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CN117178649A - 钙钛矿太阳能电池和包括其的串联太阳能电池 - Google Patents

钙钛矿太阳能电池和包括其的串联太阳能电池 Download PDF

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CN117178649A
CN117178649A CN202280027044.6A CN202280027044A CN117178649A CN 117178649 A CN117178649 A CN 117178649A CN 202280027044 A CN202280027044 A CN 202280027044A CN 117178649 A CN117178649 A CN 117178649A
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CN
China
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transport layer
film
electron transport
solar cell
perovskite
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CN202280027044.6A
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郑进永
梁云硕
李珉智
崔仁泽
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Hanhua Thinksin Co ltd
Original Assignee
Hanhua Thinksin Co ltd
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Abstract

本发明涉及钙钛矿太阳能电池和包括其的串联太阳能电池，其特征在于，所述钙钛矿太阳能电池包括：衬底；透明电极；空穴传输层；钙钛矿光吸收层；电子传输层；以及金属电极，其中所述电子传输层是渐变薄膜，其中构成所述电子传输层的元素的化学结合状态从其下部向其上部逐渐变化。

Description

钙钛矿太阳能电池和包括其的串联太阳能电池
技术领域
本发明涉及钙钛矿太阳能电池和包括所述钙钛矿太阳能电池的串联太阳能电池，更具体地，涉及包括通过原子层沉积形成的改进的电极传输层的钙钛矿太阳能电池以及包括所述钙钛矿太阳电池的串联太阳能电池。
背景技术
太阳能电池是指被配置为将太阳能转换为电的组件，并且已经作为下一代能源被研究了很长一段时间。各种报道称，使用基于各种材料(包括硅、CIGS、钙钛矿等)的太阳能电池可以实现高光电效率。目前，大多数市售太阳能电池是硅太阳能电池，其占太阳能电池市场的90％或更高。
硅太阳能电池包括结晶硅太阳能电池和非结晶硅太阳电池。尽管存在制造成本高的缺点，但结晶硅太阳能电池由于其高能量效率而被广泛商业化。相反，非结晶硅太阳能电池由于其加工技术难、设备依赖性高并且最重要的是效率低，目前还未开发。如果将硅太阳能电池归类为第一代太阳能电池，那么钙钛矿太阳能电池是具有代表性的第三代太阳能电池，因为有前景的环保性未来，全世界都在对钙钛矿太阳能电池积极研究。
使用具有通过有机材料和无机材料的组合形成的钙钛矿晶体结构的材料来制造钙钛矿太阳能电池。钙钛矿具有非常特殊的结构，表现出超导性和非导体-半导体-导体特性。
由于这种有机-无机复合钙钛矿太阳能电池可以以低成本制造，并且通过溶液法形成为薄膜，因此有机-无机复合钙钛矿太阳能电池作为下一代薄膜太阳能电池正受到关注。参考图1，典型的钙钛矿太阳能电池具有玻璃衬底、透明电极(阳极)、空穴传输层(HTL)、光吸收层(钙钛矿)、电子传输层(ETL)和金属电极(阴极)顺序堆叠的结构。这里，透明电极包括具有低功函数的氧化铟锡(ITO)或氟掺杂的氧化锡(FTO)，并且金属电极包括具有高功函数的Au或Ag。
在钙钛矿太阳能电池研究开始以来的十年中，钙钛矿太阳能电池的效率迅速提高，伴随其高光电效率的报道。然而，这种单结太阳能电池只能吸收有限波长区域内的太阳能，并且会遭受低于带隙的太阳能的劣化损失，从而难以实现高于S-Q极限的高效率。
