技术原理的说明。本领域技术人员应当理解，本申请中所涉及的发明范围，并不限于上述技术特征的特定组合而成的技术方案，同时也应涵盖在不脱离所述发明构思的情况下，由上述技术特征或其等同特征进行任意组合而形成的其它技术方案。例如上述特征与本申请中公开的(但不限于)具有类似功能的技术特征进行互相替换而形成的技术方案。
Claims (8)
1.一种有机半导体器件连接结构，所述连接结构包括叠加设置的n型电子传输材料层与p型空穴传输材料层，其特征在于，所述n型电子传输材料层与p型空穴传输材料层之间设有界面修饰层，用于与所述连接结构内的累积电荷结合。
2.根据权利要求1所述的有机半导体器件连接结构，其特征在于，所述界面修饰层由能隙大于2.3电子伏特的有机-无机杂化钙钛矿材料制成。
3.根据权利要求2所述的有机半导体器件连接结构，其特征在于，所述有机-无机杂化钙钛矿材料的结构通式为AmBnXk，其中A为有机胺基团，B为第四主族金属离子或过渡金属离子，X为一种或多种卤素元素组合，m、n、k为大于等于1的整数。
4.根据权利要求1所述的有机半导体器件连接结构，其特征在于，所述有机-无机杂化钙钛矿材料为CH3NH3PbCl3、(C10H21NH3)2PbI4、((CH3)2NH2)3BiI6、CH3NH3SnI3中的至少一种。
5.根据权利要求1至3任意一项所述的有机半导体器件连接结构，其特征在于，所述界面修饰层的厚度范围为0.1nm-200nm。
6.根据权利要求1至3任意一项所述的有机半导体器件连接结构，其特征在于，所述界面修饰层的厚度范围为0.5nm-20nm。
7.根据权利要求1至3任意一项所述的有机半导体器件连接结构，其特征在于，所述界面修饰层的光学穿透率大于70％以上。
8.一种有机半导体器件，其特征在于，包括权利要求1至6任意一项的连接结构。
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