为了弥补单结钙钛矿太阳能电池的这些缺点，继续研究多结串联太阳能电池。在多结串联太阳能电池中，具有宽带隙的上部电池吸收低波长带中的太阳能，而具有窄带隙的下部电池吸收高波长带中的太阳能，从而抑制能量损失，同时以30％或更高的高效率收集宽波长范围的太阳能，这是单结无法实现的。
特别地，已经进行了各种研究，以开发具有窄带隙和宽带隙的钙钛矿硅串联太阳能电池，从而有利于收集太阳能。
钙钛矿太阳能电池或钙钛矿硅太阳能电池的一个问题涉及通常提供给其的电子传输层。形成电子传输层的薄膜，例如SnO结合薄膜，由于p型半导体特性和对电子迁移的高电阻，具有太阳能电池填充因子(FF)低和能量转换效率低的问题。
发明内容
技术问题
本发明旨在解决现有技术中的这些问题，并且本发明的一个方面是提供一种钙钛矿太阳能电池和包括其的串联太阳能电池，所述钙钛矿太阳能电池包括改进的电子传输层以改善太阳能电池的填充因子(FF)和能量转换效率。
技术方案
根据本发明的一个方面，提供了一种钙钛矿太阳能电池，包括：透明电极、空穴传输层、钙钛矿光吸收层、电子传输层以及金属电极，其中电子传输层是渐变薄膜，其中构成电子传输层的元素之间的化学结合状态从渐变薄膜的下部到渐变薄膜的上部逐渐变化。
透明电极可以放置在衬底上，空穴传输层可以放置在透明电极上，钙钛矿光吸收层可以放置在空穴传输层上，电子传输层可以放在钙钛矿光吸收层上，金属电极可以放在电子传输层上。
渐变薄膜可以由SnOx、TiOx、ZnOx、WOx、NbOx、InOx和CeOx中的任意一种形成，并且与构成渐变薄膜的Sn、Ti、Zn、W、Nb、In和Ce中的每一种化学结合的氧原子的数量从下部薄膜到上部薄膜逐渐变化。
渐变薄膜可以是从由SnO形成的下部薄膜逐渐变为由SnO2形成的上部薄膜的薄膜。
钙钛矿太阳能电池可以进一步包括：介于电子传输层和钙钛矿光吸收层之间并且由PCBM或C60组成的基于富勒烯的电子输送层。
根据本发明的另一方面，提供了一种包括硅太阳能电池和设置在硅太阳能电池上的钙钛矿太阳能电池的串联太阳能电池，其中钙钛矿太阳能电池包括第一透明电极、空穴传输层、钙钛矿光吸收层、电子传输层、第二透明电极以及金属电极；并且其中电子传输层是渐变薄膜，其中构成电子传输层的元素之间的化学结合状态从渐变薄膜的下部到渐变薄膜的上部逐渐变化。
第一透明电极可以被放置在硅太阳能电池上，空穴传输层可以被放置在第一透明电极上，钙钛矿光吸收层可以被放置在空穴传输层上，电子传输层可以被放置在钙钛矿光吸光层上，第二透明电极可以被放置在电子传输层上，并且金属电极可以被放置在第二透明电极上。
渐变薄膜可以由SnOx、TiOx、ZnOx、WOx、NbOx、InOx和CeOx中的任意一种形成，并且与构成渐变薄膜的Sn、Ti、Zn、W、Nb、In和Ce中的每一种化学结合的氧原子的数量可以从下部薄膜到上部薄膜逐渐变化。
渐变薄膜可以是从由SnO组成的下部薄膜逐渐变为由SnO2组成的上部薄膜的薄膜。
钙钛矿太阳能电池可以进一步包括：介于电子传输层和钙钛矿光吸收层之间并且由PCBM或C60组成的基于富勒烯的电子输送层15。
有益效果
在根据本发明实施方案的钙钛矿太阳能电池和包括其的串联太阳能电池中，钙钛矿太阳能电池的电子传输层由渐变薄膜组成，所述渐变薄膜在从渐变薄膜的下部到渐变薄膜的上部的向上方向上从SnO逐渐变为SnO2，从而实现FF(填充因子)和能量转换效率的显著改善。
附图说明
图1是典型的钙钛矿太阳能电池的一个实例的视图。
图2是根据本发明的一个实施方案的钙钛矿太阳能电池的视图。
图3是示出根据本发明的一个实施方案的用于形成由SnOx组成的渐变薄膜的ALD工艺的流程图。
图4是包括根据本发明一个实施方案的钙钛矿太阳能电池的串联太阳能电池的视图。
图5示出了关于在TDMASn的不同流速下形成的薄膜的XPS分析结果。
图6示出了其中电子传输层分别在TDMASn的不同流速下形成的钙钛矿太阳能电池的FF值和能量转换效率值。
图7示出了关于在TDMASn的不同流速下形成的薄膜的XPS分析结果。
图8显示了其中电子传输层分别在TDMASn的不同流速下形成的钙钛矿太阳能电池的FF值和能量转换效率值。
具体实施方式
在下文中，将参考附图详细描述本发明的示例性实施方案。然而，应当理解，本发明不限于此，并且在不背离本发明的主旨和范围的情况下，本领域技术人员可以作出各种修改、替换和等同物。
本文使用的术语是为了描述特定实施方案，而非旨在限制。如本文所用，除非上下文另有明确指示，否则单数形式“一(a)”、“一(an)”和“所述”也应包括复数形式。如本文所用，术语“包括(comprises)”、“包含(including)”、“包括(comprising)”等指定指明规定的特征、步骤、图形、操作、元件、部件和/或其群组的存在，但不排除存在或增添一个或多个其他特征、步骤，图形、操作、元件、部件和/或其群组。
除非本文中另有定义，否则包括本文中使用的技术或科学术语在内的所有术语具有与本发明所属领域的技术人员通常理解的含义相同的含义。将进一步理解的是，术语，例如在常用词典中定义的术语，应被解释为具有与其在说明书的上下文和相关技术中的含义一致的含义，并且除非本文明确定义，否则不应以理想化或过于正式的意义来解释。
在附图中，在整个说明书中，相同的部件将由相同的参考标记表示，并且将省略对其的重复描述。在实施方案的描述中，为了清楚起见，将省略与描述无关的部分。
当一个元件或层被称为“在……上”、“连接到”或“联接到”另一元件或层时，它可以被直接放置在另一元件或层上或可以直接连接或联接到另一元件或者层，或者其间可以存在介于中间的元件或层。
在下文中，将参考一些示例性实施方案和附图详细描述根据本发明的钙钛矿太阳能电池和包括其的串联太阳能电池。然而，应当理解，本发明不限于此。
钙钛矿太阳能电池
图2是根据本发明的一个实施方案的钙钛矿太阳能电池1的视图。
参考图2，根据本发明的钙钛矿太阳能电池1包括衬底11、设置在衬底11上的第一透明电极12、设置在第一透明电极12上的空穴传输层13、设置在空穴传输层13上的钙钛矿光吸收层14、设置在钙钛矿光吸收层14上的基于富勒烯的电子输送层15、设置在电子输送层15上的电子传输层16、设置在电子传输层16上的第二透明电极17、以及设置在第二透明电极17上的金属电极18，其中电子传输层16由渐变薄膜组成，其中构成电子传输层的元素之间的化学结合状态从渐变薄膜的下部到渐变薄膜的上部逐渐变化。
一般钙钛矿太阳能电池具有四种结构，即，介观正态(n-i-p介观)结构、平面正态(n-i-p平面)结构、平面逆(p-i-n平面)结构、以及介观逆(p-i-n介观)结构，参考图2，根据本发明实施例的钙钛矿太阳能电池1具有其中的平面逆结构(p-i-n平面)。
这里，图2中所示的钙钛矿太阳能电池1的结构是以实例的方式提供的，并且本发明不限于此。根据本发明实施方案的由渐变薄膜组成的电子传输层也可以应用于具有不同结构或不同堆叠顺序的钙钛矿太阳能电池。
衬底11可以由硼硅酸盐玻璃、石英玻璃、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)、聚酰亚胺(PI)、聚碳酸酯(PC)、聚丙烯(PP)、三乙酰纤维素(TAC)或聚醚砜(PES)形成，但不限于此。
第一透明电极12可以由透光导电材料形成。根据一个实施方案，第一透明电极12可以由氧化铟锡(ITO)形成。然而，应当理解，本发明不限于此，并且透光导电材料可以包括，例如，透明导电氧化物、碳质导电材料和金属材料。透明导电氧化物可以包括，例如，氧化铟锡(ITO)、氧化铟铈(ICO)、氧化铟钨(IWO)、氧化锌铟锡(ZITO)、氧化锌铟(ZIO)、氧化锌锡(ZTO)、氧化镓铟锡(GITO)、氧化镓铟(GIO)、氧化镓锌(GZO)、铝掺杂的氧化锌(AZO)、氧化氟锡(FTO)、ZnO等。碳质导电材料可以包括，例如，石墨烯或碳纳米管，并且金属材料可以包括，例如，金属(Ag)纳米线、多层金属薄膜，例如Au/Ag/Cu/Mg/Mo/Ti。如本文所用，术语“透明”是指能够将光透射到一定程度以上，不一定解释为完全透明。应当理解，本发明不限于上述材料，并且第一透明电极可以由多种材料形成，并且可以以各种方式改性为单层结构或多层结构。
空穴传输层13可以包括选自由氧化钨(WOx)、氧化钼(MoOx)、氧化钒(V2O5)、氧化镍(NiOx)及其混合物组成的组中的至少一种金属氧化物。此外，空穴传输层13可以包括选自由单分子空穴传输材料和聚合物空穴传输材料组成的组中的至少一种材料。然而，应当理解，本发明不限于此，本领域中通常使用的任何材料都可以用于空穴传输层。例如，单分子空穴传输材料可以是螺MeOTAD[2,2',7,7'-四(N,N-对二甲氧基-苯基氨基)-9,9'-螺双芴]，并且聚合物空穴传输材料可以是P3HT[聚(3-己基噻吩)]、PTAA(聚三芳胺)、聚(3,4-亚乙基二氧噻吩)或聚苯乙烯磺酸盐(PEDOT:PSS)，但不限于此。
此外，空穴传输层13还可以包括掺杂材料。掺杂材料可以包括选自由基于Li的掺杂剂、基于Co的掺杂剂、基于Cu的掺杂剂、基于Cs的掺杂剂及其组合组成的组中的至少一种掺杂剂，但不限于此。
空穴传输层13可以通过将空穴传输层的前驱体溶液施加到第一透明电极12上，然后干燥前驱体溶液来形成。
钙钛矿光吸收层14可以包括由ABX3表示的材料(其中A是单价有机铵阳离子或金属阳离子，B是二价金属阳离子，以及X是卤素阴离子)。
在一个或多个实施方案中，钙钛矿光吸收层14可以包括具有如上的相同式的钙钛矿化合物，其中A表示甲基铵(CH3NH3+)或乙基铵(CH3CH2NH3+)，B表示Pb或Sn，X表示I、Br或Cl，但不限于此。或者，这些可以以它们的混合物使用。
钙钛矿化合物可以包括，例如，CH3NH3PbI3、CH3NH3PbIxCl3-x、MAPbI3、CH3NH3PbIxBr3-x、CH3NH3PbClxBr3-x、HC(NH2)2PbI3、HC(NH2)2PbIxCl3-x、HC(NH2)2PbIxBr3-x、HC(NH2)2PbClxBr3-x、(CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbI3、(CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbIxCl3-x、(CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbIxBr3-x、(CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbClxBr3-x等(0≤x、y≤1)。此外，钙钛矿化合物可以包括由ABX3表示的化合物，其中A部分掺杂有Cs。
钙钛矿表现出强的太阳能吸收、低的非辐射载流子复合率和高的载流子迁移率，并且不允许在带隙或以深能级形成导致非发光载流子复合的缺陷，从而提高转换效率。
电子输送层15放置在钙钛矿光吸收层14上，并且可以由由PCBM或C60组成的基于富勒烯的化合物形成。然而，这种结构不是必需的，并且可选地，上部电子传输层16可以在没有电子输送层15的情况下直接形成在钙钛矿光吸收层14上，如图2所示。
在由TiOx、ZnOx等形成的电子传输层16形成在钙钛矿光吸收层14上的结构中，存在在电子传输层16和钙钛矿光吸收层14之间直接接触时钙钛矿分解的问题。
特别地，当电子传输层由ZnO形成时，ZnO对甲基铵阳离子的去质子化发生在ZnO/钙钛矿的界面，从而将甲基铵转化为甲胺。甲胺的沸点很低，在室温下容易气化。因此，甲基铵损失，导致钙钛矿分解。
根据本实施方案，由PCBM或C60组成的基于富勒烯的电子输送层15形成在电子传输层16和钙钛矿光吸收层14之间，从而防止由TiOx、ZnOx等形成的电子传输层和钙钛矿光吸收层之间的直接接触引起的钙钛矿的分解。
电子传输层16被放置在电子输送层15的顶部，其将从钙钛矿光吸收层产生的电子传输到第二透明电极。
根据一个实施方案，电子传输层16可以是由SnOx组成的薄膜，并且可以由渐变薄膜组成，所述渐变薄膜从由SnO组成的下部薄膜逐渐变为由SnO2组成的上部薄膜，如图2所示。
根据实施方案的由SnOx组成的渐变薄膜可以通过在150℃或更低的低温下的原子层沉积(ALD)形成。
图3是示出根据本发明的一个实施方案的用于形成由SnOx组成的渐变薄膜的ALD工艺的流程图。
如图3所示，构成渐变薄膜的锡(Sn)源的前驱体气体被注入并吸附到基体的表面上(S1)。锡(Sn)源可以包括TDMASn、TEMASn、Sn(dmamp)2和SnCl4中的任意一种。在一个实施方案中，TDMASn被用作锡源。
接下来，进行清洗以去除残留物(S2)。
接下来，提供氧(O)源作为构成渐变薄膜的反应物(S3)。氧(O)源可以包括H2O、H2O2、O3和O2中的任意一种。在一个实施方案中，使用H2O用作氧(O)源。
接下来，进行清洗以去除残留物(S4)。
在根据实施方案的ALD工艺中，重复由S1至S4组成的循环。
在重复该循环时，通过逐渐增加SnO2与SnO的比率，电子传输层16的最下部分基本上由SnO单独形成，而电子传输层16的最上部分基本上由SnO2单独形成。
这里，在从由SnO组成的下部薄膜逐渐变为由SnO2组成的上部薄膜的渐变薄膜的形成中，用作锡(Sn)源的TDMASn的流速是重要的。
如果不确保作为锡(Sn)源的TDMASn的流速，则不形成渐变薄膜，而形成仅由SnO组成的薄膜，从而由于对电子迁移的高电阻而导致填充因子(FF)和能量转换效率的劣化。根据本发明，TDMASn的流速被限制为30sccm或更大。
根据本发明的实施方案，当用作锡(Sn)源的TDMASn的流速设置为30sccm至90sccm时，可以形成从由SnO组成的下部薄膜逐渐变为由SnO2组成的上部薄膜的渐变SnOx薄膜。这里，充当氧(O)源的H2O的流速可以设置为10sccm至100sccm，并且工艺温度可以设置为80℃。
电子传输层中渐变SnOx薄膜的存在可以使用X射线光电子能谱(XPS)表面分析设备来确认。
XPS表面分析设备是一种基于通过向样品发射X射线而从样品表面发射的光电子的动能和强度来测量样品的组成和结合特性的仪器。
这里，应当理解，由SnOx渐变薄膜组成的上部电子传输层16是以示例的方式提供的，并且根据本发明的渐变薄膜可以由TiOx、ZnOx、WOx、NbOx、InOx和CeOx中的任意一种形成。
也就是说，与SnOx渐变薄膜一样，由TiOx、ZnOx、WOx、NbOx、InOx和CeOx中的任意一种形成的渐变薄膜从具有较小数量的氧原子与Ti、Zn、W、Nb、In和Ce中的每一种化学结合的下部薄膜逐渐变为具有较大数量的氧原子与其化学结合的上部薄膜。
由TiOx、ZnOx、WOx、NbOx、InOx和CeOx中的任意一种形成的渐变薄膜可以通过图3所示的原子层沉积(ALD)形成。
这里，尽管构成TiOx、ZnOx、WOx、NbOx、InOx和CeOx中每一种的反应物源的流速和工艺温度可以不同于SnOx渐变薄膜的流速和工艺温度，但与从下部薄膜逐渐变化为上部薄膜的SnOx渐变薄膜一样，由TiOx、ZnOx、WOx、NbOx和InOx中每一种形成的渐变薄膜在ALD工艺中需要预定的流速或者更多的反应物与氧(O)结合。
根据实施方案，第二透明电极17可以由氧化铟锌(IZO)形成。然而，应当理解，本发明不限于此，第二透明电极17可以由与第一透明电极相同的材料形成，例如氧化锌(AZO；铝-锌氧化物；ZnO:Al)、氧化铟锡(ITO)、氟掺杂的氧化锡(FTO)等。
根据实施方案，电子传输层16和电子输送层15存在于第二透明电极17和钙钛矿光吸收层14之间以用作缓冲层，即使在通过溅射在钙钛矿光吸收层14上沉积IZO而形成由IZO组成的第二透明电极17时，也可以保护钙钛矿光吸收层14。
金属电极18电连接到外部，并且可以通过沉积图案化的银(Ag)薄膜来形成。
包括钙钛矿太阳能电池的串联太阳能电池
图4是包括根据本发明一个实施方案的钙钛矿太阳能电池的串联太阳能电池2的一个实施方案的视图。
如图4所示，根据本发明的一个实施方案的包括钙钛矿太阳能电池的串联太阳能电池可以包括硅太阳能电池(下部电池)20、形成在硅太阳能电池上的钙钛矿太阳能电池(上部电池)30、以及将硅太阳能电池20与钙钛矿太阳能电池结合以将硅太阳能电池20电连接到钙钛矿太阳能细胞30的结合层(未示出)。这种结合层可以使用透明导电氧化物(TCO)、碳质导电材料、金属材料或导电聚合物来实现，以允许穿过钙钛矿太阳能电池30的长波长光在没有透射率损失的情况下在下侧进入硅太阳能电池20。
在一个或多个实施方案中，串联太阳能电池2可以通过以下形成：将结合层的溶液旋涂到硅太阳能电池20的顶部上，将钙钛矿太阳能电池30结合到涂覆在硅太阳能电池上的透明结合层溶液的表面，然后通过UV处理或热处理进行固化。然而，应当理解，该方法是以示例的方式来说明的，并且串联太阳能电池可以通过本领域已知的其他方法来形成。
硅太阳能电池20可以是带隙为1.0eV至1.2eV的硅太阳能电池。硅太阳能电池20可以包括设置在衬底上并由金属或金属合金形成的背电极21和设置在背电极上的硅半导体层22。
背电极21可以形成在衬底(未示出)上，用于与外部电连接。在一个或多个实施方案中，背电极可以通过电子束蒸发真空沉积形成，并且可以由Ag、Ti、Au等形成。
硅半导体层22可以包括p型硅半导体层和设置在p型硅半导体层上的n型硅半导体层。
钙钛矿太阳能电池30可以包括第一透明电极31、空穴传输层32、钙钛矿光吸收层33、电子输送层34、电子传输层35、第二透明电极36和金属电极37。
在图4所示的实施方案中，第一透明电极31可以形成在硅太阳能电池20上，空穴传输层32可以形成在第一透明电极上，钙钛矿光吸收层33可以形成在空穴传输层32上，电子传输送层34可以形成在钙钛矿光吸收层33上，电子传输层35可以形成在由基于富勒烯的化合物形成的电子输送层34上，第二透明电极36可以形成在电子传输层35上，并且金属电极37可以形成在第二透明电极36上。
第一透明电极31可以由透光导电材料形成。根据实施方案，第一透明电极31可以由氧化铟锡(ITO)形成。然而，应当理解，本发明不限于此，并且透光导电材料可以包括，例如，透明导电氧化物、碳质导电材料、金属材料等。透明导电氧化物可以包括，例如，氧化铟锡(ITO)、氧化铟铈(ICO)、氧化铟钨(IWO)、氧化锌铟锡(ZITO)、氧化锌铟(ZIO)、氧化锌锡(ZTO)、氧化镓铟锡(GITO)、氧化镓铟(GIO)、氧化镓锌(GZO)、铝掺杂的氧化锌(AZO)、氧化氟锡(FTO)、ZnO等。碳质导电材料可以包括，例如，石墨烯或碳纳米管，并且金属材料可以包括，例如，金属(Ag)纳米线和多层金属薄膜，例如Au/Ag/Cu/Mg/Mo/Ti。如本文所用，术语“透明”是指能够将光透射到一定程度以上，不一定解释为完全透明。应当理解，本发明不限于上述材料，并且第一透明电极可以由多种材料形成，并且可以以各种方式改性为单层结构或多层结构。
空穴传输层32可以包括选自由氧化钨(WOx)、氧化钼(MoOx)、氧化钒(V2O5)、氧化镍(NiOx)及其混合物组成的组中的至少一种金属氧化物。此外，空穴传输层32可以包括选自由单分子空穴传输材料和聚合物空穴传输材料组成的组中的至少一种材料。然而，应当理解，本发明不限于此，本领域中通常使用的任何材料都可以用于空穴传输层。例如，单分子空穴传输材料可以是螺MeOTAD[2,2',7,7'-四(N,N-对二甲氧基-苯基氨基)-9,9'-螺双芴]，并且聚合物空穴传输材料可为P3HT[聚(3-己基噻吩)]、PTAA(聚三芳胺)、聚(3,4-亚乙基二氧噻吩)或聚苯乙烯磺酸盐(PEDOT:PSS)，但不限于此。
此外，空穴传输层32还可以包括掺杂材料。掺杂材料可以包括选自由基于Li的掺杂剂、基于Co的掺杂剂、基于Cu的掺杂剂、基于Cs的掺杂剂及其组合组成的组中的至少一种掺杂剂，但不限于此。
空穴传输层32可以通过将空穴传输层的前驱体溶液施加到第一透明电极31上，然后干燥前驱体溶液来形成。
钙钛矿光吸收层33可以包括由ABX3表示的材料(其中A是单价有机铵阳离子或金属阳离子，B是二价金属阳离子，以及X是卤素阴离子)。
在一个或多个实施方案中，钙钛矿光吸收层33可以包括具有如上的相同式的钙钛矿化合物，其中A表示甲基铵((CH3NH3+)或乙基铵(CH3CH2NH3+)，B表示Pb或Sn，X表示I、Br或Cl，但不限于此。或者，这些可以以它们的混合物使用。
钙钛矿化合物可以包括，例如，CH3NH3PbI3、CH3NH3PbIxCl3-x、MAPbI3、CH3NH3PbIxBr3-x、CH3NH3PbClxBr3-x、HC(NH2)2PbI3、HC(NH2)2PbIxCl3-x、HC(NH2)2PbIxBr3-x、HC(NH2)2PbClxBr3-x、(CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbI3、(CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbIxCl3-x、(CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbIxBr3-x、(CH3NH3)(HC(NH2)2)1-yPbClxBr3-x等(0≤x、y≤1)。此外，钙钛矿化合物可以包括由ABX3表示的化合物，其中A部分掺杂有Cs。
电子输送层34放置在钙钛矿光吸收层33上，并且可以由由PCBM或C60组成的基于富勒烯的化合物形成。然而，这种结构不是必需的，并且可选地，可以在没有电子输送层34的情况下直接在钙钛矿光吸收层33上形成上部电子传输层。
对于由TiOx、ZnOx等形成的电子传输层35，电子输送层34被放置在电子传输层35和钙钛矿光吸收层33之间，以防止电子传输层和钙钛矿光接收层之间的直接接触，从而防止由TiOx、ZnOx等引起的钙钛矿的分解。
电子传输层35设置在电子输送层34的顶部，其将从钙钛矿光吸收层33产生的电子传输到第二透明电极36。
根据一个实施方案，电子传输层35可以是由SnOx组成的薄膜，并且可以由从由SnO组成的下部薄膜逐渐变为由SnO2组成的上部薄膜的渐变薄膜组成，如图2所示。
根据实施方案的由SnOx组成的渐变薄膜可以通过图3所示的原子层沉积(ALD)形成。
为了形成从由SnO组成的下部薄膜逐渐变为由SnO2组成的上部薄膜的渐变薄膜，用作锡(Sn)源的TDMASn的流速可以设置为30sccm至90sccm，用作氧(O)源的H2O的流速可以设置为10sccm至100sccm，并且工艺温度可以设置为80℃。
这里，应当理解，由SnOx渐变薄膜组成的上部电子传输层是以示例的方式提供的，并且根据本发明的渐变薄膜可以由TiOx、ZnOx、WOx、NbOx、InOx和CeOx中的任意一种形成。
也就是说，与SnOx渐变薄膜一样，由TiOx、ZnOx、WOx、NbOx、InOx和CeOx中的任意一种形成的渐变薄膜从具有较小数量的氧原子与Ti、Zn、W、Nb、In和Ce中的每一种化学结合的下部薄膜逐渐变为具有较大数量的氧原子与其化学结合的上部薄膜。
由TiOx、ZnOx、WOx、NbOx、InOx和CeOx中的任意一种形成的渐变薄膜可以通过图3所示的原子层沉积(ALD)形成。
这里，尽管构成TiOx、ZnOx、WOx、NbOx、InOx和CeOx中每一种的反应物源的流速和工艺温度可以与SnOx渐变薄膜的流速和加工温度不同，但与从下部薄膜逐渐变为上部薄膜的SnOx渐变薄膜一样，由TiOx、ZnOx、WOx、NbOx和InOx中每一种形成的渐变膜在ALD工艺中需要预定流速或更多的反应物与氧结合。
根据实施方案，第二透明电极36可以由氧化铟锌(IZO)形成。然而，应当理解，本发明不限于此，第二透明电极36可以由与第一透明电极31相同的材料形成，例如氧化锌(AZO；铝-锌氧化物；ZnO:Al)、氧化铟锡(ITO)、氟掺杂的氧化锡(FTO)等。
在根据本实施方案的串联太阳能电池的结构中，第二透明电极36是必要部件。当太阳光从图4所示的串联太阳能电池2的顶部照射到底部时，金属电极37以格子图案形成以便透射太阳光，并且不可避免地在格子之间产生空隙。因此，要求第二透明电极36允许在钙钛矿光吸收层33中产生并到达空隙的电子通过横向迁移移动到金属电极37。
金属电极37电连接到外部，并且可以通过以栅格图案沉积银(Ag)薄膜来形成以允许阳光穿过。
由渐变薄膜组成的本发明的电子传输层的效果
接下来，将描述用在钙钛矿太阳能电池和包括其的串联太阳能电池中的根据本发明实施方案的渐变薄膜的效果。
图5示出了关于分别以设置为20sccm和30sccm的不同TDMASn流速形成的薄膜的XPS分析结果，并且图6示出了钙钛矿太阳能电池的FF值和能量转换效率值，其中在分别设置为20cccm和30cccm的用作锡(Sn)源的TDMASn的不同流速下形成电子传输层。
图5的A所示的薄膜是通过如图3所示的原子层沉积(ALD)在ITO透明电极上形成的，条件是将用作锡(Sn)源的TDMASn的流速设置为20sccm，将用作氧(O)源的H2O的流速设为30sccm，并且将工艺温度设置为80℃，而图5的B所示的薄膜是在与图5的A中所示的条件相同的条件下通过ALD形成，不同之处在于将用作锡(Sn)源的TDMASn的流速设置为30sccm。
XPS(X射线光电子能谱)分析设备是一种表面分析设备，其基于在向样品发射X射线时由入射在样品上的X射线的光电效应发射的光电子的动能和强度来测量材料的组成和结合特性。
从图5所示的XPS分析图中可以看出，图5的A中所示的薄膜以具有486.6eV的单个结合能峰的SnO的单层结构形成，并且没有形成根据本发明的渐变薄膜。
此外，从XPS分析图可以看出，图5的B中所示的薄膜具有从其下部的486.6eV(SnO)逐渐变化到其上部的487.2eV(SnO2)的结合能峰。
在图5的B中所示的薄膜中，通过增加SnO2与SnO的比率，最下部基本上由SnO单独形成，而最上部基本上由SnO2单独形成。也就是说，可以看出，图5的B中所示的薄膜形成为根据本发明的渐变薄膜。
在图6中，A示出了钙钛矿太阳能电池的制造条件，其中，如图5的A中所示，通过原子层沉积，在作为锡(Sn)源的TDMASn的流速设置为20sccm的条件下，形成单层SnO薄膜(不是渐变薄膜)作为电子传输层，并且显示使用SnO薄膜制造的钙钛矿太阳能电池具有61.96％的填充因子(FF)和11.69％的能量转换效率。
在图6中，B示出了钙钛矿太阳能电池的制造条件，其中，如图5的B中所示，通过原子层沉积，在作为锡(Sn)源的TDMASn的流速设置为30sccm的条件下，形成渐变薄膜作为电子传输层，并且显示使用渐变薄膜制造的钙钛矿太阳能电池具有73.88％的填充因子(FF)和14.39％的能量转换效率。
也就是说，可以看出，与包括对应于单层SnO薄膜的电子传输层的钙钛矿太阳能电池相比，包括对应于在从其下部到上部的向上方向上从SnO逐渐变为SnO2的渐变薄膜的电子传输层的钙钛矿太阳能电池在FF(填充因子)和能量转换效率方面具有更好的性能。
图7示出了关于在分别设置为20sccm、30sccm、60sccm和90sccm的用作锡(Sn)源的TDMASn的不同流速下形成的薄膜的XPS分析结果，并且图8示出了钙钛矿太阳能电池的FF值和能量转换效率值，其中电子传输层以分别设置为20sccm、30sccm、60sccm和90sccm的用作锡(Sn)源的TDMASn的不同流速下形成。
参考图7，通过图3所示的原子层沉积(ALD)在相同的条件下(即，在作为氧源的H2O的流速设置为30sccm和在80℃的工艺温度下)在ITO透明电极上形成每个薄膜，不同之处在于将用作锡(Sn)源的TDMASn的流速设置为20sccm、30sccm、60sccm和90sccm。
如图7的XPS分析图所示，可以看出，除了以作为锡(Sn)源的TDMASn的流速设置为20sccm形成的薄膜之外，所有以30sccm、60sccm和90sccm的流速形成的薄膜的结合能峰，在从薄膜的下部到其上部的向上方向上从代表SnO的结合能峰逐渐变为代表SnO2的结合能峰。
因此，可以看出，当作为锡(Sn)源的TDMASn的流速设置为30sccm或更大(即，30sccm、60sccm和90sccm)时，形成在向上方向上从SnO逐渐变为SnO2的渐变薄膜。
图8示出了制造钙钛矿太阳能电池的条件，其中通过原子层沉积，在与图7中相同的条件下(即，在作为氧源的H2O的流速设置为30sccm和在80℃的工艺温度下)，形成渐变薄膜作为电子传输层，不同之处在于，作为锡(Sn)源的TDMASn的流速设置成20sccm、30sccm、60sccm和90sccm。
参考图8，可以看出，相比其它钙钛矿太阳能电池(TDMASn的流速设置为20sccm)，当根据本发明的实施方案的渐变薄膜被形成为电子传输层时(即，当TDMASn的流速被设置为20sccm、30sccm、60sccm和90sccm时)，钙钛矿太阳能电池具有66.46％至73.88％的高得多的填充因子(FF)和12.92％至14.39％的高得多的能量转换效率。
应当理解，本发明的上述描述仅用于说明，并且本领域技术人员可以在不背离本发明的主旨和范围的情况下作出各种修改、改变、变更和等效实施方案。因此，应当理解，提供上述实施方案仅用于说明，而不应以任何方式解释为限制本发明。例如，被描述为单一的每种部件也可以被实现为分布式的，并且类似地，被描述成分布式的部件也可以实现为组合式的。
本发明的范围由以下权利要求限定，并且应当被解释为包括权利要求的含义和范围以及从其等同物衍生的所有修改或变化。
工业适用性
本发明可应用于制造钙钛矿太阳能电池的领域。

Claims (10)

1.钙钛矿太阳能电池，包括：透明电极、空穴传输层、钙钛矿光吸收层、电子传输层以及金属电极，其中所述电子传输层是渐变薄膜，其中构成所述电子传输层的元素之间的化学结合状态从所述渐变薄膜的下部到所述渐变薄膜的上部逐渐变化。
2.根据权利要求1所述的钙钛矿太阳能电池，其中所述空穴传输层被放置在所述透明电极上，所述钙钛矿光吸收层被放置在所述空穴传输层上，所述电子传输层被放置在所述钙钛矿光吸光层上，并且所述金属电极被放置在所述电子传输层上。
3.根据权利要求1或2所述的钙钛矿太阳能电池，其中所述渐变薄膜由SnOx、TiOx、ZnOx、WOx、NbOx、InOx和CeOx中的任意一种形成，并且与构成所述渐变薄膜的Sn、Ti、Zn、W、Nb、In和Ce中的每一种化学结合的氧原子的数量从下部薄膜到上部薄膜逐渐变化。
4.根据权利要求1或2所述的钙钛矿太阳能电池，其中所述渐变薄膜是从由SnO组成的下部薄膜逐渐变为由SnO2组成的上部薄膜的薄膜。
5.根据权利要求1或2所述的钙钛矿太阳能电池，进一步包括：
介于所述电子传输层和所述钙钛矿光吸收层之间并且由PCBM或C60组成的基于富勒烯的电子输送层。
6.串联太阳能电池，包括硅太阳能电池和设置在所述硅太阳能电池上的钙钛矿太阳能电池，
其中所述钙钛矿太阳能电池包括第一透明电极、空穴传输层、钙钛矿光吸收层、电子传输层、第二透明电极和金属电极；以及
其中所述电子传输层是渐变薄膜，其中构成所述电子传输层的元素之间的化学结合状态从所述渐变薄膜的下部到所述渐变薄膜的上部逐渐变化。
7.根据权利要求6所述的串联太阳能电池，其中所述第一透明电极被放置在所述硅太阳能电池上，所述空穴传输层被放置在所述第一透明电极上，所述钙钛矿光吸收层被放置在所述空穴传输层上，所述电子传输层被放置在所述钙钛矿光吸光层上，所述第二透明电极被放置在所述电子传输层上，并且所述金属电极被放置在所述第二透明电极上。
8.根据权利要求6或7所述的串联太阳能电池，其中所述渐变薄膜由SnOx、TiOx、ZnOx、WOx、NbOx、InOx和CeOx中的任意一种形成，并且与构成所述渐变薄膜的Sn、Ti、Zn、W、Nb、In和Ce中的每一种化学结合的氧原子的数量从下部薄膜到上部薄膜逐渐变化。
9.根据权利要求6或7所述的串联太阳能电池，其中所述渐变薄膜是从由SnO形成的下部薄膜逐渐变为由SnO2形成的上部薄膜的薄膜。
10.根据权利要求6或7所述的串联太阳能电池，进一步包括：
介于所述电子传输层和所述钙钛矿光吸收层之间并且由PCBM或C60组成的基于富勒烯的电子输送层。
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